JPH0113901B2 - - Google Patents
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- JPH0113901B2 JPH0113901B2 JP55142240A JP14224080A JPH0113901B2 JP H0113901 B2 JPH0113901 B2 JP H0113901B2 JP 55142240 A JP55142240 A JP 55142240A JP 14224080 A JP14224080 A JP 14224080A JP H0113901 B2 JPH0113901 B2 JP H0113901B2
- Authority
- JP
- Japan
- Prior art keywords
- type
- layer
- metal substrate
- metal
- oxide layer
- Prior art date
- Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
- Expired
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- Exhaust Gas Treatment By Means Of Catalyst (AREA)
- Catalysts (AREA)
Description
本発明は、活性アルミナと貴金属とよりなる触
媒成分をその表面上にコーテイングして支持する
モノリス触媒の金属製担体の改良に関するもので
ある。 自動車エンジン等の排気ガスの浄化用触媒とし
ては、活性アルミナと貴金属とよりなる触媒成分
を担体表面上にコーテイングしたいわゆるモノリ
ス触媒が汎用されている。 従来のモノリス触媒の担体としては、触媒成分
に対する担持性（耐剥離性）に優れたコージライ
トと呼ばれるセラミツクの押出成形品が汎用され
ているが、この種のセラミツク体は、それ自体の
強度が不足し、耐久性に劣るという欠点があつ
た。 これに代る担体として、金属性基体の表面にア
ルミナ層を形成し、このアルミナ層上に、触媒成
分をコーテイングするようにした金属性担体が提
案（例えば、特公昭59−32183号公報参照）され
ているが、かかる金属性担体では、アルミナ層自
体が金属性基体から剥離しやすく、したがつて、
強度的には問題はないが、触媒成分の担持能力に
おいてなお不足し、実用に供しがたい問題があつ
た。 本発明は、かかる従来の問題に鑑みてなされた
ものであつて、金属基体とアルミナ層との結合強
度を向上させ、よつて高い担体能力を示すモノリ
ス触媒の金属製担体を提供することを目的として
いる。 本発明に係る金属製担体は、Cr10〜25％、Al2
〜５％、C0.04％以下、N0.005〜0.05％、Ti0.1〜
0.6％、Zr0.01〜0.5％残部Feで、かつ（Ti＋
Zr）／Ｎの値が10〜150の組成からなる金属基体
の表面に、Ti、Zrを固溶および／または酸化物
の形で含み、α−Al2O3を主成分とする酸化物層
を形成したものであつて、この酸化物層は金属基
体内にくさび状に喰い込んだ状態で金属基体と強
固かつ緻密に結合しており、剥離を生ずることな
く、コーテイングされる触媒成分を担持すること
ができる。 本発明にかかるモノリス触媒の金属製担体は、
上記組成の金属基体を、1000〜1400℃好ましくは
1300℃程度の酸化性雰囲気中で適当な時間、例え
ば、大気中では約２時間かそれ以上の時間加熱
し、所定の加熱後は炉冷または空中放冷すること
によつて得られる。 加熱温度は、1000℃以上でないと、Fe−Cr−
Al系合金の優れた耐酸化性のために所望の酸化
物層を得ることができず、1400℃以上では金属基
体そのものが劣化するので好ましくない。なお、
加熱時間は、雰囲気中の酸素ポテンシヤルや、必
要とされる層厚に応じて適宜決めればよい。 ここに金属基体の組成を限定した理由は下記の
とおりである。Crは耐酸化性付与のため必要不
可欠な成分であり、10％未満では耐酸化性が不十
分となり、25％を超えると加工性が悪化するの
で、10〜25％が適当であり20％程度が最も好まし
い。またAlも高温耐酸化性付与のために不可欠
であり２％未満では耐酸化性が不十分となること
は勿論、酸化被膜に占めるα−Al2O3分を多く
し、かつ（Fe、Cr）2O3などの耐酸化性および耐
食性が劣る酸化物の生成をできるだけ少量に抑え
るために、最低２％は必要であり、５％を超える
とCr同様常温加工性が劣化するので、２〜５％
を適当とし３％内外が最適である。なお、Crお
よびAlは従来のFe−Cr−Al系電熱合金における
同じく、酸化被膜よりも金属基体そのものの高温
