JPH0236258A - ポリシロキサン／ポリカーボネートブロツク共重合体を基本とした熱可塑性成形用組成物 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 本発明は、ボリンワキサン／ポリカーボネートブロック
共重合体、弾性重合体そして若し適当ならばポリアルキ
レンテレフタレートを基本として熱可塑性成形用組成物
に関する。

ポリカーボネートと重合体との混合物は公知である（例
えば日本国特許公報第１８６１１６８号（帝人、優先権
日１９６５年６月３０日）、米国特許明細書第３，６６
３．４７１号、米国特許明細コ第４３７，６３１号、米
国特許明細書第４，２９９．９２８号又はドイツ国特許
公開公報明細書第３．１１４，４９４号参照）。

純粋なポリカーボネートと比較して、この様な混合物は
靭性が改善されている。

ポリジオルカ゛ノシロキサン／ポリカーボネートブロッ
ク共重合体及びポリアルキレンテレフタレトを基材にし
た熱可塑性成形用組成物は公知である。例えは米国特許
明細］第４，１６１，５６９号及び米国特許明細書第４
，１６１．４９８号参照。

これらは衝撃強度及び熱変形温度が際立って改善されて
いると言われる。

ヨーロッパ特許公報明細書第０．０７３，０６７号は、
芳香族ポリエステル、ソロキサン／ポリカポネートブロ
ック共重合体、ジオールと芳香族ジカルボン酸からのポ
リエステル、及び熱可塑性スチレン樹脂又は熱可塑性ア
クリル酸アルキルエステル樹脂の混合物を開示し、これ
らは芳香族ポリエステルと比較して衝撃強度が際立って
改善されていると述へている。

上に挙げた成形用組成物は多くの有利な性質を有してい
るが、成る種の特殊な、例えば自動車エンジン室中の装
置部品に対する要求、例えは熱変形に対する抵抗性、変
形しないこと、ガソリンに対する抵抗性、低温下でのす
ぐれた靭性等は満たしていない。

驚くへきことに、ポリジオルガノンロキサン／ポリカー
ポ不−１へブロック共重合体と一２０℃以下のガラス転
移温度を有する弾性重合体との混合物が、高い熱変形抵
抗性を有し、更に靭性状態と脆化状態間の転移温度が大
きく低温側へ移行していることが今や発見された。

若し、他の性質数値はそのままに、ガソリンに対して特
に高い抵抗性が必要であるならば、ポリアルキレンテレ
フタレートを添加するのが適当である。

本発明は、 （ａ）１０−９８、好ましくは３０−９０重量部の、平
均分子量Ｍｗ１０，０００〜２００．０００を有し、７
５重量％〜９７．５重量％の芳香族カーボネート構造単
位及び２５重量％〜２．５重量％のポリジオルガノノロ
キサン構造単位を含み、α、ω−ビスヒドロキシアリー
ルオキン末端基を含んで重合度Ｐｎか５〜１００のポリ
ジオルガノノロキサンから製造したポリジオルガノソロ
キサン／ポリカーボネートブロック共重合体、（ｄ）１
〜３０、好ましくは５−２０重量部の一２０℃以下のガ
ラス転移点を有する弾性重合体、及び （ｅ）０〜５０重量部の熱可塑性ポリアルキレンテレフ
タレートとを、成分（ａ）　＋（ｄ）＋　（ｅ）の重量
部数合計が１００になる様Ｉこ含んだ熱可塑性成形用組
成物に関する。

成分（ａ）は又、ポリジオルガノソロキサン／ポリカー
ボネートブロック共重合体と、通常のポリノロキサン不
含のポリカーボネートとの、ポリジオルガノンロキサン
構造単位の含量が混合物中２．５〜２５重量％である混
合物であることも出来る。

本発明において、ポリジオルガノシロキサン／ボリカー
ボ不−トブロノク共重合体（ａ）は、ジフェノール、反
応性末端基を存するポリジオルガノノロキサンオリゴマ
ーを基本にした反応性誘導体又は同オリゴマー、炭酸エ
ステル前駆体の混合物又はこれらの反応生成物から得ら
れる反応生成物である。

この様なポリジオルガノソロキサン／ポリカーボネート
ブロック共重合体は、それがポリマー鎖中に芳香族ポリ
カーボネート構造単位（１）を−方に、そしてポリアリ
ールオキシ基（２）を含むポリジオルカッシロキサンを
もう一方に含んでいることにより特徴づけられる。

−Ｏ−Ａｒ−０−Ｃ−０−Ａｒ−０ ＲＲＲ’ 但し式中、 Ａｒは同一か又は異なり、ジフェノールから得られるア
リレン基であり、そしで Ｒ及びＲ１は同一か又は異なり、そして線状アルキル分
枝状アルキル、アルケニル、ハロゲン化線状アルキル、
ハロゲン化分枝状アルキル、アリール又はハロゲン化ア
リール、しかし好ましくはメチルであり、そして ジオルカッシロキン単位ｎ　（＝ａ＋ｂ＋ｃ）の数か５
〜１００、好ましくは２０〜８０である。

上記の式（２）において、アルキルは例えばＣ３〜Ｃ２
゜−アルキル；式（２）において、アルケニルは、例え
ばＣ２〜Ｃ６−アルケニル、式（２）においてアリール
は０６〜Ｃｌ４−アリールである。上記の式において、
ハロゲン化とは、部分的な、又は完全な塩素化、臭素化
又は弗素化を表わス、アルキル、アルケニル、アリール
、ハロゲン化アルキル及びハロゲン化アリールは、例え
ばメチル、エチル、プロピル、ｎ−ブチル、ｔｅｒｔ−
ブチル、ビニル、フェニル、ナフチル、クロロメチル、
パーフルオロブチル、パーフルオロオクチル、及びクロ
ロフェニルである。

この種のポリジオルガノシロキサン／ポリカーボネート
ブロック共重合体は、例えは米国特許明細書第３，１８
９，６６２号、米国特許明細書第３゜８２１．３２５号
及び米国特許明細書第３，８３２゜４１９号に開示され
ている。それらの改良された低温機械特性については、
文献［例えばＢ、　Ｍ。

