ES2280964T3 - Derivados de benzotiazol y uso de los mismos en el tratamiento de enfermedades relacionadas con el receptor a2a de adenosina. - Google Patents

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Abstract

Compuestos de la fórmula general (Ver fórmula) en donde R es C5-6-cicloalquilo, insustituido o sustituido por hidroxi, o es etilo o isobutilo, o es tetrahidropiran-4-ilo o -(CH2)n-tetrahidrofuran-2 ó 3-ilo o es 5-hidroxi-biciclo[2.2.1]hep-2-ilo; X es CH o N; n es 0 ó 1; y a sales de adición de ácido de los mismos farmacéuticamente aceptables.

Description

Derivados de benzotiazol y uso de los mismos en el tratamiento de enfermedades relacionadas con el receptor A_{2A} de adenosina.
La presente invención se refiera a compuestos de la fórmula general
\vskip1.000000\baselineskip
1
en donde
R
es C_{5,6}-cicloalquilo, insustituido o sustituido por hidroxi, o es etilo o isobutilo, o es tetrahidropiran-4-ilo o -(CH_{2})_{n}-tetrahidrofuran-2 ó 3-ilo o es 5-hidroxi-biciclo[2.2.1]hept-2-ilo;
X
es CH o N;
n
es 0 ó 1;
y a sales de adición de ácido de los mismos farmacéuticamente aceptables.
Se ha encontrado sorprendentemente que los compuestos de la fórmula general I son ligando de receptor de adenosina. Específicamente, los compuestos de la presente invención tienen una buena afinidad al receptor A_{2A} y una alta selectividad a los receptores A_{1} y A_{3}.
La adenosina modula una amplia gama de funciones fisiológicas interactuando con receptores de superficie celular específicos. El potencial de los receptores de adenosina como objetivos de fármaco primero se revisó en 1982. La adenosina se relaciona tanto estructuralmente como metabólicamente con los nucleótidos bioactivos trifosfato de adenosina (ATP), difosfasto de adenosina (ADP), monofosfato de adenosina (AMP) y monofosfato de adenosina cíclico (cAMP); con el agente de metilación bioquímico S-adenosil-L-metiona (SAM); y estructuralmente con las coenzimas NAD, FAD y coenzima A; y con ARN. Conjuntamente la adenosina y estos compuestos relacionados son importantes en la regulación de muchos aspectos del metabolismo celular y en la modulación de diferentes actividades del sistema nervioso central.
Los receptores de adenosina se han clasificado como receptores A_{1}, A_{2A}, A_{2B} y A_{3}, perteneciendo a la familia de receptores acoplados a la proteína G. La activación de receptores de adenosina por adenosina inicia el mecanismo de transducción de señal. Estos mecanismos son dependientes de la proteína G asociada al receptor. Cada uno de los subtipos de receptor de adenosina se ha caracterizado clásicamente por el sistema efector de adenilato ciclasa, el cual utiliza cAMP como un segundo mensajero. Los receptores A_{1} y A_{3}, acoplados con proteínas G inhiben el adenilato ciclasa, conduciendo a una disminución de niveles de cAMP celulares, mientras que los receptores A_{2A} y A_{2B} se acoplan a las proteínas G_{5} y activan el adenilato ciclasa, conduciendo a un incremento de niveles de cAMP celulares. Se conoce que el sistema receptor A_{1} incluye la activación de fosfolipasa C y modulación tanto de canales de iones potasio como calcio. El subtipo A_{3}, además de su asociación con adenilato ciclasa, también estimula la fosfolipasa C y de este modo activa los canales de ión calcio.
El receptor A_{1} (326-328 aminoácidos) se clonó de varias especies (canina, humana, rata, perro, pollo, bovina, caballo) con 90-95% de identificación de secuencia entre las especies de mamíferos. El receptor A_{2A} (409-412 aminoácidos) se clonó de canina, rata, humana, cobayo y ratón. El receptor A_{2B} (332 aminoácidos) se clonó de humana y ratón con 45% de homología de A_{2B} humano con receptores A_{1} y A_{2A} humanos. El receptor A_{3} (317-320 aminoácidos) se clonó de humana, rata, perro, conejo y oveja.
Los subtipos de receptor A_{1} y A_{2A} son propuestos para jugar papeles complementarios en la regulación del suministro de energía de la adenosina. La adenosina, la cual es un producto metabólico de ATP, se difunde de la célula y actúa localmente para activar los receptores de adenosina para disminuir la demanda de oxígeno (A_{1}) o incrementar el suministro de oxígeno (A_{2A}) y de este modo reinstalar el equilibrio de suministro de energía: demanda dentro del tejido. Las acciones de ambos subtipos es incrementar la cantidad de oxígeno disponible al tejido y proteger las células contra el daño originado por una falta de equilibrio de oxígeno de corto plazo. Una de las funciones importantes de adenosina endógena es la prevención del daño durante traumas tales como hipoxia, isquemia, hipotensión y actividad de ataque epiléptico.
Además, es conocido que el enlace del agonista de receptor de adenosina a mastocitos que expresan el receptor A_{3} de rata resulta en concentraciones de calcio intracelular y trifosfato de inositol incrementadas, las cuales aumentan la potencia de la secreción inducida por antígeno de mediadores inflamatorios. Por lo tanto, el receptor A_{3} juega un papel en la mediación de ataques asmáticos y otras respuestas alérgicas.
