JPH02159364A - Ｔｌ系超電導体積層膜の製造法 - Google Patents
Ｔｌ系超電導体積層膜の製造法Info
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- JPH02159364A JPH02159364A JP63315391A JP31539188A JPH02159364A JP H02159364 A JPH02159364 A JP H02159364A JP 63315391 A JP63315391 A JP 63315391A JP 31539188 A JP31539188 A JP 31539188A JP H02159364 A JPH02159364 A JP H02159364A
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- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E40/00—Technologies for an efficient electrical power generation, transmission or distribution
- Y02E40/60—Superconducting electric elements or equipment; Power systems integrating superconducting elements or equipment
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- Physical Vapour Deposition (AREA)
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- Other Surface Treatments For Metallic Materials (AREA)
- Superconductor Devices And Manufacturing Methods Thereof (AREA)
- Superconductors And Manufacturing Methods Therefor (AREA)
Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
［産業上の利用分野］
本発明はＴｌ（タリウム）系超電導体積層膜の製造法に
係り、特にジョセフソン接合などに用いられるＴｊ２系
超電導体のｆＪＩ層膜の製造法に関する。
係り、特にジョセフソン接合などに用いられるＴｊ２系
超電導体のｆＪＩ層膜の製造法に関する。
［従来の技術］
高い臨界温度を有するＴｆｌ−Ｃａ−Ｂａ−Ｃｕ−０系
に代表されるＴｕ−アルカリ土類元素−銅酸化物系高温
超電導セラミックスは、交通機関、重電機器、コンピュ
ーター、医療機器等の多方面への応用が期待されている
。
に代表されるＴｕ−アルカリ土類元素−銅酸化物系高温
超電導セラミックスは、交通機関、重電機器、コンピュ
ーター、医療機器等の多方面への応用が期待されている
。
Ｔｉｔ−Ｃａ−Ｂａ−Ｃｕ−０系高温超電導セラミツク
スとしては、Ｔ ４２ ／ Ｃａ ／ Ｂ ａ ／ Ｃ
ｕの元素組成比が異なった数種類のものが既に知られて
おり、１２０に以上の臨界温度を有することが報告され
ている（ Ｚ、Ｚ、Ｓｈｅｎｇ及び＾、Ｍ、Ｈｅｒｍａ
ｎｎ。
スとしては、Ｔ ４２ ／ Ｃａ ／ Ｂ ａ ／ Ｃ
ｕの元素組成比が異なった数種類のものが既に知られて
おり、１２０に以上の臨界温度を有することが報告され
ている（ Ｚ、Ｚ、Ｓｈｅｎｇ及び＾、Ｍ、Ｈｅｒｍａ
ｎｎ。
Ｎａｔｕｒｅ、 １９８８年３３２巻、５５頁、伊原ら
、 Ｎａｔｕｒｅ。
、 Ｎａｔｕｒｅ。
１９８８年 ３３２巻、６２３頁、及びＪａｐａｎ Ｊ
ｏｕｒｎａｌ ｏｆ＾ｐｐｌｉｅｄ Ｐｈｙｓｉｃｓ、
１９８８年２７巻レターの１７０９頁） しかしな
がら、多方面へ応用するためには、より高い臨界電流密
度、臨界！ｉｉｌ場を有する成形体の製造法の確立が望
まれる。
ｏｕｒｎａｌ ｏｆ＾ｐｐｌｉｅｄ Ｐｈｙｓｉｃｓ、
１９８８年２７巻レターの１７０９頁） しかしな
がら、多方面へ応用するためには、より高い臨界電流密
度、臨界！ｉｉｌ場を有する成形体の製造法の確立が望
まれる。
特に、ＴＪＩ−Ｃａ−Ｂａ−Ｃｕ−０系高温超電導セラ
ミツクスをジョセフソンコンピューター等に応用する場
合、超電導体／絶縁体／超電導体からなる、所謂トンネ
ル型ジョセフソン接合の製造技術を確立する必要がある
。
ミツクスをジョセフソンコンピューター等に応用する場
合、超電導体／絶縁体／超電導体からなる、所謂トンネ
ル型ジョセフソン接合の製造技術を確立する必要がある
。
従来、金属或いは合金系の超電導体では、線、膜への加
工及び絶縁体膜との接合が比較的容易であったが、セラ
ミックス系の超電導体は線、膜への加工が非常に困難で
