JPH0476051A - 熱可塑性樹脂組成物 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 （産業上の利用分野） 本発明は、ポリフェニレンエーテルとオレフィン樹脂と
の樹脂組成物を得るに際し、ポリフェニレンエーテルに
アルコキシシラン化合物を反応させて製造された末端変
性ポリフェニレンエーテルと一般式−３ｉＲｎＹ３−ｎ
で示される置換シリル基を含有するオレフィン樹脂を配
合したことにより、ポリフェニレンエーテルの特徴であ
る耐熱性、機械的強度及び寸法精度並にオレフィン樹脂
の成形性及び耐有機溶剤性を兼ね備えた高性能な熱可塑
性樹脂組成物に関する。本樹脂組成物は、まずます多様
化、高度化している自動車、電気・電子分野に応用展開
する材料として有用である。

（従来の技術） フェニレン環に非置換又は置換基を有するポリフェニレ
ンエーテル、特にポリ（２，６−ジメチル−１，４−フ
エニレンエーテル）は耐熱性及び機械的強度が優れ、い
わゆるエンジニアリングプラスチックとして有用である
が、溶融粘度が高いので、射出成形等による成形加工が
困難であるという望ましくない性質を有することは良く
知られている。また、同樹脂の耐衝撃強度及び耐溶剤性
もエンジニアリングプラスチックとしての多くの用途分
野で不充分である。単独の樹脂材料では、所望の諸性質
を充分に満たすことができない場合の試みの一つとして
、他の樹脂材料を混合することにより、不充分な性質を
補うという考え方は良く知られている。ポリフェニレン
エーテルと相溶性が良く、成形加工性の良好なポリスチ
レンを配合してポリフェニレンエーテルの成形性を改良
した材料は、広く実用されている。しかし、この場合、
両成分とも耐溶剤性は良好でなく、混合組成物も、耐溶
剤性が充分ではない。

オレフィン樹脂は、成形加工性、耐有機溶剤性などが優
れ、低比重で安価であることから広く成形品の製造に利
用されているが、耐熱性がそれほど高くなく、エンジニ
アリングプラスチック用途への利用には障害となってい
る。このため、ポリフェニレンエーテルとオレフィン樹
脂の良好な性質を併せ持ち望ましくない性質を補う組成
物が得られれば利用分野の広い優れたｒａｔ脂材料の提
供が可能となり、その工業的意味は非常に大きいものと
いえる。そこで両者の長所を損なわずに欠点を相補った
成形材料を提供する目的で、例えば、両樹脂を単純に溶
融混合した組成物が特公昭４２７０６号公報に開示され
ている。しかしながら、このような単純なブレンド系で
は、ポリフェニレンエーテルとオレフィン樹脂は、非相
溶性であり、親和性を有していないため、この二相構造
の界面の接着性は良好ではなく、この二相は均一かつ微
細な分散形態となり難く、射出成形などの成形加工時の
剪断応力を受けたとき、層状剥離（デラミネーション）
を生し易く、得られた成形品の二相界面が欠陥部となり
、機械的強度及び耐衝撃性が低下する。

一１ｉ１９的に非相溶のポリマーブレンドにおいて、上
記の問題点を解決するために考えられる方法のつば、二
成分相互の親和性を改良するために、各々の樹脂を、互
いに反応すると考えられる官能基で変性し、高温で溶融
反応させることにより、共有結合を介したブロック又は
グラフト共重合体を得る方法である。そのような観点が
ら、ポリフェニレンエーテルの反応性を高める目的で、
多くの官能化ポリフェニレンエーテルが提案されている
。例えば、その官能化例は、カルボキシル基又はカルボ
ン酸無水物官能化ポリフェニレンエテルを用いる方法（
特表昭６１−５００４５６号、特開昭６３−１０６５６
号、同６３５４４２７号、同６３−１２８０５６号各公
報等）、エポキシ基官能化ポリフェニレンエーテルを用
いる方法（特開昭６２−２５７９５７号、特表昭６３−
５０３３８８号各公報等）、アミド基、イミド基官能化
ポリフェニレンエーテルを用いる方法（特表昭６３−５
００８０３号、同６３−５０３３９］号、特開昭６１−
１６９６３号各公報等）、アルコキシシリル基官能化ポ
リフェニレンエーテルを用いる方法（特表昭６３５０３
３９２号公報）等が開示され、これらの官能化ポリフェ
ニレンエーテルを前駆体として使用し、官能基を有する
構造の樹脂、例えばボワアミド、飽和ポリエステルと、
あるいは、官能化変性されたポリオレフィンとの樹脂組
成物が数多く提案されている。しかしながら、これらの
中にあって、アルコキシシリル基官能化ポリフェニレン
エーテルと官能化ポリオレフィンとの樹脂組成物につい
ては、何ら一切開示されていない。

