JPH01100064A - 窒化珪素質焼結体の製造方法 - Google Patents
窒化珪素質焼結体の製造方法Info
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- JPH01100064A JPH01100064A JP62256324A JP25632487A JPH01100064A JP H01100064 A JPH01100064 A JP H01100064A JP 62256324 A JP62256324 A JP 62256324A JP 25632487 A JP25632487 A JP 25632487A JP H01100064 A JPH01100064 A JP H01100064A
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
（産業上の利用分野）
この発明は、自動車１機械装置、化学装置、宇宙航空機
器などの幅広い分野において使用される各種構造部品の
素材として利用でき、特に優れた高温強度を有するファ
インセラミックス材料を得るのに好適な窒化珪素質焼結
体の製造方法に関するものである。 （従来の技術） 窒化珪素を主成分とする焼結体は、常温および高温で化
学的に安定であり、高い機械的強度を有するため、軸受
なとの摺動部材、ターボチャージャロータなどのエンジ
ン部材として好適な材料である。 しかし、窒化珪素は単独では焼結が困難なため、通常の
場合、ＭｇＯ，Ａ１２０３．Ｙ２Ｏ３などの焼結助剤を
添加して焼結を行う方法が用いられている。また、焼結
体中に残留するガラス相の量の低下をはかるためにホッ
トプレスにより作成する方法やＳｉ粉末にＹ２Ｏ３を添
加した混合物を窒化後焼成する方法が知られている（窒
化珪素質焼結体の製造方法としては、特開昭５４−１５
９１６号、特開昭４９−６３７１０号、特開昭６０−１
３７８７３号などに開示された多くのものがある。）。 （発明が解決しようとする問題点） しかしながら、上述する窒化珪素を出発原料とする従来
の焼成方法においては、焼結は焼成時に生ずる液相を媒
介とした液相焼結によると考えられており、この液相は
焼結後にガラス相として焼結体中に残留する。一方、焼
結体の耐クリープ特性、高温強度、耐酸化性などの高温
特性については、焼結体中に残留するガラス相に大きく
影響を受ける。そして、特に、軟化温度の低いガラス相
が多く存在すると、窒化珪素質焼結体の高温機械特性を
著しく低下させるので好ましくないという問題点があっ
た。 また、ホットプレスによる方法では、焼結性に優れ緻密
な焼結体が得られるものの、単純形状の製品にしか適用
できないという問題点があった。 さらに、上述する窒化後焼成する方法では、高温強度の
改善はみられるものの、常温における機械的強度が十分
とはいえなかった。これは、高融点の焼結助剤であるＹ
２Ｏ３を単独で添加したため、焼結性が十分でなかった
ためである。 （発明の目的） この発明は、上述した従来の問題点に着目してなされた
もので、特に常温における強度に優れ、高温における強
度低下が少ない窒化珪素質焼結体を生産する方法を開発
し、上記した従来の問題点を解決することを目的として
いるものである。
器などの幅広い分野において使用される各種構造部品の
素材として利用でき、特に優れた高温強度を有するファ
インセラミックス材料を得るのに好適な窒化珪素質焼結
体の製造方法に関するものである。 （従来の技術） 窒化珪素を主成分とする焼結体は、常温および高温で化
学的に安定であり、高い機械的強度を有するため、軸受
なとの摺動部材、ターボチャージャロータなどのエンジ
ン部材として好適な材料である。 しかし、窒化珪素は単独では焼結が困難なため、通常の
場合、ＭｇＯ，Ａ１２０３．Ｙ２Ｏ３などの焼結助剤を
添加して焼結を行う方法が用いられている。また、焼結
体中に残留するガラス相の量の低下をはかるためにホッ
トプレスにより作成する方法やＳｉ粉末にＹ２Ｏ３を添
加した混合物を窒化後焼成する方法が知られている（窒
化珪素質焼結体の製造方法としては、特開昭５４−１５
９１６号、特開昭４９−６３７１０号、特開昭６０−１
３７８７３号などに開示された多くのものがある。）。 （発明が解決しようとする問題点） しかしながら、上述する窒化珪素を出発原料とする従来
の焼成方法においては、焼結は焼成時に生ずる液相を媒
介とした液相焼結によると考えられており、この液相は
焼結後にガラス相として焼結体中に残留する。一方、焼
結体の耐クリープ特性、高温強度、耐酸化性などの高温
特性については、焼結体中に残留するガラス相に大きく
影響を受ける。そして、特に、軟化温度の低いガラス相
が多く存在すると、窒化珪素質焼結体の高温機械特性を
著しく低下させるので好ましくないという問題点があっ
た。 また、ホットプレスによる方法では、焼結性に優れ緻密
な焼結体が得られるものの、単純形状の製品にしか適用
できないという問題点があった。 さらに、上述する窒化後焼成する方法では、高温強度の
改善はみられるものの、常温における機械的強度が十分
とはいえなかった。これは、高融点の焼結助剤であるＹ
２Ｏ３を単独で添加したため、焼結性が十分でなかった
ためである。 （発明の目的） この発明は、上述した従来の問題点に着目してなされた
もので、特に常温における強度に優れ、高温における強
度低下が少ない窒化珪素質焼結体を生産する方法を開発
し、上記した従来の問題点を解決することを目的として
いるものである。
（問題点を解決するための手段）
この発明に係る窒化珪素質焼結体の製造方法は、
珪素粉末および窒化珪素粉末のうち少なくとも珪素粉末
と、 Ｎｄ２０３ 、Ｓｍ２０３のうちから選ばれた１種ま
たは２種とＹ２Ｏ３との組合わせからなりかっ次式： ％式％（１） （ただし１ＭはＮｄ 、Ｓｍのうちから選ばれた１種ま