La adenosina es un neuromodulador, capaz de modular muchos aspectos de función fisiológica del cerebro. La adenosina endógena, un enlace central entre la actividad neuronal y metabolismo de energía, varía de acuerdo con las condiciones (pato)fisiológicas y estado de comportamiento. Bajo condiciones de demanda incrementada y disponibilidad disminuida de energía (tal como hipoxia, hipoglicemia, y/o actividad neuronal excesiva), la adenosina proporciona un mecanismo de realimentación protector potente. La interacción con receptores de adenosina representa un objetivo prometedor para la intervención terapéutica en un número de enfermedades neurológicas y psiquiátricas tales como epilepsia, sueño, trastornos del movimiento (enfermedad de Parkinson o Huntington), enfermedad de Alzheimer, depresión, esquizofrenia, o adicción. Un incremento en la liberación de neurotransmisor conduce a traumas tales como hipoxia, isquemia y ataques epilépticos. Estos neuro-transmisores son finalmente responsables de la degeneración neural y muerte neural, las cuales originan daño al cerebro o muerte del individuo. Los agonistas A_{1} de adenosina los cuales imitan los efectos inhibidores centrales de adenosina por lo tanto pueden ser útiles como agentes neuro-protectores. La adenosina se ha propuesto como un agente anticonvulsivo endógeno, inhibiendo la liberación de glutamato de neuronas excitadoras e inhibiendo la activación neuronal. Los agonistas de adenosina por lo tanto se pueden usar como agentes antiepilépticos. Los antagonistas de adenosina estimulan la actividad del SNC y han probado ser efectivos como mejoradores de cognición. Los antagonistas de A_{2a} selectivos tienen potencial terapéutico en el tratamiento de varias formas de demencia, por ejemplo en enfermedad de Alzheimer, y de trastornos neurodegenerativos, por ejemplo, apoplejía. Los antagonistas de receptor A_{2a} de adenosina modulan la actividad de neuronas GABAérgicas estriatales y regulan los movimientos suaves y bien coordinados, ofreciendo así una terapia potencial para síntomas Parkinsonianos. La adenosina también está implicada en un número de procesos fisiológicos involucrados en sedación, esquizofrenia, ansiedad, dolor, respiración, depresión, y adicción a drogas (anfetamina, cocaína, opioides, etanol, nicotina, canabinoides). Los fármacos que actúan en los receptores de adenosina por lo tanto tienen potencial terapéutico como sedantes, relajantes musculares, antipsicóticos, ansiolíticos, analgésicos, estimulantes respiratorios, antidepresivos, y para tratar abuso de drogas. También se pueden usar en el tratamiento de ADHD (trastorno de hiperactividad por déficit de atención).
Un papel importante de la adenosina es el sistema cardiovascular es como un agente cardioprotector. Los niveles de adenosina endógena se incrementan en respuesta a isquemia e hipoxia y protegen el tejido cardíaco durante y después del trauma (preacondicionamiento). Actuando en el receptor A_{1}, los agonistas de adenosina A_{1} pueden proteger contra la lesión originada por isquemia miocardial y reperfusión. La influencia de modulación de receptores A_{2a} en la función adrenérgica puede tener implicaciones para una variedad de trastornos tales como enfermedad de arteria coronaria e insuficiencia cardiaca. Los antagonistas de A_{2a} pueden ser de beneficio terapéutico en situaciones en las cuales una respuesta antiadrenérgica mejorada es deseable, tal como durante la isquemia miocardial aguda. Los antagonistas selectivos de receptores A_{2a} también pueden mejorar la efectividad de adenosina en la terminación de arritmias supraventriculares.
La adenosina modula muchos aspectos de función renal, incluyendo liberación de renina, velocidad de filtración glomerular y flujo sanguíneo renal. Los compuestos los cuales antagonizan las afectaciones renales de adenosina tienen potencial como agentes protectores renales. Además, los antagonistas A_{3} y/o A_{2B} de adenosina pueden ser útiles en el tratamiento de asma y otras respuestas alérgicas y/o en el tratamiento de diabetes mellitus y obesidad.
Numerosos documentos describen el conocimiento actual sobre receptores de adenosina, por ejemplo las siguientes publicaciones:
Bioorganic & Medicinal Chemistry, 6, (1998), 619-641,
Bioorganic & Medicinal Chemistry, 6, (1998), 707-719,
J. Med. Chem., (1998), 41, 2835-2845,
J. Med. Chem., (1998), 41, 3186-3201,
J. Med. Chem., (1998), 41, 2126-2133,
J. Med. Chem., (1999), 42, 706-721,
J. Med. Chem., (1996), 39, 1164-1171,
Arch. Pharm. Med. Chem., 332, 39-41, (1999),
Am. J. Physiol., 276, H1113-1116, (1999) o
Naunyn Schmied, Arch. Pharmacol. 362, 375-381, (2000).
Ligandos receptores de adenosina se describen en WO 01/97786 y WO 03/053946.
Los objetos de la presente invención son los compuestos de fórmula I per se, el uso de compuestos de la fórmula I y sus sales farmacéuticamente aceptables para la manufactura de medicamentos para el tratamiento de enfermedades, relacionadas con el receptor A_{2} de adenosina, su manufactura, medicamentos basados en un compuesto de conformidad con la invención y su producción así como el uso de compuestos de fórmula I en el control o prevención de afecciones basado en la modulación del sistema de adenosina, tal como enfermedad de Alzheimer, enfermedad de Parkinson, enfermedad de Huntington, neuroprotección, esquizofrenia, ansiedad, dolor, déficit respiratorio, depresión, adicción de drogas, tales como anfetamina, cocaína, opioides, etanol, nicotina, canabinoides, o contra asma, respuestas alérgicas, hipoxia, isquemia, ataque epiléptico y abuso de sustancias. Además, los compuestos de la presente invención pueden ser útiles como sedantes, relajantes musculares, antipsicóticos, antiepilépticos, anticonvulsivos y agentes cardioprotectores para trastornos tales como enfermedad de artería coronaria e insuficiencia cardiaca. Las indicaciones más preferidas de conformidad con la presente invención son aquellas, las cuales se basan en la actividad antagonística del receptor A_{2A} y las cuales incluyen trastornos del sistema nervioso central, por ejemplo tratamiento o prevención de enfermedad de Alzheimer, ciertos trastornos depresivos, adición a drogas, neuroprotección y enfermedad de Parkinson así como ADHD.
El término "sales de adición de ácido farmacéuticamente aceptables" comprende sales con ácidos inorgánicos y orgánicos, tales como ácido clorhídrico, ácido nítrico, ácido sulfúrico, ácido fosfórico, ácido cítrico, ácido fórmico, ácido fumárico, ácido maleico, ácido acético, ácido succínico, ácido tartárico, ácido metan-sulfónico, ácido p-toluensulfónico y similares.
