BE519516A - - Google Patents

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BE519516A
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C23COATING METALLIC MATERIAL; COATING MATERIAL WITH METALLIC MATERIAL; CHEMICAL SURFACE TREATMENT; DIFFUSION TREATMENT OF METALLIC MATERIAL; COATING BY VACUUM EVAPORATION, BY SPUTTERING, BY ION IMPLANTATION OR BY CHEMICAL VAPOUR DEPOSITION, IN GENERAL; INHIBITING CORROSION OF METALLIC MATERIAL OR INCRUSTATION IN GENERAL
    • C23CCOATING METALLIC MATERIAL; COATING MATERIAL WITH METALLIC MATERIAL; SURFACE TREATMENT OF METALLIC MATERIAL BY DIFFUSION INTO THE SURFACE, BY CHEMICAL CONVERSION OR SUBSTITUTION; COATING BY VACUUM EVAPORATION, BY SPUTTERING, BY ION IMPLANTATION OR BY CHEMICAL VAPOUR DEPOSITION, IN GENERAL
    • C23C10/00Solid state diffusion of only metal elements or silicon into metallic material surfaces
    • C23C10/06Solid state diffusion of only metal elements or silicon into metallic material surfaces using gases
    • C23C10/08Solid state diffusion of only metal elements or silicon into metallic material surfaces using gases only one element being diffused
    • C23C10/10Chromising
    • C23C10/12Chromising of ferrous surfaces

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Description


   <Desc/Clms Page number 1> 
 



  PERFECTIONNEMENTS APPORTES AUX PROCEDES POUR LA FORMATION DE COUCHES DE DIFFUSION, NOTAMMENT A BASE DE CHROME, SUR DES PIECES METALLIQUES. 



   L'invention est relative aux procédés pour la formation, sur des pièces métalliques et en particulier sur des pièces ferreuses, d'alliages superficiels de diffusion de un ou plusieurs métaux d'apport véhiculés  sous forme de vapeurs actives par au moins un halogénure, de préférence un fluorure, issu   d'un   cément hors de contact avec les pièces traitées, ces dernières pouvant, dans le cas des procédés dits   "par   semi-contact",être en contact avec des morceaux du métal d'apport qui servent alors à la régénération des susdites vapeurs actives; et elle concerne plus particulièrement, parce que   c9est   dans leur cas que son application semble devoir présenter le plus d'intérêt, mais non exclusivement, parmi ces procédés, ceux qui font intervenir le chrome comme métal d'apport. 



   Elle a pour but, surtout, de rendre tels, les susdits procédés, qu'ils répondent mieux que jusqu'à ce jour aux divers desiderata de la pratique et,   notamment,,qu'ils   permettetnt l'obtention de couches de diffusion plus épaisses et plus homogènes et que, de plus, dans le cas des procédés par semicontact., ils permettent d'éviter des adhérences entre le métal de régénération et les pièces traitéeso 
Elle consiste, principalement, en vue d'obtenir une meilleure homogénéisation de l'atmosphère de la cuve de réaction, à introduire dans l'atmosphère de la cuve, en même temps que l'halogénure (ou les halogénures) du métal de diffusion principal,

   au moins un halogénure supplémentaire d'au moins un autre métal se volatilisant au moins partiellement à la température de diffusion et dont la densité soit relativement voisine de celle de l'halogénure dont on veut uniformiser la concentration, le susdit halogénure supplémentaire ne devant pratiquement pas intervenir dans la formation de la couche de diffusion et servant principalement à entraîner l'halogénure actif et à homogénéiser l'atmosphèreo 

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Elle consiste, mise à part cette disposition principale, en   cer-   taines autres dispositions qui   s'-atilisent   de préférence en même temps et dent il sera plus explicitement parlé ci-après  notamment, en une deuxième disposition consistant -- et en même temps qu'à utiliser, dans les procédés du genre en question,

   lors de l'opération de diffusion intermétallique proprement   dite,   une masse réactive (cément) contenant des composés principaux halogènes (à savoir un ou plusieurs halogénures$ avantageusement du fluorures du métal d'apports ou des réactifs propres à produire ce ou ces halogénures) ainsi que des composés auxiliaires ne contenant pas diacide halogéné et intervenant seulement pour assurer des fonctions secondaires telles quebalayage., homogénéisation de 1-'atmosphère, décarburation superficielle des pièces traitées, etc...

   - d'une part, à faire subir aux susdits composés principaux, hors de la présence des pièces à traiter et du métal de régénération des vapeurs   actives,,   un chauffage entre 100 et 500 C, afin   déliminer   le ou les acides halogénés que de tels composés principaux retiennent normalement à la température ordinaire, et, d'autre part, une fois cette élimination assurée., à ajouteraux composés principaux ainsi désacidifiés, les composés auxiliaires devant figurer dans le cément   définitif.,   les dernières traces   d'acides   pouvant éventuellement encore subsister dans le cément ainsi préparé, étant avantageusement neutralisées par un réactif convenable tel que, par exemple, de   1 ammoniac   gazeux,

   en suite de quoi seulement le cément est mis en présence des pièces à traiter et du métal de régénérationo en une troisième disposition, consistant, dans les procédés du genre en question -- et en même temps   qu'à     utiliser,   dans la cuve de réaction et en présence des plèces à traiter, un cément débarrassé de tout acide halogéné   @   d'une   partg   à constituer la susdite cuve de façon qu'elle soit étanche dans son ensemble à   1-'exclus-1-on   d'une zone de fuite destinée à permettre 1 équilibrage despressions interne et externes cette zone de fuite étant de préférence située dans la partie de la cuve la plus éloignée du cément,   dautre     part,,   à introduire dans le cément., en vue du balayage,,

   une quantité suffisante d'un halogénure volatil et réducteur dont les vapeurs se substitueront à   1-'atmosphère   initiale de la   cuve.,   et, d'autre part enfin à entretenir, autour de ladite   cuve,   au moins en fin de traitement, une atmosphère neutre ou réductrice, par exemple d'hydrogène;