たは２種であって、０．１≦Ｘ≦０．９（モル比）を表
す、）の割合の酸化物および／または熱処理後に前記割
合の酸化物となる化合物と、の混合体から成形して得た
成形体を窒素雰囲気下−Ｔ！１０００〜１５００℃の範
囲の温度で熱処理し、次いで１気圧以上の窒素雰囲気下
で１６００〜２２００℃の範囲の温度で熱処理する製造
工程を経ることにより、上記した従来の問題点を解決し
たものである。 この発明に係る窒化珪素質焼結体の製造方法では、珪素
粉末および窒化珪素粉末のうち少なくとも珪素粉末と、
酸化物助剤とを出発原料とする。 そして、珪素粉末と、必要に応じて珪素粉末に置換して
用いる窒化珪素粉末と、酸化物助剤との混合粉末を適宜
の手法により成形して得られた成形体を窒素雰囲気下で
１０００℃から１５００℃の範囲の温度で加熱処理する
ことにより、珪素は窒化されて窒化珪素と酸化物助剤と
の混合物が生成する。この混合物のかさ密度は理論密度
の約７０％程度であり、通常の窒化珪素の製造方法であ
る窒化珪素粉末と酸化物との圧粉体のかさ密度（６０％
以下）より高い、このため第２の処理工程である１６０
０℃から２２００℃の焼成工程で収縮する量が少なくて
すみ１通常の方法より低温で焼成が可能である。 この発明で焼結助剤として用いられるＹ２Ｏ３は融点が
高いため、単独の成分では通常の常圧焼結またはガス圧
焼結の温度（１６００℃以上２２００℃以下）の範囲で
は十分な量の低粘度の液相が生成しないため焼結性が悪
く、従来はホットプレスなどの外から圧力を加える場合
に多く用いられてきた。そこで、この発明においては。 Ｙ２Ｏ３と、Ｎｄ２０３ 、Ｓｍ２０３のうちの１種
または２種とを添加した酸化物を使用することにより、
焼結温度１６００℃以上２２００℃以下において焼結に
十分な量の液相が得られるまでに酸化物の融点を低下さ
せたものである。しかもこの液相は、従来のＭｇＯ，Ａ
文２ ｏ３−Ｙ２Ｏ３などを助剤として利用した場合の
液相に比べて融点が高いため、焼結後に焼結体中に残留
しても、高温において強度が低下することが少ないもの
と考えられる。 この発明において、原料粉末は、珪素粉末と。 必要に応じて前記珪素粉末に一部置換して用いられる窒
化珪素粉末と、さらにはＹ２Ｏ３とＮｄ２０３ 、Ｓｍ
２０３のうちから選ばれた１種または２種とを組合わせ
た酸化物粉末と、からなる混合粉末を用いる。これらの
うち、珪素粉末の一部を窒化珪素粉末に置換するとして
も、珪素粉末は３重量％以上、さらに好ましくは３０重
量％以上となるようにすることが望ましい、これは、珪
素の窒化による密度の上昇効果が十分に得られるように
するためである。また、焼結助剤であるＹ２Ｏ３と、Ｎ
ｄ２Ｏ３および／またはＳｍ２Ｏ３とは、いずれも微細
な粉末であるものがより好ましいが、これらの水酸化物
、炭酸塩など熱処理によって酸化物を生成する化合物を
用いた混合体を原料とするものであってもよい。 焼結助剤は、Ｙ２Ｏ３とＮｄ２Ｏ３を使用する場合、（
Ｙ Ｏ） （Ｎｄ Ｏ） （前記２３Ｘ
２３１−Ｘ （１）式参照）で、０．１≦Ｘ≦０．９（モル比）の範
囲で焼結が可能である。また、Ｙ２Ｏ３とＳｍ２Ｏ３を
使用する場合、（Ｙ２Ｏ３）ｘ（Ｓｍ Ｏ）
（前記（１）式参照）で。 ２ ３ １−Ｘ ０．１≦Ｘ≦０．９（モル比）の範囲で焼結が可能であ
る。このとき、！＜０．１では、焼結体の強度が低下す
るので好ましくなく、ｘ＞０．９では１６００℃以上の
焼成において充分な量の液相が生成せず、ち密化しない
ので好ましくない、添加する焼結助剤の量は、種類およ
び組成によって最適範囲は異なるが、最終焼結体中の含
有量３〜２０重量％とすることによって゛、より一層密
度および強度は向上する。しかし、ち密化に必要な量以
上に助剤を添加すると高温での強度を低下させる。 これらの混合体の成形方法については特に限定しないが
、例えば、金型プレス成形、ラバープレ／ ス成形、射出成形など通常のセラミックスの成形方法を
、目的とする製品の形状に合わせて選択することができ
る。 この発明に係る窒化珪素質焼結体の製造方法において採
用される熱処理は、窒化工程と焼結工程の２段に分けて
行われる。これらのうち。 窒化工程は、窒素雰囲気中で、１０００℃〜１５００℃
の範囲の温度で、望ましくは１２００℃〜１４５０℃の
範囲の温度で行う、窒素雰囲気は窒素含有ガス１気圧の
条件で行うことができるが、アンモニアガス中で行って
もよく、この発明における窒素雰囲気の定義に含まれる
。また、必要に応じて水素ガス、不活性ガスを添加した
雰囲気とすることもこの発明における窒素雰囲気の定義
に含まれる。この窒素雰囲気におけるガス圧力は通常は
１気圧であるが１気圧を超える高圧のガス中で行っても
よく、高圧の窒素雰囲気中では窒化が促進されるため厚
肉形状の部品の窒化には有効である。 次に、焼結工程は、１気圧以上の窒素雰囲気中で１６０
０℃〜２２００℃の範囲の温度で行う。 このとき、窒素雰囲気の圧力が１気圧よりも低いと窒化
珪素の分解が激しく、緻密な焼結体が得られない、この
場合、窒化珪素の分解を抑えるのに必要なガス圧力は焼
成温度によって決まり、高温はど高い圧力が必要となる
。また、焼成温度が１６００℃よりも低いと十分な量の
液相が生成しないためち密化せず、２２００℃を超える
と粒成長が激しくなるため強度が低下するので、１６０
０℃以上２２００℃以下の範囲で行う。 この焼結処理は緻密な焼結体が得られるまで行う。 上述する添加助剤の量が少ない場合、高融履助剤を使用
する場合など、焼結性が悪い場合は、焼成工程は次の２
工程により行うのがよい。 先ず、窒化処理した成形体を１気圧以上５００気圧未満
の窒素雰囲気下で１６００℃から２２００℃の範囲の温
度で処理する。この処理時間は１０分以上が好ましい、
この工程で、酸化物系助剤が液相を発生し、液相焼結の
