JPH0227143B2 - - Google Patents

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JPH0227143B2
JPH0227143B2 JP60074575A JP7457585A JPH0227143B2 JP H0227143 B2 JPH0227143 B2 JP H0227143B2 JP 60074575 A JP60074575 A JP 60074575A JP 7457585 A JP7457585 A JP 7457585A JP H0227143 B2 JPH0227143 B2 JP H0227143B2
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pressure
metal foil
double belt
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Shuarutsu Rotaaru
Yuubaaberuku Furiideru
Kyuune Rudorufu
Fuitsushaa Deiitaa
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President Engineering Corp
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Publication of JPH0227143B2 publication Critical patent/JPH0227143B2/ja
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Description

【発明の詳細な説明】 産業上の利用分野 本発明は、熱硬化性樹脂を施した帯状積層物及
びクラツドすべき金属箔をプレス装置内で加圧及
び加熱下にプレスすることにより導体板用の金属
クラツドしたベース材料を製造する方法及び該方
法を実施する装置に関する。 従来の技術 導体板用の金属クラツドしたベース材料は、一
般に不連続的に熱硬化性樹脂を施した切断した帯
状積層物及び金属箔を多段プレスでプレスするこ
とにより製造される。このような方法は費用がか
かりかつ個々の板内部で異なつた品質を有するベ
ース材料を生じる。従つて、既に従来連続方向が
所望されて来た。 連続性方向への第１歩は、英国特許第2108427
号明細書に開示された。該方法は、２つの加熱板
を有するプレス内で、プレス内に導入された帯状
ウエブと銅箔とが夫々プレス工程中に停止しかつ
プレス製品が脈動式に押出されるように間欠的プ
レスを行なうことより成る。従つて、この方法の
製品は、その寸法が加熱板の寸法によつて制限さ
れかつ相互にプレスされない、すなわち無用の区
分によつて結合された個々の区分から成る。この
場合も、個々の板内で品質が変動し、このことは
ユーザが均質な品質を所望する場合には、ある程
度の廃棄物をもたらす。 発明が解決しようとする問題点 ところで、本発明の課題は、導体板用のベース
材料の連続的製法を提供することであつた。 問題点を解決するための手段 前記課題は、冒頭に記載した形式の方法におい
て本発明により、促進剤を添加した樹脂コンパウ
ンドを含浸させかつ前硬化した帯状積層物を二重
ベルトプレスの圧力作用帯域内に送入させる前に
予熱して粘度を低下させ、かつ引続き高めた温度
で金属箔と一緒にプレスしかつ得られた帯状積層
物を一定の長さに切断することにより解決され
る。 熱硬化性樹脂コンパウンドを施した帯状積層物
の常圧予熱が適当な二重ベルトプレスの利用、ひ
いては品質的に申し分の無い金属クラツドした帯
状ベース材料の連続的製造を可能ならしめること
は、ましてや硬化した、すなわち反応した樹脂は
不活性でありかつ帯状ベース材料の予熱により、
促進剤が添加され、既に前硬化した樹脂コンパウ
ンドの硬化反応が更に惹起されると考えられてい
たことにより極めて驚異的なことである。この当
業者にとつて驚異的度合は、前記に引用した英国