繰返し加熱に対するクリープ抵抗および耐酸化性
を増加させるためであり、添加量も従来品と大同
小異である。 ＣはTi、Zr、Cr等と基地に固溶しない炭化物
を生成し、これら炭化物が多く生成されること粒
界破断の原因となるばかりでなく、酸化被膜強化
のために添加するTiおよびZrの効果を減ずるの
で、できるだけ少量であることが望ましくその許
容範囲は0.04％以下である。 ＮはＣの拡散を抑え炭化物の粒子の粗大化を防
止するが、ＣよりもTi、Zrとの親和力が強く窒
化物TiN、ZrNを生成し、Ｃ以上にTiおよびZr
の効果を減ずるのでできるだけ少量であることが
望ましく、その上限は0.05％である。またＮは後
述するように（Ti＋Zr）／Ｎの値を指針として
酸化被膜の諸性質に影響を与えると考えられるの
で、この観点から下限を0.005％とした。 TiおよびZrの添加は、既に述べたように、高
温に加熱した時その拡散挙動によつて耐剥離性被
膜を金属基体の表面に緻密強固に形成するためで
ある。Tiはα−Al2O3に固溶し酸化被膜自体を緻
密にするものであり、0.1％以下では著効がなく
他方0.6％以上では常温加工性が困難となるので、
0.1〜0.6％が適当である。ZrはＮを固定してTiの
効果を上げるとともに酸化被膜の耐剥離性を向上
させ、さらにはTiと同様にα−Al2O3に固溶し酸
化物の緻密化に寄与するもので、Ｎを固定する見
地から少くとも0.01％は必要であるが0.5％を超
えると耐酸化性が大巾に低下するので、0.01％〜
0.5％が適当である。 （Ti＋Zr）／Ｎの値（重量％比）は熱処理に
おける酸化物層の生成および耐剥離性にとつて重
要なパラメータであつて、10以下でも150以上で
も必要な耐剥離性が得られない。 第１図Ａ〜Ｅに図式化して示すように、上記の
値（Ti＋Zr）／Ｎを種々変えると、熱処理によ
つて生成される酸化物層および金属基体との結合
状態は種々変化する。 第１図Ａに示すＡ型は、金属基体とZrO2が拡
散したα−Al2O3層とが比較的なだらかな凹凸面
によつて結合され、α−Al2O3層のうえには、
Al2O3とTiO2とが相溶した薄膜が生成されたもの
である。 第１図Ｂに示すＢ型は、金属基体とZrO2が拡
散したα−Al2O3とが、複数に入り組んだ状態で
結合されており、第１図Ｃに示すＣ型はＢ型と同
様のα−Al2O3層のうえに（Fe、Cr）2O3薄膜が形
成され、さらに第１図Ｄに示すＤ型はＣ型に比し
てα−Al2O3層が若干薄くなり、α−Al2O3層と
（Fe、Cr）2O3層との境界がゆるやかな凹凸をな
し、（Fe、Cr）2O3層中にはZrO2が拡散した状態
となる。 さらに、第１図Ｅに示すＥ型では、金属基体と
α−Al2O3層とが、Ａ型と同様、ゆるやかな凹凸
面をなして結合され、α−Al2O3層が薄くなり、
逆にZrO2が拡散した（Fe、Cr）2O3層の厚みが増
大する。 これらの結合状態のうち、Ａ型およびＥ型は、
金属基体とα−Al2O3を主成分とする酸化物層と
がゆるやかな凹凸面で結合されているのに対し、
Ｂ型、Ｃ型およびＤ型は金属基体と酸化物層とが
複雑に入り組んだかたちで結合されており、Ａ型
又はＥ型に比して格段に結合性、密着性が優れて
いるものと考えられる。 これらＡ型〜Ｅ型について行なつた密着性試験
の測定結果を以下の表に示すように、事実、Ｂ
型、Ｃ型、Ｄ型はＡ型、Ｅ型に比して、優れた耐
剥離性を示す。密着性試験は、テスト試料30mm×
10mm×２mmを1300℃で20時間加熱したのち、サン
ドブラストを５分間吹付けることにより行ない、
その場合の酸化増量と剥離量とを測定した。
媒成分をその表面上にコーテイングして支持する
モノリス触媒の金属製担体の改良に関するもので
ある。 自動車エンジン等の排気ガスの浄化用触媒とし
ては、活性アルミナと貴金属とよりなる触媒成分
を担体表面上にコーテイングしたいわゆるモノリ
ス触媒が汎用されている。 従来のモノリス触媒の担体としては、触媒成分
に対する担持性（耐剥離性）に優れたコージライ
トと呼ばれるセラミツクの押出成形品が汎用され
ているが、この種のセラミツク体は、それ自体の
強度が不足し、耐久性に劣るという欠点があつ
た。 これに代る担体として、金属性基体の表面にア
ルミナ層を形成し、このアルミナ層上に、触媒成
分をコーテイングするようにした金属性担体が提
案（例えば、特公昭59−32183号公報参照）され
ているが、かかる金属性担体では、アルミナ層自
体が金属性基体から剥離しやすく、したがつて、
強度的には問題はないが、触媒成分の担持能力に
おいてなお不足し、実用に供しがたい問題があつ
た。 本発明は、かかる従来の問題に鑑みてなされた
ものであつて、金属基体とアルミナ層との結合強
度を向上させ、よつて高い担体能力を示すモノリ