   en une quatrième disposition consistant - et en même temps qu'à réaliser de façon telle, les procédés du genre en   questiong   que l'alliage superficiel de diffusion soit obtenu par action de vapeurs d'un ou plusieurs halogénures (avantageusement du fluorure) métalliques émises à partir   d'une   réserve halogénée qui soit hors de contact des pièces à   traiter.,   ces dernières étant enrobées dans des particules du ou des métaux d'apport suivant un procédé dit "de   semi-contact"   -,,à préchauffer la masse constituée par les pièces et le ou les métaux de régénération de telle sorte que, d'une part,

   les points les plus froids de ladite masse scient pcrtés à une température qui dépasse d'au moins 100  et avantageusement d'au moins 150 C la température de la partie de la cuve où se trouve placée la réserve halogénée et, d'autre part et de préférence, le point le plus chaud de ladite masse ne dépasse pas de plus de 600 , et avantageusement de plus de 500 C, la température de la partie de la cuve où se trouve placée la réserve halogénée;

   en une cinquième disposition, plus particulièrement relative aux procédés du genre en question pour lesquels il importe de faire subir un préchauffage aux pièces à traiter et au métal de régénération (à l'exclusion de la réserve halogénée) et consistant, ladite   disposition,   à faire circuler, dans l'enceinte chauffée;

  , un gaz de bonne conductibilité thermiques par exemple de   l'hydrogènes   et à accroître les surfaces d'échanges entre ce gaz et la masse à préchauffer, par exemple en répartissant les pièces à traiter dans plusieurs boîtes Indépendantes, chaque boite réalisant une unité de traitement autonome contenant des pièces à traiter, une réserve du ou des métaux   dapport   enrobant ces pièces et une réserve halogénée située hors de contact desdites pièces et dans une zone de la boite qui pourra être introduite en dernier lieu dans l'enceinte où s'effectue le préchauffage, 

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 et en une sixième disposition consistant -- et en même temps qu'à établir les procédés du genre en question de façon que les alliages de dif- fusion soient obtenus par action, sur les pièces à traiter,

   d'au moins un ha- logénure d'un métal d'apport issu d'un cément   @   à prévoir des moyens pour empêcher  pendant la période de refroidissement consécutive au traitement proprement   dits   la condensation de l'halogénure du métal d'apport sur les piè- ces en traitement   et     9 éventuellement,   sur un métal de régénération qui serait au contact desdites pièces et qui   courrait.,   de ce faits des risques sérieux de souillure pendant la période en question. 



   Elle vise plus particulièrement un certain mode d'application (celui pour lequel on   l'applique   aux procédés pour la formation de couches de diffusion à base de chrome sur des pièces ferreuses), ainsi que certains modes de réalisation, des susdites dispositions; et elle vise plus particuliè- rement encore, et ce à titre de procédés ou produits industriels nouveaux, les procédés du genre en question comportant application de ces mêmes dispo- sitions,,ainsi que les pièces traitées par de semblables procédés. 



   Et elle pourra, de toute façon, être bien comprise à l'aide du complément de description qui   suit,   ainsi que des dessins, lesquels complément et dessins   sont.,   bien entendu, donnés surtout à titre d'indication. 



   Les figures 1 et 2, de ces dessins, représentent, de façon schématique et en coupe verticale, deux types de four de traitement pour la mise en oeuvre de procédés de chromisation conformes à   l'invention.   



   La figure 3   représente,   également de façon schématique et en coupe verticale, un four cloche pour la formation d'alliages superficiels de diffusion selon un procédé conforme à   l'invention.   



   La figure 4   représente   en coupe verticale, un type de four différent des précédents. 



   La figure 5   montrep   à plus grande échelle et en coupe verticale, une caisse de réaction comportée par le four faisant l'objet de la figure 4. 



   La figure 6,   enfin,     représente,   en coupe axiale, un four de traitement continu pour la mise en oeuvre   d'un   procédé de chromisation conforme à   l'invention.   



   Selon l'invention  et plus spécialement selon celui de ses modes d'application  ainsi que selon ceux des modes de réalisation de ses diverses parties, auxquels il semble qu'il y ait lieu d'accorder la   préférence,   se proposant, par exemple, de   former,   sur   despLèces   ferreusesun alliage superficiel de diffusion faisant intervenir du chrome comme métal d'apport, on s'y prend comme suit ou de façon analogue.. 



     On   dispose, de façon en soi connue, les pièces à traiter dans une cuve de réaction de telle façon qu'elles soient hors de contact du cément contenant au moins un halogénure du métal d'apport (ou des éléments capables d'assurer la formation d'un tel halogénure "in   situ")   le transport dudit métal sur lesdites pièces étant assuré, à la température de.diffusion de l'ordre de 1000 C à 1100 C, par des vapeurs actives d'halogénure qui peuvent éventuellement être régénérées par des morceaux du métal d'apport se trouvant au contact des pièces traitées (cas des procédés par semi-contact)o   On   conçoit qu'il est souhaitable qu'un traitement de ce genre permette, d'une part, d'obtenir des couches de diffusion intermétallique épaisses et homogènes,   et.,

     d'autre   part.,   d'éviter dans le cas des procédés par semicontact, des adhérences entre les parties traitées et les morceaux de métal de régénération (par exemple de chrome ou de ferro-chrome)o 
Or, une atmosphère active présentant une bonne homogénéité est favorable à l'obtention de couches épaisses et régulièreso De plus, elle permet d'éviter les adhérenceso , 