機構で焼結が進行する。 このとき、雰囲気を窒素雰囲気下で１気圧以上５００気
圧未満とするのは、１気圧未満では窒化珪素が分解しち
密化しなくなり、５００気圧以上では焼結体中に高圧の
窒素ガスが閉じ込められるため理論密度の９０％程度ま
でしかち密化しないためである。この工程で理論密度の
９０％以上の焼結体が得られる０次に、このように処理
した焼結体を、さらに５００気圧以上の窒素雰囲気下で
１６００℃以上２２００℃以下の範囲の温度で処理する
。この工程では通常のＨＩＰ処理と同様のメカニズムで
残された閉気孔が消滅し、ち密な焼結体が得られる。こ
の２つの工程で処理温度を１６００℃から２２００℃と
するのは、１６００℃未満では液相の量が少ないため、
ち密化が進行せず、２２００℃超過では粒成長が起り、
常温および高温の強度が低下するためである。これらの
処理工程は温度および圧力をコントロールすることによ
り１回の処理で行うことが望ましいが、２つの工程に分
けて行ってもよい。 （実施例） 以下、この発明の実施例を比較例とともに示すが、実施
例１〜７および比較例１．２の結果を第１表に、また実
施例８〜１７および比較例３〜５の結果を第２表に、そ
れぞれまとめて示す。 夫凰勇」 Ｓｉ３Ｎ４に換算して９０重量％のＳｉ粉末と５重量％
の酸化イツトリウムおよび５重量％の酸化ネオジム（Ｎ
ｄ２０３ ／ （Ｙ２０３ ＋Ｎｄ２０３ ）”０．４
０モル比）とを、エタノールを添加した湿式ボールミル
により混合して混合粉末を得た。このとき、Ｓｉ３Ｎ、
に換算したＳｉ粉末の量とは、 ３Ｓ ｉ ＋２Ｎ２ ＝Ｓ ｉ３ Ｎ４ ・・・（
２）の反応により、重量変化するものとして計算して添
加した。この混合粉末２０ＭＰａの圧力で金型成形した
後、２００ＭＰａの圧力でラバープレス成形して６Ｘ６
Ｘ５０ｍｍの形状の成形体を成形した。この成形体を第
１図に示す窒化処理スケジュールにより窒素雰囲気下で
加熱して窒化した０次いで、１０気圧の窒素ガス圧下で
１８５０℃の温度で１時間加熱して、密度３．４５ｇ／
ｃｍ’の焼結体を得た。 ここで得られた焼結体を３ Ｘ ４ Ｘ ４０ ｍ ｍ
の形状にダイヤモンドホイールで研削加工し、室温およ
び１３５０℃で、スパン３０ｍｍの３点曲げ試験を行っ
た。その結果、５木の平均値は室温で８００ＭＰａ、１
３５０℃で５５０ＭＰａと高強度の焼結体が得られた。 ル敷亘ユ Ｓｉ３Ｎ４に換算して９０重量％の３１粉末と５重量％
の酸化イツトリウムおよび５重量％の酸化アルミニウム
とを、エタノールを添加した湿式ボールミルにより混合
して混合粉末を得た。この混合粉末を２０ Ｍ Ｐ ａ
の力で金型成形した後、２００ Ｍ Ｐ ａの圧力でラ
バープレス成形して６Ｘ６Ｘ５０ｍｍの形状の成形体を
成形した。この成形体を第１図に示す窒化処理スケジュ
ールにより窒素雰囲気下で加熱して窒化した０次いで、
１０気圧の窒素ガス圧下で１８５０℃の温度で１時間加
熱して、密度３．１８ｇ／ｃｍ３の焼結体を得た。 ここで得られた焼結体を３Ｘ４Ｘ４０ｍｍの形状にダイ
ヤモンドホイールで研削加工し、室温および１３５０℃
で、スパン３０ｍｍの３点曲げ試験を行った。その結果
、５本の平均値は室温で９００ＭＰａ、１３５０℃で１
２０ＭＰａであり、この焼結体は、常温では高強度であ
るが、高温では強度が著しく低下した。 塩艶■ヱ Ｓｉ３Ｎ４に換算して９０重量％のＳｉ粉末と１０重量
％の酸化イツトリウムを、エタノールを添加した湿式ボ
ールミルにより混合して混合粉末を得た。この混合粉末
を２０ Ｍ Ｐ ａの圧力で金型成形した後、２００Ｍ
Ｐａの圧力でラバープレス成形して６Ｘ６Ｘ５０ｍｍの
形状の成形体を成形した。この成形体を第１図に示す窒
化処理スケジュールにより窒素雰囲気下で加熱して窒化
した０次いで、１０気圧の窒素ガス圧下で１８５０℃の
温度で１時間加熱したところ、密度は２．８０ｇ／ｃｍ
３と十分にち密化しなかった。 ここで得られた焼結体を３Ｘ４Ｘ４０ｍｍの形状にダイ
ヤモンドホイールで研削加工し、室温および１３５０℃
で、スパン３０ｍｍの３点曲げ試験を行った。５本の平
均値は室温で３２０Ｍｐａ、１３５０℃で２５０ＭＰａ
であり、常温および高温において焼結体の強度は低かっ
た。 衷ｍ二ｊ 第１表に示した組成のＳｉ粉末と焼結助剤とを、エタノ
ールを添加した湿式ボールミルにより混合して混合粉末
を得た。この混合粉末を２０ＭＰａの圧力で金型成形し
た後、２００ＭＰａの圧力でラバープレス成形して６Ｘ
６Ｘ５０ｍｍの形状の成形体を成形した。この成形体を
第１図または第２図に示す窒化処理スケジュールにより
窒素雰囲気下で加熱して窒化した０次いで。 同じく第１表に示す条件で焼成した。このようにして得
られた焼結体の密度を同じく第１表に示す。 ここで得られた焼結体を３Ｘ４Ｘ４０ｍｍの形状にダイ
ヤモンドホイールで研削加工し、室温および１３５０℃
で、スパン３０ｍｍの３点曲げ試験を行った。室温強度
および高温強度の５本の平均値を同じく第１表に示す、
第１表に示すように、得られた焼結体は室温および高温
において高強度であった。 害ｍ旦 Ｓｉ３Ｎ４に換算して９４重量％のＳｉ粉末と３重量％
の酸化イツトリウムおよび３重量％の酸化サマリウム（
Ｓｍ２０ｓ ／ （Ｙ２０３＋Ｓｍ２Ｏ３）＝０．３９
モル比）とを、エタノールを添加した湿式ボールミルに
より混合して混合粉末を得た。この混合粉末を２０ＭＰ
ａの圧力で金型成形した後、２００ＭＰａの圧力でラバ
ープレス成形して６Ｘ６Ｘ５０ｍｍの形状の成形体を成
形した。この成形体を第２図に示す窒化処理スケジュー
ルにより窒素雰囲気下で加熱して窒化した０次いで、第
３図に示す条件で焼成したところ、密度は３ 、４６
ｇ ／ ｃ ｍ ３と十分にち密化した。 ここで得られた焼結体を３Ｘ４Ｘ４０ｍｍの形状にダイ
ヤモンドホイールで研削加工し、室温および１３５０℃
で、スパン３０ｍｍの３点曲げ試験を行った。その結果
