ES2336549T3 - Polimeros en emulsion semi-cristalinos de etileno-acetato de vinilo para aplicaciones de termosellado. - Google Patents

Polimeros en emulsion semi-cristalinos de etileno-acetato de vinilo para aplicaciones de termosellado. Download PDF

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Abstract

Emulsión de polímero de etileno-acetato de vinilo de base acuosa adecuada para su utilización en aplicaciones de termosellado, dicho polímero de etileno-acetato de vinilo que comprende segmentos de etileno cristalinos preparados polimerizando en emulsión etileno y acetato de vinilo en presencia de un sistema estabilizante que comprende esencialmente un surfactante o un coloide protector celulósico en combinación con un surfactante, teniendo dicho polímero de etileno-acetato de vinilo: (a) un punto de fusión cristalino que varía entre 35 y 110ºC medido a una velocidad de calentamiento de 20ºC por minuto; y, (b) un módulo de almacenamiento con tracción de, como mínimo, 1 x 105 dinas/cm2 a una temperatura de 115ºC y medido a 6,28 rad/seg.

Description

Polímeros en emulsión semi-cristalinos de etileno-acetato de vinilo para aplicaciones de termosellado.
Son conocidas las dispersiones acuosas de copolímeros de acetato de vinilo y etileno. Habitualmente, los copolímeros son considerados copolímeros con alto contenido de etileno cuando tienen un contenido de etileno que supera el 40% en peso y a menudo de más del 50% en peso del polímero. Se denominan habitualmente como copolímeros EVA, mientras que aquellos que tienen menos del 50% en peso de etileno se denominan habitualmente como copolímeros VAE. Un método para preparar las emulsiones de copolímero de alto contenido en etileno es polimerizar acetato de vinilo y etileno en presencia de un disolvente y, a continuación, emulsionar mecánicamente el polímero resultante. Otro método para formar copolímeros de acetato de vinilo y etileno es realizar la polimerización en emulsión de acetato de vinilo y etileno a alta presión en presencia de agua y un medio estabilizante.
Se han atribuido muchas utilizaciones a los polímeros EVA incluyendo la utilización como recubrimientos, adhesivos sensibles a la presión, aglutinantes de saturación de papel, recubrimientos de papel repulpable, aglutinantes adhesivos y demás. Una de las utilizaciones sugeridas para los polímeros EVA es en aplicaciones de termosellado. Las emulsiones acuosas se extienden sobre un sustrato, por ejemplo, un material de cartón, y se secan y, a menudo, estos sustratos se enrollan para su almacenamiento y transporte. En el punto de fabricación de productos acabados, el material de cartón que tiene el polímero adherido a él se fija o se lamina sobre una superficie y se calienta lo suficiente para fundir el polímero y realizar un sellado.
Para tener una buena aceptación en el mercado para su utilización en aplicaciones de adhesivo de termosellado, los polímeros deben tener un equilibrio apropiado de características de adhesivo de termosellado y características de no bloqueo. Idealmente, un buen adhesivo de termosellado debe ser capaz de formar una buena unión a temperaturas moderadamente bajas, por ejemplo, inferiores a 109ºC, preferentemente inferiores a 99ºC. Esto le proporciona al convertidor la capacidad de desplazarse a cadencias rápidas sin la necesidad de un calor excesivo. Las temperaturas más bajas también reducen el riesgo de lesión del operador debido a quemaduras y minimiza el daño al sustrato que podría producirse a temperaturas más altas. Un buen adhesivo de termosellado debe seguir siendo no bloqueante a temperaturas ambiente, es decir, aquellas temperaturas registradas en almacenes y camiones sin climatización, por ejemplo, 35ºC y superiores.
Dos requisitos adicionales para polímeros empleados en aplicaciones de termosellado son la transparencia y resistencia en crudo en caliente. La transparencia es necesaria en aplicaciones tales como en el termosellado de películas de envases blister. Las películas de sustrato son transparentes y los adhesivos de termosellado que forman uniones opacas o conducen a la decoloración no son adecuados para esta aplicación. La resistencia en crudo en caliente se define como la resistencia de la unión según lo juzgado mediante la resistencia al despegado inmediatamente después de formar la unión en el proceso de termosellado. Si un polímero no muestra resistencia en crudo en caliente, la unión adhesiva podría fallar a medida que la parte sale del termosellador y se encuentra sometida a tensiones, a medida que se mueve a lo largo de la cadena de producción.
En las siguientes patentes se dan a conocer procesos representativos para producir polímeros VAE y EVA.
El documento US 3.226.352 da a conocer la polimerización discontinua de etileno en presencia de agua y un sistema emulsionante no iónico que contiene un emulsionante de alquilfenoxi polioxietileno etanol. Los productos se caracterizan por una buena estabilidad y son líquidos inodoros, incoloros, lechosos y de baja viscosidad. Se utilizan niveles de emulsionante del 15 al 20% en peso con respecto al polímero total para producir niveles de sólidos que superen el 25%. Se ha descrito que las emulsiones son útiles en acabado textil, barnices, tintas de impresión y recubrimientos de superficie.
El documento US 3.436.363 da a conocer un proceso discontinuo y uno continuo para la polimerización de etileno en presencia de un ácido carboxílico o ácido sulfónico mono o polibásico insaturado etenoide polimerizable y agua. Los ácidos etenoides polimerizables representativos incluyen acrílico, metacrílico, crotónico e itacónico. El nivel de sólidos de las emulsiones de polímero es aproximadamente del 25 al 30% en peso. Se ha descrito que las emulsiones son útiles en el recubrimiento de papel, acabado textil, barnices y recubrimientos de superficie.
El documento US 3.355.322 da a conocer un proceso discontinuo para formar emulsiones de acetato de vinilo-etileno que contienen del 20 al 70%, habitualmente del 25 al 60% de etileno para su utilización como recubrimientos para papel o como recubrimientos de superficies. Los polímeros que tienen un contenido de etileno de aproximadamente el 30% en peso precipitaron al añadirse una solución salina acuosa saturada de bicarbonato sódico y se descubrió que tienen un índice de fusión de 155 g por 10 minutos a una temperatura de 190ºC.
El documento US 3.692.723 da a conocer un proceso para producir adhesivos que se funden con calor mediante la polimerización en emulsión de acetato de vinilo y etileno que tienen del 30 al 98% de etileno en presencia de alcohol (poli)vinílico, un surfactante no iónico que tiene un HLB de 16-21 y, como mínimo, un surfactante aniónico seleccionado entre el grupo que comprende una sal de sodio, potasio o amonio de éster de ácido sulfúrico de alcohol laurílico o una sal de sodio de ácido dodecilbencenosulfónico.
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El documento US 4.128.518 da a conocer un proceso para producir adhesivos sensibles a la presión que comprende una emulsión acuosa de polímero de acetato de vinilo-etileno que tiene un contenido de etileno del 15 al 40% en peso. Se ha descrito que, cuando el contenido de etileno es superior al 40% en peso, aparece la capacidad de cristalización del etileno y el adhesivo sensible a la presión es duro y tiene una adhesividad y fuerza de adhesión inferiores.
El documento US 5.747.578 da a conocer un copolímero en dispersión o en forma de polvo redispersable que se estabiliza mediante un coloide protector. Tiene una T_{g} de -40 a 10ºC y un contenido de etileno de, como mínimo, el 30% en peso. El copolímero se prepara copolimerizando acetato de vinilo y etileno en condiciones para formar una primera fase polimérica que tiene más del 40% en peso de etileno y, a continuación, formando una segunda fase copolimérica, que incluye acetato de vinilo y que tiene hasta el 40% en peso de etileno, en base a la cantidad total de monómeros. Se ha descrito que los copolímeros son útiles como aglutinantes en formulaciones de material de construcción.
El documento US 5.872.181 da a conocer adhesivos de polímero acuoso de acetato de vinilo-etileno para su utilización en aplicaciones de envasado y para la unión de superficies difíciles de unir. Los polímeros contienen el 55-80% en peso de acetato de vinilo, el 15-45% en peso de etileno y del 0 al 30% en peso de uno o más monómeros copolimerizables etilénicamente insaturados diferentes. Los polímeros se producen mediante polimerización en emulsión utilizando un sistema estabilizante de alcohol (poli)vinílico como coloide protector y un surfactante.
El documento US 6.319.978 da a conocer adhesivos a base de acetato de vinilo-etileno-carboxilo sensibles a la presión que comprenden un polímero en emulsión con alto contenido (45-55% en peso) de etileno que tiene una T_{g} de entre -25 y -70ºC. La emulsión con alto contenido de etileno se formula para ser pegajosa al tacto a temperatura ambiente.
El documento WO 02/42342 (2002) da a conocer polímeros en emulsión de etileno-acetato de vinilo que tienen, como mínimo, el 55% en peso de etileno, que es dispersable en agua, aunque no dispersable en una solución acuosa que contiene el 0,5% o más de una sal inorgánica. Los polímeros en emulsión se estabilizan con un coloide polimérico hidrófilo, por ejemplo, ácido poliacrílico. Se ha descrito que los polímeros son útiles en la producción de productos respetuosos con el medioambiente, tales como productos higiénicos lavables. La emulsión con alto contenido de etileno está diseñada para ser pegajosa al tacto a temperatura ambiente.
El documento WO 02/079.270 da a conocer copolímeros con alto contenido de etileno/acetato de vinilo formados polimerizando etileno y acetato de vinilo en presencia de un coloide hidrófilo sin un monómero de ácido carboxílico. La emulsión con alto contenido de etileno está diseñada para ser pegajosa al tacto a temperatura ambiente.
El documento JP2002322216A da a conocer un método para formar un polímero de etileno-acetato de vinilo utilizando un sistema redox en el que el etileno es el componente principal. El polímero se forma mediante polimerización en emulsión en presencia de alcohol (poli)vinílico. Se utiliza persulfato e hidrógeno sulfito sódico como sistema de iniciación. El contenido de acetato de vinilo se mantuvo a un nivel de aproximadamente el 3% en peso durante la polimerización.
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Características de la invención
La presente invención se refiere a emulsiones de polímero de etileno-acetato de vinilo (EVA) de base acuosa adecuadas para su utilización en aplicaciones de termosellado. Preferentemente, las emulsiones de polímero EVA forman películas transparentes. EVA se está utilizando en la presente invención para indicar polímeros con cualquier nivel de etileno, tal como, entre el 10 y el 85% en peso del polímero. Los polímeros EVA de la presente invención se producen mediante un proceso a presión relativamente baja, es decir, menos de 2000 psig (13.891 kPa), preferentemente de 1000 (6.996 kPa) a 2000 psig (18.891 kPa). Las emulsiones de polímero a base de EVA de base acuosa contienen segmentos cristalinos que resultan de enlaces de etileno y se preparan polimerizando en emulsión etileno y acetato de vinilo, preferentemente con un monómero carboxílico, en presencia de un sistema estabilizante que comprende esencialmente un surfactante o un coloide protector celulósico en combinación con un surfactante.
