PL228075B1 - Sposób wytwarzania alkenylobursztynoimido -amidów o kontrolowanej zawartosci grup imidowych i amidowych - Google Patents

Sposób wytwarzania alkenylobursztynoimido -amidów o kontrolowanej zawartosci grup imidowych i amidowych

Info

Publication number
PL228075B1
PL228075B1 PL413867A PL41386715A PL228075B1 PL 228075 B1 PL228075 B1 PL 228075B1 PL 413867 A PL413867 A PL 413867A PL 41386715 A PL41386715 A PL 41386715A PL 228075 B1 PL228075 B1 PL 228075B1
Authority
PL
Poland
Prior art keywords
imide
ppm
amide
succinic anhydride
groups
Prior art date
Application number
PL413867A
Other languages
English (en)
Other versions
PL413867A1 (pl
Inventor
Grażyna Żak
Grazyna Zak
Leszek Ziemiański
Leszek Ziemianski
Michał Wojtasik
Celina Bujas
Jarosław Markowski
Wojciech Krasodomski
Jarosław Wilamowski
Magdalena Żółty
Magdalena Zółty
Original Assignee
Inst Nafty I Gazu Państwowy Inst Badawczy
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Inst Nafty I Gazu Państwowy Inst Badawczy filed Critical Inst Nafty I Gazu Państwowy Inst Badawczy
Priority to PL413867A priority Critical patent/PL228075B1/pl
Publication of PL413867A1 publication Critical patent/PL413867A1/pl
Publication of PL228075B1 publication Critical patent/PL228075B1/pl

Links

Landscapes

  • Pyrrole Compounds (AREA)
  • Addition Polymer Or Copolymer, Post-Treatments, Or Chemical Modifications (AREA)

Abstract

Przedmiotem zgłoszenia jest sposób wytwarzania alkenylobursztynoimidoamidów o kontrolowanej zawartości grup imidowych i amidowych, stosowanych jako bezpopiołowe dodatki detergentowo-dyspergujące do paliw. Sposób polega na wytwarzaniu alkenylobursztynoimido-amidów o kontrolowanej zawartości grup imidowych i amidowych z bezwodnika alkenylobursztynowego i poliakylenopoliamin. W sposobie tym polialkylenopoliaminy acyluje się bezwodnikiem alkenylobursztynowym o masie cząsteczkowej od 750 do 2500 Daltonów, przy zachowaniu takiego stosunku reagentów, że na 1,0 mol polialkylenopoliaminy przypada od 1,0 do 3,0 moli bezwodnika alkenylobursztynowego, przy czym reakcję acylowania prowadzi się w rozpuszczalniku węglowodorowym, korzystnie w toluenie, w czasie od 2 do 5 godzin, w podwyższonej temperaturze, pod zmniejszonym ciśnieniem, w atmosferze azotu lub innego gazu obojętnego, wobec kwasu szczawiowego lub kwasu octowego lub bezwodnika kwasu octowego jako katalizatora imidyzacji, odbierając wodę reakcyjną, a po zakończeniu acylowania mieszaninę reakcyjną poddaje się procesowi termicznego kondycjonowania. Sposób charakteryzuje się tym, że mieszaninę reakcyjną po zakończeniu acylowania poddaje się procesowi termicznego kondycjonowania w obecności od 0,5% (m/m) do 5% (m/m), korzystnie od 1,5% (m/m) do 2,5% (m/m) nieorganicznego lub organicznego związku zawierającego co najmniej jedną grupę hydroksylową, jako katalizatora, przy czym kondycjonowanie prowadzi się do momentu uzyskania integracji sygnałów protonów w widmie 1HNMR w zakresie 3,0 - 4,0 ppm pochodzących od ugrupowań imidowych (CH2-N-imidowe) i amidowych (CH2-NH-amidowe) w stosunku do integracji sygnałów protonów winylowych w zakresie 4,4 - 5,6 ppm (integracja jednostkowa) wynoszącej od 2,0 do 3,5, korzystnie od 2,5 do 3,0 oraz równocześnie przy zachowaniu stosunku intensywności sygnału przy ok. 3,60 ppm do intensywności sygnału przy ok. 3,30 ppm, wynoszącego od 1:1,5 do 1:3,5, korzystnie od 1:2,0 do 1:2,5.