、５本の平均値は室温で８５０ＭＰａ、１３５０℃で６
２０ＭＰａであり、得られた焼結体は室温および高温に
おいて高強度であった。 害】ｕ１ヱ ５ｉ３Ｎａに換算して９４重量％のＳｉ粉末と３重量％
の酸化イツトリウムおよび３重量％の酸化ネオジム（Ｎ
ｄｚ Ｏ＋ｓ ／ （Ｙ２０３＋Ｎｄ２０３）＝０．
４０モル比）とを、エタノールを添加した湿式ボールミ
ルにより混合して混合粉末を得た。この混合粉末を２０
ＭＰａの圧力で金型成形した後、２００ Ｍ Ｐ ａの
圧力でラバープレス成形して８Ｘ６Ｘ５０ｍｍの形状の
成形体を成形した。この成形体を第４図に示すスケジュ
ールにより窒素雰囲気下で加熱して窒化処理および焼結
処理を行ったところ、密度は３．４８ｇ／Ｃｍ３と十分
にち密化した。 ここで、得られた焼結体を３Ｘ４Ｘ４０ｍｍの形状にダ
イヤモンドホイールで研削加工し、室温および１３５０
℃で、スパン３０ｍｍの３点曲げ試験を行った。５木の
平均値は室温で９００ＭＰａ、１３５０℃で６５０ＭＰ
ａであり、得られた焼結体は室温および高温において高
強度であった。 匿凰亘ｌ Ｓｉ３Ｎ４に、４７．５重量％のＳｉ粉末と２．５重量
％の酸化イツトリウムおよび２．５重量％の酸化ネオジ
ムとを、エタノールを添加した湿式ボールミルにより混
合して混合粉末を得た。 この混合粉末を２０ＭＰａの圧力で金型成形した後、２
００ＭＰ ａの圧力でラバープレス成形して６Ｘ６Ｘ５
０ｍｍの形状の成形体を成形した。この成形体を第１図
に示す窒化処理スケジュールにより窒素雰囲気下で加熱
して窒化した０次いで、１０気圧の窒素ガス圧下で１８
５０℃の温度で１時間加熱して、密度３．２５ｇ／ｃｍ
３の焼結体を得た。 ここで得られた焼結体を３Ｘ４Ｘ４０ｍｍの形状にダイ
ヤモンドホイールで研削加工し、室温および１３５０℃
で、スパン３０’ｍｍの３点曲げ試験を行った。５本の
平均値は室温で８５０ＭＰａ、１３５０℃で６８０ＭＰ
ａと高強度の焼結体が得られた。 塩敷■ユ Ｓｉ３Ｎｍに、２．５重量％の酸化イツトリウムおよび
２．５重量％の酸化ネオジムを、エタノールを添加した
湿式ボールミルにより混合して混合粉末を得た。この混
合粉末を２０ＭＰａの圧力で金型成形した後、２００Ｍ
Ｐａの圧力でラバープレス成形して６Ｘ６Ｘ５０ｍｍの
形状の成形体を成形した。この成形体を第１図に示す窒
化処理スケジュールにより窒素雰囲気下で加熱して窒化
した０次いで、１０気圧の窒素ガス圧下で１８５０℃の
温度で１時間加熱したところ、密度は２．７５ｇ／Ｃｍ
３であり、十分に緻密化しなかった。 ここで、得られた焼結体を３Ｘ４Ｘ４０ｍｍの形状にダ
イヤモンドホイールで研削加工し、室温および１３５０
℃で、スパン３０ｍｍの３点曲げ試験を行った。５本の
平均値は室温で３２０ＭＰａ、１３５０℃で２００ＭＰ
ａであり、室温および高温強度とも低かった。 塩敷ｌ Ｓｉ３Ｎ４に、４５重量％のＳｉ粉末と１０重量％の酸
化イツトリムとを、エタノールを添加した湿式ボールミ
ルにより混合して混合粉末を得た。この混合粉末を２０
ＭＰａの圧力で金型成形した後、２００ Ｍ Ｐ ａの
圧力でラバープレス成形して６Ｘ６Ｘ５０ｍｍの形状の
成形体を成形した、この成形体を第１図に示す窒化処理
スケジュールにより、−素雰囲気下で加熱して窒化した
０次いで、ｌＯ気圧の窒素ガス圧下で１８５０℃の温度
で１時間加熱したところ、密度は２．８０ｇ／ａｍ’と
十分にはち密化しなかった。 ここで得られた焼結体を３Ｘ４Ｘ４０ｍｍの形状にダイ
ヤモンドホイールで研削加工し、室温および１３５０℃
で、スパン３０ｍｍの３点ｄｌｆ試験を行った。５本の
平均値は室温で３２０ＭＰａ、１３５０℃で２５０ＭＰ
ａであり、常温および高温において焼結体の強度は低か
った。 塩敷■ｌ Ｓｉ３Ｎ４に、４５重量％のＳｉ粉末と５重量％の酸化
イツトリウムおよび５重量％の酸化アルミニウムとを、
エタノールを添加した湿式ボールミルにより混合して混
合粉末を得た。この混合粉末を２０ Ｍ Ｐ ａの圧力
で金型成形した後、２００ＭＰａの圧力でラバープレス
成形して６×６×５０ｍｍの形状の成形体を成形した。 この成形体を第１図に示す窒化処理スケジュールにより
窒素雰囲気下で加熱して窒化した０次いで、１０気圧の
窒素ガス圧下で１８５０℃の温度で１時間加熱しテ、ｖ
Ｅ度３．１８ｇ／ｃｍ３の焼結体を得た。 ここで得られた焼結体を３Ｘ４Ｘ４０ｍｍの形状のダイ
ヤモンドホイールで研削加工し、室温および１３５０℃
で、スパン３０ｍｍｃ７）３点曲げ試験を行った。５本
の平均値は室温で９００ＭＰａ、１３５０℃で１２０Ｍ
Ｐａであり、この焼結体は、常温では高強度であるが、
高温では強度が著しく低下した。 Ｘム旌且ニュｌ 第２表に示した組成の窒化珪素粉末、Ｓｉ粉末および焼
結助剤を、エタノールを添加した湿式ボールミルにより
混合して混合粉末を得た。この混合粉末を２０ Ｍ Ｐ
ａの圧力で金型成形した後、２００ Ｍ Ｐ ａの圧
力でラバープレス成形して６Ｘ６Ｘ５０ｍｍの形状の成
形体を成形した。この成形体を第１図および第２図に示
す窒化処理スケジュールにより窒素雰囲気下で加熱して
窒化した０次いで、同じく第２表および第３図に示す条
件で焼成した。得られた焼結体の密度を同じく第２表に
示す。 ここで得られた焼結体を３Ｘ４Ｘ４０ｍｍの形状にダイ
ヤモンドホイールで研削加工し、室温および１３５０℃
で、スパン３０ｍｍの３点曲げ試験を行った。室温強度
および高温強度の５本の平均値を同じく第２表に示す、
得られた焼結体は室温および高温において高強度であっ
た。
と、 Ｎｄ２０３ 、Ｓｍ２０３のうちから選ばれた１種ま
たは２種とＹ２Ｏ３との組合わせからなりかっ次式： ％式％（１） （ただし１ＭはＮｄ 、Ｓｍのうちから選ばれた１種ま
たは２種であって、０．１≦Ｘ≦０．９（モル比）を表
す、）の割合の酸化物および／または熱処理後に前記割
合の酸化物となる化合物と、の混合体から成形して得た
