BE343439A - - Google Patents

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BE343439A
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Description


   <Desc/Clms Page number 1> 
 
 EMI1.1 
 



  IRFFCTIOTfiv'Ei4DT.I'S A LA FABRICATION DE COMPOSES CONTENANT JOE L'OXY#SNE ". 
 EMI1.2 
 



  7.1-4 -'" j e.kL. Cette invention a trait à la fabrication de l'acide acétique et d'autres composés   aliphatiqueso   
Le brevet français N  617430 du 11 Juin 1926 décrit 
 EMI1.3 
 des procédéscatalytiques pour la production synthétique de l'acide acétique à l'aide de mélanges d'oxyde de car. bone et d'hydrogène. 



   Le brevet français N  617429 du 11 Juin 1926 décrit des procédés pour produire de l'acide acétique et de l'a- cétone en soumettant des mélanges d'oxyde de carbone et d'alcool méthylique à l'action de la chaleur en présence de catalyseurs capables de former des acétates qui se dé- 

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 composent pour donner soit de l'acide acétique, soit de l'acétone, soit les deux à des températures élevées ne dé- 
 EMI2.1 
 passant pas 400 à 450  Cl. environ. 



  .iraedéouvert l'acide acétique peut fi#tre produit par l'action d'oxyde de carbone sur l'alcool méthylique en présence de catalyseurs d'une nature acide. 



  La réaction peut être exprimée par l'équation : 
CO +   CHOH   = CH3COOH. 



   Suivant les conditions qui interviennent, l'acide acétique formé'peut être obtenu soit à l'état libre, soit sous forme de l'ester formé par condensation avec l'alcool méthylique présent dans la chambre de réaction. 



   L'alcool méthylique peut être remplacé en tout ou en partie par un éther méthylique ou un autre composé contenant un ou plusieurs groupes   méthoxy.   L'alcool méthylique peut encore être engendré ou remplacé en tout ou en partie par des substances ou mélanges de substances capables de l'en- gendrer et capables   d'être   convertis, en présence d'oxyde 
 EMI2.2 
 de carbone, en acide acétique ou acétate de méthyle, dans les conditions deaction1f/!i se:l'8!! décrit:.;, ci-après d'une façon plus détaillée. 



   L'opération peut être réalisée à la pression atmosphé- rique mais s'accomplit plus rapidement à des pressions plus élevées. La pression appliquée peut atteindre 100, 200 ou 300 atmosphères ou toute pression supérieure pouvant commo- dément être atteinte dans la pratique. L'échelle de tempéra- tures usuellement appliquée varie de 200-250  C. environ à 400-450  C. environ, des températures de 300-400  C. étant préférablement adoptées. 



   De préférence, on fait usage d'un catalyseur non vola- 
 EMI2.3 
 til ou à.wa 8Qta1re?U qui n'est que très légèrement volatil dans les conditions de la réaction. Il est désirable que le catalyseur ne soit pas réduit ou transformé chimiquement de 

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 quelque autre manière pendant la réaction en un corps non acide ou en un corps volatil. Des résultats particu- lièrement bons sont obtenus avec des dérivés du phospho- re ,tels que les acides dérivés du phosphore, et spécia- lement les acides phosphoriques, par exemple les acides ortho-, pyro- ou   méta-phosphoriques   ou des mélangea de ces acides. L'acide borique ,l'acide arsénique et   l'aci-   de phosphomolybdique conviennent aussi comme catalyseurs. 



   Des mélanges contenant deux ou plus de deux des susdits catalyseurs peuvent aussi être employés. 



   Quand des acides sont employés comme catalyseurs, on peut les neutraliser partiellement pour   f ormer,   si on      le désire, des sels acides, mais de préférence seulement à un degré tel que le corps résultant contienne encore, à la température de la réaction, des groupes hydroxyl libres suivant les formules usuelles. Une neutralisation partielle de l'acide est particulièrement avantageuse dans les cas   où   l'on désire diminuer la volatilité de l'acide ou convertir l'acide en l'état solide.