Los polímeros EVA de la presente invención tienen:
(a) un punto de fusión cristalino (T_{m}) que varía entre 35 y 110ºC, preferentemente 50 y 90ºC; medido a una velocidad de calentamiento de 20ºC/minuto y,
(b) un módulo de almacenamiento con tracción de, como mínimo, 1 x 10^{5} dinas/cm^{2} a 115ºC medido a 6,28 rad/seg.
Además, deben tener (c) un calor cristalino de fusión (H_{f}) que varía entre 5 y 100 julios por gramo (J/g), preferentemente 15 y 70 J/g; (d) una temperatura de transición vítrea (T_{g}) de +25ºC a aproximadamente -35ºC, y e) debe ser no bloqueante a temperaturas de aproximadamente 50ºC.
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Descripción detallada de la invención
Las emulsiones de polímero EVA de base acuosa de la presente invención se basan en acetato de vinilo y etileno con el nivel de unidades polimerizadas de acetato de vinilo variando entre el 15 y el 90% en peso del polímero y el nivel de unidades polimerizadas de etileno variando entre el 10% y el 85% en peso; preferentemente entre el 25 y el 80 por ciento en peso de acetato de vinilo y entre el 20 y el 75% en peso de etileno; y de la forma más preferente entre el 35 y el 75% en peso de acetato de vinilo y entre 25 y el 65% en peso de etileno. Otra realización de la presente invención son emulsiones de polímero EVA de base acuosa en las que el polímero EVA comprende del 30 al 50% en peso de acetato de vinilo y del 50 al 70% en peso de etileno. La distribución de acetato de vinilo y de etileno en el copolímero EVA se explican en otros parámetros del polímero, es decir, la T_{m}, el H_{f}, y el módulo de almacenamiento con tracción a alta temperatura.
Un componente adicional para mejorar de forma consecuente la adhesión de polímeros EVA para aplicaciones de termosellado está en la incorporación de un ácido carboxílico. Estos ácidos carboxílicos incluyen ácidos alquenoicos de C_{3}-C_{10}, tales como ácido acrílico, ácido metacrílico, ácido crotónico y ácido isocrotónico, y ácidos alquenodioicos de C_{4}-C_{10} alfa, beta-insaturados tales como ácido maleico, ácido fumárico y ácido itacónico. Habitualmente, estos ácidos se incorporan en una cantidad desde el 0,2 al 10% en peso y preferentemente del 0,5 al 5% en peso. Se ha descubierto que la incorporación de estos ácidos actúa como promotora de la adhesión. Los polímeros de ejemplo para aplicaciones de termosellado tienen un contenido de acetato de vinilo de, como mínimo, el 15%, el contenido de etileno de, como mínimo, el 10%, y el nivel de ácido carboxílico del 0 al 5% en peso del polímero.
Otros monómeros que pueden polimerizarse en emulsión en el polímero incluyen ésteres de alquilo de C_{1}-C_{18} o ésteres con alcanoles C_{1}-C_{18}, tales como metanol, etanol, propanol, butanol y 2-etilhexanol; haluros de vinilo, tales como cloruro de vinilo; mono y diésteres de ácidos alquenodioicos C_{1}-C_{10} alfa, beta-insaturados tales como ácido maleico, ácido fumárico; y ácido itacónico y alcanoles de C_{1}-C_{18}; monómeros mono-olefínicamente insaturados que contienen nitrógeno, particularmente nitrilos, amidas, N-metilol amidas, éteres de ácido alcanoico de C_{1}-C_{4} de N-metilol amidas y alilcarbamatos, tales como acrilonitrilo, acrilamida, metacrilamida, N-metilol acrilamida, N-metilol metacrilamida, N-metilol alilcarbamato y éteres de alquilo de C_{1}-C_{4} o ésteres de ácido alcanoico de C_{1}-C_{4} de N-metilol acrilamida, N-metilol metacrilamida y N-metilol alilcarbamato; vinil sulfonato sódico; y 2-acrilamido-2-metil propanosulfonato. Los monómeros pueden incorporarse en pequeñas cantidades, por ejemplo del 0 a aproximadamente el 10% en peso.
La utilidad de los polímeros VAE y EVA en emulsión y su aplicación vienen dictadas por las propiedades del polímero que, a su vez, están afectadas por muchos factores aparte de la formulación específica empleada, por ejemplo, monómeros empleados, proporción de monómeros, nivel de iniciador y envase de surfactante, así como el procedimiento de polimerización. Por ejemplo, dado que el acetato de vinilo y el etileno tienen presiones de vapor significativamente diferentes cuando se someten a las condiciones de polimerización descritas en el presente documento y dado que el etileno es difícil de disolver en el medio de polimerización, puede afectarse de forma dramática a la distribución del acetato de vinilo y el etileno en el polímero. Por lo tanto, dos polímeros que tienen niveles sustancialmente iguales de acetato de vinilo y etileno pueden tener estructuras sustancialmente diferentes y propiedades dramáticamente diferentes.
Se ha descubierto que, en el desarrollo de polímeros EVA para aplicaciones de termosellado mediante polimerización en emulsión, la concentración de acetato de vinilo y etileno en el polímero no es responsable exclusivamente de su utilización como adhesivo de termosellado. La distribución de acetato de vinilo y etileno es un factor fundamental. Se ha descubierto que es necesario que haya un nivel suficiente de segmentos poliméricos de etileno-acetato de vinilo amorfos para proporcionar adhesión a un sustrato y un nivel suficiente de segmentos poliméricos de etileno cristalinos para proporcionar el equilibrio apropiado de características de termosellado y de no bloqueo. Los segmentos de etileno polimerizados conducen a la cristalinidad de etileno en el polímero. Demasiado de uno y demasiado poco del otro pueden conducir a polímeros EVA que tienen poca adhesión en términos de resistencia en crudo en caliente y resistencia adhesiva a temperatura ambiente, pero que superan el ensayo de no bloqueo o pueden tener una adhesión deseada pero no superar el ensayo de no bloqueo a la temperatura y presión deseadas.
En polímeros VAE y EVA, la T_{g} del polímero puede controlarse ajustando el contenido de etileno, es decir, generalmente cuanto más etileno haya presente en el polímero con respecto a otros co-monómeros, menor será la T_{g}. Sin embargo, se ha descubierto que, en ciertas condiciones de polimerización en las que se favorece la formación de dominios de polietileno cristalinos, la T_{g} no sigue descendiendo sistemáticamente en proporción al aumento de la concentración de etileno. Si los segmentos de etileno fueran cortos, dando como resultado dominios amorfos en oposición a los cristalinos, la T_{g} caería aún más, por ejemplo, por debajo de aproximadamente -40ºC. Los dominios de polietileno cristalinos en el polímero otorgan una T_{m} y un H_{f} al polímero. Se ha descubierto además que, influyendo sobre el equilibrio de dominios de etileno-acetato de vinilo amorfos y dominios de etileno cristalinos en el polímero, puede generarse una gama de dispersiones acuosas de copolímero que contienen una gama de T_{g}, T_{m} y H_{f}, y un alto módulo de almacenamiento con tracción a altas temperaturas; es decir, temperaturas de aproximadamente 115ºC. Los polímeros VAE en emulsión convencionales preparados mediante polimerización discontinua en presencia de alcohol (poli)vinílico que tiene del 20 al 35% de etileno pueden mostrar un alto módulo de almacenamiento con tracción a temperatura elevada puesto que el propio alcohol (poli)vinílico muestra de forma inherente un alto módulo de almacenamiento con tracción a temperaturas elevadas. Pero estos polímeros VAE en emulsión convencionales no muestran, a su vez, una T_{m} ni tienen un H_{f}, puesto que estos polímeros no tienen la cristalinidad de etileno ejemplificada mediante los polímeros descritos en el presente documento. Además, la falta de capacidad de termosellado para los polímeros VAE en emulsión que contienen alcohol (poli)vinílico se debe parcialmente a la alta T_{g} del alcohol (poli)vinílico y se debe en parte a la inherente semi-cristalinidad del alcohol (poli)vinílico. En estos polímeros VAE en emulsión convencionales las unidades de etileno se incorporan en gran medida en un estado amorfo y hay una ausencia sustancial de dominios de etileno cristalinos.
Una manera preferente de potenciar la formación de un dominio cristalino de etileno en el polímero EVA es retardar la adición de acetato de vinilo durante el proceso de polimerización de modo que el nivel de acetato de vinilo sin reaccionar presente en el reactor es mínimo en diferentes etapas durante el proceso, es decir, por debajo del 5% de monómero de acetato de vinilo libre sin reaccionar. Particularmente, en ausencia de funcionalidad de carboxilo, se prefiere realizar en distintas etapas la adición de acetato de vinilo en el proceso de polimerización durante un periodo de tiempo inicial. Habitualmente, se completa la adición en el 75% del periodo de polimerización total y generalmente en 3 horas o menos. Por lo tanto, la polimerización de acetato de vinilo/etileno puede tener lugar en la etapa inicial en la que la mayor parte del etileno, pero no todo, se encontrará en regiones amorfas, y la formación de la mayoría de los dominios de etileno cristalinos puede producirse en la última etapa del proceso de polimerización.
El perfil de módulo de almacenamiento con tracción para estos polímeros EVA permite comprender la distribución de acetato de vinilo y etileno en el polímero y las características de flujo de fusión. Los polímeros adecuados para su utilización como adhesivos de termosellado según se describe en el presente documento tienen un alto módulo de almacenamiento con tracción y son altamente viscosos con propiedades de flujo mínimas a temperaturas en las que otros polímeros EVA y VAE se funden y muestran características de flujo de fusión. Los polímeros descritos en el presente documento conservan una alta viscosidad y resistencia al flujo a temperaturas muy por encima de sus temperaturas de fusión. El módulo debe ser, como mínimo, 1 x 10^{5} en dinas/cm^{2}, (preferentemente 2 x 10^{5}) a 115ºC según lo medido en un ensayo de frecuencia de 6,28 rad/seg.
Otros factores que conducen a dominios de etileno cristalinos en el polímero son la presión y la temperatura de polimerización. Aunque la presión influye en la consecución de niveles de concentración de etileno más altos en el polímero, ésta también es un factor para determinar si la cantidad de etileno que está presente está en regiones amorfas o en dominios cristalinos. La temperatura también es relevante en la formación de cristalinidad de etileno. Finalmente, el nivel de iniciador es también un factor en el desarrollo de copolímeros EVA para aplicaciones de termosellado.
