CH660739A5 - 4,5,6,7-tetrahydrothiazolo(5,4-c)pyridinderivate. - Google Patents

4,5,6,7-tetrahydrothiazolo(5,4-c)pyridinderivate. Download PDF

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CH660739A5
CH660739A5 CH5893/84A CH589384A CH660739A5 CH 660739 A5 CH660739 A5 CH 660739A5 CH 5893/84 A CH5893/84 A CH 5893/84A CH 589384 A CH589384 A CH 589384A CH 660739 A5 CH660739 A5 CH 660739A5
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CH
Switzerland
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pyridine
guanidino
amino
tetrahydrothia
zolo
Prior art date
Application number
CH5893/84A
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English (en)
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Anna Maria Lazzarini
Ugo Scarponi
Castiglione Roberto De
Roberto Ceserani
Renato Castello
Fabrizio Vaghi
Daniela Toti
Original Assignee
Erba Farmitalia
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    • C07—ORGANIC CHEMISTRY
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    • C07D513/00—Heterocyclic compounds containing in the condensed system at least one hetero ring having nitrogen and sulfur atoms as the only ring hetero atoms, not provided for in groups C07D463/00, C07D477/00 or C07D499/00 - C07D507/00
    • C07D513/02—Heterocyclic compounds containing in the condensed system at least one hetero ring having nitrogen and sulfur atoms as the only ring hetero atoms, not provided for in groups C07D463/00, C07D477/00 or C07D499/00 - C07D507/00 in which the condensed system contains two hetero rings
    • C07D513/04—Ortho-condensed systems
    • A—HUMAN NECESSITIES
    • A61—MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61P—SPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P1/00—Drugs for disorders of the alimentary tract or the digestive system
    • A61P1/04—Drugs for disorders of the alimentary tract or the digestive system for ulcers, gastritis or reflux esophagitis, e.g. antacids, inhibitors of acid secretion, mucosal protectants
    • A—HUMAN NECESSITIES
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Description

Die Erfindung betrifft 4,5,6,7-Tetrahydrothiazolo[5,4-c]pyri-dinderivate der allgemeinen Formel (I)
40
n -r i
R.
(GM- "s
h
(i)
•R2>-(GÎ2'n
NHR,
worinX' ' eine Gruppe der Formel NRS, CHN02 oder CHS02R4, wie in Anspruch 1 definiert, ist, R3 eine der in Anspruch 1 angegebenen Bedeutungen ausgenommen eine Gruppe der Formel COR4 oder S02R4 hat und Rb R2und n die in Anspruch 1 angegebene Bedeutung haben, dadurch gekennzeichnet, dass man ein4,5,6,7-Tetrahydrothiazolo[5,4-c]pyridinderivat der allgemeinen Formel (II), wie in Anspruch 5 definiert, mit einer Verbindung der allgemeinen Formel (IV)
SCH,
c / 3 (IV),
x"
SCH,
worin X' ' die obige Bedeutung hat, kondensiert und die dabei erhaltene Verbindung der allgemeinen Formel (V)
lO
N (CH.) ^
n-, y 2 n
R2y
(V)
X — C — 5CH, Ii 3
X"
45 worin n Null oder eine ganze Zahl von 1 bis 3 ist;
entweder (i) R! und R2 unabhängig voneinander jeweils Wasserstoff, eine gesättigte oder ungesättigte, lineare oder verzweigte Alkylgruppe mit 1 bis 6 C-Atomen, eine Cycloalkylgruppe mit 3 bis 7 C-Atomen, eine Phenylgruppe oder eine 50 mono- oder di-substituierte Phenylgruppe bedeuten (wobei die Substituenten ausgewählt sind unter Alkyl, Alkoxy, Alkylthio oder Alkylsulfonyl mit 1 bis 4 C-Atomen, Amino, Alkylamino, Acylamino, Aminosulfonyl, Hydroxy, Nitro, Carboxy, Carbox-amido und Methylendioxy sowie Fluor, Chlor und Brom) oder 55 eine Acylgruppe der Formel R4CO darstellen, worin R4 eine nied. Alkylgruppe, eine Phenylgruppe oder eine mono- oder disubstituierte Phenylgruppe ist (wobei die Substituenten die oben angegebene Bedeutung haben);
oder (ii) Rt und R2 zusammen mit dem Stickstoffatom, an das 60 sie gebunden sind, eine Phthalamidogruppe oder einen 5- oder 6-gliedrigen heterocyclischen Ring bilden, der andere Hetero-atome ausgewählt unter Sauerstoff und Stickstoff enthalten kann, wobei jedes wasserstofftragende Ringstickstoffatom gegebenenfalls alkyliert sein kann;
65 oder (iii) R2 Wasserstoff ist und R! eine Amidinogruppe der Formel R6NH-C=NR7 darstellt, worin R6 und R7 unabhängig voneinander Wasserstoff, eine lineare oder verzweigte Alkylgruppe mit 1 bis 4C-Atomen, eine Cycloalkylgruppe mit 3 bis 7
660 739
C-Atomen oder eine funktionalisierte Kette der Formel (CH3)2N-(CH2)m oder
I Y-R
bedeuten, worin m eine ganze Zahl von 1 bis 3 ist, 3 eine nied. Alkylgruppe darstellt und Y~ ein Bromid-, Chlorid- oder p-Toluolsulfonatanion ist; X ein Sauerstoff- oder Schwefelatom, eine Iminogruppe oder die Gruppe der Formel NR8, CHN02 oder CHS02R4Ìst, wobei R8nied. Alkyl, Cyano, Nitro, Amino, Acylamino, Carboxamido oder nied. Alkoxycarbonyl oder eine Gruppe der Formel COR4 oder S02R4 ist und R4 die oben angegebene Bedeutung hat; und R3 eine Phenyläthyl-, eine gesättigte oder ungesättigte, lineare oder verzweigte Alkylgruppe mit 1 bis 6 C-Atomen, eine Cycloalkylgruppe mit 3 bis 7 C-Atomen, eine Phenylgruppe oder eine mono- oder disubstituierte Phenylgruppe ist (wobei die Substituenten die oben angegebene Bedeutung haben) oder eine Benzyl- oder mono- oder disubstituierte Benzylgruppe darstellt (wobei die Substituenten die für die Phenylgruppe angegebene Bedeutung haben) oder aber eine Gruppe der Formel COR4 oder S02R4 darstellt, wobei R4 die obige Bedeutung hat; und weiters pharmazeutisch annehmbare Säureadditionssalze hievon vor.
Wenn Rl5 R2, R3, R4, R6, R7, R8 und R eine Alkylgruppe darstellen, handelt es sich vorzugsweise um Methyl, Äthyl, n-Propyl, Isopropyl, sek.-Butyl, Isobutyl, tert.-Butyl odern-Butyl.
WennRi, R2, R3, R6 oder R7 eine Cycloalkylgruppe bedeuten, sind sie vorzugsweise Cyclopropyl, Cyclopentyl, Cyclohexyl oder Cycloheptyl. Wenn Rx und R2zusammen mit dem Stickstoffatom, an das sie gebunden sind, einen heterocyclischen Ring bilden, bilden sie vorzugsweise einen Piperidino-, Piperazino-, Morpholino- oder Pyrrolidinoring.
Wenn R8 eine Acylaminogruppe ist, ist sie vorzugsweise eine Benzoylamino- oder Acetylaminogruppe.
Wenn R8 eine Alkoxycarbonylgruppe darstellt, ist sie vorzugsweise eine Methoxycarbonyl- oder Äthoxycarbonylgruppe.
Die Säureadditionssalze der Verbindung der Formel (I) können von einer Vielzahl von anorganischen und organischen Säuren stammen, wie Schwefel-, Phosphor-, Salz-, Bromwasser-stoff-, Jodwasserstoff-, Salpeter-, Sulfamin-, Citronen-, Milch-, Pyruvin-, Oxal-, Malein-, Bernstein-, Wein-, Zimt-, Essig-, Trifluoressig-, Benzoe-, Salicyl-, Glucon-, Ascorbinsäure und verwandte Säuren.
Vorzugsweise ist in obiger Formel (I) n Null oder 1, insbesondere Null.
Bevorzugt ist, dass entweder (i) Ri und R2 unabhängig voneinander jeweils Wasserstoff oder eine Alkylgruppe mit 1 bis 6 C-Atomen, insbesondere Methyl, bedeuten oder (ii) R2 Wasserstoff ist und Ri eine Amidinogruppe der Formel R6NH-C=NR7 darstellt, worin R6 und R7 unabhängig voneinander jeweils Wasserstoff oder eine Cycloalkylgruppe mit 3 bis 7 C-Atomen bedeuten; besonders bevorzugt sind R6 und R7 jeweils Wasserstoff.
Vorzugsweise ist R3 Methyl, Äthyl, Isopropyl, n-Butyl, Phe-nyl, Benzoyl, Benzyl, Cyclopropyl, Cyclopentyl, Cyclohexyl oder p-Toluolsulfonyl, insbesondere ist R3 Isopropyl.