   Par exemple, on peut employer un composé qui peut être considéré comme composé d'une molécule d'une base monovalente, ou de l'é- quivalent d'une base polyvalente, en combinaison avec plu- sieurs molécules d'acide ortho-phosphorique, de sorte que le dérivé de phosphore complexe résultant est encore aci- de entre 300 et   4000   C ou autre température. employée. dans la réaction. Ainsi, par exemple, suivant la présente in- vention, le phosphate d'aluminium de la composition Al2O3. 



  12H3PO4 peut être employé comme catalyseur . 



   Le catalyseur $employé peut être à l'état liquide, com- me dans le cas de l'acide phosphorique, ou à l'état solide, comme dans le cas de l'acide borique ou du phosphate acide d'aluminium , à la température de la réaction, et être dis- tribué sur, ou supporté par, une matière solide inerte, 

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 EMI4.1 
 telle/que le coke, le graphite, etc:

   On peut introduire les catalyseurs dans la chambre de réaction avant le commencement de l'opération; les ajouter au cours de l'o-   pération,   par exemple sous forme d'un jet.pulvérisé d'un catalyseur liquide ou, dans certains cas, sous forme de la vapeur d'un ester volatil, par exemple d'un ester   méthylique,qui-   se décompose dans les conditions de la réaction pour donner un catalyseur acide ; ou les intro- duire ou les engendrer de toute autre manière dans la chambre de réaction. 



   L'oxyde de carbone peut être introduit soit comme tel, soit sous forme de mélanges industriels ou autres avec de l'hydrogène et ( ou ) des gaz inertes tels que l'azote, le méthane, etc. On peut par exemple employer du gaz à l'eau, du gaz de gazogène ou du gaz de four à coke, mais il est préférable d'employer l'oxyde de carbone seul. 



     L'alcool   méthylique peut être remplacé par l'éther   diméthylique,   le produit de la réaction étant l'acétate de méthyle ou, si de l'eau est présente, de l'acide acéti- que libre. 



   Au lieu d'introduire l'alcool méthylique lui-même dans la chambre de réaction, on peut employer des substances ou mélanges de substances capables de se décomposer, de se combiner ou de réagir de quelque autre manière pour former de l'alcool méthylique; ainsi, un ester méthylique, le cas échéant additionné d'eau, peut être admis à la cham- bre de réaction en remplacement de l'alcool méthylique ou en addition à cet alcool. 



   Parmi les substances pouvant ainsi être employées, on mentionnera à titre d'exemples le formate de méthyle et l'a- cétate de méthyle. 



   Il est intéressant de noter que, dans le cas du for- mate de méthyle, la réaction semble impliquer la formation 

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 EMI5.1 
 d'oxyde de carbone et d'alcool méthylique par la décom- position du formaté de méthyle, l'oxyde de carbone se combinant ensuite avec l'alcool méthylique en présence du catalyseur acideo Dans tous les cas, le résultat net du passage du formate de méthyle sur le catalyseur acide est la conversion du formate de méthyle en son isomère l'acide acétique. 



   On voit qu'il est possible, suivant l'invention, d'u- tiliser des substances telles que le formate de méthyle qui fournissent par elles-mêmes les deux éléments essen-   tiels   pour la réaction, étant donné qu'elles sont capa- bles de donner   à.   la fois de l'alcool méthylique et de   l'oxy-   de de carbone. 



   Il est ainsi possible d'obtenir de l'acide acétique sans appliquer de pression en faisant passer des vapeurs d'alcool méthylique sur le catalyseur à environ 350-450  C., l'oxyde de carbone étant obtenu par la décomposition d'une partie de l'alcool méthylique en oxyde de carbone et hy-   drogène,   .Bien entendu, le choix des matières brutes employées et des conditions appliquées dépendra des circonstances qui interviennent. Lorsqu'on emploie l'alcool méthylique, il est usuellement préférable de conduire l'opération sous pression et de choisir les autres conditions de la réaction de façon à réduire au minimum la décomposition de l'alcool méthylique. 



   Au lieu de commencer en employant l'alcool méthylique comme tel ou sous forme d'éther   diméthylique   ou d'esters méthyliques, on peut employer des mélanges de substances qui sont capables de se combiner pour former de l'alcool méthyli- que, en particulier des mélanges d'oxyde de carbone et d'hy- drogène. Par exemple, le gaz à   1'*-eau   peut être converti en alcool méthylique par l'action de la chaleur et de la pres- sion en présence d'oxyde de zinc ou d'un autre catalyseur 

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 convenable. Les produits résultants sont conduits direc- tement sans être refroidis ,à une chambre contenant un catalyseur acide, en vue de la conversion en acide acé- tique.

