CH338197A - Procédé d'obtention de peptides - Google Patents

Procédé d'obtention de peptides

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CH338197A
CH338197A CH338197DA CH338197A CH 338197 A CH338197 A CH 338197A CH 338197D A CH338197D A CH 338197DA CH 338197 A CH338197 A CH 338197A
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trityl
alanyl
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Amiard Gaston
Heymes Rene
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Uclaf Societe Anonyme
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    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07KPEPTIDES
    • C07K5/00Peptides containing up to four amino acids in a fully defined sequence; Derivatives thereof
    • C07K5/04Peptides containing up to four amino acids in a fully defined sequence; Derivatives thereof containing only normal peptide links
    • C07K5/06Dipeptides
    • C07K5/06008Dipeptides with the first amino acid being neutral
    • C07K5/06017Dipeptides with the first amino acid being neutral and aliphatic
    • C07K5/06026Dipeptides with the first amino acid being neutral and aliphatic the side chain containing 0 or 1 carbon atom, i.e. Gly or Ala

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Description


   <Desc/Clms Page number 1> 
 Procédé d'obtention de peptides La présente invention a pour objet un procédé de préparation de peptides de formule générale 
 EMI1.1 
 dans laquelle R représente l'hydrogène, un radical alcoyle, aryle ou hétérocyclique pouvant en outre être    hydroxylé   ou soufré, R' représente l'hydrogène, un radical alcoyle, aryle ou hétérocyclique pouvant en outre être    hydroxylé   ou soufré, identique ou non à R, n est 0 ou un nombre entier compris entre 1 et 8 et    ri   est 0 ou un nombre entier compris entre 1 et 8, identique ou non à n, caractérisé en ce qu'on hydrolyse un    N-trityl-peptide   de formule 
 EMI1.6 
 dans laquelle R, R', n et    n'   ont la signification définie ci-dessus,

   l'hydrolyse étant effectuée par chauffage du    N-trityl-peptide   au sein d'acide acétique aqueux. 



  Il suffit de poursuivre le chauffage pendant quelques minutes. Le    triphénylcarbinol   formé par l'hydrolyse se laisse facilement séparer par simple filtration. 



  Ce procédé inédit de libération d'une fonction    NH.   n'impliquant que des conditions douces évite de ce fait les    racémisations.   De plus, il est plus rapide, plus simple et mieux adapté aux exigences industrielles que    l'hydrogénolyse.   



  Les    N-trityl-peptides   de départ peuvent être obtenus de la manière décrite ci-après : On traite selon les méthodes connues une solution refroidie au voisinage de    0o   C d'un    N-trityl-a-aminoacide   par un    chloroformiate   d'alcoyle comme, par exemple, le    chloroformiate   d'éthyle, en présence d'une base tertiaire comme la    triéthylamine,   la    pyridine,   etc.

   La solution d'anhydride mixte ainsi obtenue est directement traitée à une température, de préférence voisine de    0o   C, par un    (x-aminoacide   ou un peptide bloqué au carboxyle, c'est-à-dire sous forme, par exemple, d'un de ses esters, d'amide ou    d'anilide.   On isole ensuite et cristallise directement le    N-trityl-      peptide   bloqué au carboxyle et le saponifie en    N-trityl-peptide   libre. 



  Bien entendu, on peut également    trityler   l'ester d'un peptide, libérer le carboxyle, en faire l'anhydride    mixte   et faire réagir celui-ci sur un ester d'aminoacide ou de peptide en vue de l'obtention dés polypeptides. 



  Les aminoacides    N-tritylés   peuvent être obtenus selon les méthodes de la littérature par action du chlorure de    trityle   sur les esters d'aminoacides au sein d'un solvant indifférent (chloroforme,    dichlor-      éthane,   etc.) et en présence d'une base tertiaire    (tri-      éthylamine,      pyridine   ou    méthyléthylpyridine).   Il est souvent plus avantageux d'utiliser le chlorhydrate de l'ester. Dans ce cas, on emploie deux molécules de base tertiaire dont l'une sert à libérer l'ester de son chlorhydrate. L'ester de l'aminoacide    N-tritylé   obtenu est saponifié et l'on obtient le    N-trityl-amino-      acide   cherché.

   Lorsqu'il s'agit d'un hydroxy-amino- 

 <Desc/Clms Page number 2> 

 ester, l'emploi d'une molécule de    chlorure   de    trityle   conduit au dérivé    N-tritylé.   



