BE494152A - - Google Patents

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BE494152A
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C09DYES; PAINTS; POLISHES; NATURAL RESINS; ADHESIVES; COMPOSITIONS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; APPLICATIONS OF MATERIALS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • C09BORGANIC DYES OR CLOSELY-RELATED COMPOUNDS FOR PRODUCING DYES, e.g. PIGMENTS; MORDANTS; LAKES
    • C09B9/00Esters or ester-salts of leuco compounds of vat dyestuffs
    • C09B9/02Esters or ester-salts of leuco compounds of vat dyestuffs of anthracene dyes

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  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Coloring (AREA)

Description


   <Desc/Clms Page number 1> 
 



  COLORANTS AZOIQUES ET PROCEDE POUR LEUR FABRICATION. 



   On sait que de nombreux colorants de cuve peuvent être transformés en ce qu'on appelle des sels de leuco-esters. Parmi les représentants de ce groupe, ceux qui sont le plus employés en pratique renferment, par molécule de colorant, deux ou plus de deux groupements de formule O-SO3-Me, dans laquel- le Me représente par exemple le sodium, l'ammonium ou un autre métal alcalin. 



  Par suite de la présence du groupe -SO3-Me, ces sels des leuco-esters sont gé- néralement solubles dans l'eau et stables en milieu neutre à alcalin. On peut les employer dans des procédés de teinture et d'impression étudiés spéciale- ment pour ce groupe de colorants, les colorants de cuve dont ils dérivent étant finalement régénérés sur la fibre. 



   On a déjà préparé aussi quelques colorants contenant un radical d'un leuco-ester sulfurique de l'anthraquinone ainsi qu'un groupe azoïque fixé directement à un radical anthraquinonique. Mais dans les colorants de ce genre, c'est le composant anthraquinonique qui servait de composant de diazotation et, de ce fait, le choix des composants de diazotation possibles était naturelle- ment limité. 



   La présente invention concerne de'nouveaux colorants azoïques de grande valeur obtenus en utilisant comme composants de copulation, des aryli- des d'acides   P     -cétocarboxyliques   qui renferment dans leur molécule un groupe- ment de leuco-esters sulfuriques de la série de l'anthraquinone et dont l'ato- me d'azote est fixé à un des atomes de carbone en   position P   du reste anthra- quinonique. 



   Par liaison entre un des atomes de carbone en position du reste anthraquinonique et l'atome d'azote du groupe arylide, on entend une liaison directe ou une liaison par l'intermédiaire d'un pont fixé en position (voir le second des paragraphes ci-dessous) 
On peut préparer les composants de copulation qu'il convient d'u- tiliser suivant le présent procédé, en traitant un leuco-ester d'un composé 

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 anthraquinonique possédant au moins un groupe aminogène fixé, directement ou 
 EMI2.1 
 par l'intermédiaire d'un pont, en position fi du noyau anthraquinonique, par un agent acylant permettant d'introduire dans la molécule un radical d'un a-   cide R   -cétocarboxylique. On sait que les leuco-esters de l'anthraquinone se présentent généralement sous la forme de leurs sels alcalins.

   Ils ne sont pas très stables en milieu fortement   acide,-notamment  à chaud. 



   Parmi les sels des leuco-esters des composés anthraquinoniques renfermant au moins un groupe   aminogène;   on peut envisager par exemple, les sels des leuco-esters des composés amino-anthraquinoniques renfermant un 
 EMI2.2 
 groupe aminogène fixé directement en position du noyau an-thraquinoniquea A titre d'exemple, on citera les sels des leuco-esters de la   2-amino-anthraqui-   none, de la   3-chloro-2-amino-anthraquinone,   ainsi que ceux de la.   2,6-diamino-   anthraquinone.

   On peut également employer des composés qui renferment le groupe aminogène fixé en position du noyau anthraquinonique par   l'interné-   diaire d'un pont, par exemple par l'intermédiaire d'un reste contenant un groupe azoïque, un groupe amide ou l'un des groupements -SO2-,   -NH-CONH-  
CH3 CH3 
 EMI2.3 
 -SO2-N- et -N-802- 
A titre d'exemples on citera les sels des leuco-esters de la 3-   chloro-2(p-aminobenzoyl)-amino-anthraquinone.,   de la   2(p-aminobenzoyl)-amino-   anthraquinone, ainsi que les substances de formule : 
 EMI2.4 
 dans laquelle X et Y représentent de l'hydrogène, un radical alcoyle ou al- coxy ou un halogène, par exemple les composés répondant aux formules repré- sentées aux figures 1 et 2 (voir planche annexée). 



   Les composés cités qui contiennent un groupe aminogène peuvent être traités par n'importe quel agent acylant permettant d'introduire dans la molécule le radical d'un acide cétocarboxylique. 'Pour ce traitement on peut employer d'une façon simple et satisfaisante, le dicétène, grâce auquel on peut, comme on ]Le sait, introduire dans la molécule le radical acétyl-acétoy- le. L'acylation peut être effectuée en milieu aqueux, éventuellement en pré- sence de catalyseurs. Avec du dicétène, la réaction a lieu facilement, en général à la température ordinaire ou à une température légèrement plus éle- vée. 



   Les arylides de l'acide acétylacétique ainsi obtenus peuvent être transformés, par l'action des halogénures   diacides   aromatiques, tels que le chlorure de benzoyle par exemple, en arylides correspondants d'un acide aroylacétique convenant également bien comme composants de copulation. Les composants de copulation du présent procédé sont solubles dans l'eau par sui- te de la présence du groupe leuco-ester et ils sont capables de copuler par suite de la présence du   groupe   -cétocarboxylique. 



   Les composés diazoïques avec lesquels on copule ces arylides d' acides -cétocarboxyliques peuvent contenir par exemple des groupes sulfoni- ques. Mais de préférence on utilisera, comme composés diazoïques, ceux qui conviennent bien par exemple pour préparer ce qu'on appelle des colorants à la glace et qui ne renferment pas de groupe solubilisant et notamment pas de groupe carboxylique ni sulfonique.