Los compuestos preferidos de la presente solicitud son compuestos de la fórmula I, en donde R es C_{5,6}-cicloalquilo, opcionalmente sustituido por hidroxi, por ejemplo los siguientes compuestos:
éster 4-hidroxi-ciclohexilo del ácido (trans)-[4-metoxi-7-(tetrahidro-piran-4-il)-benzotiazol-2-il]-carbámico,
éster ciclohexilo del ácido (4-metoxi-7-morfolin-4-il-benzotiazol-2-il)-carbámico,
éster 4-hidroxi-ciclohexilo del ácido (trans)-(4-metoxi-7-morfolin-4-il-benzotiazol-2-il)-carbámico,
éster 4-hidroxi-ciclohexilo del ácido (cis)-(4-metoxi-7-morfolin-4-il-benzotiazol-2-il)-carbámico o
éster 3-hidroxi-ciclopentilo del ácido (cis/trans)-(4-metoxi-7-morfolin-4-il-benzotiazol-2-il)-carbámico.
Son adicionalmente preferidos los compuestos de fórmula I, en donde R es etilo o isobutilo, por ejemplo los siguientes compuestos:
éster etilo del ácido [4-metoxi-7-(tetrahidro-piran-4-il)-benzotiazol-2-il]-carbámico, o
éster isobutilo del ácido (4-metoxi-7-morfolin-4-il-benzotiazol-2-il)-carbámico.
Los compuestos preferidos de la presente solicitud son compuestos de la fórmula I, en donde R es tetrahidropiran-4-ilo o -(CH_{2})_{n}-tetrahidrofuran-2 ó 3-ilo, por ejemplo los siguientes compuestos:
éster tetrahidro-piran-4-ilo del ácido (4-metoxi-7-morfolin-4-il-benzotiazol-2-il)-carbámico,
éster tetrahidro-furan-3-ilo del ácido (R)(4-metoxi-7-morfolin-4-il-benzotiazol-2-il)-carbámico,
éster tetrahidro-furan-2-il-metilo del ácido [4-metoxi-7-(tetrahidro-piran-4-il)-benzotiazol-2-il]-carbámico o
éster (S)-(tetrahidro-furan-3-ilo) del ácido [4-metoxi-7-(tetrahidro-piran-4-il)-benzotiazol-2-il]-carbámico.
Son adicionalmente preferidos los compuestos de la fórmula I, en donde R es 5-hidroxi-biciclo[2.2.1]hept.2-ilo, por ejemplo el siguiente compuesto:
éster 5-hidroxi-biciclo[2.2.1]hept.2.ilo del ácido (rac)-(exo-exo)-(4-metoxi-7-morfolin-4-il-benzotiazol-2-il)-carbámico.
Los presentes compuestos de la fórmula I y sus sales farmacéuticamente aceptables se pueden preparar por métodos conocidos en la técnica, por ejemplo, por procesos descritos posteriormente, el proceso comprende
\newpage
a) hacer reaccionar un compuesto de fórmula
2
con un compuesto de fórmula
3
para dar un compuesto de fórmula
4
en donde R y X tienen los significados dados anteriormente, o
b) hacer reaccionar un compuesto de fórmula
5
con un compuesto de fórmula
(V)HO-R
\newpage
para dar un compuesto de fórmula
6
en donde R y X son como se definieron anteriormente, L es un grupo saliente tal como halógeno, -O-fenilo o -O-alquilo inferior, y
y si se desea, convertir los compuestos obtenidos en sales de adición de ácido farmacéuticamente aceptables.
En los ejemplos 1-13 y en los siguientes esquemas de reacción 1 y 2 la preparación de compuestos de fórmula I se describe con más detalle.
Los materiales de partida son compuestos conocidos o se pueden preparar de acuerdo con los métodos conocidos en la técnica.
Preparación de compuestos de fórmula I
Los intermediarios 7-(morfolin-4-il)-4-metoxi-benzotiazol-2-ilamina y 7-(tetrahidropiran-4-il)-4-metoxi-benzotiazol-2-ilamina se pueden preparar de acuerdo con los métodos descritos en WO01/97786. La preparación de compuestos de fórmula (I) usando el intermediario de la fórmula (II) también se describe en WO01/97786.
Esquema de reacción 1
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Preparación de compuestos de fórmula (VII)
El compuesto bromuro de arilo de la fórmula (VI) se hizo reaccionar con un exceso ligero de bis (pinacolato)diboro en un solvente orgánico, preferiblemente sulfóxido de dimetilo, que contiene un catalizador de paladio, preferiblemente aducto de diclorometano de dicloro(1,1'-bis(difenilfosfino)ferroceno) paladio (II), y un exceso de acetato de potasio. La reacción se realizó a temperatura elevada, preferiblemente aproximadamente 80ºC, durante aproximadamente 2-24 horas, preferiblemente aproximadamente 2 horas. El producto de la fórmula (VII) se aisló por medios convencionales, y preferiblemente se purificó por medio de cromatografía o recristalización.
Preparación de compuestos de fórmula (VIII)
Un método de preparación de compuestos de fórmula (VIII) es por tratamiento de un compuesto de fórmula (VII) con un compuesto bromuro de vinilo, yoduro de vinilo o triflato de vinilo en la presencia de un catalizador de paladio, preferiblemente aducto de diclorometano de dicloro(1,1'-bis(difenilfosfino)ferroceno)paladio (II), y una base inorgánica, preferiblemente carbonato de sodio. La reacción se realizó en una mezcla de solventes, preferiblemente una mezcla de etanol, tolueno y agua. La reacción se realizó a temperatura elevada, preferiblemente aproximadamente 80ºC, por aproximadamente 0,1-2 horas, preferiblemente aproximadamente 20 minutos. El producto de la fórmula (VIII) se aisló por medios convencionales, y preferiblemente se purificó por medio de cromatografía o recristalización. Los compuestos bromuro de vinilo, yoduro de vinilo o triflato de vinilo de partida se pueden obtener comercialmente, por ejemplo de Fluka, o se pueden preparar de acuerdo con los métodos bien conocidos en la técnica.