特許明細書を参照すれば一層顕著である、それと
いうのも該明細書によれば、好ましくない前反応
を回避するために、樹脂を装入後及びプレス前に
冷却している、すなわちプレス工程中に個々の層
間の結合を行なうための樹脂の全反応能力を抑止
することを推奨していることからして、特に明ら
かである。ところで、これらの常態で硬化する、
すなわち促進化されずかつ前硬化していない樹脂
に対する推奨が眼前にあれば、前硬化によりその
反応性の一部を既に失つておりかつその反応性を
促進に基づき加熱の際に加速的に消滅する、樹脂
を予熱するという本発明による手段は、全くのた
わごとと見なされる。しかし、公知技術水準の思
想に真向から逆らう本発明による予熱は、まさに
導体板用の金属クラツドしたベース材料の連続的
製造を可能にする。促進されかつ前硬化した樹脂
の予熱によつて惹起される前反応により加圧下で
の後続の反応のための樹脂の活性化が明らかに行
なわれる、従つてプレス内自体で衝撃的に開始す
る結合が行なわれる。 本発明方法により、不連続的方法又は前記の間
欠的方法で観察される、個々の板の劣つた周縁部
分と高価な中央部分との間が排除され、従つて得
られたベース材料は均等な高い品質を有しかつ均
質な質品の板に切断することができる。 二重ベルトプレスの操作法は、例えば装飾積層
物の製造から公知である。もちろん、本発明方法
を実施するための二重ベルトプレスには圧力及び
温度に関して高い要求が課せられる。同様なこと
は、プレスを出た製品の寸法安定性及び表面品質
にも当嵌る。適当な形式の二重ベルトプレスは、
例えばヨーロツパ特許出願第0026396号及び同第
0026401号明細書に記載されている。 熱硬化性樹脂コンパウンドを施した個々の積層
物は、二重ベルトプレスの予熱帯域の前方で一緒
にするのが有利である。この場合には、樹脂コン
パウンドは既に一般にＢ段階まで前硬化してい
る。この場合には、多段プレスのためには前硬化
におけるよりもＢ段階を越えた段階、すなわち僅
かな樹脂浸出を有するが特に望ましい。多層の積
層体を圧力作用帯域の前方に配置された予熱帯域
で一般に均一に加熱する。樹脂が軟質かつ可塑性
になる粘度低下により、場合により生じる非平坦
性の補償は既にここで行なわれる。予熱温度は樹
脂コンパウンドに左右され、有利には約80〜100
℃である。予熱帯域から、多層積層体は約100℃
で圧力作用帯域に達し、その場合その直前で１つ
又は２つの、有利には別々の予熱された金属箔と
一緒にしかつ有利には例えば150〜210℃の上昇温
度で25〜80バールでプレスする。分や複数の層か
ら成るベース材料を、引続き好ましくは加圧下
に、特にプレス圧を維持して、好ましくは樹脂の
ガラス転移点未満に冷却し、場合により更に熱処
理しかつ一定の長さに切断する。加圧下、すなわ
ちプレス内での冷却は、連続的方法によつて達成
されるベース材料の高い品質を安定化するため、
特に変形を阻止するために役立つ。 促進剤が添加された熱硬化性樹脂コンパウンド
としては、主としてエポキシ樹脂、ポリエステル
樹脂、フエノール樹脂、トリアシン等が該当す
る。エポキシ樹脂／硬化剤／触媒コンパウンドを
使用するのが有利である。促進剤としては、就中
以下のピリジン化合物が有利である： ２−ベンゾイルピリジン ３−ベンゾイルピリジン ４−ベンゾイルピリジン ２−ベンジルピリジン ３−ベンジルピリジン ４−ベンジルピリジン ２−ベンジルアミノピリジン ４−ジメチルアミノピリジン ２−メトキシピリジン ４−ｔ−ブチルピリジン ３−シアノピリジン ２−ヒドロキシピリジン ６−アミノ−２−ピリジン ２−アミノピリジン ３−エチルピリジン ３−エチル−４−メチルピリジン ２−フエニルピリジン ２，６−ジアミノピリジン ３−メチルピリジン ２−（アミノメチル）−ピリジン ２−アミノ−４−メチルピリジン ２，４−ジメチルピリジン 促進剤の２番目の有利な群類は、イミダゾール
自体を含む自体公知の置換されたイミダゾール化
