BE488997A - - Google Patents

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    • C07D213/02Heterocyclic compounds containing six-membered rings, not condensed with other rings, with one nitrogen atom as the only ring hetero atom and three or more double bonds between ring members or between ring members and non-ring members having three double bonds between ring members or between ring members and non-ring members
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    • C07D213/60Heterocyclic compounds containing six-membered rings, not condensed with other rings, with one nitrogen atom as the only ring hetero atom and three or more double bonds between ring members or between ring members and non-ring members having three double bonds between ring members or between ring members and non-ring members having no bond between the ring nitrogen atom and a non-ring member or having only hydrogen or carbon atoms directly attached to the ring nitrogen atom with hetero atoms or with carbon atoms having three bonds to hetero atoms with at the most one bond to halogen, e.g. ester or nitrile radicals, directly attached to ring carbon atoms
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Description


   <Desc/Clms Page number 1> 
 



   Procédé de préparation de composés hydroxy-pyri- dine avec des substituants basiques. 



  (Priorité d'une demande de brevet déposée aux Etats-Unis d'Amérique en date du 14 mai 1948, sous le no. 27,154, par Messieurs John A. Aeschlimann, de   Montclair,   Essex County,   New   Jersey, U.S.A., et Arthur Stempel, de Brooklyn, Kings County, New York, U.S.A., dont elle est l'ayant-droit). 



   L'invention a trait à la synthèse d'esters carbamiques de (3-hydroxy-2-pyridylméthyl)-amines et aussi à de nouveaux intermédiaires qui peuvent être utilisés dans la préparation des composés précités. 

 <Desc/Clms Page number 2> 

 



   Les nouveaux esters carbamiques de   (3-hydroxy-2-pyridyl-   méthyl)-amines, sous leur forme basique, peuvent être présentés par la formule suivante: 
 EMI2.1 
 
Les intermédiaires, qui sont des (3-hydroxy-2-pyridyl- méthyl)-amines peuvent, sous leur forme basique, être représentés, par la formule suivante: 
 EMI2.2 
 
L'invention comprend également les sels des composés des formules (I) et (II) avec des acides organiques ou inorganiques, aussi bien que leurs sels quaternaires d'ammonium.

   Dans les formules ci-dessus, R1 et R2 désignent des radicaux alcoyles, aralcoyles, aryles et aryles substitués et l'un des radicaux Rl et R2 peut représenter l'hydrogène; R3 et R4 désignent des radicaux alcoyles, dialcoylamino-alcoyles, aryles, aralcoyles, ou en combinaison avec N, forment un anneau hétérocyclique saturé, tel qu'un anneau de pipéridine ou de morpholine. 



   Les composés de la formule (I) peuvent être préparés en général en faisant réagir ensemble la 3-hydroxy-pyridine avec des amines secondaires ou leurs sels en présence de formaldé- hyde ou d'un composé donnant   naissance à la   formaldéhyde, comme la formaline, le   trioxyméthylène,   le bisulfite de formaldéhyde et des composés analogues, et en traitant le produit de réaction 
 EMI2.3 
 qui est une (3-hydroxy-2-pyridylméthyl)-amine de la formule (II) avec un halogénure de carbamyle, tel qu'un chlorure, un-bromure ou autre halogénure de carbamyle tertiaire, qui peut être re- présenté par la formule suivante: 

 <Desc/Clms Page number 3> 

 
 EMI3.1 
 dans laquelle X désigne un halogène et R1 et R2 ont la même signification que celle déjà indiquée. 



   Suivant une variante de mise en oeuvre du procédé, les (3-hydroxy-2-pyridylméthyl)-amines peuvent être traitées par du phosgène, auquel cas les esters de l'acide chloroformique correspondant des (3-hydroxy-2-pyridylméthyl)-amines sont formés, puis sont mis en réaction avec de l'ammoniac ou une amine pour former les composés désirés de la formule (I). Les amines utilisées peuvent être représentées par la formule suivante: 
 EMI3.2 
 dans laquelle R1 et R2 ont la même signification déjà. indi- quée. 



   Suivant une autre variante du procédé, les (3-hydroxy-2- pyridylméthyl)-amines peuvent être mises en réaction avec un isocyanate,comme, par exemple, l'isocyanate de phényle, 1' isocyanate de méthyle ou leurs analogues, pour former les composés de la formule (I), dans laquelle l'un des radicaux R1 et R2 est de l'hydrogène. 