あり、しかもジョセフソン接合を形成するように絶縁体
膜と超電導セラミックス膜を接合することができないと
言われている。
工及び絶縁体膜との接合が比較的容易であったが、セラ
ミックス系の超電導体は線、膜への加工が非常に困難で
あり、しかもジョセフソン接合を形成するように絶縁体
膜と超電導セラミックス膜を接合することができないと
言われている。
これまで、Ｓ ｒ Ｔ ｆ ０３車結晶基板上に蒸着、
或いはスパッタリング法等の気相法で超電導セラミック
ス膜をエピタキシャル成長させ、表面を研磨した後、こ
の膜上に金属を被着、酸化によって金属の酸化物膜を積
層し、ざらにＮｂ、Ｐｂ等の超電導体の膜を積層させて
トンネル型ジョセフソン接合、或いは金属を積層させて
製造したトンネル型接合が知られている（日経超電導、
１９８８年６月２７日号、 １０頁）。
或いはスパッタリング法等の気相法で超電導セラミック
ス膜をエピタキシャル成長させ、表面を研磨した後、こ
の膜上に金属を被着、酸化によって金属の酸化物膜を積
層し、ざらにＮｂ、Ｐｂ等の超電導体の膜を積層させて
トンネル型ジョセフソン接合、或いは金属を積層させて
製造したトンネル型接合が知られている（日経超電導、
１９８８年６月２７日号、 １０頁）。
また、上記接合において、第３層として高温超電導セラ
ミックス膜を積層させて製造したトンネル型ジョセフソ
ン接合も知られている（日経超電導、 １９８８年６月
１３日号、９頁及び９月５日号、４頁）。
ミックス膜を積層させて製造したトンネル型ジョセフソ
ン接合も知られている（日経超電導、 １９８８年６月
１３日号、９頁及び９月５日号、４頁）。
［発明が解決しようとする課題］
このようなトンネル型ジョセフソン接合を形成するため
には、高温超電導セラミックスのコーヒレント長が極め
て短いことから、非常に薄い絶縁体膜の形成が必要とさ
れ、その制御が困難である。また、良好な接合を形成す
るためには、膜の表面は極めて平滑でなければならず、
そのためにも、積層膜の製造は、同一真空槽内で連続的
に行う必要があるが、従来において、超電導体膜および
絶縁体膜を同一真空槽内で連続的に製造することは困難
であった（日経超電導、 １９［１８年７月１１日号、
１０頁）、更に積ＰＪ膜の製造の際に、超電導体膜と
絶縁体膜、或いは絶縁体膜の前駆体としての金属膜が反
応ないし混じり合って、接合の特性を損なうという問題
が生じるなどの不具合があった。
には、高温超電導セラミックスのコーヒレント長が極め
て短いことから、非常に薄い絶縁体膜の形成が必要とさ
れ、その制御が困難である。また、良好な接合を形成す
るためには、膜の表面は極めて平滑でなければならず、
そのためにも、積層膜の製造は、同一真空槽内で連続的
に行う必要があるが、従来において、超電導体膜および
絶縁体膜を同一真空槽内で連続的に製造することは困難
であった（日経超電導、 １９［１８年７月１１日号、
１０頁）、更に積ＰＪ膜の製造の際に、超電導体膜と
絶縁体膜、或いは絶縁体膜の前駆体としての金属膜が反
応ないし混じり合って、接合の特性を損なうという問題
が生じるなどの不具合があった。
本発明は上記従来の問題点を解決し、高特性Ｔｌ系超電
導体積層膜を容易かつ効率的に製造する方法を提供する
ことを目的とする。
導体積層膜を容易かつ効率的に製造する方法を提供する
ことを目的とする。
［課題を解決するための手段及び作用］本発明のＴＩＬ
系超電導体積層膜の製造法は、数式Ｔ １１ ｗ Ａ
ｙ Ｃｕ ＋ Ｏ＊で示されるＴｊＺ系超電導体積層膜
の製造法であって、請求項（１）の方法は、基板上に気
相法によって、 ６２ 式Ａ 。
系超電導体積層膜の製造法は、数式Ｔ １１ ｗ Ａ
ｙ Ｃｕ ＋ Ｏ＊で示されるＴｊＺ系超電導体積層膜
の製造法であって、請求項（１）の方法は、基板上に気
相法によって、 ６２ 式Ａ 。
Ｃｕｔ ｏ、、ＡＯ及びＡ、 Ｃｕ ＩＯｘ １’示す
レル複合酸化物の膜を順次積層する第１工程と、第１工
程で得られた基板上の積層膜とＴｉ化合物とを８００〜
９３０℃で接触させる第２工程と、を備えることを特徴
とする 請求項（２）の方法は、基板上に気相法によって、−数
式Ａ、Ｃｕｌ０．．ＡＯ及びＡ、Ｃｕ１０８で示される
複合酸化物の膜を順次積層する第１工程と、第１工程で
得られた基板上の積層膜とＴｌ化合物とを８００〜９３
０℃で接触させた後、酸素存在下、７５０〜９５０℃で
加熱処理する第２工程と、を備えることを特徴とする請
求項（３）の方法は、基板上に気相法によって、−ａ式
Ａ、Ｃｕ１Ｏ，で示される複合酸化物の膜、Ｔｊｉｌ金
属膜及び式Ａ、Ｃｕ＋Ｏ□で示される複合酸化物の膜を
順次積層する第１工程と、第１工程で得られた基板上の
積層膜を酸素存在下に、７５０〜９５０℃で加熱処理す
る第２工程と、を備えることを特徴とする。
レル複合酸化物の膜を順次積層する第１工程と、第１工
程で得られた基板上の積層膜とＴｉ化合物とを８００〜
９３０℃で接触させる第２工程と、を備えることを特徴
とする 請求項（２）の方法は、基板上に気相法によって、−数