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Cette dernière influence peut   s 51 expliquer   en remarquant que Pion halogène, dégagé au cours de la réaction d'apport du métal sur les pièces  réagit sur les pointes de contact desdites pièces et des morceaux de métal de régénération entourant ces pièceso Cette réaction a pour effet de   modi-   fier constamment la surface de contact des susdites pointes (en étendue et en position)

   et d'empêcher ainsi toute diffusion intersolide de   s9amorcer   entre les pointes en question et la pièce avec laquelle elles sont en contacte On a donc intérêt à ce que cette réaction puisse se produire en tout point de la surface des   pièceso   
La présente invention concerne, en particulier un certain nombre de dispositions permettant   d'améliorer     l'homogénéisation   des vapeurs ac-   tives,   sans modifier le processus chimique des diverses réactions, ces diapositions se révélant particulièrement avantageuses lorsque les cuves de réaction sont de grandes dimensions, lorsque les pièces traitées présentent des surfaces planes importantes  et,

   dans le cas des procédés par semi-contacts   lorsque on   exige des états de surface impeccables pour les pièces ayant subi le traitemento 
Conformément à la disposition principale de l'invention, on améliore l'homogénéisation de l'atmosphère de la cuve de réaction en introduisant, dans cette atmosphère, en même temps que l'halogénure (ou les halogénures) du métal de diffusion principale au moins un halogénure supplémentaire d'un autre métal se volatilisant au moins partiellement à la température de diffusion et dont la densité soit relativement voisine de celle de l'halogénure dont on veut uniformiser la concentrations le susdit halogénure supplémentaire (que   1?on   qualifiera ci-après d'halogénure d'homogénéisation)

   ne devant pratiquement pas intervenir dans la formation de la couche de diffusion (son rôle consistera principalement à entrainer 1-'halogénure actif et à homogénéiser l'atmosphère de la cuve)o 
Dans l'exemple envisagé ou les pièces à traiter sont des pièces ferreuses, on peut adopter, comme halogénures d'homogénéisation, un ou plusieurs composés halogénés des métaux suivants:

  molybdène, tungstène,,   nickel,,   cobalt, manganèse, titane, vanadium, bore, thoriumo 
Ce ou ces halogénures d'homogénéisation sont alors avantageusement formés de manière continue au cours de 1-'opération de diffusion, de préférence par action de 1?halogénure actif sur un oxyde du métal ou des métaux choisis, cet oxyde pouvant être calciné ou partiellement réduit avant son introduction dans la cuveo   Lorsqu'il   s'agit d'un procédé par semi-contact et que 19on recherche une chromisation lisse et brillantes on choisit avantageusement   1?halogénure   d'homogénéisation de façon que ce produit ne forme   pas,,

     avec les pièces à   traiters   et/ou avec le métal de régénération? des solutions solides ou des   combinaisonso   
Le métal de 1?halogénure d'homogénéisation doit, dans ce procé-   der   être choisi de telle façon que, s'il forme superficiellement de telles solutions solides ou combinaisons au cours du traitement avec le   fer'et/ou   le chromes ces composés ne fondent pas au voisinage de la température de traitemento Il est alors souhaitable qu'il subsiste, entre la température de traitement et la température de fusion du composé (température supérieure à la précédente) un écart   d'au   moins 200 C. 



   Dans le cas envisagé   d'une   chromisation de pièces ferreuses par un procédé par   semi-contact,   on peut choisir le métal de 1?halogénure d'homogénéisation parmi les métaux suivants-.tungstène., molybdène, nickel, cobalt manganèse, bore,   vanadium,   thoriumo 
Il y a lieu de noter qu'on doit soigneusement éviter, lorsqu'on s'intéresse à la qualité de l'état de surface, d'avoir recours à des composés halogénés d'aluminium ou de silicium qui réagissent, avec le fer et avec le chrome, pour donner lieu à la formation d'alliages ou de combinaisons superficiels à point de fusion sensiblement plus bas que ceux du fera du chrome et des alliages   fer-chromeo   

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Par contre,

   les métaux en question pourront être utilisés sans inconvénient lorsque la question de 1?état de surface est sans importance et que   l'on   s'intéresse surtout à l'obtention   d'une   couche de chromisation épais- ses assurant une bonne résistance à l'oxydation   sècheo   
Par ailleurs, on aura souvent intérêt à introduire dans le cément, comme diluant antifrittant, des oxydes ne pouvant donner naissance au cours des opérations de diffusion à des halogénures actifs intervenant dans 19opé- rationo Dans le cas de la chromisation de pièces ferreuses, on utilise avan- tageusement de l'oxyde de chromeo 
En ce qui concerne alors le cément, on a intérêt à lui-faire com- porter,   d'une   part, un ou plusieurs composés principaux chromés et,

   en parti-   culier   du fluorure de chrome ou des réactifs (fluorure   d'ammonium   et ferro- chrome par exemple) propres à produire le fluorure en question, et, d'autre part, des composés auxiliaires ne contenant pas diacide halogéné et destinés seulement à assurer, pendant le traitement de diffusion, des fonctions secon- daires telles que: balayage, homogénéisation de   l'atmosphère   active., décar- buration superficielle des pièces traitées,   etc...   



     Or,   si   l'on   soumettait simultanément les composés principaux et les composés auxiliaires, dont il vient   d'être   question, à un chauffage en présence des pièces à traiter et du chrome de régénération, les composés prin- cipaux dégageraient des vapeurs diacide halogéné (en particulier d'acide fluorhydrique) qui se trouve normalement retenu dans les susdits composés principaux et dont le dégagement pourrait, dans le cas du procédé de semai-contact être la cause de défauts superficiels sur les pièces (taches, adhérences avec le métal de régénération). 



   Pour éviter un tel inconvénient et conformément à une disposition particulière de   1?invention    on fait subir aux composés principaux, hors de la présence des pièces et du chrome de régénération, un chauffage entre 100 et 5000 C, ce afin d'éliminer le ou les acides halogènes dont les vapeurs seraient néfastes (ce chauffage s'effectue avantageusement sous dépression, ce qui permet d'obtenir à plus basse température une désacidification plus complète), une fois cette élimination assurée, on ajoute aux composés principaux ainsi désacidifiés, les composés auxiliaires devant figurer dans le cément définitif et, en particulier les éléments susceptibles de donner naissance, avec les composés existante à   l'halogénure   d'homogénéisation, par exemple de l'acide tungstique anhydre et, éventuellement,