Vorzugsweise stellt X ein Sauerstoff- oder Schwefelatom, eine Imino-, Cyanimino-, p-Toluolsulfonylimino- oder Benzoyl-iminogruppe dar, am meisten bevorzugt ein Sauerstoffatom.
Spezifische Beispiele von bevorzugten Verbindungen der Erfindung sind:
2-Amino-5-(methylthiocarbamoyl)-4,5,6,7-tetrahydrothia-zolo[5,4-c]pyridin,
2-Amino-5-(isopropylthiocarbamoyl)-4,5,6,7-tetrahydro-thiazolo[5,4-c]pyridin,
2-Amino-5-(phenylthiocarbamoyl)-4,5,6,7-tetrahydrothia-zolo[5,4-c]pyridin,
2-Amino-5-(benzoylthiocarbamoyl)-4,5,6,7-tetrahydrothia-zolo[5,4-c]pyridin, 5 2-Amino-5-(methylcarbamoyl)-4,5,6,7-tetrahydrothia-zolo[5,4-c]pyridin,
2-Amino-5-(isopropylcarbamoyl)-4,5,6,7-tetrahydrothia-zolo[5,4-c]pyridin,
2-Amino-5-(phenylcarbamoyl)-4,5,6,7-tetrahydrothia-10 zolo[5,4-c]pyridin,
2-Amino-5-(N-benzylcarbamoyl)-4,5,6,7-tetrahydrothia-zolo[5,4-c]pyridin,
2-Amino-5-(N-cyano-N'-methylamidino)-4,5,6,7-tetrahy-drothiazolo[5,4-c]pyridin, 15 2-Amino-5-(N-cyano-N'-isopropylamidino)-4,5,6,7-tetrahy-drothiazolo[5,4-c]pyridin,
2-Amino-5-(N-cyano-N'-benzylamidino)-4,5,6,7-tetrahydro-thiazolo[5,4-c]pyridin,
2-Amino-5-(N'-benzoylamidino)-4,5,6,7-tetrahydrothia-20 zolo[5,4-c]pyridin,
2-Amino-5-(N'-methyl-N-tosylamidino)-4,5,6,7-tetrahydro-thiazolo[5,4-c]pyridin,
2-Amino-5-(N'-methyl-N-benzoylamidino)-4,5,6,7-tetrahy-drothiazolo[5,4-c]pyridin, 25, 2-Guanidino-5-(isopropylthiocarbamoyl)-4,5,6,7-tetrahy-drothiazolo[5,4-c]pyridin,
2-Guanidino-5-(isopropylcarbamoyl)-4,5,6,7-tetrahydrothia-zolo[5,4-c]pyridin,
2-Guanidino-5-(N'-methyl-N-cyanoamidino)-4,5,6,7-tetra-30 hydrothiazolo[5,4-c]pyridin,
2-Guanidino-5-(N'-benzoylamidino)-4,5,6,7-tetrahydrothia-zolo[5,4-c]pyridin,
2-Guanidino-5-(N'-methyl-N-tosylamidino)-4,5,6,7-tetrahy-drothiazolo[5,4-c]pyridin, 35 2-Guanidino-5-(N'-methyl-N-benzoylamidino)-4,5,6,7-tetra-hydrothiazolo[5,4-c]pyridin,
2-(N,N'-dicyclohexylguanidino)-5-isopropylcarbamoyl-4,5,6,7-tetrahydrothiazolo[5,4-c]pyridin,
2-Guanidino-5-(cyclopropylcarbamoyl)-4,5,6,7-tetrahydro-40 thiazolo[5,4-c]pyridin,
2-Guanidino-5-(cyclopentylcarbamoyl)-4,5,6,7-tetrahydro-thiazolo[5,4-c]pyridin,
2-Guanidino-5-(methylcarbamoyl)-4,5,6,7-tetrahydrothia-zolo[5,4-c]pyridin, 45 2-Guanidino-5-(cyclohexylcarbamoyl)-4,5,6,7-tetrahydro-thiazolo[5,4-c]pyridin,
2-Guanidino-5-(tosylcarbamoyl)-4,5,6,7-tetrahydrothia-zolo[5,4-c]pyridin,
2-Guanidino-5-(äthylcarbamoyl)-4,5,6,7-tetrahydrothia-50 zolo [5,4-c] pyridin,
2-Guanidino-5-(n-propylcarbamoyl)-4,5,6,7-tetrahydrothia-zolo[5,4-c]pyridin,
2-Guanidino-5-(n-butylcarbamoyl)-4,5,6,7-tetrahydrothia-zolo [5,4-c] pyridin, 55 2-(N,N-Dimethylaminomethyl)-5-(N-isopropylthiocarba-moyl)-4,5,6,7-tetrahydrothiazolo[5,4-c]pyridin,
2-(N,N-Dimethylaminomethyl)-5-(N-isopropylcarbamoyl)-4,5,6,7-tetrahydrothiazolo[5,4-c]pyridin,
2-(N,N-Dimethylaminomethyl)-5-(N-cyano-N'-methyl-60guanyl)-4,5,6,7-tetrahydrothiazolo[5,4-c]pyridin,
2-Amino-5-(2'-phenyäthylcarbamoyl)-4,5,6,7-tetrahydro-thiazolo[5,4-c]pyridin,
2-Guanidino-5-(2'-phenyläthylcarbamoyl)-4,5,6,7-tetrahy-drothiazolo[5,4-c]pyridin, 65 2-Guanidino-5-(phenylcarbamoyl)-4,5,6,7-tetrahydrothia-zolo[5,4-c]pyridin,
2-Guanidino-5-(phenylthiocarbamoyl)-4,5,6,7-tetrahydro-thiazolo[5,4-c]pyridin,
2-Guanidino-5-(benzylcarbamoyl)-4,5,6,7-tetrahydrothia-zolo[5,4-c]pyridin,
2-Amino-5-(4'-chlorphenylcarbamoyl)-4,5,6,7-tetrahydro-thiazolo[5,4-c]pyridin,
2-Guanidino-5-(4'-chlorphenylcarbamoyl)-4,5,6,7-tetrahy-drothiazolo[5,4-c]pyridin,
2-Amino-5-(cyclobutylcarbamoyl)-4,5,6,7-tetrahydrothia-zoIo[5,4-c]pyridin oder
2-Guanidino-5-(cyclobutylcarbamoyl)-4,5,6,7-tetrahydro-thiazolo[5,4-c]pyridin.
Die Erfindung sieht weiters ein Verfahren zur Herstellung von4,5,6,7-Tetrahydrothiazolo[5,4-c]pyridinderivaten der allgemeinen Formel (I) vor, worin X ein Sauerstoff- oder Schwefelatom oder eine Iminogruppe bedeutet und Ru R2, R3 und n die oben angegebene Bedeutung haben, welches darin besteht, dass man ein 4,5,6,7-Tetrahydrothiazolo[5,4-c]pyridinderivat der allgemeinen Formel (II)
N — (Ci2)
worin Ri, R2 und n die obige Bedeutung haben, mit einem Isocyanat, Isothiocyanat oder N-substituierten Cyanamid der allgemeinen Formel (III)
R3 - N = C = X'
(III),
worin R3 die obige Bedeutung hat und X' ein Sauerstoff- oder Schwefelatom oder eine Iminogruppe darstellt, kondensiert.
Die Erfindung sieht weiters auch ein Verfahren zur Herstellung von 4,5,6,7-Tetrahydrothiazolo[5,4-c]pyridinderivaten der allgemeinen Formel (I) vor, worin X eine Gruppe der Formel NR8, CHN02 oder CHS02R4, wie oben definiert, ist, R3 eine der hiefür angegebenen Bedeutungen mit Ausnahme einer Gruppe der Formel COR4 oder S02R4 hat und Rb R2 und n die obige Bedeutung haben, welches darin besteht, dass man ein 4,5,6,7-Tetrahydrothiazolo[5,4-c]pyridinderivat der allgemeinen Formel (II), wie oben definiert, mit einer Verbindung der allgemeinen Formel (IV)
^CH3
X" = c^ (IV),
SCH3
worin X' ' eine Gruppe der Formel NR8, CHN02 oder CHS02R(, wie oben definiert, darstellt, kondensiert und die dabei erhaltene Verbindung der allgemeinen Formel (V)
worin Rl5 R2, X" und n die obige Bedeutung haben, mit einem Amin der Formel R3NH2, worin R3 eine der oben hiefür angegebenen Bedeutungen hat, mit Ausnahme einer Gruppe der Formel COR4 oder S02R4, behandelt.
Die Verbindungen der allgemeinen Formel (I), worin R2 Wasserstoff ist, Rx eine Gruppe der Formel R6NH-C=NR7 darstellt, wobei R6 und R7 eine der hiefür angegebenen Bedeutung haben mit Ausnahme Wasserstoff, und R3, X und n die obige Bedeutung haben, können aus Verbindungen der allgemeinen Formel (I), worin Ri und R2 beide Wasserstoff sind und R3, X und n wie oben definiert sind, hergestellt werden, indem letztere mit einem Carbodiimid der allgemeinen Formel (VI)
R6-N = C = N-R7 (VI),
660 739
worin R6 und R7 eine der hiefür angegebenen Bedeutungen mit Ausnahme Wasserstoff haben, umgesetzt wird. Dieses Verfahren liegt ebenfalls im Rahmen vorliegender Erfindung.