   A titre d'exemple on citera le   2-nitro-4-   
 EMI2.5 
 m thyl 1-am.nobenzène, le 4-ehlbro-2-nitro-1-aminobonzène., le 5-chloro-2- méthox 1-am?aa.obenzène, le 4-chloro-2-méthyl-1-aminobenzène, le 2-chloro-1- aminobenzène, le 2-nitro-1-aminobenzène, le 2-nitro-4-néthoxy-1-aminobenzène, le 5-méthyl-4-chloro-2-méthoxy-1-aminobenzène et le 2 6-diméthyl-1-aminoben-   zène, '    
On peut aussi utiliser des composés diazo-azoiques comme par 
 EMI2.6 
 exemple le composé diazoïque obtenu à partir du 4-ams.no-2,5,2' -triméthoxy-1,1'- azobenzène.

   On emploiera avantageusement les composés diazoïques renfermant 

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 des groupes sulfoniques, tel que par exemple l'acide   l-amino-2-méthoxy-   benzène-5-sulfonique diazoté, lorsque les colorants obtenus en utilisant des composés diazoïques ne renfermant-pas de groupes solubilisants ne sont pas suffisamment solubles malgré la présence des deux groupes esters sul- furiques.

   C'est le cas par exemple pour les colorants disazoiques obtenus à partir du leuco-ester sulfurique de la 2,6-diacétylacétamino-anthraquinone; ce composé contient deux groupes cétométhylènes çapables de copuler et pour obtenir des produits suffisamment solubles,   il   faut copuler une'molécule de ce composant de copulation,   d'une   part avec 1 molécule   d'un   composé diazoï- que ne contenant pas de groupes solubilisants et, d'autre part, avec 1 molé- cule d'un composé diazoïque contenant un groupe sulfonique. 



   Dans l'application du présent procédé la copulation est effectu- ée comme d'habitude, par exemple en milieu aqueux, légèrement alcalin, con- tenant du carbonate de sodium, entre 0  C et environ 20 à 25  C. 



   L'invention s'étend, à titre de produits industriels nouveaux, aux colorants conformes à ceux obtenus par le présent procédé et répondant à la formule générale : 
R1-N=N-R2 dans laquelle R1 désigne le radical d'un composant de diazotation et R2 le radical d'un arylide d'un   acide   -cétocarboxylique fixé au groupe   azoîque   par l'atome de carbone voisin du groupe carboxylique fonctionnellement modi- fié de cet acide, radical qui renferme en outre un reste leuco-ester sulfu- rique d'un composé anthraquinonique fixé par une de ses positions directe- ment ou par l'intermédiaire d'un pont, à l'azote du groupement arylide. 



   Les formules ci-après présentent le radical des composants de copulation sous forme cétonique, mais cela ne veut pas dire que les produits correspondants, ne peuvent pas se présenter également sous la forme énolique. 



   Ces colorants conviennent bien pour la teinture et l'impression des fibres les plus diverses, par exemple des fibres animales telles que la laine et la soie et notamment des fibres végétales telles que le coton, la rayonne, ainsi que la fibranne de cellulose régénérée. On peut employer les mêmes procédés de teinture et 'd'impression que ceux qui sont employés d'une façon générale pour les sels des leuco-esters et qui consistent en principe à retransformer le sel soluble de leuco-ester, par saponification et oxyda- tion simultanées, en colorant correspondant insoluble dans l'eau et possé- dant au lieu du radical du leuco-dérivé, celui du colorant insoluble dans l'eau, par exemple le radical anthraquinonique. 



   L'invention s'étend au procédé de teinture et   d'impression   ci-   dessus défini ; s'étend également à titre de produit industriel nouveau,   à la matière teinte et imprimée conforme à celle obtenue par le dit procédé. 



   Dans les exemples non limitatifs suivants, les parties et les pourcentages indiqués le sont en poids et les températures en degrés centi- grades. 



   Exemple 1. 



   Dans une solu+.ion de 51,3 parties du sel disodique du   leuco-ester   sulfurique de la   2-acétylacétamino-anthraquinone   et de 25 parties de carbona- te de sodium dans 250 parties d'eau on fait couler à 5 - 8 , en 10 minutes, une solution de diazoïque obtenue par diazotation de 18,75 parties de 1-amino-   4-chloro-2,5-diméthoxybenzène   dans 200 parties d'eau. On agite pendant 2 heures à 5 - 8 ,puis pendant 6 heuresà 10 - 15 . Le colorant formé se dépo- se en majeure partie sous forme de précipité cristallin de couleur jaune. On   chauffe alors à 30 - 40  et le colorant se dissout ; ajoute 40 parties de   chlorure de sodium et on remue jusqu'à relargage complet du colorant.

   On fil- tre, lave avec une solution à   10%   de chlorure de sodium et.sèche sous vide à 50 -   60 .   On obtient le colorant sous forme d'une poudre jaune qui donne facilement dans l'eau des solutions jaunes. 



   Par impression sur coton on obtient, après développement au nitri- 

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 te de sodium et à l'acide sulfurique étendu, des nuances d'un jaune pur, d'une excellente solidité aux traitements par voie humide et au chlore, et d'une très bonne solidité à la lumière. 



   Ce nouveau colorant répond à la formule de la figure 3 (voir planche annexée). 



   Le sel disodique du leuco-ester sulfurique de la 2 acétylacé- tamino anthraquinone peut être préparé de la façon suivante : 
On fait couler goutte à goutte 30 parties-de chlorhydrine sulfu- rique, en refroidissant bien et en   remuante   dans 150 parties de pyridine pu- re, anhydre et on introduit dans le mélange ainsi obtenu 26,5 parties de 2- acétylamino-anthraquinone et 12 parties de poudre de fer. On chauffe le mé- lange pendant 4 à 6 heures à 50  puis on le verse dans une solution de 50 parties de carbonate de sodium dans 1000 parties d'eau. On élimine la pyridi- ne par distillation sous pression réduite et on filtre la solution restante pour en séparer la boue de fer.

