JPH02255510A - 低酸素高β型窒化珪素微粉末及びその製造方法 - Google Patents
低酸素高β型窒化珪素微粉末及びその製造方法Info
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- JPH02255510A JPH02255510A JP7697089A JP7697089A JPH02255510A JP H02255510 A JPH02255510 A JP H02255510A JP 7697089 A JP7697089 A JP 7697089A JP 7697089 A JP7697089 A JP 7697089A JP H02255510 A JPH02255510 A JP H02255510A
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- Japan
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- fine powder
- silicon nitride
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- oxygen
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
〔産業上の利用分野〕
本発明は、酸素含有量が少なく高純度であり、しかもβ
型の比率の高い窒化珪素微粉末及び該窒化珪素を収率良
く製造する方法に関する。
型の比率の高い窒化珪素微粉末及び該窒化珪素を収率良
く製造する方法に関する。
〔従来の技術及び発明が解決しようとする課題〕近年、
窒化珪素粉末の要求性能が高まり、β型の含有量が高い
と共に、酸素含有量が少ないものが望まれている。
窒化珪素粉末の要求性能が高まり、β型の含有量が高い
と共に、酸素含有量が少ないものが望まれている。
従来、窒化珪素粉末の製造方法としては、金属珪素粉末
の直接窒化法、シリカ還元法、イミドの熱分解法等の方
法が知られているが、低酸素高β型窒化珪素を得るには
金属珪素粉末の直接窒化法が最も容易である。
の直接窒化法、シリカ還元法、イミドの熱分解法等の方
法が知られているが、低酸素高β型窒化珪素を得るには
金属珪素粉末の直接窒化法が最も容易である。
かかる直接窒化法は、−船釣に水素あるいはアンモニア
ガスを混合した窒素ガス雰囲気下で金属珪素粉末を１３
５０〜１５００℃の温度で窒化反応を行なない、窒化珪
素粉末を得るものであるが、この場合、β型含有率を上
げるために、水素ガス添加量を多（したり、窒化温度を
上げたり、あるいは仕込量を多くしたりすることが行わ
れている。しかし、かかる方法ではβ型含有率を５０％
以上とすることは困難である上、仕込量を多くした場合
は未反応金属珪素の残留量が多くなり、収率が低下する
という問題があり、また、後述する比較例に示すように
珪素中の酸素量を高めるとβ型含有率は向上するものの
、目的とする窒化珪素中の酸素含有率が高くなるという
問題がある。
ガスを混合した窒素ガス雰囲気下で金属珪素粉末を１３
５０〜１５００℃の温度で窒化反応を行なない、窒化珪
素粉末を得るものであるが、この場合、β型含有率を上
げるために、水素ガス添加量を多（したり、窒化温度を
上げたり、あるいは仕込量を多くしたりすることが行わ
れている。しかし、かかる方法ではβ型含有率を５０％
以上とすることは困難である上、仕込量を多くした場合
は未反応金属珪素の残留量が多くなり、収率が低下する
という問題があり、また、後述する比較例に示すように
珪素中の酸素量を高めるとβ型含有率は向上するものの
、目的とする窒化珪素中の酸素含有率が高くなるという
問題がある。
一方、上記問題点を改善するため、原料金属珪素粉末に
アルミニウム粉末を添加したり（特開昭５４−２５２９
９号公報）、マグネシウム化合物を添加したり（特開昭
５４−１２０２９９号公報）する方法が検討されている
が、これらの方法は逆に添加物による低純度化という問
題が生じる。
アルミニウム粉末を添加したり（特開昭５４−２５２９
９号公報）、マグネシウム化合物を添加したり（特開昭
５４−１２０２９９号公報）する方法が検討されている
が、これらの方法は逆に添加物による低純度化という問
題が生じる。
本発明は上記事情に鑑みなされたもので、酸素含有量が
低く、添加物を含まず高純度である上、β型の比率の高
い低酸素高β型窒化珪素粉末、及び該低酸素高β型窒化