   Lorsque l'un des radicaux R3 et R4 ou tous les deux dans les composés des formules (I) et (II) représentent du benzyle ou du benzyle substitué, l'un des radicaux ou les deux peuvent être remplacés, par hydrogénation catalytique, par de l'hydro- gène avec formation des amines secondaires et primaires cor- respondantes. 



   Bien que les composés de la formule (I) et de la formule (II) soient obtenus sous forme d'amines tertiaires, il est pré- férable de convertir les bases en un sel, comme, par exemple, les sels d'addition d'acides, par exemple le chlorhydrate ou le dichlorhydrate, le picrate, le tartrate, le salicylate, ou 

 <Desc/Clms Page number 4> 

 les sels quaternaires d'ammonium, par exemple en traitant avec du sulfate de méthyle, du toluènesulfonate de méthyle, de l'iodure de méthyle, du bromure de méthyle ou d'autres agents analogues ordinairement utilisés pour la préparation de sels quaternaires. 



   Les nouveaux esters carbamiques de la formule (I) sont caractérisés par leur activité pharmacologique, en étant des inhibiteurs effectifs de la cholinestérase et par leur action   décurarisante.   Cette activité des nouveaux composés est sur-   pr enante,   parce qu'ils ne sont pas des esters carbamiques de phénols comme le sont la physostigmine et la néostigmine, mais des esters de la hydroxy-pyridine. 



   Les exemples suivants doivent servir à illustrer les pro- cédés pour la mise en oeuvre de l'invention et pour la prépa- ration des nouveaux composés. 



   Exemple 1 
 EMI4.1 
 (3-hydroxy-2-pyridylméth,gl)diméthylamine. 
 EMI4.2 
 



   A une solution de 41 grs. de 3-hydroxypyridine dans 65 cm3 d'eau et 67 cm3 de solution de diméthylamine (19,5 grs. de diméthylamine), on ajoute 36 cm3 d'une solution de forma- line contenant 13 grs. de formaldéhyde. La solution est alors chauffée au bain-marie pendant deux heures. Le solvant est éliminé par distillation dans le vide et le   résidu(est   di- stillé. La fraction bouillant à 117-122  C sous 10 mm. de pression est recueillie. C'est une huile jaune qui   aistallise   au repos. Le composé est purifié par sublimation dans le vide à 60  C et sous 0,3 mm. Point de fusion: 56-59  C. 



   Il réagit presque immédiatement avec du bromure de méthyle dans l'acétone pour donner le bromure de (3-hydroxy-2-pyridyl-   méthyl)triméthylammonium.   Après recristallisation dans un mé- 

 <Desc/Clms Page number 5> 

 lange d'éthanol et d'éther, le composé fond à 175-1770 C en se décomposant. 



   A une solution de (3-hydroxy-2-pyridylméthyl)diméthyl- amine dans l'alcool, on ajoute de l'acide chlorhydrique en solution alcoolique. Il se précipite un dichlorhydrate qui est recristallisé dans l'éthanol. Point de fusion: 178-186  C avec décomposition. 



   En suivant le même procédé que dans l'exemple 1, la (3-hydroxy-2-pyridylméthyl)-diéthylamine est préparée   à   partir de la 3-hydroxypyridine, de la diéthylamine et de la formaldéhyde. On obtient une huile jaune distillant de 90  C sous 2,7   mm.   à   110  C   sous 3,7   mm.   



   Exemple 2 
Bromure de l'ester diméthylcarbamique de   (3-hydroxy-2-   
 EMI5.1 
 pyridylméthyl)-triméth,Vl-ammonium. 
 EMI5.2 
 



   Une solution de 43 grs. de (3-hydroxy-2-pyridylméthyl) diméthylamine dans 30 cm3 de pyridine et 32 cm3 de chlorure de diméthylcarbamyle est chauffée au bain de vapeur pendant deux heures. La plus grande partie de la pyridine est éliminée par distillation dans le vide. Le résidu est dissous dans l'eau froide, rendu alcalin avec de l'hydroxyde de sodium et extrait   à   l'éther. La couche d'éther est lavée l'eau, puis séchée sur du sulfate de sodium. L'éther s'élimine par distillation et les traces de pyridine sont éliminées par chauffage au bain de vapeur sous un vide inférieur à 1 mm. Le résidu est alors dissous dans une solution de bromure de méthyle dans l'acétone et les cristaux du sel quaternaire se séparent dans un très court laps de temps.