En el proceso preferente para realizar polimerización y la formación de polímeros EVA para aplicaciones de termosellado, la polimerización de etileno, acetato de vinilo y ácido carboxílico es iniciada por iniciadores térmicos o por sistemas redox. Un iniciador térmico se utiliza habitualmente a temperaturas de 60ºC o superiores, preferentemente de 70ºC o superiores. Los sistemas redox pueden utilizarse en un amplio intervalo de temperaturas, pero se utilizan habitualmente a temperaturas de aproximadamente 60ºC o inferiores. Habitualmente, la cantidad de iniciador utilizado en el proceso es sustancialmente superior a la utilizada en procesos de la técnica anterior para formar polímeros en dispersión de acetato de vinilo/etileno de base acuosa. Habitualmente, el nivel de iniciador es, como mínimo, del 0,5% y habitualmente mayor del 0,8% en peso del monómero total cargado. Además, es preferente que el iniciador se añada en el momento de la polimerización. Se cree que un alto flujo de radicales creado por los niveles más altos de iniciador facilita la incorporación de etileno durante este proceso de polimerización a baja presión y conduce a segmentos de etileno cristalinos y una arquitectura de polímero ramificada en el copolímero resultante y, por lo tanto, muestra un mayor módulo de almacenamiento con tracción a temperaturas elevadas, punto de fusión térmico y un calor de fusión. Los iniciadores térmicos son bien conocidos en la técnica del polímero en emulsión e incluyen, por ejemplo, persulfato de amonio y persulfato sódico. Los sistemas redox adecuados se basan en sulfoxilatos y peróxidos. El formaldehído sódico y los peróxidos orgánicos tales como hidroperóxido de t-butilo (t-BHP) son representativos.
El etileno y, opcionalmente, otros monómeros, se introducen a continuación a una presión de menos de 2000 psig (13.891 kPa), preferentemente de 1000 a 2000 psig (6.996 a 13.891 kPa) y agitación, y la temperatura se incrementa hasta la temperatura de reacción. El iniciador, acetato de vinilo, y emulsionante se añaden por etapas o progresivamente durante el periodo de reacción, y la mezcla de reacción se mantiene a la temperatura de reacción durante un tiempo necesario para producir el producto deseado.
La formación de polímeros EVA adecuados para aplicaciones de termosellado transparentes está altamente influida por el sistema estabilizante. En primer lugar, el sistema estabilizante debe soportar la formación de emulsiones que tienen un contenido sólido de, como mínimo, el 40% en peso, generalmente el 50% y superior. En segundo lugar, el sistema estabilizante debe ser uno que no interrumpa los dominios de etileno conduciendo a segmentos de polietileno cristalinos en el polímero. Aunque se ha utilizado alcohol (poli)vinílico como coloide protector en la producción de polímeros VAE y EVA, éste no es adecuado para su utilización en la preparación de polímeros que tienen las propiedades deseadas en el presente documento. Habitualmente, interfiere en la incorporación de etileno durante el proceso de polimerización a baja presión, interfiere en la transparencia del polímero EVA, e interfiere en la capacidad de termosellado a bajas temperaturas, por ejemplo, de 99 a 109ºC, lo que le hace, de este modo, generalmente inadecuado para su utilización en los tipos de aplicaciones de termosellado contempladas en el presente documento.
El coloide protector empleado como componente de uno de los sistemas estabilizantes adecuados descritos en el presente documento es un coloide celulósico. Un ejemplo de un coloide protector celulósico es hidroxietilcelulosa. El coloide protector puede utilizarse en cantidades de aproximadamente el 0,1 al 10% en peso, preferentemente del 0,5 al 5% en peso, en base a los monómeros totales.
El surfactante o emulsionante puede utilizarse a un nivel aproximadamente del 1 al 10% en peso, preferentemente del 1,5 al 6% en peso, en base al peso total de monómeros y puede incluir cualquiera de los surfactantes y agentes emulsionantes convencionales conocidos, principalmente los materiales no iónicos, aniónicos y catiónicos, empleados hasta el momento en la polimerización en emulsión. Entre los surfactantes aniónicos que se ha descubierto que proporcionan buenos resultados se encuentran alquil sulfatos y éter sulfatos, tales como lauril sulfato sódico, octil sulfato sódico, tridecil sulfato sódico e isodecil sulfato sódico, sulfonatos, tales como dodecilbenceno sulfonato, alfa olefina sulfonatos y sulfosuccinatos, y ésteres de fosfato, tales como los diversos ésteres de fosfato de alcohol lineal, ésteres de fosfato de alcohol ramificado y ésteres de alquilfenolfosfato.
Los ejemplos de surfactantes no iónicos adecuados incluyen los surfactantes Igepal que son miembros de una serie de alquilfenoxi-poli(etilenoxi)etanoles que tienen grupos alquilo que contienen desde 7 a 18 átomos de carbono, y que tienen desde 4 a 100 unidades de etilenoxi, tales como octilfenoxi poli(etilenoxi)etanoles, nonilfenoxi poli(etilenoxi)etanoles y dodecilfenoxi poli(etilenoxi)etanoles. Otros incluyen amidas de ácidos grasos, ésteres de ácidos grasos, ésteres de glicerol y sus etoxilatos, polímeros de bloque de óxido de etileno/óxido de propileno, etoxilatos de alcohol secundario y tridecilalcohol etoxilatos.
Son ejemplos de surfactantes catiónicos comunes los dialquilos cuaternarios, bencilos cuaternarios y sus etoxilatos.
Las distribuciones del tamaño medio de partícula para las partículas de polímero de los polímeros en emulsión de la presente invención varían entre 0,05 micrómetros y 2 micrómetros, preferentemente entre 0,10 micrómetros y 1 micrómetro.
En un ejemplo de utilización de los polímeros en emulsión de la presente invención para aplicaciones de termosellado, los polímeros en emulsión pueden aplicarse con una máquina de recubrimiento con rodillo grabado a un material de cartón impreso, secarse, almacenarse y enviarse a un usuario final donde el panel se forma, se rellena y se sella. Tal como se ha mencionado, el no bloqueo es esencial para el apilado, el manejo y el almacenamiento. Pero se desea un termosellado rápido a una temperatura lo más baja posible para maximizar la producción y minimizar el impacto del calor sobre el panel recubierto.
Se ha descubierto además que el pH de los polímeros en emulsión de la presente invención puede influir sobre algún rendimiento en aplicaciones de termosellado. Se ha observado que el ajuste del pH de las emulsiones poliméricas a un estado menos ácido, neutro o básico (pH de aproximadamente 7 o superior) mejora la resistencia en crudo en caliente y el brillo, sin afectar significativamente al punto de fusión y/o al calor de fusión. La neutralización puede realizarse mediante la adición de diversas soluciones alcalinas, tales como hidróxido sódico e hidróxido de amonio.
La presente invención se aclara adicionalmente considerando los siguientes ejemplos.
Los niveles de etileno en el polímero se determinaron mediante equilibrio de masa, utilizando la siguiente ecuación:
Peso de etileno consumido = ((A x B) - C) dividido por (1-A),
donde
A = % en peso de sólidos en el producto de emulsión final
B = material total añadido al reactor (agua, surfactantes, iniciadores, monómeros, excluyendo el etileno)
C = no volátiles totales añadidos al reactor (excluyendo el etileno)
Para fines de este cálculo, se asumió el 100% de la conversión de acetato de vinilo. No se midió el etileno durante estos experimentos.
La designación U representa retardo, S representa por etapas, y B representa adición discontinua de monómeros.
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Grano
Las mediciones del grano se obtuvieron filtrando una cantidad pesada de polímero en emulsión a través de un filtro de malla 100. El filtrado de este filtro se filtró a continuación a través de de un filtro de malla 325. El peso del polímero seco recogido en cada filtro se dividió por el peso total de polímero en emulsión, lo que da como resultado un valor de grano para cada tamaño de malla.
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Bloqueo
El bloqueo se define como adhesión no deseada entre capas en contacto de un sustrato recubierto con adhesivo consigo mismo o con un sustrato no recubierto. Esto puede producirse a presión, temperatura moderadas o alta humedad relativa (HR), puesto que los sustratos recubiertos se enrollan o bobinan sobre sí mismos o se apilan sobre sí mismos durante el almacenamiento o antes de la utilización. Dos factores del polímero son relevantes en el bloqueo. En primer lugar, el polímero debe tener un alto punto de fusión térmico. Por lo tanto, a la temperatura, el polímero no se convertirá a un estado de módulo de almacenamiento con tracción sustancialmente reducido. En segundo lugar, el calor de fusión es indicativo de la cantidad de cristalinidad. A niveles de cristalinidad bajos, es posible que aplicaciones de calor a corto plazo puedan destruir toda la cristalinidad en el polímero dependiendo de las propiedades de la T_{g} y la T_{m} del polímero, y por lo tanto bloquearlo. Calores de fusión y temperaturas de fusión térmica más altas contribuyen a la vida útil del producto recubierto en almacenamiento.
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Aparatos y Materiales
Se utilizaron los siguientes materiales y aparatos: un aplicador de tipo "bird bar" (o equivalente) de 2 mil (0,0051 cm) para obtener un recubrimiento seco de 1 mil (0,0025 cm) sobre papel kraft, u otro sustrato adecuado; una placa de vidrio de 3 pulgadas (7,6 cm) x 3 pulgadas (7,6 cm); una pesa de 500 g (forma cilíndrica con fondo plano, 4 cm de diámetro) 39,788 g/cm^{2} de presión; y un horno de ventilación forzada.
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Procedimiento
Se recubrió el sustrato con la muestra a ensayar utilizando un aplicador de tipo "bird bar" de 2 mil (0,0051 cm) (para obtener aproximadamente un recubrimiento seco de 1 mil). El sustrato recubierto se secó al aire en condiciones TAPPI (73,4ºF (23ºC), 50% de HR) durante 24 horas. El sustrato recubierto seco se cortó en cuadrados de 1-1/2 pulgada (3,81 cm) x 1-1/2 pulgada (3,81 cm). Dos muestras de 2 cuadrados "anverso contra reverso" y 2 cuadrados "anverso contra anverso" se colocaron sobre la placa de vidrio plana. Una pesa de 500 g se colocó sobre la placa de vidrio de modo que descansara en el centro de los cuadrados de 1-1/2 pulgada (3,81 cm) x 1-1/2 pulgada (3,81 cm). El compuesto se colocó en el horno de ventilación forzada ajustado a una temperatura especificada durante un periodo especificado. Los resultados de "anverso contra reverso" se describieron a continuación (el ensayo de bloqueo no siempre es indicativo del polímero y el registro de un polímero que se bloqueaba puede no ser necesariamente atribuible exclusivamente al polímero).