成形体を窒素雰囲気下−Ｔ！１０００〜１５００℃の範
囲の温度で熱処理し、次いで１気圧以上の窒素雰囲気下
で１６００〜２２００℃の範囲の温度で熱処理する製造
工程を経ることにより、上記した従来の問題点を解決し
たものである。 この発明に係る窒化珪素質焼結体の製造方法では、珪素
粉末および窒化珪素粉末のうち少なくとも珪素粉末と、
酸化物助剤とを出発原料とする。 そして、珪素粉末と、必要に応じて珪素粉末に置換して
用いる窒化珪素粉末と、酸化物助剤との混合粉末を適宜
の手法により成形して得られた成形体を窒素雰囲気下で
１０００℃から１５００℃の範囲の温度で加熱処理する
ことにより、珪素は窒化されて窒化珪素と酸化物助剤と
の混合物が生成する。この混合物のかさ密度は理論密度
の約７０％程度であり、通常の窒化珪素の製造方法であ
る窒化珪素粉末と酸化物との圧粉体のかさ密度（６０％
以下）より高い、このため第２の処理工程である１６０
０℃から２２００℃の焼成工程で収縮する量が少なくて
すみ１通常の方法より低温で焼成が可能である。 この発明で焼結助剤として用いられるＹ２Ｏ３は融点が
高いため、単独の成分では通常の常圧焼結またはガス圧
焼結の温度（１６００℃以上２２００℃以下）の範囲で
は十分な量の低粘度の液相が生成しないため焼結性が悪
く、従来はホットプレスなどの外から圧力を加える場合
に多く用いられてきた。そこで、この発明においては。 Ｙ２Ｏ３と、Ｎｄ２０３ 、Ｓｍ２０３のうちの１種
または２種とを添加した酸化物を使用することにより、
焼結温度１６００℃以上２２００℃以下において焼結に
十分な量の液相が得られるまでに酸化物の融点を低下さ
せたものである。しかもこの液相は、従来のＭｇＯ，Ａ
文２ ｏ３−Ｙ２Ｏ３などを助剤として利用した場合の
液相に比べて融点が高いため、焼結後に焼結体中に残留
しても、高温において強度が低下することが少ないもの
と考えられる。 この発明において、原料粉末は、珪素粉末と。 必要に応じて前記珪素粉末に一部置換して用いられる窒
化珪素粉末と、さらにはＹ２Ｏ３とＮｄ２０３ 、Ｓｍ
２０３のうちから選ばれた１種または２種とを組合わせ
た酸化物粉末と、からなる混合粉末を用いる。これらの
うち、珪素粉末の一部を窒化珪素粉末に置換するとして
も、珪素粉末は３重量％以上、さらに好ましくは３０重
量％以上となるようにすることが望ましい、これは、珪
素の窒化による密度の上昇効果が十分に得られるように
するためである。また、焼結助剤であるＹ２Ｏ３と、Ｎ
ｄ２Ｏ３および／またはＳｍ２Ｏ３とは、いずれも微細
な粉末であるものがより好ましいが、これらの水酸化物
、炭酸塩など熱処理によって酸化物を生成する化合物を
用いた混合体を原料とするものであってもよい。 焼結助剤は、Ｙ２Ｏ３とＮｄ２Ｏ３を使用する場合、（
Ｙ Ｏ） （Ｎｄ Ｏ） （前記２３Ｘ
２３１−Ｘ （１）式参照）で、０．１≦Ｘ≦０．９（モル比）の範
囲で焼結が可能である。また、Ｙ２Ｏ３とＳｍ２Ｏ３を
使用する場合、（Ｙ２Ｏ３）ｘ（Ｓｍ Ｏ）
（前記（１）式参照）で。 ２ ３ １−Ｘ ０．１≦Ｘ≦０．９（モル比）の範囲で焼結が可能であ
る。このとき、！＜０．１では、焼結体の強度が低下す
るので好ましくなく、ｘ＞０．９では１６００℃以上の
焼成において充分な量の液相が生成せず、ち密化しない
ので好ましくない、添加する焼結助剤の量は、種類およ
び組成によって最適範囲は異なるが、最終焼結体中の含
有量３〜２０重量％とすることによって゛、より一層密
度および強度は向上する。しかし、ち密化に必要な量以
上に助剤を添加すると高温での強度を低下させる。 これらの混合体の成形方法については特に限定しないが
、例えば、金型プレス成形、ラバープレ／ ス成形、射出成形など通常のセラミックスの成形方法を
、目的とする製品の形状に合わせて選択することができ
る。 この発明に係る窒化珪素質焼結体の製造方法において採
用される熱処理は、窒化工程と焼結工程の２段に分けて
行われる。これらのうち。 窒化工程は、窒素雰囲気中で、１０００℃〜１５００℃
の範囲の温度で、望ましくは１２００℃〜１４５０℃の
範囲の温度で行う、窒素雰囲気は窒素含有ガス１気圧の
条件で行うことができるが、アンモニアガス中で行って
もよく、この発明における窒素雰囲気の定義に含まれる
。また、必要に応じて水素ガス、不活性ガスを添加した
雰囲気とすることもこの発明における窒素雰囲気の定義
に含まれる。この窒素雰囲気におけるガス圧力は通常は
１気圧であるが１気圧を超える高圧のガス中で行っても
よく、高圧の窒素雰囲気中では窒化が促進されるため厚
肉形状の部品の窒化には有効である。 次に、焼結工程は、１気圧以上の窒素雰囲気中で１６０
０℃〜２２００℃の範囲の温度で行う。 このとき、窒素雰囲気の圧力が１気圧よりも低いと窒化
珪素の分解が激しく、緻密な焼結体が得られない、この
場合、窒化珪素の分解を抑えるのに必要なガス圧力は焼
成温度によって決まり、高温はど高い圧力が必要となる
。また、焼成温度が１６００℃よりも低いと十分な量の
液相が生成しないためち密化せず、２２００℃を超える
と粒成長が激しくなるため強度が低下するので、１６０
０℃以上２２００℃以下の範囲で行う。 この焼結処理は緻密な焼結体が得られるまで行う。 上述する添加助剤の量が少ない場合、高融履助剤を使用
する場合など、焼結性が悪い場合は、焼成工程は次の２
工程により行うのがよい。 先ず、窒化処理した成形体を１気圧以上５００気圧未満
の窒素雰囲気下で１６００℃から２２００℃の範囲の温
度で処理する。この処理時間は１０分以上が好ましい、
この工程で、酸化物系助剤が液相を発生し、液相焼結の
機構で焼結が進行する。 このとき、雰囲気を窒素雰囲気下で１気圧以上５００気
圧未満とするのは、１気圧未満では窒化珪素が分解しち
密化しなくなり、５００気圧以上では焼結体中に高圧の