  On peut également selon les méthodes connues faire réagir le chlorure de    trityle   sur un aminoacide libre au lieu d'employer son ester, mais les rendements sont alors généralement moins bons. 



  Dans les exemples suivants de mise en    oeuvre   de l'invention, les points de fusion sont des points de fusion instantanée déterminés sur bloc de    Ma-      quenne.   



  Exemple 1 On a préparé comme suit le    N-trityl-peptide   de    départ   On dissout 1,4 g de chlorhydrate de    glycinate   d'éthyle dans 14 ce de chloroforme anhydre contenant 3 ce de    triéthylamine   également anhydre, refroidit à 00 C et ajoute 2,8 g de    chlorure   de    trityle   qui se dissout immédiatement par agitation. Le chlorhydrate de    triéthylamine   formé cristallise. La réaction terminée, on lave à l'eau au bout d'une heure environ, sèche la solution    chloroformique   sur sulfate de magnésium et distille à sec. Le    N-trityl-      glycinate   d'éthyle formé est huileux et se prend en masse cristalline par reprise avec un peu de méthanol.

   On peut le saponifier, soit tel quel, soit le purifier par recristallisation en benzène-éther de pétrole. Le produit purifié fond à 112-113 C. 



  L'ester    brut   obtenu précédemment est chauffé à    reflux   pendant deux à trois minutes avec 5 ce de potasse    méthanolique   à 20 0/0. On ajoute 20 à 30 ce d'eau et distille le méthanol. La solution aqueuse restante est acidifiée, après refroidissement par l'acide acétique. La    N-trityl-glycine   précipite à l'état huileux, puis cristallise. On essore, lave à l'eau et sèche. On obtient 3 g d'aminoacide    N-tritylé,   soit un rendement supérieur à 95 0/0, F =    176-178,1   C. Après    recristallisation   dans l'alcool, le point de fusion est de 179-180 C. 



  Le produit est soluble à chaud dans les solutions alcalines aqueuses, peu soluble dans l'acétone, le benzène, le chloroforme, l'alcool et l'éther, insoluble dans l'eau. Le sel de    triéthylamine   est bien soluble dans le chloroforme. 
 EMI2.26 
 
<tb> Analyse: <SEP> C,1HlqO,N <SEP> = <SEP> 317,37
<tb> Calculé
<tb> C <SEP> 79,47 <SEP> % <SEP> H <SEP> 6,03 <SEP> % <SEP> N <SEP> 4,41 <SEP> 0/0
<tb> Trouvé
<tb> C <SEP> 79,3 <SEP> % <SEP> H <SEP> 6,1 <SEP> '% <SEP> N <SEP> 4,4 <SEP> % 
 3,17 g de    N-trityl-glycine   sont dissous dans 30 ce de chloroforme anhydre renfermant 2 ce de    triéthylamine.   On refroidit à -100 et ajoute 1,1    cm3   de    chloroformiate   d'éthyle, puis abandonne une heure et demie au bain d'eau glacée. 



  On ajoute à la solution    chloroformique   de l'anhydride mixte, se trouvant dans un bain d'eau glacée, 1,4 g de chlorhydrate de    glycinate   d'éthyle dans 14 ce de chloroforme contenant 2 ce de tri-    éthylamine.   On cesse le refroidissement après l'introduction et abandonne une heure à la température ambiante. La solution est ensuite lavée à l'eau, à l'ammoniaque et à l'eau. Après séchage sur sulfate de magnésium, on filtre et évapore à sec au    bain-      marie   sous vide. L'huile résiduelle reprise au benzène cristallise par addition d'éther de pétrole.

   On essore, lave à l'éther de pétrole et obtient 3,6 g, soit un rendement de 90 0/0, de    N-trityl-glycyl-      glycinate   d'éthyle, F =    1621,   C, qui peut servir directement à la saponification en peptide    N-tritylé   libre. Après recristallisation dans le benzène, il fond à 163-1640 C. Ce produit est    solvaté.   Pour l'analyse, on le sèche sous vide à    1201,   C.