Las muestras se separaron cuidadosamente y se valoraron para el bloqueo de la siguiente manera:
1)
No bloqueante, 2) Cuarteado (sin daños en la superficie), 3) Deterioro de la Superficie, 4) Pocas Fibras (5% o menos), 5) Desgarro de Fibras (muchas fibras) = 100% de bloqueo. Una valoración de 1 a 3 se consideraba como "superado".
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Termosellado
Las características de termosellado se determinaron utilizando los siguientes aparatos, materiales y procedimiento: Termosellador Sentinel Laboratory Heat Sealer, Modelo 12AS, aplicador de tipo "bird bar" de 2 mil (0,0051 cm) o materiales equivalentes; papel Kraft, u otro sustrato adecuado.
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Procedimiento
Se recubrió un sustrato utilizando un aplicador de tipo "bird bar" (o equivalente) de 2 mil (0,051 cm) y se secó durante una noche (aproximadamente 16 horas) a 25ºC y el 50% de HR. El recubrimiento debe ser continuo y uniforme sobre la superficie del sustrato. Una segunda lámina del sustrato no recubierto se colocó sobre la lámina recubierta y las dos se colocaron en las "mandíbulas" del Sentinel Laboratory Heat Sealer durante 1 segundo a 40 psig (377 kPa). El ajuste de temperatura dependerá de la emulsión utilizada y el sustrato utilizado. En este ejemplo, se utilizaron 109ºC y 99ºC. Las dos láminas se dejaron enfriar hasta temperatura ambiente. A continuación, se separaron y se registró el desgarro de fibras. (En algunos casos una mala adhesión puede ser el resultado de un recubrimiento inadecuado u otra variable y puede no atribuirse necesariamente de forma exclusiva al polímero. Por ejemplo, aquellos polímeros que tienen una T_{m} y un alto H_{f} pueden no fundirse suficientemente en el marco temporal asignado para realizar la adhesión.)
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Resistencia en crudo en caliente
La resistencia en crudo en caliente es una característica deseable de la unión por termosellado. Se define como la resistencia de la unión según lo juzgado mediante resistencia al despegado o división inmediatamente después de la formación de la unión en el proceso de termosellado. Los datos presentados corresponden al porcentaje de desgarro de fibras mientras la unión aún está caliente. La capacidad de mantener la unión en su lugar hasta que la construcción se enfría da como resultado una unión final más firme y resistente. Si el polímero muestra una mala resistencia en crudo en caliente, puede seguir teniendo buenas características de termosellado una vez que la unión alcanza la temperatura ambiente.
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Módulo de almacenamiento con tracción
El módulo de almacenamiento con tracción en función de la temperatura se midió a una frecuencia de ensayo de 6,28 rad/seg y se expresó como dinas/cm^{2}. Más específicamente, el ensayo mecánico dinámico de las muestras de polímero para medir el módulo de almacenamiento con tracción se realizó utilizando el siguiente procedimiento. Se utilizaron la ASTM-D-4065-94 y ASTM-D-5026-94 como directrices para este procedimiento. Cada emulsión polimérica se moldeó como una película y se le dejó secar un mínimo de varios días en condiciones de ambiente. El espesor de la película seca estaba habitualmente en el intervalo entre 0,3 y 0,5 mm. Para muestras que no formaban películas adecuadamente a temperatura ambiente, los polímeros se moldearon por compresión a una temperatura de 100 a 150ºC. Las muestras utilizadas para el ensayo se cortaron con troquel a partir de la película y eran de aproximadamente 6,3 mm de ancho y 30 mm de largo. Las muestras se ensayaron en un analizador Rheometrics Solid Analyzer (RSA II), de Rheometric Scientific, Inc., para obtener las propiedades mecánicas dinámicas de tracción. Se obtuvieron datos cada 6ºC en el intervalo de -100 a 200ºC utilizando un montaje de fibra/película y una frecuencia de deformación de 6,28 rad/seg. Para ayudar a asegurar condiciones viscoelásticas lineales, las tensiones aplicadas eran habitualmente del 0,05% en la región vítrea y de hasta el 1% en la región gomosa. Un tiempo de impregnación térmica de un minuto se utilizó a cada temperatura para asegurar condiciones isotérmicas. Para cada temperatura, el RSA II calculó el módulo de almacenamiento con tracción (E'), el módulo de pérdida con tracción (E'') y la tangente delta (tan \delta) en base a la anchura, espesor y longitud de la muestra.
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Medición de T_{g}, T_{m}, y H_{f}
T_{g}, T_{m}, y H_{f} se determinaron mediante calorimetría diferencial de barrido (DSC) utilizando un aparato TA Instruments Thermal Analyst 3100 con módulo DSC 2010. Las muestras de polímero se secaron minuciosamente antes del ensayo. Las muestras se mantuvieron a 100ºC en el calorímetro durante 5 minutos, se enfriaron a -75ºC, y a continuación se adquirió el barrido a una velocidad de calentamiento de 20ºC por minuto hasta una temperatura final de 200ºC. La T_{g} corresponde a los valores de inicio extrapolados obtenidos del desplazamiento inicial en la transición vítrea durante el barrido de calentamiento. La temperatura del punto de fusión corresponde al máximo en la curva de flujo de calor.
El calor de fusión se calculó integrando el área bajo la endotermia de fusión; el valor inicial para esta integración se construyó extrapolando la región lineal de la curva de flujo de calor después de la fusión, de vuelta al punto de intersección con la curva de flujo de calor antes de la fusión.
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Ejemplo 1 HEC/surfactante aniónico, adición con retardo de acetato de vinilo
Un reactor a presión de acero inoxidable de un galón (3,8 l) se cargó con la siguiente mezcla:
1
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Se utilizaron las siguientes mezclas de retardo:
2
La agitación a 100 rpm se inició con una purga con nitrógeno. La agitación se incrementó a continuación a 800 rpm y el reactor se calentó hasta 80ºC. Después de presurizar el reactor con etileno a 1800 psig (12.512 kPa), se añadieron 5 g de solución iniciadora a una velocidad de 5,0 g/min. En la iniciación, el retardo de acetato de vinilo se inició a 0,54 g/min, el retardo de surfactante se inició a 1,03 g/min y el retardo de iniciador se comenzó de nuevo a 0,34 g/min. La presión de etileno de 1800 psig se mantuvo durante 300 minutos. El retardo de acetato de vinilo, retardo de surfactante y presión de etileno se detuvieron en la marca del minuto 300. Mediante la adición con retardo, el monómero de acetato de vinilo sin reaccionar en el medio de polimerización se mantuvo a un nivel por debajo del 5%.
El iniciador se completó en la marca del minuto 320 seguido por el mantenimiento de la mezcla de reacción a la temperatura durante otros 30 minutos. La reacción se enfrió a continuación hasta 30ºC, se transfirió a un desgasificador y se añadieron 2 g de antiespumante Rhodaline 675. Se midieron las siguientes propiedades del polímero en emulsión resultante (Ejemplo 1):
3
Utilizando el procedimiento anterior, se realizaron experimentos adicionales en los que la cantidad total de monómero de acetato de vinilo se modificó y se investigaron cantidades variables de ácido acrílico. Los datos de las muestras se resumen en la siguiente tabla:
4
Ejemplo 2 VAE estabilizado con surfactante aniónico y alcohol (poli)vinílico adición con retardo de acetato de vinilo e iniciación térmica
Se prepararon emulsiones de polímero VAE estabilizado con surfactante aniónico y alcohol (poli)vinílico que contenían segmentos de etileno cristalinos cargando en primer lugar un reactor a presión de acero inoxidable de un galón (3,8 l) con la siguiente mezcla:
5
Se utilizaron las siguientes mezclas de retardo:
6
La agitación a 100 rpm se inició con una purga con nitrógeno. La agitación se incrementó a continuación a 800 rpm y el reactor se calentó hasta 80ºC. Después de presurizar el reactor con etileno a 1800 psig (12.512 kPa), se añadieron 5 g de iniciador a una velocidad de 5,0 g/min. En la iniciación, el retardo de acetato de vinilo se inició a 1,08 g/min, el retardo de surfactante se inició a 0,71 g/min, y el retardo de iniciador se comenzó de nuevo a 0,34 g/min. La presión de etileno de 1800 psig (12.512 kPa) se mantuvo durante 300 minutos. El retardo de acetato de vinilo, retardo de surfactante, retardo de iniciador, y presión de etileno se completaron en la marca del minuto 300. A continuación, se mantuvo la mezcla de reacción a la temperatura durante otros 30 minutos. A continuación, la reacción se enfrió hasta 30ºC y se transfirió a un desgasificador y se añadieron 2 g de antiespumante Rhodaline 675. Se midieron las siguientes propiedades del polímero en emulsión resultante:
7
Ejemplo 3 Preparación de polímero de etileno-acetato de vinilo-ácido acrílico adición con retardo, semilla de polímero, iniciación por redox a 60ºC
Un reactor a presión de acero inoxidable de un galón (3,8 l) se cargó con la siguiente mezcla:
8
Se utilizaron las siguientes mezclas de retardo:
9
La agitación a 100 rpm se inició con una purga con nitrógeno. La agitación se incrementó a continuación a 800 rpm y el reactor se calentó hasta 60ºC. A continuación se añadieron 10 g de solución de formaldehído sulfoxilato sódico. Se iniciaron alimentaciones con retardo de peróxido de tert-butilhidrógeno a 0,3 g/min y formaldehído sulfoxilato sódico a 0,3 g/min. Después de que la mayor parte de la carga inicial de acetato de vinilo se hubo consumido, el reactor se presurizó con etileno a 1600 psig (11.133 kPa). A continuación se inició el retardo de monómero a 0,83 g/min y el retardo de surfactante se inició a 0,65 g/min. La presión de etileno de 1600 psig se mantuvo durante 300 minutos. El retardo de monómero, retardo de surfactante y presión de etileno se completaron en la marca del minuto 300. Las alimentaciones con retardo del iniciador de redox se completaron en la marca del minuto 310. A continuación, la reacción se enfrió hasta 30ºC y se transfirió a un desgasificador, y se añadieron 2 g de antiespumante Rhodaline 675. Se midieron las siguientes propiedades del polímero en emulsión resultante:
10
Ejemplo 4 Preparación de emulsión de polímero de acetato de vinilo-etileno-éster veova-10-ácido acrílico baja temperatura, semilla de polímero, iniciación por redox
Un reactor a presión de acero inoxidable de un galón (3,8 l) se cargó con la siguiente mezcla:
11
Se utilizaron las siguientes mezclas de retardo:
12
La agitación a 100 rpm se inició con una purga con nitrógeno. La agitación se incrementó a continuación a 500 rpm y el reactor se calentó hasta 60ºC. A continuación se añadieron 10 g de solución de formaldehído sulfoxilato sódico. Se iniciaron alimentaciones con retardo de peróxido de tert-butilhidrógeno a 0,3 g/min y formaldehído sulfoxilato sódico a 0,3 g/min. Después de que se consumió la mayor parte de la carga inicial de acetato de vinilo y VEOVA-10, el reactor se presurizó con etileno a 1500 psig (10.444 kPa) y la agitación se incrementó a 800 rpm. A continuación se inició el retardo de monómero a 0,69 g/min y el retardo de surfactante se inició a 0,67 g/min. La presión de etileno de 1500 psig (10.444 kPa) se mantuvo durante 360 minutos. El retardo de monómero, retardo de surfactante y presión de etileno se completaron en la marca del minuto 360. Las alimentaciones con retardo del iniciador de redox se completaron en la marca del minuto 380. A continuación, la reacción se enfrió hasta 30ºC y se transfirió a un desgasificador y se añadieron
2 g de antiespumante Rhodaline 675. Se midieron las siguientes propiedades del polímero en emulsión resultante:
13
Ejemplo 5 VAE estabilizado con surfactante aniónico alta temperatura, iniciación térmica y adición por etapas, sin ácido acrílico
Este ejemplo muestra el efecto de la adición por etapas de acetato de vinilo que favorece la formación de un polímero de tipo VAE en la primera fase y un polímero de tipo EVA en la última fase de la polimerización en comparación con el mantenimiento de un nivel generalmente constante de acetato de vinilo sin reaccionar durante todo el periodo de polimerización. En términos de estructura, puede considerarse un polímero de núcleo/envuelta modificado.