Die Ausgangsverbindungen der Formel (II) können durch Kondensieren eines Halogenwasserstoffsäuresalzes von 3-Brom-4-piperidon mit einer Verbindung der allgemeinen Formel worin Ri, R2und n die obige Bedeutung haben, gemäss einem allgemeinen Verfahren zur Herstellung von Thiazolringen, wie es dem Fachmann auf diesem Gebiet wohlbekannt ist, hergestellt werden.
Die obigen Kondensationen erfolgen vorzugsweise in einem Lösungsmittel, wie Methanol, Äthanol, Acetonitril, Dioxan oder Dimethylformamid, bei einer Temperatur im Bereich von 0 bis 165 °C. Die Produkte können aus der Reaktionsmischung entweder als freie Basen durch Kristallisation oder durch Chromatographie oder als Salze von pharmazeutisch annehmbaren Säuren isoliert werden.
Die4,5,6,7-Tetrahydrothiazolo[5,4-c]pyridinderivate gemäss der Erfindung erwiesen sich bei Versuchstieren nach oraler oder parenteraler Verabreichung als gut verträglich und als wirksam auf das gastro-enterische System. Insbesondere hemmen sie die Zahl der Versuchsgeschwüre und die Magensekretion bei Versuchstieren und sind hoch wirksame Histamin H2-Rezeptor-Aantagonisten. Sie sollten sich somit in der Therapie als nützlich erweisen , beispielsweise bei der Verhütung und Behandlung von peptischen Geschwüren, insbesondere Duodenal-, Magen- und oesophagealen Geschwüren.
Demgemäss sieht die vorliegende Erfindung eine pharmazeutische Zusammensetzung vor, die ein 4,5,6,7-Tetrahydrothia-zolo[5,4-c]pyridinderivat gemäss der Erfindung oder ein pharmazeutisch annehmbares Salz hievon in Mischung mit einem pharmazeutisch annehmbaren Verdünnungsmittel oder Träger enthält.
Die Wirksamkeit dieser Verbindungen wurde bei Ratten in Antiulcus- und Antisekretionstests untersucht.
Die anti-ulcerogene Wirksamkeit der Verbindungen der Erfindung wird beispielsweise durch die Tatsache gezeigt, dass sie beim Test des Hemmens von durch Acetylsalicylsäure (AS A) induzierten Magengeschwüren bei Ratten aktiv sind (M. Hemmati et al., Pharmacology 9,374,1973). Männlichen Sprague Dawley-Ratten [Cri : CD (SD) BR] (Charles River, Italien) mit einem Gewicht von 190 ± 10 g, die 15 h ohne Nahrung geblieben waren, aber freien Zugang zu Wasser hatten, wurde AS A (100 mg/kg per os in 0,2 ml/100 g Körpergewicht) 60 min nach der oralen Behandlung mit den getesteten Verbindungen verabreicht. Magengeschwüre wurden 4 h nach AS A-Behandlung bestimmt. Die Hemmung von Magengeschwüren, bestimmt als prozentuelle Hemmung des Ulcusindex (Summe von Ulcuslänge in mm), wurde als ED50 ausgedrückt (Dosis, die die Magengeschwüre um 50% im Vergleich mit Kontrollratten herabsetzt). Die Ergebnisse sind in der folgenden Tabelle, Spalte 1, angegeben.
Die antiulcerogene Aktivität der Verbindungen der Erfindung wird auch durch die Tatsache gezeigt, dass sie im Test der Hemmung von Stressgeschwüren bei Ratten (Beschränkung an Wasser bei 23 °C während 4 h) gemäss dem Verfahren von M. Usardi et al. (Prostaglandins, 8,43,1974) aktiv sind. Die getesteten Verbindungen wurden 1 h vor dem Stress per os verabreicht. Sechs männliche Charles River-Ratten (140 ± 10 g Körpergewicht), die 16 h gehungert hatten, wurden für jede Versuchsgruppe verwendet. Am Ende des Stresses wurden die Ratten getötet und die Magengeschwüre bestimmt, indem sie gezählt wurden. Die Hemmung von Magengeschwüren,
5
5
10
15
20
25
30
35
40
45
50
55
60
65
660 739
bestimmt als prozentuelle Hemmung des Ulcusindex (Zahl der Geschwüre), wurde als EDS0 ausgedrückt. Die Ergebnisse sind in der folgenden Tabelle, Spalte 2, angegeben. Die Hemmung von Duodenalgeschwüren, bei Ratten durch Cysteamin induziert, wurde für die getesteten Verbindungen als prozentuelle Hemmung des Ulcusindex [Summe der geschädigten Flächen pro Ratte (mm2)] nach dem Verfahren von Y. Fuji et al., Jap. J. Pharm. 25,663,1975, bestimmt und als ED50 ausgedrückt. Die Daten sind in der Tabelle, Spalte 3, angegeben.
Die gastrische Antisekretionswirksamkeit der Verbindungen der Erfindung wurde in Ratten durch die Pylorusligatur-Methode (H. ShayetaL, Gastroenterology5,43,1945) bestimmt. Sechs männliche Sprague Dawley-Ratten (110 bis 130 g Körpergewicht) wurden pro Gruppe verwendet. 24 h vor dem Test wurde den Ratten Futter entzogen, während Wasser zur Verfügung stand. Am Tag der Operation wurde der Pylorus unter leichter Ätheranästhesie abgebunden. 4 h nach der Ligatur wurden die Ratten getötet, die Magensekretion gesammelt, 10 min bei 3500 Upm zentrifugiert und das Volumen, weniger Sediment, wurde bestimmt. Der Anteil an freier Salzsäure im Magensaft wurde durch Titrieren gegen 0,In Natriumhydroxid zu einem Endprodukt von pH 7 bestimmt. Alle Verbindungen wurden intraduodenal zum Zeitpunkt der Ligatur injiziert. Die Ergebnisse, ausgedrückt als ED50 mg/kg (die Dosis, die den Ausstoss an Salzsäure um 50% im Vergleich mit Kontrollratten verminderte), sind in der Tabelle, Spalte 4, angegeben.
Die Verbindungen der Erfindung wurden auf Histamin H2-Rezeptor-Antagonistaktivität in vitro am rechten Atriums des Meerschweinchens untersucht. Männliche Meerschweinchen wurden durch einen Schlag auf den Kopf getötet und das Herz wurde rasch herausgeschnitten und in oxydierte Ringer Lock-Lösung folgender Zusammensetzung gegeben (g/1) : NaCl 9, KCl 0,42, CaCl20,24,NaHC030,5, Glucosel. Die Atria wurden voir Rest des Herzens herausseziert, von Bindegewebe befreit, in 20 ml Organbad enthaltenden Ringer Lock-Lösung, bei 37 °C wärmereguliert, suspendiert und mit 95% 02und5% C02
6
carboxygeniert. Spontan schlagende Atria wurden mindestens 30 min vor dem Versuch auf die Badbedingungen einstellen gelassen. Histamin wurde dem Bad kumulativ zugegeben, ausgehend von 3 X 10~7Mbis 1 x lO^M. Diehistamininduzierte 5 Erhöhung der Atriarate wurde vor der nächstfolgenden Konzentration einen zeitweiligen Zustand der Stabilität erreichen gelassen. Nach Waschen und Warten auf die Erholung der Atriarata wurden Verbindungen 5 min vor Wiederholen der kumulativen Dosisreaktionskurve mit Histamin zugesetzt. Eine Verbindung io wird als ein H2-Rezeptorantagonist angesehen, wenn sie imstande ist, die Dosisreaktionskurve von Histamin nach rechts in einer Konzentration von =1 x 10"5Mzu verschieben. Die Ergebnisse sind in der Tabelle, Spalte 5, angegeben.
Unter Berücksichtigung der Tatsache, dass einige Antiulcus-15 mittel eine beachtliche, aber unerwünschte anticholinergische Aktivität zeigen, wie es Atropin tut, wurden die Verbindungen der Erfindung auch auf ihren Antagonismus gegen das Syndrom, das durch intraperitoneale (i.p.) Verabreichung von Oxotrem-orin an Mäuse induziert wurde, nachdervon G.P. Leszkovsky 20 undL. Tardos (Europ. J. Pharmac. 1971,15,310)beschriebenen Methode untersucht. Die getesteten Verbindungen wurden an Gruppen von 5 männlichen Mäusen, 20 bis 25 g Körpergewicht, in der Screeningdosis von 100 mg/kg per os verabreicht. Das Ausmass an peripherer cholinergischer Aktivierung, durch Oxo-25 tremorin induziert, wurde durch Salivation und Lachrymation und das Ausmass an zentraler cholinergischer Aktivierung durch die Schwere von Tremor und Hypothermie gemessen. Atropin-sulfat unterdrückte sowohl periphere als auch zentrale Effekte, die durch Oxotremorin induziert worden waren. Die Ergebnisse 30 sind in der Tabelle, Spalte 6, angegeben. Die approximative akute Toxizität (LD50) der Verbindungen der Erfindung wurde an der Maus und an der Ratte durch einzelne orale Verabreichung steigender Dosen bestimmt und am 7. Tag nach der Behandlung gemessen. Die Ergebnisse sind in der Tabelle, 35 Spalte 7, angeführt. Ranitidin, ein wohlbekanntes Antiulcusmit-tel, wurde als Vergleichsverbindung verwendet.