   De préférence, l'oxyde de carbone nécessaire pour la conversion de   l'alcool   méthylique en acide acétique est présent dans le mélange initial d'oxyde de carbone et d'hydrogène,   la   quantité d'oxyde de carbone étant dans ce cas supérieure à celle nécessaire pour la forma- tion d'alcool méthylique. La proportion nécessaire d'o- xyde de carbone peut toutefois   être incorporée   au mélange gazeux immédiatement avant son passage sur le catalyseur acide. La réaction a lieu en deux phases représentées par les   cotations   suivantes : 
00 + 2H2 = CH3OH 
CH3OH + CO = CH3COOH 
On a trouvé aussi que le traitement préliminaire ef- fectué en vue de la production   d'alcool   méthylique sous   tome   d'un produit séparé peut être supprimé.

   On peut ainsi, obtenir de l'acide acétique en faisant passer un mélange d'oxyde de carbone et d'hydrogène dans les propor- tions requises sur un catalyseur acide. Dans ce cas, la réaction peut être considérée comme ayant lieu en deux phases comprenant la production d'alcool méthylique et la   transfolmatiozt   simultanée de   l'alcool   méthylique en acide acétique, ou bien elle peut être représentée plus simplement comme ayant lieu en une seule phase suivant   l'équation   suivante :

   
2CO + 2H2 = CH3COOH Toutefois, il est préférable d'employer de l'alcool   méthy-   lique, de l'éther diméthyliqueou un ester méthylique préa-   lablement   préparés, conjointement avec de l'oxyde de   carbo   neo 

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Il est avantageux de réaliser le procédé d'une manière continue en mélangeant de l'oxyde de carbone, du gaz à l'eau ou un autre gaz contenant de l'oxyde de car- bone avec la vapeur d'alcool méthylique, d'éther diméthy- lique ou de formate ou d'acétate de méthyle et en fai- sant passer   le:

  mélange   dans une chambre de réaction con- tenant le catalyseur acide à l'état liquide ou solide, là chambre de réaction étant chauffée à 250-450  Co envi- ron, de préférence à   300-4000   Co environ ,mais l'inven- tion n'est pas limitée à cet égard. 



   Suivant une forme de réalisation de l'invention, on prépare un mélange d'oxyde de carbone et de vapeur d'alcool méthylique en faisant passer sous forme de bulles de l'oxy- de de carbone ou un gaz qui en contient à travers un   réci-   pient chauffé contenant de l'alcool méthylique, et on amène ce mélange au contact du catalyseur acide. Toutefois, l'al- cool méthylique, l'éther diméthylique, etc. peuvent être introduite sous forme de vapeur ou de jet et mélangés avec l'oxyde de carbone, etc.. ou bien on peut adopter tout au- tre mode opératoire convenable. 



   La présence   d'eau   dans le mélange gazeux favorise la formation d'acide acétique libre, en particulier lorsque l'éther   diméthylique   ou des esters méthyliques ou corps analogues sont employés en   remplacement   de l'alcool méthyli- que ou en addition à cet alcool . 



   Lorsque l'alcool méthylique ou ses dérivés sont em. ployés comme matière première, la réaction peut avoir lieu à la pression ordinaire, mais cette réaction est préféra- blement effectuée spus des pressions qui peuvent atteindre, par exemple, 50 à 200 atmosphères ou davantage. Par exemple, avec 100 atmosphères, on obtient de très bons résultats. 



   Toutefois, si la matière première est uniquement aom 

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 posée de mélanges d'oxyde de carbone et d'hydrogène, sans l'addition d'alcool méthylique, d'éther diméthylique, etc. il est préférable que les pressions soient plus élevées, par exemple de   150   à 300 atmosphères ou davantage. 



   Des résultats spécialement favorables sont obtenus par un grand excès d'oxyde de carbone et ( ou ) d'hydro- gène sous des pressions plus grandes, étant donné que, dans ces conditions, la formation de produits de   déaompo-   sition indésirables est réduite au minimum ou empêchée. 