Se preparó una emulsión de polímero VAE estabilizado con surfactante aniónico que contenía segmentos de etileno cristalinos, cargando en primer lugar un reactor a presión de acero inoxidable de un galón (3,8 l) con la siguiente mezcla:
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Se utilizaron las siguientes mezclas de retardo:
15
La agitación a 100 rpm se inició con una purga con nitrógeno. La agitación se incrementó a continuación a 800 rpm y el reactor se calentó hasta 80ºC. Después de presurizar el reactor con etileno a 1800 psig (12.512 kPa), se añadieron 5 g de iniciador a una velocidad de 5,0 g/min. Después de que se hubieran añadido 5 g de iniciador, la velocidad de alimentación de retardo de iniciador se redujo a 0,30 g/min. Después de un periodo de 10 minutos, el retardo de surfactante se inició a 1,22 g/min. La presión de etileno de 1800 psig se mantuvo durante 180 minutos. El retardo de surfactante, retardo de iniciador, y presión de etileno se apagaron en la marca del minuto 180, seguido del mantenimiento de la mezcla de reacción a la temperatura durante otros 30 minutos. La reacción se enfrió a continuación hasta 30ºC, se transfirió a un desgasificador, y se añadieron 2 g de antiespumante Rhodaline 675. Se midieron las siguientes propiedades del polímero en emulsión resultante:
16
Ejemplo 6 Sistema surfactante mezclado para la preparación de polímero de etileno-acetato de vinilo-ácido acrílico presión 1400 psig, adición por etapas alta temperatura, iniciación térmica
Un reactor a presión de acero inoxidable de un galón (3,8 l) se cargó con la siguiente mezcla:
17
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Se utilizaron las siguientes mezclas de retardo:
18
La agitación a 100 rpm se inició con una purga con nitrógeno. La agitación se incrementó a continuación a 900 rpm y el reactor se calentó hasta 80ºC. Después de presurizar el reactor con etileno a 1400 psig (9.754 kPa), se añadieron 15 g de iniciador a una velocidad de 5,0 g/min. Después de que se hubieron añadido 15 g de iniciador, la velocidad de alimentación de retardo de iniciador se redujo a 0,30 g/min. Después de un periodo de 10 minutos, el retardo de surfactante se inició a 0,72 g/min y el retardo de la solución de monómero se inició a 3,0 g/min. La presión de etileno de 1400 psig se mantuvo durante 5,5 horas. El retardo de la solución de monómero se apagó en la marca de la hora 3. La válvula de reposición de etileno se cerró en la marca de la hora 5,5. El retardo de surfactante y el retardo de iniciador se detuvieron en la marca de la hora 6, seguido por el mantenimiento de la mezcla de reacción a la temperatura durante otros 30 minutos. La reacción se enfrió a continuación hasta 30ºC, se transfirió a un desgasificador, y se añadieron 2 g de antiespumante Rhodaline 675. Se midieron las siguientes propiedades del polímero en emulsión resultante:
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Ejemplo 7 Sistema surfactante mezclado en la preparación de polímero de etileno-acetato de vinilo-ácido acrílico presión 1400 psig, adición por etapas, baja temperatura, iniciación por redox
Este ejemplo contrasta con el Ejemplo 6 y da a conocer una comparación de iniciación por redox a baja temperatura con la iniciación térmica. Un reactor a presión de acero inoxidable de un galón (3,8 l) se cargó con la siguiente mezcla:
20
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Se utilizaron las siguientes mezclas de retardo:
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La agitación a 100 rpm se inició con una purga con nitrógeno. La agitación se incrementó a continuación a 900 rpm y el reactor se calentó hasta 60ºC. El reactor se presurizó a continuación con etileno a 1400 psig (9.754 kPa). A continuación se añadieron 10 g de solución de formaldehído sulfoxilato sódico. Se iniciaron alimentaciones con retardo de peróxido de tert-butilhidrógeno a 0,3 g/min y formaldehído sulfoxilato sódico a 0,3 g/min. Después de un periodo de 10 minutos, el retardo de la solución de monómero se inició a 3,0 g/min y el retardo de surfactante se inició a 0,85 g/min. La presión de etileno de 1400 psig se mantuvo durante 5,5 horas. El retardo de la solución de monómero se detuvo en la marca de la hora 3. La válvula de reposición de etileno se cerró en la marca de la hora 5,5. El retardo de surfactante y los retardos de redox se detuvieron en la marca de la hora 6. A continuación, la reacción se enfrió hasta 30ºC y se transfirió a un desgasificador, y se añadieron 2 g de antiespumante Rhodaline 675. Se midieron las siguientes propiedades del polímero en emulsión resultante:
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Ejemplo 8 Surfactante aniónico en la preparación de emulsión de polímero de etileno-acetato de vinilo-ácido acrílico presión 1400 psig, adición por etapas, alta temperatura, iniciación térmica
Este ejemplo es similar al Ejemplo 6 excepto porque se utiliza un nivel inferior de ácido acrílico. Un reactor a presión de acero inoxidable de tres galones (11,4 l) se cargó con la siguiente mezcla:
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Se utilizaron las siguientes mezclas de retardo:
24
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La agitación a 100 rpm se inició con una purga con nitrógeno. La agitación se incrementó a continuación a 600 rpm y el reactor se calentó hasta 80ºC. Después de presurizar el reactor con etileno a 1400 psig (9.754 kPa), se añadieron 15 g de iniciador a una velocidad de 5,0 g/min. Después de que se hubieran añadido 5 g de iniciador, la velocidad de alimentación de retardo de iniciador se redujo a 0,90 g/min. Después de un periodo de 10 minutos, el retardo de surfactante se inició a 3,30 g/min y el retardo de monómero se inició a 8,33 g/min. La presión de etileno de 1400 psig se mantuvo durante 300 minutos. El retardo de monómero se detuvo en la marca del minuto 90. La velocidad de retardo del iniciador se incrementó a 1,30 g/min en la marca de la hora 2. El retardo de surfactante, retardo de iniciador, y la válvula de control de etileno se apagaron en la marca de la hora 5, seguido por el mantenimiento de la mezcla de reacción a la temperatura durante otros 30 minutos. La reacción se enfrió a continuación hasta 35ºC, se transfirió a un desgasificador, y se añadieron 2 g de antiespumante Rhodaline 675. Se midieron las siguientes propiedades del polímero en emulsión resultante:
25
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Ejemplo 9 Polímero de etileno-acetato de vinilo-ácido acrílico presión 1400 psig, adición por etapas, baja temperatura, iniciación por redox, agente de transferencia de cadena
Este ejemplo demuestra el efecto de un agente de transferencia de cadena para influir en la estructura del polímero y el rendimiento de termosellado para un proceso iniciado mediante redox. Un reactor a presión de acero inoxidable de un galón (3,8 l) se cargó con la siguiente mezcla:
26
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Se utilizaron las siguientes mezclas de retardo:
27
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La agitación a 100 rpm se inició con una purga con nitrógeno. La agitación se incrementó a continuación a 900 rpm y el reactor se calentó hasta 60ºC. Después de presurizar el reactor con etileno a 1400 psig (9.754 kPa), se añadieron 10 g de formaldehído sulfoxilato sódico acuoso al 8% al reactor. Se iniciaron alimentaciones con retardo de peróxido de tert-butilhidrógeno (al 4%) a 0,4 g/min y formaldehído sulfoxilato sódico al 8% a 0,4 g/min. Después de un periodo de 10 minutos, el retardo de surfactante se inició a 0,85 g/min y el retardo de la solución de monómero se inició a 3,0 g/min. Las velocidades de redox se ajustaron durante el periodo de reacción para mantener velocidades de reacción razonables. La presión de etileno de 1400 psig se mantuvo durante 5,5 horas. El retardo de la solución de monómero se apagó en la marca de la hora 3. La válvula de reposición de etileno se cerró en la marca de la hora 5,5. El retardo de surfactante y el retardo de iniciador se detuvieron en la marca de la hora 6. La reacción se enfrió a continuación hasta 35ºC, se transfirió a un desgasificador para eliminar el etileno sin reaccionar, y se añadieron 2 g de antiespumante Rhodaline 675.