窒素ガスが閉じ込められるため理論密度の９０％程度ま
でしかち密化しないためである。この工程で理論密度の
９０％以上の焼結体が得られる０次に、このように処理
した焼結体を、さらに５００気圧以上の窒素雰囲気下で
１６００℃以上２２００℃以下の範囲の温度で処理する
。この工程では通常のＨＩＰ処理と同様のメカニズムで
残された閉気孔が消滅し、ち密な焼結体が得られる。こ
の２つの工程で処理温度を１６００℃から２２００℃と
するのは、１６００℃未満では液相の量が少ないため、
ち密化が進行せず、２２００℃超過では粒成長が起り、
常温および高温の強度が低下するためである。これらの
処理工程は温度および圧力をコントロールすることによ
り１回の処理で行うことが望ましいが、２つの工程に分
けて行ってもよい。 （実施例） 以下、この発明の実施例を比較例とともに示すが、実施
例１〜７および比較例１．２の結果を第１表に、また実
施例８〜１７および比較例３〜５の結果を第２表に、そ
れぞれまとめて示す。 夫凰勇」 Ｓｉ３Ｎ４に換算して９０重量％のＳｉ粉末と５重量％
の酸化イツトリウムおよび５重量％の酸化ネオジム（Ｎ
ｄ２０３ ／ （Ｙ２０３ ＋Ｎｄ２０３ ）”０．４
０モル比）とを、エタノールを添加した湿式ボールミル
により混合して混合粉末を得た。このとき、Ｓｉ３Ｎ、
に換算したＳｉ粉末の量とは、 ３Ｓ ｉ ＋２Ｎ２ ＝Ｓ ｉ３ Ｎ４ ・・・（
２）の反応により、重量変化するものとして計算して添
加した。この混合粉末２０ＭＰａの圧力で金型成形した
後、２００ＭＰａの圧力でラバープレス成形して６Ｘ６
Ｘ５０ｍｍの形状の成形体を成形した。この成形体を第
１図に示す窒化処理スケジュールにより窒素雰囲気下で
加熱して窒化した０次いで、１０気圧の窒素ガス圧下で
１８５０℃の温度で１時間加熱して、密度３．４５ｇ／
ｃｍ’の焼結体を得た。 ここで得られた焼結体を３ Ｘ ４ Ｘ ４０ ｍ ｍ
の形状にダイヤモンドホイールで研削加工し、室温およ
び１３５０℃で、スパン３０ｍｍの３点曲げ試験を行っ
た。その結果、５木の平均値は室温で８００ＭＰａ、１
３５０℃で５５０ＭＰａと高強度の焼結体が得られた。 ル敷亘ユ Ｓｉ３Ｎ４に換算して９０重量％の３１粉末と５重量％
の酸化イツトリウムおよび５重量％の酸化アルミニウム
とを、エタノールを添加した湿式ボールミルにより混合
して混合粉末を得た。この混合粉末を２０ Ｍ Ｐ ａ
の力で金型成形した後、２００ Ｍ Ｐ ａの圧力でラ
バープレス成形して６Ｘ６Ｘ５０ｍｍの形状の成形体を
成形した。この成形体を第１図に示す窒化処理スケジュ
ールにより窒素雰囲気下で加熱して窒化した０次いで、
１０気圧の窒素ガス圧下で１８５０℃の温度で１時間加
熱して、密度３．１８ｇ／ｃｍ３の焼結体を得た。 ここで得られた焼結体を３Ｘ４Ｘ４０ｍｍの形状にダイ
ヤモンドホイールで研削加工し、室温および１３５０℃
で、スパン３０ｍｍの３点曲げ試験を行った。その結果
、５本の平均値は室温で９００ＭＰａ、１３５０℃で１
２０ＭＰａであり、この焼結体は、常温では高強度であ
るが、高温では強度が著しく低下した。 塩艶■ヱ Ｓｉ３Ｎ４に換算して９０重量％のＳｉ粉末と１０重量
％の酸化イツトリウムを、エタノールを添加した湿式ボ
ールミルにより混合して混合粉末を得た。この混合粉末
を２０ Ｍ Ｐ ａの圧力で金型成形した後、２００Ｍ
Ｐａの圧力でラバープレス成形して６Ｘ６Ｘ５０ｍｍの
形状の成形体を成形した。この成形体を第１図に示す窒
化処理スケジュールにより窒素雰囲気下で加熱して窒化
した０次いで、１０気圧の窒素ガス圧下で１８５０℃の
温度で１時間加熱したところ、密度は２．８０ｇ／ｃｍ
３と十分にち密化しなかった。 ここで得られた焼結体を３Ｘ４Ｘ４０ｍｍの形状にダイ
ヤモンドホイールで研削加工し、室温および１３５０℃
で、スパン３０ｍｍの３点曲げ試験を行った。５本の平
均値は室温で３２０Ｍｐａ、１３５０℃で２５０ＭＰａ
であり、常温および高温において焼結体の強度は低かっ
た。 衷ｍ二ｊ 第１表に示した組成のＳｉ粉末と焼結助剤とを、エタノ
ールを添加した湿式ボールミルにより混合して混合粉末
を得た。この混合粉末を２０ＭＰａの圧力で金型成形し
た後、２００ＭＰａの圧力でラバープレス成形して６Ｘ
６Ｘ５０ｍｍの形状の成形体を成形した。この成形体を
第１図または第２図に示す窒化処理スケジュールにより
窒素雰囲気下で加熱して窒化した０次いで。 同じく第１表に示す条件で焼成した。このようにして得
られた焼結体の密度を同じく第１表に示す。 ここで得られた焼結体を３Ｘ４Ｘ４０ｍｍの形状にダイ
ヤモンドホイールで研削加工し、室温および１３５０℃
で、スパン３０ｍｍの３点曲げ試験を行った。室温強度
および高温強度の５本の平均値を同じく第１表に示す、
第１表に示すように、得られた焼結体は室温および高温
において高強度であった。 害ｍ旦 Ｓｉ３Ｎ４に換算して９４重量％のＳｉ粉末と３重量％
の酸化イツトリウムおよび３重量％の酸化サマリウム（
Ｓｍ２０ｓ ／ （Ｙ２０３＋Ｓｍ２Ｏ３）＝０．３９
モル比）とを、エタノールを添加した湿式ボールミルに
より混合して混合粉末を得た。この混合粉末を２０ＭＰ
ａの圧力で金型成形した後、２００ＭＰａの圧力でラバ
ープレス成形して６Ｘ６Ｘ５０ｍｍの形状の成形体を成
形した。この成形体を第２図に示す窒化処理スケジュー
ルにより窒素雰囲気下で加熱して窒化した０次いで、第
３図に示す条件で焼成したところ、密度は３ 、４６
ｇ ／ ｃ ｍ ３と十分にち密化した。 ここで得られた焼結体を３Ｘ４Ｘ４０ｍｍの形状にダイ
ヤモンドホイールで研削加工し、室温および１３５０℃
で、スパン３０ｍｍの３点曲げ試験を行った。その結果
、５本の平均値は室温で８５０ＭＰａ、１３５０℃で６
２０ＭＰａであり、得られた焼結体は室温および高温に
おいて高強度であった。 害】ｕ１ヱ ５ｉ３Ｎａに換算して９４重量％のＳｉ粉末と３重量％