  de la poudre de tungstène réduit, ou encore de la poudre de molybdène, nickel, manganèse,   glucinium,   titanes, bore, seuls ou   associés,,   avec les éléments ou composés correspondant à ces métaux, on   neutralises   si   nécessaires   les dernières traces diacide pouvant encore subsister dans le cément ainsi préparé en adjoignant  à ce der-   nier,   un réactif convenable tel   queg   par exemple,, de   l'ammoniac   gazeux ou du carbonate d'ammoniums et, alors seulement, on met en présence le cément avec les pièces à traiter et avec le chrome de régénérations voire avec une matière inerte d'enrobageo 
Cette mise en présence peut s'opérer, soit par introduction,

   dans la caisse de réactions des pièces et du chrome de régénération, si les opérations préliminaires de désacidification ont eu lieu dans la caisse de réaction même, soit par introduction, dans la susdite caisse déjà garnie des pièces à traiter et du chrome de régénération,   d'un   cément désacidifié, comme il vient d'être dite dans tine autre cuve de   réactiono   
On conçoit que, de cette façon, les composés auxiliaires, qui n'ont pas été soumis à l'opération préliminaire de chauffage, auront conservé toute leur efficacité pour assurer les fonctions désirées de balayage, homogénéisation, etc... 

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   A ce sujet, il y a lieu de noter que l'on aura intérêt à prévoir  parmi les composés auxiliairesune quantité suffisante d'un halogénure volatil et réducteur dont les vapeurs se substitueront à l'atmosphère initiale de la caisse de traitements 
Par ailleurs, conformément à une disposition complémentaire de l'inventions on   établit,   de préférence, chaque caisse de réaction 1 de façon qu'elle soit étanche dans son ensemble à l'exclusion   d'une   zone de fuite "f" destinée à permettre l'équilibrage des pressions interne et externe, zone de fuite que l'on situe avantageusement dans la partie de la caisse qui se trouve la plus éloignée du cément, comme montré figure 1 et figure 20 
On a alors intérêt à entretenir, autour de la ou des caisses de réaction, une atmosphère neutre ou réductrice,

   par exemple d'hydrogènes ce au moins en fin de   traitemento   
Par ailleurs, conformément à une autre disposition de l'invention, indépendante de la précédente et illustrée figures 1 et 2, on aura intérêt à préchauffer la masse constituée par les pièces P à traiter et le chrome de régénération R, ce préchauffage étant opéré de telle manière que, d'une part, les points les plus froids de ladite masse soient portés à une température qui dépasse d'au moins 1000 et avantageusement d'au moins 150 C la température de la partie de la cuve où se trouve placée la réserve halo-   gênée,   et, d'autre part et de préférence, le point le plus chaud de ladite masse ne dépasse pas de plus de   6000,   et avantageusement de plus de 500 C,

   la température de la partie de la cuve où se trouve placée la réserve halogeneeo 
Il y a lieu de noter qu'un préchauffage poussé tel que celui qui vient d'être décrit suffit à assurer un fini parfait des pièces, mêmes si aucune mesure spéciale n'était prise pour   désacidifier   le cément.

   En effets il n'y a pas à redouter alors;, étant donné le domaine de température du préchauffage, que des quantités notables de fluorure de chrome solide ou liquide puissent se former par action de l'acide fluorhydrique sur le chrome de régénérationo 
Il en résulte que l'on peut même, dans ces conditions  utiliser   un cément ne contenant pas de chrome mais seulement une réserve halogénée (de préférence fluorée)   d'un   autre métal., cette réserve donnant   naissance à   des vapeurs halogénées du métal en question qui donneront, par réaction sur le chrome de régénération, les vapeurs halogénées de chrome assurant la chromisation souhaitée des pièceso 
Un tel cémentque l'on peut qualifer de "cément indirecte peut être constituée par exemple,

   de l'une des façons suivanteso 
Une première solution consiste à mélanger un halogénure peu volatil (fluorure de nickel par exemple) et un oxyde peu volatil (oxyde tungstique par exemple), ce mélange émettant progressivement une vapeur halogénée (fluorure de tungstène) qui fournit elle-même au contact du chrome de régénérations du fluorure de chrome. On pourrait associer de même façon du fluorure d'aluminium ou de chrome avec l'anhydride tungstique ou molybdiqueo 
Une autre solution consiste à utiliser des produits capables d'engendrer progressivement des ions halogènes, par exemple des hypohalogénites de formule générale MOX2 (par exemple CaO C12) qui, par chauffage, donnent progressivement des composés MO avec libération de l'halogène x2. 



   Il est alors avantageux, en vue d'augmenter la surface   d9échan-   ge entre les gaz chauds et la masse à préchauffer, de répartir les pièces à traiter P, le chrome de régénération R et le cément C dans plusieurs caisses autonomes 1, par exemple dans deux caisses comme montré figure 1, chaque caisse constituant alors une unité de traitement indépendante.

   On pourrait également envisager des formes de caisses (par exemple annulaires ou traversées par des cheminées) accroissant la surface d'échangée 
Suivant une disposition complémentaire., on prévoit des moyens particuliers pour empêcher, pendant la période de refroidissement consécuti- 

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 ve au traitement proprement dit, la condensation de   1?halogénures   par exemple du fluorure de chrome, sur les pièces P en traitement et, également, sur les morceaux de chrome ou ferro-chrome de régénération R qui se trouveraient au contact des pièces P, le cément C étants bien entendu, maintenu hors de contact des susdites pièceso 
On peut alors s'yrendre de multiples manières pour constituer de tels moyens protecteurs et, notamment,

   avoir recours à une ou plusieurs des solutions   suivanteso   
Une première solution consiste à introduire le ou les halogénures d9apport (ou les éléments qui dans le cément C donnent naissance à ce ou à ces halogénures) en quantité strictement   dosée,   de telle sorte qu'à l'issue du traitement de l'atmosphère ne contienne que la quantité strictement imposée par les lois d'équilibre régissant la diffusion. Le ou les halogénures   d'apport,   ou les éléments qui les forment, peuvent alors être introduits progressivement au cours de l'opération de diffusion, ou au début de celle-cio 
Il y a lieu de noter que les caisses de réaction introduites dans le four doivent présenter une bonne étanchéité dans le cas où le cément a été introduit en quantité contrôlée au début de l'opération. 