Se midieron las siguientes propiedades del polímero en emulsión resultante:
28
\newpage
Ejemplo 10 Polímero de etileno-acetato de vinilo-ácido acrílico, presión 1400 psig, adición por etapas, alta temperatura, iniciador térmico, estabilizado con surfactante
Un reactor a presión de acero inoxidable de un galón (3,8 l) se cargó en primer lugar con la siguiente mezcla:
29
Se utilizaron las siguientes mezclas de retardo:
30
La agitación a 100 rpm se inició con una purga con nitrógeno. La agitación se incrementó a continuación a 900 rpm y el reactor se calentó hasta 80ºC. Después de presurizar el reactor con etileno a 1400 psig (9.754 kPa), se añadieron 15 g de iniciador al reactor a una velocidad de 5,0 g/min y una vez que estos 15 g estaban dentro, la velocidad del iniciador se redujo a 0,30 g/min. Después de un periodo de 15 minutos, el retardo de surfactante se inició a 0,72 g/min y el retardo de la solución de monómero se inició a 3,0 g/min. La presión de etileno de 1400 psig se mantuvo durante 5,5 horas. El retardo de la solución de monómero se apagó en la marca de la hora 3. La válvula de reposición de etileno se cerró en la marca de la hora 5,5. El retardo de surfactante y los retardos de redox se detuvieron en la marca de la hora 6, seguido por el mantenimiento a la temperatura durante 30 minutos. La reacción se enfrió a continuación hasta 35ºC, se transfirió a un desgasificador para eliminar el etileno sin reaccionar, y se añadieron 2 g de antiespumante Rhodaline 675. Se midieron las siguientes propiedades del polímero en emulsión resultante:
31
Ejemplo 11 Polímero de etileno-acetato de vinilo-ácido acrílico presión 1400 psig, adición por etapas, alta temperatura, iniciador térmico, estabilizado con surfactante, con semilla añadida
Este ejemplo demuestra la utilización de semillas de polímero (por ejemplo, acetato de (poli)vinilo VINAC® 884 suministrado por Air Products Polymers, LP.) para facilitar la incorporación de etileno en el polímero a presiones de etileno por debajo de 2000 psig y el efecto sobre el rendimiento de termosellado.
Un reactor a presión de acero inoxidable de un galón se cargó con la siguiente mezcla:
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Se utilizaron las siguientes mezclas de retardo:
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La agitación a 100 rpm se inició con una purga con nitrógeno. La agitación se incrementó a continuación a 900 rpm y el reactor se calentó hasta 80ºC. Después de presurizar el reactor con etileno a 1400 psig (9.754 kPa), se añadieron 15 g de iniciador al reactor a una velocidad de 5,0 g/min y una vez que estos 15 g estaban dentro, la velocidad del iniciador se redujo a 0,30 g/min. Después de un periodo de 15 minutos, el retardo de surfactante se inició a 0,72 g/min y el retardo de la solución de monómero se inició a 3,0 g/min. La presión de etileno de 1400 psig se mantuvo durante 5,5 horas. El retardo de la solución de monómero se apagó en la marca de la hora 3. La válvula de reposición de etileno se cerró en la marca de la hora 5,5. El retardo de surfactante y el retardo de iniciador se detuvieron en la marca de la hora 6, seguido por el mantenimiento a la temperatura durante 30 minutos. La reacción se enfrió a continuación hasta 35ºC, se transfirió a un desgasificador para eliminar el etileno sin reaccionar, y se añadieron 2 g de antiespumante Rhodaline 675. Se midieron las siguientes propiedades del polímero en emulsión resultante:
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Ejemplo 12 Polímero de etileno-acetato de vinilo-ácido acrílico, presión 1400 psig, adición por etapas, baja temperatura, iniciador de redox, estabilizado con HEC/surfactante
Este ejemplo demuestra otro proceso para polimerización por etapas en el que tanto la solución de monómero como el etileno se añaden por etapas para alterar el equilibrio global de propiedades del polímero, y específicamente en este ejemplo, para elevar la T_{g} de las regiones amorfas del polímero mientras se siguen manteniendo dominios de etileno cristalinos. Un reactor a presión de acero inoxidable de un galón (3,8 l) se cargó con la siguiente mezcla:
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Se utilizaron las siguientes mezclas de retardo:
36
La agitación a 100 rpm se inició con una purga con nitrógeno. La agitación se incrementó a continuación a 900 rpm y el reactor se calentó hasta 60ºC. Después de presurizar el reactor con etileno a 700 psig (4.928 kPa), se añadieron 10 g de formaldehído sulfoxilato sódico acuoso al 8% al reactor. Se iniciaron alimentaciones con retardo de peróxido de tert-butilhidrógeno (4%) a 0,4 g/min y formaldehído sulfoxilato sódico al 8% a 0,4 g/min. En la iniciación, el retardo de surfactante se inició a 0,75 g/min y el retardo de la solución de monómero se inició a 3,0 g/min. Las velocidades de redox se ajustaron durante el periodo de reacción para mantener velocidades de reacción razonables. La presión de etileno de 700 psig (4.928 kPa) se mantuvo durante 3 horas. En la marca de la hora 3, el retardo de la solución de monómero se apagó y la presión de etileno se incrementó a 1400 psig (9.754 kPa). En la marca de la hora 5,5, la válvula de reposición de etileno se cerró. El retardo de surfactante y los retardos de redox se detuvieron en la marca de la hora 6. La reacción se enfrió a continuación hasta 35ºC, se transfirió a un desgasificador para eliminar el etileno sin reaccionar, y se añadieron 2 g de antiespumante Rhodaline 675. Se midieron las siguientes propiedades del polímero en emulsión resultante:
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Ejemplo 13 Polímero de etileno-acetato de vinilo-ácido acrílico, presión 1400 psig, adición por etapas, baja temperatura, iniciador de redox, estabilizado con HEC/surfactante
Este ejemplo demuestra otro proceso para polimerización por etapas en el que tanto la solución de monómero como el etileno se añaden por etapas para alterar el equilibrio global de propiedades del polímero, y específicamente en este ejemplo, para elevar la T_{g} de las regiones amorfas del polímero mientras se siguen manteniendo dominios de etileno cristalinos. Un reactor a presión de acero inoxidable de un galón (3,8 l) se cargó con la siguiente mezcla:
38
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Se utilizaron las siguientes mezclas de retardo:
39
La agitación a 100 rpm se inició con una purga con nitrógeno. La agitación se incrementó a continuación a 1000 rpm y el reactor se calentó hasta 60ºC. Después de presurizar el reactor con etileno a 400 psig (2859 psig), se añadieron 10 g de formaldehído sulfoxilato sódico acuoso al 8% al reactor. Se iniciaron alimentaciones con retardo de peróxido de tert-butilhidrógeno (4%) a 0,4 g/min y formaldehído sulfoxilato sódico al 8% a 0,4 g/min. En la iniciación, el retardo de surfactante se inició a 0,75 g/min y el retardo de la solución de monómero se inició a 3,0 g/min. Las velocidades de redox se ajustaron durante el periodo de reacción para mantener velocidades de reacción razonables. La presión de etileno de 400 psig se mantuvo durante 3 horas. En la marca de la hora 3, el retardo de la solución de monómero se apagó y la presión de etileno se incrementó a 1400 psig (9.754 kPa). En la marca de la hora 5,5, la válvula de reposición de etileno se cerró. El retardo de surfactante y retardos de redox se detuvieron en la marca de la hora 6. La reacción se enfrió a continuación hasta 35ºC, se transfirió a un desgasificador para eliminar el etileno sin reaccionar, y se añadieron
2 g de antiespumante Rhodaline 675. Se midieron las siguientes propiedades del polímero en emulsión resultante:
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Ejemplo comparativo 14
Comparación del polímero del documento US 6.319.978
Este ejemplo se da a conocer para ilustrar las diferencias de punto de fusión cristalino y calor cristalino de fusión para adhesivos sensibles a la presión según se describe en el documento US 6.319.978 en comparación con los polímeros EVA descritos en el presente documento. El polímero comparativo se preparó mediante un método similar al método que se da a conocer en el documento US 6.319.978, Ejemplo 2. La presión de polimerización fue de 1400 psig (9.754 kPa) y la polimerización se realizó a 80ºC.
El análisis de DSC muestra que un polímero VAE en emulsión preparado mediante el método del documento US 6.319.978 presenta una T_{m} muy baja (-2,5ºC) y bajo H_{f} (11,5 J/g). Sin embargo, a partir de los datos de DSC, queda claro que las emulsiones de polímero VAE que contiene segmentos de etileno cristalinos, según ejemplifica el Ejemplo 6 de la presente invención, presentan puntos de fusión cristalinos mucho más altos y calores de fusión mucho más altos en comparación con los adhesivos sensibles a la presión que se dan a conocer en el documento US 6.319.978. El perfil de módulo de almacenamiento con tracción para un polímero del Ejemplo 6 de la presente invención, que contiene una cantidad similar de etileno (50% en peso) a la muestra del documento US 6.319.978, es de forma clara morfológicamente muy diferente, puesto que tiene un punto de fusión cristalino mucho mayor y propiedades de flujo limitadas a temperaturas elevadas. Las composiciones descritas en el documento US 6.319.978, con respecto a los adhesivos sensibles a la presión, obviamente son esencialmente líquidas a temperaturas que superan los 115ºC. Las características de los polímeros descritos en la presente invención disminuyen la adhesividad a temperatura ambiente, al igual que las poseídas por los adhesivos sensibles a la presión en el documento US 6.319.978 y permiten la utilización en aplicaciones de termosellado.
41
Aunque el polímero formado mediante el método del Ejemplo 2 en el documento '978 es similar en composición, por ejemplo, concentración de acetato de vinilo y etileno al del Ejemplo 6, la diferencia de propiedad se atribuye en gran medida a dominios de etileno cristalinos, tal como se refleja en la T_{m} por encima de la temperatura ambiente, el H_{f} y el módulo de almacenamiento con tracción a temperaturas elevadas.
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Ejemplo comparativo 15
Comparación del polímero que se da a conocer en el documento US 5.747.578 (Ejemplo 9)
El Ejemplo 9 del documento US 5.747.578 se seleccionó para fines comparativos porque se cree que el polímero generado en la primera fase de la polimerización representa el ejemplo más próximo al asunto de la presente invención. Cuando el polímero se considera como un todo, también es un polímero de núcleo/envuelta modificado pero los componentes de núcleo/envuelta son diferentes en comparación con las polimerizaciones por etapas, tal como se ilustra en el Ejemplo 5.
El polímero en el Ejemplo 9 del documento US 5.747.578 se reprodujo en un reactor a presión de un galón (3,8 l). Dado que Texapon K12 y Arkopal N300 no estaban disponibles, se utilizaron sus equivalentes como ingrediente surfactante activo, Rhodapon UB e Igepal CO-887, respectivamente. Además, el procedimiento es ambiguo en términos de cuando comenzar exactamente la presurización de etileno. Específicamente, se afirma en la col. 12, línea 65 hasta la col. 13, línea 4: "...se miden 640 ml de acetato de vinilo en el interior y el contenido del tanque se calienta hasta 40ºC. Se añaden rápidamente 250 ml de una solución iniciadora de 50 g de peroxodisulfato de amonio y 1000 g de agua a esta temperatura y la temperatura se incremente a continuación hasta 60ºC. Durante la fase de calentamiento, el etileno se lleva a una presión de 85 bares".