の酸化イツトリウムおよび３重量％の酸化ネオジム（Ｎ
ｄｚ Ｏ＋ｓ ／ （Ｙ２０３＋Ｎｄ２０３）＝０．
４０モル比）とを、エタノールを添加した湿式ボールミ
ルにより混合して混合粉末を得た。この混合粉末を２０
ＭＰａの圧力で金型成形した後、２００ Ｍ Ｐ ａの
圧力でラバープレス成形して８Ｘ６Ｘ５０ｍｍの形状の
成形体を成形した。この成形体を第４図に示すスケジュ
ールにより窒素雰囲気下で加熱して窒化処理および焼結
処理を行ったところ、密度は３．４８ｇ／Ｃｍ３と十分
にち密化した。 ここで、得られた焼結体を３Ｘ４Ｘ４０ｍｍの形状にダ
イヤモンドホイールで研削加工し、室温および１３５０
℃で、スパン３０ｍｍの３点曲げ試験を行った。５木の
平均値は室温で９００ＭＰａ、１３５０℃で６５０ＭＰ
ａであり、得られた焼結体は室温および高温において高
強度であった。 匿凰亘ｌ Ｓｉ３Ｎ４に、４７．５重量％のＳｉ粉末と２．５重量
％の酸化イツトリウムおよび２．５重量％の酸化ネオジ
ムとを、エタノールを添加した湿式ボールミルにより混
合して混合粉末を得た。 この混合粉末を２０ＭＰａの圧力で金型成形した後、２
００ＭＰ ａの圧力でラバープレス成形して６Ｘ６Ｘ５
０ｍｍの形状の成形体を成形した。この成形体を第１図
に示す窒化処理スケジュールにより窒素雰囲気下で加熱
して窒化した０次いで、１０気圧の窒素ガス圧下で１８
５０℃の温度で１時間加熱して、密度３．２５ｇ／ｃｍ
３の焼結体を得た。 ここで得られた焼結体を３Ｘ４Ｘ４０ｍｍの形状にダイ
ヤモンドホイールで研削加工し、室温および１３５０℃
で、スパン３０’ｍｍの３点曲げ試験を行った。５本の
平均値は室温で８５０ＭＰａ、１３５０℃で６８０ＭＰ
ａと高強度の焼結体が得られた。 塩敷■ユ Ｓｉ３Ｎｍに、２．５重量％の酸化イツトリウムおよび
２．５重量％の酸化ネオジムを、エタノールを添加した
湿式ボールミルにより混合して混合粉末を得た。この混
合粉末を２０ＭＰａの圧力で金型成形した後、２００Ｍ
Ｐａの圧力でラバープレス成形して６Ｘ６Ｘ５０ｍｍの
形状の成形体を成形した。この成形体を第１図に示す窒
化処理スケジュールにより窒素雰囲気下で加熱して窒化
した０次いで、１０気圧の窒素ガス圧下で１８５０℃の
温度で１時間加熱したところ、密度は２．７５ｇ／Ｃｍ
３であり、十分に緻密化しなかった。 ここで、得られた焼結体を３Ｘ４Ｘ４０ｍｍの形状にダ
イヤモンドホイールで研削加工し、室温および１３５０
℃で、スパン３０ｍｍの３点曲げ試験を行った。５本の
平均値は室温で３２０ＭＰａ、１３５０℃で２００ＭＰ
ａであり、室温および高温強度とも低かった。 塩敷ｌ Ｓｉ３Ｎ４に、４５重量％のＳｉ粉末と１０重量％の酸
化イツトリムとを、エタノールを添加した湿式ボールミ
ルにより混合して混合粉末を得た。この混合粉末を２０
ＭＰａの圧力で金型成形した後、２００ Ｍ Ｐ ａの
圧力でラバープレス成形して６Ｘ６Ｘ５０ｍｍの形状の
成形体を成形した、この成形体を第１図に示す窒化処理
スケジュールにより、−素雰囲気下で加熱して窒化した
０次いで、ｌＯ気圧の窒素ガス圧下で１８５０℃の温度
で１時間加熱したところ、密度は２．８０ｇ／ａｍ’と
十分にはち密化しなかった。 ここで得られた焼結体を３Ｘ４Ｘ４０ｍｍの形状にダイ
ヤモンドホイールで研削加工し、室温および１３５０℃
で、スパン３０ｍｍの３点ｄｌｆ試験を行った。５本の
平均値は室温で３２０ＭＰａ、１３５０℃で２５０ＭＰ
ａであり、常温および高温において焼結体の強度は低か
った。 塩敷■ｌ Ｓｉ３Ｎ４に、４５重量％のＳｉ粉末と５重量％の酸化
イツトリウムおよび５重量％の酸化アルミニウムとを、
エタノールを添加した湿式ボールミルにより混合して混
合粉末を得た。この混合粉末を２０ Ｍ Ｐ ａの圧力
で金型成形した後、２００ＭＰａの圧力でラバープレス
成形して６×６×５０ｍｍの形状の成形体を成形した。 この成形体を第１図に示す窒化処理スケジュールにより
窒素雰囲気下で加熱して窒化した０次いで、１０気圧の
窒素ガス圧下で１８５０℃の温度で１時間加熱しテ、ｖ
Ｅ度３．１８ｇ／ｃｍ３の焼結体を得た。 ここで得られた焼結体を３Ｘ４Ｘ４０ｍｍの形状のダイ
ヤモンドホイールで研削加工し、室温および１３５０℃
で、スパン３０ｍｍｃ７）３点曲げ試験を行った。５本
の平均値は室温で９００ＭＰａ、１３５０℃で１２０Ｍ
Ｐａであり、この焼結体は、常温では高強度であるが、
高温では強度が著しく低下した。 Ｘム旌且ニュｌ 第２表に示した組成の窒化珪素粉末、Ｓｉ粉末および焼
結助剤を、エタノールを添加した湿式ボールミルにより
混合して混合粉末を得た。この混合粉末を２０ Ｍ Ｐ
ａの圧力で金型成形した後、２００ Ｍ Ｐ ａの圧
力でラバープレス成形して６Ｘ６Ｘ５０ｍｍの形状の成
形体を成形した。この成形体を第１図および第２図に示
す窒化処理スケジュールにより窒素雰囲気下で加熱して
窒化した０次いで、同じく第２表および第３図に示す条
件で焼成した。得られた焼結体の密度を同じく第２表に
示す。 ここで得られた焼結体を３Ｘ４Ｘ４０ｍｍの形状にダイ
ヤモンドホイールで研削加工し、室温および１３５０℃
で、スパン３０ｍｍの３点曲げ試験を行った。室温強度
および高温強度の５本の平均値を同じく第２表に示す、
得られた焼結体は室温および高温において高強度であっ
た。
以上説明してきたように、この発明に係る窒化珪素質焼
結体の製造方法によれば、珪素粉末および窒化珪素粉末
のうち少なくとも珪素粉末と。 Ｎｄ２０３ 、Ｓｍ２０３のうちから選ばれた１種また
は２種とＹ２Ｏ３との組合わせからなりかつ次式： ％式％） （ただし１ＭはＮｄ、Ｓｍのうちから選ばれた１種また
は２種であって、０．１≦Ｘ≦０．９（モル比）を表す
、）の割合の酸化物および／または熱処理後に前記割合
の酸化物となる化合物と、の混合体から成形して得た成