   Ainsi qu'il a été dit précédemment, l'acide acétique formé peut être obtenu soit à l'état libre, soit sous for- me de l'ester méthylique formé par la condensation de l'a- cide acétique avec l'alcool méthylique présent dans la chambre de réaction. la réaction peut être dirigée de fa- çon à donner à peu près exclusivement de l'acétate de   méthy*     le:

  .   On favorise la production d'acétate de méthyle par la présence d'un excès d'alcool méthylique dans la chambre de réaction et par l'absence d'eau ou l'emploi de très faibles quantités d'eau seulement,,  Par   contre, si l'alcool méthylique n'est pas employé en excès   et  *il-existe   des quantités d'eau suffisantes, on obtiendra de l'acide acé- tique, tandis qu'on pourra obtenir des mélanges d'acide acétique et d'acétate de méthyle dans diverses proportions, selon les conditions adoptées. 



   Lorsqu'on fait usage du formate de méthyle, il se pro- duit une transformation en acide acétique par   isomérisa.     tien.   



   Si l'acide acétique obtenu par ce procédé est destiné à la fabrication de   l'acétone,   les gaz sortant de la cham- bre de réaction Peuvent sans avoir été refroidis, être   Menés   au contact de catalyseurs formant de l'acétone. Par exemple, les produits de réaction peuvent être conduita 

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 directement sur de l'oxyde manganeux à des températures de   400-500    C. 



   Si l'opération est conduite de façon à produire des quantités importantes d'acétate de méthyle, l'acétate de méthyle ainsi obtenu peut être facilement saponifié et transformé en acide acétique et en alcool méthylique ou en éther diméthylique, ces deux derniers corps étant remis en circulation dans l'installation en vue de leur trans- formation enacide acétique. 



   Le procédé peut être réalisé de nombreuses façons différentes et l'invention n'est pas limitée aux exemples qui suivent d'appareils et de modes opératoires, ces exem- ples n'ayant pour but que de faire comprendre l'invention et ne limitant celle-ci en aucune façono 
Suivant une forme de réalisation de l'invention, on fait usage d'un circuit fermé d'appareils comprenant une pompe servant à faire circuler le gaz , laquelle pompe fait d'abord passer l'oxyde de carbone, ou le mélange gazeux contenant de l'oxyde de carbone, à travers une chambre de mélange dans laquelle de l'éther   diméthylique,   de l'al- cool méthylique, etco et ( ou ) de l'eau peuvent être incorporés au gaz sous forme de vapeur ou dans laquelle la composition du gaz peut être réglée ( par exemple par l'ad- dition d'hydrogène )

   .Le mélange gazeux résultant passe alors à travers un échangeur de chaleur dans la chambre de réaction, d'où les produits se rendent, en passant à travers   l'échangeur   de chaleur, à un condenseur muni d'un récipient dans lequel les gaz non condensables se séparent des produits liquides. On enlève les produits liquides et l'on renvoie les gaz à la pompe de circulation   Le   circuit peut être muni de manomètres, de séparateurs d'acide, de 
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 préchauffeurs, d'indicateurs de débit, dewtPa, etc 

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La chambre de réaction peut contenir tout dispositif propre à assurer un bon contact du gaz avec le catalyseur. 
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  91r exemple, dans le cas d'un liquide, on peut faire7fflwltey 'Les ffl noue forme do bulloa à travers le liquide, ou disposer la chambre de réaction sous forme d'une colonne de   lavage,   la munir d'agitateurs ou la disposer de façon rotative en la munissant, si on le désire, d'une matière propre à supporter le liquide. Si le catalyseur est un   so-   lide ou un liquide étalé sur un support solide, il est avantageux d'employer le solide sous une forme granulai- re. Il est préférable d'employer une grande masse d'un ca- talyseur liquide. 



   Il convient que le catalyseur et les gaz soient rai- sonnablement débarrassés d'impuretés susceptibles de neu- traliser l'acide   les   différentes parties de   1*appareil   sont préférable- ment   protégera,   contre la corrosion par les acides et   l'oxy-   de de   carbone.. Ainsi ,  par exemple, il est préférable d'é-   viter   l'exposition des gaz à l'action du fer dans l'ins- tallation, quoiqu'on   puisse .employer   avantageusement des alliages spéciaux ne formant pas du carbonyl de fer.

