JPS63228148A - 写真ハロゲン化銀材料の改良された現像法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 本発明は写真ハロゲン化銀材料の現像方法に関する。

露光された写真ハロゲン化銀乳剤材料の通常の処理にお
いては、種々の処理工程を常温（２０〜２５℃）で行い
、比較的長い時間、例えば数分を必要とする。従って、
診断に当ってラジオグラフに非常に早く到達することが
非常に重要なことがしばしばあるラジオグラフィの分野
で処理速度を増強させることが計られている。処理温度
を上昇させることによって９０秒未満の処理時間が可能
であるが、写真材料がコンベヤーローラー間に導かれる
ような機械処理において摩耗に対する充分な抵抗を有せ
しめるため、特別に硬化された乳剤層を必要としている
。更に温度が高くなればなれ程現像剤の空気酸化を促進
する、従って現像浴は、空気中の酸素に対して特別の保
護手段をとらない限り、急速に消耗し、汚染を生ぜしめ
る。更に常温より高い温度は、経済的に劣る高温処理を
する一定のエネルギー人力を必要とする。

大部分の市販のＸ線材料においては、ハロゲン化銀乳剤
は少量の沃化銀を含有する臭化銀型のものである〔ロン
ドンおよびニューヨークのフオカル・プレス１９６７年
発行ディ・エッチ・オー・ジョーン著、ラジオグラフィ
ック・プロセシングの第８２頁参照〕、ラジオグラフ材
料における臭化銀の代りにより早く現像する塩化銀の使
用が英国特許第９０７０２３号に記載されている。

温度に加えて、現像液のアルカリ度が迅速到達処理にお
いて大きな役割を果し、通常１０−１２のｐｌ＋範囲に
ある。アルカリ度が高くなればなる程現像は早く進行す
るが、現像液は空気によってより早く酸化される。

アルカリ性現像溶液中で現像を用いる普通の現像の欠点
を避けるため、いわゆる活性化処理が導入された。活性
化処理は例λば米国特許第４０３０９２４号に記載され
ている如き迅速到達安定化と組合せた形で適用される。

活性化処理においては、像にしたがって露光する前に、
それらの組成物中に、例えばハロゲン化銀乳剤層に隣接
する親水性コロイド層中に既に１種以上の現像剤を含有
する写真ハロゲン化銀乳剤材料の使用をする。潜在銀像
の活性化現像に使用する処理浴は現像剤を含有しない水
性アルカリ性溶液である。

臭化錫系乳剤は、通常の現像に比較して活性化処理を受
けたとき像濃度の著しく大なる低下を示すことがここに
本発明者等によって実験的に見出された。

更に、活性処理中の塩化銀乳剤の挙動は実際上普通の処
理におけるのと同じであるが、同じ露光量に対して、そ
れらはハロゲン化銀の同じ粒度および被覆率の臭化銀系
乳剤で得られるのと同じ高さの像濃度を生じないことが
本発明者等によって実験的に見出された。

なお更に、実質的に臭化銀を含有する露光されたハロゲ
ン化銀乳剤層の活性化処理のため使用される水性液体中
での一級および／または二級アミンの使用は最高濃度に
影響を与えないかまたは無視できる影響しか与えないこ
とが本発明者によって実験的に見出された。しかしなが
ら、塩化銀乳剤の最高濃度および速度は、写真材料が既
にハイドロキノンおよび３ニビラゾリジノンの如き現像
剤を含有するとき、および現像を一級および／）：たは
二級アミノ化合物を含有する水性アルカリ性活性化溶液
を用いて行うとき増大し、三級アミンを含有する活性化
溶液によって非常に低い増大が得られる。

英国特許第１４６９７６３号によれば、写真材料の露光
されたハロゲン化銀乳剤層を先ず現像が実質的に生じな
いｐｏで下記アミンおよび少なくとも１種の現像剤を含
む溶液と接触状態に置き、第二に充分にアルカリ性であ
る溶液と接触状態に置き、かくして材料が前記両温液と
接触した後に現像が生ずるような現像方法において、脂
肪族、脂環式族または芳香族であってもよいモノ、ジま
たは高級アミンを含む一級、二級束たは三級アミンの群
のアミンが現像促進剤として作用する。上記現像法は現
像酸化および不快な臭いを有する有害なアミン蒸気の生
成の欠点なしに迅速処理に応用される。

