BE543940A - - Google Patents

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BE543940A
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C09DYES; PAINTS; POLISHES; NATURAL RESINS; ADHESIVES; COMPOSITIONS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; APPLICATIONS OF MATERIALS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • C09KMATERIALS FOR MISCELLANEOUS APPLICATIONS, NOT PROVIDED FOR ELSEWHERE
    • C09K11/00Luminescent materials, e.g. electroluminescent or chemiluminescent
    • C09K11/08Luminescent materials, e.g. electroluminescent or chemiluminescent containing inorganic luminescent materials
    • C09K11/70Luminescent materials, e.g. electroluminescent or chemiluminescent containing inorganic luminescent materials containing phosphorus
    • C09K11/72Luminescent materials, e.g. electroluminescent or chemiluminescent containing inorganic luminescent materials containing phosphorus also containing halogen, e.g. halophosphates

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  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Inorganic Chemistry (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Materials Engineering (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Luminescent Compositions (AREA)

Description


   <Desc/Clms Page number 1> 
 



   La présente invention concerne les matièresluminescentes   et,'   plus spécialement, un procède d'amélioration du débit lumines- cent des matières luminescentes du type halophosphate. 



   Le brevet américain n  2.691.601 décrit un procédé pour   augmenter   la luminosité des matière? fluorescentes du type halophosphate, suivant lequel la matière fluorescente est   lavée   dans un acide non oxydant ou une base. Il est supposé ou'on enlève   @insi   des impuretés de la surface de la matiere fluorescente, ce qui augmente le débit luminescent* Suivant les données de ce brevet,, un acide oxydant, comme l'acide nitrique, est formellement exclus, 

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 parce au'il semble que l'acide oxydant aurait un effet négatif sur le débit luminescent par son action sur le manganèse utilisé comme activant. 



   L'invention a pour but général de procurer un procédé permettant d'améliorer encore le débit luminescent des matières luminescentes du type halophosphate' 
L'invention a aussi pour but de procurer des procédés de lavage déterminés servant à améliorer le débit luminescent des matières luminescentes du type halophosphate. 



   Suivant l'invention, ces buts sont atteints par un procédé de lavage de matières luminescentes du type halophosphate dans un acide oxydant, améliorant le débit luminescent par rapport-aux résultats obtenus avec les meilleurs procédés de lavage aux acides non oxydants déjà utilisés. 



   L'invention ressortira clairement de la-description, donnée ci-après, de plusieurs formes d'exécution citées à titre d'exemple. 



   De façon générale, les matières luminescentes au halophos- phate sont des composés plus au moins analogues au minerai apatite et sont supposées être représentées par une formule telle que 3M3 (PO4).21M'L2,où L représente un mélange d'halogènes, et M et M, représentent des métaux ou des mélanges de métaux bivalents diffé- rents ou identiques  Les matières luminescentes au halophosphate du commerce sont normalement activées par du manganèse. et de l'antimoine ou par de l'antimoine seul, et un exemple de matière luminescente au halophosphate activée à l'antimoine seul, a la formule générale : 3 Ca3(PO4)2. CaF2: Sb.

   Comme les matières fluorescentes au halophosphate du commerce sont activées soit prr du manganèse et de l'antimoine, soit par de l'antimoine seul, les eriseignements de la présente invention sont pratiquement   litotes   à ces matières fluorescentes, quoiqu'ils puissent s'appliquer aussi bien aux   halophosphntes   utilisant d'autres   activants   que du manganèse plus de l'antimoine, ou de l'antimoine seul. 

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   Dans la préparation d'uno matière luminescente au halo- phosphate, on peut mélanger   ls   constituants suivants à l'état cru dans les proportions indiquées : phosphate acide de calcium : 
1.860 grammes, carbonate de calcium : 558 grammes, fluorure de calcium : 140 grammes, carbonate de manganèse : 67 grammes,   trioxyde   d'antimoine: 150 grammes, et chlorure d'ammonium : 
168   grammes.   Ces constituants sont passés à l'état cru au broyeur à boulets de silex, par exemple, pendant environ cina heures, par exemple. Les constituants broyés crus sont portés ensuite à environ 
1.085 C dans un creuset fermé, pendant environ trois heures. La matière fluorescente traitée thermiquement est passée ensuite au broyeur à pilon.