Preparación de compuestos de fórmula (IX)
Los compuestos de fórmula (IX) se pueden preparar por hidrogenación de compuestos de fórmula (VIII) en la presencia de un catalizador de hidrogenación, preferiblemente 10% paladio sobre carbón. Estas reacciones se pueden realizar en una variedad de solventes orgánicos, tales como metanol, etanol, o tetrahidrofurano, preferiblemente metanol, a temperatura ambiente y a una presión de una atmósfera o superior, preferiblemente a una atmósfera, durante 16-72 horas, preferiblemente aproximadamente 72 horas. El producto de la fórmula (IX) se aisló por medios convencionales, y preferiblemente se purificó por medio de cromatografía o recristalización.
Preparación del compuesto de fórmula (X)
A una solución de rodanuro de amonio en acetona se adicionó cloruro de benzoilo y una solución de 2-metoxi-5-(tetrahidro-piran-4-il)-fenilamina (IX). La reacción se realizó bajo reflujo por aproximadamente 20 minutos. El producto 1-benzoilo-3-[2-metoxi-5-(tetrahidro-piran-4-il)-fenil]-tiourea (X) se aisló por medios convencionales.
Preparación del compuesto de fórmula (XI)
A una solución de 1-benzoil-3-[2-metoxi-5-(tetrahidro-piran-4-il)-fenil]-tiourea (X) en metanol se adicionó solución de metilato de sodio y la agitación continuó durante aproximadamente 1 h a temperatura ambiente. El producto (XI) [2-metoxi-5-(tetrahidro-piran-4-il)-fenil]-tioureas se aisló por medios convencionales.
Preparación del compuesto de fórmula (XII)
A una solución de 1-[2-metoxi-5-(tetrahidro-piran-4-il)-fenil]-tiourea (XI) en ácido acético se adicionó ácido bromhídrico, y la agitación continuó durante aproximadamente 30 min a 80ºC. Luego se adicionó por goteo DMSO y la mezcla de reacción se agitó durante unos 30 min adicionales a 80ºC. El producto (XII) 4-metoxi-7-(tetrahidro-piran-4-il)-benzotiazol-2-ilamina se aisló por medios convencionales.
Preparación del compuesto de fórmula (Ib)
La 4-metoxi-7-(tetrahidro-piran-4-il)-benzotiazol-2-ilamina (XII) primero se hizo reaccionar con cloroformiato de fenilo como se describió para éster bencilo del ácido (4-metoxi-7-fenil-benzotiazol-2-il)-carbámico en WO01/97786 y luego con N-etil-diisopropilamina y un alcohol correspondiente de la fórmula HO-R en sulfóxido de dimetilo a aproximadamente 50ºC durante 2 h, como se ilustra también en el esquema de reacción 2.
Esquema de reacción 2
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R y X son como se describieron anteriormente, L es un grupo saliente tal como halógeno, -O-fenilo o O-alquilo inferior.
Aislamiento y purificación de los compuestos
El aislamiento y purificación de los compuestos e intermediarios descritos en la presente se pueden efectuar, si se desea, por cualquier procedimiento de separación o purificación adecuado tal como, por ejemplo, filtración, extracción, cristalización, cromatografía de columna, cromatografía de capa delgada, cromatografía de capa gruesa, cromatografía líquida de baja o alta presión preparativa o una combinación de estos procedimientos. Las ilustraciones específicas de procedimientos de separación y aislamiento adecuados pueden ser obtenibles por referencia a las preparaciones y ejemplos que siguen. Sin embargo, otros procedimientos de separación o aislamiento equivalentes, desde luego, también podrán ser usados.
Sales de compuestos de fórmula I
Los compuestos de fórmula I pueden ser básicos, por ejemplo en los casos donde el residuo R contiene un grupo básico tal como una porción de amina alifática o aromática. En tales casos los compuestos de la fórmula I se pueden convertir a una sal de adición de ácido correspondiente.
La conversión se realiza por tratamiento con al menos una cantidad estequiométrica de un ácido apropiado, tal como ácido clorhídrico, ácido bromhídrico, ácido sulfúrico, ácido nítrico, ácido fosfórico y similares, y ácidos orgánicos tales como ácido acético, ácido propiónico, ácido glicólico, ácido pirúvico, ácido oxálico, ácido málico, ácido malónico, ácido succínico, ácido maleico, ácido fumárico, ácido tartárico, ácido cítrico, ácido benzoico, ácido cinámico, ácido mandélico, ácido metansulfónico, ácido etansulfónico, ácido p-toluensulfónico, ácido salicilo y similares. Típicamente, la base libre se disuelve en un solvente orgánico inerte tal como éter dietilo, acetato de etilo, cloroformo, etanol o metanol y similares, y el ácido se adiciona en un solvente similar. La temperatura se mantiene entre 0ºC y 50ºC. La sal resultante se precipita espontáneamente o se puede sacar de la solución con un solvente menos polar.
Las sales de adición de ácido de los compuestos básicos de la fórmula I se pueden convertir a las bases libres correspondientes por tratamiento con al menos un equivalente estequiométrico de una base adecuada tal como hidróxido de potasio o sodio, carbonato de potasio, bicarbonato de sodio, amoníaco y similares.
Los compuestos de la fórmula I y sus sales de adición farmacéuticamente utilizables poseen propiedades farmacológicas valiosas. Específicamente, se ha encontrado que los compuestos de la presente invención son ligandos de receptor de adenosina y poseen una alta afinidad hacia el receptor A_{2A} de adenosina.
Los compuestos se investigaron de conformidad con la prueba dada después.
Receptor A_{2A} de adenosina
El receptor A_{2A} de adenosina humana se expresó recombinantemente en células de ovarios de hamster chino (CHO) usando sistemas de expresión de virus semliki forest. Las células se recolectaron, se lavaron dos veces por centrifugación, se homogenizaron y de nuevo se lavaron por centrifugación. La pella de membrana lavada final se suspendió en un amortiguador Tris (50 mM) que contiene NaCl 120 mM, KCl 5 mM, CaCl_{2} 2 mM y MgCl_{2} 10 mM (pH 7,4) (amortiguador A). El ensayo de enlace [^{3}H]-SCH-58261 (Dionisotti et al., 1997, Br J Pharmacol 121, 353; 1 nM) se realizó en placas de 96 pocillos en la presencia de 2,5 \mug de proteína de membrana, 0,5 mg de perlas de Ysi-poli-1-lisina SPA y 0,1 U de adenosina desaminasa en un volumen final de 200 \mul de amortiguador A. Los enlaces no específicos se definieron usando congénere de xantina amina (XAC; 2 \muM). Los compuestos se probaron a 10 concentraciones de 10 \muM - 0,3 nM. Todos los ensayos se condujeron por duplicado y se repitieron al menos dos veces. Las placas de ensayo se incubaron por 1 hora a temperatura ambiente antes de la centrifugación y luego se determinó el ligando unido usando un contador de escintilación Packard Topcount. Los valores IC_{50} se calcularon usando programa de ajuste de curva no lineal y los valores Ki se calcularon usando la ecuación de Cheng-Prussoff.
