BE508354A - - Google Patents

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BE508354A
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C09DYES; PAINTS; POLISHES; NATURAL RESINS; ADHESIVES; COMPOSITIONS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; APPLICATIONS OF MATERIALS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • C09BORGANIC DYES OR CLOSELY-RELATED COMPOUNDS FOR PRODUCING DYES, e.g. PIGMENTS; MORDANTS; LAKES
    • C09B45/00Complex metal compounds of azo dyes
    • C09B45/01Complex metal compounds of azo dyes characterised by the method of metallisation

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  • Coloring (AREA)

Description


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  COLORANTS BRUNS   CHROMIFERES.   ET LEUR PROCEDE DE PREPARAT ION 
Il est connu qu'en chromant 'un mélange de deux colorants métal- lisable de constitution différentes il se forme des combinaisons complexes de chrome contenant les deux colorants liés au seul et même atome de chrome. 



  C'est ainsi que sont décrits des complexes de chrome mixtes de colorants azoiques contenant des groupes sulfoniques montant sur la laine en bain fortement acide. Mais on connaît également des complexes de chrome mixtes de colorants métallisables libres de groupements sulfoniques complexes uti- lisés comme colorants pour laques. Dans tous les procédés connus jusqu'à présent pour la-préparation de complexes mixtes de chrome de colorants   métallisables,   il s'agit de combinaisons entre colorants dont les complexes de chrome sont de nuances identiques ou très proches, par exemple des bleu marine avec des bleu marine ou des noirs, des noirs avec des noirs, des oran- ges avec des rouges, etc.. 



   Nous avons fait la surprenante observation qu'en chromant un mélange équimoléculaire d'un colorant azoïque dont le complexe de chrome est orange et de formule générale I du dessin annexé avec un colorant azoîque dont le complexe de chrome est gris et de formule générale II du dessin an- nexé, on obtient des complexes de chrome mixtes solubles dans l'eau qui tei- gnent la laine en nuances brunes. 



   Dans ces deux formules générales I et II R1 et R2 représentent de l'hydrogène, du chlore, un groupe méthylique ou acyl- aminé, un des X représente un groupe   alcoyl-sulfonylique   de poids moléculaire peu é- 
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 levée 1 un groupe -S02-I\ ou un groupe nitro., Y 

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   l'autre X   représente un groupe alcoyl-sulfonylique de poids moléculaire peu 
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 élevé, 2 , y ou un groupe -sa - N, y 2 ou T représente de l'hydrogene, un groupe v alcoylique ou hydroxy-alcoylique de poids moléculaire peu élevé, 
Pz représente le reste d'une   l-aryl-3-méthyl-5-pyrazolone   copulée en position 4, 
Z représente le reste d'un   l-acyl-amino-7-hydroxy-naphtalène   copule en position 8. 



   Les noyaux aromatiques peuvent porter, le cas échéante des sub- stituants courants dans les colorants   asoîques.,   mais les colorants I et II ne doivent avoir aucun groupe acide solubilisant à   l'eau.   



   Tant l'analyse   chromatographique   sur papier que des teintures frac- tionnées sur laine prouvent que les colorants chromifères faisant l'objet de la présente invention sont le plus souvent homogènes, mais ils sont tou- jours composés en plus grande partie de complexes mixtes de chrome de formule générale III du dessin annexé, ou R,   X,   Pz et Z ont la signification indiquée ci-devant. 



   Les composantes diazoiques entrant en ligne de compte pour les colorants de formule générale I et II décrits dans la présente invention sont 
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 par exemple : la 2-amino-phénol-l,, mêthyl-, éthyl-, n-propyl-, n-butyl-, n-amyl- sulfone, l'amide la méthylamide, 1 ' êthylarride, la dïméthylarïde9 la diéthylami- de, l'hydroxyléthylamide9 la dihydroxyléthylamide de Pacide 2-amino-phénol- 4-sulfonique., les 6-chloro-2-amino-phénoz-.-alcorl-sulfones, les 6-acétyl-   amino-2-amino-phénol-4-alcoyl-sulfones,   les   6-méthyl-2-amino-phénol-4-alcoyl-   sulfones, les amides des acides 6-méthyl-,   6-acétyl-amino-   et 6-chloro-2-ami- 
 EMI2.3 
 no-phénol-4-sulfonique etc., le 4-ni tro-2-amina-phénol, le 6-chloro-et le 6- méthyl-4-nitro-2-amino-phénol.

   Les colorants préparés à partir des 2-amino-   phénol-4-alcoyl-sulfones   ont une meilleure affinité pour la fibre en bain neutre. L'affinité pour la laine est meilleure   lorsqu'on   introduit un atome de chlore en position 6 dans la molécule des   2-amino-phénol-4-alcoyl-sulfones   ou de la   2-amino-phénol-4-sulfamide.   