ドイツ公開特許（ＤＥ−ＯＳ）第３５３３４４９号によ
れば、時の経過と共により再現性ある像結果を生ぜしめ
るため、銀錯塩拡散転写法に使用するだめの処理溶液中
で少なくとも９のｐＫａ値を有するアミノアルコールが
使用される。

本発明の目的は、より短い処理時間でより大なる最高濃
度を有する銀像を得るため、写真塩化銀乳剤材料と組合
せて使用するための活性剤現像法を提供することにある
。

本発明の他の目的および利点は以下の説明から明らかに
なるであろう。

本発明によれば写真材料を現像するための方法を提供す
る、この方法において、前記写真材料は支持体上に、ハ
ロゲン化銀が実質的に（少なくとも９０ｍｏｌ％）塩化
銀である像に従って露光されたハロゲン化銀層な含有す
る、そして写真材料はその露光前に、ハロゲン化銀と水
透過性関係にある親水性コロイド結合剤中に少なくとも
１種のハロゲン化銀現像剤を既に含有する、そして前記
方法は始め実質的に現像剤を含有しない水性アルカリ性
液体と露光された写真材料を接触させる工程を含み、前
記接触は続く銀錯塩拡散転写処理をせずに行い、前記水
性アルカリ性液体が一級および／または二級アミンを含
有することを特徴とする。

「始め実質的に含有しない」ことによって、現像開始時
に前記アルカリ性水性液体中に現像剤が０．０１４　ｍ
ｏｌより多く存在しないことを意味する。

現像は１２〜１４の範囲のｐＨで行うのが好ましい。前
記ｐＨ範囲において前述したよりも大なる量での現像剤
、例えばハイドロキノンは空気中の酸素での酸化によっ
て強く着色した現像浴を生せしめる。

前記アルカリ性溶液と写真材料を接触させることは、当
業者に知られている接触法、例えば浸漬、メニスカス被
覆または噴霧またはボッド処理で行うことができる。そ
れは当業者に知られている現像装置中で手動的にまたは
自動的に行うことができる。

特別の実施態様によれば、現像剤溶液のアルカリ度は一
部前述したアミンによって得られる、そして米国特許第
３２６０５９８号に記載されている如き非常に僅かに水
溶性の金属水酸化物例えば水酸化亜鉛と反応するナトリ
ウムまたはカリウム塩、例えばクエン酸ナトリウムから
なるアルカリ放出性剤で一部得られる。

本発明に従って使用するための好ましいアミンは炭素原
子数が３より多くないアルキレン鎖を含有する一級また
は二級アルカノールアミンおよび脂肪族一級アミン、例
えばＨＥＮ　−ＣＨｉ−ＣＨｘ−ＮＨｔおよびＨｓＣ−
ＩＮ　−ＣＬ　−ＣＨｘ　−０）１である。

本発明により使用するアミンは、好ましくは０．１ｇ／
β〜１００ｇ／βの範囲の濃度で活性剤液体中で用いる
。

前記アミンとは別に、本発明により使用する活性剤液体
は、１２〜１４の範囲のｐＨを受けるために必要なアル
カリ、例えば水酸化ナトリウム、および空気酸化に対し
アミンを保護するための若干量の酸化防止剤例えば亜硫
酸塩を含有する。

少な（とも１種の現像剤を既に混入した写真材料中に含
有される塩化銀は少なくとも０．４μｍの粒度を有する
のが好ましい、何故なら最高濃度の増大はより粗い粒度
の塩化銀乳剤を用いたとき特に強調されるからである。

現像剤はハロゲン化銀乳剤層中に存在させることができ
る、しかし好ましくはそれと水透過性関係にある親水性
コロイド層、例えば応力防止または保護層として作用す
るカバ一層または写真材料のハロゲン化銀乳剤層の下に
あるハレイジョン防止層中に存在させる。

好ましい実施態様においては、ｐ−ジヒドロキシベンゼ
ンおよび３−ピラゾリジノン現像剤を含む現像剤の混合
物を使用する。これらの現像剤は２／１〜１０／ｌの各
モル比で使用するのが好ましい、ｐ−ジヒドロキシベン
ゼンは硝酸銀１ｇに同等のハロゲン化銀の被覆率に対し
て０．０５〜０．５ｇの量で存在させるのが好ましい。