Los valores pKi de los compuestos de la presente solicitud están en el intervalo de 7,6 a 8,7. Los compuestos más preferidos muestran un pKi>8,0.
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Los compuestos de la fórmula I y las sales farmacéuticamente aceptables de los compuestos de la fórmula I se pueden usar como medicamentos, por ejemplo en la forma de preparaciones farmacéuticas. Las preparaciones farmacéuticas se pueden administrar oralmente, por ejemplo en la forma de tabletas, tabletas revestidas, grageas, cápsulas de gelatina dura y suave, soluciones, emulsiones o suspensiones. La administración, sin embargo, también se puede efectuar rectalmente, por ejemplo en la forma de supositorios, parenteralmente, por ejemplo en la forma de soluciones de inyección.
Los compuestos de la fórmula I se pueden procesar con portadores inorgánicos u orgánicos farmacéuticamente inertes para la producción de preparaciones farmacéuticas. Se pueden usar lactosa, almidón de maíz o derivados de los mismos, talco, ácidos esteáricos o sus sales y similares, por ejemplo, como tales portadores para tabletas, tabletas revestidas, grageas y cápsulas de gelatina dura. Los portadores adecuados para cápsulas de gelatina suave son, por ejemplo, aceites vegetales, ceras, grasas, polioles semisólidos y líquidos y similares. Dependiendo de la naturaleza de la sustancia activa ninguno de los portadores, sin embargo, son usualmente requeridos en el caso de cápsulas de gelatina blanda. Los portadores adecuados para la producción de soluciones y jarabes son, por ejemplo, agua, polioles, glicerol, aceite vegetal y similares. Los portadores adecuados para supositorios son, por ejemplo, aceites naturales o endurecidos, ceras, grasas, polioles semilíquidos o líquidos y similares.
Las preparaciones farmacéuticas, además, pueden contener conservadores, solubilizantes, estabilizadores, agentes de humectación, emulsificantes, edulcorantes, colorantes, saborizantes, sales para variar la presión osmótica, amortiguadores, agentes de enmascarado o antioxidantes. También pueden contener aún otras sustancias terapéuticamente valiosas.
Los medicamentos que contienen un compuesto de fórmula I o una sal farmacéuticamente aceptable del mismo y un portador terapéuticamente inerte también son un objeto de la presente invención, como es un proceso para su producción, el cual comprende poner uno o más compuestos de la fórmula I y/o sales de adición de ácido farmacéuticamente aceptables y, si se desea, una o más sustancias terapéuticamente valiosas en una forma de administración galénica conjuntamente con uno o más portadores terapéuticamente inertes.
De conformidad con la invención, los compuestos de la fórmula I así como sus sales farmacéuticamente aceptables son útiles en el control o prevención de afecciones basado en la actividad antagonística de receptor de adenosina, tal como enfermedad de Alzheimer, enfermedad de Parkinson, neuroprotección, esquizofrenia, ansiedad, dolor, déficit de respiración, depresión, asma, respuestas alérgicas, hipoxia, isquemia, ataque epiléptico y abuso de sustancias. Además, los compuestos de la presente invención pueden ser útiles como sedantes, relajantes musculares, antipsicóticos, antiepilépticos, anticonvulsivos y agentes cardioprotectores y para la producción de medicamentos correspondientes.
Las indicaciones más preferidas de conformidad con la presente invención son aquellas, las cuales incluyen trastornos del sistema nervioso central, por ejemplo el tratamiento o prevención de ciertos trastornos depresivos, neuroprotección y enfermedad de Parkinson.
La dosificación puede variar dentro de límites amplios y, desde luego, tendrá que ser ajustada a los requerimientos individuales en cada caso particular. En el caso de administración oral la dosificación para adultos puede variar de aproximadamente 0,01 mg a aproximadamente 1.000 mg por día de un compuesto de la fórmula general I o de la cantidad correspondiente de una sal farmacéuticamente aceptable del mismo. La dosificación diaria se puede administrar como dosis única o en dosis divididas y, además, el límite superior también se puede exceder cuando se encuentre que es indicado.
Formulación de Tableta (Granulación Húmeda)
10
Procedimiento de Manufactura
1.
Mezclar los productos 1, 2, 3 y 4 y granular con agua purificada.
2.
Secar los gránulos a 50ºC.
3.
Para los gránulos a través de equipo de molienda adecuado.
4.
Agregar el producto 5 y mezclar durante tres minutos; comprimir en una prensa adecuada.
Formulación de cápsula
11
Procedimiento de manufactura
1.
Mezclar los productos 1, 2 y 3 en un mezclador adecuado durante 30 minutos.
2.
Agregar los productos 4 y 5 y mezclar por 3 minutos.
3.
Llenar en una cápsula adecuada.
La siguiente preparación y ejemplos ilustran la invención pero no se proponen para limitar su alcance.
Ejemplo 1 Éster 4-hidroxi-ciclohexilo del ácido (trans)-[4-metoxi-7-(tetrahidro-piran-4-il)-benzotiazol-2-il]-carbámico
Primero se hizo reaccionar la 4-metoxi-7-(tetrahidro-piran-4-il)-benzotiazol-2-ilamina (69 mg, 0,26 mmol) con cloroformiato de fenilo como se describió para el éster bencilo del ácido (4-metoxi-7-fenil-benzotiazol-2-il)-carbámico en WO01/97786 y luego con N-etil-diisopropilamina (0,090 ml, 0,52 mmol) y (trans)-ciclohexano-1,4-diol (60 mg, 0,52 mmol) en sulfóxido de dimetilo (10 ml) a 50ºC durante 2 h. Luego 100 ml de diclorometano se adicionaron, la mezcla se extrajo con carbonato de sodio acuoso saturado y la fase orgánica se secó y evaporó. La purificación cromatográfica instantánea (sílice, eluyendo con diclorometano/metanol) proporcionó el compuesto del título como sólido blanco (rendimiento de 7%). EM = m/e = 407 (M+H^{+}), pf 282-284ºC.