Tabelle: Biologische Aktivitäten
Verbindung von Beisp.
Laboratoriums-Code (FCE)
Spalte 1) ASA
Spalte 2) Stress
Spalte 3) Cysteamin
Spalte 4) Antisekretionswirksamkeit
Spalte 5) Anti-H2-Aktivität
Spalte 6) Anticholinergische Aktivität
Spalte 7)
ld50
Maus
Ratte
2
22828
s5
2,7
1
_
inaktiv
400-800
—
5
22889
1,2
>25
-
>5
-
inaktiv
200-400
-
15
22940
0,5
<50
-
<5
aktiv inaktiv
400-800
16
23067
0,017
2,9
0,4
0,33
aktiver als inaktiv
200-400
>800
Ranitidin
22
23712
0,08
20,2
0,3
1,7
aktiver als inaktiv
>800
>800
Ranitidin
Ranitidin
0,5
6,2
10,7
7
inaktiv
>800
>800
1) Hemmung von Magengeschwüren, induziert in Ratten durch ASA (ausgedrückt als ED50, mg/kg, p.o.)
2) Hemmung von Magengeschwüren, induziert in Ratten durch Stress (ausgedrückt als ED50, mg/kg, p.o.)
3) Hemmung von Duodenalgeschwüren, induziert in Ratten durch Cysteamin (ausgedrückt als ED50, mg/kg, p.o.)
4) Hemmung von basalem Magensekretionsausstoss an HCl (ausgedrückt als ED50, mg/kg, i.d.) in Ratten
5) In vivo Histamin H2-Rezeptorantagonist-Aktivität in Meerschweinchenatria (Screeningdosis von lxl0~5M)
6) Antagonismus gegen Oxotremorinsyndrom in der Maus (Screeningdosis von 100 mg/kg p.o.)
7) mg/kg in der Maus und in der Ratte
7
660 739
Auf dem therapeutischen Gebiet können die Produkte der vorliegenden Erfindung oral oder parenteral verabreicht werden. Die gewöhnlich verwendeten therapeutischen Mittel sollen eine oder mehrere Verbindungen der vorliegenden Erfindung mit einer herkömmlichen Menge an festem oder flüssigen Träger aufweisen. Die Mittel können als Tabletten, Pulver, Pillen oder andere Formen, die für orale oder parenterale Verabreichung pharmazeutisch geeignet sind, hergestellt werden. Flüssige Verdünnungsmittel , die geeignet sterilisiert sind, werden für die parenterale Verabreichung verwendet. Herkömmliche Exzipien-ten können zur Anwendung gelangen, wovon die üblichsten Stärke, Lactose, Talk, Magnesiumstearatund dgl. sind. Der bevorzugte orale Dosierungsbereich bei Menschen sollte etwa 50 bis 400 mg täglich betragen.
Die Erfindung wird durch die folgenden Beispiele näher erläutert.
Beispiel 1
2-Amino-5-(methylthiocarbamoyl)-4,5,6,7-tetrahydrothia-zolo[5,4-c]pyridin (n=0, R1=R2=H, R3=CH3, X=S)
FCE 22882
1,55 g (10 mMol) 2-Amino-4,5,6,7-tetrahydrothiazolo[5,4-c]pyridin wurden in 25 ml Dimethylformamid gelöst und die Lösung in einem Eis-Wasserbad gekühlt. 0,88 g (12 mMol) Methylisothiocyanat wurden dann zugesetzt. Nach7!4 h wurde das Lösungsmittel abgedampft und der Rückstand (etwa 2,2 g) aus Acetonitril kristallisiert. Es wurden 1,25 g (55 % Ausbeute) der reinen Titelverbindung erhalten, Fp. 188-190 °C (Zers.).
Beispiel 2
2-Amino-5-(isopropylthiocarbamoyl)-4,5,6,7-tetrahydro-thiazolo[5,4-c]pyridin (n=0, Ri=R2=H, R3=CH(CH3)2, X=S)
FCE 22828
Beim Arbeiten wie in Beispiel 1, aber unter Verwendung von Isopropylisothiocyanat anstelle von Methylisothiocyanat, wurde die Titelverbindung in 75%iger Ausbeute erhalten, Fp. 179-180°C (Zers.).
Beispiel 3
2-Amino-5-(phenylthiocarbamoyl)-4,5,6,7-tetrahydrothia-zolo[5,4-c]pyridin (n=0, R!=R2=H, R3=C6H5, X=S)
FCE 22934
Beim Arbeiten wie in Beispiel 1, aber unter Verwendung von Phenylisothiocyanat anstelle von Methylisothiocyanat, wurde die Titelverbindung in 40%iger Ausbeute erhalten, Fp. 155-157 °C (Zers.).
Beispiel 4
2-Amino-5-(benzoylthiocarbamoyl)-4,5,6,7-tetrahydrothia-zolo[5,4-c]pyridin (n=0, R1=R2=H, R3=COR4, X=S, R4=QH5) FCE 23026
Beim Arbeiten wie in Beispiel 1, aber unter Verwendung von Benzoylisothiocyanat anstelle von Methylisothiocyanat, wurde die Titelverbindung in 43%iger Ausbeute erhalten, Fp. 158-160°C.
Beispiel 5
2-Amino-5-(methylcarbamoyl)-4,5,6,7-tetrahydrothia-zolo[5,4-c]pyridin (n=0, Ri=R2=H, R3=CH3, X=0)
FCE 22889
Beim Arbeiten wie in Beispiel 1, aber unter Verwendung von Methylisocyanat anstelle von Methylisothiocyanat, wurde die Titelverbindung in 54%iger Ausbeute erhalten, Fp 202 °C (Zers.).
Beispiel 6
2-Amino-5-(isopropylcarbamoyl)-4,5,6,7-tetrahydrothia-zolo[5,4-c]pyridin (n=0, Rj=R2=H, R3=CH(CH3)2, X=0) FCE
22829
Beim Arbeiten wie in Beispiel 1, aber unter Verwendung von Isopropylisocyanat anstelle von Methylisothiocyanat, wurde die Titelverbindung in 54%iger Ausbeute erhalten, Fp. 190-192 °C (Zers.).
Beispiel 7
2-Amino-5-(phenylcarbamoyl)-4,5,6,7-tetrahydrothia-zolo[5,4-c]pyridin (n=0, R,=R2=H, R3=C6H5, X=0)
FCE 22935
Beim Arbeiten wie in Beispiel 1, aber unter Verwendung von Phenylisocyanat anstelle von Methylisothiocyanat, wurde die Titelverbindung in 53%iger Ausbeute erhalten, Fp. 204-206 °C.
Beispiel 8
2-Amino-5-(N-benzyIcarbamoyI)-4,5,6,7-tetrahydrothia-zolo[5,4-c]pyridin (n=0, R,=R2=H, R3=CH2C6HS, X=0)
FCE 22951
Beim Arbeiten wie in Beispiel 1, aber unter Verwendung von Benzylisocyanat anstelle von Methylisothiocyanat, wurde die Titelverbindung in 47%iger Ausbeute erhalten, Fp.197-200 °C.
Beispiel 9
2-Amino-5-(N-cyano-N ' -methylamidino)-4,5,6,7-tetrahydro-thiazolo[5,4-c]pyridin (n=0, Ri=R2=H, R3=CH3, X=NRg,
R8=CN) FCE 22952 Zu einer Lösung von 3,1 g (20 mMol) 2-Amino-4,5,6,7-tetrahydrothiazolo[5,4-c]pyridin in 40 ml abs. Äthanol wurden 4,09 g (28 mMol) N-Cyano-S,S-dimethylcyanodithioiminocarbo-nat (IV: X' '=NR8, R8=CN) bei Raumtemperatur zugesetzt. Nach Stehen während 30 h wurde die Reaktionsmischung filtriert, wobei 2-Amino-5-(methylthio-N-cyanoiminomethyl)-4,5,6,7-tetrahydrothiazolo[5,4-c]pyridin (V: Ri=R2=H, n=0, X"=NR8, Rg=CN) in 85%iger Ausbeute erhalten wurde, Fp. 152-155 °C. 4,33 g (17 mMol) der so hergestellten Verbindung (V) wurden in 17 ml abs. Äthanol gelöst und bei Raumtemperatur mit einer33 %igen Lösung von Methylamin in 55 ml Äthanol behandelt. Nach 15 min wurde der Niederschlag abfiltriert und aus einer Irl-Mischung (bezogen auf das Volumen) von Acetoni-tril/Äthanol kristallisiert. Es wurden 3,7 g (92% Ausbeute) der Titelverbindung erhalten, Fp. 231-234 °C.