Description

Przedmiotem wynalazku jest sposób wytwarzania alkenylobursztynoimido-amidów o kontrolowanej zawartości grup imidowych i amidowych, mogących znaleźć zastosowanie jako bezpopiołowe dodatki detergentowo-dyspergujące do paliw.
STAN TECHNIKI
Znany jest z opisów patentowych US 3172892, US 3219666, US 3272746, US 3310492, US 3341542, US 3438899, US 3444170, US 3455831, US 3455832, US 3576743, US 3630904, US 3632511, US 3804763, US 4234435 sposób wytwarzania alkenylobursztynoimidów w reakcji ac ylowania polialkylenopoliamin bezwodnikiem alkenylobursztynowym.
Z opisów patentowych PL 147691 i PL 148245 znany jest sposób wytwarzania bisalkenylobursztynoimidów i monoalkenylobursztynoimidów polegający na acylowaniu bezwodnikiem alkenylobursztynowym o masie cząsteczkowej od 800 do 2000 Daltonów polialkylenopoliamin, przy zachowaniu odpowiednich stosunków molowych, do bisalkenylobursztynoimidów i monoalkenylobursztynoim idów. Jako katalizator procesu imidyzacji stosuje się kwas szczawiowy w ilości od 0,05% masowych do 1,0% masowych na mol bezwodnika alkenylobursztynowego.
W zgłoszeniu patentowym US 2006/0218854 zostało opisane paliwo węglowodorowe zawierające dodatek detergentowo-dyspergujący będący produktem reakcji bezwodnika alkenylobursztynowego z poliaminą zawierającą co najmniej jedną grupę aminową a dla otrzymanego produktu stosunek pasm IR grup karbonylowych imidu do amidu wynosi 1,0:0,0-0,6. Substancja aktywna zawiera niewielką ilość chloru.
W opisie międzynarodowego zgłoszenia patentowego WO 2009/010225 zostały ujawnione alkenylobursztynoimidy stosowane jako substancje o działaniu detergentowym do paliw, otrzymywane w procesie kondensacji niskocząsteczkowego bezwodnika alkenylobursztynowego z aminą posiadającą co najmniej jedną grupę aminową pierwszorzędową, mogącą się przekształcić w grupę amidową. Bezwodnik alkenylobursztynowy otrzymywany jest w procesie termicznej addycji w temperaturze powyżej 180°C z niskocząsteczkowego polialkenu i bezwodnika maleinowego przy zastosowaniu katalizatora będącego kwasem Lewisa.
W opisie zgłoszenia patentowego US 2015/0033617 przedstawiono zastosowanie pakietu dodatków do oleju napędowego wyższych kategorii, do pojazdów spełniających normy Euro 4 do 6, zawierającego bursztynoimidy jako dodatki zapobiegające powstawaniu osadów w silnikach z zapłonem samoczynnym i usuwające wcześniej nagromadzone osady.
W opisie patentowym US 8987537 została opisana kompozycja dodatków uszlachetniających do niskosiarkowych paliw żeglugowych, zawierających poniżej 0,1% masowych siarki, w skład której wchodziły poliizobutylenobursztynoamidy i poliizobutylenobursztynoimidy jako dodatki detergentowe i dyspergujące.
Z opisu patentowego PL 218478 znany jest sposób wytwarzania alkenylobursztynoimidoamidów z bezwodnika alkenylobursztynowego i poliakylenopoliaminy, który polega na tym, że polialkylenopoliaminy acyluje się bezwodnikiem alkenylobursztynowym o masie cząsteczkowej od 750 do 2500 Daltonów przy zachowaniu stosunku reagentów, wynoszącym na 1,0 mol polialkylenopoliaminy od 1,0 do 3,0 moli bezwodnika alkenylobursztynowego, przy czym reakcję prowadzi się w rozpuszczalniku węglowodorowym, korzystnie w ksylenie, z dodatkiem wysokowrzącego alkoholu lub bez alkoholu w czasie od 2 do 5 godzin, korzystnie od 3 do 4 godzin, przy zachowaniu temperatury od 140°C do 180°C, korzystnie od 150°C do 170°C, pod zmniejszonym ciśnieniem, w atmosferze azotu lub innego gazu obojętnego, wobec kwasu szczawiowego i/lub kwasu octowego i/lub bezwodnika kwasu octowego jako katalizatora imidyzacji, odbierając wodę reakcyjną na przykład metodą azeotropową lub bez użycia rozpuszczalników przez przedmuchanie azotem lub innym gazem obojętnym, a otrzymany monoalkenylobursztynoimid i/lub bisalkenylobursztynoimid i/lub trisalkenylobursztynoimid poddaje się częściowej amidyzacji przy użyciu kwasów karboksylowych i/lub dikarboksylowych i/lub estrów metylowych i/lub etylowych kwasów dikarboksylowych, w temperaturze od 140°C do 170°C, w czasie od 3 do 4 godzin, pod zmniejszonym ciśnieniem, korzystnie w atmosferze azotu, odbierając wodę reakcyjną.
W opisie patentowym PL 21 5447 przedstawiono metodę otrzymywania modyfikowanych alkenylobursztynoimido-amidów charakteryzujących się doskonałymi właściwościami detergentowymi,
PL 228 075 B1 polegającą na wygrzewaniu mieszaniny reakcyjnej po zakończeniu procesu kondensacji polialkylenopoliaminy z bezwodnikiem alkenylobursztynowym w celu otrzymania odpowiedniego stosunku alkenylobursztynoimidów do alkenylobursztynoamidów. Proces termicznego kondycjonowania produktu kondesacji bezwodnika alkenylobursztynowego z polialkylenopoliaminą polega zgodnie z wynalazkiem objętym patentem PL 215447, na tym, że po zakończeniu procesu kondesacji, mieszaninę reakcyjną przetrzymuje się w temperaturze od 50 do 130°C, korzystnie od 70 do 100°C do momentu ustabilizowania się intensywności pasma widma IR w zakresie od 1650 do 1694 cm- i osiągnięciu stosunku intensywności pasma widma IR w zakresie od 1650 do 1694 cm- do intensywności pasma widma IR przy 1705 cm- , czyli stosunku intensywności pasma amidowego do imidowego jak 1 : (0,5 do 1,5); korzystnie od 1 : (0,7 do 0,9).