   Dans le filtrat, le sel disodique du leuco- ester sulfurique de la 2-acétylamino-anthraquinone   précipité,'   après addition de 150 parties de chlorure de sodium, sous forme d'une bouille cristalline d'un jaune pâle. On essore et lave avec une solution à   20%   de chlorure de sodium. 



   On délaye le produit ainsi obtenu avec 50 parties d'eau et on le chauffe à 80 - 90  pendant 15 minutes dans 50 parties d'une solution à   30%   d'hydroxyde de   sodium.   Le sel disodique du leuco-ester sulfurique de la 2- amino-anthraquinone précipite au bout de peu de temps sous forme d'une bouil- lie cristalline épaisse de couleur jaune. On laisse refroidir, dilue avec un volume égal d'alcool, filtre et lave avec de l'alcool jusqu'à ce qu'on ne puisse plus déceler d'alcali dans le filtrat. Ce sel disodique donne très fa- cilement dans l'eau des solutions à forte fluorescence jaune vert. 



   On dissout 42,9 parties de ce sel dans 150 parties d'eau et on neutralise la solution au besoin avec quelques gouttes d'acide acétique à   10%.   



  On ajoute goutte à goutte à cette solution 8,5 parties de dicétène à 5 - 10  et on remue pendant 10 minutes environ à 5 - 10 , Au bout de ce temps le sel disodique du leuco-ester sulfurique de la 2-acétylacétamino-anthraquinone qui s'est déposé sous forme cristalline peut être séparé par filtration et éven- tuellement séché. 



   Exemple 2, 
On diazote à 6 - 7  18,75 parties de   l-amino-4-chloro-2,5-dimé-   thoxybenzène avec 25 parties d'acide chlorhydrique à   30%   et 25 parties   d'une   solution de nitrite de sodium 4 n dans 800 parties d'eau. On fait couler la solution de   diazoîque   claire à 0 - 5  dans une solution de   54,7   parties du sel disodique du leuco-ester sulfurique de la 3-chloro-2-acétylacétamino-anthra- quinone et de 30 parties de carbonate de sodium dans 200 parties d'eau. Le co- lorant formé se dépose dans la solution jaune au bout de peu de temps sous forme d'une bouillie cristalline de couleur jaune. On remue pendant 2 heures à 0 - 5 , puis pendant 2 heures à 10 - 15 .

   On chauffe ensuite à 40 - 45  et le colorant se dissout; on ajoute 40 parties de chlorure de sodium et on remue à la température ordinaire jusqu'à relargage complet du colorant. On filtre, lave avec une solution à 10% de chlorure de sodium et sèche sous vide à 50 - 60 . 



   On obtient le colorant sous forme d'une poudre jaune qui se dis- sout facilement dans l'eau en donnant des solutions jaunes. Par impression sur coton on obtient, après développement au moyen de nitrite de sodium et d'acide sulfurique étendu, des nuances jaunes, pures, intenses, d'une très bonne soli- dité aux traitements par voie humide, au chlore et à la lumière. Ce nouveau colorant correspond à la formule représenté à la figure 4 (voir planche an- nexée). 



   , On obtient le sel disodique du leuco-ester sulfurique de la 3-   chloro-2-acétylacétamino-anthraquinone   par condensation du leuco-ester sulfu- rique de la   3-chloro-2-amino-anthraquinone   avec du dicétène en solution a- 

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 queuse neutre. 



   En employant, dans l'exemple ci-dessus, au lieu du 1-amino-4- chloro-2,5-diméthoxybenzène, 12,5 parties de 1-amino-2-méthoxybenzène, on obtient un colorant qui; imprimé sur coton, donne, après développement au moyen d'oxydants acides, des nuances d'un jaune pur, tirant un peu plus sur le vert et ayant également de bonnes solidités. 



   Exemple 3. 



   On diazote comme d'habitude   10,7   parties de 1-amino-4-méthylben- zène, et on fait couler à 5 - 8  la solution de   diazôïque   obtenue dans une solution de 54,7 parties du sel disodique du leuco-ester sulfurique de la 3-   chloro-acétylacétamino-anthraquinone   et de 30 parties de'carbonate de sodium dans 250 parties d'eau. On remue pendant 2 heures à 5 - 10  et pendant 6 heures à 10 - 15 . On chauffe ensuite à 40 - 45 , ajoute 50 parties de chlo- rure de sodium et remue à la température ordinaire jusqu'à complet relargage du colorant. On essore, lave avec une solution diluée de chlorure de sodium et sèche sous vide à 50 - 60 .

   On obtient une poudre jaune qui se dissout fa- cilement dans l'eau et qui, imprimée sur coton et développée au moyen d'oxy- dants acides, donne des nuances intenses, d'un jaune pur, ayant de très bon- nes solidités. 



   En remplaçant, dans cet exemple, le 1-amino-4-méthylbenzène par une quantité équivalente de 1-amino-2,4-diméthoxy-5-chlorobenzène, on obtient un colorant qui, imprimé sur coton et développé au moyen d'oxydants acides, donne des nuances orangé or, intenses, ayant de très bonnes solidités. 



   Exemple 4. 



   Dans une solution de 61,2 parties de sel disodique du leuco-ester sulfurique de la   2,6-diacétylacétamino-anthraquinone   et de 50 parties de car- bonate de sodium dans 500 parties d'eau, on fait couler, en remuant, à 5 - 8 , une solution de diazoïque préparée de façon connue à partir de 12,3 parties de 1-amino-2-méthoxybenzène. On remue pendant 2 heures à 5 - 8  et le composé diazoïque disparaît complètement, tandis que la majeure partie du colorant monazoïque formé se dépose. On ajoute alors, en continuant à refroidir à 5 - 3 , une solution de diazoïque préparée à partir de 10,3 parties d'acide   l-amino-2-méthoxybenzène-5-sulfonique   dans 200 parties d'eau. Le composé dia-   zoique   disparaît rapidement et le colorant monoazoïque se dissout en formant une masse gélatineuse épaisse.