Ｂｅａｃｈ、　Ｒ，Ｐ、　Ｋａｍｂｏｕｒ及びＡ、　Ｒ
，５ｃｈｕｌＬｚ、　Ｊ。

Ｐｏ１ｙＩｎ、　Ｓｃｉ、、　Ｐｏｌｙｍ、　Ｌｅｔｔ
、　Ｅｄ、　　ｌ　２．２４７（１９７４）］に記載さ
れている。

好ましいポリジオルガノシロキサン／ポリカーボネート
ブロック共重合体は、平均重量分子量Ｍｗ（超遠心法又
は、光散乱法により測定）１０゜０００〜２００，００
０を有し、約７５重量％〜９７．５重量％の芳香族カー
ポ不−１・構造単位と２５〜２．５重量％のジオルガノ
シロキシ単位を含み、α、ω−ヒスヒドロキシアリール
オキシ末端基を有するポリジオルガノシロキサンを他の
ジフェノールと、若し適当ならは通常量の分枝鎖剤を共
に使用して、例えば界面重合法（ｔｗｏ−ｐｈａｓｅｂ
ｏｕｎｄａｒｙ　ｍｅｔｈｏｄ）　　［Ｈ，５ｃｈｎｅ
１１．　Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙａｎｄ　Ｐｈｙｓｉｃｓ　
ｏｆ　Ｐｏ１ｙｃａｒｂｏｎａｔｅｓ　　（ポリカーボ
ネートの化学と物理）　、Ｐｏｌｙｍｅｒ　Ｒｅｖ、、
第９巻、２７頁他、Ｉｎｔｅｒｓｃｉｅｎｃｅ　Ｐｕｂ
ｌｉｓｈｅｒｓ　（Ｎｅｗ　Ｙｏｒｋ）発行参照］によ
り、二官能性フェノール反応体の比が夫々、本発明の芳
香族カーボネート構造単位及びジオルガノシロキン単位
含有量を与える様に選んで反応させて製造される。

この様なσ、ω−ビスヒドロキシアリールオキシ末端基
を含むポリジオルガノシロキサンは、例えば米国特許公
報第３．４１９，６３４号に開示されている。

α、ω−ビスヒドロキ７アリールオキシ末端基を含むポ
リジオルガノシロキサン及びポリジオルガノシロキサン
／ポリカーボネートプロッタ共重合体の製造で使用する
ジフェノールは、ハイドロキノン、レゾルシン、ジヒド
ロキシジフェニル、ビス−（ヒドロキシフェニル）−ア
ルカン、ビス−（ヒドロキンフェニル）−シクロアルカ
ン、ビス−（ヒドロキシフェニル）−スルフィド、ヒス
（ヒドロキンフェニル）−エーテル、ビス（ヒドロキン
フェニル）−スルホキシド、ヒス（ヒドロキンフェニル
）−スルホン及びα、ω−ビス−（ヒドロキシフェニル
）−ジイソプロピルベンゼン及びこれらの核アルキル化
及び核ハロゲン化物である。上記の、及びその他の適当
な芳香族ジヒドロキン化合物は、米国特許明細書第３゜
０２８．３６５号及び第２，９９９，８４６号、そして
ドイツ国特許公開公報第２，０６３，０５０号及び第２
，２１１，９５７号に挙げられている。

好ましいジフェノールの例は、２．２−ビス−（４−ヒ
ドロキシフェニル）−プロパン、　　Ｉ、　　１ビス−
（４−ヒドロキシフェニル）−シクロヘキサン、２，２
−ビス−（３，５−ジクロロ−４ヒドロキシフエニル）
−プロパン、２．２−ヒス−（３，５−ジブロモ−４−
ヒドロキンフェニル）−プロパン、２，２−ビス−（３
，５−ジメチル−４−ヒドロキシフェニル）−プロパン
、ビス−（３，５−ジメチル−４−ヒドロキシフエニル
）−メタン及ヒヒスー（４−ヒドロキシフェニル）−ス
ルフィドである。

適当なジフェノールは、単独及び混合物として、そのい
ずれでも使用することが出来る。

使用することの出来る分枝鎖剤は、３個又はそれ以上の
官能基を有する化合物、特に３個又はそれ以上のフェノ
ール性水酸基を有し、そして−緒に使用するジフェノー
ルに対して０．０５〜２モル％の通常公知の量か維持さ
れなければならない。

分枝ポリカーボネートの製造については、例えばｉ・イ
ツ国特許公開明細書第１．５７０，５３３号及びドイツ
国特許公開明細書第１．５９５，７６２号及び米国特許
明細１第３．５４４，５１４号に記載されている。

３個又はそれ以上のフェノール性水酸基を有し、使用可
能な化合物の例をいくつか挙げると、２゜４−ヒス−（
４−ヒドロキ／フェニル−イソプロピル）−フェノール
、２，６−ビス−（２′−ヒドロキＶ　５／−メチルベ
ンジル）−４−メチルフェノール、２−（４−ヒドロキ
ンフェニル）−２（２，４−ジヒドロキシフェニル）−
プロパン及び１．４−ヒス−（４，４’−ジヒドロキン
トリフェニル−メチル）−ヘンゼンがある。三官能化合
物としては、他に２．４−ジヒドロキン安息香酸、トリ
メノン酸、塩化シアヌル及び３．３−ヒス−（４−ヒド
ロキンフェニル）−２−オキソ−２，３−ジヒドロイン
ドール並びに３．３ヒス＝（４−ヒドロキ・／−３−メ
チル−フェニル）−２−オキソ−２，３−ジヒドロイン
ドールがある。

界面重合法による製造で、連鎖停止剤として使用するこ
との出来る化合物は、１個の官能基を含む芳香族化合物
、特に従来のフェノール類、例えはｐ−ｔｅｒｔ、−ブ
チルフェノール、ｐ−クロロフェノール、２．４．６−
ドリブロモフエノール及びフェノールであり、その使用
量は本発明のブロック共重合体夫々の場合に到達すべき
分子量によって決められる。一般に、使用するジフェノ
ルに対して０．５モル％〜ｌ０１０モル％が使用される
。

弾性重合体（ｄ）は、共重合体、特に弾性ををし、実質
的に下記の単量体類即ち・クロロブレン、フ゛り／゛エ
ン′イソプレン、インフ゛テン、スチレン、アクリロニ
ｉ・リル、エチレン、フロピレン、酢酸ビニル、アルコ
ール成分中に１〜１８個の炭素原子を有するアクリル酸
又はメタクリル酸エステル及び−酸化炭素の少くとも２
種類のモノマーから得られる、即ち例えば’ＭｅＬｈｏ
ｄｅｎ　ｄｅｒ　ｏｒｇａｎｉｓｃｈｅｎ　Ｃｈｅｍｉ
ｅ　　（宵ｆＪＪ化学の方法）　　（ＨｏｕｂｅｎＷｅ
ｙｌ）　ｌ　４　／　１巻（Ｇｅｏｒｇ　Ｔｈｉｅｍｅ
　−Ｖｅｒｌａｇ。