Głównym celem wynalazku jest opracowanie sposobu wytwarzania alkenylobursztynoimidoamidów o kontrolowanej zawartości grup imidowych i amidowych, wykazujących ulepszone właściwości detergentowe i dyspergujące w stosunku do związków alkenylobursztynoimidowyeh i alkenylobursztynoimido-amidowych znanych z opisów patentowych US 3172892, US 3219666, US 3272746, US 3310492, US 3341542, US 3438899, US 3444170, US 3455831, US 3455832, US 3576743, US 3630904, US 3632511, US 3804763, US 4234435, PL 147691, PL 148245, PL 215447, PL 218478, US 2006/0218854 i WO 2009/010225.
ISTOTA WYNALAZKU
Nieoczekiwanie stwierdzono, że można otrzymać alkenylobursztynoimido-amidy o kontrolowanej zawartości grup imidowych i amidowych poprzez acylowanie polialkylenopoliamin bezwodnikiem alkenylobursztynowym o masie cząsteczkowej od 750 do 2500 Daltonów, a następnie modyfikację produktów acylowania w procesie termicznego kondycjonowania, w obecności nieorganicznego lub organicznego związku zawierającego co najmniej jedną grupę hydroksylową, jako katalizatora, w kierunku uzyskania pożądanego produktu, wykazującego korzystne, zdecydowanie lepsze właściwości detergentowo-dyspergujące od znanych ze stanu techniki związków alkenylobursztynoimidowych i alkenylobursztynoimido-amidowych.
Sposób wytwarzania alkenylobursztynoimido-amidów o kontrolowanej zawartości grup imidowych i amidowych według wynalazku, z bezwodnika alkenylobursztynowego i poliakylenopoliamin, polega na tym, że polialkylenopoliaminy acyluje się bezwodnikiem alkenylobursztynowym o masie cząsteczkowej od 750 do 2500 Daltonów, przy zachowaniu takiego stosunku reagentów, że na 1,0 mol polialkylenopoliaminy przypada od 1,0 do 3,0 moli bezwodnika alkenylobursztynowego, przy czym reakcję acylowania prowadzi się w rozpuszczalniku węglowodorowym w czasie od 2 do 5 godzin, w podwyższonej temperaturze, pod zmniejszonym ciśnieniem, w atmosferze azotu lub innego gazu obojętnego, wobec kwasu szczawiowego lub kwasu octowego lub bezwodnika kwasu octowego jako katalizatora imidyzacji, odbierając wodę reakcyjną, a po zakończeniu acylowania mieszaninę reakcyjną poddaje się procesowi termicznego kondycjonowania w zakresie temperatur od 50°C do 130°C, i charakteryzuje się tym, że mieszaninę reakcyjną po zakończeniu acylowania poddaje się procesowi termicznego kondycjonowania w obecności nieorganicznego lub organicznego związku zawierającego co najmniej jedną grupę hydroksylową, jako katalizatora, przy czym kondycjonowanie prowadzi się do 1 momentu uzyskania integracji sygnałów protonów w widmie HNMR w zakresie 3,0-4,0 ppm pochodzących od ugrupowań imidowych (CH2-N-imidowe) i amidowych (CH2-NH-amidowe) w stosunku do integracji sygnałów protonów winylowych w zakresie 4,4-5,6 ppm (integracja jednostkowa) wynoszącej od 2,0 do 3,5, korzystnie od 2,5 do 3,0 oraz równocześnie przy zachowaniu stosunku intensywności sygnału przy ok. 3,60 ppm do intensywności sygnału przy ok. 3,30 ppm, wynoszącego od 1-1,5 do 1:3,5, korzystnie od 1:2,0 do 1:2,5. Odbieranie wody reakcyjnej z procesu acylowania może być realizowane na przykład metodą azeotropową pod zmniejszonym ciśnieniem, korzystnie w atmosferze azotu, lub bez użycia rozpuszczalników przez przedmuchanie azotem lub innym gazem obojętnym.
W sposobie wytwarzania alkenylobursztynoimido-amidów o kontrolowanej zawartości grup imidowych i amidowych według wynalazku, jako bezwodnik alkenylobursztynowy stosuje się korzystnie produkty reakcji enowych polibutenów i/lub poliizobutenów z bezwodnikiem maleinowym, przy czym bezwodnik alkenylobursztynowy charakteryzuje się tym, że stosunek molowy polibutenu i/lub poliizobutenu do bezwodnika bursztynowego wynosi 1,0:1,2 korzystnie 1,0:1,1, a stosowany do wytwarzania bezwodnika enowy polibuten i/lub poliizobuten, korzystnie wysoce reaktywny, otrzymywany jest metodą bez stosowania katalizatora zawierającego chlor, natomiast jako aminy stosuje się polialkylenopoli4
PL 228 075 B1 aminy o strukturze liniowej lub rozgałęzionej, korzystnie dietylenotriaminę lub trietylenotetraaminę lub tetraetylenopentaaminę lub pentaetylenoheksaaminę, lub ich mieszaniny.
Według korzystnego wariantu realizacji sposobu według wynalazku reakcję acylowania prowadzi się w zakresie temperatur od 80°C do 95°C, korzystnie od 80oC-90°C, przez okres od 3 do 4 godzin, przy zachowaniu takiego stosunku reagentów, że na 1,0 mol polialkylenopoliaminy przypada od 1,0 do 1,2 mola bezwodnika alkenylobursztynowego, natomiast stężenie katalizatora imidyzacji wyn osi od 0,0075 do 0,015 mola na 1 mol bezwodnika alkenylobursztynowego.
Korzystnie reakcję acylowania prowadzi się w toluenie.
Korzystnie proces termicznego kondycjonowania prowadzi się w zakresie temperatur od 70°C do 100°C, a ilość nieorganicznego lub organicznego związku zawierającego co najmniej jedną grupę hydroksylową wynosi od 0,5% (m/m) do 5% (m/m), korzystnie od 1,5% (m/m) do 2,5% (m/m).