（発明が解決しようとする課題） 本発明は、特に優れた耐熱性、寸法精度、成形加工性、
耐溶剤性及び分散構造を有する、ポリフェニレンエーテ
ルとオレフィン樹脂とを配合した熱可塑性樹脂組成物を
提供することを目的とする。

（課題を解決するだめの手段） 本発明者らは、上記問題点を解決するために鋭意検討を
重ねた結果、特定の手法により極めて容易に変性された
官能化ポリフェニレンエーテルと置換シリル基を含む変
性オレフィン樹脂を配合した熱可塑性樹脂組成物は、上
記目的を達成し得ることを見出し、本発明に到達した。

すなわち、本発明は、下記の成分（Δ）及び（Ｂ）から
なることを特徴とする熱可塑性樹脂組成物である。

（Ａ）−殺伐 （式中、Ｑｌは各々ハロゲン原子、第−級若しくは第二
級アルキル基、フェニル基、アミノアルキル基、炭化水
素オキシ基又はハロ炭化水素オキシ基を表し、Ｑ２は各
々水素原子、ハロゲン原子、第−級若しくは第二級アル
キル基、フェニル基、ハロアルキル基、炭化水素オキシ
基又はハロ炭化水素オキシ基を表し、ｎは１０以上の数
を表し、Ｘは酸素原子又は窒素原子を表し、Ｒ１は炭素
数１〜１２のアルキレン基を表し、Ｒ２及びＲ３は各々
炭素数１〜６の炭化水素基を表す。ＳはＸが酸素原子の
ときは１、Ｘが窒素原子のときは２であり、ｔは１〜３
の整数である）で示される末端基変性されたポリフェニ
レンエテル　　　　　　　　　　　１０〜９０重量％（
Ｂ）−殺伐 ％式％ （式中、Ｒは脂肪族炭化水素基、Ｙは加水分解可能な有
機基又は水酸基、ｎはＯｌｌ又は２を表す） で示される置換シリル基を含む変性オレフィン樹脂　　
　　　　　　　　　　９０〜１０重量％本発明の上記構
造を有する官能化ポリフェニレンエーテル（以下、官能
化ポリフェニレンエーテルという）（Ａ）と官能化オレ
フィン樹脂（以下、官能化オレフィン樹脂という）（Ｂ
）との組成物は、ポリフェニレンエーテルの特徴と、オ
レフィン樹脂の特徴を兼ね備えた優れた機械的特性、成
形加工性、寸法精度、耐溶剤性を有する成形材料として
極めて有用なものである。

以下、本発明の樹脂組成物の構成について説明する。

成ｊ辷（Ａつ一：　官能化ポリフェニレンエーテル本発
明で使用する官能化ポリフェニレンエーテルは、下記の
方法により製造される。以下にその詳細を記載する。

一般式（ＩＩ）で示されるポリフェニレンエーテル （式中、Ｑ’、Ｑ２及びｎは前述と同じ）に、殺伐（Ｉ
ＩＩ　）で示されるアルコキシシリル基とグリシジル基
を同一分子内に持つ化合物 （ＩＩＩ） （式中、Ｘ、Ｒ’、Ｒ２，Ｒ３，ｓ及びｔは前述と同じ
）を反応させて一般式（Ｉ）で示される官能化ポリフェ
ニレンエーテル（Ａ）が得られる。

ポリフェニレンエーテルは、式（ＩＩ）の構造よりなる
単独重合体又は共重合体である。

Ｑｌ及びＱ２の第一級アルキル基の好適な例は、メチル
、エチル、ｎ−プロピル、Ｄ−ブチル、ｎ−アミル、イ
ソアミル、２−メチルブチル、ｎ−ヘキシル、２．３−
ジメチルブチル、２−１３−若しくは４−メヂルベンヂ
ル又はヘプチルである。第二級アルキル基の例は、イソ
プロピル、５ｅｃ−ブチル又は１−エチルプロピルてあ
る。多くの場合、各０１はアルキル基又はフェニル基、
特に炭素数１〜４のアルキル基であり、各０２は水素原
子である。