   Les composantes de copulation suivantes entrent par exemple en ligne de compte pour la synthèse des colorants répondant à la formule généra- le I : 
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 La 1-phényl-3 -méthyl-5-pyrazolone, la 1.-(3'-crjlcrc-prény1 )- méthyl-5-pyra- zolone, la 1-(1'-bromo-phéxyl)-3 méthyl-5-py'azolore9 la 1-('méthyl-phér.l) 3-méthyl-5-pyrazolone, la 1-(4'-nitro-nhényl)-3-méthyl-5-pyrazolcne, la 1- (2', 5'-dichloro-phényl)-3-méthyl-5-pyrazolone la 1'4'-dichlor-phényl) -3-méthyl-5-pyrazolone, la 1-(.'-méthoxy-pnényî)-3 méthyl-5-pyrazci::ne etc.. 



  Les pyrazolones substituées par des atomes d'halogène   conduisent   à des com- plexes mixtes dont l'affinité en bain neutre est meilleure. 



   Les composantes de copulation suivantes entrent en ligne de compte 
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 pour la formation des colorants de formule générale II : 1-'a,,,étyl-,,propionyl-, méthoxy-acétyl, carbométhoxy méthn.y-carbéthox5r-aminv-naphtol-(19'i) etc.. 



  L'affinité en bain neutre croît à peu près dans la même mesure que le poids moléculaire du radical acylé. 



   Il est possible de combiner suivant la. présente invention des co- lorants azoïques de formule générale 1 et II dont les composantes diazoiques sont identiques ou différentes. Les meilleures combinaisons;, montant bien en bain neutre., résultent de l'anion de deux colorants contenant chacun comme 
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 composantes diazoiques la 2-aminc-phénol-4-méthyls.alfJne, et comme composan- tes de copulation un 1-carbalcoW-amino-7-hydroxy-naphtalène dans lequel le radical alcoylé du reste acylé est de poids moléculaire peu élevé, un radical méthylique de préférence et des 1-phényl-4-méthyl-5-pyrazolones substituées le cas échéant par des atomes de chlore dans le noyau de benzène. 

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   Les agents de chromatage sont des sels ou des hydroxydes normaux ou .complexes du chrome trivalent. Tels que l'acétate de chrome, le formiate de chrome, le   salicylato-chromiate   de sodium ou d'ammonium. Les agents de chromatage les plus indiqués sont ceux qui chroment en milieu alcalin ou neu- tre, tels que les sels alcalins de l'acide chromo-salicylique. Le chromatage se fait selon les procédés courants en vase ouvert., ou sous pression, en so- lution aqueuse ou en suspension, en présence de sels, de dissolvants organi- ques inertes, d'agents de 'dissolution. La quantité d'agent de chromatage sera telle qu'il y ait au moins un atome de chrome pour deux molécules de colorant métallisable. 



   Les nouveaux complexes de chrome se distinguent non seulement par leur précieuse nuance, jamais atteinte avec les colorants métallisables chromés en mélange, mais encore par leur excellente affinité pour la laine, Suivant leur constitution ils donnent même en bain neutre ou faiblement acide des teintures aux belles nuances corsées et sont douées d'une excellente so- lidité à la lumière, d'une très bonne solidité au lavage, au foulonnage et à l'eau de mer. A toutes ces qualités s'ajoute l'avantage qu'ont les complexes de chrome mixtes de teindre uniformément les pointes et les racines de chaque fil de laine. 



   Si la solubilité de certains colorants de cette invention n'est pas suffisante pour les usages classiques en teinturerie, elle' peut être amé- liorée par adjonction de phosphates ou de carbonates alcalins, d'agents mouil- lants ou dispersifs. 



   Les colorants azoiques chromifères décrits dans ce brevet teignent non seulement la laine, mais encore, grâce à leur bonne affinité en bain neu- tre ou. faiblement acide, la soie, les polyamides ou les polyuréthanes synthé- tiques (le nylon, le perlon et le lanital par exemple), et le cuir. 



   Le comportement lors de la teinture des complexes mixtes faisant l'objet de cette invention n'est pas identique à celui des colorants obtenus par mélange mécanique des complexes de chrome de chape composante'. Des mé- langes obtenus mécaniquement on le désavantage de présenter un dichroïsme sur laine teinte, ce qui n'arrive jamais avec les complexes mixtes. 



   Sans en limiter le champ, les exemples suivants illustrent l'in- vention. Les parties se comprennent, sauf remarque spéciale, en poids. 



  EXEMPLE 1. formule IV du dessin annexé formule V du dessin annexé. 



   On dissout 18,7 parties de   2-amino-phénol-4-méthyl-sulfone   dans 150 parties d'eau, 17 parties d'acide chlorhydrique concentré., refroidit à 5  par adjonction de glace et traite par 6,9 parties de nitrite de sodium 100% (en solution à   33%).   Une fois la   diazotation   terminée, la solution est neutralisée par de l'hydrogène carbonate de sodium puis on ajoute encore 3 parties d'hydrogènecarbonate de sodium. On verse alors dans le composé de diazonium une solution de 22 parties de 1-(3'-chloro-phényh)-3-méthyl-5-pyra- zolone dans 300 parties   d'eau,     la,5   parties en volume d'hydroxyde de sodium 10 n.