形体を窒素雰囲気下で１０００〜１５００℃の範囲の温
度で熱処理し、次いで１気圧以上の窒素雰囲気下で１６
００〜２２００℃の範囲の温度で熱処理させるようＫし
たから、特に常温における強度に優れ、さらには高温に
おける強度低下が著しく少なく、常温のみならず高温に
おいても優れた強度を具備することが要求される各種構
造部品の素材として好適な窒化珪素質焼結体を提供する
ことが可能であるという非常に優れた効果がもたらされ
る。
結体の製造方法によれば、珪素粉末および窒化珪素粉末
のうち少なくとも珪素粉末と。 Ｎｄ２０３ 、Ｓｍ２０３のうちから選ばれた１種また
は２種とＹ２Ｏ３との組合わせからなりかつ次式： ％式％） （ただし１ＭはＮｄ、Ｓｍのうちから選ばれた１種また
は２種であって、０．１≦Ｘ≦０．９（モル比）を表す
、）の割合の酸化物および／または熱処理後に前記割合
の酸化物となる化合物と、の混合体から成形して得た成
形体を窒素雰囲気下で１０００〜１５００℃の範囲の温
度で熱処理し、次いで１気圧以上の窒素雰囲気下で１６
００〜２２００℃の範囲の温度で熱処理させるようＫし
たから、特に常温における強度に優れ、さらには高温に
おける強度低下が著しく少なく、常温のみならず高温に
おいても優れた強度を具備することが要求される各種構
造部品の素材として好適な窒化珪素質焼結体を提供する
ことが可能であるという非常に優れた効果がもたらされ
る。
第１図および第２図はこの発明の実施例および比較例で
採用した窒化処理スケジュールを示すグラフ、第３図は
この発明の実施例で採用した焼成条件を示すグラフ、第
４図はこの発明の実施例で採用した窒化および焼成条件
を示すグラフである。 特許出願人 日産自動車株式会社代理人弁理士
小 塩 豊温良（０Ｃ） 圧力（気圧） ｉＩＬ（”ｃ） Ｎｚ力“大圧力（ｆｉ圧）
採用した窒化処理スケジュールを示すグラフ、第３図は
この発明の実施例で採用した焼成条件を示すグラフ、第
４図はこの発明の実施例で採用した窒化および焼成条件
を示すグラフである。 特許出願人 日産自動車株式会社代理人弁理士
小 塩 豊温良（０Ｃ） 圧力（気圧） ｉＩＬ（”ｃ） Ｎｚ力“大圧力（ｆｉ圧）
Claims (1)
- （１）珪素粉末および窒化珪素粉末のうち少なくとも珪
素粉末と、 Ｎｄ＿２Ｏ＿３，Ｓｍ＿２Ｏ＿３のうちから選ばれた１
種または２種とＹ＿２Ｏ＿３との組合わせからなりかつ
次式： （Ｙ＿２Ｏ＿３）＿ｘ（Ｍ＿２Ｏ＿３）＿１＿−＿ｘ（
ただし、ＭはＮｄ，Ｓｍのうちから選ばれた１種または
２種であって、０．１≦ｘ≦０．９（モル比）を表す。 ）の割合の酸化物および／または熱処理後に前記割合の
酸化物となる化合物と、の混合体から成形して得た成形
体を窒素雰囲気下で１０００〜１５００℃の範囲の温度
で熱処理し、次いで１気圧以上の窒素雰囲気下で１６０
０〜２２００℃の範囲の温度で熱処理することを特徴と
する窒化珪素質焼結体の製造方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP62256324A JPH0745345B2 (ja) | 1987-10-13 | 1987-10-13 | 窒化珪素質焼結体の製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP62256324A JPH0745345B2 (ja) | 1987-10-13 | 1987-10-13 | 窒化珪素質焼結体の製造方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH01100064A true JPH01100064A (ja) | 1989-04-18 |
| JPH0745345B2 JPH0745345B2 (ja) | 1995-05-17 |
Family
ID=17291088
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP62256324A Expired - Lifetime JPH0745345B2 (ja) | 1987-10-13 | 1987-10-13 | 窒化珪素質焼結体の製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH0745345B2 (ja) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US6001759A (en) * | 1997-09-09 | 1999-12-14 | Sumitomo Electric Industries, Ltd. | Silicon nitride sintered body, method of preparing the same and nitrided compact |
-
1987
- 1987-10-13 JP JP62256324A patent/JPH0745345B2/ja not_active Expired - Lifetime
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US6001759A (en) * | 1997-09-09 | 1999-12-14 | Sumitomo Electric Industries, Ltd. | Silicon nitride sintered body, method of preparing the same and nitrided compact |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH0745345B2 (ja) | 1995-05-17 |
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