   On remue pendant 12 heures à la température ordinaire, puis on chauffe lentement à 50 - 55  pour-obtenir une solution claire. On ajoute 100 parties de chlorure de sodium, remue à la température ordinaire jusqu'à complet relargage du colorant, essore, lave avec une solu- tion diluée de chlorure de sodium et obtient ainsi un colorant que l'on sèche sous vide à 50 - 60 . Ce colorant se présente sous forme d'une poudre d'un brun-jaune 'qui se dissout dans l'eau en donnant des solutions orangées et qui, imprimée sur coton, donne, après développement au moyen d'oxydants acides, des nuances jaunes. Ce colorant correspond à la formule de la figure 5 (voir planche annexée). 



   On obtient le sel disodique du leuco-ester sulfurique de la 2,6-   diacétylacétamino-anthraquinone   en estérifiant de la   2,6-diacétylamino-anthra-   quinone dans un mélange de pyridine et de chlorhydrine sulfurique avec addition de poudre de fer, saponifiant le composé obtenu dans une solution à   10%   d'hy- droxyde de potassium et en condensant le leuco-ester sulfurique de la 2,6-   diamino-anthraquinone   ainsi formé avec du dicétène en solution aqueuse, neutre. 



   Exemple 5. 



   On dissout dans 500 parties d'eau 54,8 parties du sel disodique du leuco-ester sulfurique de la 2-(4'-amino-benzoylamino)-anthraquinone de la formule représentée à la figure 6 (voir planche annexée), qu'on peut obtenir par condensation du leuco-ester sulfurique de la 2-amino-anthraquinone avec du chlorure de   p-nitrobenzoyle   et   réduction   du groupe NO2 au moyen de sulfure de sodium; on fait couler goutte à goutte, à 5 - 10 , dans cette solution, 8,4 parties du dicétène, remue à 5 - 10  jusqu'à ce qu'on ne puisse plus déceler 

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 d'amine libre dans la solution, relargue le produit de condensation avec 80 parties de chlorure de potassium, essore et lave avec une solution étendue de chlorure de potassium. 



   On dissout une quantité correspondant à   31,6   parties de substan- ce sèche de ce produit de condensation humide et 15 parties de carbonate de sodium dans 500 parties d'eau, on refroidit à 0  et on fait couler dans cet- te solution, en 30 minutes, une solution de diazoïque obtenue par diazota- tion de 9,4 parties de 1-amino-4-chloro-2,5-diméthoxybenzène dans 150 parties d'eau. On remue pendant 2 heures à 5 - 8  et pendant 6 à 8 heures à 10 - 15 . 



  Le colorant formé se sépare presque .complètement. On ajoute 50 parties de chlorure de sodium, remue jusqu'à relargage complet du colorant, filtre et lave avec une solution étendue de chlorure de sodium. Après séchage sous vi- deà 60 - 70 , on obtient le colorant sous forme d'une poudre d'un brun-rouge qui se dissout dans l'eau en donnant des solutions orangées et qui, imprimés sur coton,donne, après développement au moyen d'oxydants acides, des nuances d'un jaune tirant sur le rouge et d'une bonne solidité aux traitements par voie humide et au chlore. 



   En-remplaçant dans cet exemple le   4-chloro-1-amino-2,5-diméthoxy-   benzène par de   la 2-nitro-4-méthylaniline,   on obtient un colorant qui, impri- mé sur coton, donne, après développement au moyen d'oxydants acides, des nu- ances d'un jaune vif, tirant sur le vert. 



     Exemple   6. 



   On dissout dans 800 parties d'eau 57,8 parties du sel disodique du leuco-ester sulfurique de la 2-(3'-amino-4'-méthoxybenzoyl)-amino-anthra- quinone de la formule représentée à la figure 7 (voir planche annexée), que l'on peut obtenir en condensant le leuco-ester sulfurique de la 2-amino-an- thraquinone avec du chlorure de   3-nitro-4-méthoxybenzoyle   et en réduisant le groupe NO2 avec du sulfure de sodium; on fait arriver goutte à goutte dans cette solution 8,4 parties de dicétène, à 5 - 8 , en remuant bien, On remue pendant 12 heures, à 5 - 10 , le produit de condensation se déposant en ma- jeure partie sous forme de cristaux jaunes. On ajoute 100 parties de chlorure de potassium, remue encore pendant 30 minutes, filtre et lave avec une solu- tion étendue de chlorure de potassium. 



   On dissout une quantité de ce produit de condensation humide é- quivalent à 33,1 parties de substance sèche et 15 parties de carbonate de so- dium dans 500 parties'd'eau, refroidit à 5  et fait couler dans cette solu- tion, en 30 minutes, une solution de diazoïque obtenue par diazotation de   9,4   parties de 4-chloro-1-amino-2,5-diméthoxybenzène dans 200 parties d'eau. 



  On remue pendant 2 heures à 5 - 10  et pendant 6 heures à 10 - 15 . Le colorant se dépose alors complètement. On essore, lave avec un peu d'une solution éten- due de chlorure de sodium et sèche sous vide à 60 - 70 . 



   On obtient ainsi une poudre de colorant d'un brun-jaune qui se dis- sout dans l'eau en donnant des solutions orangées et qui,imprimée sur coton, donne, après développement au moyen d'oxydants acides, de vives nuances orangé or ayant de bonnes solidités. 



   En remplaçant dans l'exemple ci-dessus le 4-chloro-1-amino-2,5- diméthoxybenzène par du   1-amino-2-méthoxybenzène,   on obtient un colorant qui, imprimé sur coton, donne, après développement au moyen d'oxydants acides, des nuances pures d'un jaune tirant sur le rouge. 