式Ａ、Ｃｕｌ０．．ＡＯ及びＡ、Ｃｕ１０８で示される
複合酸化物の膜を順次積層する第１工程と、第１工程で
得られた基板上の積層膜とＴｌ化合物とを８００〜９３
０℃で接触させた後、酸素存在下、７５０〜９５０℃で
加熱処理する第２工程と、を備えることを特徴とする請
求項（３）の方法は、基板上に気相法によって、−ａ式
Ａ、Ｃｕ１Ｏ，で示される複合酸化物の膜、Ｔｊｉｌ金
属膜及び式Ａ、Ｃｕ＋Ｏ□で示される複合酸化物の膜を
順次積層する第１工程と、第１工程で得られた基板上の
積層膜を酸素存在下に、７５０〜９５０℃で加熱処理す
る第２工程と、を備えることを特徴とする。
なお、本発明において、前記−数式中のＡとしては、Ｂ
ａとＣａ、ＳｒとＣａ、ＢａとＣａとＭｇ、の組み合わ
せが特に好ましい。
ａとＣａ、ＳｒとＣａ、ＢａとＣａとＭｇ、の組み合わ
せが特に好ましい。
以下に本発明の詳細な説明する。
請求項（１）の方法の第１工程及び請求項（２）の方法
の第１工程において、基板上に一数式Ａ、Ｃｕｔ Ｏｔ
、ＡＯ及びＡｙＣｕ１Ｏ２でポされる複合酸化物の膜
を順次積層するには、同一の真空槽内での連続的な気相
法を採用することができる。
の第１工程において、基板上に一数式Ａ、Ｃｕｔ Ｏｔ
、ＡＯ及びＡｙＣｕ１Ｏ２でポされる複合酸化物の膜
を順次積層するには、同一の真空槽内での連続的な気相
法を採用することができる。
気相法としては、真空蒸着、スパッタリング法などの物
理的な方法、ＣＶＤ、プラズマ或いは光ＣＶＤ等の物理
化学的な方法が挙げられる。これらのうち、本発明に好
ましい方法は、物理的な気相法である。
理的な方法、ＣＶＤ、プラズマ或いは光ＣＶＤ等の物理
化学的な方法が挙げられる。これらのうち、本発明に好
ましい方法は、物理的な気相法である。
真空蒸着法の蒸発源、或いはスパッタリング法のターゲ
ットとしては、Ａ、Ｃｕｔ Ｏ，、或いは複数の組成元
素の酸化物を用いることができる。
ットとしては、Ａ、Ｃｕｔ Ｏ，、或いは複数の組成元
素の酸化物を用いることができる。
例えば、真空蒸着法において始めに、銅を含む蒸発源及
びアルカリ土類元素を含む蒸発源、又は銅及びアルカリ
土類元素を含む蒸発源を用いて基板上にＡ、Ｃｕ＋Ｏｚ
で示される膜を成長させ、次に、銅を含む蒸発源、又は
銅及びアルカリ土類元素を含む蒸発源をシャッターで覆
い、アルカリ土類元素を含む蒸発源を用いてＡＯ化合物
の膜を所望の厚さだけ積層させ、再度、銅を含む蒸発源
又は銅及びアルカリ土類元素を含む蒸発源のシャッター
を開けて、Ａ、Ｃｕ ＩＯｘで示される膜を積層させる
。このような気相法によれば、同一真空槽内で、極めて
薄いＡＯ化合物の膜を含む積層膜を容易に製造すること
ができる。
びアルカリ土類元素を含む蒸発源、又は銅及びアルカリ
土類元素を含む蒸発源を用いて基板上にＡ、Ｃｕ＋Ｏｚ
で示される膜を成長させ、次に、銅を含む蒸発源、又は
銅及びアルカリ土類元素を含む蒸発源をシャッターで覆
い、アルカリ土類元素を含む蒸発源を用いてＡＯ化合物
の膜を所望の厚さだけ積層させ、再度、銅を含む蒸発源
又は銅及びアルカリ土類元素を含む蒸発源のシャッター
を開けて、Ａ、Ｃｕ ＩＯｘで示される膜を積層させる
。このような気相法によれば、同一真空槽内で、極めて
薄いＡＯ化合物の膜を含む積層膜を容易に製造すること
ができる。
なお、基板としては、ＭｇＯ，５ｒＴｉＯｓ、ＺｒＯ％
ＡＪ！ａ Ｏｓ製基板等を用いることができる。
ＡＪ！ａ Ｏｓ製基板等を用いることができる。
請求項（１）の方法においては、第２工程にて、上記第
１工程で製造された基板上の積層膜と、Ｔｌ化合物と、
を８００〜９３０℃で接触させる。
１工程で製造された基板上の積層膜と、Ｔｌ化合物と、
を８００〜９３０℃で接触させる。
請求項（２）の方法においては、第２工程にて、上記第
１工程で製造された基板上の積Ｎ膜と、Ｔｌ化合物とを
８００〜９３０℃で接触させた後、酸素存在下、７５０
〜９５０℃で加熱処理する。
１工程で製造された基板上の積Ｎ膜と、Ｔｌ化合物とを
８００〜９３０℃で接触させた後、酸素存在下、７５０
〜９５０℃で加熱処理する。
このような第２工程において、前記積層膜とＴｌ化合物
を８００〜９３０℃で接触させることにより、或いは接
触後に酸素存在下、７５０〜９５０℃で加熱処理するこ
とにより、極薄い絶縁体膜を有する超電導体積層膜を製
造することができる。
を８００〜９３０℃で接触させることにより、或いは接
触後に酸素存在下、７５０〜９５０℃で加熱処理するこ
とにより、極薄い絶縁体膜を有する超電導体積層膜を製
造することができる。
第２工程におけるＴｌ化合物としては、Ｔ Ｉｔ ２０
３等のＴｊ２酸化物、−数式Ｔｊ２．ＡｙＣｕ＋Ｏ１Ｉ
（Ｗ＋ ｙ、Ｘｒ Ａは前記定義に同じ）で示される
ようなＴｆ複合酸化物、アセチルアセトン、ヘキサフル
オロアセトン、ジピバロイルメタン又はシクロペンタジ
ェンを配位子とする昇華性。
３等のＴｊ２酸化物、−数式Ｔｊ２．ＡｙＣｕ＋Ｏ１Ｉ
（Ｗ＋ ｙ、Ｘｒ Ａは前記定義に同じ）で示される