Ｓｔｕｔｔｇａｒｔ　Ｉ　９６１年刊）３９３〜４０６
頁、及びＢｕｃｋｎａ　ｌ　ｌ著、”Ｔｏｕｇｂｅｎｅ
ｄ　Ｐｌａｓｔｉｃｓ”　Ａｐｐｌ。

５ｃｉｅｎｃｅ　Ｐｕｂｌｉｓｈｅｒｓ社（Ｌｏｎｄｏ
ｎ）　１９７７年刊に記載されているグラフｉ・共重合
体から成る。成分（ｄ）の好ましい重合体は２０以下、
好ましくは、１０重量％以上のゲル含量を有する。

成分（ｄ）に対して好ましい重合体は、１５〜７０重量
％の酢酸ビニルを含み、Ｄ　Ｉ　Ｎ　５３　、７５３に
より、１９０℃，２，ｌ６ｋｐ荷重下に測定したメルト
インデックスが、非流動〜ｌ　　０００好ましくは０．
１〜２０であるエチレン−酢酸ビニル共重合体である。

エチレン、アクリル酸アルキル又は酢酸ビニル及び−酸
化炭素から得られる三元共重合体も又好ましい。

成分（ｄ）に対して好ましい重合液は、例えばエチレン
基とプロピレン基との重量比が４０＝６０〜９０：ｌＯ
，好ましくは４０：６０〜６５：３５の範囲にあるいわ
ゆるＥＰＭ及びＥＰＤＭゴムがある。

非架橋性Ｅ　Ｍ　Ｐ及びＥＰＤＭゴムのＭｏｏｎｅｙ粘
度（ＤＩＮ５３，５２３によるＭＬ１，、（１００℃）
）は２５〜１００ＭＵ好ましくは３５〜９０ＭＵの範囲
にある。非架橋性ＥＰＭ及びＥＰＤＭのゲル含量は、１
重量％以下である。

使用されるエチレン／プロピレン共重合体（Ｅｌ）Ｍ）
は実質的に二重結合を含んでいない。一方エチレンー７
０ピレン／ジエン三元共Ｔｍ　合体（ＥＰＤＭ）は、１
．０００個の炭素原子当り１〜２０個の二重結合を含む
ことが出来る。ＥＰＤＭ中のツエン単量体として適当な
ものには、例えば共役ジエン、例えはイソプレン及びブ
タジェン：５〜２５＠の炭素原子を有する非共役ジエン
、例えば１．４−ペンタジェン、Ｉ、４−へキサジエン
、１．５−ヘキサ７゛エン、２，５−ジメチル−１５−
へキサジエン及び１．４−才クタジエン：環状ジエン、
例えはシクロペンタジェン、シクロヘキサジエン、／ク
ロオクタジエン及びジンクロペンタジエン：アルケニル
ノルポル不ン、例えば５エチリデン−２−ノルボルネン
、５−ブチリデン−２−ノルボルネン、２−メタリル−
５−ノルボルネン及び２−インプロペニル−５−ノルボ
ルネン ルトリジクロー［５．２．１．０．２．６１　　−３。

８−デカジエンを挙げることか出来る。非共役ジエン、
１．５−へキサジエン、エチリデンノルポル不ン及びジ
，クロペンタジェンを好ましくは挙げることが出来る。

ＥＰＤＭ中のジエン含量は好ましくは０．５〜ＩＯ重量
％である。

この種のＥＰＭ及びＥＰＤＭは、例えばドイツ国特許公
開公報明細書第２，８０８，７０９に記載されている。

成分（ｄ）に対して好ましい重合体は、ビニル芳香族モ
ノマーＸと共役ジエンＹとの、ｘ−Ｙ型又はＸ−（Ｙ−
Ｘ）ｒ型（此処でｒは１〜５）又はＹ−　（Ｘ）ｓ型（
此処でＳは３〜５）のブロック共重合体も又そうであり
、同ブロック共重合体ま選択的に水素化されていてもよ
い。

これらのブロック共重合体は公知の方法で製造出来る。

一般に、適当なＸ−Ｙ型ブロック共重合体の、スチレン
、α−メチルスチレン、ビニルトルエン、そして共役ジ
エン、例えはブタジェン、イソプレン等からの製造は、
スチレン／ジエンブロック共重合体製造で用いられる技
術で製造され、同技術は”Ｅｎｃｙｃｌｏｐｅｄｉａ　
ｏｆ　ｐｏｌｙｍｅｒ　Ｓｃｉｅｎｃｅａｎｄ　Ｔｅｃ
ｈｎｏｌｏｇｙ　　１　５巻（　Ｉｎｔｅｒｓｃｉｅｎ
ｃｅ社にューヨーク）発行５０８頁以下に記載されてい
る。

選択的水素化は、そ・れ自体公知の方法で、実施するこ
とが出来、エチレン性二重結合は実質的に完全に水素化
され、芳香族２重結合は実質的にそのまま残る。この種
の選択水素化ブロック共重合体ま、例えはドイツ国特許
公開公報明細書第３，０００、２８２号に記載されてい
る。

成分（ａ）に対して好ましい重合体として、例えはその
上にスチレン及び／又はアクリロニトリル及び／又はア
クリル酸又はメタクリル酸エステルをグラフトさせたブ
タジェン／スチレン１１体、ポリアクリル酸又はメタク
リル酸エステル及びポリブタジェン、例えばスチレン又
はアルキルスチレン及び共役ジエンの共重合体（耐衝撃
性ポリスチレン）（この種の共重合体はドイツ国特許公
開公報明細」第１．６９４．１７３号（−米国特許明細
１第３．５６４，０７７号）に記載されている）及びそ
の上にアクリル酸エステル又はメタクリル酸エステル、
酢酸ビニル、アクリロニトリル、スチレン及び／又はア
ルキルスチレンを、例えばドイツ国特許公開公報明細書
第２，３４８，３７７号（＝米国特許明細書第３．９１
９，３５３号）に記載されている様にグラフトされたブ
タジェン／スチレン又はブタジェン／アクリロニトリル
共重合体、ポリイソブテン、ポリイソプレン、又はポリ
ブタジェンか挙げられる。