   Exemple   7.   



   On dissout dans 500 parties d'eau   57,8   parties du sel disodique du leuco-ester sulfurique de la formule représentée à la figure 8 (voir plan- che annexée), que l'on peut obtenir en condensant du chlorure de l'acide anthraquinone-2-carboxylique avec du 1-formylamino-2-méthoxy-4-aminobenzène, estérifiant le produit de condensation obtenu au moyen de chlorhydrine sulfu- rique dans la pyridine, en présence de fer, puis en saponifiant le groupe formylaminogène avec une solution à   10 %   d'hydroxyde de potassium; on fait ar- 

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 river goutte à goutte dans la solution obtenue 8,4 parties de dicétène à 5 - 8 , en remuant.

   On continue à remuer pendant 12 heures, à 5 - 10 , ajoute 25 parties de carbonate de sodium et, en refroidissement à 5 , une solution de diazoïque obtenue par   diazo tation   de 18,7 parties de 4-chloro-1-amino-2,5- diméthoxybenzène. Le colorant formé se sépare au bout de peu de temps sous forme d'un précipité épais d'un brun-jaune.. 



   On remue pendant 8 heures à 8 - 10 , filtre et lave avec une so- lution étendue de chlorure de sodium. Après séchage sous vide à 50 - 60 , on obtient le colorant sous forme d'une poudre brune qui se dissout facile- ment dans l'eau en donnant des solutions orangées. Par impression sur coton, on obtient, après développement au moyen d'oxydants acides, des nuances d' un orangé jaune ayant de bonnes solidités. 



   Exemple 8. 



   '.-' On dissout dans 200 parties d'eau 46,35 parties du sel disodique du lexco-ester sulfurique de la 3-chloro-2-amino-anthraquinone, ajoute   6,8   parties-'de nitrite de sodium dissout dans 20 parties d'eau et 100 parties de glace concassée, puis en une seule fois et en remuant bien, 30 parties d'a- cide chlorhydrique à 30%, acide que l'on a dilué avec son volume d'eau. On remue pendant 15 minutes et, par adjonction de glace, fait en sorte que la température ne dépasse pas 3 . Dans la suspension rouge du composé diazoïque ainsi obtenue, on fait alors arriver, en remuant bien et en refroidissant, une solution de 14 parties de 5-méthyl--2-méthoxy-1-qaminobenzène dans 600 parties d'alcool, puis, goutte à goutte, en 3 heures, 20 parties d'acétate de sodium cristallisé dissout dans 100 parties d'eau et on remue encore pendant 12 heures à 10 - 15 .

   On essore ensuite le colorant   monoazoïque   qui s'est déposé sous òrme d'un précipité rouge et on le lave avec une solution étendue de chlorure de sodium. On délaye le produit restant sur le filtre dans 300 parties d'eau et on ajoute du carbonate de sodium jusqu'à réaction neutre ; on obtient ainsi une solution orangé rouge qu'on refroidit à 5 - 8  et dans la- quelle on fait arriver goutte   à.   goutte, en une heure,   8,4   parties de dicétène; on remue pendant 6 heures à 5 - 10 . La nuance de la solution vire alors à l' orangé jaune. Lorsque l'odeur de dicétène a disparu, on ajoute 25 parties de carbonate de sodium et une quantité de glace telle que la température tombe à 3 .

   On fait ensuite arriver en 30 minutes une solution de diazoïque obtenue par diazotation de 15,75 parties de   5-chloro-2-méthoxy-1-aminobenzène   dans 200 parties d'eau. On remue pendant 2 heures à 0 - 5  et pendant 12 heures à 10 - 15  et on essore le colorant qui s'est déposé. Après séchage sous vide à 40 - 50 , on obtient une poudre foncée qui se dissout dans l'eau en donnant des solutions rouges et qui, imprimée sur coton, donne, après développement au moyen d'oxydants acides, des nuances intenses d'un orangé brun ayant de bonnes solidités. 



   Ce nouveau colorant correspond à la formule représentée à la   figu-'   re 9 (voir planche annexée). 



   Exemple 9. 



   On diazote, à 5 - 7 , 28,7 parties du colorant   aminoazoïque   de la formule représentée à la figure 10 (voir planche annexée), avec 25 parties d'acide chlorhydrique à   30%   et   6,9   parties de nitrite de sodium dans 300 par- ties d'eau. On fait couler cette solution de diazoïque, qui est d'un brun jau- ne, en remuant et à 5 - 10 , dans une solution de 54,7 parties du sel   disodi-   que du leuco-ester sulfurique de la 3-chloro-2-acétylacétamin-anthraquinone et de   3±), parties   de carbonate de sodium dans 500 parties d'eau.

   On remue pen- dant 4 heures à 5 - 8  et pendant 12 heures à la température ordinaire, chauf- fe ensuite à 40 - 45 , ajoute 50 parties de chlorure de sodium, remue jusqu'à   relaxgage   complet du colorant, filtre, lave avec une solution étendue de chlorure de sodium et sèche sous vide à 50 - 60 . On obtient ainsi le colorant sous la forme d'une poudre foncée qui se dissout dans l'eau en donnant des so- lutions orangées et qui, imprimée sur coton, donne, après le développement au moyen d'oxydants acides, des nuances intenses d'un orangé rouge ayant de bonnes solidités. 

 <Desc/Clms Page number 8> 

 



   Ce nouveau colorant correspond à la formule représentée à la fi- gure 11 (voir planche annexée). 



   Exemple 10. 