本発明により写真材料中で使用するのに好ましいｐ−ジ
ヒドロキシベンゼンはハイドロキノンである。

本発明により現像される写真材料中での補助現像剤とし
て有用である３−ピラゾリジノン現像化合物は下記一般
式の範囲内にある： Ｒ’　　　　　Ｎ ＣＮ−Ｒ” Ｒ’　　Ｃ−Ｃ＝　０ 式中Ｒ１は置換アリール基を含むアリール基例えばフェ
ニル基、ｍ−トリル基およびｐ−トリル基を表わし、 Ｒａ’は水素、低級（Ｃ１−Ｃｓ　）アルキル基例えば
メチル基またはアシル基例えばアセチル基を表わし、 Ｒ３、Ｒ４、Ｒ＠およびＲ８の各々は同じであってもよ
く、異なってもよく、水素、アルキル基好ましくはＣＩ
””　Ｃｓアルキル基、置換アルキル基、またはアリー
ル基または置換アリール基を表わす。

本発明により使用するのに好適であり、前記式の範囲内
の１−アリール−３−ピラゾリジノン化合物は例えば英
国特許第１０９３１７７号から知られている。これらの
例には： １−（ｍ−トリル）−３−ピラゾリジノン、１．５−ジ
フェニル−３−ピラゾリジノン、およびこれらの混合物
がある。

本発明により現像される写真材料のハロゲン化銀乳剤層
は親水性結合剤としてゼラチンを含有するのが好ましい
、しかしながらゼラチンは部分的に他の天然および／ま
たは合成親水性コロイド、例えばアルブミン、カゼイン
またはゼイン、ポリビニルアルコール、アルギン酸、セ
ルロース誘導体例えばカルボキシメチルセルロースおよ
び変性ゼラチンで置換してもよい。

本発明により現像される写真材料のハロゲン化銀乳剤層
中での、硝酸銀の同量として表わしたハロゲン化銀に対
する親水性コロイド結合剤の重量比は０．３〜１．２の
範囲にあるのが好ましい。

結合剤、ハロゲン化銀および現像剤に加えて、写真材料
は、感光性乳剤層中および／またはハロゲン化銀乳剤層
と水透過性関係にある一つ以上の層中に、写真法、製造
および保存性（貯蔵性）を改良するためかかる層中で普
通に使用される任意の種類の化合物を含有できる０例え
ばかかる層は、１種以上の被覆助剤、安定剤または例え
ば英国特許第１００７０２０号に記載されている如きか
ぶり防止剤、可塑剤、スペクトル増感剤、現像変性剤例
えばポリアルキレン化合物、オニウム化合物およびチオ
エーテルから配位結合した硫黄またはメルカプチドもし
くはキサンテートの如きイオンから誘導された共有結合
した硫黄を有する群の硫黄化合物を混入してもよい、ド
ナーとして少なくとも二つの硫黄原子と銀キレート化剤
とじて作用するチオエーテルを使用するのが好ましい。

広く変化するハロゲン化銀組成物のハロゲン化銀乳剤層
中に混入するのに好適なチオエーテル化合物の調査は公
開されたヨーロッパ特許出願第００２６５２０号に示さ
れている。

感光性ハロゲン化銀乳剤層のための支持体は当業界で普
通に使用されている任意の不透明または透明支持体であ
ることができる。

透明支持体は通常有機樹脂から作られ、一方不透明支持
体は通常例えばポリエチレンの如きポリオレフィンの水
不透過性層で被覆されたまたは被覆されない紙から作ら
れる。特にグラフィックアートで使用するためには支持
体はハレイジョン防止層で被覆する。ハレイジョン防止
層中で、好適な染料または顔料は、写真材料が露光され
る光を吸収する。例えば金色的にスペクトル増感された
ハロゲン化銀乳剤材料においては、一般にカーボンブラ
ックを含有する除去できる裏支持層を使用する。青色感
光性、例えば５３０ｎｍ以下の光に感光性のハロゲン化
銀乳剤材料（黄色光暗室条件下で処理できる）において
は、ハレイジョン防止物質は黄色染料または顔料である
ことができる。ハレイジョン防止層は例えば米国特許第
４１４４０６４号に記載されている如く写真材料の感光
度を改良するため光反射層と組合せるとよい０本発明に
より現像される写真材料に使用するのに好適なハレイジ
ョン防止層組成物は例えば米国特許第４２２４４０２号
に記載されている。