   On agit sans refroidir jusqu'à ce que la copulation soit terminée, chauffe à 60  et filtre le colorant précipité (formule   IV).   18,7 parties de 2-amino-phénol-4-méthyl-sulfone sont diazotées, neutralisés suivant le procédé décrit ci-dessus, et versées à 0-3  dans une solution de 22,8 parties de carbo-méthoxy-amino-naphtol-(1,7) dans 250 parties d'eau, lC,5 parties en volume d'hydroxyde de sodium 10 n et 15 parties de carbonate de sodium anhy- dre. La copulation est terminée après quelques heures ; on chauffe alors à 70 , précipite le colorant se trouvant partiellement en solution avec du chloru- re de sodium et le sépare par filtration (colorant de formule V). 



     42,9   parties du sel monosodique du colorant de formule IV et 43,7 parties du sel monosodique du colorant de formule V sont mélangées dans 2000 parties d'eau. On ajoute 220 parties d'une solution de chromosalicylate 

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 d'ammonium (correspondant à 5,7 parties de chrome) et chauffe 5 heures du- rant à ébullition. Le produit résultant de ces opérations est une huile brun noirâtre qui cristallise par refroidissement. On filtre et sèche le nouveau colorant, poudre noire soluble dans l'eau chaude avec une coloration brune, teint la laine en bain neutre en nuances brun foncé très solides à la lumière, au lavage, au foulonnage, et à l'eau de mer. 



   Si dans la formule IV on remplace les   18,7parties   de 2-amino-phénol-   4-méthyl-sulfone   par 22,2 parties de   6-chloro-2-amino-phénol-4-méthyl-sulfone   
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 ou 20,2 parties de 6-méthyl-2-amino-phénol-4-méthyl-sulfone, et les 22 par- ties de 1-(31-ehlorc-phényl)-3-méùhyl-5-pyrazolone par 18,3 parties de 1-phényl- 3-méthyl-5-pyrazolone on obtient des colorants semblables. 



  EXEMPLE 2. formule VI du dessin annexé. formule VII du dessin annexé. 



   Suivant la méthode décrite dans l'exemple 1 on diazote 18,7 parties de   2-amino-phénol-4-méthyl-sulfone.   A la suspension acide du composé de dia- 
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 zonium on ajoute 8,7 parties de l-phényl-3-méthyl-5-pyrazolone et 11 parties d'acétyl-amino-naphtol-(1,7). Après adjonction de 35 parties en volume d'am- moniaque à 25% on dilue à 500 parties en volume et agite à 0-3  jusqu'à ce que, au bout d'environ 6 heures, la copulation mixte soit terminée. En trai- tant par 100 parties d'une solution de chromo-salicylate d'ammonium (corres- pondant à   2,87   parties de chrome), diluant avec 400 parties d'eau, et chauf- fant durant 10 heures à ébullition ou prépare le colorant chromé qui préci- pite résineux par adjonction de chlorure de sodium. On filtre et sèche. 



  Le colorant est une poudre noire très soluble dans l'eau après mélange avec 10%, en poids du colorant, de carbonate de sodium anhydre; teignant la laine en bain faiblement acide à l'acide acétique en nuances brun foncé   donnant   un excellent unisson, très solides à la lumière et solides à l'eau et au fou- lonnage. 



   Le remplacement des 18,7 parties de   2-amino-phénol-4-méthyl-sul-   fone par 18,8 parties de   2-amino-phénol-4-sulfamide   conduit à un colorant semblable. 



  EXEMPLE 3. formule VIII du dessin annexé, formule V du dessin annexé. 
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  On dissout 18,8 parties de 2-amino-phénol-l-sulfamide dans 150 parties d'eau, 17 parties d'acide chlorhydrique concentré, refroidies à 5  avec de la glace et traitées par 6,9 parties de nitrite de sodium (en solu- tion à 33%). La suspension du diazonium, neutralisée par de l'hydrogènocar- bonate de sodium est versée à 3  dans une solution de 18,3 parties de 1-phé- nyl-3-méthyl-5-pyrazolone dans 200 parties d'eau et 200 parties de carbonate de sodium anhydre. La copulation terminée, on filtre le colorant., le met en suspension avec 37 parties du sel monosodique du colorant de formule V de l'exemple 1 dans 2000 parties d'eau, ajoute 210 parties d'une solution de chromo-salicylate d'ammonium (correspondant à   5,45   parties de chrome) et chauffe 4 heures à ébullition.

   A la solution brun noir foncée, on ajoute du chlorure de sodium qui fait précipiter le complexe mixte. 



  On filtre et sèche. Le colorant est une poudre noire teignant la laine en bain légèrement acide à l'acide acétique en nuance brun foncé jouissant d'une excellente solidité à la lumière et de bonnes solidités à l'état humide. 



