JPH01174555A - 芳香族ポリエステル樹脂組成物の製造方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 〈産業上の利用分野〉 本発明は、耐衝撃性、引張り強さなどの機械的性質に優
れ、さらには極めて高い耐ヒートサイクル性、耐加水分
解性を有す、る芳香族ポリエステル樹脂組成物の製造方
法に関する。

〈従来の技術〉 ポリブチレンテレフタレートやポリエチレンテレフタレ
ートに代表される芳香族ポリエステル樹脂は、耐溶剤性
などの化学的性質や物理的、機械的性質に優れ、さらに
はガラス繊維などの強化剤を用いることにより機械強度
、耐熱性が大きく向上することから、自動車部品、機械
機構部品、電気・電子機器部品等の幅広い分野に使用さ
れている。

また、最近になって特開昭５５−２１３０号公報、特開
昭６１−１６３９５６号公報などに開示されているエチ
レン系共重合体に不飽和力〃ボン酸誘導体をグラフト共
重合した変性エチレン系共重合体を芳香族ポリエステル
にブレンドする方法が開発され、芳香族ポリエステルの
欠点とされてきた耐衝撃性が改良され、その用途が大幅
にひろがりつつある。しかし、需要の多いガラス繊維に
代表される無機充填剤を含有する芳香族ポリエステルに
このような耐衝撃技術を適用しても、その耐衝撃性の改
良効果は小さなものであった。

そこで特開昭５６−１００８４５号公報に開示されるよ
うに、芳香族ポリエステルとガラス□繊維をあらかじめ
溶融混合した後、変性エチレン系共重合体を混合するこ
とにより、耐衝撃性の改良をはかるなどの試みがなされ
ていた。

〈発明が解決しようとする問題点〉 しかしながら、これらの方法によっては押出機中でガラ
ス繊維が折れたり、芳香族ポリエステルが熱分解するた
めに得られた樹脂組成物の耐衝撃性はあまり改良されず
、また引張り強度などの機械物性が低くなったり、成形
品の耐加水分解性が悪くなったりするという問題があっ
た。

く問題点を解決するための手段〉 そこで本発明者らは、ガラス繊維に代表される無機充填
剤により強化した場合にも耐衝撃強さ、引張り強さなど
の機械的性質に優れ、良好な耐加水分解性を有する樹脂
組成物を得るために鋭意検討した結果、芳香族ポリエス
テル、エポキシ化合物および無機充填剤を溶融混合した
後に、不飽和カルボ、ン酸またはその誘導体をグラフト
共重合した変性エチレン系共重合体を溶融混合した場合
には、上記の目的が達成されるばかりでなく、驚くべき
ことに耐ヒートサイクル性にも優れた樹脂組成物が得ら
れることを発見し、本発明に到達した。

すなわち本発明は、 （Ａ）　　芳香族ポリエステル１００重量部に対して ＣＢ）　　無機充填剤１〜１２０重量部（Ｃ）　　エポ
キシ化合物０．０１〜１０重１部（Ｄ）　　エチレン系
共重合体に不飽和カルボン酸またはその誘導体０．０１
〜１０ｉｉｉｆｆ１％をグラフト共重合した変性エチレ
ン系共重合体１〜７０重量部からなる樹脂組成物を製造
する際、 （Ａ）、（Ｂ）および（Ｃ）を溶融混合した後、ＣＤ）
を溶融混合することを特徴とする芳香族ポリエステル樹
脂組成物の製造方法を提供するものである。

本発明で用いる芳香族ポリエステル（Ａ）とは、芳−香
環を重合体の連鎖単位に有するポリエステルで、芳香族
ジカルボン酸（あるいはそのエステル形成誘導体）とジ
オール（あるいはそのエステル形成誘導体）とを主成分
とする重縮合反応により得られる重合体ないし共重合体
である。