Beispiel 10
2-Amino-5-(N-cyano-N'-isopropylamidino)-4,5,6,7-tetrahy-drothiazolo[5,4-c]pyridin (n=0, Ri=R2=H, R3=CH(CH3)2,
X=NR8, R8=CN) FCE 23098 Beim Arbeiten wie in Beispiel 9, aber unter Verwendung von Isopropylamin anstelle von Methylamin, wurde die Titelverbin-dung in 75%iger Ausbeute erhalten, Fp. 203-205 °C.
Beispiel 11
2-Amino-5-(N-cyano-N'-benzylamidino)-4,5,6,7-tetrahydro-thiazolo[5,4-c]pyridin (n=0, R^R-^H, R3=C6H5CH2, X=NR8, R8=CN) FCÊ 23065 Beim Arbeiten wie in Beispiel 9, aber unter Verwendung von Benzylamin anstelle von Methylamin, wurde die Titelverbindung in 64%iger Ausbeute erhalten, Fp. 182-183 °C.
Beispiel 12
2-Amino-5-(N'-benzoylamidino)-4,5,6,7-tetrahydrothia-zolo[5,4-c]pyridin (n=0, R^R^H, R3=COR4, X=NR8, RS=H, R4=C6H5j FCE 23181
5
10
15
20
25
30
35
40
45
50
55
60
65
660 739
8
2,33 g (15 mMol) 2-Ammo-4,5,6,7-tetrahydrothiazolo[5,4-c]pyridin wurden in 30 ml Dimethylformamid gelöst und 2,63 g (18 mMol) Benzoylcyanamid wurden zugesetzt. Die Reaktionsmischung wurde 1 h bei 70 °C und eine weitere Stunde bei 110 °C gehalten. Das Lösungsmittel wurde abgedampft und der Rückstand (etwa 5 g) wurde aus Acetonitril kristallisiert. Es wurden 3,5 g (Ausbeute 78%) der reinen Titelverbindung erhalten, Fp. 180-181 °C (Zers.).
Beispiel 13
2-Amino-5-(N'methyl-N-tosylamidino)-4,5,6,7-tetrahydro-thiazolo[5,4-c]pyridin(n=0, Rj=R2=H, R3=CH3, X=NR8,
R8=S02QH4CH3) FCE 23477 Zu einer Lösung von 8,26 g (30 mMol) N-Tosyl-S,S-dimethyl-dithioiminocarbonat (IV: X"=NR8, R8=p-CH3-C6H4-S02) in 80 ml abs. Äthanol wurden3,88 g (25 mMol) 2-Amino-4,5,6,7-tetrahydrothiazolo[5,4-c]pyridin zugesetzt. Die Reaktionsmischung wurde 28 h am Rückfluss gehalten. Dann wurde das Äthanol im Vakuum abgedampft und der rohe Rückstand wurde auf einer Silikagelsäule unter Verwendung von Äthylacetat mit steigenden Mengen Methanol als Eluierungsmittel chromatogra-phiert. Es wurden 6,05 g (63% Ausbeute) 2-Amino-5-(methyl-thio-N-tosyIiminomethyl)-4,5,6,7-tetrahydrothiazolo[5,4-c]pyri-din (V: R1=R2=H, n=0, X"=NR8, R8=p.CH3C6H4S02), Fp. 191-195 °C, erhalten. Diese Verbindung wurde in 110 ml abs. Äthanol gelöst und mit einer 33 %igen Lösung von Methylamin in 5,88 ml Äthanol behandelt. Die Reaktionsmischung wurde etwa 5 h am Rückfluss gehalten. Dann wurde das Lösungsmittel im Vakuum abgedampft und der Rückstand (etwa 6 g) aus Acetonitril kristallisiert. 4,38 g (76% Ausbeute) reine Titelverbindung wurden erhalten, Fp. 206-208 °C.
Beispiel 14
2-Amino-5-(N'-methyl-N-benzoyl-amidino)-4,5,6,7-tetrahy-drothiazolo[5,4-c]pyridin (n=0, Ri=R2=H, R3=CH3, X=NR8, R^COQHs) FCE 23495 Zu einer Lösung von 5,4 g (24 mMol) N-Benzoyl-S,S-dime-thyldithioiminocarbonat (IV : X' ' =NR8, R8=C6H5CO) in 50 ml abs. Äthanol wurden 3,1 g (20 mMol) 2-Amino-4,5,6,7-tetrahy-drothiazolo[5,4-c]pyridin bei Raumtemperatur zugesetzt. Nach Stehen während 31 h wurde die Reaktionsmischung im Vakuum zur Trockene eingedampft. Der Rückstand (V: R!=R2=H, n=0, X"=NRS, R^QHjCO, etwa 8,5 g) wurde in 50 ml abs. Äthanol gelöst und bei Raumtemperatur mit einer 33 %igen Lösung von Methylamin in 10 ml Äthanol behandelt. Nach etwa 8 h wurde das Lösungsmittel abgedampft und der Rückstand (etwa 7,5 g) aus Acetonitril kristallisiert. Es wurden 5,6 g (88% Ausbeute) reine Titelverbindung erhalten, Fp. 124-128 °C.
Beispiel 15
2-Guanidino-5-(isopropylthiocarbamoyl)-4,5,6,7-tetrahy-drothiazolo[5,4-c]pyridinl (n=0, Ri=H2NC=NH, R2=H,
R3=CH(CH3)2, X=S) FCE 22940 Zu einer Lösung von 0,986 g (5 mMol) 2-Guanidino-4,5,6,7-tetrahydrothiazolo[5,4-c]pyridin in 15 ml Dimethylformamid wurden 0,606 g (6 mMol) Isopropylisothiocyanat nach Kühlen auf 0 °C zugegeben. Nach 7 h wurde das Lösungsmittel abgedampft und der Rückstand (etwa 1,6 g) aus Acetonitril kristallisiert. Es wurden 1,24 g (83 % Ausbeute) reine Titelverbindung erhalten, Fp. 238 °C (Zers.).
Beispiel 16
2-Guanidino-5-(isopropylcarbamoyl)-4,5,6,7-tetrahydro-thiazolo[5,4-c]pyridin (n=0,
R1=H2N-C=NH,
R2=H, R3=CH(CH3)2, X=0) FCE 23067 Beim Arbeiten wie in Beispiel 15, aber unter Verwendung von Isopropylisocyanat anstelle von Isopropylisothiocyanat, wurde die Titelverbindung in 70%iger Äusbeute erhalten, 5 Fp. 210-213 °C (Zers.).
Beispiel 17
2-Guanidino-5-(N'-methyl-N-cyanoamidino)-4,5,6,7-tetrahy-drothiazolo[5,4-c]pyridin (n=0, 10 R!=H2N-C=NH,
15 R2=H, R3=CH3, X=NR8, RS=CN) FCE 23171
Zu einer Suspension von 3,95 g (20 mMol) 2-Guanidino-4,5,6,7-tetrahydrothiazolo[5,4-c]pyridin in 40 ml abs. Äthanol wurden 3,51 g (24 mMol) N-Cyano-S,S-dimethyldithioimidocar-bonat (IV: X' '=NR8, R8=CN) bei Raumtemperatur zugesetzt. 20 Nach Stehen während 30 h wurde die Reaktionsmischung zur Trockene eingedampft und der rohe Rückstand wurde unter Verwendung von Äthylacetat mit steigenden Mengen Methanol als Eluierungsmittel chromatographiert. Es wurden 4,7 g (80% Ausbeute) 2-Guanidino-5-(methylthio-N-cyano-iminomethyl)-25 4,5,6,7-tetrahydrothiazolo[5,4-c]pyridin (V:
R!=R6NH-C=N-R7,
so R2=R6=R7=H, n=0, X" =NR8, R8=CN), Fp. 224-227°C, erhalten. Diese Verbindung wurde mit einer 33 %igen Lösung von Methylamin in 93 ml Äthanol bei Raumtemperatur behandelt. Nach Stehen während 24 h wurde die feste Verbindung filtriert und aus Methanol kristallisiert. Es wurden 2,21 g (50% 35 Ausbeute) Titelverbindung erhalten, Fp. 243-246 °C (Zers.).
Beispiel 18
2-Guanidino-5-(N'-benzoylamidino)-4,5,6,7-tetrahydrothia-zolo[5,4-c]pyridin (n=0,
40 R1=H2N-C=NH,
45 R2=H, R3=COR4, X=NR8, R8=H, R4=QH5) FCE 23184 Zu einer Lösung von 2,96 g (15 mMol) 2-Guanidino-4,5,6,7-tetrahydrothiazolo[5,4-c]pyridin in 30 ml Dimethylformamid wurden 2,74 g (18,75 mMol) Benzoylcyanamid zugegeben. Die Reaktionsmischung wurde 2 h bei 110 °C gehalten und dann 50 wurde das Lösungsmittel abgedampft. Der Rückstand (etwa 6 g) wurde aus Acetonitril kristallisiert. Es wurden 2,06 g (40% Ausbeute) reine Titelverbindung erhalten, Fp. 243-246 °C.