   Si on le désire, le passage au broyeur à boulets et le traitement thermioue peuvent être répétés, comme il est courant de le faire. Ce procédé de préparation d'une matière luminescente au halophosphate est bien connu. Il est évident que les halophosphates de l'exemple précédent peuvent être remplacés par d'autres, et au'en outre diverses modifications et techniques de préparation bien connues peuvent être utilisées dans la. prépara- tion de   halophosphate.   



   Le procédé de préparation précité produit une matière luminescente au halophosphate finement divisée, cristalline dans son ensemble.'Suivant les anciennes techniques, cette matière luminescente est incorporée telle quelle dans une lampe   fluorescente.   



  L'expérience a montré cependant qu'un lavage supplémentaire, avec un acide oxydant, de la matière luminescente traitée a pour effet d'augmenter son débit de manière appréciable par rapport aux anciennes matières luminescentes non lavées anciennement,utilisées. 



  En outre, le lavage avec un acide oxydant de la matière luminescente traitée, augmente la durée de vie en lunens de cette matière par rapport à celle d'une matière luminescente lovée à l'acide chlorhydrique suivant le brevet américain précité n  2.691.601. 

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   Pour son lavage suivant 1:' présente   invention,   la matière luminescente au halophosphate finement divisée et cristalline dans son ensemble, est placée dans une solution aqueuse de l'un ou l'autre des acides oxydantes bien connus, notaient l'acide nitriaue ou l'acide sulfurique. A titre d'exemple, 300 grammes de matière luminescente peuvent être placés dans un litre d'acide nitrique ou sulfurique centinormal, la solution étant agitée mécanicuement Les durées du lavage et de l'agitation ne sont pas particulièrement critiques; il suffit que la matière luminescente finement divisée soit en substance complètement humectée par la solution queuse d'acide oxydant.

   Par exemple, la matière luminescente et le solution   aoueuse   d'acide oxydant peuvent être agitées mécaniquement pendant deux heures, mais la période de lavage peut varier considérablement. sans influencer, de façon appréciable, le débit lumineux de la ma- tière luminescente, pourvu que celle-ci soit en substance complète- ment humectée par la solution d'acide. 



   Après lavage, la matière luminescente peut être séparée de la solution aqueuse d'acide oxydant par filtrage ou décantage. 



  Dans le processus de décantage, la matière luminescente peut être abandonnée durant une demi-heure, par exemple, de façon qu'elle se dépose au fond du récipient contenant la solution qui devient ainsi entièrement limpide. Leliquide surnageant est décanté et on peut   ajout -r   de l'eau distillée de façon à reconstituer le volume de solution initial. Ce nouveau mélange est agité durant une demi-heure,par exemple, et la matière luminescente se dépose une seconde fois. On décante à nouveau le liquide surnageant. Ce rinçage à l'eau distillée peut être répété jusqu'à trois   fois.et   plus, si on le désire. 



   . L'expérience a montré qu'on peut aussi simplement séparer la matière luminescente de la solution aqueuse d'acide oxydant par filtrage pour débarrasser la matière luminescente de tout acide, 

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 EMI5.1 
 de sorte que le débit lumineux de la matière luminescent'-; l,vér; I":st; . en substance le.même après filtrage ou décantage.

   Dans le cas du filtrage, la séparation de la matière luminescente et de la solution d'acide oxydant peut se faire à l'aide d'un filtre arrêtant les précipités les plus fins, comme un filtre   Il     Whatman   " n  5, ou   3 'équivalent    Il va de soi qu'on peut, si on le désire, utiliser du papier filtre plus gros ou plus fin, avec des   filtrages   répéta ou une période de filtrage plus longue, et on peut utiliser aussi tout-mécanisme séparateur séparant effectivement la matière   lumines-   cente lavée de la solution de lavage* 
Après séparation de la solution de lavage, la matière luminescente lavée peut être séchée par tout moyen de séchage conventionnel, par exemple en séchant la matière dans un four à une température de 110 C durant une période de 24 heures.