Korzystnie jako nieorganiczny lub organiczny związek zawierający co najmniej jedną grupę h ydroksylową stosuje się jeden związek wybrany z grup od a) do g), lub ich dowolną mieszaninę:
a) roztwory wodne wodorotlenków metali alkalicznych, wodorotlenków metali ziem alkalicznych, wodorotlenków amfoterycznych;
b) roztwory wodne hydroksosoli;
c) woda;
d) alkohole liniowe lub cykliczne, monohydroksylowe lub polihydroksylowe o ilości atomów węgla w cząsteczce od 2 do 18, korzystnie od 3 do 5 oraz zawartości grup hydroksylowych w cząsteczce od 1 do 4, korzystnie od 1 do 2;
e) polioksyalkilenowane pochodne alkilofenoli z podstawnikiem alkilowym o strukturze łańcuchowej prostej lub rozgałęzionej, zawierające w podstawniku i w cząsteczkach oksyalkilenu łącznie od 12 do 28 atomów węgla;
f) eteroalkohole, korzystnie alkoholi pierwszorzędowych lub drugorzędowych o ilości atomów węgla w cząsteczce od 2 do 18, korzystnie od 3 do 5 i ilości grup eterowych od 10 do 25;
g) aminoalkohole o zawartości grup hydroksylowych w cząsteczce od 1 do 4, korzystnie od 1 do 2 oraz zawartości atomów azotu w cząsteczce od 1 do 6, korzystnie od 2 do 4.
Korzystnie jako nieorganiczny lub organiczny związek zawierający co najmniej jedną grupę h ydroksylową stosuje się roztwory wodne wodorotlenków metali alkalicznych lub alkohole liniowe, monohydroksylowe o ilości atomów węgla w cząsteczce od 2 do 18, korzystnie od 3 do 5.
Wytwarzanie alkenylobursztynoimido-amidów o kontrolowanej zawartości grup amidowych i amidowych sposobem według wynalazku polega na tym, że procesowi termicznego kondycjonowania poddaje się, w obecności nieorganicznego lub organicznego związku zawierającego co najmniej jedną grupę hydroksylową, jako katalizatora, produkt acylowania bezwodnika alkenylobursztynowego polialkylenopoliaminą. Zawartość grup imidowych i amidowych w uzyskanym produkcie monitoruje się za pomocą metody protonowego rezonansu magnetycznego ( HNMR) i wyraża się przez integrację sygnałów w zakresie 3,0-4,0 ppm pochodzących od ugrupowań imidowych (CH2-N-imidowe) i amidowych (CH2-NH-amidowe) w stosunku do integracji sygnałów protonów winylowych w zakresie 4,4-5,6 ppm (integracja jednostkowa) wynoszącą od 2,0 do 3,5, korzystnie od 2,5 do 3,0 przy równoczesnym zachowaniu stosunku intensywności sygnału przy ok. 3,60 ppm do intensywności sygnału przy ok. 3,30 ppm, wynoszącego od 1:1,5 do 1:3,5, korzystnie od 1:2,0 do 1:2,5.
Podczas prowadzonego w wyżej omówionych warunkach procesu termicznego kondycjonowania następuje otwarcie pięcioczłonowego pierścienia imidowego z wytworzeniem nowego centrum reakcyjnego na karbonylowym atomie węgla, do którego przyłącza się druga cząsteczka aminy z utworzeniem wiązania amidowego pomiędzy pierwszorzędowym lub drugorzędowym atomem azotu i grupą karbonylową. Użyty w niniejszym opisie termin „nieorganiczny lub organiczny związek zawierający co najmniej jedną grupę hydroksylową” oznacza związek chemiczny zawierający co najmniej jedną grupę hydroksylową lub wodny roztwór związku chemicznego zawierającego co najmniej jedną grupę hydroksylową.
Niniejszy wynalazek zilustrowano przykładami wykonania od 1 do 10, objaśniającymi sposób wytwarzania alkenylobursztynoimido-amidów o kontrolowanej zawartości grup imidowych i amidowych oraz ocenę wybranych właściwości użytkowych tak otrzymanych produktów w próbach testowych, nie można ich zatem traktować za ograniczenie istoty wynalazku, ponieważ mają one jedynie ilustracyjny charakter.
PL 228 075 B1
PRZYKŁADY
P r z y k ł a d 1
Wytworzono zmodyfikowany alkenylobursztynoimido-amid według wynalazku objętego patentem PL 215447, dla celów porównawczych.
Do szklanego reaktora zaopatrzonego w mieszadło mechaniczne, chłodnicę z nasadką azeotropową i płaszcz grzejny wprowadzono 59,5 g bezwodnika alkenylobursztynowego o masie cząsteczkowej 1311,0 Daltonów, 10,4 g tetraetylenopentaaminy o temperaturze wrzenia 190-240°C (przy ciśnieniu 20 mbar), 30 cm ksylenu oraz 0,1 g kwasu szczawiowego. Mieszaninę reakcyjną podgrzano do temperatury 140°C i mieszano przez 3 godziny pod zmniejszonym ciśnieniem. Odbierano azeotropowo wodę wydzielającą się z reakcji. Otrzymany produkt reakcji o liczbie kwasowej 0,93 mg KOH/g oraz całkowitej liczbie zasadowej 128,31 mg KOH/g zawierał ok. 70% (m/m) substancji aktywnej, będącej imidem kwasu alkenylobursztynowgo o charakterystycznym paśmie w widmie w podczerwieni pochodzącym od drgań rozciągających wiązań C=O imidu przy 1703 cm- .
Otrzymany jak wyżej produkt reakcji poddano termicznemu kondycjonowaniu w temperaturze
95°C przez okres 12 dni. W widmach w podczerwieni obserwowano zmniejszanie intensywności pa-1 sma C=O imidu przy 1703 cm-1 oraz pojawienie się pasma absorpcyjnego grup C=O z maksimum przy długości fali równej 1665 cm- . Produkt z przykładu 1 kondycjonowano do momentu uzyskania stosunku zawartości grup amidowych do imidowych równego 1:0,6. Z opisu patentowego PL 215447 wiadomo, że korzystną zawartość grup imidowych i amidowych w alkenylobursztynoimido-amidach uzyskuje się, gdy stosunek intensywności pasma widma IR w zakresie od 1650 do 1694 cm- do intensywności pasma widma IR przy 1705 cm- , czyli stosunek intensywności pasma amidowego do imidowego zawiera się w granicach 1 : (0,5 do 1,5); korzystnie 1 : (0,7 do 0,9).