   On dissout dans 500 parties d'eau 25 parties de carbonate de so- dium et   54,7   parties du sel disodique du leuco-ester sulfurique de la 3-chlo-   ro-2-acétylacétamino-anthraquinone.   Dans la solution obtenue et refroidie à 5 , on fait arriver en 30 minutes, en remuant bien, une solution de diazoïque obtenue par diazotation de 14,3 parties de 1-aminonaphtaline dans 250 parties   d'eau,   On remue pendant 3   heures 3 -   10  et pendant 6 heures à 10 - 15 . On chauffe ensuite à 45 - 50  et le colorant qui s'était d'abord déposé passe en solution; on relargue avec 50 parties de chlorure de sodium, remue à la tempé- rature ordinaire jusqu'à complet relargage du colorant, filtre, lave avec une solution étendue de chlorure de sodium et sèche sous vide à 60 - 70 .

   On ob- tient ainsi le colorant sous forme d'une poudre orangée, qui se dissout dans l'eau en donnant de solutions orangé jaune et qui, imprimée sur coton, donne, après développement au moyen d'oxydants acides, des nuances jaune d'or, ayant de très bonnes solidités. 



   Ce colorant correspond   à   la formule représentée à la figure 12 (voir planche annexée). 



   On obtient un colorant ayant des propriétés analogues en rempla- çant, dans l'exemple ci-dessus, la 1-aminonaphtaline par de la 2-aminonaphta- line. 



   Exemple   11.   



   On dissout, dans 500 parties d'eau, 30 parties de carbonate de so- dium et 56,5 parties du sel disodique du leuco-ester sulfurique répondant à la formule représentée à la figure 13 (voir planche annexée). En remuant bien, on fait arriver,dans la solution obtenue refroidieà 0 - 5 , une solution de diazoïque obtenue par diazotation de 18,7 parties de 4-chloro-1-amin-2,5-di- méthoxybenzène dans 300 parties d'eau. On remue pendant 2 heures à 0 - 5  puis pendant 10 heures à 8 - 12  et la majeure partie du colorant,se dépose. On chauffe alors à 45 - 50  jusqu'à obtention d'une solution claire, ajoute 50 parties de chlorure de sodium, remue à la température ordinaire jusqu'à complet relargage du colorant, filtre, lave avec une solution étendue de chlorure de sodium,et sèche sous vide à 60 - 70 .

   On obtient ainsi une poudre d'un brun jaune qui se dissout dans l'eau en donnant des solutions jaunes et qui, impri- mée sur coton, donne, après développement au moyen d'oxydants acides, des nu- ances jaunes, solides. Le nouveau colorant ainsi obtenu correspond à la formu- le représentée à la figure 14 (voir planche annexée). 



   Le composé répond à la formule représentée à la figure 13 et em- ployé comme composant de copulation dans l'exemple ci-dessus peut être préparé de la façon suivante : 
On dissout 54,4 parties du sel disodique du leuco-ester sulfurique de la 2-acétylacétamino-3-chloro-anthraquinone dans 400 parties d'eau et on ajoute   18,5   parties d'une solution d'hydroxyde de sodium à   30%.   On verse goutte à goutte à 0 - 5 , en une heure, en remuant bien, 17 parties de chlorure de benzoyle, continue à remuer pendant 4 heures à 0 - 5 , puis ajoute une quantité telle d'acide acétique que le papier bleu de tournesol soit tout juste rougi; on ajoute ensuite au mélange réactionnel 1/4 de son volume d'une solution am- moniacale à 20%.

   On chauffe à 40  pendant une heure, évapore la solution claire à 50 - 60  sous vide jusqu'à ce que la cristallisation commence, laisse re- froidir, filtre et sèche sous vide à 60 . Le sel dipotassique du leuco-ester sulfurique de la 2-benzoylacétamino-3-chloranthraquinone ainsi obtenu est un sel blanc facilement soluble dans l'eau. 



   Exemple 12. 



   On dissout dans 300 parties d'eau   60,5   parties du sel disodique du leuco-ester sulfurique répondant à la formule représentée à la figure 15 (voir planche annexée) et que l'on peut obtenir en condensant de lass -amino-anthra- quinone avec du   1-sulfochlorure   de   4-méthoxy-3-acétaminobenzène,   méthylant le 

 <Desc/Clms Page number 9> 

 sulfamide obtenu, qu'on estérifie ensuite à l'aide de chlorhydrine sulfurique et de pyridine en présence de fer, puis en saponifiant enfin le groupe acétyla- minogène avec une solution étendue d'hydroxyde de potassium.

   On refroidit à 5  la solution obtenue et on y ajoute 8,4 g de   dicétène   goutte à goutte en une heure en remuante On remue à 5 - 10  jusqu'à-ce que l'odeur de dicétène ait disparu, ajoute 30 parties de carbonate de sodium et, en 30 minutes, en refroi- dissant à 5 - 8 , une solution de diazoïque obtenue par diazotation de   18,7   parties de   4-chloro-1-amino-2,5-diméthoxybenzène   dans 300 parties'd'eau. On remue pendant 2 heures à 5 - 8  et pendant 12 heures à 10 - 15 , puis on ajou- te 40 parties de chlorure de sodium et on filtre le colorant qui s'est déposé. 



  Après séchage sous vide à 50 - 60 , on obtient une poudre de colorant brune qui se dissout dans l'eau en donnant des solutions orangées et'qui, imprimée sur coton, donne, après développement au moyen d'oxydants acides, des nuances d'un orangé jaune ayant de bonnes solidités., 
Exemple 13. 



   On dissout dans 250 parties d'eau   42,9   parties du sel disodique   du leuco-ester sulfurique de la 2-amino-anthraquinone et on neutralise au besoin la solution obtenue avec quelques gouttes d'acide acétique étendu. Dans   cette solution,on verse goutte à goutte   8,5    parties,de   dicétène à 15 - 20 , en remuant bien, et on remue à 20  pendant deux heures. On ajoute ensuite 25 parties de carbonate de sodium et une quantité de glace telle que la tempéra- ture tombe à 0 , puis, en 30 minutes en remuant, une-solution de diazoïque contenant 16,8 parties de   2-nitro-4-méthoxy-aniline   sous forme de composé diazoïque. On remue pendant 2 heures à 0 - 5  et pendant 6 heures à 10 - 15 , ajoute 20 parties de chlorure de sodium et filtre le colorant qui s'est dépo- sé.