好適なポリフェニレンエーテルの単独重合体としては、
例えば、２．６−シメチルー１，４フ工ニレンエーテル
単位からなるものである。好適な共重合体としては、−
Ｆ記単位と２．３．６トリメチルー１．４−フェニレン
エーテル単位との組合せからなるランダム共重合体であ
る。多くの好適な単独重合体及びランダム共重合体が、
特許、文献に記載されている。例えば、分子量、溶融粘
度及び／又は衝撃強度等の特性を改良する分子構成部分
を含むポリフェニレンエーテルも、また好適である。例
えばアクリロニトリル又はスチレン等のビニル芳香族化
合物などのビニルモノマーあるいはポリスチレン又はそ
のエラストマなどのポリマーをポリフェニレンエーテル
上にグラフト重合さぜたポリフェニレンエーテル等であ
る。

ポリフェニレンエーテルの分子量は通常クロロホルム中
で、３０℃の極限粘度が０２〜０８ｔＵ／ｇ程度のもの
である。

ポリフェニレンエーテルは、通常前記のモノマーの酸化
カップリングにより製造される。ポリフェニレンエーテ
ルの酸化カップリング重合に関しては、数多くの触媒系
が知られている。触媒の選択に関しては特に制限はなく
、公知の触媒のいずれも用いることができる。例えば、
銅、マンガン、コバルト等の重金属化合物の少なくとも
一種を通常は種々の他の物質との組合せで含むもの等で
ある。

ポリフェニレンエーテルの官能化に用いる一般式（ＩＩ
Ｉ）の同一分子内にグリシジル基とアルコキシシリル基
をもつ化合物の具体例を挙げると、Ｎグリシジル−Ｎ、
Ｎ−ビス［３−（メチルジメトキシシリル）プロピル１
アミン、Ｎ−グリシジル−Ｎ、Ｎ−ビス［３−（＋−リ
メトキシシリル）プロピル１アミン、３−グリシシルオ
キシプロピル（メチル）ジメトキシシラン、３−グリシ
シルオキシプロピルトリメ１へキシシラン、３−グリシ
］　２ シルオキシプロピル（メチル）ジェトキシシラン等が挙
げられる。特に好ましくは、３−グリシジルオキシプロ
ピルトリメｌ−キシシラン又は３−グノシシルオキシブ
ロピル（メチル）ジェトキシシランである。

−Ｍ式（Ｆ）で示される官能化ポリフェニレンエーテル
（Ａ）は、−Ｆ１９式（１１）で示されるポリフェニレ
ンエーテルと一般式（Ｉｌｌ　）で示されるアルコキシ
シリル基とグリシジル基を同一分子内に持つ化合物を塩
基性触媒の存在下、有機溶媒中で反応させることにより
容易に製造することができる。

ここで使用する有機ン容媒は、ポリフェニレンエーテル
を溶解できることが望ましい。具体的には、べ〕ノゼン
、トルエン、キシレン等の芳香族系溶媒、クロルベンゼ
ン、ジクロルベンゼン等のハロゲン化芳香族系溶媒、ク
ロロポルム、トリクロルエチレン、四塩化炭素等のハロ
ゲン化炭化水素系溶媒、Ｎ−メチル−２−ピロリドン、
１．３ジメチル−２−イミダゾリジノン等の非プロトン
性の極性溶媒等が挙げられる。前記の塩基性触媒として
は、ナトリウムメトキシド、ナトリウムエトキシド等の
アルコラード；ベンジルジメチルアミン、トリブヂルア
ミン等の第三級アミン、水酸化ナトリウム、水酸化カリ
ウム等のアルカリ金属水酸化物等が挙げられる。

本反応は、ポリフェニレンエーテルの末端フェノール性
水酸基１モルに対し、−１１Ｑ式（ＩＩＩ　）で示され
る官能化剤２〜５０モル、好ましくは５〜２０モルを用
いる。有機溶媒は、ポリフェニレンエーテル１００重量
部に対して５００〜１０００重Ｍ部使用する５塩基性触
媒は使用するポリフェニレンエーテル１００重量部あた
り１〜３重量部使用する。