Ｘ線像記録においては％Ｘ線で直接的にまたはいわゆる
Ｘ線増感スクリーンの助けによって可視光に変換された
Ｘ線で露光を行うことができる。

可視光、例えば青色および／または緑色光を発するＸ線
増感スクリーンと組合せてＸ線記録材料に使用する塩化
銀は青色光および／または緑色光に対してスペクトル増
感される。

Ｘ線記録材料においては、好適な下塗り層を設けた例え
ばセルロースアセテート、ポリビニルアセタール、ポリ
スチレンまたはポリエチレンテレフタレートから作られ
た透明フィルム支持体を使用する。Ｘ線増感スクリーン
と組合せて使用するＸ線フィルムは、例えば米国特許第
４１３０４２１１号に記載されている如きスクリーンに
よって発光された蛍光に感光性であるハロゲン化銀乳剤
層で通常両側被覆されている。

本発明を下記実施例で説明するが、これらに限定するも
のではない。部、百分率および比は他に特記せぬ限り重
量による。

実施例　ｌ（比較例） ハロゲン化銀が、平均粒度０．５８μｍおよびゼラチン
対塩化銀（硝酸銀の等量として表わした）比０．５を有
し、硝酸銀４ｇ／ｎｆに相当する被覆率で被覆された塩
化銀１００％からなるゼラチン−ハロゲン化銀乳剤を下
塗りしたポリエステル基村上に有する写真材料に、２８
ｒｎ”について２０ｇのハイドロキノンおよび５ｇの１
−フェニル−３−ピラゾリジノンおよび４０ｇのゼラチ
ンを含有するゼラチンカバ一層（保護層）を設けた。各
ゼラチン含有層はホルムアルデヒドで硬化してそれらの
機械的強度を改良した。

かくして得られた写真材料を段階楔を介して露光し、後
掲の如き水性活性化液体、定着液体および洗浄液体の順
序で処理した。各液体中での処理は２０℃の温度で１０
秒間であった。

活性化液体の組成（ｌβについて） 水酸化ナトリウム　　　　　　　　３０ｇ亜硫酸ナトリ
ウム　　　　　　　　５０ｇ臭化カリウム　　　　　　
　　　　　　２ｇ後掲表１に示すアミン 定着液体の組成（１βについて） チオ硫酸アンモニウム　　　　　１００ｇ亜硫酸ナトリ
ウム　　　　　　　　１７ｇ酢酸ナトリウム　　　　　
　　　　　１５ｇクエン酸　　　　　　　　　　　　２
．５ｇ酢酸　　　　　　　　　　　　　　１３ｍβ洗浄
液体は蒸留水であった。

表２に得られた最高濃度（ΔＤｍａｘ）の増大を示す。

表−ｍ−−１ １Ｎ　（ＣＪ４０１（）　ｓ ２　　　　（ＣＪｓ）＊−Ｎ−（：Ｊ４０１（３Ｎ　（
ＣＪ＠）　３ ４　　　　ＣＨｓ−Ｎ（Ｃｔ（ｚｃＨ＊ＯＨ）　２５　
　　　ＣＨｓ−Ｎ）ｌ−ＣＪ４０Ｈ６）ＩＪｃＨ＊ｃ）
ＩＪ）ｌｘ ７　　　　ＮＨ２−ＣＨ２ＣＬＯＨ ８（ＣＨｓ）　＊−ＣＨ−ＮＨｉ ｌｏ　　　　）ＩＪ（Ｃ）ｌｔｃＨｚＮＨ）ｓ−ＣＨ２
−ＣＨ霊−Ｎｉｌ。

１１　　　　ＮＨ，−（ＣＨＩ）３−ＮＨ（Ｃｌｈ）！
−０Ｈ１２Ｎ）ｌ（ＣＨＩＣＨ，０旧冨 表−−−−１ 得られた結果から、活性剤液体中にアミンを含有させな
いブランクとの比較において三級アミンの添加は最高濃
度のかなり悪い増大を生ぜしめたが、一級および二級ア
ミンの添加は著しい改良を生ぜしめたことを知ることが
できる。