Beispiel 19
55 2-Guanidino-5-(N'-methyl-N-tosylamidino)-4,5,6,7-tetrahy-drothiazolo[5,4-c]pyridin (n=0, Ri=H2N-C=NH,
R2=H, R3=CH3, X=NR8, R8=S02C6H4CH3) FCE 23494 2,96 g (15 mMol) 2-Guanidino-4,5,6,7-tetrahydrothia-zolo[5,4-c]-pyridin wurden bei Raumtemperatur zu einer Suspension von 6,2 g (22,5 mMol) N-Tosyl-S ,S-dimethyldithio-55 iminocarbonat (IV : X' '=NR8, R8=p-CH3-C6H4S02) in 45 ml abs. Äthanol zugesetzt. Nach Stehen während 16 h wurde die Reaktionsmischung etwa 13 h am Rückfluss gehalten und dann im Vakuum zur Trockene eingedampft.
660 739
Der rohe Rückstand, etwa 6 g 2-Guanidino-5-(methylthio-N- Es wurden 2,2 g (50% Ausbeute) reine Titelverbindung als tosyliminomethyl)-4,5,6,7-tetrahydrothiazolo[5,4-c]pyridin (V: ein weisser Schaum erhalten. R,=H, 'H-NMR der Titelverbindung (CDC13, 200 MHz):
ÇH -CH„
R2=Rs-NH-C=N-R7, 5 1 ( 1 5 S (d, 6H, CH ! CH3 ) 2 '
R6=R7=H,n=0,X"=NR8,R8=p-CH3-C6H4S02), wurde in x g {ni( 20h> , x ch ch-nh;
105 ml abs. Äthanol gelöst und mit einer 33 %igen Lösung von ' ^
Methylamin in 9,3 ml Äthanol behandelt. Die Reaktionsmi- io c.h.-ch,,
schung wurde 7 h am Rückfluss gehalten und dann im Vakuum zurTrockeneeingedampft.DerRückstand(etwa6g)wurdeaus 2/54 s (m' 2Hi ch2-ch2~n-co)
Acetonitril kristallisiert. Es wurden 2,87 g (47% Ausbeute) reine Titelverbindung erhalten, Fp. 229-232 °C (Zers.).
/C--2--'2x 3,54 i Cos, 2H, 2 x CH2 CH-NH
Beispiel20 XCh,-ch,/
2-Guanidino-5-(N'-methyl-N-benzoylamidino)-4,5,6,7-tetra- l hydrothiazolo[5,4-c]pyridin (n=0, 3,67 s (t, 2H, CH2-CH2-N-CO)
Ri=H2N-C=NH, 4<qo s (mj 1Hj NH-CH(CH3)2)
4,26 S (d, 1H, NH-CH(CH3)2)
R2=H, R3=CH3, X=NR8, R8=COC6Hs) FCE23496 25 4'35 5 (t' 2H' ^2~îji_CH2_CH21 2,96 g (15 mMol) 2-Guanidino-4,5,6,7-tetrahydrothia- co zolo[5,4-c]pyridin wurden bei Raumtemperatur zu einer Lösung von 4,06 g (18 mMol) N-Benzoyl-S,S-dimethyldithioiminocarbo-
nat(IV:X"=NR8,R8=C6H5CO)in75mlabs.Äthanolzuge- Beispiel 22
setzt. Nach Stehen während 24 h wurde die Reaktionsmischung 30 _
filtriert, wobei 2-Guanidino-5-(methylthio-N-benzoyliminome- 2-Guamdino-5-(cyclopropylcarbamoyl)-4,5,6,7-tetrahydro-thyl)-4,5,6,7-tetrahydrothiazolo[5,4-c]pyridin (V: thiazolo[5,4-c]pyridin (n=0,
Ri=H2N~C=NH,
R1=R6-NH-C=N-R7, I
I 35
R2=R6=R7=H, n=0,X"=NR8) in70%iger Ausbeute erhalten R2=H, R3=Cyclopropyl, X=0) FCE 23712
wurde. Beim Arbeiten wie in Beispiel 15, aber unter Verwendung
4 g (10,68 mMol) dieser Verbindung wurden in 90 ml abs. von Cyclopropylisocyanat anstelle von Isopropylisothiocyanat,
Äthanol gelöst und bei Raumtemperatur mit einer 33%igen 40 wurde die Titelverbindung in 50%iger Ausbeute erhalten,
LösungvonMethylaminin9,31 ml Äthanol behandelt. Nach Fp. 215-216 °C (Zers.).
etwa 11h wurde das Produkt abfiltriert und aus Methanol kristallisiert, Es wurde 2,25 g (59% Ausbeute) Titelverbindung Beispiel 23
erhalten, Fp. 238-241 °C. 2-Guanidino-5-(cyclopentyIcarbamoyl)-4,5,6,7-tetrahydro-
45 thiazolo[5,4-c]pyridin (n=0,
Beispiel 21 R1=H2N-C=NH,
2-(N,N'-DicycIohexylguanidino)-5-isopropylcarbamoyl-4,5,6- |
tetrahydrothiazolo[5,4-c]pyridin (n=0,
__ -, 50 R2=H, R3=Cyclopentyl, X=0) FCE 23849
^ = \_y~NH-C=N )i Beim Arbeiten wie in Beispiel 15, aber unter Verwendung von Cyclopentylisocyanat anstelle von Isopropylisothiocyanat, . . wurde die Titelverbindung in 60%iger Ausbeute erhalten,
R2-H, R3-isoC3H7, X-0) 228-229 °C (Zers.).
Zu einer Lösung von 2,4 g (10 mMol) 2-Amino-5-isopropyl- 55 carbamoyl-4,5,6,7-tetrahydrothiazolo[5,4-c]pyridin in 20 ml was- Beispiel 24
serfreiem Dimethylformamid wurden 0,337 g (3 mMol) Pyridin- „ „ ... c, ,,
hydrochloridund3,09g(15mMol)N.N'-Dicyclohexylcarbodi- 2-Guanidmo-5-(me hylcarbamoyl)-4,5,6 7-tetrahydroth.a-
imid, gelöst in 5 ml wasserfreiem Dimethylformamid, bei Raum- 20 ' "C^rl m temperato unter Stickstoffatmosphäre zugesetzt. Nach Stehen 60 Ri=H2N-C=NH,
während 4 Tagen wurde das Lösungsmittel im Vakuum abge- I
dampft und der Rückstand in Eiswasser gelöst. Die wässrige
Lösung wurde mit 2n Natriumhydroxid stark alkalisch gemacht und mit Methylendichlorid extrahiert. Die Extrakte wurden über R2=H, R3=Me, X=0) FCE 23902
wasserfreiem Natriumsulfat getrocknet und zur Trockene einge- 65 Beim Arbeiten wie in Beispiel 15, aber unter Verwendung dampft. Der Rückstand (etwa 5 g) wurde auf einer Silikagelsäule von Methylisocyanat anstelle von Isopropylisothiocyanat, wurde unter Verwendung von Äthylacetat als Eluierungsmittel chroma- die Titelverbindung in 62%iger Ausbeute erhalten, Fp. 236 °C
tographiert. (Zers.).
660 739
Beispiel 25
2-Guanidino-5-(cyclohexylcarbamoyl)-4,5,6,7-tetrahydro-thiazolo[5,4-c]pyridin (n=0, Ri=HJW:=NH,
R2=H, R3=Cyclohexyl, X=0) FCE 23942 Beim Arbeiten wie in Beispiel 15, aber unter Verwendung von Cyclohexylisocyanat anstelle von Isopropylisothiocyanat, wurde die Titelverbindungin 49%iger Ausbeute erhalten, Fp. 225 °C (Zers.).
Beispiel 26
2-Guanidino-5-(tosylcarbamoyl)-4,5,6,7-tetrahydrothia-zolo[5,4-c]pyridin (n=0,
R!=H2N-C=NH,
R2=H, R3=TosyI, X=0) FCE 24004 Beim Arbeiten wie in Beispiel 15, aber unter Verwendung von Tosylisocyanat anstelle von Isopropylisothiocyanat, wurde die Titelverbindung in 16%iger Ausbeute erhalten, Fp.227-228°C.
Beispiel 27
2-Guanidino-5-(äthylcarbamoyl)-4,5,6,7-tetrahydrothia-zolo[5,4-c]pyridin (n=0,
R1=H2N-C=NH,
R2=H, R3=Äthyl, X=0) FCE 23959 Beim Arbeiten wie in Beispiel 15, aber unter Verwendung von Äthylisocyanat anstelle von Isopropylisothiocyanat, wurde die Titelverbindung in 53 %iger Ausbeute erhalten, Fp.
244-245 °C (Zers.).
Beispiel 28
2-Guanidino-5-(n-propylcarbamoyl)-4,5,6,7-tetrahydro-thiazolo[5,4-c]pyridin (n=0, Ri=H2N-C=NH,
R2=H, R3=n-Propyl, X=0) FCE 24Ö11 Beim Arbeiten wie in Beispiel 15, aber unter Verwendung von n-Propylisocyanat anstelle von Isopropylisothiocyanat, wurde die Titelverbindung in 64%iger Ausbeute erhalten, Fp. 201-202 °C (Zers.).