P r z y k ł a d 2
Wytworzono zmodyfikowany alkenylobursztynoimido-amid o kontrolowanej zawartości grup imidowych i amidowych według niniejszego wynalazku.
Do szklanego reaktora zaopatrzonego w mieszadło mechaniczne, chłodnicę z nasadką azeotropową i płaszcz grzejny wprowadzono 59,5 g bezwodnika alkenylobursztynowego o masie cząsteczkowej 1311,0 Daltonów, 10,4 g tetraetylenopentaaminy o temperaturze wrzenia 190-240°C (przy 3 ciśnieniu 20 mbar), 30 cm3 toluenu oraz 0,1 g kwasu szczawiowego. Mieszaninę reakcyjną podgrzano do temperatury 90°C i mieszano przez 3 godziny pod zmniejszonym ciśnieniem. Odbierano azeotropowo wodę wydzielającą się z reakcji. Otrzymany produkt reakcji o liczbie kwasowej 0,89 mg KOH/g oraz całkowitej liczbie zasadowej 119,42 mg KOH/g zawierał ok. 70% (m/m) substancji aktywnej, będącej imidem kwasu alkenylobursztynowgo o charakterystycznym paśmie w widmie w podczerwieni pochodzącym od drgań rozciągających wiązań C=O imidu przy 1703 cm-1.
Do otrzymanego jak wyżej produktu reakcji wprowadzono alkohol heksylowy w stosunku wagowym produktu do alkoholu równym 40:1. Mieszaninę ujednorodniono poprzez intensywne mieszanie w łaźni ultradźwiękowej.
Mieszaninę poddano termicznemu kondycjonowaniu w temperaturze 95°C. Proces monitoro1 wano poprzez rejestrację widm za pomocą spektroskopii HNMR. Proces zakończono po 24 godzinach, gdy osiągnięto oczekiwaną integrację sygnałów w zakresie 3,0-4,0 ppm, pochodzących od ugrupowań imidowych (CH2-N-imidowe) i amidowych (CH2-NH-amidowe), w stosunku do integracji sygnałów protonów winylowych, wynoszącą 2,51 oraz stosunek intensywności sygnału przy 3,60 ppm do intensywności sygnału przy 3,30 ppm wynoszący 1:2,1. Produkt oczyszczono poprzez oddestylowanie alkoholu pod zmniejszonym ciśnieniem. Podczas destylacji oddestylowany został również toluen, którego ubytek uzupełniono świeżą porcją, celem uzyskania odpowiedniej lepkości produktu, skutkującej łatwością manipulacji.
P r z y k ł a d 3
Wytworzono zmodyfikowany alkenylobursztynoimido-amid o kontrolowanej zawartości grup imidowych i amidowych według niniejszego wynalazku.
Do szklanego reaktora zaopatrzonego w mieszadło mechaniczne, chłodnicę z nasadką azeotropową i płaszcz grzejny wprowadzono 59,5 g bezwodnika alkenylobursztynowego o masie cząsteczkowej 1311,0 Daltonów, 10,4 g tetraetylenopentaaminy o temperaturze wrzenia 190-240°C (przy 3 ciśnieniu 20 mbar), 30 cm toluenu oraz 0,1 g kwasu szczawiowego. Mieszaninę reakcyjną podgrzano do temperatury 90°C i mieszano przez 3 godziny pod zmniejszonym ciśnieniem. Odbierano azeotropowo wodę wydzielającą się z reakcji. Otrzymany produkt reakcji o liczbie kwasowej 0,89 mg KOH/g oraz całkowitej liczbie zasadowej 119,42 mg KOH/g zawierał ok. 70% (m/m) substancji aktywnej, bę6
PL 228 075 B1 dącej imidem kwasu alkenylobursztynowgo o charakterystycznym paśmie w widmie w podczerwieni pochodzącym od drgań rozciągających wiązań C=O imidu przy 1703 cm .
Do otrzymanego jak wyżej produktu reakcji wprowadzono 3% (m/m) wodny roztwór wodorotlenku sodu w stosunku wagowym produktu do roztworu wodorotlenku sodu równym 65:1. Mieszaninę ujednorodniono poprzez intensywne mieszanie w łaźni ultradźwiękowej. Mieszaninę poddano termicznemu kondycjonowaniu w temperaturze 95°C. Proces monitorowano poprzez rejestrację widm za 1 pomocą spektroskopii HNMR. Proces zakończono po 48 godzinach, gdy osiągnięto oczekiwaną integrację sygnałów w zakresie 3,0-4,0 ppm, pochodzących od ugrupowań imidowych (CH2-N-imidowe) i amidowych (CH2-NH-amidowe), w stosunku do integracji sygnałów protonów winylowych wynoszącą 2,83 oraz stosunek intensywności sygnału przy 3,60 ppm do intensywności sygnału przy 3,30 ppm wynoszący 1:2,2. Produkt oczyszczono poprzez trzykrotne przemycie wodą destylowaną, a następnie oddestylowanie resztek wody pod zmniejszonym ciśnieniem. Podczas destylacji oddestylowany został również toluen, którego ubytek uzupełniono świeżą porcją, celem uzyskania odpowiedniej lepkości produktu, skutkującej łatwością manipulacji.
P r z y k ł a d 4
Wytworzono zmodyfikowany alkenylobursztynoimido-amid o kontrolowanej zawartości grup imidowych i amidowych według niniejszego wynalazku.
Do szklanego reaktora zaopatrzonego w mieszadło mechaniczne, chłodnicę z nasadką azeotropową i płaszcz grzejny wprowadzono 59,5 g bezwodnika alkenylobursztynowego o masie cząsteczkowej 1311,0 Daltonów, 10,4 g tetraetylenopentaaminy o temperaturze wrzenia 190-240°C (przy ciśnieniu 20 mbar), 30 cm toluenu oraz 0,1 g kwasu szczawiowego. Mieszaninę reakcyjną podgrzano do temperatury 90°C i mieszano przez 3 godziny pod zmniejszonym ciśnieniem. Odbierano azeotropowo wodę wydzielającą się z reakcji. Otrzymany produkt reakcji o liczbie kwasowej 0,89 mg KOH/g oraz całkowitej liczbie zasadowej 119,42 mg KOH/g zawierał ok. 70% (m/m) substancji aktywnej, będącej imidem kwasu alkenylobursztynowgo o charakterystycznym paśmie w widmie w podczerwieni pochodzącym od drgań rozciągających wiązań C=O imidu przy 1703 cm- .