   Il perd alors 8 0/0 de son poids. 
 EMI2.42 
 
<tb> Analyse <SEP> : <SEP> C,5H,fi0 <SEP> 3N, <SEP> = <SEP> 402,5
<tb> Calculé
<tb> C <SEP> 74,6 <SEP> % <SEP> H <SEP> 6,51 <SEP> % <SEP> N <SEP> 6,96 <SEP> 0l0
<tb> Trouvé
<tb> C <SEP> 74,8'% <SEP> H <SEP> 6,7 <SEP> % <SEP> N <SEP> 7,0 <SEP> 0/0 
 Le    N-trityl-alycyl-glycinate   d'éthyle précédemment obtenu est    porté   deux minutes au reflux avec 2    volumes      de      potasse      méthanolique   à    20%.      On   dilue par 10 volumes d'eau, chasse le méthanol par distillation, refroidit et acidifie à l'acide acétique. La    N-trityl-glycyl-glycine   précipite sous forme d'un gel qui se résout en fines aiguilles par addition d'un peu d'éther.

   On essore et lave à l'eau. Le produit brut ainsi obtenu, encore humide, peut servir directement à la    détritylation   en    glycyl-glycine.   



  Le produit brut humide est porté une à deux minutes au reflux avec environ 5 volumes d'acide    acétique      aqueux   à    50      %.      Le      triphényl-carbinol      qui   cristallise est essoré à froid et lavé avec un peu d'eau. Les eaux de lavage sont ajoutées au filtrat acétique, on concentre à faible volume et ajoute de l'alcool: La    glycyl-glycine   cristallise en petits feuillets qu'on essore et lave à l'alcool. Le rendement    est      de      85      %      par      rapport      au      N-trityl-glycyl-glycinate   d'éthyle. F    (dée.)   = 210-215 C.

   Le produit possède toutes les propriétés décrites dans la littérature. Exemple 2 On soumet à la    détritylation,   dans les conditions opératoires décrites dans l'exemple 1, la    N-trityl-      DL-a-alanyl-glycine   que l'on peut obtenir à partir du chlorhydrate de l'ester éthylique de la DL-alanine par une série de réactions analogue à celle décrite dans l'exemple 1. On obtient la    DL-a-alanyl-glycine      avec      un      rendement      de      80%      et      présentant      les      pro-      priétés   physiques et chimiques déjà décrites dans la littérature. 



  Exemple 3 On    détrityle   la    N-trityl-DL-o:-alanyl-DL-sérine,   que l'on peut obtenir de la manière décrite dans l'exemple 1, par deux minutes d'ébullition avec 5 volumes d'acide acétique aqueux à 50 0/0. Après le traitement habituel, l'alcool précipite le peptide sous forme huileuse. On le décante, reprend par 

 <Desc/Clms Page number 3> 

 environ un volume d'acide chlorhydrique concentré et ajoute 10 volumes d'acétone. Le chlorhydrate de    DL-a-alanyl-sérine   cristallise.

   On l'essore et lave à    l'acétone.      Le      rendement      est      de      60      %      par      rapport   à l'ester éthylique de la    N-trityl-DL-a-alanyl-sérine.   On peut recristalliser le produit par dissolution dans le minimum d'acide chlorhydrique normal et addition d'acétone.

   Aiguilles incolores, F (peu net) 190-195 C. 
 EMI3.12 
 
<tb> Analyse: <SEP> CrH130.1N,Cl <SEP> = <SEP> 212,64
<tb> Calculé
<tb> C <SEP> 33,89 <SEP> % <SEP> H <SEP> 6,16 <SEP> % <SEP> N <SEP> 13,18 <SEP> % <SEP> Cl <SEP> 16,67 <SEP> %
<tb> Trouvé
<tb> C <SEP> 34,0 <SEP> % <SEP> H <SEP> 6,3 <SEP> % <SEP> N <SEP> 12,8 <SEP> % <SEP> Cl <SEP> 16,1 <SEP> % 
 Exemple 4: On    détrityle,   dans les conditions opératoires décrites dans les exemples précédents, le    N-trityl-      DL-a-alanyl-DL-tryptophane   (obtenu par une série de réactions analogue à celle décrite dans l'exemple 1).

   On obtient ainsi le    DL-a-alanyl-DL-trypto-      phane.   Le    dipeptide   précipité à l'alcool est    recristal-      lisé   dans l'eau ou l'alcool aqueux. Le produit est    solvaté      et      perd   7    %      de      son      poids      par      séchage      sous   vide à 120  C. Il fond à    210,1   C en perdant le    solvat,   puis à nouveau vers    250,1   C. 



