JPS6066802A - 永久磁石材料 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 （産業上の利用分野） この発明は、家庭電化製品、時計部品、自動型部品等々
の永久磁石を用いる広範囲な用途に使用することができ
る永久磁石材料に関し、とくに、希土類元素′（Ｒ）と
コパル）（Ｃｏ）を主とする３ｄ遷移金属からなるＲ２
Ｃｏ１７型金属により構成されるＲ２Ｃｏ１７型金属間
化合物を主体とするＲ−Ｃｏ　−Ｃｕ−Ｆ　ｅ系の永久
磁石材料の改良に関するものである。

（従来技術） 従来、希土類−コバルト系の磁石材料としては、ＲＣｏ
、系のものとＲ２Ｃｏ、、系のものが主としてあげられ
るが、一般に、Ｒ２Ｃｏ１．系のものは、ＲＣｏ５系の
ものに比べて理論的な最大エネルギー積（（ＢＨ）　ｌ
ｌ１ａｘ　）が極めて大きいため、有望な磁石材料とさ
れている。しかしながら、現在開発されているＲ２Ｃｏ
、７系磁石材料の最大エネルギー積は、理論値に比べて
かなり低い値のものであるうえ、ＲＣｏ５よりも結晶磁
気異方性が小さく、保磁力（ＩＨｃ）が小さいため薄物
の磁石材料などにはあまり適していないという問題かあ
った。しかしながら、Ｒ２Ｃｏ１７系磁石材料の残留磁
束密度（Ｂ　ｒ）はＲＣＯｓ系磁石材村の材料よりも優
れているため、保磁力を数片することによって優れた最
大エネルギー積を得ることが１８待される。

このような観点から、Ｒ２Ｃ０，フ系磁石材料において
保磁力におよぼす各種添加元素の影響を調査し、なかで
もとくにＢの添加が有効であることを見出して先に特願
昭５４−２２０３９号として出願した。

（発明の１」的） この発明は、」１記出願に係る永久磁石材料において、
残留磁束密度（Ｂｒ）および最大エネルギーＪＪ’１（
（Ｂ　Ｈ）　ｍａｘ　）　ｔｙ）改善をはカルト同時に
、特に保磁力（ｒＨｃ）をさらに改善させた永久磁石材
料を提供することを目的とするものである。

（発明のイ、１１成） この発明による永久磁石材料は、重量％で、ＲＥＭ　（
Ｙを含む希」二類元素の１種または２種以上）＋２０−
３０％、Ｃｕ：２−６％、Ｆｅ：１５−２５％、　Ｚｒ
：１〜５％、　Ｂ：Ｏ，ＯＯ１〜０，５％、必要に応じ
て、Ｔｉ：３％以下。

Ｖ：３％以下のうちの１種または２種、かつ０．００１
≦Ｂ／（Ｚｒ＋Ｔｉ＋Ｖ）＜０．１、残部実質的にＣｏ
よりなることを特徴としている。

すなわち、この発明の永久磁石材料は、先に出願した発
明の永久磁石材料の残留磁束密度（Ｂｒ）および最大エ
ネルギー積（（Ｂ　Ｈ）　ｍａｗ　）を改善すると共に
とくに保磁力（■Ｈｃ）をさらに高めたものである。つ
まり、Ｒ−Ｇｏ−Ｃｕ−Ｆｅ系の永久磁石材料において
Ｃｕ含有量を多くした場合には保磁力は向上するが、残
留磁束密度が低下し、そのため最大エネルギー４１友を
増大さゼることかできなくなるため、Ｃｕ含有７ｄを先
に出願した発明のＣｕ値よりも低目に設定し、Ｃｕ含有
量を低下させたことによる保磁力の低下を防Ｉ卜するた
めにＢおよびＺｒを複合で適量添加して、Ｂの添加効果
をＺｒの添加によって助長することにより保磁力をより
一層向上させるようにしたものである。

次に、この発明の永久磁石材料の成分範囲（重−’７：
％）の限定理由について説明する。

ＲＥＭ（Ｙを含む希土類元素の１種または２種部」二）
：２０〜．３０％ ＲＥＭはＲ−Ｃｏ−Ｃｕ−Ｆｅ系の永久磁石材料にわけ
る基本成分をなす元素であり、永久磁石材料の最大エネ
ルギー積を高い値で確保するために有効な元素であって
、このためには２０％以上含イｊさせることが必要であ
る。しかし、多量に含イＩさせた場合には残留磁束密度
が低下し、最大エネルギー積が減少するだけでなく、高
価な元素であるため経済的にも不利となるので３０％以
下に限定した。