ようなＴｆ複合酸化物、アセチルアセトン、ヘキサフル
オロアセトン、ジピバロイルメタン又はシクロペンタジ
ェンを配位子とする昇華性。
Ｔｉ有機化合物等が挙げられる。
ｆｌ ／ｉ！ ＩＩＩとＴｌ化合物とを接触させる方法
としては、Ｔｌ化合物上に積層膜を放置する方法、Ｔｆ
ｔ化合物の粉末中に積層膜を埋め込む方法、減圧下゛に
て又は酸素ガス等で希釈した状態にてガス状のＴｌ化合
物を接触させる方法等が挙げられる。
としては、Ｔｌ化合物上に積層膜を放置する方法、Ｔｆ
ｔ化合物の粉末中に積層膜を埋め込む方法、減圧下゛に
て又は酸素ガス等で希釈した状態にてガス状のＴｌ化合
物を接触させる方法等が挙げられる。
このようにして、積層膜とＴｌ化合物を接触させること
によって、或いは更に酸素下、７５０〜９５０℃で加熱
処理することによって、−数式Ｔｌ１ｗＡｙ Ｃｕ ｒ
ＯＸで示されるような高温超電導体膜が中間層の絶縁
性ＡＯ化合物の膜を挟んで形成される。この超電導体膜
は、結晶のＣ軸配向性が良好な膜であり、トンネル型ジ
ョセフソン接合として好適に用いることができる。
によって、或いは更に酸素下、７５０〜９５０℃で加熱
処理することによって、−数式Ｔｌ１ｗＡｙ Ｃｕ ｒ
ＯＸで示されるような高温超電導体膜が中間層の絶縁
性ＡＯ化合物の膜を挟んで形成される。この超電導体膜
は、結晶のＣ軸配向性が良好な膜であり、トンネル型ジ
ョセフソン接合として好適に用いることができる。
請求項（３）の方法においては、第１工程にて、基板上
に気相法によって、−数式ＡｙＣｕ＋０、で示される複
合酸化物の膜、Ｔｊ２金属膜及び−数式ＡｙＣｕ１Ｏ２
で示される複合酸化物の膜を順次積層する。この第１工
程においては、前記請求項（１）又は（２）の方法の第
１工程におけると同様にして、気相法によって、始めに
基板上にＡ ｙ Ｃｕ ＋０＊で示される膜を形成し、
次に、Ｔｌ金属を被着し、さらに続けてＡ、Ｃｕ＋Ｏ。
に気相法によって、−数式ＡｙＣｕ＋０、で示される複
合酸化物の膜、Ｔｊ２金属膜及び−数式ＡｙＣｕ１Ｏ２
で示される複合酸化物の膜を順次積層する。この第１工
程においては、前記請求項（１）又は（２）の方法の第
１工程におけると同様にして、気相法によって、始めに
基板上にＡ ｙ Ｃｕ ＋０＊で示される膜を形成し、
次に、Ｔｌ金属を被着し、さらに続けてＡ、Ｃｕ＋Ｏ。
で示される膜を積層する。
次いで、第２工程にて、このような第１工程で得られた
基板上の積層膜を酸素存在下に、７５０〜９５０℃で加
熱処理する。上記積層膜を酸素存在下、７５０〜９５０
℃で加熱処理を行うことによりトンネル型ジョセフソン
接合として利用できる超電導体積層膜を製造することが
できる。上記の酸素存在下における加熱’ＡＩ！Ｉ！時
に、請求項（１）及び（２）の方法において用いたＴｌ
化合物を接触させることができる。
基板上の積層膜を酸素存在下に、７５０〜９５０℃で加
熱処理する。上記積層膜を酸素存在下、７５０〜９５０
℃で加熱処理を行うことによりトンネル型ジョセフソン
接合として利用できる超電導体積層膜を製造することが
できる。上記の酸素存在下における加熱’ＡＩ！Ｉ！時
に、請求項（１）及び（２）の方法において用いたＴｌ
化合物を接触させることができる。
即ち、請求項（３）の方法における第２工程では、中間
層としてＴｆ金属膜、或いは部分的にＴｌの酸化物の膜
を含んだ第１工程で得られた上記積層膜を酸素下で加熱
することによって、Ｔｊ２金属は酸化されてＴｆＬ酸化
物となってＡ、Ｃｕ１Ｏよ層に拡散し、式Ｔ ｆＬｖ
Ａ ｙ Ｃｕ ＩＯＫで示されるような超電導体積層膜
を形成する。残存する中間層として、のＴＬ酸化物の膜
の厚みは、第１工程で積層するＴｕ金Ｓ膜の厚み、第２
工程での加熱処理温度、時間を調節することによって制
御することができる。
層としてＴｆ金属膜、或いは部分的にＴｌの酸化物の膜
を含んだ第１工程で得られた上記積層膜を酸素下で加熱
することによって、Ｔｊ２金属は酸化されてＴｆＬ酸化
物となってＡ、Ｃｕ１Ｏよ層に拡散し、式Ｔ ｆＬｖ
Ａ ｙ Ｃｕ ＩＯＫで示されるような超電導体積層膜
を形成する。残存する中間層として、のＴＬ酸化物の膜
の厚みは、第１工程で積層するＴｕ金Ｓ膜の厚み、第２
工程での加熱処理温度、時間を調節することによって制
御することができる。
なお、本発明における気相法によるＡ、Ｃｕ＋０１で示
される膜の好適な形成条件を、真空蒸着法、スパッタリ
ング法のそれぞれについて以下に説明する。
される膜の好適な形成条件を、真空蒸着法、スパッタリ
ング法のそれぞれについて以下に説明する。
真空蒸着法では、蒸発の加熱源として、電子ビーム、レ
ーザー光、抵抗加熱等を挙げることができる。真空度は
１０’−２〜１０−’Ｔ ｏ ｒ ｒ。
ーザー光、抵抗加熱等を挙げることができる。真空度は
１０’−２〜１０−’Ｔ ｏ ｒ ｒ。
蒸着速度は０．５〜５００Ａ／秒、基板温度は２００〜
６００℃、蒸着膜厚は５０〜２００００Ａが好ましい。
６００℃、蒸着膜厚は５０〜２００００Ａが好ましい。