珪素粉末を添加物を使用せずに未反応金属珪素の残留量
を可及的に少な（して高収率で得ることのできる製造方
法を提供することを目的とする。
低く、添加物を含まず高純度である上、β型の比率の高
い低酸素高β型窒化珪素粉末、及び該低酸素高β型窒化
珪素粉末を添加物を使用せずに未反応金属珪素の残留量
を可及的に少な（して高収率で得ることのできる製造方
法を提供することを目的とする。
〔課題を解決するための手段及び作用〕本発明者は上記
目的を達成するため鋭意検討を重ねた結果、ＢＥＴ比表
面積１〜３ ｃｄ ／ ｇ、酸素含有量０．６重量％以
下の金属珪素微粉末を原料として使用し、これを水素を
４．５容量％以下の量で含有する窒素ガス又はアンモニ
アガスを５容量％以下の量で含有する窒素ガス雰囲気下
で窒化反応を行なうことにより、従来製造困難であった
低酸素高β型窒化珪素微粉末、即ち、酸素含有量０．６
重量％以下、β型含有率５０〜１００重景％、ＢＥＴ比
表面積１０ｎ？／ｇ以上である窒化珪素微粉末を、添加
剤を使用しない故に得られる窒化珪素の純度を低下させ
ずに、また仕込量を増やさずに高β型を得ることができ
るため、生成物中の未反応金属珪素の残留量を５重量％
以下にし得、収率良く上記低酸素高β型窒化珪素微粉末
を製造できることを知見し、本発明をなすに至った。
目的を達成するため鋭意検討を重ねた結果、ＢＥＴ比表
面積１〜３ ｃｄ ／ ｇ、酸素含有量０．６重量％以
下の金属珪素微粉末を原料として使用し、これを水素を
４．５容量％以下の量で含有する窒素ガス又はアンモニ
アガスを５容量％以下の量で含有する窒素ガス雰囲気下
で窒化反応を行なうことにより、従来製造困難であった
低酸素高β型窒化珪素微粉末、即ち、酸素含有量０．６
重量％以下、β型含有率５０〜１００重景％、ＢＥＴ比
表面積１０ｎ？／ｇ以上である窒化珪素微粉末を、添加
剤を使用しない故に得られる窒化珪素の純度を低下させ
ずに、また仕込量を増やさずに高β型を得ることができ
るため、生成物中の未反応金属珪素の残留量を５重量％
以下にし得、収率良く上記低酸素高β型窒化珪素微粉末
を製造できることを知見し、本発明をなすに至った。
従って、本発明は酸素含有量０．６重量％以下、β型含
有率５０〜１００重量％、及びＢＥＴ比表面積１０ｒｒ
ｆ／ｇ以上である低酸素高β型窒化珪素微粉末、及びＢ
ＥＴ比表面積１〜３ｒｌ／ｇ、酸素含有量０．６重量％
以下の金属珪素微粉末を水素を４．５容量％以下又はア
ンモニアガスを５容量％以下の量で含有する窒素ガス雰
囲気下で生成物中の未反応金属珪素が５重量％以下とな
るように窒化す夷ことを特徴とする上記低酸素高β型窒
化珪素微粉末の製造方法を提供する。
有率５０〜１００重量％、及びＢＥＴ比表面積１０ｒｒ
ｆ／ｇ以上である低酸素高β型窒化珪素微粉末、及びＢ
ＥＴ比表面積１〜３ｒｌ／ｇ、酸素含有量０．６重量％
以下の金属珪素微粉末を水素を４．５容量％以下又はア
ンモニアガスを５容量％以下の量で含有する窒素ガス雰
囲気下で生成物中の未反応金属珪素が５重量％以下とな
るように窒化す夷ことを特徴とする上記低酸素高β型窒
化珪素微粉末の製造方法を提供する。
以下、本発明につき更に詳しく説明する。
本発明の低酸素高β型窒化珪素微粉末の製造方法におい
ては、原料としてＢＥＴ比表面積が１〜３ｒｒｆ／ｇ、
好ましくは２〜３ｎｆ／ｇ及び酸素含有量が０．６重量
％以下、好ましくは０．３〜０．５重量％以下である金
属珪素微粉末を使用するものである。原料の金属珪素の
ＢＥＴ比表面積１〜３ｍ２／ｇの範囲外及び酸素含有量
が０．６重量％を超えると本発明の目的とする低酸素高
β型窒化珪素を得ることができない。なお、原料の金属
珪素の平均粒径は１０μｍ以下のもの、特に５μｍ以下
のものを使用することが好ましく、原料の金属珪素の平
均粒径がこれより大きい場合は微粉砕して使用すること
が好ましい。
ては、原料としてＢＥＴ比表面積が１〜３ｒｒｆ／ｇ、
好ましくは２〜３ｎｆ／ｇ及び酸素含有量が０．６重量
％以下、好ましくは０．３〜０．５重量％以下である金
属珪素微粉末を使用するものである。原料の金属珪素の
ＢＥＴ比表面積１〜３ｍ２／ｇの範囲外及び酸素含有量
が０．６重量％を超えると本発明の目的とする低酸素高
β型窒化珪素を得ることができない。なお、原料の金属
珪素の平均粒径は１０μｍ以下のもの、特に５μｍ以下
のものを使用することが好ましく、原料の金属珪素の平
均粒径がこれより大きい場合は微粉砕して使用すること
が好ましい。
本発明は上記金属珪素を直接窒化法により窒化して窒化