成分（ｄ）に対して特に好ましい共重合体は、例えは ■　グラフ）・生成物に対してｌＯ〜４０、好ましくは
ｌＯ〜３５、特には１５〜２５重量％の少くとも一種の
アクリル酸又はメタクリル酸エステル及び／又は１０〜
３５、好ましくは２０〜３５重量％（混合物基準）のア
クリロニトリルと、６５〜９０、好ましくは６５〜８０
重址％（混合物基準）のスチレンとの混合物を、 ■　グラフト生成物に対して、６０〜９０、好ましくは
６５〜９０、特には７５〜８５重量％の少くとも■に対
して７０重量％のブタジェン基をグラフト基材として含
むブタジェン重合体に グラフ１〜させて得られるグラフト共重合体であり、好
ましくはグラフト基材■中のゲル基（トルエン中で測定
）か７０％、グラフト度９が０．１５〜０、５５そして
グラフト共重合体の平均直径ｄＳＯが０．２〜０．６好
ましくは０．３−０．５μｍであるグラフト共重合体で
ある。

アクリル酸又はメタクリル酸エステル■はアクリル酸又
はメタクリル酸と１〜１８個の炭素原子を有するｍ個ア
ルコールとのエステルである。

グラフト基材■は、ブタジェン基の他に、■に対して３
０重量％以下の他エチレン性不飽和単量体、例えばスチ
レン、アクリロニトリル及びアルコール成分中に１〜４
個の炭素原子を有するアクリル酸又はメタクリル酸エス
テル（例えばアクリル酸メチノ呟　アクリル酸エチル、
メタクリル酸メチル及びメタクリル酸エチル）を含むこ
とが出来る。好ましいグラフト基材■に純粋なポリブタ
ジェンからなる。

グラフト反応で、グラフトモノマー■は通常完全にはグ
ラフト基材■にグラフトしないので、本発明でも、グラ
フト重合体は、それらの生成物と同じ様に、実際にグラ
フトした重合体の他に、使用したグラフト単量体Ｉの単
一重合体及び共重合体を含んでいると考えられる。本発
明でのグラフト共重合体は、重合体■の存在下にビニル
単量体をグラフト重合させて得られたものである。

平均粒径ａＳＯは、夫々５０重量％の粒子かそれを中心
に分布する直径である。ｄ、。は超遠心法（Ｗ、　５ｃ
ｂｏｌＬａｎ及びＨ，Ｌａｎｇｅ、　Ｋｏｌｌｏｉｄ、
　Ｚ。

ｕｎｄＺ、　Ｐｏｌｙｍｅｒｅ　２５０　（１９７０）
　、７８２−７８６参照）又は電子顕微鏡による粒子計
数（Ｇ、　Ｋａｍｐｆ及びＩｆ　５ｃｈｕｓｔｅｒ、　
Ａｎｇｅｗ、　Ｍａｃｒ。

ｍｏｌｅｃｕｌａｒｅ　Ｃｈｅｍｉｅ　　ｌ　４　（１
９７０）、ｌ１１１２９参照）又は光散乱法によって測
定する。

成分（ｄ）に対して特に好ましい重合体の他の例は、 ■ グラフト基材として、成分（ｄ）に対して２５〜９８重
量％の、−２０℃以下のガラス転移点を有するアクリレ
ートゴムと、 ■　グラフト単量体として、成分（ｄ）に対して２〜７
５重量％の、ＩＩＩの存在下に生成する単一重合体又は
共重合体が２５℃以上のカラス転移点を有する少くとも
１個の重合性エチレン性不飽和単量体 から成るグラフト重合体である。

成分（ｄ）のための重合体のアクリレートゴム■は、好
ましくはアクリル酸アルキルから、又は若し適当ならば
それを４０重量％以下の他の重合性エチレン不飽和単量
体とから得られる重合体である。

若しグラフト基材■として使用されるアクリレートムか
（以下に記載する様に）すてにジエンゴム心材を有する
グラフト生成物であるなら、この／゛エンゴム心層重量
％計算の時は勘定に入れない。好ましい重合性アクリル
酸エステルには、Ｃ４〜Ｃ８アルキルエステル、例えば
メチル、エチル、ブチル、オクチル及び２−エチルヘキ
ンルエステル、ハロゲノアルキルエステル、好マシくは
ハロゲノ−Ｃ１〜Ｃ８−アルキルエステル、例えはアク
リル酸クロロエチル、及び芳香族エステル例えはアクリ
ル酸ベンジル及びアクリル酸フェネチルか含まれる。こ
れらは単独又は混合物として使用することが出来る。

アクリレートゴム■は、非架橋でも架橋していることか
出来るが、好ましくは部分架橋したものである。

架橋を行なうために、１個以上の重合性二重結合を何す
る単量体を共重合することか可能である。

架橋を行なうのに好ましい単量体としては、例えば３〜
８個の炭素原子を有する不飽和モノカルボン酸と、３〜
１２個の炭素原子を有する不飽和モノヒドリックアルコ
ール又は２〜４個のＯＨ基と２〜２０＠の炭素原子を有
する飽和ポリオールとのエステル、例えばエチレングリ
コールジメタクリレート、メタクリル酸アリル、多不飽
和異部環化合物、例えは／アヌル酸及びインシアヌル酸
トリアリル及びトリアリル及びトリス−アクリロイル−
ｓ−トリアジン、特にンアヌル酸トリアリル、多官能性
ヒニール化合物、例えばジー又はトリビニルベンセン並
びにりん酸トリアリル及びフタール酸ジアリルかある。

架橋を行なう好ましい単量体は、メタクリル酸７′リル
、エチレングリコールジメタクリレート、りん酸ジアリ
ル及び少くとも３個のエチレン性不飽和基を何する異部
環化合物である。

架１５６を行なう特に好ましい単量１体は、環状単量体
の、・アヌル酸トリアリル、イソンアヌル酸トリアリー
ル、シアスル酸トリヒニール、トリアクリロイル−へキ
サヒドロ−ｓ−トリアジン及びトリアリルベンゼンであ
る。