なお、ここでいうＲＥＭはＹを含む希土類元素であり、
基体的にはＬａ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｎｄ。

Ｐｍ、Ｓｍ、Ｅｕ、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈｏ。

Ｅｒ、Ｔｍ、Ｙｂ、ＬｕおよびＹのいずれか１種または
２種以上か使用される。

Ｃｕ：２〜６％ ＣｕはＲ−Ｃｏ−Ｃｕ−Ｆｅ系の永久磁石材ネ゛ｌにお
いてその保磁力を高めるのに有効な元素であるため、先
願発明の場合にはＣｕ含イｊ琶を５％以上 」兇、反対にＣｕ含有量が多くなると残留磁束密度が低
下して最大エネルギー積が低くなるので１５％以下とし
ていたが、この発明ではＣｕの−１−限を６％として優
れた残留磁束密度を確保し、高い最大エネルギー積が得
られるようにすると共に、保磁力の低下を防ぐためにＣ
ｕ含有量を２％以上とし、さらに保磁力を従来のＣｕ含
有量の場合よりもさらに高めるために、後述するように
、ＢおよびＺｒを複合添加しかつＢ／Ｚｒ４−をコンミ
−ロールすることによって、保磁力、残留磁束密度およ
び最大エネルギー積のいずれもが著しく優れた永久磁石
材料を得たものである。

Ｆｅ：１５〜２５％ ＦｅはＲ−Ｃｏ−Ｃｕ−Ｆｅ系（１）永久磁石イＡネ４
において優れた残留磁束密度を得るのに有効な元素であ
って、このような効果を得るために１５％以上含有させ
る必要がある。しかし、多量に含有すると保磁力が急１
敷に低下するため２５％以下に限）１１シた。

Ｂ　：　０．００１〜０．５％ ＢはＲ−Ｃｏ−Ｃｕ−Ｆｅ系の永久磁石材料において少
量の添加で保磁力を著しく向上させることかできる元素
である。そして、Ｒ−Ｃｏ−Ｃｕ−Ｆｅ系の永久磁石材
料においては０．００１％。

以」二の添加で保磁力増大の効果が認められるので、０
．００１％以」二含有させる。しかし、多量に添加する
と非磁性である硼化物の占有率が著しく大きくなり、残
留磁束密度および保磁力が低下するため、０，５％以下
とする必要がある。

このＢの添加に際してＣｏ、Ｃｕ、Ｆｅなどとの低１Ａ
［点共品化による液相焼結を利用するときには、この発
明における成分の組成範囲内では共晶組成の粉末量か多
いほど生成する液相も多くなり、焼結体の高富度化か期
待できるので、共晶組成の粉末を用いることがより望ま
しい。

さらに、Ｂは溶解時に脱ＰｆＪとして作用すると共に焼
結磁石の製造においては粉砕時に粉末を粉砕しやすくし
、均一でかつ微細な粉末か摺られると同時に、焼結を促
進するため磁気特性の向上をもたらすのに有効である。

Ｚｒ：Ｉ−５％でかツＯ，ＯＯ１≦Ｂ／Ｚｒ＜０．ＩＺ
ｒはＢと金属１ｍ化合物を形成し、ｍ記したＢの添加効
果をより一層高める作用を有する元素であって、Ｃｕ含
有量を低減した場合における保磁力の改善に著しく有効
な元素であり、このような効果を得るためには１％以上
含有させる必要がある。しかし、多量に添加すると残留
磁束密度を低下させ、最大エネルギー積を減少させるの
で５％以下とじ２かつＢ含有量との関係では、Ｂの添加
効果をより一層高めるためにＢ／Ｚｒ＜Ｏ、ｌとなるよ
うにすると共に、保磁力、残留磁束密度および最大エネ
ルギー積への悪影響を回避するためにＢ　／　Ｚ　ｒ≧
０．００１となるようにした。