官能化ポリフェニレンエーテル（Ａ）の−数的製造手順
は、ポリフェニレンエーテル（ＩＩ）を有機溶媒に加熱
して溶解させ、次いで少量のエフノール又はメタノール
に溶解させた塩基性触媒を添加し、５０−２００°Ｃｆ
７）　？Ｍ度で官能化剤（Ｉｌｌ　）を加え、更に反応
が完結するまで加熱するものて　ｑ ある。

成１１Ｌ）−・官能化オレフィン樹脂 本発明において用いる成分（Ｂ）の加水分解可能な置換
基を有するシリル基により変性されたオレフィン樹脂（
Ｂ）は、例えば次のような方法で製造することができる
。

すなわち、ポリエチレン若しくはエチレンを主成分とす
る共重合体等のエチレン系樹脂又はポリプロピレン若し
くはプロピレンを主成分とする共重合体等のプロピレン
系樹脂に、ラジカル発生剤の存在下でエチレン性不飽和
シランなグラフト共重合させる方法（例えば特公昭４７
−１７１１号又は特開昭５９−３６１１５号各公報等参
照）、あるいはエチレンとエチレン性不飽和シラン又は
場合により更に他のラジカル重合性モノマーとの高圧ラ
ジカル共重合による方法（例えば、特公昭６２−２３７
７７号公報等参照）等により製造されるのが代表的であ
る。

しかし、本発明においては、成分（Ｂ）の変性オレフィ
ン樹脂の製造方法は上記の方法にのみ限定されるもので
はなく、例えば、無水マレイン酸変性オレフィン樹脂と
γ−アミノプロピルトリメトキシシランを反応させて得
る方法等の種々の方法を適用することができる。また変
性用のケイ素化合物もエチレン性不飽和シランに限られ
るものではない。

変性用のケイ素化合物としては、オレフィン樹脂にグラ
フト重合し得る反応性基を有するケイ素化合物、オレフ
ィン樹脂に導入された官能性基と反応し得る基を有する
ケイ素化合物又はオレフィンモノマーと共重合し得る反
応性基を有するケイ素化合物等があり、−１１Ｑに次式
のような化合物があげられる。

Ｒ′５ｉＲｎＹ３−ｎ ここで、Ｒ′は例えばビニル、アリル、イソプロペニル
、ブテニル、シクロヘキセニル又はγ−（メタ）アクリ
ロイルオキシプロピル等の炭素−炭素二重結合含有基で
ある。Ｒは例えばメチル、エチル、プロピル又はデシル
等のアルキル基のような炭化水素基である。Ｙは加水分
解可能な有機基又は水酸基を表し、ｎはＯｌｌ又は２で
ある。

Ｙとしては、例えばメトキシ、エトキシ、ホルミルオキ
シ、アセトキシ、プロピオニルオキシ又はアルキル若し
くはアリールアミノ基等が挙げられる。

変性用のケイ素化合物としては特に好ましいのは、−数
式 ％式％（） （式中、Ａは炭素数１〜８のアルキル基を表す）で示さ
れる化合物、具体的には、ビニルトリメトキシシラン又
はビニルトリエトキシシラン等が挙げられる。

上記のような加水分解可能な有機基を有するケイ素化合
物により変性されるオレフィン樹脂としては、エチレン
、プロピレン、ブテン、ヘキセン等のα−オレフィンの
単独重合体、又はこれらのα−オレフィン同士の共重合
体、あるいはこれらα−オレフィンと共重合可能な他の
不飽和モノマーとの共重合体を含むものである。

具体的には、（極）低密度ポリエチレン、中密度ポリエ
チレン、高密度ポリエチレン、ポリプロピレン、プロピ
レン−エチレン共重合体、エチレン−酢酸ビニル共重合
体、エチレン−（メタ）アクリル酸共重合体若しくはそ
のイオン架橋体、エチレン−（メタ）アクリル酸エステ
ル共重合体又はこれらの重合体の混合物、あるいは上記
のポリマーと無水マレイン酸、（メタ）アクリル酸又は
（メタコアクリル酸エステル等のグラフト共重合体等も
含むものである。

成分（Ｂ）における変性剤の量は、通常５重量％以下、
好ましくは３〜０．１重量％である。変性剤の量がこれ
以上の場合は、樹脂の混線過程において、変性樹脂同士
のシラノール縮合反応による架橋反応の進行により、得
られる組成物の成形加工性、機械的強度の低下をもたら
すことがある。