   Si, au lieu des 18,8 parties de   2-amino-phénol-4-sulfamide   on em- ploie 22,3 parties de 6-chloro-2-amino-phénol-4-sulfamide, ou 20,2 parties de   6-méthyl-2-amino-phénol-4-sulfamide,   ou si l'on remplace les 18,3 parties de   1-phényl-3-méthyl-4-pyrazolone   par 23 parties de   1-(4'-nitro-phényl)-3-     méthyl-5-pyrazolone,   les colorants obtenus montrent un peu mieux sur la fibre en bain neutre, les autres propriétés restant les mêmes. 

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  EXEMPLE 4. formule IX du dessin annexé, formule X du dessin annexé. 



   On diazote selon la méthode de l'exemple 1 18,7 parties de 2-amino- -phénol-4-méthyl-sulfone, neutralise avec de l'hydrogénocarbonate de sodium, 
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 copule avec une solution de 18,3 parties de 1-Dhényl-3-méthyl-5-pyrazolone dans 200 parties d'eau et 20 parties de carbonate de sodium anhydre, et isole le colorant par filtration après avoir chauffé à 60  (colorant de formule IX). 



   On diazote selon la méthode de l'exemple 3, 18,8 parties de 2-ami-   no-phénol-4-sulfamide,   agite avec   22,8   parties de carbo-méthoxy-amino-naphtol (1,7) et traite à 2  par 35 parties en volume d'ammoniaque à   25%.   Agiter à 0-5  jusqu'à copulation complète, filtrer après adjonction de chlorure de. sodium, le colorant de formule X. 



     39,4   parties du sel monosodique du colorant de la formule IX et 43,8 parties du sel monosodique du colorant de formule X sont mises en sus- pension dans 2000 parties d'eau, additionnées de   240   parties d'une solution de chromo-salicylate d'ammonium (correspondant à 6,2 parties de chrome). 



  Le mélange est chauffé 4 heures à ébullition. De la solution brun foncé', le colorant est précipité par adjonction de chlorure de   sodium,   on le filtre et le sèche. Le nouveau colorant, une poudre noire, teint la laine en bain d'acide acétique en nuances brun foncé de parfait unisson et d'excellente solidité à la lumière. 



   Remplace-t-onles 22,8 parties de carbo-méthoxy-amino-naphtol-(1,7) pa.r   2L,3   parties de   carbéthoxy-amino-naphtol-(1,7)   ou par 27,4 parties de   carbo-méthoxy-éthoxy-amino-naphtol-(1,7).   on obtient des colorants qui mon- trent un peu mieux sur la laine en bain neutre, mais qui jouissent, quant au reste, des mêmes propriétés. 



    EXEMPLE 5.    formule XI du dessin annexé., formule XII du dessin annexé. 
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  'On dissout 20,1 parties de 2-amino-1-hydroxy-benzêne-I-éthyl-sul- fone dans 150 parties d'eau et 17 parties d'acide chlorhydrique concentré et diazote à 0-5 avec 6,9 parties de nitrite de sodium. On neutralise l'a- cide minéral en excès par 3 parties d'hydrogénocarbonate de sodium et copule à 0-5  avec   8,7   parties de 1-phényl-3-méthyl-5-pyrazolone et   Il,4   parties 
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 de l-carbo-méthoxy-amino-7-hydroxy-naphtalène dissoutes dans 4 parties d'hy-   droxyde   de sodium, 8 parties de carbonate de sodium et 300 parties d'eau. 



  Quand le composé de diazonium a disparu, chauffer à 70 . On précipite com- plètement le colorant avec du chlorure de sodium, et filtre. 



   Les colorants empâtés dans 1000 parties d'eau et traités par 125 parties d'une solution de chromo-salicylate d'ammonium (correspondant à 2,85 parties de chrome) sont chauffés durant 5 heures à   l'ébullition.   Le complexe de chrome brun noir est précipité complètement avec du chlorure de sodium, filtré et séché. Mélangé à 10% de son poids de carbonate de sodium, la pou- dre noir brun se dissout parfaitement dans l'eau chaude, et teint la laine en bain neutre additionné de sulfate d'ammonium en nuances brunes égales et solides. 
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  Utilise-t-on, au lieu de 2-amïno-1-hydroxy-b elz êne-/-é thyl-sulf one, 21,5parties de   2-amino-l-hydroxy-benzène-4-n-propyl-sulfone,   le colorant est alors plus difficilement soluble dans l'eau, mais son affinité pour la laine est meilleure et il est encore un peu plus solide à l'eau de mer. 



  Utilise-t-on au lieu de   l-phényl-3-méthyl-5-pyrazolone   10,5 parties de 1-(3'- 
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 chl'oro-phényl)-3-méthyl-5-pyrazolone, le colorant obtenu est semblable. 



  EXEMPLE 6. formule XIII du dessin annexé, 

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 formule XIV du dessin annexé. 
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 On diazote 20,1 parties de 2-amino-l-hydroxy-benzene-4-éthyl-sul- fone selon la méthode de l'exemple 5 et copule à 10  avec   17,4   parties de 1-phényl-3-méthyl-5-pyrazolone dans   4   parties d'hydroxyde de sodium et 500 parties d'eau. Le colorant de la formule XIII est isolé selon les méthodes classiques. 
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  18,8 parties de 2-xmino-1-hydroxy-benzène-±-svlfamide diazotées selon la méthode de l'exemple 5 sont copulées à 0-5  avec 20,1 parties de 1- acétyl-amino-7-hydroxy-naphtalène dissoutes dans 500 parties d'eau,   4   parties d'hydroxyde de sodium et 8 parties de carbonate de sodium. Le colorant de formule XIV est précipité par adjonction de chlorure de sodium et séparé par filtration. 