   Pour obtenir un dégagement progressif et limité des vapeurs activers, dans le cas particulier de la chromisation de pièces ferreuses, on peut par exemple, ou bien, faire tomber sur du chrome situé hors du contact des piècesdu fluorure d'ammonium en quantité soigneusement dosée au fur et à mesure des besoins, ou bien, constituer le cément C par une quantité contrôlée de fluorure de chrome obtenue préalablement par action sur le chrome d'un fluorure métallique tel que le fluorure d'ammonium en présence   d'eau   ou diacide fluorhydrique liquide, suivi   d'une   calcination "désacidifiante", ou   bieng   faire   agir,   sur du chrome situé hors de contact des pièces,

   du fluor ou de l'acide fluorhydrique amené en quantité contrôlée et dilué   s'il   y a lieu dans un gaz inerte ou réducteur, ou bien encore., soumettre une réserve de chrome placée hors du contact des pièces à l'action   d'un   fluorure auxiliaire qui, en atmosphère ré-   ductrice,   libère de 1?acide fluorhydrique ou donne lieu à une réaction d'échange en présence de chrome en libérant du fluorure de chrome et en   aban-   donnant son métal au contact du chrome. 



   Une deuxième solution consiste à refroidir le cément C avant les pièces à traiter P et (dans le procédé de   semi-contact)   également avant le métal de régénération Ro 
Une troisième solution consiste à introduire dans la cuve d'opération avantageusement au voisinage du cémenta en fin de traitement, un corps qui soit à une température plus basse que celle de l'atmosphère du fource corps pouvant, soit avoir une grande inertie   thermique   soit être maintenu à la température désirée par circulation d'un fluide réfrigérante L'introduction de ce corps peut être faite progressivement ou en bloco L'opération peut être interrompue et renouvelée un certain nombre de fois.

   Ainsi,   l'excès   d'halogénures contenus dans les caisses de traitement lorsque la température est abaissée en fin   d'opération,   se condensera sur ces points froids ou à leur   voisinageo   
On peut alors en outre, suivant une autre disposition complémentaire, entourer, de préférence complètement9 1?enceinte qui se trouve portée (par le procédé de refroidissement adopté) à une température plus basse que la zone du four où se trouvent les pièces et le métal de   régénération.,   par une deuxième enceinte contenant uniquement des morceaux de métal conducteur, avantageusement du métal   d'apport,

     portés à des températures intermédiaires entre celle de la zone de l'enceinte qui se trouve refroidie et celle à laquelle peuvent commencer à se condenser le ou les halogénures actifso 

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Cette disposition complémentaire permet de localiser les condensations d'halogénure sur le métal contenu dans la deuxième enceinteo Ainsig le métal de régénération qui entoure les pièces à traiterne se trouve pas souillé et peut être utilisé lors d'une opération ultérieure sans que des contacts directs entre les susdites pièces et de l'halogénure à l'état solide ou liquide soient à redouter 
Il y a lieu de noter que la susdite disposition complémentaire permet de disposer, en fin d'opération, d'un métal (celui contenu dans la deuxième enceinte) sur lequel s'est concentré de l'halogénure, ledit métal constituant,

   au cours de l'opération suivante, une réserve d'halogénures du métal d'apport (par exemple de fluorure de chrome) à grande surface de dégagement permettant une homogénéisation rapide de 1-',atmosphère du four. 



   On va décrire maintenant, à titre d'exemples, un certain nombre de fours de traitement pour la mise en oeuvre de procédés de chromisation conformes à certaines des dispositions explicitées précédemment. 



   On a représenté, à titre d'exemple, sur les figures 1 et 2, deux types de four permettant d'effectuer un traitement discontinu, conforme aux dispositions qui viennent d'être explicitées. 



   La figure 1 concerne un four cloche, de préférence à chauffage électrique, dans la cuve 2 duquel les caisses de traitement 1 peuvent être introduites par un élévateur 3, auquel on fait d'abord occuper, pour   l'opé-   ration de préchauffage, la position représentée en trait mixte. 



   On remarque, sur cette figure, le conduit   4,   par lequel est introduite l'atmosphère (par exemple d'hydrogène) qui doit régner autour des caisses 1 pendant le   traitemento   
Sur   la :figure   2, on a représenté un four à cuve, les caisses étant supportées, cette fois, par un plateau 5 solidaire du couvercle (la position correspondant au pré-chauffage est représentée en trait   mixte)o   
Au point de vue opératoire, il paraît intéressant de fournir, à titre d'exemple bien entendu, les précisions suivanteso 
Le cément C est élaboré dans un creuset de nickel (métal peu sensible à l'acide fluorhydrique)

   dans lequel on verse de l'acide fluorhydrique liquide concentré sur de fines particules de chrome additionnées d'une légère quantité de fluorure d'ammonium (environ cent grammes d'acide fluorhydrique concentré commercial pour trois cents grammes de chrome en grains de la grosseur de grains de riz, avec addition de deux à dix grammes de fluorure   d'ammonium).   



   On chauffe alors légèrement, l'attaque commence vers 25 à 30 C et s'accélère lorsque le mélange atteint 50 à 80 C; elle continue pendant quelques minutes après lesquelles on élève la température vers 200 à 600 C pour éliminer l'acide fluorhydrique en excès et pour éviter une hydrolyse ultérieure active du fluorure de chrome formé. (cas où l'on doit ajouter ultérieurement un peu d'eau au cément pour décarburer les pièces)o 
On ajoute alors au mélange obtenu 1 à 3 %, d'acide tungstique pour former un halogénure d'homogénéisation et 1 à   3 %   de fluorure d'ammonium pour opérer suivant l'invention   l'élimination   de l'atmosphère oxydante de la cuve.

   Un petit jet d'ammoniac gazeux sur le mélange achève la désacidifica-   tiono   On peut alors, s'il y a lieu, ajouter un peu d'eau ou de carbonate d'ammonium pour décarburer les pièces superficiellement sans risquer d'hydrolyse sensible de la réserve de fluorure de chrome. 