   Après recristallisation dans un mélange d'éthanol et d'éther, le produit fond à 175-177  C avec dé- composition. 

 <Desc/Clms Page number 6> 

 



   Le composé est chauffé dans une solution de bromure de méthyle dans du méthanol à 70  C pendant environ 16 heures. 



  En ajoutant de l'éther, un produit cristallisé se sépare, qui, après recristallisation dans le méthanol et l'éther, a un point de fusion de 151-153  C avec décomposition. Ce produit est le dibromure de   1-méthyl-3-hydroxy-2-(triméthyl-   ammonium-méthyl) -pyridinium dont la formule est la suivante: 
 EMI6.1 
 
En suivant le même processus que dans le premier para- graphe de l'exemple 2, on peut obtenir les composés suivants à partir : 
1. Du chlorure de p-bromophényl-méthyl-carbamyle à la place du chlorure de diméthylcarbamyle: 
 EMI6.2 
 bromure de l'ester p-bromophénylméthylcarbamique de 
 EMI6.3 
 (3-hydroxy-2-pyridylméthyl)-triméthyl-ammonium, point de fu- sion 176-178  C. 



   2. Du chlorure de   p-tolylméthyl-carbamyle   à la place du chlorure de diméthylcarbamyle: 
 EMI6.4 
 /bromure de l'ester p-tolylméthylcarbamique de (3-hydroxy- 2-pyridylméthyl)-triméthyl-ammonium, point de fusion 153-155 C. 

 <Desc/Clms Page number 7> 

 



   3. Du chlorure de   diisopropylcarbamyle   à la place du chlorure de diméthylcarbamyle: 
 EMI7.1 
 bromure de l'ester diisopropylcarbamique de (3-hydroxy- 2-pyridylméthyl)-triméthyl-ammonium, point de fusion   173-175    C. 
 EMI7.2 
 



  4. De la (3-hydroxy-2-pyridylméthyl)diéthylamine à la place de la   (3-hydroxy-2-pyridylméthyl)diméthylamine   dans 1' exemple 2: 
 EMI7.3 
 bromure de l'ester diméthylcarbamique de (3-hydroxy-2- pyridylméthyl)-diéthylméthyl-ammonium, point de fusion 141- 143 C. 



   Exemple 3 
Mono chlorhydrate de l'ester diméthylcarbamique de (3- 
 EMI7.4 
 hydroxy-2-pyridylméthyl)-diméthylaminer 
A une solution de 5 grs. de (3-hydroxy-2-pyridylméthyl) diméthylamine dans 25 cm3 de benzène sec, on ajoute 4 cm3 de chlorure de diméthylcarbamyle. Au bout d'une heure, à 25  C, une huile commence à se séparer. Au bout de 16 heures, le solvant est éliminé dans le vide et le résidu cristallise. 



  Après recristallisation dans un mélange d'isopropanol et d' éther, le produit fond   à 128-1300   C. D'autres solvants inertes, tels que le dioxane et le chlorure d'éthylène, peuvent aussi être utilisés. 

 <Desc/Clms Page number 8> 

 
Exemple 4   Dichlorhydrate   de l'ester diméthylcarbamique de (3- 
 EMI8.1 
 bydroxy-2-pyridylméthyl)-diméth,Vlamine. 
 EMI8.2 
 



   Le produit d'estérification, obtenu de la même manière que dans l'exemple 2 après élimination de la pyridine dans le vide, est dissous dans de l'éther anhydre et la solution est saturée de gaz chlorhydrique. Un produit solide cristal- lisé légèrement brun se sépare. Ce produit est dissous dans de l'éthanol chaud, décoloré avec du charbon actif et, après addition d'éther, le dichlorhydrate cristallise. Après re- cristallisation dans un mélange d'éthanol et d'éther, ce der- nier fond à   163-167    C. 