Siguiendo el método general del ejemplo 1 se prepararon los compuestos de los ejemplos 2 a 11.
Ejemplo 2 Éster etilo del ácido [4-metoxi-7-(tetrahidro-piran-4-il)-benzotiazol-2-il]-carbámico
Usando 4-metoxi-7-morfolin-4-il-benzotiazol-2-ilamina y etanol, el compuesto del título se obtuvo como sólido blanco (rendimiento de 35%). EM: m/e = 337 (M+H^{+}), pf 170-174ºC.
\newpage
Ejemplo 3
(No abarcado por la presente invención)
Éster 2-metoxi-etilo del ácido (4-metoxi-7-morfolin-4-il-benzotiazol-2-il)-carbámico
Usando 4-metoxi-7-morfolin-4-il-benzotiazol-2-ilamina y 2-metoxi-etanol, el compuesto del título se obtuvo como sólido blancuzco (rendimiento de 52%. EM: m/e = 368 (M+H^{+}), pf 149-152ºC.
Ejemplo 4 Éster isobutilo del ácido (4-metoxi-7-morfolin-4-il-benzotiazol-2-il)-carbámico
Usando 4-metoxi-7-morfolin-4-il-benzotiazol-2-ilamina e isobutanol, el compuesto del título se obtuvo como cristales amarillos (rendimiento de 12%). EM: m/e = 366 (M+H^{+}), pf 164-168ºC.
Ejemplo 5 Éster ciclohexilo del ácido (4-metoxi-7-morfolin-4-il-benzotiazol-2-il)-carbámico
Usando 4-metoxi-7-morfolin-4-il-benzotiazol-2-ilamina y ciclohexanol, el compuesto del título se obtuvo como sólido blanco (rendimiento de 60%). EM: m/e = 392 (M+H^{+}), pf 177-179ºC.
Ejemplo 6 Éster 4-hidroxi-ciclohexilo del ácido (trans)-(4-metoxi-7-morfolin-4-il-benzotiazol-2-il)-carbámico
Usando 4-metoxi-7-morfolin-4-il-benzotiazol-2-ilamina y, el compuesto del título se obtuvo como espuma blanca (rendimiento de 14%). EM: m/e = 408 (M+H^{+}), pf 176-179ºC. EM: m/e = 407,49 (M+H^{+}).
Ejemplo 7 Éster 4-hidroxi-ciclohexilo del ácido (cis)-(4-metoxi-7-morfolin-4-il-benzotiazol-2-il)-carbámico
Usando 4-metoxi-7-morfolin-4-il-benzotiazol-2-ilamina y (cis)-ciclohexano-1,4-diol, el compuesto del título se obtuvo como cristales incoloros (rendimiento de 40%). EM: m/e = 408 (M+H^{+}), pf 204-206ºC.
Ejemplo 8 Éster tetrahidro-piran-4-ilo del ácido (4-metoxi-7-morfolin-4-il-benzotiazol-2-il)-carbámico
Usando 4-metoxi-7-morfolin-4-il-benzotiazol-2-ilamina y tetrahidropiran-4-ol, el compuesto del título se obtuvo como sólido blanco (rendimiento de 7%). EM: m/e = 394 (M+H^{+}), pf 187-188ºC.
Ejemplo 9 Éster 5-hidroxi-biciclo[2.2.1]hept-2-ilo del ácido (rac)-(exo,exo)-(4-metoxi-7-morfolin-4-il-benzotiazol-2-il)-carbámico
Usando 4-metoxi-7-morfolin-4-il-benzotiazol-2-ilamina y (rac)-(exo,exo)-biciclo[2.2.1]heptano-2,5-diol, el compuesto del título se obtuvo como sólido blanco (rendimiento de 10%). EM: m/e = 420 (M+H^{+}), pf 193-194ºC.
Ejemplo 10 Éster tetrahidro-furan-3-ilo del ácido (R)-(4-metoxi-7-morfolin-4-il-benzotiazol-2-il)-carbámico
Usando 4-metoxi-7-morfolin-4-il-benzotiazol-2-ilamina y (R)-tetrahidro-furan-3-ol, el compuesto del título se obtuvo como cristales blancos (rendimiento de 33%). EM: m/e = 380 (M+H^{+}), pf 198-200ºC.
Ejemplo 11 Éster 3-hidroxi-ciclopentilo del ácido (cis/trans)-(4-metoxi-7-morfolin-4-il-benzotiazol-2-il)-carbámico
Usando 4-metoxi-7-morfolin-4-il-benzotiazol-2-ilamina y (cis/trans)-ciclopentano-1,3-diol, el compuesto del título se obtuvo como sólido blanco (rendimiento de 42%). EM: m/e = 394 (M+H^{+}), pf 188-189ºC.
Ejemplo 12 Éster tetrahidro-furan-2-ilmetilo del ácido [4-metoxi-7-(tetrahidro-piran-4-il)-benzotiazol-2-il]-carbámico
Usando 7-(tetrahidropiran-4-il)-4-metoxi-benzotiazol-2-ilamina y (tetrahidro-furan-2-il)-metanol, el compuesto del título se obtuvo como sólido blanco (rendimiento de 8%). EM: m/e = 393 (M+H^{+}), pf 175-180ºC.
Ejemplo 13 Éster (S)-(tetrahidro-furan-3-ilo) del ácido [4-metoxi-7-(tetrahidro-piran-4-il)-benzotiazol-2-il]-carbámico
Usando 7-(tetrahidropiran-4-il)-4-metoxi-benzotiazol-2-ilamina y (S)-tetrahidro-furan-3-ol, el compuesto del título se obtuvo como sólido blanco (rendimiento de 13%). EM: m/e = 379 (M+H^{+}), pf 195-200ºC.