   Les récipients qui contiennent des acides ou qui sont en con- tact avec des acides seront de préférence convenablement   protégés.   suivant le genre d'acide présent.Par exemple les parties en contact avec l'acide acétique peuvent être faites ou garnies de cuivre, tandis que celles contenant de l'acide phosphorique peuvent comporter une garniture de graphite ou d'or ou peuvent être faites ou garnies de cuivre. Si l'on emploie le cuivre en contact avec l'acide   Phosphorique,   il est préférable d'empêcher l'accès   d'oxygè..   ne à l'appareil. 



   Les exemples suivante feront comprendre quelques   appli.   cations industrielles du procédé,   mais   il est bien entendu 

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 que l'invention n'est limitée en aucune façon à ces exem- 
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 ples. Exemple 1. On fai t];;Rte:r B9'\iB rems àe bulles a ¯,ce, l'oxyde de carbone à   100180   atmosphères environ de pres- sion à travers de l'alcool méthylique contenant environ 
5-20 % d'eau et chauffé à environ 60-80  C., et l'on fait passer le mélange résultant de gaz et de vapeur à travers une chambre de réaction chauffée à 300-400  C. environ. 



   La chambre de réaction peut âtre remplie soit de coke ou de graphite imprégné d'acide phosphorique, soit de phos- phate acide d'aluminium, ou peut être constituée par une chambre tournant lentement et remplie au tiers environ de sa contenance diacide phosphorique, le reste étant rempli de fragments de graphite ou d'autres matières pré- sentant une grande surfaceo L'acide acétique produit est condensé, de préférence à de basses températures, et de nouveau distillé si nécessaire, les gaz non condensés étant remis en circulation dans l'installation en vue d'un nou- veau traitement 
Dans cet exemple, s'il est fait usage d'un excès suffisamment grand d'oxyde de carbone, la réaction peut avoir lieu en présence de très faibles quantités d'eau ou en l'absence d'eau.

   L'alcool méthylique peut aussi être vapo- risé séparément de toute manière, les vapeurs résultantes étant mélangées avec l'oxyde de carbone. 



     Exemple: 2.   On substitue l'alcool méthylique anhydre à l'alcool méthylique contenant de l'eau de l'exemple précé- 
 EMI11.2 
 dent et l'on chauffe l'alcool méthylique à environ 100SO<'0. pendant qu'on fait"::R:à81' l'oxyde de carbone .. . Le melange gazeux est alors amené au contact du cata- lyseur et est ensuite traité de la manière décrite dans l'ex- emple 1. Dans ce cas, l'acide acétique est obtenu à peu près complètement sous forme d'acétate de méthyle. 

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     Exemple 3.   Un mélange d'environ   5565     parties en   volume, d'oxyde de carbone avec environ   35t45     parties,en   volume,, d'hydrogène est conduit sous une pression   d'en    viron   150-200   atmosphères à travers un récipient conte- nant de l'oxyde de zinc et maintenu à une température d'environ 300-400  0. On fait passer le mélange   résul-   tant, contenant de l'oxyde de carbone et de la vapeur d'alcool méthyliques sans refroidir le dit mélange, sur le catalyseur acide maintenu à 300-400  C. environ. On sépare les produits de réaction et ;'on refait circuler les gaz non condensables à travers l'installation. 



   Exemple 4. On comprime du gaz à l'eau purifié à 250- 
 EMI12.1 
 300 atinosphèrés et, après l'avoir fa1tJ;a"R" !=Inn!'! .p01" do bulles à travers de l'eau à environ 100-'150  Coq on le fait passer à travers une chambre maintenue à environ 
280  -400  C et remplie de coke ou autre matière   poreu"   se inerte ayant été imprégné d'acide phosphorique, ou à travers une chambre de réaction rotative contenant de l'a- aide phosphorique ,telle que celle décrite dans l'exemple le On condense les produits, on remet en circulation les gaz non condensés   à   l'aide d'une pompe de circulation, on recueille le condensat et on le soumet à une nouvelle distillation pour obtenir l'acide acétique .