   Exemple 5 
 EMI8.3 
 Dichlorhydrate de l'ester diméthylcarbamique de (3- hydroxy-2-pyridylméthyl)diéthylamine7 
 EMI8.4 
 
A une solution de 14 grs. de (3-hydroxy-2-pyridylméthyl) diéthylamine dans 15 cm3 de pyridine, on ajoute 10 cm3 de chlorure de diméthylcarbamyle. La solution s'échauffe en quelques minutes et est refroidie à l'eau courante. Elle est ensuite maintenue, pendant environ 16   heures, a   la tempéra- ture ambiante. La plus grande partie de la pyridine est en- suite éliminée par distillation dans le vide. Le résidu est repris   à l'eau,   rendu alcalin avec de l'hydroxyde de sodium et extrait à l'éther. L'éther est lavé à l'eau salée, puis séché sur du sulfate de sodium.

   Après élimination de l'éther par distillation, les dernières traces de pyridine sont en- levées $ environ   90  C   et sous 0,1 mm. Le résidu est dissous 

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 dans une solution d'isopropanol contenant du gaz chlorhydrique anhydre et la plus grande partie de l'isopropanol est ensuite éliminée dans le vide. En ajoutant de l'éther, une huile se précipite. On la dissout dans de l'isopropanol et ajoute de l'éther jusqu'à ce que se forme un trouble. Par amorce, le produit cristallise. Après recristallisation dans un mélange d'isopropanol et d'éther, le produit fond à 117-119  C. 



   Exemple 6 
Chlorhydrate de l'ester phénylméthylcarbamique de (3-   hydroxy-2-pyridylméthyl)-diéthylamine.   
 EMI9.1 
 



   A une solution de 10 grs. de (3-hydroxy-2-pyridylméthyl) diéthylamine dans 10 cm3 de pyridine sèche, on ajoute 10 grs. de chlorure de phénylméthylcarbamyle. Au bout d'environ 10 minutes, le chlorure d'acide se dissout avec un dégagement considérable de chaleur et bouillonnement. La solution est refroidie   à   l'eau et est maintenue, pendant environ 16 heures, à environ 25  C. Les grands cristaux qui se forment sont fil- trés et lavés a la pyridine et à l'éther anhydre. Après re- cristallisation dans l'isopropanol et l'éther, le produit de la formule ci-dessus   fond à   142-144    C.   



   Exemple 7 
 EMI9.2 
 ( 5-hydr oxy-2-pyr idylméthyl) -di-n-butylamine . 



   A une solution de 15 grs. de 3-hydroxypyridine et 20,4 grs. de di-n-butylamine dans 100 cm3 d'éthanol à 50 %, on ajoute 15 cm3 d'une solution de formaldéhyde a 35   %.   Le mé- lange devient trouble. Après reflux pendant 2 heures, une huile se sépare, Le solvant est alors éliminé dans le vide et le résidu est dissous dans l'éther.   Apres   lavage à l'eau et séchage avec du sulfate de sodium, l'éther est distillé et le résidu soumis à une distillation fractionnée. Le pro- duit est une huile mobile jaune-clair distillant à 110-120  C 

 <Desc/Clms Page number 10> 

 sous   1,3 mm.   



   Exemple 8 
 EMI10.1 
 Bromure de l'ester diméthylcarbamique de (3-hydroxy-2- pyridylméthyl -méthyl-di-n-butyl-ammonium. 



   Une solution de 14 grs. de (3-hydroxy-2-pyridylméthyl)- di-n-butylamine et 10 cm3 de chlorure de diméthylcarbamyle dans 15 cm3 de pyridine est maintenue à la température am- biante pendant environ 16 heures. La plus grande partie de la pyridine est éliminée par distillation dans le vide. Le résidu est dissous dans l'eau et la solution est rendue al- caline avec de l'hydroxyde de sodium. Une huile se sépare et est extraite   à l'éther.   La solution éthérée est lavée à l'eau salée et séchée sur du sulfate de sodium, puis l'éther est éliminé par distillation. Le résidu est ensuite chauffé à 100  C dans le vide pour éliminer les traces de pyridine. 



  Il est alors dissous dans une solution de bromure de méthyle dans de l'acétone. En laissant reposer pendant environ 16 heures à environ 4  C, des cristaux se séparent. Le produit est recristallisé dans un mélange d'isopropanol et d'éther, point de fusion   154-155    C. 



   Exemple 9 
 EMI10.2 
 3-hydroxy-2-pyridylméthyl)-méthyl-benzylamine. 