スパッタリング法では、主としてＲＦマグネトロンスパ
ッタリング法が採用され、導入ガス圧はＩＴｏｒｒ以下
、ガスはアルゴンガス又は酸素の含有率が最高５０モル
％のアルゴンとの混合ガス、形成速度は０．５〜５００
Ａ／秒、基板温度は、２００〜９００℃が好ましい。
ッタリング法が採用され、導入ガス圧はＩＴｏｒｒ以下
、ガスはアルゴンガス又は酸素の含有率が最高５０モル
％のアルゴンとの混合ガス、形成速度は０．５〜５００
Ａ／秒、基板温度は、２００〜９００℃が好ましい。
〔実施例］
以下に本発明の実施例を挙げて、本発明をより具体的に
説明する。
説明する。
実施例ｌ
ＭｇＯ基板上にＲＦマグネトロンスパッタリング法によ
り、ターゲットとしてＢａ２ Ｃａ３ＣｕａＯａ□組成
の成形ベレットを用いて、アルゴンと酸素との組成比（
０２／ Ａ ｒ ＋ ０２ ）が０．５．１０”−’Ｔ
ｏｒｒ、基板温度５５０℃でＢａ２Ｃａｔ Ｃｕ４０４
を組成の薄１１ｉ（Ｊ！Ｘさ１ミクロン）を形成した。
り、ターゲットとしてＢａ２ Ｃａ３ＣｕａＯａ□組成
の成形ベレットを用いて、アルゴンと酸素との組成比（
０２／ Ａ ｒ ＋ ０２ ）が０．５．１０”−’Ｔ
ｏｒｒ、基板温度５５０℃でＢａ２Ｃａｔ Ｃｕ４０４
を組成の薄１１ｉ（Ｊ！Ｘさ１ミクロン）を形成した。
続いてＢａ２ＣａｔＯｍ組成の成形ベレットを用いて、
Ｂａ２Ｃａｔ０ｇ組成の薄膜（厚さ５０人）を積層した
。更に第１層と同様にＢＥ１＊ Ｃａｓ ＣＩＪ４０４
ｍ組成の薄ＩＩＩ（厚さ１ミクロン）を積層した。
Ｂａ２Ｃａｔ０ｇ組成の薄膜（厚さ５０人）を積層した
。更に第１層と同様にＢＥ１＊ Ｃａｓ ＣＩＪ４０４
ｍ組成の薄ＩＩＩ（厚さ１ミクロン）を積層した。
次いで、積層膜を形成した基板をアルミナルツボ中にて
、Ｔｌ２ ｏｓ粉末５０ｍｇとともに８９５℃で、１０
分間、酸素中で加熱処理した（Ｎｏ、１）。
、Ｔｌ２ ｏｓ粉末５０ｍｇとともに８９５℃で、１０
分間、酸素中で加熱処理した（Ｎｏ、１）。
このもの（Ｎｏ、１）をＸ線回折にて分析した結果、１
０分加熱処理後の超電導体の膜部分は、Ｃ軸配向性の良
好なＴｆｔ２ Ｂａｓ＋ Ｃａ２ Ｃｕ３０ｏで示され
る高温超電導相が形成されていることを確認した。得ら
れた超電導体積層膜の臨界温度は１２０にであった。
０分加熱処理後の超電導体の膜部分は、Ｃ軸配向性の良
好なＴｆｔ２ Ｂａｓ＋ Ｃａ２ Ｃｕ３０ｏで示され
る高温超電導相が形成されていることを確認した。得ら
れた超電導体積層膜の臨界温度は１２０にであった。
ＴＩＬｘ ０３粉末と接触処理したもの（Ｎ ｏ。
１）を、更に酸素気流中、８８０℃で１０分間（Ｎｏ、
２）又は２０分間（Ｎｏ、３）それぞれ加熱後、積層膜
をＸ線回折で分析した結果、それぞれＴＪ：ＬＩＢａ２
Ｃａ２Ｃｕａ ０ｓｘ（Ｎｏ、２）及びＴＪ！＋ Ｂ
ａ２Ｃａｓ Ｃｕ４０４ｘ（Ｎｏ、３）で示される高温
超電導相が形成されていることが確認された。・得られ
た各々の超電導体積層膜の臨界温度は、１１３Ｋ （Ｎ
ｏ、２）及び１２０Ｋ（Ｎｏ、３）であった。
２）又は２０分間（Ｎｏ、３）それぞれ加熱後、積層膜
をＸ線回折で分析した結果、それぞれＴＪ：ＬＩＢａ２
Ｃａ２Ｃｕａ ０ｓｘ（Ｎｏ、２）及びＴＪ！＋ Ｂ
ａ２Ｃａｓ Ｃｕ４０４ｘ（Ｎｏ、３）で示される高温
超電導相が形成されていることが確認された。・得られ
た各々の超電導体積層膜の臨界温度は、１１３Ｋ （Ｎ
ｏ、２）及び１２０Ｋ（Ｎｏ、３）であった。
上記三種類ノ積層ｗＡ（Ｎｏ、１．２．３）ｋ：ついて
、液体窒素中、電流と電圧との関係を調べた結果、非線
型なトンネル電流が確認で包た。
、液体窒素中、電流と電圧との関係を調べた結果、非線
型なトンネル電流が確認で包た。
実施例２
Ｍｇ０基板上に真空蒸着法により、蒸着源として、Ｂａ
Ｏ１ＣａＯ１ＣｕＯを用いて、基板温度５００℃、真空
度１０−’ＴｏｒｒでＢａ２ Ｃａ２Ｃｕａ０ａｚ組成
の薄膜（厚さ１ミクロン）を形成した。続いてＢａｄ、
ＣａＯを蒸発源として、Ｂａ２Ｃａ２０．組成の薄ＩＩ
Ｉ（厚さ５０人）を積層した。更に蒸着源として、Ｂａ
Ｏ１ＣａＯ１ＣｕＯを用いてＢａ２ Ｃａｓ Ｃｕ４０
ａｔ組成の薄膜（厚さ１ミクロン）を積層した。
Ｏ１ＣａＯ１ＣｕＯを用いて、基板温度５００℃、真空
度１０−’ＴｏｒｒでＢａ２ Ｃａ２Ｃｕａ０ａｚ組成
の薄膜（厚さ１ミクロン）を形成した。続いてＢａｄ、
ＣａＯを蒸発源として、Ｂａ２Ｃａ２０．組成の薄ＩＩ
Ｉ（厚さ５０人）を積層した。更に蒸着源として、Ｂａ
Ｏ１ＣａＯ１ＣｕＯを用いてＢａ２ Ｃａｓ Ｃｕ４０
ａｔ組成の薄膜（厚さ１ミクロン）を積層した。
このようにして積層膜を形成した基板を、実施例１と同
様にして、アルミナルツボ中にて、Ｔｌ１２０３粉末５
０ｍｇとともに８９５℃で、１０分間酸素中で加熱処理
（Ｎｏ、４）し、その後、更に酸素気流中、８８０℃で
１０分間（Ｎｏ、５）又は２０分間（Ｎｏ、６）それぞ
れ加熱処理した。
様にして、アルミナルツボ中にて、Ｔｌ１２０３粉末５
０ｍｇとともに８９５℃で、１０分間酸素中で加熱処理