ここでいう芳香族ジカルボン酸としては、テレフタル酸
、イソフタル酸、オルトフタル酸、１．５−ナフタレン
ジカルボン酸、２．５−ナフタレンジカルボン酸、２．
６−ナフタレンジカルボン酸、２．２’−ビフェニルジ
カルボン酸、３．３′−ビフェニルジカルボン酸、４．
４’−ビフェニルジカルボン酸、４．４′−ジフェニル
エーテルジカルボン酸、４．４’−ジフェニルメタンシ
カルホン酸、４．４’−ジフェニルスルフォンジカルボ
ン酸、４．４’−ジフェニルイソプロピリデンジカルボ
ン酸、ｌ、２−ビス（フェノキシ）エタン−４，４′−
ジカルボン酸、２．５−アントラセンジカルボン酸、２
．６−アントラセンジカルボン酸、４．４’−ｐ−ター
フェニレンジカルボン酸、２．５−ピリジンジカルボン
酸などであり、テレフタル酸が好ましく使用できる。

これらの芳香族ジカルボン酸は２種以１を混合して使用
してもよい。なお、少量であればこれらの芳香族ジカル
ボン酸とともに、アジピン酸、アゼライン酸、ドデカン
ジオン酸、セバシン酸などの脂肪族ジカルボン酸、シク
ロヘキサンジカルボン酸なとの脂環族ジカルボン酸を一
種以上混合して使用することができる。

また、ジオール成分としては、エチレングリコール、プ
ロピレングリコール、ブチレングリコ−ＪＬ／、１　、
５−ベンタンジオール、ヘキシレングリコール、ネオペ
ンチルグリコール、２−メチル−１，３−プロパンジオ
ール、ジエチレングリコール、トリエチレングリコール
などの脂肪族ジオール、１．４−シクロヘキサンジメタ
ツールなどの脂環族ジオールなどおよびそれらの混合物
などが挙げられる。なお少量であれば、分子量４００〜
６．０００の長鎖ジオール、すなわちポリエチレングリ
コール、ポリ−ｔ。

３−プロピレングリコール、ポリテトラメチレンゲ、リ
コールなどを一種以上共重合せしめてもよい。

具体的な芳香族ポリエステルとしては、ポリエチレンテ
レフタレート、ポリプロピレンテレフタレート、ポリブ
チレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレート、ポ
リブチレンナフタレート、ポリエチレン−１，２−ビス
（フェノキシ）エタン−４，４′−ジカルボキシレート
などのほか、ポリエチレンイソフタレート／テレフタレ
ート、ポリブチレンテレフタレート／イソフタレート、
ポリブチレンテレフタレート／デカンジカルボキシレー
トなどの共重合ポリエステルが挙げられる。これらのう
ち機械的性質、成形性などのバランスのとれたポリブチ
レンテレフタレートおよびポリエチレンテレフタレート
が好ましく使用できる。

本発明において使用する芳香族ポリエステル＋！、０．
５％の０−クロルフェノール溶＋１１２５℃で測定した
相対粘度が１，１５〜２．Ｏｌ特にＬ３〜１８５のもの
が好ましい。

本発明で用いる無機充填剤（Ｂ）は、特に限定されるも
のではないが、好ましくは、強化熱可塑性樹脂に一般に
用いられているガラス繊維（シラン系カップリング剤等
で表面処理されているものを含む）、炭素繊維、金属繊
維、アスベスト、チタン酸カリウムウィスカ、ワラステ
ナイト、ガラスフレーク、ガラスピーズ、タルク、マイ
カ、クレー、炭酸カルシウム、硫酸バリウム、酸化チタ
ン、酸化アルミニウムなどが挙げられ、中でもチョツプ
ドストランドタイプのガラス繊維が最も好ましく用いら
れる。

無機充填剤の添加量は、芳香族ポリエステル１００重量
部に対して１〜１２０重量部が好ましい。１重量部未満
では芳香族ポリエステルの機械物性の改良効果が充分で
なく、また、１２０重量部を越えるとかえって機械物性
の低下を招き好ましくない。