珪素を得るものであるが、上記金属珪素微粉末を窒化す
るガスとして、本発明は水素を４．５容量％以下、好ま
しくは２容量％以下の含有量で含む窒素ガス、又はアン
モニアガスを５容量％以下、好ましくは２容量％以下の
含有量で含む窒素ガスを使用するものであり、水素を４
．５容量％又はアンモニアガスを５容量％超えて含有す
る窒素ガスを使用すると、本発明の目的とする低酸素高
β型窒化珪素を得ることができない。
珪素を得るものであるが、上記金属珪素微粉末を窒化す
るガスとして、本発明は水素を４．５容量％以下、好ま
しくは２容量％以下の含有量で含む窒素ガス、又はアン
モニアガスを５容量％以下、好ましくは２容量％以下の
含有量で含む窒素ガスを使用するものであり、水素を４
．５容量％又はアンモニアガスを５容量％超えて含有す
る窒素ガスを使用すると、本発明の目的とする低酸素高
β型窒化珪素を得ることができない。
窒化条件は特に制限されず、上述したガス雰囲気下で通
常の方法を採用できるが、本発明ではβ型の比率を高め
るため、高温にしたり、層高を高くして仕込量を増加さ
せることは特に必要がなく、例えば窒化温度は１３５０
〜１５００℃、仕込層高は３〜４０ｍの範囲、窒化時間
は１〜３時間で行なうことができる。なお、本発明方法
は、このように窒化する場合、仕込層高等を選定するこ
とにより、生成物中の未反応の金属珪素を５重量％以下
、好ましくは３重量％以下とするものである。
常の方法を採用できるが、本発明ではβ型の比率を高め
るため、高温にしたり、層高を高くして仕込量を増加さ
せることは特に必要がなく、例えば窒化温度は１３５０
〜１５００℃、仕込層高は３〜４０ｍの範囲、窒化時間
は１〜３時間で行なうことができる。なお、本発明方法
は、このように窒化する場合、仕込層高等を選定するこ
とにより、生成物中の未反応の金属珪素を５重量％以下
、好ましくは３重量％以下とするものである。
窒化反応後は常法に従い粉砕、精製することにより、本
発明の窒化珪素微粉末を得ることができる。この場合、
微粉末の平均粒径は０，８μｍ以下とすることが好まし
い。
発明の窒化珪素微粉末を得ることができる。この場合、
微粉末の平均粒径は０，８μｍ以下とすることが好まし
い。
このようにして得られた窒化珪素粉末は、酸素含有量が
低くβ型の割合の高いものであり、具体的には酸素含有
１０．６重量％以下、β型含有率５０〜１００重量％及
びＢＥＴ比表面積が１Ｏｎｆ／ｇ以上のものである。
低くβ型の割合の高いものであり、具体的には酸素含有
１０．６重量％以下、β型含有率５０〜１００重量％及
びＢＥＴ比表面積が１Ｏｎｆ／ｇ以上のものである。
以上説明したように、本発明の製造方法は、原料の金属
珪素微粉末に添加物を加えることなく、窒化反応雰囲気
ガスとしての窒素ガス中の水素あるいはアンモニアの含
有量及び原料の金属珪素中の酸素含有量を特定すること
により、未反応の金属珪素の残留を可及的に減少せしめ
、低酸素高β型窒化珪素微粉末を収率良く得ることがで
き、かかる低酸素高β窒化珪素は、添加物を含まず、し
かも酸素含有量が極めて少な（高純度である上、β型の
比率が高いために、極めて有用性の高いものである。
珪素微粉末に添加物を加えることなく、窒化反応雰囲気
ガスとしての窒素ガス中の水素あるいはアンモニアの含
有量及び原料の金属珪素中の酸素含有量を特定すること
により、未反応の金属珪素の残留を可及的に減少せしめ
、低酸素高β型窒化珪素微粉末を収率良く得ることがで
き、かかる低酸素高β窒化珪素は、添加物を含まず、し
かも酸素含有量が極めて少な（高純度である上、β型の
比率が高いために、極めて有用性の高いものである。
以下、実施例と比較例を示し、本発明を具体的に説明す
るが、本発明は下記の実施例に制限されるものではない
。
るが、本発明は下記の実施例に制限されるものではない
。
第１表に示すＢＥＴ比表面積、酸素含有量の金属珪素微
粉末（平均粒径５μｍ）を第１表に示す層高で仕込み、
次いで、第１表に示す条件で窒化を行なったものについ
て、β型含有量、酸素含有量、未反応金属珪素含有量を
分析した。なお、酸素分析においては堀場製作所のｌＥ
ＭＧＡ２８００を用いて測定した。
粉末（平均粒径５μｍ）を第１表に示す層高で仕込み、
次いで、第１表に示す条件で窒化を行なったものについ
て、β型含有量、酸素含有量、未反応金属珪素含有量を
分析した。なお、酸素分析においては堀場製作所のｌＥ
ＭＧＡ２８００を用いて測定した。
結果を第１表に併記する。
次に、上記実施例３及び比較例３で得られた生成物を常