   Les colorants, en pâte, réunis, sont agités dans 2000 parties d'eau avec 250 parties d'une solution de chromo-salicylate d'ammonium corres- pondant à 5,7 parties de chrome, et chauffés à reflux 5 heures durant. A la température de 50 , l'adjonction de chlorure de sodium complète la préci- pitation jusqu'alors partielle; du complexe de chrome noir brun pulvérulent. 



  On filtre, sèche et coupe avec   10%   de son poids de carbonate de sodium. Le colorant donne une solution brune dans l'eau chaude et teint la laine en bain additionné de sulfate d'ammonium en nuances brunes très solides. 



   Si le colorant de la formule XIII est préparé partir de 21,6 
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 parties de 2-amino-l-hydroxy-benzene-4-n-butyl-sulfone au lieu du composé éthylique correspondant on obtient des nuances et des propriétés semblables. 



    EXEMPLE=7.   formule XV du dessin annexé, formule XVI du dessin annexé. 
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  On diazote 18,8 parties de 2-amino-1-hydroxy-benzène-G,.-sulfamide suivant la méthode de l'exemple 5 et copule avec 17,4 parties de   1-phényl-3-   méthyl-5-pyrazolone dans 500 parties d'eau et   4   parties   d'hydroxyde   de sodium. 



  Le colorant est précipité avec du chlorure de sodium et filtré suivant les méthodes classiques (colorant de formule XV). 
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  23,0 parties de 2-amino-1-hydroxy-benzène-l-n-amyl-sulfone diazo- tées comme dans l'exemple 5 sont copulées à 0-5  avec 20,1 parties de 1-acétyl- amino-7-hydroxy-naphtalène dans 500 parties d'eau, 4 parties d'hydroxyde de sodium et 8 parties de carbonate de sodium. Le colorant de la formule XVI est salé, filtré et séché. 



   Les colorants en pâte réunis sont agités dans 2000 parties d'eau chaude et 250 parties d'une solution de chromo-salicylate d'ammonium, corres- pondant à 5,7 parties de chrome, et chauffés durant 5 heures à reflux. A 50 , l'adjonction de chlorure de sodium complète la précinitation partielle du complexe de chrome que l'on filtre, sèche et mélange avec 20% de son poids de carbonate de sodium. La poudre brun foncé ainsi obtenue donne une solu- tion brune dans l'eau chaude et teint la laine en bain additionné de sulfate. d'ammonium en nuances brunes très solides. 



   On obtient un colorant très semblable en utilisant 20,9 parties 
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 de 1-(31-ohloro-phényl)-3-inéthyl-5-pyrazolone au lieu du même composé non halogéné. 



  EXEMPLE 8. formule XVII du dessin annexé, formule XVIII du dessin annexé. 



   On diazote à 5  selon les méthodes courantes (voir exemple 1) 18,7 parties de   2-amino-phénol-4-méthyl-sulfone,   neutralise le diazonium avec de l'hydrogénocarbonate de sodium, copule à 3  avec une solution de 
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 22 parties de 1-(31-chloro-phényl)-3-méthyl-5-pyrazolone dans 300 parties d'eau et 16 parties de carbonate de sodium anhydre (colorant de formule XVII). 

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   15,4 parties de   A-nitro-2-amino-phénol   dissoutes à chaud dans 150 parties d'eau avec 17 parties d'acide chlorhydrique concentré, refroidies à 5 , sont diazotées avec 6,9 parties de nitrite de sodium   100%   (en solution à 33%). La solution du diazonium, traitée par de   l'hydrogénocarbonate   de sodium' jusqu'à réaction neutre au papier rouge de congo est copulée avec 22,8 parties de carbo-méthoxy-amino-naphtol-(1,7) dans 250 parties d'eau, 10,5 parties en volume d'hydroxyde de sodium 10 n et 15 parties de carbonate de sodium anhydre. La copulation est terminée au bout de quelques heures. 



   On verse dans le colorant de la formule XVIII la suspension du colorant de formule XVII, chauffe le mélange quelques heures à ébullition avec une solution de chromo-salicylate d'ammonium (correspondant à 5,7 parties de chrome). Le colorant est filtré et séché, poudre noire se dissolvant avec une couleur brune dans l'eau, teignant la laine en bain neutre ou faiblement acide en nuances corsées brun foncé jouissant d'excellentes solidités au lavage, au foulon¯nage, à l'eau de mer et au soufre., 
Le remplacement dans la formule du colorant de formule XVII des 18,7 parties de 2(amino-phénol-4-méthyl-sulfone par 18,8 parties de 2-amino-   phénol-4,-sulfamide   ou par 23,2 parties de   2-amino-phénol-4-sulféthanol-amide   conduit à des colorants semblables. 