ス触媒の金属製担体を提供することを目的として
いる。 本発明に係る金属製担体は、Cr10〜25％、Al2
〜５％、C0.04％以下、N0.005〜0.05％、Ti0.1〜
0.6％、Zr0.01〜0.5％残部Feで、かつ（Ti＋
Zr）／Ｎの値が10〜150の組成からなる金属基体
の表面に、Ti、Zrを固溶および／または酸化物
の形で含み、α−Al2O3を主成分とする酸化物層
を形成したものであつて、この酸化物層は金属基
体内にくさび状に喰い込んだ状態で金属基体と強
固かつ緻密に結合しており、剥離を生ずることな
く、コーテイングされる触媒成分を担持すること
ができる。 本発明にかかるモノリス触媒の金属製担体は、
上記組成の金属基体を、1000〜1400℃好ましくは
1300℃程度の酸化性雰囲気中で適当な時間、例え
ば、大気中では約２時間かそれ以上の時間加熱
し、所定の加熱後は炉冷または空中放冷すること
によつて得られる。 加熱温度は、1000℃以上でないと、Fe−Cr−
Al系合金の優れた耐酸化性のために所望の酸化
物層を得ることができず、1400℃以上では金属基
体そのものが劣化するので好ましくない。なお、
加熱時間は、雰囲気中の酸素ポテンシヤルや、必
要とされる層厚に応じて適宜決めればよい。 ここに金属基体の組成を限定した理由は下記の
とおりである。Crは耐酸化性付与のため必要不
可欠な成分であり、10％未満では耐酸化性が不十
分となり、25％を超えると加工性が悪化するの
で、10〜25％が適当であり20％程度が最も好まし
い。またAlも高温耐酸化性付与のために不可欠
であり２％未満では耐酸化性が不十分となること
は勿論、酸化被膜に占めるα−Al2O3分を多く
し、かつ（Fe、Cr）2O3などの耐酸化性および耐
食性が劣る酸化物の生成をできるだけ少量に抑え
るために、最低２％は必要であり、５％を超える
とCr同様常温加工性が劣化するので、２〜５％
を適当とし３％内外が最適である。なお、Crお
よびAlは従来のFe−Cr−Al系電熱合金における
同じく、酸化被膜よりも金属基体そのものの高温
繰返し加熱に対するクリープ抵抗および耐酸化性
を増加させるためであり、添加量も従来品と大同
小異である。 ＣはTi、Zr、Cr等と基地に固溶しない炭化物
を生成し、これら炭化物が多く生成されること粒
界破断の原因となるばかりでなく、酸化被膜強化
のために添加するTiおよびZrの効果を減ずるの
で、できるだけ少量であることが望ましくその許
容範囲は0.04％以下である。 ＮはＣの拡散を抑え炭化物の粒子の粗大化を防
止するが、ＣよりもTi、Zrとの親和力が強く窒
化物TiN、ZrNを生成し、Ｃ以上にTiおよびZr
の効果を減ずるのでできるだけ少量であることが
望ましく、その上限は0.05％である。またＮは後
述するように（Ti＋Zr）／Ｎの値を指針として
酸化被膜の諸性質に影響を与えると考えられるの
で、この観点から下限を0.005％とした。 TiおよびZrの添加は、既に述べたように、高
温に加熱した時その拡散挙動によつて耐剥離性被
膜を金属基体の表面に緻密強固に形成するためで
ある。Tiはα−Al2O3に固溶し酸化被膜自体を緻
密にするものであり、0.1％以下では著効がなく
他方0.6％以上では常温加工性が困難となるので、
0.1〜0.6％が適当である。ZrはＮを固定してTiの
効果を上げるとともに酸化被膜の耐剥離性を向上
させ、さらにはTiと同様にα−Al2O3に固溶し酸
化物の緻密化に寄与するもので、Ｎを固定する見
地から少くとも0.01％は必要であるが0.5％を超
えると耐酸化性が大巾に低下するので、0.01％〜
0.5％が適当である。 （Ti＋Zr）／Ｎの値（重量％比）は熱処理に
おける酸化物層の生成および耐剥離性にとつて重
要なパラメータであつて、10以下でも150以上で
も必要な耐剥離性が得られない。 第１図Ａ〜Ｅに図式化して示すように、上記の
値（Ti＋Zr）／Ｎを種々変えると、熱処理によ
つて生成される酸化物層および金属基体との結合
状態は種々変化する。 第１図Ａに示すＡ型は、金属基体とZrO2が拡
散したα−Al2O3層とが比較的なだらかな凹凸面
によつて結合され、α−Al2O3層のうえには、
Al2O3とTiO2とが相溶した薄膜が生成されたもの
である。 第１図Ｂに示すＢ型は、金属基体とZrO2が拡
散したα−Al2O3とが、複数に入り組んだ状態で
結合されており、第１図Ｃに示すＣ型はＢ型と同
様のα−Al2O3層のうえに（Fe、Cr）2O3薄膜が形
成され、さらに第１図Ｄに示すＤ型はＣ型に比し
てα−Al2O3層が若干薄くなり、α−Al2O3層と
（Fe、Cr）2O3層との境界がゆるやかな凹凸をな
し、（Fe、Cr）2O3層中にはZrO2が拡散した状態