   Après séchage sous vide à 40 - 50 , on obtient une-poudre d'un rouge brun qui se dissout très facilement dans l'eau en donnant des solutions rouges. 



  Par impression sur coton et développement au moyen de nitrite de sodium et d' acide sulfurique étendu, on obtientavec ce colorant des nuances d'un orangé pur de bonne solidité aux traitements par voie humide et au chlore. 



   Exemple 14. 



   On dissout dans 200 parties d'eau 46,35 parties du sel disodique du leuco-ester sulfurique de la   3-chloro-2-amino-anthraquinone,   neutralise exactement avec de l'acide acétique étendu et verse goutte à goutte dans la solution obtenue   8,5   parties de   dicétène   à 10 - 15  en remuant. La température monte alors jusqu'à 18 - 20 . On remue pendant 2 heures à 20  et au bout de ce temps on ne peut plus déceler   d'amino-anthraquinone   libre. On ajoute alors 25 parties de carbonate de sodium et une quantité de glace telle que la tem- pérature tombe à 0  puis, en 30 minutes, une solution de diazoïque obtenue par diazotation de 17,25 parties de   4-chloro-2-nitraniline   dans 200 parties   d'eau.   



  Lecolorant commence à se déposer au bout de peu de temps sous forme d'un précipité rouge orangé. On remue pendant 2 heures à 0 - 5  et pendant 6 heures à 10 - 15 , ajoute 20 parties de chlorure de sodium pour relarguer complètement le colorant, remue encore pendant une heure et filtre. Après séchage sous vide à 40 - 50 , on obtient une poudre orangé rouge qui se dissout très facilement dans l'eau en donnant des solutions orangées. Par impression sur coton, on   ob- -   tient avec ce colorant, après développement au,moyen de nitrite de sodium et d'acide sulfurique étendu, des nuances d'un jaune pur ayant une solidité remar- quable au débouillissage et au chlore. 



     Exemple   15, 
On dissout dans. 200 parties d'eau   46,35   parties du sel disodique du leuco-ester sulfurique de la   3-chloro-2-amino-anthraquinone,   neutralise et verse goutte à goutte, dans la solution obtenue 8,5 parties de   dicétène,   à 10 - 15 , en remuant bien. On remue le mélange pendant deux heures à 20 , ajoute 25 parties de carbonate.de sodium et une quantité de glace telle que la-tempéra- ture tombe à 0  puis, en 30 minutes, une solution de diazoïque obtenue par dia- zotation de   15,7   parties de 5-chloro-2-méthoxy-aniline dans 200 parties   d'eau.   



  On remue pendant deux heures à 0-5  et pendant 6 heures à 10 - 15 , ajoute 20 parties de chlorure de sodium, remue jusqu'à complet relargage du colorant et 

 <Desc/Clms Page number 10> 

 filtre. Après séchage sous vide à 40 - 50 , on obtient une poudre rouge qui se dissout facilement dans l'eau en donnant des solutions orangé rouge. Par   im-   pression sur coton, on obtient avec ce colorant,après développement au moyen de nitrite de sodium et d'acide sulfurique étendu, des nuances vives, d'un jaune tirant sur le rouge, ayant une bonne solidité au débouillissage et au chlore. 



   Exemple 16. 



   On dissout dans 200 parties d'eau 46,35 parties'du sel-disodique du leuco-ester sulfurique de la   3-chloro-2-amino-anthraquinone,   ajoute   6,8   par- ties de nitrite de sodium dissout dans 20 parties d'eau et 100 parties de gla- ce concassée, puis en une seule fois et en remuant bien, 30 parties d'acide chlorhydrique concentré. On remue pendant 15 minutes en ajoutant de la glace pour que la température ne dépasse pas 0 - 3 .

   On fait ensuite arriver, dans la suspension rouge du composé diazoïque ainsi obtenue, en remuant et en refroidis- sant, une solution de 14 parties de   5-méthyl-2-méthoxy-1-aminobenzène   dans 100 parties d'alcool, et, goutte à goutte, en 3 heures, une solution de 20 parties d'acétate de sodium cristallisé dissout dans 100 parties d'eau; puis on continue a remuer pendant 12 heures à 10 - 15 . On essore ensuite le colorant   monoazoique   qui s'est déposé sous forme d'un précipité rouge et on le lave avec une solution étendue de chlorure de sodium. On délaye ce colorant dans 300 parties d'eau et on ajoute du carbonate de sodium jusqu'à réaction neutre ; on obtient ainsi une solution de couleur rouge, dans laquelle on verse goutte à goutte, à 10 - 15 , 8,4 parties de dicétène.

   On remue pendant 3 heures à 20 , la nuance de la solu- tion virant alors du rouge à l'orangé. Lorsque l'odeur de dicétène a disparu, on ajoute 25 parties de carbonate de sodium et une quantité de glace telle que la température tombe à 0 , puis, en 30 minutes, une solution de diazoïque obte- nue par diazotation de 17,25 parties de 4-chloro-2-nitraniline dans 200 parties d'eauo On remue pendant 2 heures à 0 - 5  et pendant 12 heures à 10 - 15 . Un colorant se dépose sous forme d'un précipité brun, qu'on essore et sèche sous vide à 40 - 50 ; on obtient ainsi une poudre foncée qui se dissout dans l'eau en donnant des solutions violet rouge et qui, imprimée sur coton, donne, après développement au moyen de nitrite de sodium et d'acide sulfurique étendu, des nuances intenses, d'un brun rouge, ayant de bonnes solidités. 