  EXEMPLE 9. formule XIX du dessin annexé, formule XX du dessin annexé. 



   Diazotées suivant la méthode de l'exemple, 8,15,4 parties de 4-nitro-2-amino-phénol, neutralisées par de   l'hydrogénocarbonate   de sodium sont copulées avec une solution de 22 parties de 1-(3'-chloro-phényl)-3-mé- thyl-5-pyrazolone dans 300 parties d'eau et 16 parties de carbonate de sodium anhydre. La copulation est terminée après quelques heures, le colorant est précipité et filtré suivant le processus classique (colorant de formule XIX). 



   18,7 parties de   2-amino-phénol-4-méthyl-sulfone   sont diazotées comme indiqué dans l'exemple 8, neutralisées avec de l'hydrogènocarbonate de sodium et copulées avec 22,8 parties de   carbo-méthoxy-amino-naphtol-(1,7)   dans 250 parties d'eau, 10,5 parties d'hydroxyde de sodium 10 n et 15 parties de carbonate de sodium anhydre. La copulation est terminée au bout de quel- ques heures, on chauffe à   70    et précipite le colorant partiellement en so- lution par du chlorure de sodium (colorant de formule XX). 



   39,6 parties du colorant de formule XIX et 43,7 parties du colo- rant de formule XX mis en pâte dans 2000 parties d'eau sont chauffées à ébul- lition quelques heures durant avec une solution de chromo-salicylate   d'ammo-   nium (correspondant à 5,7 parties de chrome). On filtre et sèche. 



   Le nouveau colorant, coupé avec 30% de son poids en carbonate de sodium est une poudre noire soluble dans l'eau chaude avec une coloration brune qui teint la laine en bain neutre ou faiblement acide en nuances brun foncé très solides à la lumière, au lavage et au foulonnage à l'eau de mer et au soufre. 



   Remplace-t-on dans la formule du colorant de la formule   XX   les 18,7 parties de 2-amino-phénol-4-méthyl-sulfone par 21,6 parties de 2-amino-   phénol-4-N-diméthyl-sulfamide,   le colorant obtenu est semblable. 



    EXEMPLE 10.   formule   XXI   du dessin annexé, formule XXII du dessin annexé. 



   18,7 parties de 2-amino-phénol-4-méthyl-sulfone diazotées selon le procédé classique, neutralisées avec de l'hydrogènecarbonate de sodium sont copulées avec 22 parties de   l-(3'-chloro-phényl)-3-méthyl-5-pyrazolone   dans 300 parties d'eau et 16 parties de'carbonate de sodium anhydre (colorant de formule XXI). 

 <Desc/Clms Page number 8> 

 



   On dissout 24,4 parties de   2-amino-phénol-4-N-di-éthyl-sulfamide   dans 150 parties d'eau, 10,5 parties en volume d'hydroxyde de sodium 10n, ajoute 6,9 parties de nitrite de sodium 100% (en solution à 33%), et verse le composé diazoïque lentement à 0-5  dans 25 parties d'acide chlorhydrique concentré diluées avec la même quantité d'eau. Neutraliser exactement la suspension du sel de diazonium par de l'hydrogèno-carbonate de sodium, et verser dans une solution de 22,8 parties de carbo-méthoxy-amino-naphtol-(1,7) dans 250 parties d'eau, 10,5 parties en volume d'hydroxyde de scdium lOn et 15 parties de carbonate de sodium anhydre.

   Après quelques heures, la forma- tion du colorant de la formule XXII est terminée; on y introduit la suspen- sion du colorant de formule XXI et les deux colorants sont agités quelques heures à ébullition avec une solution de chromo-salicylate d'ammonium (cor- respondant à 5,7 parties de chrome). L'addition de chlorure de sodium fait tomber le colorant résineux que l'on filtre et sèche. La poudre noire obte- nue, soluble dans l'eau, teint la laine en bain légèrement acide en nuan- ces brun foncé douées d'un bon unisson et d'excellentes solidités    la   lumiè- re, au lavage, au foulonnage et à l'eau de mer. 



  EXEMPLE   il.   formule XXIII du dessin annexé, formule XXIV du dessin annexé. 



   18,8 parties de   2-amino-phénol-4-s,ilfamide   dissoutes dans 150 parties d'eau et 17 partie d'acide chlorhydrique concentré sont diazotées à 5  avec 6,9 parties de nitrite de sodium (en solution à 33%). La suspen- sion du diazonium neutralisée par de l'hydrogènocarbonate de sodium est ver- sée à 3  dans une solution de 22 parties de 1-(3'-chloro-phényl)-3-méthyl-5- pyrazolone dans 300 parties d'eau et 16 parties de carbonate de sodium anhy- dre (colorant de formule XXIII). 