合物であり、詳言すれば以下の化合物である： Ｎ−メチルイミダゾール ２−メチルイミダゾール ２−フエニルイミダゾール ４−フエニルイミダゾール ４−メチルイミダゾール ２−メチルベンズイミダゾール ５，６−ジメチルベンズイミダゾール １−メチル−２−フエニルベンズイミダゾール １，２−ジメチルイミダゾール ４，５−ジフエニルイミダゾール ２−エチル−４−メチルイミダゾール カルボニルジイミダゾール イミダゾール ２−ウンデシルイミダゾール １−シアノエチル−２−フエニルイミダゾール ２−フエニルベンズイミダゾール 特に良好な結果は、ジシアンジアミドもしくは
ベンジルメチルアミンと前記ピリジンもしくはイ
ミダゾールとの組合せにで得られる。この場合本
発明によれば、特にプレス内で経済的な走行速度
を得るために、公知の樹脂コンパウンドにおける
よりも強力な促進が所望される。 本発明方法の別の重要な利点としては、以下の
点が挙げられる： １） 連続的長尺物を任意の長さに切断すること
ができるために、切断仕上げの際に最適に利用
できる。 ２） 両側だけのへり取りが必要であるので、材
料が倹約される。 ３） 段階的プレス法では冷却工程、ひいてはエ
ネルギー消滅を省けるので、エネルギーが倹約
される。 ４） 積層体、特に寸法安定性の定量的改善が達
成される。 ５） 金属箔表面が清潔に保持されるために、廃
物が減少する。 いわゆる多段プレスでの不連続的方法に比較し
て、作業工程が著しく少なくなる、すなわちプレ
プレグの規格長さへの横切断、金属箔の規格長さ
への横切断、プレプレグパケツトの前敷設、積層
体パケツトの構成、積層体パケツトの個別化を省
き、かつコスト高なプレス板及び１回切使用可能
なクツシヨン紙を排除することができる。 実施例（その１） 次に本発明方法を実施するために適当な装置の
図示の実施例につき、本発明を詳細に説明する。 図面に示した装置は、圧力作用帯域２を有する
二重ベルトプレス１と、その前方に配置された常
圧の予熱帯域３を有する。圧力作用帯域２は、予
熱帯域３に引続いた長い加熱範囲と、加熱範囲に
続いた短い冷却範囲５に分割されている。加熱範
囲４の側側は３つの相互に無関係に制御可能な温
度範囲４１，４２，４３を有する。二重ベルトプ
レス１は圧力作用帯域２の前方に相互に比較的大
きな間隔で配置された加熱される引込み転向ロー
ル対６，６′と、圧力作用帯域２の後方に同じく
構成された相互に小さな間隔で配置された送出し
転向ロール対７，７′と、引込み転向ロールに引
続いた二重ベルトプレス１の圧縮ベルト８，８′
のための支持ロール１１，１１′を有する。温度
を一定に保つために、予熱帯域３は引込み転向ロ
ール６によつて加熱される、二重ベルトプレス１
の圧縮ベルト８に対して熱シールド対９，９′で
制限されている。熱シールド対は冷却板から成
る。冷却装置としては、冷媒の貫流速度を制御す
ることができる冷却蛇管（この場合には銅から成
る）が働く、従つて正確な温度制御が可能であ
る。冷却蛇管の代りに、強制案内を有する冷却室
を設けることもできる。熱シールド９，９′は水
平方向で移動可能に配置されている、従つて温度
制御帯域を圧力作用帯域２に近づけるか又はそこ
から遠ざけることができる、すなわちその空間的
配置に関しても制御することができる。 本発明で使用する二重ベルトプレスの機能原理
は、連続的にプレスを貫通する長尺物に、その全
幅にわたつて均一なかつまた時間的に一定の圧力
が及ぼされることを基礎とする。この目的は、プ
レス内に設けられた圧力受け台（図示せず）か
ら、長尺物と同期してプレス内を走行しかつ同時
に仕上げ機として働くエンドレスの鋼製圧縮ベル
ト８に圧力が伝達されることにより達成される。
良好な熱伝達を保証し、比較的大きな質量を有す
る圧縮ベルト、例えば厚さ約２mmのスチールベル
トを使用するのが有利である。 プレス１の加熱範囲４は、例えば3mの長さを
有し、この場合全二重ベルトプレス１、すなわち
全圧力帯域の最大構造長さは4mである。この場
合には、予熱帯域は有利には40〜100cmの長さを
有する。冷却範囲５は、図示の有利な実施例では
1mの長さを有する。 二重ベルトプレスの前方には、プレプレグ、す