   L'azote et les autres gaz inertes s'accumulant dans l'installation sont enlevés, soit d'une façon intermittente, soit d'une façon   contiez ,   et remplacés par de nouvelles quantités de gaz à l'eau* 
Dans l'un ou l'autre des exemples 1 et 2, l'alcool méthylique peut être remplacé par l'éther   diméthylique,   le formate de méthyle, l'acétate de méthyle ou des mélanges de ces corps entre eux ou avec l'alcool méthylique, pour- vu que ces substances ou leurs vapeurs soient mélangées 

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 dans les proportions appropriées avec l'oxyde de carbone. 



   L'alcool méthylique ou les substances employées. conjointement avec l'alcool méthylique ou en remplacement de l'alcool méthylique peuvent être incorporés à l'oxyda de carbone de toute manière convenable ; par exemple, ces substances peuvent être produites séparément sous forme de gaz ou vapeurs, ou être converties en gaz ou vapeurs, et être mélangées sous cette forme avec l'oxyde de carbone. 



   Ainsi qu'il a été dit précédemment, le procédé peut être conduit de façon à fabriquer de l'acétate de méthyle à titre de produit pratiquement unique de la réaction. 



  Dans ce cas, si l'acide acétique est désiré comme pro- duit final, on saponifie l'acétate de méthyle et l'on remet en circulation à travers l'installation l'alcool méthylique ou l'éther   diméthylique   simultanément formés en vue de leur transformation finale en acide acétique. 



   Cette façon d'opérer est particulièrement intéres- sante parce qu'on a trouvéqu'il est possible de régler 
 EMI13.1 
 la saponification d'estersi'es organiques de manière à produire les acides libres à l'état anhydre. A cet ef- fet, on effectue la saponification avec juste la quanti- téthéorique d'eau requise pour la réaction, un acide minéral énergique, par exemple l'acide phosphorique ou l'acide sulfurique, étant préférablement employé comme saponifiant. 



   La réaction s'accomplit suivant l'équation suivante : 
 EMI13.2 
 CH3COO.CfI3 + Ii20 = 2c+aoox + ( OH3)20 
Il est préférable d'employer l'acide phosphorique   comme   saponifiant parce que cet   aciae   n'agit pas à la fa- çon d'un oxydant aux températures appliquées. La réaction a lieu à des températures comprises entre 150 C. environ et 
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 30t C. environ, des températures comprises entre IBO'et2 200C      

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 étant spécialement avantageuses. Bar exemple, à 200  C., la réaction   a   lieu rapidement et donne un rendement sen- siblement quantitatif. 



   Les acides phosphoriques les plus hydratés, par exemple l'acide   orthophosphorique   et l'acide   pyrophospho.   rique, sont capables de fournit l'eau requise pour la   sa-   
 EMI14.1 
 ponîficationp étant eun-nfmes en marne temps déshydratés pour donner de l'acide métaphosphorique. Il est par   con--   séquent possible de réaliser la réaction d'une manière continue en introduisant continuellement dans l'acide phosphorique les quantités et proportions requises d'es- ter et   d'eau,   l'acide phosphorique servant en réalité de véhicule pour   l'eau.   



   La saponification peut être réalisée dans tous appa- reils établis pour l'action mutuelle de gaz et de liquides, 
 EMI14.2 
 par exemple dans des tours de lavage, des mélangeurs, des / t3 appareile de formation da eta. 



  La saponification de l'acétate de méthyle peut étre réalisée d'une façon continue avec sa production. Par   exem-   ple, on peut faire passer un mélange d'oxyde de carbone et de vapeur d'alcool méthylique sous pression sur de l'a- cide phosphorique à 300-400  C. et faire passer les pro- duits de réaction contenant de l'acétate de méthyle, de préférence après avoir détendu ces produits à des pres- sions plus faibles, par exemple à   la   pression   atmosphéri-   que, conjointement avec la quantité requise de vapeur   d'eau,     à   travers une chambre contenant de l'acide phos- phorique maintenu à des températures plus basses, par   exem-   pe entre 180 et 2500 C. 



   Il ressort de la description qui précède qu'on peut employer le même catalyseur ,par exemple l'acide phospho- rique, dans des conditions différentes pour produire de l'acétate de méthyle et pour convertir cet acétate   enide   
 EMI14.3 
 acétique et en éther diméthylique. L'acide acétique peut 

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 être condensé et l'éther diméthylique, qui est gazeux aux températures ordinaires, peut être ramené au procédé pour être mélangé avec de nouvelles quantités d'oxyde de carbone, en vue de la conversion en acide acétique. 