   Par caisse de traitement de cinq litres, on prend environ cinquante grammes du cément C ainsi formé, et l'on recouvre le susdit cément d'une couche 6 de chrome de piégeage assez grossièrement morcelé (environ 10% de la charge)o 
On introduit alors les pièces P et le chrome de régénération R dans les proportions respectives de 60% et 40% (environ) de la charge globaleo On fait circuler autour des caisses de l'hydrogène (ou de l'ammoniac 

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 qui craque à la température   coopération)   qui ne pénétrera guère dans les cais- ses 1 qu9au moment du refroidissement et qui, ainsi,, ne trouble pas l'équili- bre de l'atmosphère chromisanteo 
Pour la période de préchauffage, les caisses sont introduites in- complètement dans le four,

   en sorte que les parties desdites caisses qui con- tiennent le cément C demeurent à l'extérieur. A ce   sujet,   il y a lieu. de no- ter que la partie des caisses introduites dans le four sera chauffée d9autant plus activement qu'elle se trouve entourée par un gaz (hydrogène) bon conduc- teur de la chaleuro 
En fin d'opération, on procède à une sortie par étape des caisses que
19on ramène dans la position correspondant au préchauffage.

   La partie de la caisse présentant une zone de fuite se trouve toujours dans une atmosphère d'hydrogène qui seule peut pénétrer dans la caisse en cours de refroidisse- mento On obtient ainsi un préréfroidissement du cément et du chrome de piégea- ge, un tel prérefroidissement assurant la condensation des vapeurs sur des éléments (chrome de piégeage et cément) autres que les pièces à traiter et le chrome de régénération qu'il importe de ne pas souiller. 



   La figure 3 représente un four cloche dans lequel la partie infé- rieure I du four est maintenue à une température moindre que les autres par- ties II. Ces dernières peuvent être, par exemples à une température de   l'or-   dre de 1000 C, la température de la partie inférieure décroissant vers le bas de 1000 C à 500 C environ. 



     Avantageusement,   on prévoit un balayage réducteur, par exemple d'hydrogène, le gaz de balayage étant amené dans le four par un conduit 4 situé vers le haut dudit four. 



   On a recours, pour effectuer le traitement de diffusion dans ce   f ourg   à une caisse de réaction étanche 1 contenant, à sa partie   inférieure.,   le cément 6 (par exemple un cément au fluorure de chrome)les pièces P et le chrome de régénération R étant disposés au-dessus dudit   cémento   
Le processus opératoire est alors le suivants au début de l'opération, la caisse 1 est amenée dans la position illustrée et les pièces P, ainsi que le chrome R, subissent un préchauffage par rapport au cément 6 qui se trouve dans la partie la moins chaude du four;

   la caisse 1 est ensuite élevée jusqu?au niveau h1 de telle façon que l'ensemble se trouve à une tempéra- ture sensiblement homogène, le cément c, plus voisin de la région la moins chaude du four, demeurant encore à une température légèrement inférieure à celle des pièces P; cette phase correspond au traitement de chromisation proprement   dit,-   une fois ledit traitement terminé, on procède à un prérefroidissement (destiné à empêcher les condensations d9halogénure sur les pièces P et le chrome R en ramenant la caisse 1 dans la même position que lors du préchauffage (position illustrée)9 ainsi, le cément c est partiellement refroidi avant les pièces P et le chrome de régénération R; enfin, le refroidissement général est obtenu en dégageant complètement la caisse 1 du four (position représentée en trait mixte). 



   Les figo 4 et 5 illustrent un autre mode de réalisation d'un four vertical dans lequel sont introduits, non plus des paniers ajourés desservis par une réserve commune de cément, mais des caisses autonomes étanches 1 contenant chacune leur propre réserve de cémenta lesdites caisses étant disposées les unes au dessus des autres et traversées de façon étanche par une cheminée pour l'introduction de Isolément de piégeage (tube refroidi par exemple). 



   Chaque caisse 1 contient alors, outre les pièces P et le chrome de régénération R qui les entoure, un ou plusieurs récipients ajourés la con- tenant une réserve de   cément   C entourée de morceaux de chrome.ou ferro-chrome F jouant le rôle de piège à condensationo 
Selon enfin une autre disposition de l'invention, on peut (en vue notamment d'éliminer les traces d'adhérence éventuelles entre les pièces P et le métal de régénération R par un renouvellement continu des points de contact entre ledit métal et lesdites pièces) assurer, pendant 1?opération de 

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 diffusion intermétallique, un déplacement relatif des pièces P, par rapport au chrome de régénération R, et/ou par rapport au cément C, ce déplacement relatif pouvant être continu ou discontinu, de rotation ou de translation,

   ou éventuellement avec inversion du sens de   déplacemento  
On a représenté, sur la figure 6, l'application d'une telle disposition à un four de chromisation continue par un procédé de semi-contact du genre de celui mis en oeuvre dans les fours illustrés figures 1 et   2.   La cuve du four est constituée par une sorte de tunnel 7, traversant l'élément chauffant 8 et débordant de part et d'autre dudit élément en sorte que les caisses 1, introduites dans le tunnel, puissent être provisoirement   immobi-   lisées dans une position pour laquelle elles sont partiellement chauffées (préchauffage), ainsi que montré en trait mixte sur la partie gauche de la figure 6.

   Le tunnel peut être constitué en trois parties séparées par des joints isolants thermiquement   7a,   la partie centrale seule étant en métal inoxydableo Le tunnel   7,   de forme cylindrique, repose alors sur des chemins de roulement 9 et se trouve entraîné en rotation par un mécanisme approprié, par exemple à roue hélicoïdale 10 et vis sans fin 11.