なわち樹脂コンパウンドが施された帯状のガラス
繊維ウエブ、ガラスフリース又は紙テープ用の２
個づつのスピンドル１４〜１７を有するスピンド
ル巻体１２，１３、及び金属箔のための２個のス
ピンドル１９，２１を有する別のスピンドル巻体
１８が配置されている。スピンドル巻体１８と二
重ベルトプレス１との間には、金属箔のためのガ
イドロール２２，２２′が設けられている。 送り方向で二重ベルトの後方に、へり切断装置
２３及び引続き長さ切断装置２４が設けられてい
る。 運転の際には、スピンドル巻体１２，１３、４
つのプレプレグ長尺物、すなわち樹脂／硬化剤、
促進剤コンパウンドが施されかつＢ段階を越える
まで前硬化した積層体が取出され、一緒にされか
つ予熱帯域３に供給され、そこで４層成形体は樹
脂コンパウンドに関係して約80〜100℃の温度に
常圧で加熱される。同時に、スピンドル巻体１８
の２つのスピンドル１９，２１から金属箔が供給
され、該金属箔はプレプレグから切離されて夫々
の熱シールド９及び９′と圧縮ベルト８及び８′の
間を導びかれかつ圧力作用帯域２の直前でプレプ
レグと一緒になる。その間、前記のように予熱帯
域内の温度は100℃以下であり、引込みドラムの
夫々はより高い位置にある、従つて金属箔はプレ
プレグよりも強く加熱される。圧力作用帯域２の
加熱範囲４の３つの温度範囲４１，４２，４３内
で、一緒にされた個々の層は150℃から約190℃に
上昇する温度で25バール以上の圧力でベース材料
長尺物に圧縮されかつなお反応可能な樹脂の硬化
により結合される。第１の温度範囲４１の温度は
第２の範囲４２よりも低く、第２の範囲は第３の
範囲と同じであつてかつ190〜200℃である。後続
の冷却範囲５内で、ベース材料長尺物は加圧下に
冷却される。このデリケートな段階において、圧
力の適用は品質の劣化、特に製品の変形を阻止す
る。今や、ベース材料長尺物は約100℃に冷却さ
れて冷却範囲５を出る。後続のへり切断装置２３
で、プレス縁部はベース材料長尺物の両側から切
取られ、次いで長さ切断装置２４で所望の長さに
切断される。 冷却帯域とへり切断装置との間に、ベース材料
の形状安定化のために後熱処理帯域が設けられて
いてもよい。 図示の装置では、約3m／minの二重ベルトプ
レス内での送り速度に相当するような、加熱範囲
内での滞在時間で作業するのが有利である。滞在
時間ないしは送り速度は、使用樹脂／硬化剤／促
進剤コンパウンドの硬化温度及び反応速度に左右
される。 片面だけにクラツドしたベース材料を製造する
場合には、金属箔の代りに耐熱性の分離シートを
相応するスピンドルに巻付けておきかつ二重ベル
トプレスに走入させることができる。分離シート
としては、例えばシリコーン処理した又はポリテ
トラフルオルエチレンを貼付けたアルミニウム箔
を使用することができる。分離シートは二重ベル
トプレスから走出した後に完成したベース材料長
尺物から剥離しかつ再使用することができる。 本発明方法は６層ベース材料につき説明して来
たが、もちろん別の層数を有するものを製造する
こともできる。 前記運動条件はまず使用樹脂コンパウンドに依
存しかつ相応して変更することができる。 本発明方法及び本発明装置は、銅又は別の金属
箔をクラツドするために適用することができる。
特に例えば微細導体材〔いわゆるエツチブル／ス
トリツパブル−プレート（etchible／stripable
plat）のために使用されるような、組合せシー
ト、例えばCu／Alでクラツドするために適当で
ある。 実施例（その２） 以下の実施例で、本発明方法を詳細に説明す
る。 例 １ 通常、導体板用の銅クラツドしたガラス繊維／
エポキシ樹脂ラミネートにおいて使用されるよう
な、仕上げ加工された形の200ｇ/m2重量を有する
ガラスウエブに、１〜15％、有利には５〜12％の
エポキシ化ノボラツクの割合を有する重合体の部
分臭素化したビスフエノール−Ａ−グリシジルエ
ーテル100部、ジシアンジアミド3.2部、３−メチ
ルピリジン0.28部及びメチルグリコール80部から
成る樹脂溶液を含浸させた。こうして含浸しかつ