本発明で使用するエポキシ化合物（Ｃ）は、必ずしも限
定されるものではないが、ビスフェノール−Ａ−ジグリ
シジルエーテル、オルトフェニルフェニルグリシジルエ
ーテルなどのグリシジルエーテル類や、ヘキサヒドロフ
タル酸ジグリシジルエステル、テトラヒドロフタル酸ジ
グリシジルエステル、テレフタル酸ジグリシジルエステ
ル、イソフタル酸ジグリシジルエステルなどのグリシジ
ルエステル類などが挙げられるが、下記一般式（１）で
示される化合物が最も好ましい。

（ただし、式中Ａｒは炭素数６〜２０の芳香族基または
脂環基を、ｎは０または１〜２ｏの整数を示す。） Ａｒの具体例としては、１．４−フェニレン、１．３−
フェニレン、１．２−フェニレン、２−メチル−１，４
−フェニレン、４．４′−ビフェニレン、３．３′−ビ
フェニレン、２．２′−ビフェニレン、３，４′−ビフ
ェニレン、１．４−ナフチレン、１．５−ナフチレン、
２．６−ナフチレン、２．７−ナフチレン、ｌ、４−シ
クロヘキシレン、１．３−シクロヘキシレン、ｌ、２−
シクロヘキシレン、４　、４’−ビシクロヘキシレン、
２，６−ゾカヒドロナフチレンなどが好ましく挙げられ
、なかでも１．４−フェニレン、ｌ、３−フェニレンお
よび２．６−ナフチレンが特に好ましい。

（１）式の化合物の重合度ｎの値は、Ｏまたは１〜２０
の整数であり、０または１〜１０の整数が好ましく、ま
た、各種の重合度を有する化合物の混合物であってもよ
い。

特に好ましいのは平均重合ＮＯ〜２の範囲にあり、重量
平均分子ｆｆｉ　（Ｍｗ）と、数平均分子機（Ｍｎ）（
７）比Ｍ　ｗ　／　Ｍ　ｎが１．０〜３．０　（７）範
囲にあるものである。（１）式で示されるエポキシ化合
物の製造方法は特に限定されるものではないが、例えば
、ヒドロキシカルボン酸と、エヒハロヒトリントを４級
アンモニウム塩、３級アミン、３級ホスフィンなどの触
媒存在下、４０〜１５０℃で反応させて、ハロヒドリン
エステルエーテル化を行い、次いでアルカリ金属塩を添
加して脱ハロゲン化水素して製造する方法が挙げられる
。重合度の高いものについては、さらに、ヒドロキシカ
ルボン酸を触媒の存在下比率を変え反応させることによ
り得る、ことができる。

本発明におけるエポキシ化合物の添加量は、ポリエステ
ル１００重量部に対して０．０１〜ｌＯ重量部、好まし
くは０．０５〜５重量部、より好ましくは０．２〜３重
量部が望ましい。添加量が０．０１重量部未満の場合は
、芳香族ポリエステルの耐加水分解性改良効果が充分で
なく、−方ｌＯ重量部を越える場合には、芳香族ポリエ
ステル樹脂の機械物性を損ねるためいずれも好ましくな
い。

本発明で用いる変性エチレン系共重合体（Ｄ）ハ、エチ
レン系共重合体に不飽和カルボン酸またはその誘導体０
．０１〜１０重量％をグラフト共重合して得られるもの
である。