（Ｎｏ、４）し、その後、更に酸素気流中、８８０℃で
１０分間（Ｎｏ、５）又は２０分間（Ｎｏ、６）それぞ
れ加熱処理した。
上記で得られた三種類の積ｊ３１１１ｉ（Ｎｏ、４゜５
．６）についてＸ線回折で分析の結果、Ｔ ｊ２２０３
中、１０分加熱ＩＡ埋後の超電導体の膜部分はＴｊ１２
Ｂａ２ Ｃａ２ Ｃｕｓ ０３Ｘ（Ｎｏ、４）で示さ
れる高温超電導相が形成されており、更に酸素気流中、
１０分加熱処理後の超電導体の膜部分はＴＩＬＩＢａ２
Ｃａ２Ｃｕｓ ０ｓｘ（Ｎｏ、５）、２０分間加熱処理
後の超電導体の膜部分はＴＡＢａ２Ｃａｚ Ｃｕ＋ ０
４１１（ＮＯ−６）で示される高温超電導相であフた。
．６）についてＸ線回折で分析の結果、Ｔ ｊ２２０３
中、１０分加熱ＩＡ埋後の超電導体の膜部分はＴｊ１２
Ｂａ２ Ｃａ２ Ｃｕｓ ０３Ｘ（Ｎｏ、４）で示さ
れる高温超電導相が形成されており、更に酸素気流中、
１０分加熱処理後の超電導体の膜部分はＴＩＬＩＢａ２
Ｃａ２Ｃｕｓ ０ｓｘ（Ｎｏ、５）、２０分間加熱処理
後の超電導体の膜部分はＴＡＢａ２Ｃａｚ Ｃｕ＋ ０
４１１（ＮＯ−６）で示される高温超電導相であフた。
各々の超電導体積層膜の臨界温度は、１１９Ｋ（Ｎｏ、
４）、１１３Ｋ （Ｎｏ、５）、１２１Ｋ （Ｎｏ、６
）であった。
４）、１１３Ｋ （Ｎｏ、５）、１２１Ｋ （Ｎｏ、６
）であった。
上記の三種類の積層ｉｌｌ （Ｎｏ、４．５．６）につ
いて、液体窒素中、電流と電圧との関係を調べた結果、
非線型なトンネル電流が確認でき−た。
いて、液体窒素中、電流と電圧との関係を調べた結果、
非線型なトンネル電流が確認でき−た。
実施例３
Ｓ ｒ Ｔ ｉ ０２基板上にＲＦマグネトロンスパッ
タリング法により、アルゴンと酸素との組成比（０２／
Ａ ｒ ＋ ０２ ）が０．５．１０″′３Ｔｏｒｒ
、基板温度４５０℃でＢａ２Ｃａ３Ｃｕ４０４．組成の
薄ＩＩ！（厚さ１ミクロン）を形成した０次に、同スパ
ッタリング法でアルゴンと窒素ガスとの混合ガス下、基
板温度３００℃、ターゲットとしてＴｌ金属を用いて、
ＴｊＺ金属（厚さ０．１ミクロン）を被着した。更に同
スパッタリング法によりＢａｚ Ｃａ２Ｃｕ４ｏ４□組
成の薄膜（厚さ１ミクロン）を積層した。このようにし
て積層膜を形成した基板をアルミナルツボ中にて、８８
０℃で、２０分間（Ｎｏ、７）、３０分間（Ｎｏ、８）
又は４０分間（Ｎｏ、９）酸素中でそれぞれ加熱処理−
した、得られた超電導体の膜部分は、それぞれＴｕ２Ｂ
ａ２Ｃａ２ Ｃｕ３０３１１（Ｎｏ、７）、Ｔｆｌ＋
Ｂａ２ Ｃａｚ Ｃｕ３０３１１（Ｎｏ、８）及びＴＩ
ＬＩＢａ２Ｃａｚ Ｃｕ４０４１１（Ｎｏ、９）で示さ
れる超電導相であり、上記の三種類の積Ｊ’！ＩＩＩの
臨界温度は、１１８Ｋ（Ｎｏ。
タリング法により、アルゴンと酸素との組成比（０２／
Ａ ｒ ＋ ０２ ）が０．５．１０″′３Ｔｏｒｒ
、基板温度４５０℃でＢａ２Ｃａ３Ｃｕ４０４．組成の
薄ＩＩ！（厚さ１ミクロン）を形成した０次に、同スパ
ッタリング法でアルゴンと窒素ガスとの混合ガス下、基
板温度３００℃、ターゲットとしてＴｌ金属を用いて、
ＴｊＺ金属（厚さ０．１ミクロン）を被着した。更に同
スパッタリング法によりＢａｚ Ｃａ２Ｃｕ４ｏ４□組
成の薄膜（厚さ１ミクロン）を積層した。このようにし
て積層膜を形成した基板をアルミナルツボ中にて、８８
０℃で、２０分間（Ｎｏ、７）、３０分間（Ｎｏ、８）
又は４０分間（Ｎｏ、９）酸素中でそれぞれ加熱処理−
した、得られた超電導体の膜部分は、それぞれＴｕ２Ｂ
ａ２Ｃａ２ Ｃｕ３０３１１（Ｎｏ、７）、Ｔｆｌ＋
Ｂａ２ Ｃａｚ Ｃｕ３０３１１（Ｎｏ、８）及びＴＩ
ＬＩＢａ２Ｃａｚ Ｃｕ４０４１１（Ｎｏ、９）で示さ
れる超電導相であり、上記の三種類の積Ｊ’！ＩＩＩの
臨界温度は、１１８Ｋ（Ｎｏ。
７）、１１２Ｋ（Ｎｏ、８）、１２１Ｋ（Ｎｏ。
９）であった。
実施例４
積層膜と接触させるＴｊｌ化合物として、Ｔ ｆｔ２０
３の代わりにＴｉ、Ｂａ、Ｃａ、Ｃｕの元素組成比３：
２：２：３で’ｒＪＺ、、ｏ３ 、ＢａＯ２、ＣａＯ２
，ＣｕＯの粉末を混合したものを使用したこと以外は、
実施例１と同様にして超電導体積層ｌ１ｌ（Ｎｏ、ｉｏ
、ｔｔ、１２）を製造した。
３の代わりにＴｉ、Ｂａ、Ｃａ、Ｃｕの元素組成比３：
２：２：３で’ｒＪＺ、、ｏ３ 、ＢａＯ２、ＣａＯ２
，ＣｕＯの粉末を混合したものを使用したこと以外は、
実施例１と同様にして超電導体積層ｌ１ｌ（Ｎｏ、ｉｏ
、ｔｔ、１２）を製造した。
得られた三種類のｆＪＨＩｆｌＩ （Ｎ ｏ、 ｔ
ｏ、 １１゜１２）についてＸ線回折で分析の結果、
混合粉末中、１０分加熱処理後の超電導体の膜部分はＴ
ｉ２ Ｂａ２ Ｃａ２ Ｃｕ３０３Ｉｌ（Ｎｏ、、 １
０）で示される高温超電導相が形成されており、更に酸
素気流中、１０分加熱処理後の超電導体の膜部分はＴｉ
Ｉ Ｂａ２ Ｃａ２Ｃｕ３０３．（Ｎｏ。
ｏ、 １１゜１２）についてＸ線回折で分析の結果、
混合粉末中、１０分加熱処理後の超電導体の膜部分はＴ