架橋を行なう単量体の量は、グラフト基材に対して、好
ましくは０．０２〜５、特に０．０５〜２重量′、！６
である。

架橋反応を行ないそして少くとも３個のエチレン性不飽
和基を有する環状単量体の場合には、その量はグラフト
基材ＩＩＩの１重量％に制限するのが何利である。

グラフト基材ＩＩＩの製造に、若し適当ならばアクリル
酸エステルの他に使用することの出来る、好ましい重合
性エチレン不飽和単量体はアクリロニトリル、スチレン
、α−メチルスチレン、アクリルアミド、ビニルＣ０〜
Ｃ６−アルキルエーテル、ブタジェン及びイソプレンで
ある。グラフト基材として好ましいアクリレートゴムは
、ゲル含ｉ６０重清％を何する乳化重合体である。

グラフト基材ＩＩＩのゲル含量は、２５℃でジメチルホ
ルムアミド中で測定する（Ｍ、　Ｈｏｆｆｍａｎｎ、　
ＨＫｒＯｍｅｒ及びＲ，Ｋｕｂｎ、　Ｐｏｌｙｍｅｒａ
ｎａｌｙＬｉｋ　Ｉ及びＬ１，　ＧｅｏｒｇＴｂｉｅｍ
ｅｒ　−Ｖｅｒｌａｇ社（ＳＬｕｔｔｇｅｒｔ）　１９
７７発刊参照）。

グラフト基材■として使用されるアクリレートゴムは又
、心材として、１種又はそれ以上の共役ジエンから成る
架橋ジエンゴム例えはポリブタジェン、又は共役ジエン
とエチレン性不飽和単量体、例えばスチレン及び／又は
アクリロニトリルとの共重合体を含む生成物であること
か出来る。

グラフト基材１■中のポリジエン心材の割合は、１■に
対して０．１〜８０及び１０〜５０重量％であり碍る。

殻層及び心材は互いに独立に、非架橋、部分架橋又は高
度架橋されていることか出来る。

成分（ｄ）によるグラフト重合体の、ポリアクリル酸エ
ステルを基材とした、特に好ましいグラフト基材■は下
記の組成を倚することが出来る。

即ら、 １、ンエンゴム心材無しのアクリル酸エステル重合体及
び共重合体及び ２　ツエンコム心材を含むアクリル酸エステル重合体及
び共重合体 である。

グラフト収率、即ちグラフトに単量体■の量とグラフト
に使用した単量体との比は、一般に２０〜８０重量％で
ある。その測定は、Ｍ、　）＋ｏｆｆｍａｎｎ。

Ｉ１，　Ｋｒ６ｍｅｒ及びＲ，Ｋｕｈｎ、　Ｐｏｌｙｍ
ｅｒａｎａｌｙｔｉｋ。

第１を、Ｇｅｏｒｇ　Ｔｈｉｅｍｅ　−Ｖｅｒｌａｇ社
発刊（１９７７）に記載されている様に実施する。

好ましいグラフト単量体■はα−メチルスチレン、スチ
レン、アクリロニトリル、メタクリル酸メチル又はこれ
ら単量体の混合物である。好ましいグラフ　１〜単量体
混合物は、スチレン及びアクリロニトリルとの９０・１
０〜５０　：　５０重量比の混合物である。

成９（ｄ）に対するこの様なポリアクリル酸エステル基
材としたグラフト重さ体は、例えばドイン国特許公告公
報明細書第２．４４４，５８４号（−米国特許間ｌ′Ｉ
ＩＩ」第４．０２２．７４８号）及びドイツ国特許公開
公報明細書第２，７２６．２５６号）（−米国特許明細
Ｘ第４，０９６，２０２’Ｌ）番こ記載されている。

この種の特に何利なグラフト重合体は、（ｄ）に対して
２〜２０好ましくは３〜１５重量％の単量体■を、（ｄ
）に対して８０〜９８、好ましく：ｉ８５〜９７重量％
の、完全に粉砕され、懸濁剤無しで懸濁しているＩＩＩ
のラテックスにグラフ１〜させて１！）られる。１）ら
れた微粒状のグラフト重合体は、そＪｔから乾燥し、望
ましい比で剪断力の作用下に池の成分と、本発明による
混合物中の成分（ｄ）の平均粒径ａＳＯか０．０５−３
、好ましくまＯｌ〜２、特に０．２〜１μｍになる様に
力比することか出来る。

“懸濁剤の不存在下に″という表現は、その種碩及び量
によって、水相中のグラフｉ・単量体ｉＶを懸濁出来る
物質か存在しないことを意味する。二の定義は、例えは
グラフトされたグラフト基ｔオＩＩＩのＷ　ｉｉでｖ！
潤剤として作用した物質の存在は除外しない。この様な
場合Ｉこは、ラテックス■を破壊するのに使用する凝固
剤又は沈殿剤を、前工程で使用した物質の懸濁作用を補
償する量添加せねばならない。即ち言葉を変えると、グ
ラフト単量体か水相中で（安定な）乳濁液又は懸濁液を
絶対形成しない様に注意しなけれはならない。

懸濁剤の不存在下にこの方法で製造された、成分（ｄ）
用グラフト重合体は、本発明の成形用組成物の一成分と
して、他の樹脂成分中に懸濁して非常に微小な粒径を与
え、この粒径は高温でもかなり長期間、割合変化しない
でとどまる。

二の゛°非常に微小な粒径′″という表現は、使用され
るグラフト重合体粒子の数、形状及び大きさが、均一化
工程の後でも、溶融した他の樹脂成分中に導入したグラ
フト重合体粒子の数、形状及び犬ささに対応することを
寸法す５゜ グラフｌ−Ｍ打ｍとしては又はｍに対して１〜２０、好
ましくは１〜１ｏ重１％の既に水性乳濁液中でグラフト
した、その単一重合体又は共重合体のガラス転移点が０
℃よりも高いモノマーを含む７′タリレー１〜、ゴムを
乳化粒子とし−Ｃ含む水性・７Ｌ両液（う云ンクス）を
使用することも可能である。

この種の好ましいグラフ［・単量体は、アクリル酸アル
キル、メタタリル酸アルキル ア７　’Ｊロニ［・リル、αーメチルスチレン／又は酢
酸ビニルであ５。

この種のグラフト基Ｈは、例えは乳化重合又は乳化グラ
フト重合１こよって製造される。しかし、まず溶液又は
塊状重合によってアクリレートゴムを製造し、次いでク
ラフト単量体上にグラフトし、そしてこれらのゴ１，を
、以降のグラフト工程に適した水性乳化液に転換させて
も製造することか出来る。