幹ポリマーとして用いるエチレン系共重合体トシては、
ガラス転移温度が３０℃以下であれば特に限定されるも
のでないが、好ましくは、エチレンとプロピレン、ブテ
ン−１，ペンテン−１１４−メチルペンテン−１などの
α−オレフィンとの共重合体、α−オレフィンとさらに
１．４−へキサジエン、エチリデンノルボーネン、クシ
５クロペンタジエンなどの非共役ジエンを含有する共重
合体、エチルアクリレート、ブチルアクリレート、メチ
ルメタクリレートなどのアルキルアクリレートまたはア
ルキルメタクリレートとの共重合体、酢酸ビニルとの共
重合体、さらにはスチレン−イソプレン−スチレン共重
合体や、スチレン−ブタジェン−スチレン共重合体など
に含まれる脂肪族二重結合の一部またはすべてを水素添
加した重合体などであって、具体的には、エチレン／プ
ロピレン共重合体、エチレン／ブテン−１共重合体、エ
チレン／ペンテン−１共重合体、エチレン／４−メチＪ
ｌ／　ヘ：／　ｆ　：／　−１共Ｍ　合体、エチレン／
プロピレン／エチリデンノルボーネン共重合体、エチレ
ン／プロピレン／ジシクロペンタジェン共重合体、エチ
レン／ブテン−１／工チリデンノルボーネン共重合体、
エチレン／エチルアクリレート共重合体、エチレン／ブ
チルアクリレート共重合体、エチレン／メチルメタクリ
レート共重合体、水添スチレン−イソプレン−スチレン
三元ブロック共重合体、水添スチレン−ブタジェン−ス
チレンブロック共重合体などが挙げられる。

また用いる幹ポリマーは、ガラス転移温度が３０℃以下
、好ましくは０℃以下、より好ましくは一２０℃以下で
あることが望ましい。さらに１９０℃で測定したメルト
フローレ−１−（ＭＦＲ）が０．０５〜１５０（単位ｆ
ｒ／１０分）のものが好ましい。

特に好ましい幹ポリマーの例としては、エチレン／プロ
ピレン共重合体およびエチレン／エチルアクリレート共
重合体が挙げられる。

マタ、上記エチレン系共重合体昏こグラフト共重合する
不飽和カルボン酸とは、アクリル酸、メタクリル酸、ク
ロトン酸、マレイン酸、フマール酸、イタコン酸、５−
ノルボーネン−２゜３−ジカルボン酸、テトラヒドロフ
タル酸、ダイマー酸などが例として挙げられ、その誘導
体としては上記の酸の無水物、エステル、アミド、イミ
ド、塩などが挙げられる。具体的には、無水マレイン酸
、無水イタコン酸、無水−５−ノルボーネン−２，３−
ジカルボン酸、テトラヒドロフタル酸無水物、アクリル
酸エチル、アクリル酸ブチル、アクリル酸グリシジル、
メタクリル酸メチル、メタクリル酸エチル、メタクリル
酸グリシジル、クロトン酸エチル、クロトン酸ブチル、
クロトン酸グリシジル、マレイン酸ジエチル、マレイン
酸ジブチル１．マレイン酸ジグリシジル、フマール酸ジ
エチル、フマール酸ジブチル、フマール酸ジグリシジル
、イタコン酸ジエチル、イタコン酸ジブチル、イタコン
酸ジグリシジル、５−ノルボーネン−２，３−ジカルボ
ン酸ジエチル、５−ノルボーネン−２゜３−ジカルボン
酸ジブチル、５−ノルボーネン−２，３−ジカルボン酸
ジグリシジル、テトラヒドロフタル酸ジエチル、テトラ
ヒドロフタル酸ジブチル、テトラヒドロフタル酸ジグリ
シジル、ダイマー酸ジエチル、ダイマー酸ジブチル、ダ
イマー酸ジグリシジル、アクリルアミド、メタクリルア
ミド、クロトンアミド、マレインアミド、ツマ−ルアミ
ド、イタコンアミド、５−ノルボーネン−２，３−カル
ボンアミド、テトラヒドロフタルアミド、ダイマーアミ
ド　Ｎ。