となる。 さらに、第１図Ｅに示すＥ型では、金属基体と
α−Al2O3層とが、Ａ型と同様、ゆるやかな凹凸
面をなして結合され、α−Al2O3層が薄くなり、
逆にZrO2が拡散した（Fe、Cr）2O3層の厚みが増
大する。 これらの結合状態のうち、Ａ型およびＥ型は、
金属基体とα−Al2O3を主成分とする酸化物層と
がゆるやかな凹凸面で結合されているのに対し、
Ｂ型、Ｃ型およびＤ型は金属基体と酸化物層とが
複雑に入り組んだかたちで結合されており、Ａ型
又はＥ型に比して格段に結合性、密着性が優れて
いるものと考えられる。 これらＡ型〜Ｅ型について行なつた密着性試験
の測定結果を以下の表に示すように、事実、Ｂ
型、Ｃ型、Ｄ型はＡ型、Ｅ型に比して、優れた耐
剥離性を示す。密着性試験は、テスト試料30mm×
10mm×２mmを1300℃で20時間加熱したのち、サン
ドブラストを５分間吹付けることにより行ない、
その場合の酸化増量と剥離量とを測定した。
【表】
この表から明らかなように、Ｂ型、Ｃ型および
Ｄ型は、Ａ型、Ｅ型および参考のため作成した
Fe−Cr−Al−Ｙ合金サンプルに比して格段に優
れた耐剥離性を示す。 また、第２図にZr量および（Ti＋Zr）／Ｎの
値を種々変化させたときのＡ〜Ｅ型酸化物層の形
成範囲を示す。 第２図から明らかなように、Ａ型は他の型に比
して（Ti＋Zr）／Ｎが相対的に小さい領域で形
成される一方、Ｅ型は他の型に比して（Ti＋
Zr）／ＮおよびZr量が多い領域において形成さ
れ、Ｂ型、Ｃ型、Ｄ型は、Ａ型とＥ型の中間の領
域に形成される。 上記の如き、Ａ型〜Ｅ型の生成機構は、必らず
しも明らかではないが、金属基体中の合金元素の
拡散速度、酸素との親和力、さらには、上記
（Ti＋Zr）／Ｎの値等が、複雑に相関した結果で
あると考えられる。 上記の如き組成を有する金属基体は、予じめモ
ノリス触媒として最適な形状に成形加工したうえ
で熱処理することにより、上記の如きＢ型、Ｃ
型、もしくはＤ型の酸化物層を形成し、このよう
にして得た金属製担体には、デイツピング等によ
り、γ−Al2O3と貴金属よりなる触媒成分をコー
テイングするようにすればよい。 このようにして得たモノリス触媒は、触媒成分
の担持体である酸化物層が金属基体に強固、緻密
に結合されているため、高温の排気ガスにさらさ
れ、しかも種々の振動を受けたとしても、剥離を
生ずることなく触媒成分を担持することができ、
その担持能力を著しく向上させることができ、強
度的に有利である金属製担体の実用化に大きく貢
献することができる。
Ｄ型は、Ａ型、Ｅ型および参考のため作成した
Fe−Cr−Al−Ｙ合金サンプルに比して格段に優
れた耐剥離性を示す。 また、第２図にZr量および（Ti＋Zr）／Ｎの
値を種々変化させたときのＡ〜Ｅ型酸化物層の形
成範囲を示す。 第２図から明らかなように、Ａ型は他の型に比
して（Ti＋Zr）／Ｎが相対的に小さい領域で形
成される一方、Ｅ型は他の型に比して（Ti＋
Zr）／ＮおよびZr量が多い領域において形成さ
れ、Ｂ型、Ｃ型、Ｄ型は、Ａ型とＥ型の中間の領
域に形成される。 上記の如き、Ａ型〜Ｅ型の生成機構は、必らず
しも明らかではないが、金属基体中の合金元素の
拡散速度、酸素との親和力、さらには、上記
（Ti＋Zr）／Ｎの値等が、複雑に相関した結果で
あると考えられる。 上記の如き組成を有する金属基体は、予じめモ
ノリス触媒として最適な形状に成形加工したうえ
で熱処理することにより、上記の如きＢ型、Ｃ
型、もしくはＤ型の酸化物層を形成し、このよう
にして得た金属製担体には、デイツピング等によ
り、γ−Al2O3と貴金属よりなる触媒成分をコー
テイングするようにすればよい。 このようにして得たモノリス触媒は、触媒成分
の担持体である酸化物層が金属基体に強固、緻密
に結合されているため、高温の排気ガスにさらさ
れ、しかも種々の振動を受けたとしても、剥離を
生ずることなく触媒成分を担持することができ、
その担持能力を著しく向上させることができ、強
度的に有利である金属製担体の実用化に大きく貢
献することができる。
第１図Ａ，Ｂ，Ｃ，Ｄ，Ｅは各々金属基体とそ
の上に形成される酸化物層の組織状態を図式化し
て示す拡大断面説明図、第２図はZr量を横軸に、
（Ti＋Zr）／Ｎを縦軸として第１図Ａ〜Ｅに示す
酸化物層の生成領域を示すグラフである。
の上に形成される酸化物層の組織状態を図式化し
て示す拡大断面説明図、第２図はZr量を横軸に、
（Ti＋Zr）／Ｎを縦軸として第１図Ａ〜Ｅに示す
酸化物層の生成領域を示すグラフである。
Claims (1)
- １ Cr10〜25％、Al2〜５％、C0.04％以下、
N0.005〜0.05％、Ti0.1〜0.6％、Zr0.01〜0.5％、