実施例　２（比較例） １裏■旦ユ 実施例１に従って作った写真塩化銀乳剤を、被覆された
ハロゲン化銀乳剤層の接着を改良するための下塗り層を
両側に有する青色着色したポリエステル樹脂支持体上に
両側被覆した。塩化銀は、塩化銀製造に使用した硝酸銀
１００ｇに対して１５０ｍｇの量で米国特許第４１３０
４２８号の実施例１に記載された如き緑色増感剤で緑色
光に対してスペクトル増感させた。塩化銀乳剤は支持体
の各側で硝酸銀４ｇに相当する塩化銀被覆率で被覆した
。

ｌｌ豆五ユ 写真材料２は、平均粒度０．５５μｍを有する臭化沃化
銀（沃化銀３．９５重量％）粒子で塩化銀を置換したこ
との違い以外は写真材料ｌと同じ組成を有していた。

亙ＩＬＩ比旦 写真材料３は、各塩化銀乳剤層上に、１ゴについて０．
７５　ｇのハイドロキノン、０．１５ｇの１−フェニル
−３−ピラゾリジノンおよび１．４ｇのホルムアルデヒ
ドで硬化したゼラチンを含有するカバ一層を付与したこ
との違い以外は写真材料ｌと同じ組成を有していた。

亙遺」Ｌ旺Ａ 写真材料４は、各臭化沃化銀乳剤層上に、ｌｒｎ’につ
いて０．７５　ｇのハイドロキノン、０．１５ｇの１−
フェニル−３−ピラゾリジノンおよびホルムアルデヒド
で硬化した１、４ｇのゼラチンを含有するカバ一層を付
与したことの違い以外は写真材料２と同じ組成を有して
いた。

上述した写真材料を切ってストリップを得、これを緑色
光発光増感スクリーンを設けてたＸ線カセット中で試験
被写体に対し同じ条件の下で露光した。

処」Ｌ工 写真材料ｌおよび２をＩＪ２について下記成分を含有す
るラジオグラフ材料を処理するための通常の現像浴中で
３５℃で２５秒間現像した。

１−フェニル−３−ピラゾリジノン　　　　　　　　　
　　　　　　　　１．５ｇハイドロキノン　　　　　　
　　　３０　ｇＥＤＴＡ四ナトリウム塩　　　　　　　
２ｇ゛ジエチレングリコール　　　　　　４１　　ｍβ
５−ニトロ−インダゾール　　　　　　　　　　　　　
　　　　　２５０　　ｍｇメタ重亜硫酸カリウム　　　
　　５４　ｇグルタルジアルデヒド（２５％水溶液）　
　　　　　　　　７５　　　ｎｕ炭酸カリウム　　　　
　　　　　　３２　ｇ水酸化カリウム　　　　　　　　
　３７．７　ｇ酢酸　　　　　　　　　　　　　１４．
７　　ｍβ塩化カリウム　　　　　　　　　　０．８ｇ
臭臭化ツリウム　　　　　　　　　９ｇ（ＥＤＴＡ四ナ
トツナトリウム塩水中のカルシウム酪化剤として使用し
たエチレンジアミン四酢酸の四ナトリウム塩である） 肛皿ユ 写真材料３および４のストリップを、１２について下記
成分を含有する水性活性剤液体中で、２０℃で１０秒間
現像した。

水酸化ナトリウム　　　　　　　　３０ｇ亜硫酸ナトリ
ウム　　　　　　　　５０ｇ臭化カリウム　　　　　　
　　　　　　２ｇ肛皿旦 写真材料３および４のストリップを、ｌｆ！、について
２．５ｍβの表２のアミン胤６および４５ｎ＋ｆ２アミ
ン胤５も含有する処理ＩＩの成分を含有する活性剤液体
中で２０℃で１０秒間現像した。

処理Ｉ、ＩＩおよび■に続いて、ｌβについて下記成分
を含有する水性定着液体中で２０℃で１０秒間定着処理
した。

チオ硫酸アンモニウム　　　　　１００ｇ亜硫酸ナトリ
ウム　　　　　　　　１７ｇ酢酸ナトリウム　　　　　
　　　　　１５ｇクエン酸　　　　　　　　　　　　　
２．５ｇ酢酸　　　　　　　　　　　　　　１３ｎ＋Ｊ
２現像した写真材料に続いて、蒸留水を用いて２０℃で
１０秒間洗浄した。