Ｎ−ジメチルアクリルアミド、Ｎ、Ｎ−ジメチルメタク
リルアミド、Ｎ、Ｎ−ジメチルクロトンアミド、Ｎ、Ｎ
、Ｎ’、Ｎ’−テトラメチルマレインアミド、Ｎ、Ｎ、
Ｎ’、Ｎ’−テトラメチルツマ−ルアミド、Ｎ　、　Ｎ
　、　Ｎ’　、　Ｎ’−テトラメチルイタコンアミド、
Ｎ、Ｎ、Ｎ’、Ｎ’−テトラメチル−５−ノルボーネン
−２，３−カルボンアミド、Ｎ、Ｎ、Ｎ’、Ｎ’−テト
ラメチルテトラヒドロフタルアミド、Ｎ、Ｎ、Ｎ’、Ｎ
’−テトラメチルダイマーアミド、マレインイミド、フ
タルイミド、イタコンイミド、５−ノルボーネン−２，
３−カルボンイミド、テトラヒドロフタルイミド、Ｎ−
フェニルマレインイミド、Ｎ−フェニルフマールイミド
、Ｎ−フェニルイタコンイミド、Ｎ−フェニル−５−ノ
ルボーネン−２，３−カルボンイミド、Ｎ−フェニルテ
トラヒドロフタルイミドなどが挙げられ、なかでも、ア
クリル酸、メタクリル酸、無水マレイン酸、無水イタコ
ン酸、テトラヒドロフタル酸無水物、アクリル酸グリシ
ジル、メタクリル酸グリシジル、マレイン酸ジグリシジ
ル、テトラヒドロフタル酸ジグリシジル、ダイマー酸ジ
グリシジル、アクリルアミド、メタクリルアミド、マレ
インイミド、Ｎ−フェニルマレインイミドなどが好まし
く挙げられる。

エチレン系共重合体に不飽和カルボン酸、またはその誘
導体をグラフト共重合する方法はかならずしも限定され
るものではないが、エチレン系共重合体をベンゼン、ト
ルエン等の溶媒に加熱溶解せしめ、これに不飽和カルボ
ン酸および／または不飽和カルボン酸誘導体、およびラ
ジカル発生剤を添加反応させる方法、エチレン系共重合
体、不飽和カルボン酸および／または不飽和カルボン酸
誘導体およびラジカル発生剤を押出機、ニーダ−等を用
いて、溶融混線反応させる方法などが挙げられる。

グラフト共重合する不飽和カルボン酸または不飽和カル
ボン酸誘導体の量は、変性エチレン共重合体中０．０１
〜１０重量％、好ましくは０゜１〜３重量％である。グ
ラフト量が０．０１重量％未満では、芳香族ポリエステ
ルの耐衝撃性改良効果が充分でなく、また１０重量％を
越える場合は、樹脂組成物の成形流動性が低下する問題
がありいずれも好ましくない。

さらに少量であれば、そのほかのモノマー、例えばスチ
レン、アクリロニトリル、ブタジェン等をグラフト成分
モノマーとして同時に用いてもよい。

本発明における（Ｄ）不飽和カルボン酸またはその誘導
体０．０１〜１０重量％をグラフト共重合した変性エチ
レン系共重合体の添加量は、芳香族ポリエステル１００
重量部に対して１〜７０重量部、好ましくは２〜５０重
量部、より好ましくは３〜４０重量部である。添加量が
１重量部未満では、芳香族ポリエステルの耐衝撃性の改
良効果が充分でなく、７０重量部を越えると、かえって
芳香族ポリエステルの機械的特性を損なう傾向にありい
ずれも好ましくない。

本発明組成物は、（Ａ）芳香族ポリエステル、ＣＢ）無
機充填剤および（Ｃ）エポキシ化合物を溶融混合した後
、（Ｄ）不飽和カルボン酸またはその誘導体０．０１〜
１０重量％をグラフト共重合したエチレン系共重合体を
溶融混合した場合に最高の性能を発揮する。

すなわち、本発明の特徴は、上記本発明の製造方法に従
って（混合順序にしたがって）芳香族ポリエステル、無
機充填剤、エポキシ化合物、曹２．ヤ＃１８体。□、ユ
ウヶうお、２．８よ。