Ｔｉ：３％以下、ｖ：３％以下のうちの１種または２種
、かつ０．００１≦Ｂ／　（Ｚ　ｒ　＋Ｔ　ｉ　＋Ｖ）
＜０．１ ＴｉおよびＶはＢと金属間化合物を形成し、Ｂの添加効
果を助長する作用があり、保磁力の改善に有効な元素で
あるので、Ｚｒの一部をＴｉおよび／またはＶで置換し
ても良い。しかし、ＺｒのすへてをＴｉおよび／または
Ｖで置換しても上記Ｚｒ添加の場合はど保磁力改善の効
果は得られないので、それぞれ３％以下とし、Ｂ含有量
との関係では、Ｂの添加効果を助長するためにＺｒ＋Ｔ
ｉ＋Ｖ（７）合計量テＢ／　（Ｚ　ｒ十Ｔ　ｉ　＋Ｖ）
　＜０．１となるようにすると共に、保磁力、残留磁束
密度および最大エネルギー積への悪影響を回避するため
にＺ　ｒ＋Ｔ　ｉ　＋Ｖ（７）合計ｉでＢ／（Ｚｒ＋Ｔ
ｉ＋Ｖ）≧０．００１となるようにした。

（実施例１） アルゴン雰囲気に調整したボタン溶解炉を使用して、２
６％Ｓｍ−４．５％Ｃｕ−２０％Ｆｅ−３２％Ｚｒ−Ｃ
ｏを、！Ｉ（本成分とし、さらに、ＢをＱ、００２％、
０．００３％、０．００５％。

ｏ、ｏｉ％、０．０５％、０．１％ｌ０１３％および０
５％を添加した合計８種類の合金を溶製した。次に、こ
れら各合金を乳剣中で和粉砕した後、ジェットミルによ
り平均ａ径４μ程度まで微粉砕した。この場合、Ｂを多
く含む合金はど短時間で所定の粉末粒度に粉砕された。

次に、上記各粉末を１０ＫＯｅの磁場中で約１ｔｏｎｆ
／ｃｍ　２の圧力をかけてプレス成形したのち、各成形
体をアルゴン雰囲気中で１２２０°Ｃ×１時間の焼結を
行い、続いて溶体化処理を施したのちｓ　ｏ　ｏ　’ｃ
で時効処理した。次に、各々得られた焼結体について磁
気特性を調べた結果、第１表に示すｋおりであった。

第１表に示すように、ＲＥＭ　（−例として５ｍ）、Ｃ
ｕ、Ｆｅ、Ｚｒ、Ｂがともに各々の上限および下限の範
囲内にあるときでも、Ｂ／Ｚｒかｏ、ｏｏｉよりも小さ
いＮｏ、ｌ、２の場合およびＢ　／　Ｚ　ｒか０．１よ
りも大きいＮ０９８の場合には、いずれも保磁力（ＩＨ
ｃ）がかなり低い値であり、また残留磁束冨度（Ｂｒ）
および最大工ネルキー稙（（Ｂ　Ｈ）　ｍａｘ　）も低
い値となっていることが明らかである。

（比較例） アルゴン雰囲気に調整したボタン溶解炉を使用し、２６
％Ｓｍ−７％Ｃｕ−２０％Ｆｅ−３，２％Ｚｒ−Ｃｏお
よび２６％Ｓｍ−１％Ｃｕ−２０％Ｆｅ−３，２％Ｚｒ
−Ｃｏを基本成分とし、さらにＢを０．０５％添加した
合金を溶製した。次に、実施例１と同様にして前記各合
金を粗粉砕し、次いで微粉砕したのち１ＯＫＯｅの磁場
中で約１　ｔｏｎ　ｆ　／　Ｃｍ２の圧力をかけてプレ
ス成形し、ｈ′、いて実施例１と同様に焼結および熱処
理を行って各焼結体の磁気特性を調べた。この結果を第
２表に示す。

第２表に示すように、Ｃｕ含有量が多すぎるＮＯ１９の
場合には保磁力が比較的良好であるものの残留磁束富度
か低く、最大エネルギー積も低い伯となっている。また
、Ｃｕ含有量か少なすさるＮｏ、ｌＯの場合には保磁力
がかなり低く、最大エネルギー積もかなり低い値となっ
ている。