この特種な実施形態のアクリレートゴムのための適当な
グラフト基材■には、それ故１９頁（こ挙けたＩＦ；１
体の池に、＋＋生乳化液中で、若し適当ならは７エンゴ
ム・し・材及びエチレン性イ（飽和重合ｉ生ｌｉ量体を
含むアクリル酸エステフレ重ａ体又は基型ａ体又は基型
罰俸から製造されたグラフ１・重Ｆ７体かある。

本発明において、成分（ｅ）のポリアルキレンテレ７タ
レー１〜は芳香族ジカルボン酸又はそれらの反応性誘導
体（例えばジメチルエステル又は無水物）と、脂肪族、
脂環族又は芳香族置換脂肪族・７′オールとの反応生成
物又はこれら反応主成物の混合物である。

成’ｙ）（ｅ）の好ましいポリアルキレンテレフタレー
トは、テレフタル酸（又はその反応性誘導体）と、２〜
ＩＯ個の炭素原子を何する脂肪族又は脂環族，オールと
から公知の方法によって製造することか出来る（にｕｎ
ｓＬｓｔｏｆ’ｆ　ｌｌａｎｄｂｕｃｂ　　（プラスチ
ック・ハ〉・ドブツク）第１巻、６９５頁以下、Ｃａｒ
ｔ　Ｈａｎｓｅｒ　Ｖｅｒｌａｇ社（Ｍｕｎｉｃｈ）　
１　９　７　３年刊参照）。

成分（ｅ）に対して好ましいポリアルキレンチレフタレ
−１〜は、ジカルボン酸成分に対して少くとも８０、好
ましくは少くとも９０モル％のテレフタル酸基と、ジオ
ール成分に対して少くとも８０、好ましくは少くとも９
０モル％のエチレングリコール支び／又は１．４−ブタ
ンジオール基を含む。

好ましいポリアルキし・ンＴレフタレ−１・（ｅ）は、
ｊ−レフタル酸−［ステルの他に、２１）七ル′）６以
下の、８〜１　４個の炭素原子を何する他の芳香族ジカ
ルボン酸又は４〜１２個の炭素原子を有ず５脂肪族ジカ
ルボン酸、例えばフタル酸、イソフタル酸、ナフタレン
−２，６−ジカルポ〉・酸、４４ｔ−、；フエニルジカ
ルボン酸、こはく酸、アジピン酸、セパチン酸、γゼラ
イン酸、又（まシクロヘキサンジ酢酸の基を含むことが
出来る。

好ましいポリアル朴しーンテレフタレート（ｅ）は、エ
チレングリコール又は１．４−ブタンジオルの他に、２
０モル％以下の３〜１２個の炭素原子を有−４る他の脂
肪族ジオール、６〜２１個の炭素原子を有する脂環族ジ
オール、例えは１，３ブ［１パンジオール、２−エチル
−１，３−フロパンジオール、ネオペンチルグリコール
、１．５ペンタン・ジｊ−Ｊし、１．（３−ヘキリーン
ジオール、／りロヘキザンーｌ，ｊ−ジッタノール、３
−メチル−２　４−ベンタンジオール、２−メチル２．
４−ペンタン／゛オール、２，２．４−１〜ウメチル−
１，３−ペンタン・７゛オール、２，２．４トリメチル
−１，６−ベンタンジオール、２−エチル−１，３−ヘ
キサンソ゛オール、２．２−ソ゛エチルー１．３−プロ
パンジオール、２．５−ベキ１Ｆン・７′オール、１．
４〜；−（β−ヒドロキンエトキ／）−′＼ンセン′、
２，２−ヒ゛スー（４−ヒト〔Ｊキ、７りｔ−Ｊ　／＼
キ、ル）−プロパン、２４−ジヒドロキ／−１，１，３
，３−テトラメチル／クロブタン、２．２−ヒス＝（３
−β−ヒドロキ／エトキ゛７フエニル）−プロパン及び
２．２−ビス（４−ヒ１〜ロキ、プロポキシフェニル）
−プロパンの基を含むことが出来る（ドイツ国特許公開
公報明ｌ′ＩＩＩ書第２．４０７．６４７号、第２，４
０７゜７７６号及び第２．７＋５．９３２号参照）。

成分（ｅ）１こ２ｔするポリアルキレンテレ７タレーは
、比較的少量の三価又は四価アルコール又は三塩基又は
四塩基性カルボン酸を加えて、例えはトイｙ国特許公開
公報明細書第１　９００．２７０号及び米国特許明細書
第３　６９２．７４４号ｌこ記載されている様に枝分れ
さセることが出来る。

好ましい枝分削は、例えはトリノ／ン酸、［ヘリメチン
酸、］・リメチロールエタン、及びプロパン及びペンタ
エＩｊスノＪトールである。酸成分に対して１モル％以
下の分枝剤を使用するのか適当である。

特に好ましいポリアルキレンテレフタレート（ヒ）は、
テレフタル酸及びその反応性誘導体（例えはソアルキル
エステル）とエチレングリコル及び／又は１．４−ブタ
ンジオールがら単挾に製造したものであり、そしてそれ
らポリアルキレンテレフタレートの混合物である。

（ＩＪＬの好ましいポリアルキレンテレフタレート（ｅ
）は、少なくとも２種の上述のアルコール成分から製造
したコポリエステルであり、特に好ましいコポリエステ
ルは、ポリ＝（エチレングリコル、／１．４−ブタンジ
オール）テレフタレートである。

成分（ｅ）として好ましく使用されるポリアルキレンテ
レ７タレーｉ・は、フェノール１０−ジクＯＯヘンセン
（）：１重量部）混合溶媒中２５゛ｃてｉ、ｌＩ！ノ定
した回付粘度の一般に０．４〜１．５ｄ２／９、好マシ
くハ、０．５−１．３ｄＱ／ｙ　、’ＩｊにＯＣ５〜ｌ
　、　２　ｄ　Ｏ，、、、＝’　、７　ををする。