きに限って、耐衝撃性、引張り強さなどの機械的性質に
優れると共に、良好な耐ヒートサイクル性、耐加水分解
性を有する芳香族ポリエステル樹脂組成物が得られるこ
とにある。

例えば、（Ａ）芳香族ポリエステル、（Ｂ）無機充填剤
、（Ｃ）エポキシ化合物および（Ｄ）変性エチレン系共
重合体の４者を同時に溶融混合した場合には、耐衝撃性
はもちろんのこと、優れた耐ヒートサイクル性を有した
樹脂組成物は得られない。

さらに、（Ａ）芳香族ポリエステル、（Ｂ）無機充填剤
を溶融混合した後、（Ｄ）変性エチレン系共重合体を溶
融混合、した場合には、ある程度耐衝撃性は向上するも
のの、引張り強度などの機械物性や、耐加水分解性に問
題がある。

ｔ？＝、（Ａ）芳香族ポリエステル、（Ｄ）変性エチレ
ン系共重合体を溶融混合した後、（Ｂ）無機充填剤、（
Ｃ）エポキシ化合物を溶融混合した場合には、耐衝撃性
、引張り強さなどの機械的性質が不十分な樹脂組成物し
か得られない。

本発明の製造法にしたがえば（混合順序にしたがえば）
具体的な溶融混合法は必ずしも限定されるものでないが
、好ましくは、芳香族ポリエステル、無機充填剤、エポ
キシ化合物の３者を押出機を使用して、溶融混合・ペレ
ット化し、仁のペレットを変性エチレン系共重合体と共
に再び押出機を使用して溶融混合する方法や、押出機の
吐出口から最も遠いホッパーより芳香族ポリエステル、
無機充填剤、エポキシ化合物の３者を投入し、吐出口に
近いホッパーより変性エチレン系共重合体を加る方法な
どが挙げられる。

本発明により得られた樹脂組成物は、射出成形、押出成
形などの通常の方法で容易に成形することが可能であり
、得られた成形品は優れた性能を発揮する。

さらに本発明組成物に対して、本発明の目的を損なわな
い範囲で、酸化防止剤、熱安定剤、紫外線吸収剤、滑剤
、離型剤、染料・顔料を含む着色剤、核剤などの通常の
添加剤を１種以上任意の時点で添加することができる。

また少量の熱可塑性樹脂（例えば、ポリフェニレンオキ
サイド、ポリカーボネート、ポリアミド、ポリプロピレ
ンなど）を同様に添加することもできる。

〈実施例〉 以下実施例・比較例を挙げて本発明の効果をさらに詳述
する。

参考例１〜２ 表１に示す幹ポリマ−１００重量部に対して、無水マレ
イン酸またはグリシジルメタクリレート２重量部および
１．３−ビス（ｔ−ブチルペルオキシ−イソプロビル）
ベンゼン０．２重ｆｆｉ部をＶ−ブレンダーでトライブ
レンドし、３０Ｗ夏２軸押出機を用いて、２００’Ｃで
溶融混線後ペレット化し、変性エチレン系共重合体（イ
）および（ロ）を製造した。

得られたペレットについて、ソックスレー抽出機を用い
て、未反応のカルボン酸誘導体を抽出後、ＩＲスペクト
ルによってグラフト率を定量した。結果を表１に示す。

表　　　　　１ 実施例！ 相対粘度Ｌ４５のポリブチレンテレフタレート７５重量
部に対して、ガラス繊維（ａｆｌ長、チョツプドストラ
ンドタイプ）１５重量部、エポキシ化合物（ハ）１重量
部をＶ−ブレンダーにてトライブレンド後、３０ｆｆダ
２軸押出機を用いて、２５０℃で溶融混線後ペレット化
した。

このペレット９１重量部を、１３０℃で５時間乾燥後、
参考例１にて製造した変性エチレン系共重合体（イ）１
０重量部をトライブレンドし、再び３０ｆｉダ２軸押出
機を用いて、２５０℃で溶融混線後ペレット化した。