   



   Dans l'exemple précité, la concentration de la solution aqueuse en acide oxydant peut varier dans de larges limites, par exemple entre   O,OlN   et 0,15N, et même ces limites ne sont pas spécialement critiques* 
Dans l'exemple précité de traitement de lavage de la   présen-   te invention, les quantités relatives de solution de lavage et de matière luminescente en grammes ne sont pas spécialement critiques. 



  Par exemple, il est souhaitable de mélanger 400 grammes de matière luminescente dans 300 centimètres cubes de solution de lavage,   quoidue   dans ce cas, auand la matière luminescente est également répartie dans toute la solution de lavage, le mélange soit relative- ment visqueux et dur à triturer* On peut. évidemment, pour une ouantité de matière luminescente donnée, utiliser autant de solution de lavage qu'on le désire,à condition de rester dans   le;

  'limites   
 EMI5.2 
 d3un.eônÉration êconomicue   r   
La matière luminescente, lavée à l'acide pt séchée, est mise en suspension dans un solvant et un liant, par exemple do 

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 l'acétate de   tutoie   et de la nitrocellulose, do façon à obtenir une peinture, suivant la technique classique de la lampe fluorescente. 



  La peinture est appliquée sur les parois internes de   1  enveloppe   d'une lampe fluorescente, le solvant est'volatilisé et la lampe est soumise à un traitement thermique pour éliminer le liant, comme d'habitude en   technique   de lampes fluorescentes. 



   La fabrication finale de la lampe fluorescente pourvue de la matière luminescente traitée peut alors être réalisée suivant les techniques classiques. Les lampes de ce genre ont normalement des électrodes constituées par des filaments de   tungstène   doublement spirales, recouverts d'un oxyde alcalino-terreux, scellées herméti- quement aux extrémités de l'enveloppe tubulaire, l'enveloppe conte- nant de l'argon gazeux sous une pression de   4   mm. de mercure ainsi qu'un peu de mercure. 



   . Les essais effectués pour analyser le traitement de lavage à l'acide   oxydant   de la présente invention, ont porté sur quatre groupes de lampes utilisant la même matière luminescente mais chacun avec un traitement différent. Le groupe 1 se compose de lampes fluorescentes 40   WT   12 à matière luminescente non lavée, suivant les anciens procédés. Le groupe 2 se compose de lampes fluorescentes   .40   WT 12 à matière luminescente lavée à l'acide chlorhydrique sui- vant le brevet américain n  2.691.601. Le groupe 3 se compose de . lampes fluorescentes 40 WT 12 à matière luminescente lavée à 1' aci- de nitrique. Le groupe 4 se compose de lampes fluorescentes   40   WT 12 à matière luminescente lavée à l'acide suffurique.

   On a utilisé, dans le cas des acides oxydants,   une..,solution   d'acide décinormale. 



  Dans le cas de la matière luminescente lavée à l'acide chlorhydrique, on a suivi le procédé décrit dans le brevet précité. Les   résultats   des essais sont résumés dans le tableau suivant: 

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 EMI7.1 
 T A 13 1, t'! U 1 
 EMI7.2 
 T-"- Tiw r? T?r watt pour la ditre"c de vie ¯¯linescent i'U.-M##..... 



  0 100 600 1000 2000 Groupe 1 - Lampe témoin 67.4 64,0 61,0 58,2 55,6 Groupe 2 - Lavage HCl 68 65,9 63,1 60,8 5"., 4 Groupe 3 - Lavage HN03 68.5 66, 0 63,4 61,1 5'8,6 Groupe 4 - Lavace H2S0 6' , 5 66 63, 5 61,2 59, 3 . On remarquera que la quantité initiale de lumens par watt est , pour toutes les lampes à matière luminescente lavée à l'acide supérieure d'environ 1   watt :8.   celle des lampes témoins. Après 2. 000 
 EMI7.3 
 heures de durée de vie, les   lenpes lavées à l'acide chlorhydrique Il dépassent les lampes témoins de 1,8 lumen par watt, les " lampes lavées à l'acide nitrique " dépassent les lampes témoins de 3 lumens par watt, et les "   Jpmpes   levées à lucide   sulfurisé   Il dépassent les lampes témoins de 3,7 lumens par watt. 
 EMI7.4 
 