Intermediarios Ejemplo 14 4-metoxi-7-(tetrahidro-piran-4-il)-benzotiazol-2-il-amina (X) a) 2-(4-metoxi-3-nitro-fenil)-4,4,5,5-tetrametil-[1,3,2] dioxaborolano (VII)
A una solución agitada de 1,30 g (5,60 mmol) de 4-bromo-2-nitroanisol (VI) en 25 ml de DMSO se adicionaron 1,57 g (6,16 mmol) de bis(pinacolato)diboro, 123 mg (0,17 mmol) de aducto de diclorometano de dicloro(1,1'-bis (difenilfosfino)-ferroceno)paladio (II) y 1,65 g (16,8 mmol) de acetato de potasio. La mezcla se calentó a 80ºC durante 2 h y luego se enfrió a temperatura ambiente, se vertió sobre agua, y se extrajo tres veces con acetato de etilo. Las fases orgánicas combinadas se secaron sobre sulfato de sodio y se concentraron in vacuo. La cromatografía instantánea (1/2 acetato de etilo/hexano luego acetato de acetilo) proporcionó 1,39 g de 2-(4-metoxi-3-nitro-fenil)-4,4,5,5-tetrametil-[1,3,2]dioxaborolano (VII) como un sólido blancuzco. ER-EM m/e (%): 280 (M+H^{+}, 100).
b) 4-(4-metoxi-3-nitro-fenil)-3,5-dihidro-2H-piran (VIII)
A una solución agitada de 4,36 g (15,6 mmol) de 2-(4-metoxi-3-nitro-fenil)-4,4,5,5-tetrametil-[1,3,2]diosa-borolano (VII) y 3,30 g (14,2 mmol) de éster 3,6-dihidro-2H-piran-4-ilo del ácido trifluorometansulfónico en 33 ml de etanol y 82 ml de tolueno se adicionaron 580 mg (0,71 mmol) de adulto de diclorometano de dicloro(1,1'-bis(difenil-fosfino)ferroceno)paladio (II). La mezcla se calentó a 80ºC y 16,5 ml (33,0 mmol) de solución de carbonato de sodio acuoso 2M se adicionaron por goteo. La mezcla de reacción se agitó durante 20 minutos a 80ºC y luego se enfrió a temperatura ambiente, se vertió sobre agua, y se extrajo tres veces con acetato de etilo. Las fases orgánicas combinadas se secaron sobre sulfato de sodio y se concentraron in vacuo. La cromatografía instantánea (1/4 acetato de etilo/hexano) proporcionó 2,00 g (60%) de 4-(4-metoxi-3-nitro-fenil)-3,6-dihidro-2H-piran (VIII) como un sólido amarillo claro. ER-EM m/e (%): 253 (M+NH_{4}^{+}, 100), 236 (M+H^{+}, 24).
c) 2-metoxi-5-(tetrahidro-piran-4-il)-fenilamina (IX)
A una solución agitada de 3,30 g (14,0 mmol) de 4-(4-metoxi-3-nitro-fenil)-3,6-dihidro-2H-piran (VIII) en 70 ml de metanol y 70 ml de diclorometano se adicionó una punta de espátula de 10% paladio sobre carbón y la mezcla luego se agitó durante 20 minutos a temperatura ambiente bajo una atmósfera de hidrógeno. La mezcla luego se filtró, lavando con diclorometano, y el filtrado se concentró in vacuo para proporcionar 2,75 g (95%) de 2-metoxi-5-(tetrahidro-piran-4-il)-fenilamina (IX) como un sólido cristalino blancuzco. ER-EM m/e (%): 208 (M+H^{+};
100).
d) 1-benzoil-3-[2-metoxi-5-(tetrahidro-piran-4-il)-fenil]-tiourea (X)
A una solución agitada de 1,11 g (14,6 mmol) de rodanuro de amonio en 60 ml de acetona se adicionó por goteo 1,54 ml (13,3 mmol) de cloruro de benzoilo y la mezcla se calentó a reflujo por 10 minutos. Una solución de 2,75 g (13,3 mmol) de 2-metoxi-5-(tetrahidro-piran-4-il)-fenilamina en 30 ml de acetona luego se adicionó por goteo y la mezcla de reacción se calentó a reflujo por unos 10 minutos adicionales. La mezcla luego se enfrió a temperatura ambiente, se vertió sobre solución de bicarbonato de sodio, y se extrajo tres veces con diclorometano. Las fases orgánicas combinadas se secaron sobre sulfato de sodio y se concentraron in vacuo. La cromatografía instantánea (1/1 acetato de etilo/hexano) seguida por trituración en éter proporcionó 3,25 g (66%) de 1-benzoil-3-[2-metoxi-5-(tetrahidro-piran-4-il)-fenil]-tiourea como un sólido blanco. ER-EC m/e (%): 371 (M+H^{+}, 100).
e) [2-metoxi-5-(tetrahidro-piran-4-il)-fenil]-tiourea (XI)
A una solución agitada de 3,25 g (8,77 mmol) de 1-benzoil-3-[2-metoxi-5-(tetrahidro-piran-4-il)-fenil]-tiourea en 45 ml de metanol se adicionó por goteo 0,25 ml (1,32 mmol) de solución de metilato de sodio 5,3 M y la agitación continuó durante 1 h a temperatura ambiente. La mezcla luego se vertió sobre agua y se extrajo tres veces con acetato de etilo. Las fases orgánicas combinadas se secaron sobre sulfato de sodio y se concentraron in vacuo. La cromatografía instantánea (acetato de etilo) proporcionó 1,90 g (81%) de [2-metoxi-5-(tetrahidro-piran-4-il)-fenil]-tiourea como una espuma blanca. ER-EM m/e (%): 267 (M+H^{+}, 100).