   A une solution de 15 grs. de 3-hydroxypyridine et 19 grs. de N-méthyl-benzylamine dans 100 cm3 d'éthanol   à 70   %, on ajoute lentement 15 cm3 d'une solution de formaldéhyde à 35   %.   Après reflux pendant 2 heures, le solvant est éliminé dans le vide. Le résidu est dissous dans l'éther, lavé à 1' eau et séché sur du sulfate de sodium. Après élimination de l'éther, le résidu est distillé dans le vide. Le produit bout   à 126-135    C sous 1,3 mm. 



   Exemple 10   Dichlorhydrate   de l'ester diméthylcarbamique de (3- 
 EMI10.3 
 hydroxy-2-pyridylméthyl -benzyl-méthylamine. 



  A une solution de 18 grs. de (3-hydroxy-2-pyridylméthyl)- 

 <Desc/Clms Page number 11> 

 benzyl-méthylamine dans 20 cm3 de pyridine, on ajoute 10 cm3 de chlorure de diméthylcarbamyle. La solution s'échauffe et est refroidie à l'eau. Après avoir laissé reposer le mé- lange pendant environ 16 heures à la température ambiante, on élimine la pyridine par distillation dans le vide. Le résidu est dissous dans l'eau et est rendu alcalin avec de l'hydroxyde de sodium. Une couche huileuse se sépare et est extraite à l'éther. Après lavage de la couche d'éther   à   1' eau et séchage sur du sulfate de sodium, le solvant est éli- miné par distillation. Des traces de pyridine sont éliminées dans le vide à 100  C. On dissout le résidu dans de l'éther anhydre et on fait passer à travers la solution du gaz chlor- hydrique sec.

   Il se forme un précipité amorphe qui est fil- tré et séché dans le vide sur les paillettes d'hydroxyde de potassium. Le produit est obtenu cristallisé dans de l'iso- propanol. Après recristallisation dans de l'éthanol et de l'éther, il fond à 167-169  C. 



   Exemple 11 
Dichlorhydrate de l'ester diméthylcarbamique de (3- 
 EMI11.1 
 hydroxy-2-pyridylméthyl méthylamine. 
 EMI11.2 
 



   A une suspension de 1 gr. de chlorure de palladium à 5 % sur du charbon dans 80 cm3 de méthanol, qui a subi une hydrogénation préalable, on ajoute 1,55 grs. du composé préparé dans l'exemple 10. Le mélange est agité en pré- sence   d'hydrogène a   la température ambiante et à la pression atmosphérique. La quantité calculée d'hydrogène est absor- bée en environ 140 minutes. La solution est séparée du cata- lyseur par filtration et est réduite à un faible volume dans le vide. On ajoute de l'éther anhydre jusqu'à formation d'un trouble et on amorce la cristallisation. Le produit est re- cristallisé dans un mélange de méthanol et d'éther.

   Point de   fusion- 140-141      C.   

 <Desc/Clms Page number 12> 

 
Exemple 12 Bromure de   l'ester diméthylcarbamique   de (3-hydroxy- 
 EMI12.1 
 2-pyridylméthyl -benzyldiméthyl-ammonium. 



   Le composé obtenu dans l'exemple 10 est neutralisé avec du carbonate de sodium et la base libérée est extraite avec du benzène. On distille le benzène dans le vide et on dissout le résidu dans une solution de bromure de méthyle dans de 1' acétone. Au bout de peu de temps, le produit commence à cri- stalliser. Après recristallisation dans un mélange d'éthanol et d'éther, il fond à 177-179  C avec décomposition. 



   Exemple 13   N-(3-hydroxy-2-pyridylméthyl)-pipéridine.   
 EMI12.2 
 



   A une solution de 15 grs. de 3-hydroxypyridine et 13.5 grs. de pipéridine dans 50 em3 d'eau, on ajoute lentement 15 cm3 d'une solution de formaldéhyde à 35   %.   Le mélange est chauffé à reflux pendant 2 heures, puis le solvant est éli- miné dans le vide. Le résidu est dissous dans l'éther et lavé à l'eau. Après séchage, l'éther est éliminé par distilla- tion. Lors de la distillation du résidu, la   N-(3-hydroxy-2-   pyridylméthyl)-pipéridine est isolée sous forme d'une huile bouillant à 95-97  C sous 0,8 mm. 