Do otrzymanego jak wyżej produktu reakcji wprowadzono wodę demineralizowaną w stosunku wagowym produktu do wody równym 40:1. Mieszaninę ujednorodniono poprzez intensywne mieszanie w łaźni ultradźwiękowej. Mieszaninę poddano termicznemu kondycjonowaniu w temperaturze 95°C.
1
Proces monitorowano poprzez rejestrację widm za pomocą spektroskopii HNMR. Proces zakończono po 48 godzinach, gdy osiągnięto oczekiwaną integrację sygnałów w zakresie 3,0-4,0 ppm pochodzących od ugrupowań imidowych (CH2-N-imidowe) i amidowych (CH2-NH-amidowe), w stosunku do integracji sygnałów protonów winylowych wynoszącą 2,79 oraz stosunek intensywności sygnału przy 3,60 ppm do intensywności sygnału przy 3,30 ppm wynoszący 1:2,1. Produkt oczyszczono poprzez trzykrotne przemycie wodą destylowaną, a następnie oddestylowanie resztek wody pod zmniejszonym ciśnieniem. Podczas destylacji oddestylowany został również toluen, którego ubytek uzupełniono świeżą porcją, celem uzyskania odpowiedniej lepkości produktu, skutkującej łatwością manipulacji.
P r z y k ł a d 5
Przeprowadzono badania struktury za pomocą spektroskopii HNMR dla produktów z przykładów 1,2, 3 i 4. Widma rejestrowane były na spektrometrze Bruker Avance III 600 MHz, w roztworach w chloroformie-D6. Obróbka widm obejmowała transformatę Fouriera FID (z ang: Free Induction Decay - sygnał zaniku swobodnych precesji), ręczne fazowanie widm, korekcję linii bazowej przy wykorzystaniu algorytmu Whittakera oraz kalibrowanie widm na sygnał resztkowy rozpuszczalnika (ze względu na niską zawartość TMS [tetrametylosilan] w stosowanym rozpuszczalniku), przyjmując poło1 żenie sygnału od chloroformu-D6 w widmach HNMR na 7,26 ppm.
Analizie poddano integracje sygnałów pochodzących od ugrupowań imidowych (CH2-N-imidowe) i amidowych (CH2-NH-amidowe) (3,0-4,0 ppm) w stosunku do integracji sygnałów protonów winylowych w zakresie 4,4-5,6 ppm (integracja jednostkowa) oraz stosunek intensywności sygnału przy 3,60 ppm do intensywności sygnału przy ok. 3,30 ppm. Wynik zawarto w Tablicy 1.
PL 228 075 Β1
Tablica 1. Wyniki analizy integracji sygnałów w widmach 1HNMR.
Lp. Integracja sygnałów w zakresie 3,0-4,0 ppm w stosunku do integracji sygnałów protonów winylowych w zakresie 4,4 - 5,6 ppm Stosunek intensywności sygnału przy ok. 3,60 ppm do intensywności sygnału przy ok. 3,30 ppm
Produkt z przykładu 1 2,75 1 : 1,6
Produkt z przykładu 2 2,51 1 : 2,1
Produkt z przykładu 3 2,83 1 : 2,2
Produkt z przykładu 4 2,79 1 : 2,1
Przykład 6
Produkt z przykładu 1 wprowadzono w ilości 100 mg/kg w przeliczeniu na substancję aktywną do oleju napędowego o właściwościach przedstawionych w Tablicy 2 wyznaczonych w wyniku standardowych badań.
Tablica 2. Charakterystyka oleju napędowego do badań.
Lp. Właściwość Jednostka Wyniki badań
1 Liczba cetanowa - 52,9
2 Skład frakcyjny 10% (V/V) destyluje do temp. 50% (V/V) destyluje do temp. 90% (V/V) destyluje do temp. 95% (V/V) destyluje do temp. °c 202,3 276,5 343,2 356,8
3 Gęstość w 15°C kg/m3 826
4 Zawartość siarki mg/kg 8,78
5 Temperatura mętnienia °C - 4
Przykład 7
Produkt z przykładu 2 wprowadzono w ilości 100 mg/kg w przeliczeniu na substancję aktywną do oleju napędowego o właściwościach przedstawionych w Tablicy 2.
Przykład 8
Produkt z przykładu 3 wprowadzono w ilości 100 mg/kg w przeliczeniu na substancję aktywną do oleju napędowego o właściwościach przedstawionych w Tablicy 2.
Przykład 9
Produkt z przykładu 4 wprowadzono w ilości 100 mg/kg w przeliczeniu na substancję aktywną do oleju napędowego o właściwościach przedstawionych w Tablicy 2.
Przykład 10
Uszlachetniony olej napędowy jak w przykładach 6, 7, 8 i 9 poddano badaniu właściwości detergentowych według metody CEC F-23-01. Badania wykonano w silniku Peugeot XUD 9. Miarą skuteczności działania substancji detergentowej wprowadzonej do oleju napędowego jest stopień zakoksowania rozpylaczy paliwa, który jest wyrażany przez spadek przepływu powietrza przez rozpylacz, przy wzniosie iglicy rozpylacza 0,1 mm, przed i po zakończeniu testu. Parametr ten obliczany jest jako
PL 228 075 Β1 procentowa różnica spadku przepływu powietrza przez rozpylacz, co oznacza, iż jego wyższe wartości liczbowe należy interpretować jako gorsze właściwości detergentowe badanego paliwa. Wyniki badań przedstawiono w Tablicy 3.
Tablica 3. Wyniki badań właściwości detergentowych w silniku Peugeot XUD 9.
Lp· Badane paliwo Spadek przepływu powietrza przez rozpylacz w (%)
1 Olej napędowy z Tablicy 2 81
2 Olej napędowy uszlachetniony jak w przykładzie 6 24
3 Olej napędowy uszlachetniony jak w przykładzie 7 14
4 Olej napędowy uszlachetniony jak w przykładzie 8 18
5 Olej napędowy uszlachetniony jak w przykładzie 9 38
Zastrzeżenia patentowe