f) 4-metoxi-7-(tetrahidro-piran-4-il)-benzotiazol-2-il-amina (XII)
A una solución agitada de 1,90 g (7,13 mmol) de [2-metoxi-5-(tetrahidro-piran-4-il)-fenil]-tiourea en 20 ml de ácido acético calentada a 80ºC se adicionó por goteo 1,45 ml (8,27 mmol) de ácido bromhídrico (solución 5,7 M en ácido acético) y la agitación se continuó durante 30 min a 80ºC. Luego se adicionaron por goteo 0,56 ml (7,85 mmol) de DMSO y la mezcla de reacción se agitó durante unos 30 min adicionales a 80ºC. La mezcla luego se enfrió a temperatura ambiente, se vertió lentamente sobre solución de bicarbonato de sodio, y se adicionó acetato de etilo. La mezcla se agitó durante 10 minutos a temperatura ambiente y los cristales resultantes se la cogieron por filtración, lavando con acetato de etilo. Las fases de licor madre se separaron y la fase orgánica se concentró in vacuo a 5 ml. La segunda cosecha de cristales resultante se recogió por filtración y se combinó con la primera cosecha para proporcionar 920 mg (49%) de 4-metoxi-7-(tetrahidro-piran-4-il)-benzotiazol-2-ilamina como un sólido blanco. ER-EM m/e (%): 265 (M+H^{+}, 100).

Claims (14)

1. Compuestos de la fórmula general
12
en donde
R
es C_{5-6}-cicloalquilo, insustituido o sustituido por hidroxi, o es etilo o isobutilo, o es tetrahidropiran-4-ilo o -(CH_{2})_{n}-tetrahidrofuran-2 ó 3-ilo o es 5-hidroxi-biciclo[2.2.1]hep-2-ilo;
X
es CH o N;
n
es 0 ó 1;
y a sales de adición de ácido de los mismos farmacéuticamente aceptables.
2. Compuestos de la fórmula general I de conformidad con la reivindicación 1
13
en donde
R
es C_{5,6}-cicloalquilo, insustituido o sustituido por hidroxi, o es etilo o isobutilo, o es tetrahidropiran-4-ilo o tetrahidrofuran-3-ilo o es 5-hidroxi-biciclo[2.2.1]hept-2-ilo;
X
es CH o N;
y a sales de adición de ácido de los mismos farmacéuticamente aceptables.
3. Compuestos de fórmula I de conformidad con la reivindicación 1, en donde R es C_{5,6}-cicloalquilo, opcional-mente sustituido por hidroxi.
4. Compuestos de fórmula I de conformidad con la reivindicación 3, cuyos compuestos son
éster 4-hidroxi-ciclohexilo del ácido (trans)-[4-metoxi-7-(tetrahidro-piran-4-il)-benzotiazol-2-il]-carbámico,
éster ciclohexilo del ácido (4-metoxi-7-morfolin-4-il-benzotiazol-2-il)-carbámico,
éster 4-hidroxi-ciclohexilo del ácido (trans)-(4-metoxi-7-morfolin-4-il-benzotiazol-2-il)-carbámico,
éster 4-hidroxi-ciclohexilo del ácido (cis)-(4-metoxi-7-morfolin-4-il-benzotiazol-2-il)-carbámico o
éster 3-hidroxi-ciclopentilo del ácido (cis/trans)-(4-metoxi-7-morfolin-4-il-benzotiazol-2-il)-carbámico.
5. Compuestos de fórmula I de conformidad con la reivindicación 1, en donde R es etilo o isobutilo.
6. Compuestos de fórmula I de conformidad con la reivindicación 4, cuyos compuestos son
éster etilo del ácido [4-etoxi-7-(tetrahidro-piran-4-il)-benzotiazol-2-il]-carbámico o
éster isobutilo del ácido (4-metoxi-7-morfolin-4-il-benzotiazol-2-il)-carbámico.
7. Compuestos de fórmula I de conformidad con la reivindicación 1, en donde R es tetrahidropiran-4-ilo o -(CH_{2})_{n}-
tetrahidrofuran-2 o 3-ilo.
8. Compuestos de fórmula I de conformidad con la reivindicación 7, cuyos compuestos son éster tetrahidro-piran-4-ilo del ácido (4-metoxi-7-morfolin-4-il-benzotiazol-2-il)-carbámico,
éster tetrahidro-furan-3-ilo del ácido (R)-(4-metoxi-7-morfolin-4-il-benzotiazol-2-il)-carbámico,
éster tetrahidro-furan-2-il-metilo del ácido [4-metoxi-7-(tetrahidro-piran-4-il)-benzotiazol-2-il]-carbámico o
éster (S)-(tetrahidro-furan-3-ilo) del ácido [4-metoxi-7-(tetrahidro-piran-4-il)-benzotiazol-2-il]-carbámico.
9. Compuestos de fórmula I de conformidad con la reivindicación 1, en donde R es 5-hidroxi-biciclo[2.2.1] hept-2-ilo.
10. Compuesto de fórmula I de conformidad con la reivindicación 9, cuyo compuesto es
éster 5-hidroxi-biciclo[2.2.1]hept-2-ilo del ácido (rac)-(exo,exo)-(4-metoxi-7-morfolin-4-il-benzotiazol-2-il)-carbámico.
11. Proceso para preparar un compuesto de fórmula I de conformidad con las reivindicaciones 1-10, cuyo proceso comprende
a) hacer reaccionar un compuesto de fórmula
14
con un compuesto de fórmula
15
para dar un compuesto de fórmula
16
en donde R y X tienen los significados dados en la reivindicación 1, o
\newpage
b) hacer reaccionar un compuesto de fórmula
17
con un compuesto de fórmula
(V)HO-R
para dar un compuesto de fórmula
18
en donde R y X son como se define en la reivindicación 1, L es un grupo saliente tal como halógeno, -O-fenilo o O-alquilo inferior, y
si se desea, convertir los compuestos obtenidos en sales de adición de ácido farmacéuticamente aceptables.
12. Medicamento, que contiene uno o más compuestos de conformidad con cualquiera de las reivindicaciones 1 a 10 y excipientes farmacéuticamente aceptables.
13. Medicamento de conformidad con la reivindicación 13, para el tratamiento de enfermedades relacionadas con el receptor de adenosina.
14. Uso de un compuesto de conformidad con alguna de las reivindicaciones 1 a 10 para la manufactura de medicamentos correspondientes para el tratamiento de enfermedades relacionadas con el receptor A_{2A} de adenosina.
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