   Exemple 14 
Dichlorhydrate de l'ester   diméthylcarbamique   de N- 
 EMI12.3 
 (>-hydroxy-2-pyridylméthyl)-pipéridin"ëT 
 EMI12.4 
 

 <Desc/Clms Page number 13> 

 
A une solution de 9 grs. de N-(3-hydroxy-2-pyridyl- méthyl)-pipéridine dans 20 cm3 de pyridine, on ajoute 12 cm3 de chlorure de diméthylcarbamyle. Après quelques mi- nutes, le mélange de réaction devient chaud. Après re- froidissement, il est maintenu pendant environ 16 heures à la température ambiante. La plus grande partie de la pyridine est alors éliminée par distillation dans le vide. 



  Le résidu est dissous dans l'eau et rendu alcalin avec une solution froide d'hydroxyde de sodium, puis l'huile séparée est extraite   à   l'éther. Après lavage à l'eau et séchage de la solution éthérée, l'éther est éliminé par distillation. Les dernières traces de pyridine sont en- levées à 100  C. Le résidu, qui est la base libre, est dissous dans l'éther anhydre et on fait barbotter dans la solution du gaz chlorhydrique anhydre. Le chlorhydrate est d'abord cristallisé dans un mélange d'isopropanol et d'éther, puis est décoloré avec du charbon actif, et en- suite est cristallisé dans un mélange d'éthanol et d'éther. 



  Le dichlorhydrate forme des cristaux fondant   à 111-112,5    C. 



   Exemple 15 
 EMI13.1 
 Bromure de l'ester diméthylcarbamique de N-(5-hv- droxy-2-pyridylméthyl)-F-méthyl-pipéridiniumT   L'ester   diméthylcarbamique de la N-(3-hydroxy-2-pyri- dylméthyl) -pipéridine obtenu dans l'exemple 14 est dissous dans une solution de bromure de méthyle dans l'acétone. Au bout de plusieurs heures, le sel quaternaire cristallise. 



  Après recristallisation dans un mélange d'éthanol et d' éther, le produit est obtenu sous forme d'un hydrate fondant à 156-157  C avec décomposition. 



   Exemple 16 
 EMI13.2 
 Chlorhydrate de N N-diéth 1-N'-phényl-N'-(3-hydroxy- 2-pyr idylmé thyl ) -éthylènedi aminé . 
 EMI13.3 
 

 <Desc/Clms Page number 14> 

 



    A   une solution de 15 grs. de 3-hydroxypyridine et 30 
 EMI14.1 
 grs. de i-phényl-',N'-diéthyléthylénediamine dans 100 cm3 d'éthanol à 70%. on ajoute 13,5 cm3 d'une solution de for- maldéhyde à 35 % Il se produit un faible dégagement de chaleur. Le mélange est chauffé à reflux pendant 2 heures, puis le solvant est éliminé dans le vide. Le résidu visqueux est dissous dans une solution d'hydroxyde de sodium à 10 % et un produit insoluble est extrait à l'éther. Lors de la neutralisation de la couche aqueuse à un pH environ 8 avec de l'acide chlorhydrique dilué, un produit cristallisé se sépare. Après recristallisation dans l'eau, il fond à 199- 200  C avec décomposition. 



   Exemple 17 
Bromure de l'ester   diméthylcarbamique   de   N,N-diéthyl-   
 EMI14.2 
 1- - C P' - 3-hydroxy-2-pyridylméthyl -N' -phénylamino éthyl-N-méthylammonium. 
 EMI14.3 
 



   L'ester diméthylcarbamique de N,N-diéthyl-N'-phényl-N'- (3-hydroxy-2-pyridylméthyl)-éthylènediamine, préparé en faisant réagir avec du chlorure de diméthyl-carbamyle la base libre décrite dans l'exemple 16, est dissous dans une solution de bromure de méthyle dans l'acétone. Au bout de plusieurs heures, des cristaux du sel quaternaire se for- ment. Après recristallisation dans un mélange de méthanol et d'éther, le produit fond   à     172-173,5    C avec décomposi- tion. 



   Exemple 18 
 EMI14.4 
 Dichlorhydrate de N,N-diéthyl-NI-benzyl-N'-(3-hydroxy- 2-pyridylmé thyl) -éthylènediamine . 

 <Desc/Clms Page number 15> 

 
 EMI15.1 
 



  A une solution de 15 grs. de 3-hydroxypyridine et 32,5 
 EMI15.2 
 grs. de ,1-diéthyl-I'-benzyléthylènediamine dans 130 cm3 d'éthanol à 75 %. on ajoute 15 cm3 d'une solution de formal- déhyde à 35 %. Après reflux pendant 2 heures, le solvant est éliminé dans le vide. Le résidu est dissous dans de l'hydro- xyde de sodium dilué et cette solution est lavée à l'éther. 