本発明の、成分（ａ）、（ｄ）及び若し適当なら１ｉ’
（ｅ）４含むｎ合物の耐ガソリン性を更に向上させるた
めに、成分（ａ）　＋（ｄ）そして若し適当ならは（１
，りの全重量に対して５重量％以下のエチレ〉単独重合
体又は共重合体を加えることか出来る。この場合のエチ
レン共重合体は、エチレン基の他１こ、同共重合体に対
して３０重量％以下の他の共重合体上ツマ−１例えばア
クリル酸又はメタクリル酸を含むポリエチレンである。

本発明の、成分（ａ）　、（ｄ）そして若し適当ならは
（ｅ）を基材とした成形用組成物は、ポリカーボネート
化学、ゴム化学そしてポリエステル化学で通常使用され
る添加剤、例えば潤滑剤、離型剤、結晶化核剤、安定剤
、充填剤、強化物質、防炎剤及び染料を含むことが出来
る。

充填剤及し゛強化剤を含み、そして成分（ａ）、（ｄ）
及び若し適当ならば（ｅ）を基材とした成形用組成物は
、強化成形用組成物に対して３０重量％以下の充填剤及
び／又は強化物質を含むことが出来る。好ましい強化物
質はガラス繊維である。

強化作用も同時に有する好ましい充填剤は、ガラスピー
ズ（ｓｐｈｅｒｅｓ）　、マイカ（Ｍｉｃａ）　、珪酸
塩、石英、タルク、二酸化チタン及びつオラストナイト
（珪灰石）である。

防炎剤を含み、そして成分（ａ）＋　（ｄ）及び若し適
当ならば（ｅ）を基材とした成形用組成物は、防炎化成
形用組成物に対して、一般に３０重量％以下の濃度で防
炎剤を含むことが出来る。ポリエステル成形用組成物に
対して使用される公知の全ての防炎剤が適当であり、例
えばポリハロゲノジフェニル、ポリハロゲノジフェニル
エーテノ呟ポリハロゲノフタール酸及びその誘導体そし
てボリハロゲノオリコ゛マー及びポリカーボネートがあ
り、対応する臭素化合物が特に効果的である。相乗剤、
例えば三酸化アンチモンも又同時に使用することが出来
る。

本発明の、成分（ａ）、（ｄ）及び若し適当ならば（ｅ
）を基材とする成形用組成物は、通常の混合装置、例え
ばロール機（ｍｉｌｌ）　、混練機、単軸スクリュー式
及び多軸スクリュー式押出機中で製造することが出来る
。本発明の成分（ａ）、（ｄ）及び若し適当ならば（ｅ
）を基材とした成形用組成物は、比較的長時間熱時荷重
を受けた場合でも、非常に変形の小さい成形品に加工す
ることが出来る。多くの場合、成分（ａ）、（ｄ）及び
（ｅ）は、−段階工程で混合するのが有利であるけれと
も、時には、最初に一成分を除き、続いてこの一成分だ
けを加混合するのも適当である。

実施例で使用した重合体を下記に挙げる。

（ｄ、）７５重量％の架橋ポリブタジェン（トルエン中
で測定したゲル含量７０％以上）かから成るグラフト基
材と、２５ｆｔｆｆｉ％の、２８重量％のアクリロニト
リルと７２重量％のスチレンからなるグラフト重合体と
から成り、ラテックス状グラフト基材の粒径が０．３〜
０．４μｍである重合体。

（ｄ２）７９．２重量部の、０．４重量部のブチレン１
．３−７アタリレートで架橋され、０゜４重量部のマレ
イン酸／アリルかグラフ１〜単量体の形で入っているア
クリル酸ｎ−ブチルから成るグラフ］・基材と、２０重
量部のポリメタクリル酸エステルから成る重合体。

実施例で使用したポリジオルガノ／ロキサン／ボリカー
ボ不−トブロソタ共重合体を以下に挙ける。

（ａ、）ヒスフェノールＡ及び４５重１％のブロンク頂
長（Ｐｎ）＝ＩＯを何するポリジオルカッ、ロキナンを
基材とし、フェノールを連鎖停止剤としてつくられた、
２５℃，ＣＨ２Ｃ１，中０．５／　ｌ　ＯＯｍＱ、Ｉｋ
度で測定した相対粘度か１．３１のポリカーボネート共
重合体。

ノロＶ−リーン含ｈ’ｆの測定、即らプロッタ共重合体
全重量に対するンメチル／ロキ／単量体の重量％で表わ
した割片は、重；法又は核磁気共鳴スペクトル法によ′
つて実施した。平均ノロキサンブロツ７　’１１　ｋは
、／ロヤナンプレポリマー中の末端基を測定して得られ
た重合度Ｐｎで表わしている。

（ａ３）比較例のための、ヒスフェノールＡを基材とし
、相対粘度１．２９のポリカーポ不ト単一重合体を用い
た。

（ｅ）２５℃で、フェノール１０−ジクロロベンセン（
１：　Ｉ）ａ合溶媒中で測定した固有粘度１．１８ｄ（
！／ｇを宵するポリブチレンテレフタレートも又実施例
で使用し、表に挙げである。

場合により、４重量％のアクリル酸及び１２重量％のア
クリル酸ｔｅｒｔ、−ブチルを含み、同時にヒスフーエ
ノーールＡ／ポリカーボネート中の濃縮物の形の熱安定
剤及び顔料も含むエチレン共重合体も又使用された。成
分（ａ）、（ｄ）及び若し適当ならば（ｅ）を基材とし
た成形用組成物の製造は、適当な装置の中で溶融しそし
て均一化して実施した。成形加工は射出成形機で実施し
た。

引張り試験での機械的強度の測定は、ＤＩＮ５３．４５
５／ＩＳＯＲ５２７に基づいて、７０％比例試験棒（ｐ
ｒｏｐｏｒｔｉｏｎａｌ　　ｂａｒ）で実施した・ノツ
チ付衝撃強度は、寸法８０ｍｍＸ　Ｉ　Ｏｍｍｘ　４Ｉ
ｌｌ　Ｉｎで深さ２７　ｍｎ＋のノツチを有する棒状試
験片で、ＤＩＮ５３．４５２／ＩｓＯＲ１７９に基つい
て実施した。

臨界幅（ｃｒｉＬｉｃａｌ　ｗｉｄｔｈ）はＡＳＴＭ　
　Ｄ２５６に従って測定した。

ＤＩＮ５３．４４３による衝撃針入試験は破断挙動を評
価して決定する（３−靭性−脆性、４−靭性）。

ＶｉｃａＬ（Ｂ　）法による耐熱変形性の測定はＤＩＮ
５３．４６０／ｌ５Ｏ３６０に準じて実施した。

耐ガソリン性は１．■イソオクタン／トルエン及びイソ
オクタン（４２，５％）／トルエン（５２５％）／メタ
ノール（１５％）のプレミアムカッリン類似混合物中に
、０６％伸長して５分間浸漬する選別試験法で行なった
。