   Suivant le procédé décrit dans l'exemple 10, on diazote   24,4   par- ties de   2-amino-phénol-4-N-diéthyl-sulfamide,   neutralise avec de l'hydrogèno- carbonate de sodium et copule avec 22,8 parties de carbo-méthoxy-amino-naph- tol-(1,7) dans 250 parties d'eau. 10,5 parties en volume d'hydroxyde de so- dium lOn et 15 parties de carbonate de sodium anhydre (colorant de formule XXIV). 



   Une fois la copulation terminée, la suspension des deux colorants réunis est chauffée quelques heures à ébullition avec une solution de chromo- salicylate d'ammonium (correspondant à 5,7 parties de chrome). Le colorant précipité à l'état résineux par du chlorure de sodium est filtré et séché. 



  C'est une poudre noire bien soluble dans l'eau chaude; teignant la laine en bain légèrement acide en belles nuances coresées brun foncé, douées d'excel- lentes solidités au lavage, au foulonnage et au soufre. 



  EXEMPLE 12. formule XXV du dessin annexé, formule XXVI du dessin annexé. 



   23,2 parties de 2-amino-phénol-4-N-éthanol-sulfamide dissoutes dans 150 parties d'eau, 17 parties d'acide chlorhydrique concentré sont dia- zotées avec 6,9 parties de nitrite de sodium (en solution à 33%). On neutra- lise l'excès d'acide chlorhydrique avec de   l'hydrogènocarbonàte   de sodium et copule avec une solution de 22 parties de 1-(3'-chloro-phényl)-3-méthyl-5- pyrazolone dans 300 parties d'eau et 16 parties de carbonate de sodium anhy- dre (colorant de formule XXV). 



   24,4 parties de   2-amino-phénol-4-N-diéthyl-sulfamide   sont diazo- tées selon la méthode de l'exemple 10, et l'acide en excès est neutralisé par de l'hydrogènecarbonate de sodium. La suspension du diazonium est copu- lée avec une solution de   22,8   parties de   carbo-méthoxy-amino-naphtol-(1,7)   dans 250 parties d'eau, 10,5 parties en volume d'hydroxyde de sodium 10n et 15 parties de carbonate de sodium anhydre (colorant de formule XXVI). 

 <Desc/Clms Page number 9> 

 



   Le mélange des deux suspensions de colorants additionné de chro- mo-salicylate d'ammonium (correspondant   à.   5,7 parties de chrome) est chauffé quelques heures à ébullition. Le colorant est précipité à l'état-résineux par addition de chlorure de sodium, filtré et séché. C'est une poudre noire bien soluble dans l'eau chaude, teignant la laine en bain légèrement acide, en belles nuances brunes corsées douées d'un excellent unisson et d'extraor- dinaires solidités au lavage,au foulonnage et à l'eau de mer. 



  EXEMPLE 13. formule XXVII du dessin annexé, formule   XXVIII   du dessin annexé. 



   24,4 parties de 2-amino-phénol-4-N-diéthyl-sulfamide diazotées, neutralisées avec de   l'hydrogènocarbonate   de sodium sont copulées avec une solution de 13 parties de carbo-méthoxy-amino-naphtol-(1,7) dans 12 parties en volume d'hydroxyde de sodium 10n, 9,3 parties de   1-(3'-chloro-phényl)-3-   méthyl-5-pyrazolone dans 15 parties de carbonate de sodium anhydre dans 1000 parties d'eau. 



   Une fois la copulation achevée, la suspension des colorants additionnée de chromo-salicylate d'ammonium (correspondant à 2,85 parties de chrome) est maintenue quelques heures à 'ébullition. On précipite de la solution brun foncé par addition de chlorure de sodium, un produit à l'état résineux que l'on sépare et sèche.   C'est   une poudre noire   qui,   mélan- gée à 20% de son poids de carbonate de sodium anhydre, se dissout complète- ment dans l'eau et qui, en bain légèrement acide, teint la laine en nuances brunes douées d'excellentes solidités au foulonnage, au lavage et à la lumiè- re. 



   On obtient des colorants semblables si, au lieu de   24,4   parties de   2-amino-phénol-4-N-diéthyl-sulfamide,   on emploie 23,3 parties de 2-amino-   phénol-4-N-éthanol-sulfamide   ou 27,6 parties de   2-amino-phénol-4-N-diéthanol-   sulfamide. 



    EXEMPLE 14.    formule XXIX du dessin annexé, formule XXX du dessin annexé.. 



   A la suspension du composé de diazonium préparé à partir de 24,4 parties de   6-acétyl-amino-2-amino-l-phénol-4-méthyl-sulfone   on ajoute une solution de 22 parties de   1-(3'-chloro-phényl)-3-méthyl-5-pyrazolone   dans 300 parties d'eau et 5 parties d'hydroxyde de sodium.   On   agite   jusqu9à   ce que le sel de diazonium ait   disparu,   chauffe à 70  et filtre le colorant de la formule XXIX. 