   Exemple   1le   
On prépare une couleur d'impression composée de : 
60 parties du colorant obtenu suivant l'exemple 14, 
50 parties de thiodiéthylène-glycol, 
50 parties d'urée, 
220 parties d'eau, 
550 parties d'un épaississant à base d'amidon (ou de fécule) et de gomme adragante, 
50 parties d'une solution à   30%   de nitrite de sodium, 
20 parties d'une solution à 10% de carbonate de sodium, 1000 parties 
Après l'impression, on vaporise dans un Mather-Platt, après quoi on développe au foulard, à 70 , pendant 10 secondes au moins, dans un bain con- tenant 20 parties d'acide sulfurique à 66  Bé pour 1000 parties d'eau. On passe à la calandre, expose à l'air pendant 20 à 30 secondes, rince, savonne à l'1- bullition pendant 10 minutes, rince encore une fois et sèche.

   On obtient ainsi des impressions nourries en nuances d'un jaune vif, tirant sur le vert. 



   REVENDICATIONS. 

**ATTENTION** fin du champ DESC peut contenir debut de CLMS **.

Claims (1)

  1. 1) Procédé de préparation de colorants azoîques présentant une ou plusieurs des caractéristiques ci-après a) on emploie, comme composants de copulation, des arylides d'aci- des -céto-carboxyliques renfermant dans leur molécule un groupement leuco- ester sulfurique anthraquinonique, et comportant une liaison entre l'atome d' azote du groupe arylide et l'atome de carbone en position @ du noyau anthraqui- nonique ; <Desc/Clms Page number 11> b) on copule les composants de copulations définis sous a) avec des composés diazoïques ne contenant pas de groupe solubilisant;
    c) on copule des composés diazoïques ne contenant pas de groupe solubilisant avec des arylides de l'acide acétyl-acétique renfermant dans leur molécule un groupement leuco-ester sulfurique anthraquinonique, fixé par une de ses positions 5 à l'atome d'azote du groupe arylide; d) on copule des composés diazoïques ne contenant pas de groupe solubilisant avec des arylides de l'acide acétyl-acétique dont l'atome d'a- zote appartient à un groupe aminogène d'un leuco-ester anthraquinonique et est fixé par un pont à un des atomes de carbone en position? du noyau an- thraquinonique ;
    e) on copule des composés diazoiques ne contenant-pas de groupe solubilisant avec des arylides de l'acide acétyl-acétique dans lesquels le ra- dical aryle est constitué par le radical d'un leuco-ester anthraquinonique fixé directement à l'atome d'azote du groupe arylide par une de ses positionsss f) on copule des composés diazoïques ne contenant pas de groupe solubilisant avec des leuco-esters sulfuriques dérivés de composés répondant aux formules représentées aux figures 16 et 17 (voir planche annexée);
    g) on copule le leuco-ester du composé répondant à la formule re- présentée à la figure 18 (voir planche annexée), d'une part avec un composé diazoique ne contenant pas de groupe solubilisant et d'autre part avec un com- posé diazoique contenant un groupe sulfonique.
    2) On emploie des composés diazoîques de la série du benzène.
    A titre de produits industriels nouveaux 3) Les colorants azoîques de la formule générale R1-N=N-R2 dans laquelle : a) R1 désigne le radical d'un composant de diazotation et R2 le radical d'un arylide d'un acide -cétocarboxylique fixé au groupe azoïque par l'atome voisin du groupe carboxylique fonctionnellement modifié de cet acide radical qui renferme en outre un groupement leuco-ester sulfurique anthraquino- nique fixé à l'atome d'azote du groupe arylide par un de ses atomes de carbone en position b) R1 désigne le radical d'un composant de diazotation ne contenant pas de groupe solubilisant et R2 le radical d'un arylide d'un acide ? -cétocar- boxylique fixé au groupe azoïque par l'atome de carbone voisin du groupe carbo- xylique fonctionnellement modifié de cet acide,
    radical qui renferme en outre un groupement leuco-ester sulfurique anthraquinonique fixé à l'atome d'azote du groupe arylide par un de ses atomes de carbone en position , 4) Les colorants azoïques de l'une ou l'autre des formules générales ci-après: EMI11.1 dans laquelle R1 désigne le radical d'un composant de diazotation ne contenant pas de groupe solubilisant et R le radical d'un leuco-ester sulfurique anthraquinonique fixé au groupe -NE- par un des atomes de carbone en position !% du noyau anthraquinonique;
    <Desc/Clms Page number 12> EMI12.1 dans laquelle R1 désigne le radical d'un composant de diazotation ne contenant pas de groupe solubilisant et R un radical leuco-ester sulfurique anthraquinonique dont un des carbones en position ss du noyau anthraquinonique est relié au groupe -NH- par un pont; EMI12.2 dans laquelle R1 désigne le radical d'un composant de diazotation ne contenant pas de groupe solubilisant et R@ le radical d'un leuco-ester sulfurique anthra- quinonique fixé directement au groupe -NH- par un atome de carbone en position µ du noyau anthraquinonique;
    EMI12.3 dans laquelle R1 désigne le radical d'un composant de diazotation ne contenant pas de groupe solubilisant et R6 un des radicaux représenté aux figures 19 et 20 (voir planche annexée). - e) ceux de la formule représentée à la figure 21 (voir planche an- nexée), dans laquelle R1 désigne le radical d'un composant de diazotation ne contenant pas de groupe solubilisant, R le radical d'un composant de diazota- tion contenant un ou plusieurs groupes sulfoniques et R7 le radical représenté à la figure 22 (voir planche annexée).
    5) Colorants azoïques suivant l'une des revendications 3 et 4 et leurs sous-re- vendications R1 désignant le radical d'un composant de diazotation de la série du benzène.
    6) Procédé de teinture et d'impression à l'aide des colorants azoïques selon 3) à 5) etn respectivement, à l'aide des colorants azoiques pouvant être obte- nus suivant 1) ou 2).
    7) La matière teinte et imprimée conforme à celle obtenue selon 6).
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