Debido a la ambigüedad descrita, el Ejemplo 9 se reprodujo de una manera que maximizara las posibilidades de producir un copolímero en emulsión que contuviera cristalinidad de etileno. Se realizó un cálculo que determinó el peso de etileno necesario para conseguir 85 bares en un reactor de un galón (3,8 l) que contenía las cargas iniciales de reactor a una temperatura de 60ºC. Se calculó que este número era 415 g de etileno. Como tal, el experimento comparativo se completó de la siguiente manera:
Un reactor de un galón (3,8 l) se purgó con nitrógeno y etileno, y a continuación se cargó con 353,1 g de alcohol (poli)vinílico Celvol 205 (solución acuosa al 20%), 706 g de alcohol (poli)vinílico Celvol 523 (solución acuosa al 10%), 464,7 g de agua desionizada, 1,8 g de Rhodapon UB (al 30%), 13,6 g de Igepal CO-887 (al 70%), 1,56 g de metabisulfito sódico y 6,35 g de acetato sódico. La agitación se inició a 100 rpm seguida de la adición de 74,7 g de acetato de vinilo. A continuación el reactor se purgó de nuevo. La agitación se incrementó a 1000 rpm y el reactor se calentó hasta 40ºC; a continuación se cargaron 415 g de etileno en el reactor lo que dio como resultado una presión de aproximadamente 980 psig (6.858 kPa). Se añadieron al reactor rápidamente 31,25 g de persulfato de amonio acuoso al 4,8%. La temperatura del reactor se incrementó a continuación hasta 60ºC lo que dio como resultado una presión máxima de etileno de 1249 psig (8.713 kPa). El control de la presión de etileno se ajustó a 1233 psig (8.603 kPa). Una vez que se alcanzó la temperatura de 60ºC, se iniciaron un retardo de acetato de vinilo a 0,97 g/min y un retardo de persulfato de amonio acuoso al 4,8% a 0,14 g/min. La alimentación de etileno se detuvo 6 horas después del inicio del retardo de acetato de vinilo. Ocho horas después del inicio del retardo de acetato de vinilo, la velocidad se incrementó a 1,94 g/min. Nueve horas después del inicio del retardo de acetato de vinilo, el retardo de persulfato y el retardo de acetato de vinilo se detuvieron. En este punto, se añadieron 18,75 g de persulfato de amonio acuoso al 4,8% al reactor rápidamente. La temperatura del reactor se incrementó a continuación de forma lineal durante las siguientes 1,5 horas hasta 85ºC, seguido por el mantenimiento a esta temperatura durante otra hora. El contenido del reactor se enfrió y se transfirió a un tanque desgasificador.
El procedimiento resumido anteriormente se repitió, excepto que la reacción se detuvo al final de la primera fase del polímero. Un reactor de un galón (3,8 l) se purgó con nitrógeno y etileno, y a continuación se cargó con 353,1 g de Celvol 205 (solución acuosa al 20%), 706 g de Celvol 523 (solución acuosa al 10%), 464,7 g de agua desionizada, 1,8 g de Rhodapon UB (al 30%), 13,6 g de Igepal CO-887 (al 70%), 1,56 g de metabisulfito sódico y 6,35 g de acetato sódico. La agitación se inició a 100 rpm seguida de la adición de 74,7 g de acetato de vinilo. A continuación el reactor se purgó de nuevo. La agitación se incrementó a 1000 rpm y el reactor se calentó hasta 40ºC. A continuación se cargaron 415 g de etileno en el reactor, lo que dio como resultado una presión de 987 psig (6.907 kPa). Se añadieron al reactor rápidamente 31,25 g de persulfato de amonio acuoso al 4,8%. La temperatura del reactor se incrementó a continuación hasta 60ºC lo que dio como resultado una presión máxima de etileno de 1247 psig. El control de la presión de etileno se ajustó a 1233 psig (8603 kPa). Una vez que se alcanzó la temperatura de 60ºC, se iniciaron un retardo de acetato de vinilo a 0,97 g/min y un retardo de persulfato de amonio acuoso al 4,8% a 0,4 g/min. El suministro de etileno se detuvo 6 horas después del inicio del retardo de acetato de vinilo. Ocho horas después del inicio del retardo de acetato de vinilo, el retardo de persulfato y el retardo de acetato de vinilo se detuvieron. En este punto, 18,75 g de persulfato de amonio acuoso al 4,8% se añadieron al reactor rápidamente. La temperatura del reactor se incrementó a continuación de forma lineal durante las siguientes 1,5 horas hasta 85ºC, seguido por el mantenimiento a esta temperatura durante otra hora. El contenido del reactor se enfrió y se transfirió a un tanque desgasificador.
Un polímero representativo de la presente invención se preparó mediante el siguiente procedimiento. Un reactor a presión de acero inoxidable de un galón (3,8 l) se cargó con la siguiente mezcla:
42
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Se utilizaron las siguientes mezclas de retardo:
43
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El pH de la mezcla cargada inicialmente se ajustó a 4,0 con ácido acético. La agitación a 100 rpm se inició con una purga con nitrógeno seguida de la adición de la solución de monómero inicial. La agitación se incrementó a continuación a 900 rpm y el reactor se calentó hasta 60ºC. El reactor se presurizó a continuación con etileno a 1400 psig (9.754 kPa). A continuación se añadieron 10 g de solución de formaldehído sulfoxilato sódico. Se iniciaron alimentaciones con retardo de peróxido de tert-butilhidrógeno a 0,4 g/min y formaldehído sulfoxilato sódico a 0,4 g/min. Después de un periodo de 10 minutos, el retardo de la solución de monómero se inició a 3,0 g/min y el retardo de surfactante se inició a 0,80 g/min. La presión de etileno de 1400 psig se mantuvo durante 5,5 horas. En la marca de la hora 2, las velocidades de retardo de peróxido de tert-butilhidrógeno y formaldehído sulfoxilato sódico se redujeron a 0,3 g/min. El retardo de la solución de monómero se detuvo en la marca de la hora 3. La válvula de reposición de etileno se cerró en la marca de la hora 5,5. El retardo de surfactante y los retardos de redox se detuvieron en la marca de la hora 6. A continuación, la reacción se enfrió hasta 35ºC y se transfirió a un desgasificador, y se añadieron 2 g de antiespumante Rhodaline 675.
Se midieron las siguientes propiedades del copolímero en emulsión resultante:
44
\newpage
Las propiedades de los dos polímeros producidos mediante el procedimiento del Ejemplo 9 (US 5.747.578) y el polímero preparado mediante el método de la presente invención se resumen en la siguiente tabla:
45
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Está claro, en base a las observaciones durante la polimerización en emulsión y las propiedades del producto final, que las composiciones de la presente invención son completamente diferentes de los polímeros descritos en el documento US 5.747.578. Durante la reproducción del polímero según el Ejemplo 9 en el documento US 5.747.578, se observó que se consumió muy poco etileno, según se observó por las pocas veces que la válvula de etileno tuvo que abrirse para mantener una presión de 85 bares. De forma más notable, las composiciones preparadas siguiendo el procedimiento descrito en el Ejemplo 9 en el documento US 5.747.578 (incluyendo el polímero de primera fase) no contienen segmentos de etileno cristalinos, según lo determinado mediante DSC. La única cristalinidad observada se debía a la presencia de alcohol (poli)vinílico, que es cristalino de forma inherente. El material altamente viscoso preparado a partir del Ejemplo 9 en el documento US 5.747.578 dio como resultado rendimientos del reactor muy malos. Por otro lado, las composiciones de la presente invención contienen cantidades significativas de cristalinidad de etileno, según se indica mediante la observación por DSC de un punto de fusión y calor de fusión.
Se cree que dos razones explican las diferencias entre estos polímeros. Una primera diferencia es que se utilizó alcohol (poli)vinílico como coloide protector y en segundo lugar, se utilizó metabisulfito sódico como iniciador. Se cree que cantidades significativas de alcohol (poli)vinílico discontinuo limitan la solubilidad del etileno en el medio de reacción de polimerización en emulsión, limitan la formación de segmentos de etileno cristalinos, y conducen a un medio de reacción de mayor viscosidad dificultando de este modo el mezclado eficaz del etileno en el medio de reacción. El metabisulfito sódico como iniciador parece ineficaz para crear el flujo de radicales libres necesario para la formación de dominios de etileno cristalinos.
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Ejemplo comparativo 16
Polímero que se da a conocer en el documento U.S. 3.692.723 (Ejemplo 18)
El tipo de polímero del Ejemplo 18 del documento US 3.692.723 (Denki) se reprodujo en un reactor a presión de un galón (3,8 l) aumentando el tamaño de lote en un factor de cuatro. El reactor se purgó con nitrógeno y etileno, y a continuación se cargó con 120 g de Celvol 540 (solución acuosa al 10%), 587,9 g de agua desionizada, 11,5 g de Igepal CO-897 (70%), 66,7 g de lauril sulfato sódico Rhodapon UB (30%), 6 g de dihidrógeno fosfato sódico y 8 g de persulfato sódico. La agitación se inició a 100 rpm seguida de la adición de 228 g de acetato de vinilo. A continuación el reactor se purgó de nuevo. La agitación se incrementó a 1000 rpm, el reactor se calentó hasta 60ºC, y se presurizó con etileno a 142 psig (1.080 kPa). Una vez que el reactor estaba a la temperatura, la presión de etileno se incrementó a 1422 psig (9.906 kPa). La temperatura del reactor se mantuvo a continuación a 60ºC durante 2 horas mientras se mantenía una presión de etileno de 1422 psig (9.906 kPa). El suministro de etileno se detuvo a continuación y el contenido del reactor se enfrió y se transfirió a un tanque desgasificador. El procedimiento resumido anteriormente se repitió de nuevo, excepto en que la reacción se realizó a una presión de etileno de aproximadamente 1850 psig (12.857 kPa) en lugar de 1422 psig (9.906 kPa). Los resultados de estas dos repeticiones comparativas se resumen en la siguiente tabla.
46
Un resumen de las condiciones de polimerización y los resultados de diversos ensayos, tales como bloqueo, termosellado, resistencia en crudo en caliente (HGS), y módulo de almacenamiento con tracción (E'), para los ejemplos, se presentan en la siguiente tabla:
47
Los Ejemplos 1, y 2a-3a tienen puntos de fusión térmicos y calores de fusión deseables. Aunque los datos de termosellado a 99ºC no servían de gran apoyo, se cree que estas composiciones requieren temperaturas de termosellado más altas para realizar la adhesión. Los datos de termosellado para alguna de estas muestras a 109ºC dieron alguna adhesión.