Beispiel 29
2-Guanidino-5-(n-butylcarbamoyl)-4,5,6,7-tetrahydrothia-zolo[5,4-c]pyridin (n=0,
Ri=H2N-C=NH,
R2=H, R3=n-Butyl, X=0) FCE 24028
10
Beim Arbeiten wie in Beispiel 15, aber unter Verwendung von n-Butylisocyanat anstelle von Isopropylisothiocyanat, wurde die Titelverbindung in 50%iger Ausbeute erhalten, Fp. 220 °C.
5 Beispiel 30
2-(N,N-Dimethylaminomethyl)-5-(N-isopropylthiocarba-moyl)-4,5,6,7-tetrahydrothiazolo[5,4-c]pyridin (n= 1, R1=R2=CH3, R3=Isopropyl, X=S) FCE 23733 Zu einer Lösung von 1,97 g (10 mMol) 2-(N,N-Dimethylami-10 nomethyl)-4,5,6,7-tetrahydrothiazolo[5,4-c]pyridinin 15 ml Acetonitril wurden 1,01 g (10 mMol) Isopropylisothiocyanat bei Raumtemperatur zugesetzt und die Reaktionsmischung 30 min am Rückfluss gehalten. Das Lösungsmittel wurde zur Trockene abgedampft und der Rückstand (etwa 3 g) aus Diisopropyläther 15 kristallisiert. Es wurden 1,91 g (64% Ausbeute) reine Titelverbindung erhalten, Fp. 123 °C.
Beispiel 31
2-(N,N-Dimethylaminomethyl)-5-(N-isopropylcarbamoyl)-20 4,5,6,7-tetrahydrothiazolo[5,4-c]pyridin (n=l, Ri=R2=CH3, R3=Isopropyl, X=0) FCE 23779 Beim Arbeiten wie in Beispiel 15, aber unter Verwendung von Isopropylisocyanat, wurde die Titelverbindung (Fp. 150 °C) 25 in 46%iger Ausbeute erhalten.
Beispiel 32
2-(N,N-Dimethylaminomethyl)-5-(N-cyano-N'-methylgu-anyl)-4,5,6,7-tetrahydrothiazolo[5,4-c]pyridin(n=l, 30 R1=R2=R3=CH3, X=N-CN) FCE 23787
Zu einer Lösung von 1,97 g (10 mMol) 2-(N,N-Dimethylami-nomethyl)-4,5,6,7-tetrahydrothiazolo[5,4-c]pyridinin 15 ml abs. Äthanol wurden 1,46 g (10 mMol) Dimethylcyanodithioimido-carbonat (IV: X' ' =NRS, R8=CN) bei Raumtemperatur zuge-35 setzt. Nach Stehen während 3 h wurde die Reaktionsmischung während l'A h auf 65 °C erhitzt. Das Lösungsmittel wurde im Vakuum abgedampft und der Rückstand, der hauptsächlich aus der rohen Verbindung (V) (Rj=R2=CH3, n=l, X" =NR8, RS=CN, etwa 2,9 g) bestand, in 10 ml abs. Äthanol gelöst und bei 40 Raumtemperatur mit einer 33%igen Lösung von Methylamin in Äthanol (2,5 ml) behandelt. Nach Stehen während 2 h wurde die Reaktionsmischung 30 min auf 70 °C erhitzt. Das Lösungsmittel wurde im Vakuum abgedampft und der Rückstand (etwa 2,7 g) aus Acetonitril kristallisiert. Es wurden 1,44 g (50%ige Aus-45 beute) reine Titelverbindung erhalten, Fp. 160 °C.
Beim Arbeiten wie in den vorhergehenden Beispielen wurden auch die folgenden Verbindungen hergestellt:
2-Guanidino-5-(phenylcarbamoyl)-4,5,6,7-tetrahydrothia-zolo[5,4-c]pyridin, 50 2-Guanidino-5-(phenylthiocarbamoyl)-4,5,6,7-tetrahydro-thiazolo[5,4-c]pyridin,
2-Guanidino-5-(benzylcarbamoyl)-4,5,6,7-tetrahydrothia-zolo[5,4-c]pyridin,
2-Amino-5-(4'-chlorphenylcarbamoyl)-4,5,6,7-tetrahydro-55 thiazolo[5,4-c]pyridin,
2-Guanidino-5-(4'-chlorphenylcarbamoyl)-4,5,6,7-tetrahy-drothiazolo[5,4-c]pyridin,
2-Amino-5-(2'-phenyläthylcarbamoyl)-4,5,6,7-tetrahydro-thiazolo[5,4-c]pyridin, 60 2-Guanidino-5-(2'-phenyläthylcarbamoyl)-4,5,6,7-tetrahy-drothiazolo [5,4-c] pyridin,
2-Amino-5-(cyclobutylcarbamoyl)-4,5,6,7-tetrahydrothia-zolo[5,4-c]pyridin,
2-Guanidino-5-(cyclobutylcarbamoyl)-4,5,6,7-tetrahydro-65 thiazolo[5,4-c]pyridin.

Claims (8)

  1. 660 739
    PATENTANSPRÜCHE 1. Eine Verbindung der Formel (I)
    worin n Null oder eine ganze Zahl von 1 bis 3 ist;
    entweder (i) Rj und R2 unabhängig voneinander jeweils Wasserstoff, eine gesättigte oder ungesättigte, lineare oder verzweigte Alkylgruppe mit 1 bis 6 C-Atomen, eine Cycloalkyl-gruppe mit 3 bis 7 C-Atomen, eine Phenylgruppe oder eine mono- oder di-substituierte Phenylgruppe bedeuten; wobei die Substituenten ausgewählt sind unter Alkyl, Alkoxy, Alkylthio oder Alkylsulfonyl mit 1 bis 4 C-Atomen, Amino, Alkylamino, Acylamino, Aminosulfonyl, Hydroxy, Nitro, Carboxy, Carbox-amido und Methylendioxy sowie Fluor, Chlor und Brom; oder eine Acylgruppe der Formel R4CO darstellen, worin R4 eine niedere Alkylgruppe, eine Phenylgruppe oder eine mono- oder disubstituierte Phenylgruppe ist, wobei die Substituenten die oben angegebene Bedeutung haben;
    oder (ii) Rj und R2 zusammen mit dem Stickstoffatom, an das sie gebunden sind, eine Phthalamidogruppe oder einen 5- oder 6-gliedrigen heterocyclischen Ring bilden, der andere Hetero-atome ausgewählt unter Sauerstoff und Stickstoff enthalten kann; wobei jedes wasserstofftragende Ringstickstoffatom gegebenenfalls akyliert sein kann;
    oder (iii) R2 Wasserstoff ist und R! eine Amidinogruppe der Formel R6NH-C=NR7 darstellt, worin R6 und R7 unabhängig voneinander Wasserstoff, eine lineare oder verzweigte Alkylgruppe mit 1 bis 4 C-Atomen, eine Cycloalkylgruppe mit 3 bis 7 C-Atomen oder eine funktionalisierte Kette der Formel (CH3)2N-(CH2)raoder
    R
    bedeuten, worin m eine ganze Zahl von 1 bis 3 ist, R eine nied. Alkylgruppe darstellt und Y""ein Bromid-, Chlorid- oder p-Toluolsulfonatanionist; Xein Sauerstoff- oder Schwefelatom, eine Iminogruppe oder die Gruppe der Formel NR8, CHN02 oder CHS02R4ist, wobei R8nied. Alkyl, Cyano, Nitro, Amino, Acylamino, Carboxamido oder nied. Alkoxycarbonyl oder eine Gruppe der Formel COR4 oder S02R4 ist und R4 die oben angegebene Bedeutung hat; und R3 eine Phenyläthyl-, eine gesättigte oder ungesättigte, lineare oder verzweigte Alkylgruppe mit 1 bis 6 C-Atomen, eine Cycloalkylgruppe mit 3 bis 7 C-Atomen, eine Phenylgruppe oder eine mono- oder disubstituierte Phenylgruppe ist, wobei die Substituenten die oben angegebene Bedeutung haben, oder eine Benzyl- oder mono- oder disubstituierte Benzylgruppe darstellt, wobei die Substituenten die für die Phenylgruppe angegebene Bedeutung haben, oder aber eine Gruppe der Formel COR4oder S02R4 darstellt, wobei R4 die obige B edeutung hat; oder ein pharmazeutisch annehmbares Säureadditionssalz hievon.
  2. 2. Eine Verbindung nach Anspruch 1, worin n Null oder 1 ist; entweder (i) Ri und R2 unabhängig voneinander jeweils Wasserstoff oder Alkyl mit 1 bis 6 C-Atomen bedeuten; oder (ii) R2 Wasserstoff ist und Ri eine Amidinogruppe der Formel R6NH-C=NR7 darstellt, worin R6 und R7 unabhängig voneinander Wasserstoff oder C3-C7-Cycloalkyl bedeuten; X Sauerstoff, Schwefel, Imino, Cyanimino, p-Toluolsulfonylimino oderBen-zoylimino ist und R3 Ci-C6-Alkyl, C3-C7-Cycloalkyl, Phenyl, Benzyl, Benzoyl oder p-Toluolsulfonyl darstellt, oder ein pharmazeutisch annehmbares Säureadditionssalz hievon.