   300 parties d'une solution contenant   24,4   parties de 6-acétyl- amino-2-amino-l-phénol-4-méthyl-sulfone sous forme de chlorhydrate sont trai- tées par 7 parties d'acide chlorhydrique concentré, et diazotéesà 3  avec 6,9 parties de nitrite de sodium en solution. Le sel de diazonium jaune pâ- le en partie précipité est neutralisé par de l'hydrogènocarbonate de sodium et versé dans une solution de 23 parties de carbo-méthoxy-amino-naphtol-(1,7) dans 200 parties d'eau, 4,2 parties d'hydroxyde de sodium et 15 parties de carbonate de sodium anhydre. On agite à 0-5  jusqu'à ce que la copulation soit terminée, sale et filtre (colorant de formule XXX). 



   48,6 parties du sel monosodique du colorant de formule XXIX et 49,4 parties du sel monosodique du colorant de formule XXX mélangés dans 1000 parties d'eau et traitées par une solution de chromo-salicylate d'ammo- nium (correspondant à 9,1 parties de Cr2O3) sont chauffées durant 6 heures à reflux. Le complexe de chrome est précipité complètement par salage, fil- tré et séché.

   C'est une poudre brun noir, soluble dans l'eau chaude, teignant la laine en bain légèrement acide en nuances brun foncé douées d'excellentes solidités. 

 <Desc/Clms Page number 10> 

 
 EMI10.1 
 Préparation de la solution de 6-acétyl-amino-2-amino-1-phénol-J- méthyl-sulfone : la   6-nitro-2-amino-phénol-4-méthyl-sulfone   est acétylée en 6-nitro-2-acétyl   amino-phénol-4-méthyl-sulfone,   et la solution alcaline di- luée de cette dernière est réduite catalytiquement. Ajouter la quantité d'a- cide chlorhydrique nécessaire à la formation du chlorhydrate. 



   Le remplacement des 24,4 parties de   6-acétyl-amino-2-amino-1-phé-   
 EMI10.2 
 nol-4-méthyl-sulfone par 26,0 parties de 6-carbo-méthoxy-amino-2-amlno-l-phé-   nol-4-méthyl-sulfone,   ou par 27,4 parties de   6-carbéthoxy-amino-2-amino-l-     phénol-4-méthyl-sulfone   conduit à des colorants semblables. 



  EXEMPLE   15.   



   Dissoudre 2 parties du colorant préparé selon la méthode décrite dans l'exemple 1 dans   4000   parties d'eau, ajouter 10 parties de sulfate de sodium (sel de dauber) introduire à 50  100 parties de laine, monter en 1/2 heure à la température d'ébullition et maintenir, en agitant bien la laine, durant 1 1/2 h. à cette température. Rincer, sécher. La nuance sur laine, d'un beau brun foncé est très solide au foulonnage, à l'alcali, à l'eau de mer età la lumièreet se distingue en outre par une bonne solidité au frottement et au carbonisage.

Claims (1)

  1. RESUME.
    ------------- La présente invention comprend notamment :- 1 Procédé de préparation de colorants bruns chromifères, qui consiste à traiter des mélanges équimoléculaires de colorants azoïques de formule générale I et II du dessin annexé avec des agents cédant du chrome de telle sorte et en telles quantités qu'il y ait au moins 1 atome de chrome pour 2 molécules de colorant azoïque.
    Dans les deux formules schématiques données R1 et R2 représentent de l'hydrogène, du chlore, un groupe méthylique ou acyl-aminé, un des X représente un groupe alcoyl-sulfonylique de poids moléculaire EMI10.3 peu élevé, yl un groupe -SO2- N Y , ou un groupe nitro, l'autre X représente un groupe alcoyl-sulfonylique de poids moléculaire peu élevé, ou un groupe EMI10.4 -802 - N \y2 1 y1 où Y représente de l'hydrogène, un groupe alcoyli- \ que ou hydroxyl-alcoylique de poids moléculaire peu élevé., Pz représente le reste d'une 1-aryl-3-méthyl-5-pyrazolone, copulée en position 4, EMI10.5 Z représente le reste d'un 1-acyl-amino-7-hydroxy-naphtaléne copulé en position 8.
    Les noyaux aromatiques peuvent porter, le cas échéant, des sub- stituants courants, mais les colorants I et II ne doivent avoir aucun groupe acide solubilsant à l'eau.
    2 Des variantes de ce procédé qui consistent a) à employer des mélanges de quantités équimoléculaires de colorants répon- dant aux formules générales XXXI et XXXII du dessin annexé, où R2 représente de l'hydrogène ou du chlore, et R3 un groupe alcoylique de poids moléculaire peu élevé. b) à utiliser un colorant azoique de formule générale XXXII <Desc/Clms Page number 11> où R3 représente un groupe méthylique.
    3 Procédé de teinture de fibres kératiniques, utilisant des co- lorants azoiques chromifères susceptibles d'être obtenus suivant les procédés définis sous 1 et 2 .
    4 A titre de produits industriels nouveaux : - a) les colorants suceptibles d'être obtenus suivant les procédés définis sous 1 et 2 ; b) les fibres colorées susceptibles d'être teintes suivant le procédé défini sous 3 ; c) les produits intermédiaires, en tant que nouveaux, mis en oeuvre dans les procédés définis aux paragraphes 1 et 2 .
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