165℃で乾燥したプレプレグは、樹脂含量42％及
び樹脂浸出10％を有していた。このプレプレグの
７つの試料を80℃に予熱した後、本発明による装
置で150℃から195℃への上昇温度で45バールの圧
力で両面の厚さ35μmの銅箔と共に厚さ1.5mmのラ
ミネートに連続的走行形でプレスした。該ラミネ
ートの試験によれば、驚異的にも寸法安定性にお
いて一貫して好ましい結果並びにその他は市販の
ラミネートと同等な特性を有することが判明し
た。 得られたラミネートは±３／100mmの厚さ許容
差を有していた。比較すれば、剛性ラミネートに
対する規格は±13／100mmの許容差であり、該許
容差は多段プレスからの製品によつても完全に利
用される。 例 ２ 例１に記載と同様なガラスウエブに、１〜15
％、有利には５〜12％のエポキシ化ノボラツク成
分を有する重合体の部分臭素化したビスフエノー
ル−Ａ−グリシジルエーテル100部、ジシアンジ
アミド3.4部、４−ジメチルアミノピリジン0.33
部及びメチルグリコール80部から成る樹脂溶液を
含浸させた。こうして含浸しかつ170℃で乾燥し
たプレプレグは樹脂含量44％及び樹脂浸出８％を
有していた。このプレプレグの複数個を85℃に予
熱した後に、両面の厚さ35μmの銅箔と共に本発
明による装置で155℃から200℃に上昇する温度で
厚さ1.5mmのラミネートに連続的走行形式でプレ
スした。該ラミネートの試験によれば、この実施
形式で寸法安定性に関する規格を上回る値並びに
その他は市販の製品と同等のラミネート特性を有
することが判明した。 例 ３ エポキシ化ノボラツク成分１〜15％、有利には
５〜12％及びエポキシ等量350〜520を有する重合
体の部分臭素化したビスフエノール−Ａ−グリシ
ジルエーテル100部、ジシアンジアミド3.0部、２
−アミノ−４−メチルピリジン0.40部及びメチル
グリコール80部から成る樹脂混合物を、例１に記
載したと同じ使用目的を有する重さ100ｇ/m2のガ
ラスウエブに含浸させかつ165℃で乾燥した。樹
脂含量は44％及び樹脂浸出は10％であつた。この
プレプレグの２つを80℃に予熱した後に本発明に
よる装置で片面の厚さ35μmの銅箔と共に分離シ
ートを使用して150℃から190℃に上昇する温度で
50バールの圧力下に厚さ0.2mmのラミネートに連
続走行式でプレスした。試験により例２と同様な
良好な結果が得られた。 例 ４〜13 例４〜13の組成及び運転条件は以下の表にまと
めて示す。 【表】
【図面の簡単な説明】
図面は本発明方法を実施するための本発明によ
る装置の略示略面である。 １…二重ベルトプレス、２…圧力作用範囲、３
…予熱帯域、４…加熱範囲、５…冷却範囲、６，
６′…引込み転向ロール対、７，７′…送出し転向
ロール対、９，９′…熱シールド対、４１，４２，
４３…温度範囲。

Claims (1)

  1. 【特許請求の範囲】 １ ａ） 熱硬化性樹脂を施した帯状積層物及び
    クラツドすべき金属箔をプレス装置１内で加圧
    及び加熱下に相互にプレスし、かつ ｂ） そうして得られたベース材料を一定の長さ
    に切断することにより、導体板用の金属クラツ
    ドしたベース材料を製造する方法において、 ｃ）c1） 促進剤を添加した樹脂コンパウンドを
    含浸しかつ c2） 該樹脂を硬化させた 帯状積層物を使用し、 ｄ） 帯状積層物を一緒にしかつ加圧せずに予熱
    して樹脂コンパウンドの粘度を低下させ、かつ ｅ） 加圧せずに予熱した帯状積層物を金属箔と
    重ね合わせかつ二重ベルトプレス１の加圧帯域
    内で150〜210℃の温度でプレスして帯状ベース
    材料とすることを特徴とする、導体板用の金属
    クラツドしたベース材料の製法。 ２ 帯状積層物と金属箔を25〜80バールの圧力で
    プレスする、特許請求の範囲第１項記載の方法。 ３ 得られた帯状ベース材料の冷却範囲内で加圧
    下に冷却する、特許請求の範囲第１項又は第２項
    記載の方法。 ４ 得られたベース材料を後熱処理する、特許請
    求の範囲第１項から第３項までのいずれか１項に