  3. 3. Eine Verbindung nach Anspruch 1, nämlich 2-Guanidino-5-(isopropylcarbamoyl)-4,5,6,7-tetrahydrothiazolo[5,4-c]pyri-din pder ein pharmazeutisch annehmbares Salz hievon.
  4. 4. Eine Verbindung nach Anspruch 1, nämlich
    5 2-Amino-5-(methylthiocarbamoyl)-4,5,6,7-tetrahydrothia-zolo[5,4-c]pyridin,
    2-Amino-5-(isopropylthiocarbamoyl)-4,5,6,7-tetrahydro-thiazolo[5,4-c]pyridin,
    2-Amino-5-(phenylthiocarbamoyl)-4,5,6,7-tetrahydrothia-10 zolo[5,4-c]pyridin,
    2-Amino-5-(benzoylthiocarbamoyl)-4,5,6,7-tetrahydrothia-zolo [5,4-c]py ridin,
    2-Amino-5-(methylcarbamoyl)-4,5,6,7-tetrahydrothia-zolo [5,4-c]pyridin, 15 2-Amino-5-(isopropylcarbamoyl)-4,5,6,7-tetrahydrothia-zolo[5,4-c]pyridin,
    2-Amino-5-(phenylcarbamoyl)-4,5,6,7-tetrahydrothia-zolo[5,4-c]pyridin,
    2-Amino-5-(N-benzylcarbamoyl)-4,5,6,7-tetrahydrothia-20 zolo[5,4-c]pyridin,
    2-Amino-5-(N-cyano-N'-methylamidino)-4,5,6,7-tetrahy-drothiazolo[5,4-c]pyridin,
    2-Amino-5-(N-cyano-N'-isopropylamidino)-4,5,6,7-tetrahy-drothiazolo [5,4-c]pyridin, 25 2-Amino-5-(N-cyano-N'-benzylamidino)-4,5,6,7-tetrahydro-thiazolo[5,4-c]pyridin,
    2-Amino-5-(N'-benzoylamidino)-4,5,6,7-tetrahydrothia-zolo[5,4-c]pyridin,
    2-Amino-5-(N'-methyl-N-tosylamidino)-4,5,6,7-tetrahydro-30 thiazolo[5,4-c]pyridin,
    2-Amino-5-(N'-methyl-N-benzoylamidino)-4,5,6,7-tetrahy-drothiazolo[5,4-c]pyridin,
    2-Guanidino-5-(isopropylthiocarbamoyl)-4,5,6,7-tetrahy-drothiazolo[5,4-c]pyridin, 35 2-Guanidino-5-(N'-methyl-N-cyanoamidino)-4,5,6,7-tetra-hydrothiazolo[5,4-c]pyridin,
    2-Guanidino-5-(N'-benzoylamidino)-4,5,6,7-tetrahydrothia-zolo[5,4-c]pyridin,
    2-Guanidino-5-(N'-methyl-N-tosylamidino)-4,5,6,7-tetrahy-40 drothiazolo[5,4-c]pyridin,
    2-Guanidino-5-(N'-methyl-N-benzoylamidino)-4,5,6,7-tetra-hydrothiazolo[5,4-c]pyridin,
    2-(N,N'-dicyclohexylguanidino)-5-isopropylcarbamoyl-4,5,6,7-tetrahydrothiazolo[5,4-c]pyridin, 45 2-Guanidino-5-(cyclopropylcarbamoyl)-4,5,6,7-tetrahydro-thiazolo [5,4-c]pyridin,
    2-Guanidino-5-(cyclopentylcarbamoyl)-4,5,6,7-tetrahydro-thiazolo[5,4-c]pyridin,
    2-Guanidino-5-(methylcarbamoyl)-4,5,6,7-tetrahydrothia-50 zolo[5,4-c]pyridin,
    2-Guanidino-5-(cyclohexylcarbamoyl)-4,5,6,7-tetrahydro-thiazolo[5,4-c]pyridin,
    2-Guanidino-5-(tosylcarbamoyl)-4,5,6,7-tetrahydrothia-zolo[5,4-c]pyridin, 55 2-Guanidino-5-(äthylcarbamoyl)-4,5,6,7-tetrahydrothia-zolo [5,4-c]pyridin,
    2-Guanidino-5-(n-propylcarbamoyl)-4,5,6,7-tetrahydrothia-zolo[5,4-c]pyridin,
    2-Guanidino-5-(n-butylcarbamoyl)-4,5,6,7-tetrahydrothia-60zolo[5,4-c]pyridin,
    2-(N,N-Dimethylaminomethyl)-5-(N-isopropylthiocarba-moyl)-4,5,6,7-tetrahydrothiazolo[5,4-c]pyridin,
    2-(N,N-Dimethylaminomethyl)-5-(N-isopropylcarbamoyl)-4,5,6,7-tetrahydrothiazolo[5,4-c]pyridin, 65 2-(N,N-Dimethylaminomethyl)-5-(N-cyano-N'-methyl-guanyl)-4,5,6,7-tetrahydrothiazolo[5,4-c]pyridin,
    2-Amino-5-(2'-phenyläthylcarbamoyl)-4,5,6,7-tetrahydro-thiazolo[5,4-c]pyridin,
    3
    660 739
    2-Guanidino-5-(2'-phenyläthylcarbamoyl)-4,5,6,7-tetrahy-drothiazoIo[5,4-c]pyridin,
    2-Guanidino-5-(phenylcarbamoyl)-4,5,6,7-tetrahydrothia-zolo[5,4-c]pyridin,
    2-Guanidino-5-(phenylthiocarbamoyl)-4,5,6,7-tetrahydro-thiazolo[5,4-c]pyridin,
    2-Guanidino-5-(benzy]carbamoyl)-4,5,6,7-tetrahydrothia-zolo[5,4-c]pyridin,
    2-Amino-5-(4'-chlorphenylcarbamoyl)-4,5,6,7-tetrahydro-thiazolo[5,4-c]pyridin,
    2-Guanidino-5-(4'-chlorphenylcarbamoyl)-4,5,6,7-tetrahy-drothiazolo[5,4-c]pyridin,
    2-Amino-5-(cyclobutylcarbamoyl)-4,5,6,7-tetrahydrothia-zolo[5,4-c]pyridin oder
    2-Guanidino-5-(cyclobutyIcarbamoyl)-4,5,6,7-tetrahydro-thiazolo[5,4-c]pyridin.
  5. 5. Verfahren zur Herstellung einer Verbindung der allgemeinen Formel worin Rb R2, X" und n die obige Bedeutung haben, mit einem Amin der Formel R3NH2, worin R3 die obige Bedeutung hat, behandelt.
  6. 7. Verfahren zur Herstellung einer Verbindung der allgemei-5 nen Formel
    ■>ir7 II c
    10
    / 7 7
    ■
    worin n, X und R3 die in Anspruch 1 angegebene Bedeutung haben und R6 und R7 eine der in Anspruch 1 angegebenen Bedeutungen ausgenommen Wasserstoff haben, dadurch 15 gekennzeichnet, dass man eine Verbindung der allgemeinen Formel yH-(C7'n
    20
    H2N-(CH2)n
    ~C ' II X
    . NERj
    C - NH
    ii
    X'
    *3
    worin X' Sauerstoff, Schwefel oder eine Aminogruppe bedeutet und n, Rls R2 und R3 die in Anspruch 1 angegebene Bedeutung haben, dadurch gekennzeichnet, dass man ein 4,5,6,7-Tetrahy-drothiazolo[5,4-c]pyridinderivat der allgemeinen Formel (II)
    worin n, X und R3 die obige Bedeutung haben, mit einem Carbodiimid der allgemeinen Formel (VI)
    Rg-N=C=N-R7
    (VI),
    1 \
    „ N — (CH_)
    V 2 n
    (ii),
    worin Ri, R2 und n die in Anspruch 1 angegebene Bedeutung haben, mit einem Isocyanat, Isothiocyanat oder N-substituierten Cyanamid der allgemeinen Formel (III)
    worin R6 und R7 die obige Bedeutung haben, umsetzt.
    30 8. Pharmazeutische Zusammensetzung, dadurch gekennzeichnet, dass sie einen therapeutisch wirksamen Anteil einer Verbindung nach einem der Ansprüche 1 bis 4 in Mischung mit einem pharmazeutisch annehmbaren Verdünnungsmittel oder Träger enthält.
    35
    R,-N = C = X'
    (HI),
    worin R3 die in Anspruch 1 und X' die oben angegebenen Bedeutungen haben, kondensiert.
  7. 6. Verfahren zur Herstellung einer Verbindung der allgemeinen Formel
    N-
  8. *1.
CH5893/84A 1983-12-16 1984-12-11 4,5,6,7-tetrahydrothiazolo(5,4-c)pyridinderivate. CH660739A5 (de)

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