     Le      rendement      est      de      85'%      par      rapport   à    l'ester   méthylique du    dipeptide      N-tritylé   de départ. 
 EMI3.44 
 
<tb> Analyse <SEP> (du <SEP> produit <SEP> désolvaté): <SEP> C14H1;ON3=275,31
<tb> Calculé
<tb> C <SEP> 61,08 <SEP> % <SEP> H <SEP> 6,22 <SEP> % <SEP> N <SEP> 15,26 <SEP> 0/0
<tb> Trouvé
<tb> C <SEP> 61,2 <SEP> % <SEP> H <SEP> 6,4 <SEP> % <SEP> N <SEP> 15,3 <SEP> % 
 Exemple 5 On    détrityle,   dans les conditions opératoires décrites dans l'exemple 1, le    N-trityl-glycyl-DL-trypto-      phane   (préparé par une série de réactions analogue à celle décrite dans l'exemple 1).

   On obtient ainsi le    N-glycyl-DL-tryptophane   avec un rendement de    80      %      par      rapport      au      N-trilylpeptide      brut      de      départ,   après purification par dissolution dans la soude aqueuse et cristallisation par acidification acétique. Le    N-glycyl-DL-tryptophane   obtenu, déjà connu, fond à 280  C environ. 
 EMI3.59 
 
<tb> Analyse <SEP> : <SEP> C1;H1,;03N3 <SEP> = <SEP> 261,28
<tb> Calculé
<tb> C <SEP> 59,76 <SEP> % <SEP> H <SEP> 5,79 <SEP> % <SEP> N <SEP> 16,08 <SEP> %
<tb> Trouvé
<tb> C <SEP> 59,3 <SEP> % <SEP> H <SEP> 6,0 <SEP> % <SEP> N <SEP> 16,0 <SEP> % 


Claims (1)

  1. REVENDICATION Procédé de préparation de peptides de formule générale EMI3.60 dans. laquelle R représente l'hydrogène, un radical alcoyle, aryle ou hétérocyclique pouvant en outre être hydroxylé ou soufré, R' représente l'hydrogène, un radical alcoyle, aryle ou hétérocyclique pouvant en outre être hydroxylé ou soufré, identique ou non à R, n est 0 ou un nombre entier compris entre 1 et 8 et h' est 0 ou un nombre entier compris entre 1 et 8, identique ou non à n, caractérisé en ce qu'on hydrolyse un N-trityl-peptide de formule H C,H, N-CH-CO-NH-CH-COOH CH,-C (CH-.) (CH,) n, C,H, R R' dans laquelle R, R', n et rc' ont la signification définie ci-dessus,
    l'hydrolyse étant effectuée par chauffage du N-trityl-peptide au sein d'acide acétique aqueux. SOUS-REVENDICATIONS 1. Procédé suivant la revendication, caractérisé en ce qu'on poursuit le chauffage pendant quelques minutes, le triphénylcarbinol formé par hydrolyse étant séparé par filtration. 2. Procédé suivant la revendication et la sous- revendication 1, caractérisé en ce qu'on détrityle la N-trityl-glycyl-glycine par l'acide acétique aqueux bouillant pour obtenir la glycyl-glycine. 3.
    Procédé suivant la revendication et la sous- revendication 1, caractérisé en ce qu'on détrityle le N-trityl-glycyl-DL-tryptophane par l'acide acétique aqueux bouillant pour obtenir le glycyl-DL-trypto- phane. 4. Procédé suivant la revendication et la sous- revendication 1, caractérisé en ce qu'on détrityle la N-trityl-DL-a-alanyl-glycine par l'acide acétique bouillant pour obtenir la DL-a-alanyl-glycine. 5.
    Procédé suivant la revendication et la sous- revendication 1, caractérisé en ce qu'on détrityle la N-trityl-DL-a-alanyl-DL-sérine par l'acide acétique aqueux bouillant pour obtenir la DL-a-alanyl-DL- sérine. 6. Procédé suivant la revendication et la sous- revendication 1, caractérisé en ce qu'on détrityle le N-trityl-DL-a-alanyl-DL-tryptophane par l'acide acétique aqueux bouillant pour obtenir le DL-a-alanyl- DL-tryptophane.
CH338197D 1954-08-18 1955-08-11 Procédé d'obtention de peptides CH338197A (fr)

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Cited By (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
EP0094815A3 (en) * 1982-05-18 1986-03-12 Smithkline Beckman Corporation Oligopeptide prodrugs

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EP0094815A3 (en) * 1982-05-18 1986-03-12 Smithkline Beckman Corporation Oligopeptide prodrugs

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