仁のペレットを１３０℃で５時間乾燥後、２５０℃に設
定した５オンスのスクリューインライン型射出成形機を
用いて金型温度８０℃、成形サイクル（射出時間／冷却
時１！ｌ／中間時間）１５秒／２０秒／１０秒で成形し
、ＡＳＴＭＩ号ダンベル、ｌ／８’　　幅アイゾツト衝
撃試験片を各々得るとともに、金型内に樹脂を充填する
のに必要な最小圧力である成形下限圧（ゲージ圧）を測
定した。

得られた、ＡＳＴＭＩ号ダンベルについて、１００℃熱
水中１５日間の熱水処理試験を、また、１５０℃で２時
間、ひき続き一４０℃で２時間を１サイクルとして、１
５０サイクルの熱衝撃を与えるヒートサイクル試験を行
った。

得られた試験片について、・ＡＳＴＭ　　Ｄ−６３８に
したがい引張り試験を、ＡＳＴＭ　　Ｄ−２５６にした
がいア、イゾット試験を行った。結果を表２に示す。

〔エポキシ化合物〕

ＯＣＲ，、Ｑ 表　　　　　２ 注：※ｌ　成形下限圧：値が小さい程、成形時の流動性
が良好。

実施例２〜４、比較例１〜４ また実施例１において、変性エチレン系共重合体を（口
〕に変えたのみの例（実施例２）、使用するエポキシ化
合物を（ニ）に変えたのみの例（実施例３）および（ホ
）に変えたのみの例（実施例４）についても、実施例１
と同様にして、溶融混合、成形・評価を行った。結果を
表２に示す。

さらにエポキシ化合物（ハ）未添加の例（比較例１）、
実施例１の混合順序を変えた例、すなわち、ＰＢＴ、ガ
ラス繊維、変性エチレン共重合体（イ）およびエポキシ
化合物（ハ）を同時にトライブレンドした例（比較例２
）　、ＰＢＴと変性エチレン系共重合体（イ）を溶融混
合、ペレット化後、このペレットに対して、ガラス繊維
とエポキシ化合物（ハ）を溶融混合した例（比較例３）
　、ＰＢＴ、ガラス繊維および変性エチレン系共重合体
（イ）を溶融混練−ペレット化後、このペレットに対し
てエポキシ化合物（ハ）を溶融混練した例（比較例４）
についても実施例１と同様にして成形評価を行った。結
果を表２に示す。

表２の結果から明らかなように、本発明の混合順序にし
たがって製造した場合（実施例１〜４）には成形品の引
張り強度、衝撃強度が優れるばかりでなく、耐加水分解
性、耐ヒートサイクル性も極めて良好であり、中でもエ
ポキシ化合物（ハ）を使用した場合の性能が最も優れる
ことがわかる。

これに対し、エポキシ化合物未添加の場合（比較例１）
や、本発明の混合順序と異なる場合（比較例２〜４）に
は機械的性質が低いばかりでなく、耐加水分解性、耐ヒ
ートサイクル性も劣っている。

〈発明の効果〉 本発明によって製造された組成物の与える成形品は、衝
撃強度、引張り強度に代表される機械物性に優れるばか
りでなく、耐加水分解性、耐ヒートサイクル性も極めて
良好であり、機械機構部品、自動車部品等の用途に有用
である。

特許出願人　東　し　株　式　会　社

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 （Ａ）芳香族ポリエステル１００重量部に対して （Ｂ）無機充填剤１〜１２０重量部 （Ｃ）エポキシ化合物０．０１〜１０重量部 （Ｄ）エチレン系共重合体に不飽和カルボン酸またはそ
   の誘導体０．０１〜１０重量％をグラフト共重合した変
   性エチレン系共重合体１〜７０重量部からなる樹脂組成
   物を製造するに際し、 （Ａ）、（Ｂ）および（Ｃ）を溶融混合した後、（Ｄ）
   を溶融混合することを特徴とする芳香族ポリエステル樹
   脂組成物の製造方法。