  L'amélioration d'uno -altière luminescente lavée à l'acide p r rapport à une lr t'i ':.. 1"'0 non lavée peut probablenent s' expliquer   comme-   suit: Le   broyage   ou   .la   réduction par d'autres moyens d'une 
 EMI7.5 
 matière luminescente 1. l'état i U1t:.nent divisé transforme une partie i (ip la matière luminescente crist('lliv18 en une matière amorphe. Ceci a été vérifié par des essais de diffre ntion aux rayons X, qui montrent aussi qU'unp'mf1.ti',re luminescente lavée à l'acide est plus cristalline qu'une nr-tière luminescent non lavée. Il a aussi été constaté aue la matière amorphe est beaucoup plussoluble dans la lessive acide que la matière luminescente cristalline, de sorte qui la matière amorphe se dissout.

   Il n'est pas clairement démontré 
 EMI7.6 
 pourrnoi 1(13 acides oxydants sont plus efficaces que l'acide non oxydant, mais on peut supposer due les acides oxydants détachent mieux In. matière amorphe, de. In nmtt01'0 luminescente cristalline* On peut donc affirmer que 7'.'-, 1,\aclèrp'1 ll1TYljrtesc('ntes du type aux 

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 EMI8.1 
 balophosphntes 1[:v0f's dans un acide oxydant sont, en ;ursi, rm:fs, cristallines, toute la matière amorphe étant enlevée Le procédé de séparation de 1p m["'ti.(1'e amorphe de 3a matière luminescente cristalline dans sa généralité peut être dénommé evec raison un procédé d'ÓJutr1fition- En métallurgie des poudres, on emploie souvent le terme plutrintion -pour décrire ln séparation d'une poudre plus grosse d'une poudre plus fine par 
 EMI8.2 
 lavage et filtrage ou décentrage.

   Au sens le plus lrrrge, cependant, on peut définir 1--lélutijation comme étant la purification d'une poudre par lavage suivi de filtrage ou de décantage,   c'est-à-dire   exactement le procédé utilisé dans la présente invention. 



   La description qui précède montre que l'invention procure un procédé améliorant.le débit luminescent et la durée de vie en lumens des matières luminescentes aux halophosphates, ainsi oue des lavages déterminés à base d'acides oxydants, à utiliser dans ce procédé. 



   REVENDICATIONS 
1.- Procédé de traitement d'une matière luminescente aux halophosphates, finement divisée, cristalline dans son ensemble, pour augmenter 'son débit luminescent, caractérisé en ce que la 
 EMI8.3 
 matière luminescente, est' soumise à une élutriàtion 'dans une solution aqueuse d'acide nitrique ou sulfurique.

Claims (1)

  1. 2.- Procédé suivant la revendication 1, caractérisé en ce oue l'élutriation comprend le lavage de la matière luminescente dans la solution aqueuse d'acide nitrique. ou-sulfurique, et ensuite la séparation de la matière luminescente de la solution de lavage.
    3. - Procédé suivant la revendication 1 ou 2, caractérisa en.ce qu'on lave la matière luminescente dans-la solution aqueuse d'acide nitrique ou sulfurique pour rendre en substance enti¯rement EMI8.4 cristalline, lp matière luminescente cristalline Wns son ensPT1blr>. pan pnl r''1<,nt fin substance toute la matière amorphe, et on ppnrrr <Desc/Clms Page number 9> la solution aqueuse d'acide et la matière amorphe de la matière luminescente en substance entièrement cristalline* 4.- Procédé, de traitement d'une matière luminescente aux halophosphates. finement divisée, cristalline dans son ensemble, en substance comme décrit ci-dessus.
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