ｉ２ Ｂａ２ Ｃａ２ Ｃｕ３０３Ｉｌ（Ｎｏ、、 １
０）で示される高温超電導相が形成されており、更に酸
素気流中、１０分加熱処理後の超電導体の膜部分はＴｉ
Ｉ Ｂａ２ Ｃａ２Ｃｕ３０３．（Ｎｏ。
ｉｔ）、２０分間加熱処理後の超電導体の膜部分はＴｆ
ｌ、ｌＢａ２Ｃａｓ ＣｕＩ２０４１１（Ｎｏ、１２）
で示される高温超電導相であった。各々の超電導体積層
膜の臨界温度は、１２１Ｋ（Ｎｏ。
ｌ、ｌＢａ２Ｃａｓ ＣｕＩ２０４１１（Ｎｏ、１２）
で示される高温超電導相であった。各々の超電導体積層
膜の臨界温度は、１２１Ｋ（Ｎｏ。
１０）、１１４Ｋ（Ｎｏ、１１） １２１Ｋ（Ｎｏ、
１２）であった。
１２）であった。
上記の三種類の積層１１１（Ｎｏ、１０．１１゜１２）
について、液体窒素中、電流と電圧との関係を調べた結
果、非線型なトンネル電流が確認できた。
について、液体窒素中、電流と電圧との関係を調べた結
果、非線型なトンネル電流が確認できた。
実施例５
基板に積層するＢａ２Ｃａ３Ｃｕ＋ Ｏａｔの代わりに
、Ｂａ２Ｃａ２Ｃｕｉ ０３ｇを積層したこと以外は、
実施例１と同様にして超電導体積層膜（Ｎｏ、１３．１
４．１５）を製造した。
、Ｂａ２Ｃａ２Ｃｕｉ ０３ｇを積層したこと以外は、
実施例１と同様にして超電導体積層膜（Ｎｏ、１３．１
４．１５）を製造した。
得うレタ三種類の積層ｒｖＡ（Ｎｏ、１３．１４゜１５
）についてＸ線回折で分析の結果、Ｔｌ２０３中、１０
分加熱処理後の超電導体の膜部分はＴｌ１２Ｂａ２Ｃａ
２ Ｃｕｓ、０ｓｘ（Ｎｏ、 １３）で示される高温超
電導相が形成されており、更に酸素気流中、１０分加熱
処理後の超電導体の膜部分はＴＪｌｔ Ｂａ２Ｃａ２
Ｃｕｓ ０３ｘ（Ｎｏ。
）についてＸ線回折で分析の結果、Ｔｌ２０３中、１０
分加熱処理後の超電導体の膜部分はＴｌ１２Ｂａ２Ｃａ
２ Ｃｕｓ、０ｓｘ（Ｎｏ、 １３）で示される高温超
電導相が形成されており、更に酸素気流中、１０分加熱
処理後の超電導体の膜部分はＴＪｌｔ Ｂａ２Ｃａ２
Ｃｕｓ ０３ｘ（Ｎｏ。
１４）、２０分間加熱処理後の超電導体の膜部分はＴｉ
１ＩＢａ２ Ｃａ３ Ｃｕ＋ ０４１１（Ｎｏ、１５）
で示される高温超電導相であった。各々の超電導体積層
膜の臨界温度は、１２０Ｋ（Ｎｏ。
１ＩＢａ２ Ｃａ３ Ｃｕ＋ ０４１１（Ｎｏ、１５）
で示される高温超電導相であった。各々の超電導体積層
膜の臨界温度は、１２０Ｋ（Ｎｏ。
１３）、１１ｊＫ（Ｎｏ、１４） １２２Ｋ（Ｎｏ、
１５）であった。
１５）であった。
実施例６
Ｔｆ１２０ｚの代わりにタリウムアセチルアセトナート
を用いて８９５℃で、２０分間酸素中で加熱処理したこ
と以外は、実施例１と同様にして超電導体積層ｌ１ｌ（
Ｎｏ、１６．１７．１８）を製造した。
を用いて８９５℃で、２０分間酸素中で加熱処理したこ
と以外は、実施例１と同様にして超電導体積層ｌ１ｌ（
Ｎｏ、１６．１７．１８）を製造した。
得られた三種類の積ＮＷＡ（Ｎ ｏ、１６．１７゜１８
）についてＸ線回折で分析の結果、タリウムアセチルア
セトナート中、２０分加熱処理後の超電導体の膜部分は
Ｔｌ１２Ｂａ２Ｃａ２ Ｃｕｚ ０３ｘ（Ｎｏ、１６）
で示される高温超電導相が形成されており、更に酸素気
流中、１０分加熱処理後の超電導体の膜部分はＴｊ！＋
Ｂａ２Ｃａ２Ｃｕ３０ｓ−（Ｎｏ、１７）、２０分間
加熱処理後の超電導体の膜部分はＴｉ１ＩＢａ２Ｃａ３
Ｃｕ４０４゜（Ｎｏ、１８）で示される高温超電導相
であった。各々の超電導体積Ｎｇの臨界温度は１１８Ｋ
（Ｎｏ、１６） ｌｌ０Ｋ（Ｎｏ。
）についてＸ線回折で分析の結果、タリウムアセチルア
セトナート中、２０分加熱処理後の超電導体の膜部分は
Ｔｌ１２Ｂａ２Ｃａ２ Ｃｕｚ ０３ｘ（Ｎｏ、１６）
で示される高温超電導相が形成されており、更に酸素気
流中、１０分加熱処理後の超電導体の膜部分はＴｊ！＋
Ｂａ２Ｃａ２Ｃｕ３０ｓ−（Ｎｏ、１７）、２０分間
加熱処理後の超電導体の膜部分はＴｉ１ＩＢａ２Ｃａ３
Ｃｕ４０４゜（Ｎｏ、１８）で示される高温超電導相
であった。各々の超電導体積Ｎｇの臨界温度は１１８Ｋ
（Ｎｏ、１６） ｌｌ０Ｋ（Ｎｏ。
１７）、１２１Ｋ （Ｎｏ、１８）であった。
［発明の効果］
以上詳述した通り、請求項（１）〜（３）のＴＡ系超超
電導体積層膜製造法によれば、臨界温度が高くトンネル
型ジジセフソン・接合に好適な高特性ＴｆＬ系高温超電
導体積層膜が同一真空４！内における気相法により、容
易かつ効率的に製造することができる。
電導体積層膜製造法によれば、臨界温度が高くトンネル
型ジジセフソン・接合に好適な高特性ＴｆＬ系高温超電
導体積層膜が同一真空４！内における気相法により、容
易かつ効率的に製造することができる。
Claims (3)
- （１）基板上に気相法によって、一般式Ａ＿ｙＣｕ＿１
Ｏ＿２、ＡＯ及びＡ＿ｙＣｕ＿１Ｏ＿２で示される複合
酸化物の膜を順次積層する第１工程と、第１工程で得ら
れた基板上の積層膜とＴｌ化合物とを８００〜９３０℃