  La solution alcaline est rendue légèrement acide avec de l'acide chlorhydrique dilué, puis est neutralisée avec du carbonate de sodium. Une huile se sépare, qui est extraite à l'éther. Après lavage   à   l'eau, la couche d'éther est séchée sur du sulfate de sodium et l'éther est éliminé par distilla- tion. Le résidu huileux pèse 18 grs. Il est dissous dans de l'éther anhydre et le dichlorhydrate est formé en faisant barbotter   à   travers la solution du gaz chlorhydrique sec. 



  Le produit est recristallisé dans de l'isopropanol. Point de fusion   180-181  C.   



   Exemple 19   Ester phénylcarbamique   de (3-hydroxy-2-pyridylméthyl)- diméthylamine. 
 EMI15.3 
 



   A une solution de 5 grs. de (3-hydroxy-2-pyridylméthyl)- diméthylamine dans 15 cm3 de benzène, on ajoute 8 cm3 d'iso- cyanate de phényle. Il se dégage une chaleur considérable et un produit solide cristallisé se forme au bout de plu- sieurs minutes. Le mélange se transforme en un produit so- lide. Au bout de 16 heures à 25 'C, le produit solide est traité par de l'éther de pétrole et est filtré. Après plu- sieurs recristallisations dans l'éther de pétrole (point 

 <Desc/Clms Page number 16> 

 d'ébullition   85-100   C) pour éliminer les impuretés, le produit fond à   91,5-94,50   C. On peut aussi éliminer les impuretés en dissolvant le produit dans de l'éthanol dans lequel il est aisément soluble et dans lequel les impure- tés n'ont qu'une faible solubilité.

   Des sels peuvent être préparés, suivant la manière usuelle, à partir du produit obtenu. 



   Revendications 
1) Procédé pour la préparation de composés hydroxy- pyridine avec des substituants basiques, caractérisé par le fait qu'on fait réagir la 3-hydroxy-pyridine avec de la formaldéhyde en présence d'une amine secondaire et la (3- hydroxy-2-pyridylméthyl) -amine tertiaire obtenue est trans- formée en un ester de l'acide carbamique mono- ou disub- stitué correspondant.

Claims (1)

  1. 2) Procédé suivant la revendication 1, caractérisé par le fait qu'on fait réagir une (3-hydroxy-2-pyridylméthyl)- amine tertiaire avec un halogénure de l'acide carbamique mono- ou di-substitué.
    3) Procédé suivant la revendication 1, caractérisé par le fait qu'on fait réagir une (3-hydroxy-2-pyridylméthyl)- amine tertiaire avec un isocyanate.
    4) Procédé suivant la revendication 1, caractérisé par le fait qu'on fait condenser une (3-hydroxy-2-pyridylméthyl)- qu' amine tertiaire avec du phosgène et on fait réagir le pro- duit de condensation obtenu avec une amine primaire ou se- condaire.
    5) Procédé suivant la revendication 1, caractérisé par le fait qu'on fait réagir une 3-hydroxy-pyridine avec de la diméthylamine et de la formaldéhyde, puis qu'on fait réagir le composé obtenu avec du chlorure de diméthyl-carbamyle pour former l'ester diméthyl-carbamique de (3-hydroxy-2- pyridylméthyl)-diméthylamine. <Desc/Clms Page number 17>
    6) Procédé suivant la revendication 1, caractérisé par le fait qu'on fait réagir la 3-hvdroxy-2-pvridine avec de la diéthylamine et de la formaldéhyde et on fait réagir le composé obtenu avec le chlorure de diméthylcarbamyle pour former l'ester diméthylcarbamique de (3-hydroxy-2-pyridylméthyl)-diéthylamine.
    7) Procédé suivant les revendications 1, 5 et 6, ca- ractérisé par le fait que les bases obtenues sont trans- formées en des sels avec des acides organiques ou inorga- niques.
    8) Procédé suivant les revendications 1, 5 et 6, ca- ractérisé par le fait que les bases obtenues sont trans- formées en sels quaternaires avet des halogénures d'al- coyle ou d'aralcoyle ou des sulfates d'alcoyle.
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