Ａ　　び　Ｂ　の配Ａ比 本発明の熱可塑性樹脂組成物の成分（Ａ）及び（Ｂ）の
配合比の選択は、最終成形品の用途の要求性能によって
決定される。

すなわち、成形加工性、機械的強度、耐溶剤性、寸法精
度、高温剛性等の性質は、各構成成分の特徴とその配合
比で調整できる場合が多いものの、例えば剛性と衝撃強
度のように、発現機構の相反する性質は、両立させるの
が困難な場合が多い。実用上の目的のためには、通常、
成形性、機械的強度、高温剛性等の諸性質の調和を適切
にすると言う観点から行われる。従って、本発明におけ
る組成物の各成分の配合比には、本質的に限界的なもの
は存在しないが、実用的には下記の範囲が有用であると
言える。

成分（Ａ）　　官能化ポリフェニレンエーテル９０〜１
０重量％ 成分（Ｂ）　　官能化オレフィン樹脂 １０〜９０重量％ 官能化ポリフェニレンニーデルが１０重量％未満ては、
剛性が充分てはなく、９０重量％を超えると耐溶剤性が
劣り好ましくない。また、本発明で用いる官能化ポリフ
ェニレンエーテルは単独であっても良いし、未官能化ポ
リフェニレンエーテル又はポリフェニレンエーテルと可
溶なポリスチレンに代表されるスチレン系樹脂との混合
物であっても良い。官能化オレフィン樹脂も同様に単独
であっても良いし、未官能化オレフィン樹脂との混合物
であっても良い。

佳旭追栽デ 本発明では、他の付加的成分を添加することができる。

例えば、オレフィン樹脂に周知の酸化防止剤、耐候性改
良剤、造核剤、難燃剤、スリップ剤等、ポリフェニレン
エーテルに周知の酸化防止剤、耐候性改良剤、可塑剤、
スチレン系樹脂、流動性改良剤等を付加的成分として使
用できる。また有機　無機充填剤、補強剤、特にガラス
繊紺、マイカ、タルり、ワラストナイ１−、チタン酸カ
リウム、炭酸カルシウム、シリカ等の添加は剛性、耐熱
性、寸法精度等の向上に有効である。実用のために各ｆ
！！着色剤及びそれらの分散剤なども周知のものが使用
できる。

更に耐衝撃強度向上剤の添加、特にスチレンブクシエン
共重合体ゴム及びその水素化物、ニゲ−レンーブロビレ
ンー（ジエン）共重合体ゴム、更にそれらのα、β−不
飽和カルボン酸無水物変性体及び不飽和グリシジルエス
テル若しくは不飽和グリシジルエーテルとの変性体並に
不飽和エポキシ化合物とエチレンからなる共重合体又は
不飽和エポキシ化合物、エチレン及びエチレン系不飽和
化合物からなる共重合体等の添加は、組成物の衝撃強度
向上に有効である。上記の耐衝撃強度向上剤は、単独で
用いても良いし、２種又はそれ以上併用しても良い。耐
衝撃強度向上剤の配合量は、目標とする物性値により異
なるが、例えば、組成物の剛性と衝撃強度のバランスの
改良の場合は、組成物の樹脂成分１００重量部当り、５
〜３０重量部である。

組成物の混合方法 本発明の熱可塑性樹脂組成物の混合方法としては、上記
の各成分を、各種混線機、例えば−軸押出機、二軸押出
機、バンバリーミキサ−等て混練混合する方法等、いず
れの方法も用いることができる。また混合の順序は、可
能ないずれの順序によっても良いが、溶融混練法によっ
て混合する場合には、粘度の高いものから逐次混合する
方法は好ましい方法である。

（実施例） 以下、実施例により、本発明の詳細な説明するが、これ
により、本発明の範囲は、特に限定されるものではない
。

官能化ポリフェニレンエーテルの調製例ポリフェニレン
エーテル及びトルエンを表１に言己載の配合量で反応器
に仕込み、加熱撹拌して、ポリフェニレンエーテルを溶
解した。同表記載の反応温度迄加熱した後、ナトリウム
エトキシドをエタノールに溶解して添加し、続いて、同
表記載の官能化剤を所定量添加し、加熱撹拌して反応さ
せた。反応終了後、反応混合物を２５℃のアセ［・二１
〜リル中に注ぎ、生成した官能化ポリフェニレンエーテ
ルを沈澱させた。炉別後、再びアセトニトリル２Ｅ１２
で洗浄し、８０℃で減圧乾燥させ、官能化ポリフェニレ
ンエーテルを得た。これら得られた樹脂を官能化ポリフ
ェニレンエーテル（ａ）及び（ｂ）として、その結果を
表１に示す。