   La vitesse de rotation peut être de l'ordre de un tour minuteo 
Les caisses de traitement 1 sont alors de forme cylindrique de façon à pouvoir rouler contre la paroi interne du tunnel, le cément C et le chrome de piégeage 6 étant retenus par des treillages (fin pour le cément et fort pour le chrome de piégeage)o
On doit alors prendre soin de ne remplir qu'incomplètement la caisse 1 avec le chrome de régénération R et les pièces P, en sorte que le mouvement de roulement de la caisse 1 provoque le brassage désiré de ces divers éléments et, par suite, le renouvellement des points de contacta C'est .ainsi, par   exemple,   que l'on peut prévoir une charge (pièces P et chrome R) remplissant 75% de la partie libre de chaque caisse 1, cette charge étant composée pour un tiers de chrome de régénération (grains de l'ordre de grandeur de petits pois)

   et pour deux tiers de pièces à traiter-. 



   Au point de vue opératoire, on maintient les caisses 1 pendant environ cinq minutes dans la position pour laquelle le cément se trouve hors du four dans la partie du tunnel isolée thermiquement, puis on les introduit dans l'élément chauffant 8 pour le traitement de chromisation proprement dit, le susdit élément étant agencé de façon à chauffer plus intensivement vers ses extrémités,la température de chauffe étant de l'ordre de 1. 150 C. 



   Il y a lieu de notera enfin, que l'on pourra accélérer le refroidissement en entourant le tunnel 7, du côté de la sortie des caisses, par un caisson de réfrigération 12,dans lequel on fait circuler un liquide de   refroidissemento  
On pourrait également refroidir les caisses de traitement dans des appareils indépendants en atmosphère d'hydrogène, ce qui permettrait de supprimer le caisson de réfrigération 12. 



   De toute façon et quel que soit le mode de réalisation adopté, on dispose finalement de procédés de chromisation dont la mise en oeuvre et les avantages résultent suffisamment clairement de la description qui vient d'en être faite pour qu'il soit inutile d'entrer, à ce sujet, dans aucune explication complémentaireo
Comme il va de soi, et comme il résulte d'ailleurs déjà de ce qui précède, l'invention ne se limite nullement à celui de ses modes d'application, non plus qu'à ceux des modes de réalisation de ses diverses parties, ayant été plus particulièrement indiqués; elle en   embrasse,   au contraire, toutes les variantes   REVENDICATIONS .    

**ATTENTION** fin du champ DESC peut contenir debut de CLMS **.

Claims (1)