    記載の方法。 ５ 片面に金属箔をクラツドしたベース材料を製
    造する際に、金属箔の存在しない側に分離紙をか
    ぶせて連行しかつプレスし、該分離紙を二重ベル
    トから走出する際に帯状ベース材料から剥離す
    る、特許請求の範囲第１項から第４項までのいず
    れか１項に記載の方法。 ６ 帯状積層物と金属箔を別々に予熱する、特許
    請求の範囲第１項から第５項までのいずれか１項
    に記載の方法。 ７ 金属箔を帯状積層物よりも高い温度に予熱す
    る、特許請求の範囲第６項記載の方法。 ８ 帯状積層物を金属箔と一緒にプレス装置の圧
    力作用範囲の直前で初めて一緒にする、特許請求
    の範囲第１項から第７項までのいずれか１項に記
    載の方法。 ９ 促進剤を添加したエポキシ基樹脂／触媒コン
    パウンドを含浸させかつ前硬化した帯状積層物を
    使用する、特許請求の範囲第１項から第８項まで
    のいずれか１項に記載の方法。 １０ 置換されたピリジン化合物、イミダゾー
    ル、及び置換されたイミダゾール化合物の群から
    選択される少なくとも１種の化合物を含有する促
    進剤を添加したエポキシ／硬化剤／触媒コンパウ
    ンドを使用する、特許請求の範囲第９項記載の方
    法。 １１ 付加的にジシアンジアミド及びベンジルジ
    メチルアミンを添加する、特許請求の範囲第１０
    項記載の方法。 １２ 促進剤又は促進剤混合物を、エポキシ固体
    樹脂に対して、0.2〜0.8重量％含有させる、特許
    請求の範囲第１０項記載の方法。 １３ 熱硬化性樹脂を施した帯状積層物及びクラ
    ツドすべき金属箔をプレス装置１内で加圧及び加
    熱下に相互にプレスし、かつそうして得られたベ
    ース材料を一定の長さに切断することにより、導
    体板用の金属クラツドしたベース材料を製造する
    方法を実施するための加熱可能な二重ベルトプレ
    ス１であつて、 ａ） 帯状積層物と金属箔をプレスするための圧
    力作用加熱範囲４を有する形式のものにおい
    て、 ｂ） 前記加熱作用範囲４の前方に、合わせられ
    た帯状積層物を加圧せずに予熱する帯域３が配
    置されており、かつ ｃ） この加圧せずに予熱する帯域３の範囲内
    に、帯状積層物と単数ないし複数の各金属箔の
    ための空間的に分離された案内装置が設けられ
    ていることを特徴とする、導体板用の金属クラ
    ツドしたベース材料を製造する二重ベルトプレ
    ス。 １４ 予熱帯域３が制御可能な冷却装置を備えた
    熱シールド対９，９′を有する、特許請求の範囲
    第１３項記載の二重ベルトプレス。 １５ 熱シールド対９，９′が水平方向で可動に
    構成されている、特許請求の範囲第１４項記載の
    二重ベルトプレス。 １６ 引込み転向ロール対６，６′及び送出し転
    向ロール対７，７′を有しており、該引込み転向
    ロール対６，６′の接続部に二重ベルトプレス１
    の圧縮ベルト８，８′のための支持ロール１１，
    １１′が設けられている、特許請求の範囲第１３
    項から第１５項までのいずれか１項に記載の二重
    ベルトプレス。 １７ 圧力作用加熱範囲４に引続いて同様に圧力
    作用冷却範囲５を有する、特許請求の範囲第１３
    項から第１６項までのいずれか１項に記載の二重
    ベルトプレス。 １８ 加熱範囲４が相互に無関係に制御可能な温
    度範囲４１，４２，４３に分割されている、特許
    請求の範囲第１３項から第１７項までのいずれか
    １項に記載の二重ベルトプレス。 １９ 引込み転向ロール対６，６′の間〓が送出
    し転向ロール対７，７′の間〓よりも大きい、特
    許請求の範囲第１６項から第１８項までのいずれ
    か１項に記載の二重ベルトプレス。
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