実施例１．２及び比較例１〜３ 官能化ポリフェニレンエーテル（ａ）、（ｂ）、官能化
オレフィン樹脂［三菱油化社製シラン変性ポリプロピレ
ン（商品名・リンクロンＸＰＭ８００ＨＭ、２３０°Ｃ
１２，１６ｋｇ荷重のＭＦＲ１０ｇ／１０分）］、未官
能化ポリフェニレンエーテル（日本ポリエーテル社製、
クロロボルム３０°Ｃでの固有粘度０．３ａｆｆｌ／ｇ
）　、　及Ｕ未官能化オレフィン樹脂（三菱油化社製プ
ロピレン樹脂ＭＡ３．２３０″Ｃ１２，１６ｋｇ荷重の
ＭＦＲＬｏｇ／１０分）を使用して、内容積６０ｃｃの
東洋精機社製のプラストミルにて表２に示す組成で、２
８０℃、回転数６０ｒｐｍの条件にて、６分間溶融混練
した。得られた樹脂組成物を下記によって物性評価し、
結果を表２に示した。本結果からも明らかなように、官
能化ポリフェニレンエーテルと官能化オレフィン樹脂を
配合した場合は、非常に細かい球状に近いポリフェニレ
ンエテルの均質な分散が認められると共に、高い衝撃強
度、耐溶剤性を有する組成物が得られた。

測定法及び分析法は次の通り。

（１）分散形態 得られた樹脂組成物の二相分散状態を調べるために、日
立製作所製Ｓ−２４００型走査型電子顕微鏡により断面
を観察した。

（２）アイゾツト衝撃強度 得られた樹脂組成物を２８０°Ｃでプレス成形し、厚さ
２ｍｍのシートを作成し、ＪＩＳ　　Ｋ７１１０に準じ
て厚さ２闘の試験片を３枚重ねにして、２３°Ｃのノツ
チ無しアイゾツト衝撃強度を測定した。

（３）耐有機溶剤性 ベルゲンの属楕円法［ＳＰＥジャーナル６６７（１９６
２）］に準じて測定した。具体的には、板厚２ｍｍの試
験片を、長軸２４ｃｍ、短軸８ｃｍの四分の一楕円治具
に固定し、市販のガソリンに５分間浸漬したときの、き
裂の発生する最小歪みを限界歪みとして求めた。

この際、クラックが発生しないものを０（極めて良好）
、限界歪値が１５％以上のものを○（良好）、同１．０
〜１．５％△（Ｗ通ン、１０％未満×（不良）と判定し
た。

同 （発明の効果） 以上のように、官能化ポリフェニレンゴーチルと官能化
オレフィン樹脂を配合した本発明の熱可塑性樹脂組成物
は、表２に示したように、優れた衝撃強度、耐溶剤性、
分散形態を有している。

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 下記の成分（Ａ）及び（Ｂ）からなることを特徴とする
   熱可塑性樹脂組成物。 （Ａ）一般式 ▲数式、化学式、表等があります▼（ I ） （式中、Ｑ＾１は各々ハロゲン原子、第一級若しくは第
   二級アルキル基、フェニル基、アミノアルキル基、炭化
   水素オキシ基又はハロ炭化水素オキシ基を表し、Ｑ＾２
   は各々水素原子、ハロゲン原子、第一級若しくは第二級
   アルキル基、フェニル基、ハロアルキル基、炭化水素オ
   キシ基又はハロ炭化水素オキシ基を表し、ｎは１０以上
   の数を表し、Ｘは酸素原子又は窒素原子を表し、Ｒ＾１
   は炭素数１〜１２のアルキレン基を表し、Ｒ＾２及びＲ
   ＾３は各々炭素数１〜６の炭化水素基を表す。ｓはＸが
   酸素原子のときは１、Ｘが窒素原子のときは２であり、
   ｔは１〜３の整数である） で示される末端基変性されたポリフェニレンエーテル１
   ０〜９０重量％ （Ｂ）一般式 −ＳｉＲ＿ｎＹ＿３＿−＿ｎ （式中、Ｒは脂肪族炭化水素基、Ｙは加水分解可能な有
   機基又は水酸基、ｎは０、１又は２を表す） で示される置換シリル基を含む変性オレフィン樹脂９０
   〜１０重量％