Claims (7)

1. Sposób wytwarzania alkenylobursztynoimido-amidów o kontrolowanej zawartości grup imidowych i amidowych z bezwodnika alkenylobursztynowego i poliakylenopoliamin, w którym polialkylenopoliaminy acyluje się bezwodnikiem alkenylobursztynowym o masie cząsteczkowej od 750 do 2500 Daltonów, przy zachowaniu takiego stosunku reagentów, że na 1,0 mol polialkylenopoliaminy przypada od 1,0 do 3,0 moli bezwodnika alkenylobursztynowego, przy czym reakcję acylowania prowadzi się w rozpuszczalniku węglowodorowym w czasie od 2 do 5 godzin, w podwyższonej temperaturze, pod zmniejszonym ciśnieniem, w atmosferze azotu lub innego gazu obojętnego, wobec kwasu szczawiowego lub kwasu octowego lub bezwodnika kwasu octowego jako katalizatora imidyzacji, odbierając wodę reakcyjną, a po zakończeniu acylowania mieszaninę reakcyjną poddaje się procesowi termicznego kondycjonowania w zakresie temperatur od 50°C do 130°C, znamienny tym, że mieszaninę reakcyjną po zakończeniu acylowania poddaje się procesowi termicznego kondycjonowania w obecności nieorganicznego lub organicznego związku zawierającego co najmniej jedną grupę hydroksylową jako katalizatora, przy czym kondycjonowanie prowadzi się do momentu uzyskania integracji sygnałów protonów w widmie 1HNMR w zakresie 3,0-4,0 ppm pochodzących od ugrupowań imidowych (CH2-N-imidowe) i amidowych (CH2-NH-amidowe) w stosunku do integracji sygnałów protonów winylowych w zakresie 4,4-5,6 ppm (integracja jednostkowa) wynoszącej od 2,0 do 3,5, korzystnie od 2,5 do 3,0 oraz równocześnie przy zachowaniu stosunku intensywności sygnału przy ok. 3,60 ppm do intensywności sygnału przy ok. 3,30 ppm, wynoszącego od 1-1,5 do 1:3,5, korzystnie od 1:2,0 do 1:2,5.
2. Sposób według zastrz. 1, znamienny tym, że jako bezwodnik alkenylobursztynowy stosuje się produkty reakcji enowych polibutenów i/lub poliizobutenów z bezwodnikiem maleinowym, przy czym tak wytworzony bezwodnik alkenylobursztynowy charakteryzuje się tym, że stosunek molowy polibutenu i/lub poliizobutenu do bezwodnika bursztynowego wynosi 1,0:1,2, korzystnie 1,0:1,1, a stosowany do wytwarzania bezwodnika enowy polibuten i/lub poliizobuten, korzystnie wysoce reaktywny, otrzymywany jest metodą bez stosowania katalizatora zawierającego chlor, natomiast jako aminy stosuje się polialkylenopoliaminy o strukturze liniowej lub rozgałęzionej, korzystnie dietylenotriaminę lub trietylenotetraaminę lub tetraetylenopentaaminę lub pentaetylenoheksaaminę lub ich mieszaniny.
PL 228 075 B1
3. Sposób według zastrz. 1, znamienny tym, że reakcję acylowania prowadzi się w zakresie temperatur od 80°C do 95°C, korzystnie od 80OC-90°C, przez okres od 3 do 4 godzin przy zachowaniu takiego stosunku reagentów, że na 1,0 mol polialkylenopoliaminy przypada od 1,0 do 1,2 mola bezwodnika alkenylobursztynowego, natomiast stężenie katalizatora imidyzacji wynosi od 0,0075 do 0,015 mola na 1 mol bezwodnika alkenylobursztynowego.
4. Sposób według zastrz. 1 albo 3, znamienny tym, że reakcję acylowania prowadzi się w toluenie.
5. Sposób według zastrz. 1, znamienny tym, że proces termicznego kondycjonowania prowadzi się w zakresie temperatur od 70°C do 100°C, a ilość nieorganicznego lub organicznego związku zawierającego co najmniej jedną grupę hydroksylową wynosi od 0,5% (m/m) do 5% (m/m), korzystnie od 1,5% (m/m) do 2,5% (m/m).
6. Sposób według zastrz. 1 albo 5, znamienny tym, że jako nieorganiczny lub organiczny związek zawierający co najmniej jedną grupę hydroksylową stosuje się jeden związek wybrany z grup od a) do g), lub dowolną mieszaninę związków z grup od a) do g):
a) roztwory wodne wodorotlenków metali alkalicznych, wodorotlenków metali ziem alkalicznych, wodorotlenków amfoterycznych:
b) roztwory wodne hydroksosoli;
c) woda;
d) alkohole liniowe lub cykliczne, monohydroksylowe lub polihydroksylowe o ilości atomów węgla w cząsteczce od 2 do 18, korzystnie od 3 do 5 oraz zawartości grup hydroksylowych w cząsteczce od 1 do 4, korzystnie od 1 do 2;
e) polioksyalkilenowane pochodne alkilofenoli z podstawnikiem alkilowym o strukturze łańcuchowej prostej lub rozgałęzionej, zawierające w podstawniku i w cząsteczkach oksyalkilenu łącznie od 12 do 28 atomów węgla;
f) eteroalkohole, korzystnie alkoholi pierwszorzędowych lub drugorzędowych o ilości atomów węgla w cząsteczce od 2 do 18, korzystnie od 3 do 5 i ilości grup eterowych od 10 do 25;
g) aminoalkohole o zawartości grup hydroksylowych w cząsteczce od 1 do 4, korzystnie od 1 do 2 oraz zawartości atomów azotu w cząsteczce od 1 do 6, korzystnie od 2 do 4.
7. Sposób według zastrz. 1 albo 5, znamienny tym, że jako nieorganiczny lub organiczny związek zawierający co najmniej jedną grupę hydroksylową stosuje się roztwory wodne wodorotlenków metali alkalicznych lub alkohole liniowe, monohydroksylowe o ilości atomów węgla w cząsteczce od 2 do 18, korzystnie od 3 do 5.
PL413867A 2015-09-08 2015-09-08 Sposób wytwarzania alkenylobursztynoimido -amidów o kontrolowanej zawartosci grup imidowych i amidowych PL228075B1 (pl)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
PL413867A PL228075B1 (pl) 2015-09-08 2015-09-08 Sposób wytwarzania alkenylobursztynoimido -amidów o kontrolowanej zawartosci grup imidowych i amidowych