で接触させる第２工程と、 を備えることを特徴とする一般式Ｔｌ＿ｗＡ＿ｙＣｕ＿
１Ｏ＿ｘで示されるＴｌ系超電導体積層膜の製造法。 ［上記一般式において、ＡはＭｇ、Ｃａ、Ｓｒ及びＢａ
よりなる群から選択される少なくとも１種のアルカリ土
類元素を示し、１．０＜ｙ＜２．５、１．５＜ｚ＜３．
５．、０．１＜ｗ＜２．０及び１．０＜ｘ＜７．０であ
る。］ - （２）基板上に気相法によって、一般式Ａ＿ｙＣｕ＿１
Ｏ＿２、ＡＯ及びＡ＿ｙＣｕ＿１Ｏ＿２で示される複合
酸化物の膜を順次積層する第１工程と、 第１工程で得られた基板上の積層膜とＴｌ化合物とを８
００〜９３０℃で接触させた後、酸素存在下、７５０〜
９５０℃で加熱処理する第２工程と、 を備えることを特徴とする一般式Ｔｌ＿ｗＡ＿ｙＣｕ＿
１Ｏ＿ｘで示されるＴｌ系超電導体積層膜の製造法。 ［上記一般式において、ＡはＭｇ、Ｃａ、Ｓｒ及びＢａ
よりなる群から選択される少なくとも１種のアルカリ土
類元素を示し、１．０＜ｙ＜２．５、１．５＜ｚ＜３．
５、０．１＜ｗ＜２．０及び１．０＜ｘ＜７．０である
。］ - （３）基板上に気相法によって、一般式Ａ＿ｙＣｕ＿１
Ｏ＿２で示される複合酸化物の膜、Ｔｌ金属膜及び式Ａ
＿ｙＣｕ＿１Ｏ＿２で示される複合酸化物の膜を順次積
層する第１工程と、 第１工程で得られた基板上の積層膜を酸素存在下に、７
５０〜９５０℃で加熱処理する第２工程と、 を備えることを特徴とする一般式Ｔｌ＿ｗＡ＿ｙＣｕ＿
１Ｏ＿ｘで示されるＴｌ系超電導体積層膜の製造法。 ［上記一般式において、ＡはＭｇ、Ｃａ、Ｓｒ及びＢａ
よりなる群から選択される少なくとも１種のアルカリ土
類元素を示し、１．０＜ｙ＜２．５、１．５＜ｚ＜３．
５、０．１＜ｗ＜２．０及び１．０＜ｘ＜７．０である
。］
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP63315391A JP2616986B2 (ja) | 1988-12-14 | 1988-12-14 | Ｔｌ系超電導体積層膜の製造法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP63315391A JP2616986B2 (ja) | 1988-12-14 | 1988-12-14 | Ｔｌ系超電導体積層膜の製造法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH02159364A true JPH02159364A (ja) | 1990-06-19 |
| JP2616986B2 JP2616986B2 (ja) | 1997-06-04 |
Family
ID=18064834
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP63315391A Expired - Lifetime JP2616986B2 (ja) | 1988-12-14 | 1988-12-14 | Ｔｌ系超電導体積層膜の製造法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP2616986B2 (ja) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO1996012307A1 (en) * | 1994-10-17 | 1996-04-25 | E.I. Du Pont De Nemours And Company | Multilayered composites and process of manufacture |
-
1988
- 1988-12-14 JP JP63315391A patent/JP2616986B2/ja not_active Expired - Lifetime
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO1996012307A1 (en) * | 1994-10-17 | 1996-04-25 | E.I. Du Pont De Nemours And Company | Multilayered composites and process of manufacture |
| KR100428910B1 (ko) * | 1994-10-17 | 2004-09-16 | 이 아이 듀폰 디 네모아 앤드 캄파니 | 다층 복합체 및 그의 제조방법 |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JP2616986B2 (ja) | 1997-06-04 |
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Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| EXPY | Cancellation because of completion of term |