   Toutefois, l'acétate de méthyle est préférablement séparé des gaz non condensables avec lesquels il est mélan- gé, et on le convertit par une opération séparée en acide acétique glacial et en éther   diméthylique.   



   Les exemples qui suivent feront comprendre ce procédé de saponification, mais il est bien entendu que l'inven- tion ne leur est pas limitéeo   Exemple 5  Un récipient de cuivre fermé de forme cylindrique et de grande hauteur muni d'un agitateur tour- nant rapidement et du type à propulseur est rempli pres- que complètement d'acide phosphorique et maintenu à 180- 
220  C. par'un chauffage externe. La vapeur d'acétate de méthyle est introduite près de l'extrémité inférieure du récipient et il en est de   marne   de la quantité requise de vapeur d'eau, tandis que le sommet du récipient est relié à un condenseur et à un récipient colleateur. Le gaz qui s'échappe du récipient est de l'éther méthylique pur.

   Le condensat est de l'acide acétique glacial avec une propor- tion plus ou moins grande d'acétate de méthyle non modifié, qu'il est facile d'éliminer par distillation, 
Exemple 6. On chauffe à 180 -200  C. une tour de lavage contenant des plaques de cuivre disposées de la ma- nière usuelle et l'on fait passer de l'acide phosphorique de haut en bas à travers cette tour. S'acide est ramené      au sommet par un jet de vapeur qui sert en même temps d'a- gent d'hydratation. La vapeur d'acétate de méthyle est con- duite dans la tour de bas en   haut ,  en contre-courant par rapport à l'acide   hydratéo   Les produits sont les   menés que   dans l'exemple 1. 

 <Desc/Clms Page number 16> 

 



   L'invention n'est limitée à aucune des formes de réa- lisation particulières décrites, qu'il s'agisse de la ré- action principale ou des réactions secondaires, mais peut être réalisée par divers autres procédés sans s'écarter de l'esprit de l'invention. 



   Quoique certaines échelles de températures et d'autres conditions aient été mentionnées comme préférablesdans le cas de certains catalyseurs et de certaines matières brutes, il est bien entendu que l'invention n'est pas li- mitée à cet égard. Les températures appliquées dans tout cas particulier seront préférablement celles donnant, com- me on le trouve par l'expérience, le rendement   maximum   en acide acétique ou en acétate de méthyle avec le minimum de sous-produits indésirables, Ainsi, s'il est fait usage d'un catalyseur qui est décomposable aux températures élevés par exemple d'un acide organique énergique ou d'une sub- stance acide contenant des groupes organiques, on conduit la réaction à des températures convenablement réduites et à des conditions appropriées de pression, etc.

   de façon à emf pécher ou à réduire au minimum la transformation du cata- lyseur à un état inactif. 



   En observant des précautions analogues en ce qui con- cerne'la. température, la pression.   etc.,   il est aussi pos- sible d'étendre le procédé au traitement d'alcools supérieurs par exemple de l'alcool éthylique, etc. ou de leurs éthers ou autres dérivés appropriés, en vue de la production   d'aci-   des supérieurs:., par exemple de l'acide   propionique,   ou de leurs esters correspondants. 



   R E S UNE 
 EMI16.1 
 88--.................. 

**ATTENTION** fin du champ DESC peut contenir debut de CLMS **.

Claims (1)