残部Feで、かつ、（Ti＋Zr）／Ｎの値が10〜150
の組成からなる金属基体の表面に、Ti、Zrを固
溶および／または酸化物の形で含むα−Al2O3の
酸化物層を形成してなり、該酸化物層の表面に活
性アルミナと貴金属とよりなる触媒成分をコーテ
イングするようにしたモノリス触媒の金属製担
体。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP55142240A JPS5768143A (en) | 1980-10-11 | 1980-10-11 | Carrier made of metal for monolithic catalyst |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP55142240A JPS5768143A (en) | 1980-10-11 | 1980-10-11 | Carrier made of metal for monolithic catalyst |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS5768143A JPS5768143A (en) | 1982-04-26 |
| JPH0113901B2 true JPH0113901B2 (ja) | 1989-03-08 |
Family
ID=15310687
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP55142240A Granted JPS5768143A (en) | 1980-10-11 | 1980-10-11 | Carrier made of metal for monolithic catalyst |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS5768143A (ja) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2006110485A (ja) * | 2004-10-15 | 2006-04-27 | Johnson Matthey Japan Inc | 排気ガス触媒およびそれを用いた排気ガス処理装置 |
Families Citing this family (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH067922B2 (ja) * | 1987-07-09 | 1994-02-02 | トヨタ自動車株式会社 | 排気ガス浄化用触媒 |
| JPH02194842A (ja) * | 1989-01-20 | 1990-08-01 | Toyota Motor Corp | 排ガス浄化用触媒 |
| JP2007275704A (ja) * | 2006-04-03 | 2007-10-25 | Johnson Matthey Japan Inc | 排気ガス触媒およびそれを用いた排気ガス処理装置 |
Family Cites Families (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS5028409A (ja) * | 1973-07-17 | 1975-03-24 | ||
| JPS5140318A (ja) * | 1974-10-03 | 1976-04-05 | Tokyo Shibaura Electric Co | Kinzokushiizukotai |
| SE422744B (sv) * | 1975-08-20 | 1982-03-29 | Atomic Energy Authority Uk | Katalysatorkropp med genomgaende kanaler jemte sett for dess tillverkning |
-
1980
- 1980-10-11 JP JP55142240A patent/JPS5768143A/ja active Granted
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2006110485A (ja) * | 2004-10-15 | 2006-04-27 | Johnson Matthey Japan Inc | 排気ガス触媒およびそれを用いた排気ガス処理装置 |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS5768143A (en) | 1982-04-26 |
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