  1. 1.- Procédé pour la formation de couches de diffusion, notamment <Desc/Clms Page number 11> à base de chrome,, sur des pièces métalliques, caractérisé par le fait que, en vue d'obtenir une meilleure homogénéisation de l'atmosphère de la cuve de réaction, on introduit dans l'atmosphère de la cuve, en même temps que l'ha- logénure (ou les halogénures) du métal de diffusion principal,
    au moins un halogénure supplémentaire d'au moins un autre métal se volatilisant au moins partiellement à la température de diffusion et dont la densité soit relati- vement voisine de celle de l'halogénure dont on veut uniformiser la concen- tration le susdit halogénure supplémentaire ne devant pratiquement pas in- tervenir dans la formation de la couche de diffusion et servant principale- ment à entraîner l'halogénure actif et à homogénéiser l'atmosphère.
    2. - Procédé selon la revendication 1, pour le traitement de piè- ces ferreuses, caractérisé par le fait que l'on adopte, comme halogénures d'homogénéisation? un ou plusieurs composés halogénés des métaux suivants: molybdène,, tungstène, nickel, cobalt, manganèse., titane, vanadium, bore, tho- rium.
    30 - Procédé selon la revendication 2, caractérisé par le fait que le ou les halogénures d'homogénéisation sont formés de manière continue au cours de l'opération de diffusion, de préférence par action de l'halogé- nure actif sur un oxyde du métal ou des métaux choisis., cet oxyde pouvant' être calciné ou partiellement réduit avant son introduction dans la cuve.
    .- Procédé selon la revendication 1, caractérisé par le fait que l'on introduit dans le cément,, comme diluant antifrittant, des oxydes ne pouvant donner naissance au cours des opérations de diffusion à des halogénures actifs intervenant dans l'opération.
    50 - Procédé selon la revendication 4, pour le traitement de pièces ferreuses, caractérisé par le fait que l'on utilise? comme diluant antifrittantg de l'oxyde de chromeo 60 - Procédé pour la formation de couches de diffusion, notam- ment à base de chrome, sur des pièces métalliques, en particulier selon la revendication 1, selon lequel on utilise lors de l'opération de diffusion intermétallique proprement dites une masse réactive (cément) contenant des composés principaux halogénés (à savoir un ou plusieurs halogénures? avantageusement du fluorure, du métal d'apport, ou des réactifs propres à produire ce ou ces halogénures)
    ainsi que des composés auxiliaires ne contenant pas d'acide halogéné et intervenant seulement pour assurer des fonctions secondaires telles que: balayage, homogénéisation de l'atmosphère, décarburation superficielle des pièces traitées., etc.., caractérisé par le fait, d'une part, que l'on fait subir aux susdits composés principaux, hors de la présence des pièces à traiter et du métal de régénération des vapeurs actives, un chauffage entre 100 et 500 C, afin d'éliminer le ou les acides halogénés que de tels composés principaux retiennent normalement à la température ordinaire, et, d'autre part, une fois cette élimination assurée, que l'on ajoute, aux composés principaux ainsi désacidifiés, les composés auxiliaires devant figurer dans le cément définitif, les dernières traces d'acide,
    pouvant éventuellement encore subsister dans le cément ainsi préparé, étant avantageusement neutralisées par un réactif convenable tel que,, par exemple, de l'ammoniac gazeux, en suite de quoi seulement le cément est mis en présence des pièces à traiter et du métal de régénérationo 7.
    Procédé selon la revendication 6, caractérisé par le fait que l'on prévoit, parmi les composés auxiliaires, une quantité suffisante d'un halogénure volatil et réducteur dont les vapeurs se substitueront à l'atmosphère initiale de la caisse de traitemento 80 - Procédé pour laibrmation de couches de diffusion., notamment à base de chrome, sur des pièces métalliques, en particulier selon la revendication 1 et la revendication 2, selon lequel on utilise, dans la cuve de réaction et en présence des pièces à traiter, un cément débarrassé de tout acide halogéné, caractérisé par le fait, d'une part.,
    que la susdite cuve est étanche dans son ensemble à l'exclusion d'une zone de fuite destinée à permettre l'équilibrage des pressions interne et externe, cette zone de <Desc/Clms Page number 12> fuite étant de préférence située dans la partie de la cuve la plus éloignée du cémenta d'autre part, que le cément contient, en vue du balayage, une quantité suffisante d'un halogénure volatil et réducteur dont les vapeurs se substitueront à l'atmosphère initiale de la cuve, et, d'autre part enfin, qu'il règne, autour de ladite cuve, au moins en fin de traitement, une atmosphère neutre ou réductrice, par exemple d'hydrogène.
    90 - Procédé pour la formation de couches de diffusion, notamment à base de chrome, sur des pièces métalliques, notamment selon la revendication 1, selon lequel l'alliage superficiel de diffusion est obtenu par action de vapeurs d'un ou plusieurs halogénures (avantageusement du fluorure) métalliques émises à partir d'une réserve halogénée qui soit hors de contact des pièces à traiter, ces dernières étant enrobées dans des particules du ou des métaux d'apport suivant un procédé dit "de semi-contact", caractérisé par le fait que l'on préchauffe la masse constituée par les pièces et le ou les métaux de régénération de telle sorte que, d'une part,
    les points les plus froids de ladite masse soient portés à une température qui dépasse d'au moins 1000 et avantageusement d'au moins 15 C la température de la partie de la cuve où se trouve placée la réserve halogénée et, d'autre part et de préférence, le point le plus chaud de ladite masse ne dépasse pas de plus de 600 , et avantageusement de plus de 5000C, la température de la partie de la cuve où se trouve placée la réserve halogénée.
    10. - Procédé selon la revendication 9, caractérisé par le fait que l'on utilise un cément ne contenant pas de chrome, mais seulement une réserve halogénée (de préférence fluorée) d'un autre métal, cette réserve donnant naissance à des vapeurs halogénées du métal en question qui donneront, par réaction sur le chrome de régénération, les vapeurs halogénées de chrome assurant la chromisation souhaitée des pièces.
    11.- Procédé selon la revendication 10, caractérisé par le fait que le cément est constitué par un mélange d'un halogénure peu volatil (fluorure de nickel par exemple) et d'un oxyde peu volatil (oxyde tungstique par exemple), ce mélange émettant progressivement une vapeur halogénée (fluorure de tungstène) qui fournit elle-même, au contact du chrome de régénération, du fluorure de chrome.
    12. - Procédé selon la revendication 10, caractérisé par le fait que le cément contient des produits capables d'engendrer progressivement des ions halogénés, par exemple des hypohalogénites de formule générale MOX2 (par exemple CaO C12) qui, par chauffage, donnent progressivement des composés MO avec libération de l'halogène x2.
    13. - Procédé pour la formation de couches de diffusion, notamment à base de chrome, sur des pièces métalliques, notamment selon la revendication I, selon lequel on fait subir un préchauffage aux pièces à traiter et au'métal de régénération (à l'exclusion de la réserve halogénée), caraetéri- sé par le fait que l'on fait circuler, dans l'enceinte chauffée, un gaz de bonne conductibilité thermique, par exemple de l'hydrogène, et que l'on accroit les surfaces d'échanges entre ce gaz et la masse à préchauffer, par exemple en répartissant les pièces à traiter dans plusieurs boîtes indépendantes, chaque boite réalisant une unité de traitement autonome contenant des pièces à traiter,
    une réserve du ou des métaux d'apport enrobant ces pièces et une réserve halogénée située hors de contact desdites pièces et dans une zone de la boite qui pourrait être introduite en dernier lieu dans l'enceinte où s'effectue le pré chauffage.
    14.- Procédé pour la formation de couches de diffusion, notamment à base de chrome, sur des pièces métalliques, notamment selon la revendication 1, caractérisé par le fait que l'on prévoit des moyens pour empêcher, pendant la période de refroidissement consécutive au traitement proprement dit, la condensation de l'halogénure du métal d'apport sur les pièces en traitement et, éventuellement, sur un métal de régénération qui serait au contact desdites pièces et qui courrait, de ce fait, des risques sérieux de souil- lure pendant la période en question. <Desc/Clms Page number 13>
    15. - Procédé selon la revendication 7.la,, caractérisé par le fait que l'on constitue les moyens protecteurs en introduisant le ou les halogénures d'apport (ou les éléments qui dans le cément donnent naissance à ce ou à ces halogénures) en quantité strictement dosée, de telle sorte qu'à l'issue du traitement l'atmosphère ne contienne que la quantité strictement imposée par les lois d'équilibre régissant la diffusion., le ou les halogénures d'apport, ou les éléments qui les ferment, pouvant alors être introduits progressivement au cours de l'opération de diffusion,, ou au début de celle-ci.
    160 - Procédé selon la revendication 14, caractérisé par le fait que l'on constitue les moyens protecteurs en refroidissant le cément avant les plèces à traiter et (dans le procédé de senti-contact) également avant le métal de régénérationo 170 - Procédé selon la revendication 14, caractérisé par le fait que l'on constitue les moyens protecteurs en introduisant dans la cuve d'opération, avantageusement au voisinage du cément, en fin de traitement, un corps qui soit à une température plus basse que celle de l'atmosphère du four, ce corps pouvant, soit avoir une grande inertie thermique, soit être maintenu à la température désirée par circulation d'un fluide réfrigérant.
    180 - Procédé selon la revendication 17,caractérisé par le fait que l'on entoure, de préférence complètement,l'enceinte qui se trouve portée (par le procédé de refroidissement adopté) à une température plus basse que la zone du four où se trouvent les pièces et le métal de régénération, par une deuxième enceinte contenant uniquement des morceaux de métal conducteur, avantageusement du métal d'apport, portés à des températures intermédiaires entre celle de la zone de l'enceinte qui se trouve refroidie et cel- le à laquelle peuvent commencer à s.e condenser le. ou les halogénures actifs.
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