  1. Procédé pour la. fabrication de l'acide acétique, soit à l'état libre, soit sous forme de son ester méthylique, ca- ractérisé par le fait qu'on soumet l'alcool méthylique à <Desc/Clms Page number 17> l'action d'oxyde de carbone en présence d'un catalyseur d'une nature acide, l'alcool méthylique pouvant d'ailleurs tre remplacé en.
    tout ou en partie par des composés compre- nant un ou plusieurs groupes méthoxy ou par des substances ou mélanges de substances capables de se décomposer 0 de se combiner ou d'être convertis de quelque autre manière en alcool méthylique, l'alcool méthylique pouvant par exemple être remplacé en tout ou en partie par un éther méthylique particulièrement l'éther diméthylique, ou un ester méthy- lique par exemple le formate ou l'acétate de méthyle. Ce procédé pouvant en outre être caractérisé par les points suivants, ensemble ou séparément : 1) Les températures appliquées sont comprises entre en- viron 200-2500 C. et environ 400-450 C. et de préférence entre 300 0. et 4000 C.
    2 On effectue la réaction sous pression, par exemple sous des pressions de 50, 100, 200 ou 300 atmosphères ou sous des pressions supérieures, 3) La réaction est effectuée en présence de vapeur d'eau.
    4) On fait usage d'un excès d'oxyde de carbone et ( ou) d'hydrogèneo 5) Lorsque le formate de méthyle, l'alcool méthylique ou d'autres substances contenant ( ou capables de fournir) les éléments tant de l'alcool méthylique que de l'oxyde de carbone sont employés, la réaction est effectuée avec une proportion réduite d'oxyde de carbone ou en l'absence d'oxyde de carboneo 6) Le mélange gazeux comprenant l'alcool méthylique ou son éther ( ou ses esters) et l'oxyde de carbone est con- duit d'une façon continue au contact d'un catalyseur d'une na- ture acide, ce catalyseur étant soit à l'état liquide, soit ) <Desc/Clms Page number 18> à l'état solide, soit encore supporté par une matière solide.
    7) Les produits de réaction sont refroidis et les gaz non condensables sont remis en circulation à travers la chambre de réaction* 8) Le catalyseur comprend un acide dérivé d'un des oxydes du phosphore.
    9) On fait *sage d'un catalyseur comprenant de l'a- cide phosphorique sous l'une quelconque de ses formes (ortho-, pyro- ou méta-) ou un mélange des divers acides phosphoriques .
    10) Au lieu d'un acide dérivé d'un oxyde du phospho- re, le catalyseur comprend un acide préférablement inor- ganique, qui n'est pas volatil ou qui n'est que légèrement volatil dans les conditions de la réaction* par exemple l'a- cide borique, l'acide arsénique ou l'acide phosphomolybdi- que.
    Il) On neutralise partiellement l'acide employé comme catalyseur pour former un seul acide complexe, par exemple Al2O3, $12H3PO4.
    12) L'oxyde de carbone est employé sous forme de gaz industriels ( gaz à l'eau, gaz de gazogène, gaz de four à coke ) ou sous forme d'autres mélangea de gaz contenant de l'hydrogène et ( ou) des gaz inertes.
    13) L'alcool méthylique dont il est fait usage est lui.- marne obtenu à l'aide d'un mélange gazeux comprenant de l'oxy- de de carbone et de l'hydrogène.
    14) la conversion du mélange gazeux spécifié soue,-13) EMI18.1 est effectuée catalytiquement a4 oze ,, .4d 16) OR se--t le mélange gazeux à la chaleur et à la. pression en présence d'un catalyseur d'une nature acide.
    1@) les catalyseurs dont il est fait usage pour la trans- formation du mélange gazeux d'oxyde de carbone et d'hydrogène <Desc/Clms Page number 19> en alcool méthylique sont les mènes que ceux dont il est fait usage pour la transformation de l'alcool méthylique, etc. en acide acétique .
    16) Larsque l'acétate de méthyle est obtenu comme produit on saponifie ce produit pour le transformer en acide acétique, alcool méthylique et (ou) éther dimé- thylique, l'alcool et (ou) l'éther étant préferablement ramenés au procédé pour y être traités de nouveau en vue de leur transformation en acide acétique .
    17) On saponifie l'acétate de méthyle à l'aide de la quantité sensiblement théorique d'eau requise pour la production d'acide acétique glacial.
    18) L'agent saponifiant comprend un acide phos- phorique .
    19) On fait usage des acides ortho- ou pyrophos- phoriques comme agents saponifiants, l'acide phosphorique déshydraté dans le procédé étant de nouveau hydraté et réutilisé.
    20) On effectue la saponification à des tempéra- tures comprises entre 150 C. environ et 3000 C. environ.
    21) Les produits sortant de la chambre de réac- tion sont transformés catalytiquement en acétone.
    22) La substitution d'alcools supérieurs à l'alcool méthylique permet d'obtenir des acides gras supé- rieurs ou leurs esters
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