Los Ejemplos 4a-5a son similares en procedimiento de polimerización a los Ejemplos 1, 2, 2a y 3a pero incorporan ácido acrílico. Estos polímeros superan el ensayo de termosellado dando una unión sin desgarro de fibras una vez que el sustrato se enfría a temperatura ambiente. Esto se debe probablemente al efecto promotor de la adhesión del ácido acrílico.
El Ejemplo 5 ilustra la adición por etapas de acetato de vinilo en oposición a la adición con retardo de acetato de vinilo y la ausencia de ácido acrílico en capacidad de termosellado y resistencia en crudo en caliente.
Los Ejemplos 3 y 4 comparan iniciación por redox e iniciación térmica de acetato de vinilo y etileno en presencia de altos niveles de ácido acrílico. Puede ser que la mayor temperatura de fusión térmica y calores de fusión para los Ejemplos 3 y 4 fueran el resultado de la menor temperatura de polimerización y mayor solubilidad de etileno a la menor temperatura. Los Ejemplos 3 y 4 también utilizaban semilla de acetato de (poli)vinilo (PVAc) y esta semilla se incluye en la proporción total de la composición de polímero.
El pH de las emulsiones de polímero de los Ejemplos 3 y 8 se ajustó con solución de hidróxido sódico al 10% y esto produjo polímeros que mostraron mayor resistencia en crudo en caliente en polímeros que contienen funcionalidad ácida en comparación con los mismos polímeros en un estado más ácido. Se postula que las asociaciones de ionómeros de grupos ácidos neutralizados incrementan la resistencia de la unión por termosellado a temperaturas elevadas. La resistencia en crudo en caliente a dos niveles de pH se presenta en la siguiente tabla:
48
Los Ejemplos 6-10 frente a los Ejemplos 3-4 ilustran el efecto de la polimerización por etapas frente a la adición uniforme o con retardo de acetato de vinilo. Se obtuvieron propiedades térmicas comparables incluso aunque la presión de polimerización era mucho menor para los Ejemplos 6-10. También se obtuvieron polímeros de alto módulo de almacenamiento con tracción. Se cree que la división en etapas de la polimerización, que permite que la mayor parte de los dominios cristalinos de etileno se formen en la última fase de polimerización, explica el alto módulo de almacenamiento con tracción y temperaturas de fusión similares.
El Ejemplo comparativo 14 es la preparación de un polímero mediante un método similar al método del Ejemplo 2 del documento US 6.319.978. La T_{m} de -2,5ºC para un adhesivo sensible a la presión es indicativa de que éste no es adecuado para su utilización como adhesivo de termosellado porque éste no tendría, obviamente, ninguna características de no bloqueo.
El Ejemplo comparativo 15, que es un intento de repetir el Ejemplo 9 en el documento US 5.747.578, muestra que se formó un adhesivo que no tenía una temperatura de fusión térmica o un calor de fusión. Además, se utilizó alcohol (poli)vinílico como coloide protector estabilizante.
El Ejemplo comparativo 16 era una repetición del Ejemplo 18 del documento US 3.692.723 (Denki), en el que se utilizó alcohol (poli)vinílico como coloide estabilizante. Esto dio como resultado un polímero que tenía una T_{m} y un H_{f}. Sin embargo, es rechazado por varias razones: 1) el sistema estabilizante de alcohol (poli)vinílico discontinuo, 2) incorporación de etileno limitada durante la polimerización, 3) temperatura de reacción inadecuada para la polimerización en emulsión iniciada térmicamente, lo que da como resultado un flujo de radicales no constante y en declive y, por lo tanto, una formación limitada de segmentos de etileno cristalinos y 4) malas características de termosellado.

Claims (20)

1. Emulsión de polímero de etileno-acetato de vinilo de base acuosa adecuada para su utilización en aplicaciones de termosellado, dicho polímero de etileno-acetato de vinilo que comprende segmentos de etileno cristalinos preparados polimerizando en emulsión etileno y acetato de vinilo en presencia de un sistema estabilizante que comprende esencialmente un surfactante o un coloide protector celulósico en combinación con un surfactante, teniendo dicho polímero de etileno-acetato de vinilo:
(a)
un punto de fusión cristalino que varía entre 35 y 110ºC medido a una velocidad de calentamiento de 20ºC por minuto; y,
(b)
un módulo de almacenamiento con tracción de, como mínimo, 1 x 10^{5} dinas/cm^{2} a una temperatura de 115ºC y medido a 6,28 rad/seg.
\vskip1.000000\baselineskip
2. Emulsión de polímero, según la reivindicación 1, en la que el polímero comprende, como mínimo, el 15% en peso de unidades polimerizadas de acetato de vinilo y, como mínimo, el 10% en peso de unidades polimerizadas de etileno en base al peso total del polímero.
3. Emulsión de polímero, según la reivindicación 1, en la que el polímero comprende del 25 al 80% en peso de unidades polimerizadas de acetato de vinilo y del 20 al 75% en peso de unidades polimerizadas de etileno en base al peso total del polímero.
4. Emulsión de polímero, según la reivindicación 1, en la que el polímero comprende del 35 al 75% en peso de unidades polimerizadas de acetato de vinilo y del 25 al 65% en peso de unidades polimerizadas de etileno en base al peso total del polímero.
5. Emulsión de polímero, según la reivindicación 1, en la que el polímero comprende del 30 al 50% en peso de unidades polimerizadas de acetato de vinilo y del 50 al 70% en peso de unidades polimerizadas de etileno en base al peso total del polímero.
6. Emulsión de polímero, según la reivindicación 2, en la que unidades de ácido carboxílico polimerizadas están presentes en dicho polímero en una cantidad del 0,2 al 10% en peso de dicho polímero.
7. Emulsión de polímero, según la reivindicación 6, en la que dicho polímero tiene un módulo de almacenamiento con tracción de, como mínimo, 2 x 10^{5} dinas/cm^{2} a 115ºC y medido a 6,28 rad/seg.
8. Emulsión de polímero, según la reivindicación 7, en la que el polímero comprende unidades polimerizadas de etileno, acetato de vinilo y ácido acrílico.
9. Emulsión de polímero, según la reivindicación 7, en la que el calor cristalino de fusión de dicho polímero es de 5 a 100 julios por gramo según lo medido a una velocidad de calentamiento de 20ºC por minuto.
10. Emulsión de polímero, según la reivindicación 7, en la que la temperatura de transición vítrea es de +25ºC a aproximadamente -35ºC según lo medido a una velocidad de calentamiento de 20ºC por minuto.
11. Emulsión de polímero, según la reivindicación 8, en la que el punto de fusión térmico cristalino varía entre 50 y 90ºC, según lo medido a una velocidad de calentamiento de 20ºC por minuto.
12. Emulsión de polímero, según la reivindicación 8, en la que una parte de la polimerización en emulsión se realiza a una presión de 1000 a 2000 psig (6.996 a 13.891 kPa).
13. Emulsión de polímero, según la reivindicación 12, en la que el sistema estabilizante comprende esencialmente hidroxietilcelulosa en combinación con un surfactante.
14. Emulsión de polímero, según la reivindicación 13, en la que el acetato de vinilo está presente en una cantidad, como mínimo, del 15% en peso, el etileno está presente en una cantidad, como mínimo, del 10% en peso, y el ácido acrílico está presente en una cantidad del 0,5 al 5% en peso del polímero.
15. Emulsión de polímero, según la reivindicación 14, en la que el calor cristalino de fusión varía preferentemente entre 15 y 70 julios por gramo, según lo medido a una velocidad de calentamiento de 20ºC por minuto.
16. Proceso para preparar una emulsión de polímero de etileno-acetato de vinilo semi-cristalina de base acuosa que comprende hacer reaccionar acetato de vinilo y etileno con opcionalmente uno o más monómeros etilénicamente insaturados diferentes, en condiciones de polimerización en emulsión en presencia de un sistema estabilizante que comprende esencialmente un surfactante o un coloide protector celulósico en combinación con un surfactante, teniendo dicho polímero de etileno-acetato de vinilo:
(a)
un punto de fusión cristalino que varía entre 35 y 110ºC medido a una velocidad de calentamiento de 20ºC por minuto; y,
(b)
un módulo de almacenamiento con tracción de, como mínimo, 1 x 10^{5} dinas/cm^{2} a una temperatura de 115ºC y medido a 6,28 rad/seg.
\vskip1.000000\baselineskip
17. Proceso, según la reivindicación 16, en el que la adición de monómeros, excepto etileno, a la polimerización en emulsión se completa en el primer 75% del tiempo de reacción total.
18. Proceso, según la reivindicación 16, en el que una parte del proceso se realiza a presiones de 1000 a 2000 psig (6.996 a 13.891 kPa).
19. Proceso para formar un material de papel para aplicación de termosellado que comprende:
recubrir un sustrato de papel con una emulsión de polímero que comprende unidades polimerizadas en emulsión de acetato de vinilo y etileno con uno o más monómeros etilénicamente insaturados diferentes, en el que dicha emulsión de polímero se estabiliza con un sistema estabilizante que comprende esencialmente un surfactante o un coloide protector celulósico en combinación con un surfactante, conteniendo dicho polímero segmentos de etileno cristalinos y teniendo (a) un punto de fusión cristalino que varía entre 35 y 110ºC según lo medido a una velocidad de calentamiento de 20ºC por minuto; y, (b) un módulo de almacenamiento con tracción de, como mínimo, 1 x 10^{5} dinas/cm^{2} a una temperatura de 115ºC y medido a 6,28 rad/seg; y a continuación,
secar el recubrimiento, siendo dicho recubrimiento seco no bloqueante a temperatura ambiente.
\vskip1.000000\baselineskip
20. Material termosellable de múltiples capas que comprende
(a)
como mínimo un sustrato; y
(b)
como mínimo un recubrimiento de una emulsión de polímero que comprende unidades polimerizadas en emulsión de acetato de vinilo y etileno con uno o más monómeros etilénicamente insaturados diferentes, en el que dicha emulsión de polímero se estabiliza con un sistema estabilizante que comprende esencialmente surfactante o un coloide protector celulósico en combinación con surfactante, conteniendo dicho polímero segmentos de etileno cristalinos y teniendo (a) un punto de fusión cristalino que varía entre 35 y 110ºC medido a una velocidad de calentamiento de 20ºC por minuto; y, (b) un módulo de almacenamiento con tracción de, como mínimo, 1 x 10^{5} dinas/cm^{2} a una temperatura de 115ºC y medido a 6,28 rad/seg.
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