（実施例２） アルゴン雰囲気に調整したボタン溶解炉を使用して、２
６％Ｓｍ−４．５％Ｃｕ−２０％Ｆｅ−（０，２）％Ｚ
ｒ−（０，０，６，１，２゜１　、６　、２）％Ｔｉ−
（０，０，６，１，２゜１　、６　、２）％Ｖ−０．０
５％Ｂ−ＣｏＪ：りなる第３表に示す６種類の合金を溶
製した。次に、実施例１と同様にして各合金を粗粉砕し
、次いで、微粉砕したのち１０ＫＯｅの磁場中で約１ｔ
ｏｎｆ／ｃｍ　２の圧力で成形し、続いて実施例１と同
様に焼結および熱処理を行って各焼結体の磁気特Ｐ１を
調べた。この結果を第３表に示す。

シ′５３表に示すように、ＲＥＭ　（−例としてＳｍ）
、Ｃｕ、Ｆｅ、Ｚｒ、Ｂを各々ノ上限およυ下限の範囲
内とし、さらにＴｉおよびＶの両方（Ｎｏ、ｌｌ）また
は一方（Ｎｏ、１２　、１３）を添加した場合には、保
磁力（ＩＨｃ）、残留磁束糸瓜（Ｂ　ｒ）および最大エ
ネルギー植（（Ｂ　Ｈ）　ｍａｘ）かいずれもかなり高
い値となっているのに対して、Ｚｒを添加しないでＴｉ
および■のいずれか一方（Ｎｏ、ｌ　４　、　Ｎｏ、１
５）または両方（Ｎｏ、１６）を添加した場合には、と
くに保磁力（ＩＨＣ）がかなり低い値となっており、残
留磁束糸瓜（Ｂｒ）および最大エネルギー積（（Ｂ　Ｈ
）　ｍａｗ　）も低い値となっている。

なお、−に記実施例において、ＲＥＭとしてＳｍを例に
とった場合を示しているが、他の希土類元素の１種また
は２種以上を用いたときにもＳｍの」↓１僑と同様に良
好な磁気特性の永久磁石材料を得ることか可能である。

また、Ｂ添加に際しては、Ｒ７Ｃｏ１７系合金な粗粉砕
あるいは微粉ル″ｌＬシだ後Ｂ粉末あるいはＦｅ２Ｂ粉
末などの形でおこなっても良好な磁気特性が得られる。

（発明の効果） 以」二説明してきたように、この発明による永久磁石材
料は、重量％で、ＲＥＭ（Ｙを含む希土類元素の１種ま
たは２種以上）＝２０〜３０％、Ｃｕ：２〜６％、Ｆｅ
：１５−２５％、Ｚｒ：１〜５％、Ｂ：Ｏ，ＯＯ１〜０
．５％、必要に尾、じて、Ｔｉ：３％以下、ｖ：３％以
下のうちの１種または２種、かつＯ，ＯＯ１≦Ｂ／（Ｚ
ｒ十Ｔ　ｉ　十Ｖ）　＜０　、１、残部実質的にＣｏよ
りなるものであるから、従来の永久磁石４２石の残留磁
束密度（Ｂｒ）および最大エネルギー！＋’ｉ（（Ｂ　
Ｈ）　ｍａｘ）を改善すると共に、とくに保／ε力（Ｉ
Ｈｃ）を著しく高めることが可能であり、薄物の磁石材
料にも適しており、家庭電化製品。

時計部品、自動車部品等々の永久磁石を用いる広範囲な
用途に使用することができるという非名５にすぐれた効
果を有する。

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 （］）重ｂ１％で、ＲＥＭ：２０〜３０％、Ｃｕ：２〜
   ６％、Ｆｅ：１５〜２５％、Ｚｒ：１〜５％、Ｂ：Ｏ，
   ＯＯｌ　〜０．５％、かつ０．００１≦Ｂ／Ｚｒ＜０．
   １、 残部実質的にＣｏよりなることを特徴とする永久磁石材
   料。 （２）正量％で、ＲＥＭ：２０〜３０％、Ｃｕ：２〜６
   ％、Ｆｅ：１５〜２５％、Ｚｒ：１〜５％、Ｂ：０．Ｏ
   Ｏｌ　〜０．５％、およびＴｉ：３％以下、ｖ：３％以
   下のうちの１種または２種、 カッＯ，ｏ０１　≦Ｂ　／　（Ｚ　ｒ　＋Ｔ　ｉ　＋Ｖ
   ）　＜０．１、残部実質的にＧｏよりなることを特徴と
   する永久磁石材料。