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
PL413867A PL228075B1 (pl) 2015-09-08 2015-09-08 Sposób wytwarzania alkenylobursztynoimido -amidów o kontrolowanej zawartosci grup imidowych i amidowych

Publications (2)

Publication Number Publication Date
PL413867A1 PL413867A1 (pl) 2017-03-13
PL228075B1 true PL228075B1 (pl) 2018-02-28

Family

ID=58231137

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
PL413867A PL228075B1 (pl) 2015-09-08 2015-09-08 Sposób wytwarzania alkenylobursztynoimido -amidów o kontrolowanej zawartosci grup imidowych i amidowych

Country Status (1)

Country Link
PL (1) PL228075B1 (pl)

Also Published As

Publication number Publication date
PL413867A1 (pl) 2017-03-13

Similar Documents

Publication Publication Date Title
EP3381998B1 (en) Quaternary ammonium ester salts
AU2016200898B2 (en) Acid-free quaternised nitrogen compounds and use thereof as additives in fuels and lubricants
US10336957B2 (en) Acid-free quaternized nitrogen compounds and use thereof as additives in fuels and lubricants
JP4727907B2 (ja) ポリアルケニルスクシンイミド生成物の製造法、改良された特性を有する新規ポリアルケニルスクシンイミド生成物、中間体及び使用
CN109486539B (zh) 用于燃料和润滑剂的多羧酸基添加剂
KR20140051253A (ko) 4급화된 질소 화합물, 및 연료 및 윤활제에서의 첨가제로서 그의 용도
KR20150079782A (ko) 히드로카르빌 에폭시드의 4차화 암모늄 염 및 연료 및 윤활제 내의 첨가제로서의 이의 용도
US20140345191A1 (en) Quaternary Ammonium Salts In Heating Oils
JPH1087948A (ja) 新規な重合体分散剤
JPS58176296A (ja) 潤滑油添加剤およびその製造方法
ITMI20071445A1 (it) Polialchenil succinimmidi e loro impiego come disperdenti in oli lubrificanti
PL228075B1 (pl) Sposób wytwarzania alkenylobursztynoimido -amidów o kontrolowanej zawartosci grup imidowych i amidowych
RU2670452C1 (ru) Способ получения алкенилсукцинцианэтилимидов 1,2-дизамещённых имидазолина
RU2296133C2 (ru) Способ получения алкенилсукцинимидов
PL237261B1 (pl) Nowe zastosowanie alkenylobursztynoimido-amidów o kontrolowanej zawartości grup imidowych i amidowych
PL215447B1 (pl) Sposób wytwarzania modyfikowanych alkenylobursztynoimido-amidów
PL218478B1 (pl) Sposób wytwarzania alkenylobursztynoimido-amidów
RU2291186C1 (ru) Моющая и антикоррозионная присадка к автомобильным топливам
PL231364B1 (pl) Wielofunkcyjny pakiet dodatków do olejów napędowych zawierający alkenylobursztynoimido-amidy o kontrolowanej zawartości grup imidowych i amidowych
PL237262B1 (pl) Kompozycja dodatków przeciwutleniająco-stabilizujących do paliw silnikowych
PL238361B1 (pl) Wielofunkcyjny pakiet dodatków do olejów napędowych
ITMI20071446A1 (it) Polialchenil siccinimmidi e loro impiego come detergenti per carburanti
PL223034B1 (pl) Wielofunkcyjny pakiet dodatków do olejów napędowych