法により粉砕、精製したもののβ型含有量、酸素含有量
、ＢＥＴ比表面積を測定した。
法により粉砕、精製したもののβ型含有量、酸素含有量
、ＢＥＴ比表面積を測定した。
結果を第２表に示す。
第１表及び第２表の結果から、本発明に係る製造方法に
よって得られた窒化珪素は低酸素含有量でβ型の比率が
高く、未反応の金属珪素が少ないことが認められる。
よって得られた窒化珪素は低酸素含有量でβ型の比率が
高く、未反応の金属珪素が少ないことが認められる。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 １、酸素含有量０．６重量％以下、β型含有率５０〜１
００重量％、及びＢＥＴ比表面積１０ｍ＾２／ｇ以上で
ある低酸素高β型窒化珪素微粉末。 ２、ＢＥＴ比表面積１〜３ｍ＾２／ｇ、酸素含有量０．
６重量％以下の金属珪素微粉末を水素を４．５容量％以
下又はアンモニアガスを５容量％以下の量で含有する窒
素ガス雰囲気下で生成物中の未反応金属珪素が５重量％
以下となるように窒化することを特徴とする請求項１記
載の低酸素高β型窒化珪素微粉末の製造方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP7697089A JPH02255510A (ja) | 1989-03-29 | 1989-03-29 | 低酸素高β型窒化珪素微粉末及びその製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP7697089A JPH02255510A (ja) | 1989-03-29 | 1989-03-29 | 低酸素高β型窒化珪素微粉末及びその製造方法 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH02255510A true JPH02255510A (ja) | 1990-10-16 |
Family
ID=13620641
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP7697089A Pending JPH02255510A (ja) | 1989-03-29 | 1989-03-29 | 低酸素高β型窒化珪素微粉末及びその製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH02255510A (ja) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH03177307A (ja) * | 1989-12-07 | 1991-08-01 | Denki Kagaku Kogyo Kk | 窒化ケイ素粉末 |
Citations (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS63239104A (ja) * | 1986-12-11 | 1988-10-05 | Sumitomo Chem Co Ltd | β相含有窒化ケイ素微粉末の製造方法 |
| JPH02196009A (ja) * | 1988-12-08 | 1990-08-02 | Skw Trostberg Ag | 窒化ケイ素の製法およびこの方法により得られた生成物 |
-
1989
- 1989-03-29 JP JP7697089A patent/JPH02255510A/ja active Pending
Patent Citations (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS63239104A (ja) * | 1986-12-11 | 1988-10-05 | Sumitomo Chem Co Ltd | β相含有窒化ケイ素微粉末の製造方法 |
| JPH02196009A (ja) * | 1988-12-08 | 1990-08-02 | Skw Trostberg Ag | 窒化ケイ素の製法およびこの方法により得られた生成物 |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH03177307A (ja) * | 1989-12-07 | 1991-08-01 | Denki Kagaku Kogyo Kk | 窒化ケイ素粉末 |
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