目 由 医 ツ 裔 賛 藺 頴 由 番

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １、（ａ）１０〜９８重量部の、平均分子量＠Ｍ＠ｗ１
   ０，０００〜２００，０００を有し、７５重量％〜９７
   ．５重量％の芳香族カーボネート構造単位及び２５重量
   ％〜２．５重量％のポリジオルガノシロキサン単位を含
   み、α、ω−ビスヒドロキシアリールオキシ末端基を、
   含み、重合度＠Ｐ＠ｎが５〜１００のポリジオルガノシ
   ロキサンから製造したポリジオルガノシロキサン／ポリ
   カーボネートブロック共重合体、 （ｄ）１〜３０重量部の−２０℃以下のガラス転移点を
   有する弾性重合体、並びに、 （ｅ）０〜５０重量部の熱可塑性ポリアルキレンテレフ
   タレートを含み、 （ａ）＋（ｄ）＋（ｅ）が１００重量部であることを特
   徴とする熱可塑性成形用組成物。 ２、成分（ａ）３０〜９０重量部及び成分（ｄ）５〜２
   ０重量部から成ることを特徴とする特許請求の範囲第２
   項記載の組成物。 ３、成分（ｄ）が、クロロプレン、ブタジエン、イソプ
   レン、イソブテン、スチレン、アクリロニトリル、エチ
   レン、プロピレン、酢酸ビニル、アルコール成分中に１
   〜１８個の炭素原子を有するアクリル酸又はメタクリル
   酸エステルの少くとも２個から得られる共重合体である
   ことを特徴とする、特許請求の範囲第１項又は第２項記
   載の組成物。 ４、成分（ｄ）が２０重量％以上のゲル含量を有する特
   許請求の範囲第１〜３項のいずれかに記載の組成物。 ５、成分（ｄ）か、１５〜７０重量％の酢酸ビニルを含
   み、非流動性〜１，０００のメルトインデックスを有す
   るエチレン−酢酸ビニル共重合体であることを特徴とす
   る特許請求の範囲第１〜４項のいずれかに記載の組成物
   。 ６、成分（ｄ）が、エチレン基とプロピレン基の重量比
   が４０：６０〜９０：１０であるＥＰＭ又はＥＰＤＭで
   あることを特徴とする特許請求の範囲第１〜４項のいず
   れかに記載の組成物。 ７、成分（ｄ）がビニル芳香族モノマーＸ及び共役ジエ
   ンＹから成り、Ｘ−Ｙ型又はＸ−（Ｙ−Ｘ）ｒ（ｒ＝１
   〜５）又はＹ−（Ｘｓ）（ｓ＝３〜５）型で、選択的に
   水素化されていてもよいブロック共重合体であることを
   特徴とする特許請求の範囲第１〜４項のいずれかに記載
   の組成物。 ８、成分（ｄ）が、 I 、グラフト生成物に対して、１０〜４０重量％の少
   くとも１種のアクリル酸又はメタクリル酸エステル及び
   ／又は、混合物に対して、１０〜３５重量％のアクリロ
   ニトリルと混合物に対して６５〜９０重量％のスチレン
   との混合物を、 II、グラフト生成物に対して６０〜９０重量％の、IIに
   対して少くとも７０重量％のブタジエンをグラフト基材
   として含むブタジエンポリマーにグラフトさせることに
   より得られるグラフト重合体であることを特徴とする特
   許請求の範囲第１〜４項のいずれかに記載の組成物。 ９、成分（ｄ）が III、グラフト基材として、成分（ｄ）に対して２５〜
   ９５重量％の−２０℃以下のガラス転移点を有するアク
   リレートゴムと IV、グラフトモノマーとして、成分（ｄ）に対して２〜
   ７５重量％の少くとも１種の、IIIの存在下に生成する
   単独重合体又は共重合体が２５℃以上のガラス転移点を
   有する重合可能なエチレン性不飽和モノマーから成るグ
   ラフト重合体であることを特徴とする特許請求の範囲第
   １〜４項のいずれかに記載の組成物。 １０、グラフトモノマーIVがα−メチルスチレン、スチ
   レン、アクリロニトリル、メタクリル酸メチル又はそれ
   らの混合物であることを特徴とする特許請求の範囲第９
   項記載の組成物。 １１、成分（ｄ）が、（ｄ）に対して２〜２０重量％の
   モノマーIVを、（ｄ）に対して８０〜９８重量％の、懸
   濁剤の不存在下に完全にラテックス状態が壊れ水中に懸
   濁するIIIのラテックス上にグラフトすることにより製
   造されることを特徴とする特許請求の範囲第９項又は第
   １０項記載の組成物。 １２、成分（ｅ）が、ジカルボン酸成分に対して少くと
   も８０モル％のテレフタル酸基及びジオール成分に対し
   て少くとも８０モル％のエチレングリコール及び／又は
   １，４−ブタンジオール基を含むことを特徴とする、特
   許請求の範囲第１〜１１項のいずれかに記載の組成物。 １３、成分（ｅ）が、テレフタル酸エステルに加えて、
   ２０モル％以下の、８〜１４個の炭素原子を有する他の
   芳香族ジカルボン酸又は４〜１２個の炭素原子を有する
   脂肪族ジカルボン酸の基を含むことを特徴とする、特許
   請求の範囲第１〜１２項のいずれかに記載の組成物。 １４、更にエチレン単一重合体又は、各々の場合にエチ
   レン共重合体に対して３０重量％以下の他の共重合性単
   量体を含むエチレン共重合体を含んでいる特許請求の範
   囲第１〜１３項のいずれかに記載の組成物。 １５、エチレン単一重合体又は共重合体が、（ａ）、（
   ｄ）及び（ｅ）の全重量に対して５重量％以下の量存在
   することを特徴とする特許請求の範囲第１４項記載の組
   成物。 １６、潤滑剤、離型剤、核形成剤、安定剤、充填剤、強
   化材、染料及び／又は防炎剤も含む、特許請求の範囲第
   １〜１５項のいずれかに記載の組成物。