得られた感度測定結果、即ちかぶり、かぶりの上濃度１
．０で測定した相対感度（Ｒｅ１．　ｌｏｇＥ）および
最高濃度（Ｄｍａｘ）を下表３に示す。

Ｉ　　　　Ｉ　　　Ｏ，０５２，２９２，２７２１０，
０８１，９５３，５７ ３ＩＩ　　　Ｏ，０４２，４９２，３６４ＩＩ　　　Ｏ
，０３２，８５２，２６３ｍ　　　０．０９　　　１．
８４　　３．７４４　　　　ＩＩＩ　　　Ｏ，０７２，
４９２，５５より低いＲｅ１．　ｌｏｇＥはより大なる
速度を意味し、０．３の低下は写真感度（速度）におけ
る２倍を意味する。

上記結果から、本発明による活性化処理が塩化銀乳剤材
料に対する速度および最高濃度における非常に大なる増
大な生ぜしめること、一方かかることが主として臭化銀
を含有する写真材料を用いた場合には生じないことが明
らかである。

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １、写真材料がその露光前に、ハロゲン化銀と水透過性
   関係にある親水性コロイド結合剤中に少なくとも１種の
   ハロゲン化銀現像剤を既に含有しており、ハロゲン化銀
   が少なくとも９０ｍｏｌ％の塩化銀である像に従って露
   光されたハロゲン化銀乳剤層を支持体上に含有する写真
   材料を現像する方法であり、前記方法が、始め実質的に
   現像剤を含有しない水性アルカリ性液体と露光された写
   真材料を接触させる工程を含み、前記接触時間に続いて
   銀錯塩拡散転写処理をしない現像方法において、前記水
   性アルカリ性液体が一級および／または二級アミンを含
   有することを特徴とする現像方法。 ２、現像を１２〜１４の範囲のｐＨを有する前記水性ア
   ルカリ性液体中で行う請求項１記載の方法。 ３、前記アミンが炭素原子数３以下のアルキレン鎖を含
   有する一級もしくは二級アルカノールアミンおよび脂肪
   族一級ジアミンである請求項１または２記載の方法。 ４、前記アミンを０．１ｇ／ｌ〜１００ｇ／ｌの範囲の
   濃度で活性剤液体中で付与する請求項１〜３の何れかに
   記載の方法。 ５、前記アミンは別として、活性剤液体が１２〜１４の
   範囲のｐＨを得るのに必要なアルカリおよび空気酸化に
   対してアミンを保護するための酸化防止剤を含有する請
   求項１〜４の何れかに記載の方法。 ６、塩化銀が少なくとも０．４μｍの粒度を有する請求
   項１〜５の何れかに記載の方法。 ７、現像剤がハロゲン化銀乳剤層と水透過性関係にある
   親水性コロイド層中に存在する請求項１〜６の何れかに
   記載の方法。 ８、現像剤がｐ−ジヒドロキシベンゼンおよび３−ピラ
   ゾリジノン現像剤である請求項１〜７の何れかに記載の
   方法。 ９、前記現像剤を、２／１〜１０／１の各モル比で使用
   する請求項８記載の方法。 １０、ｐ−ジヒドロキシベンゼンがハイドロキノンであ
   る請求項８または９記載の方法。 １１、前記アミンを、 ＣＨ＿３−ＮＨ−Ｃ＿２Ｈ＿４ＯＨ Ｈ＿２ＮＣＨ＿２ＣＨ＿２ＮＨ＿２ ＮＨ＿２−ＣＨ＿２ＣＨ＿２ＯＨ （ＣＨ＿３）＿２−ＣＨ−ＮＨ＿２ ▲数式、化学式、表等があります▼ Ｈ＿２Ｎ（ＣＨ＿２ＣＨ＿２ＮＨ）＿３−ＣＨ＿２−Ｃ
   Ｈ＿２−ＮＨ＿２ＮＨ＿２−（ＣＨ＿２）＿３−ＮＨ（
   ＣＨ＿２）＿２−ＯＨおよびＮＨ（ＣＨ＿２ＣＨ＿２Ｏ
   Ｈ）＿２ からなる群から選択する請求項１〜１０の何れかに記載
   の方法。