BE549783A - - Google Patents

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   <Desc/Clms Page number 1> 
 
 EMI1.1 
 

 <Desc/Clms Page number 2> 

 



  L'invention a pour objet un procédé d'obtention de 
 EMI2.1 
 la z, 17 ci ,21-trihydroxydl9'-pregnadiène 3,20-dione, VI, (..1-dc'-,hydro cortisol ou prednisolone), au départ de la 17,--lly- droxy 21-acétoxy.a 1'-pregnadiène 3,11,20-trione, I, (acétate de l-d6hydrocortisone ou acétate de prednisone). 



   Dans sa demande de brevet français ?   673.840   du 29 juillet   154,   la Société demanderesse a décrit un procédé d' obtention de la 3,20-disemicarbazone de l'acétate de cortisone par action, en acide acétique et en présence de phosphate diso- 

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 chlorhydrate .de dique, d'un grand excès de/semicarbazide à une température ne dépassant pas 50 , sur la 4-bromo   17-hydroxy     21-acétoxy   pre- gnane 3,11,20-trione ou sur l'acétate de cortisone. 



   Selon le procédé de la présente invention, on trans- forme l'acétate   de #     1-déhydrocortisone,   I, que l'on prépare selon le procédé de la Société demanderesse décrit dans son brevet belge N  PV   430.722   du 14 avril 1956, en sa disemicarbazone, II, en opérant dans les conditions précédemment indiquées. Cette disemicarbazone II est ensuite réduite au niveau du carboxyle en 11 par action d'un hydrure mixte, tel que les borohydrures de sodium,potassium ou lithium, ou l'hydrure de lithium-aluminium en   3,20-disemicarbazone   de la   11ss,17[alpha], 21-trihydroxy#1,4-pregna-   diène 3,20-dione, III, la réduction en 11 s'accompagnant d'une saponification de   l'acétoxyle   en 21.

   Avant la libération des deux fonctions cétoniques en 3,20 par double échange avec 1' acide pyruvique, on acétyle III par l'anhydride acétique en présence d'une base tertaire et obtient la 3,20-disemicarbazo- la ne   de la 11ss, 17[alpha]-dihydroxy     21-acétoxy #1,4-pregnadiène   3,20-dione, IV. Par échange   pyruvique,on   obtient le 21-acétate   deAl-déhy-   drocortisol ou prednisolone, V, fournissant par saponification   le A -déhydricortisol ,   VI. 



   Les exemples suivants illustrent l'invention sans toutefois la limiter. Les points de fusion sont des points de fusion instantannée déterminés sur bloc de Maquenne. 



   Exemple 1 : Préparation de la 3,20-disemicarbazone de l'acétate   de #  1-déhydrocortisone, II.- 
On mélange,sous agitation mécanique et sous courant d'azote,325 cm3 d'acide acétique cristallisable, 50g d'acétate de 1-déhydrocortisone et 60g de chlorhydrate de semicarbazide. 



  Après avoir chauffé le mélange à 35  environ,on ajoute petit   à petit 120g de phosphate disodique sec ; latempérature monte   légèrement et on chauffe pendant six heures à 45  en continu- ant l'agitation. La masse jaunit d'abord puis commence à s' épaissir. On laisse refroidir à la température ordinaire, on 

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 verse lentement dans 3 à 4 volumes d'eau et ajuste à pH   8 par   addition d'environ 550 cm3 d'une solution aqueuse d'ammoniaque à 22  Bé. On essore et lave à l'eau jusqu'à neutralité des eaux de lavage. Après séchage sous vide, on obtient 60g de disemicarbazone II brute, soit un rendement de 94'   %.

   Le   pro- duit est hygroscopique et renferme 6,9   d'eau.   F= supérieure à 250 ,   [[alpha]]D20 = +     140-145    .(rapporté au produit sec) (c 1%,   diméthylformamide).   Il peut être réduit directement. 



   Pour l'analyse, on le purifie par un lavage dans 10 volumes de méthyl éthylcétone à 4 % d'eau et une recristalli- sation en éthanol; rendement: 35 %   [[alpha]]D20   = + 150  ¯ 2 (c  =   1 %,   diméthylformamide)'.   



  Analyse : C25H34O6N6 = 514,57 Dosage d'azote : Calculé N% 16,3 
Trouvé 16,2   Exemple 2 : de la 3,20-disemicarbazone de la 11,1 3. 170±. 21-trihydroxy # 1,4-pregna-   diène 3,20-dione, III.- 
On dissout 50g de composé II brut dans 500 cm3 de tétrahydrofuran et 50 cm3 d'eau. On refroidit à +5  et sature d'azote. D'autre part,on prépare une solution de 450 cm3 d'eau contenant 8,3 cm3 de lessive de potasse à 72g pour 100 cm3 de potasse,refroidit à + 5 , sature d'azote et introduit 15g de borohydrure de potassium. On verse sous agitation la solution alcaline de borohydrure dans la solution du composé II. La température monte à 12  et on la porte ensuite à 45  pendant trois heures quarante cinq minutes. Le milieu devient hétéro- gène au bout de trente minutes avec formation de deux couches liquides.

   Le chauffage terminé, on refroidit à + 10  et ajoute lentement 48cm3 environ d'acide acétique à   50 la   d'eau pour neu- traliser à pH 6. On concentre par distillation sous vide du tétrahydrofuran. Le produit cristallise par refroidissement. 



  On essore, lave à l'eau et sèche sous vide. On obtient   42,5g   de composé III renfermant 5,5 % d'eau (soit un rendement de 92%). 

 <Desc/Clms Page number 5> 

 



   Pour purifier le produite on le lave à deux réprises d'abord avec de l'isopropanol à 5 % d'eau, puis avec 4 volumes de tétrahydrofuran à 2 % d'eau et le fait finalement cristal- liser dans 8 volumes d'éthanol à 90%. On obtient ainsi le com- 
 EMI5.1 
 posé III à l'état pur., -Q(-10 172  (rapporté au produit sec) (c = 1 >, diméthYlfOrmalTIi;de). F= supérieure à 250 . Le rende- ment de la purification est. de 32 %. Le produit est hygrosco- pique. 
 EMI5.2 
 



  Analyse : 02"H 4 0 5 "6 474,55 Calculé : C;a ,5bu2 Hlii ''je2 Tdj. l'%i7 Trouvé : 5,1 ¯ 7,4 17,5 Exemple 3:, Préparation de la 3,20-disemicarbazone de la 11 r ,17-dihydroxy 1-acétoxG.l'-pre-      gnadiène   3,20-dione,   IV.- 
40g de composé III brut obtenu selon l'exemple 2 sont chauffés sous agitation vers   40    avec 80 cm3 de pyridine anhydre. 



  On ajoute alors lentement 25 cm3 d'anhydride acétique pur en refroidissant de façon que la température se maintienne aux environs de 45 ,puis on abandonne pendant une heure trente à la même température. On refroidit à la température ordinaire et verse sous agitation dans un mélange d'eau et de glace. On 
 EMI5.3 
 abandonne une demi-heure,puis on essore et lave à l'eau jusqu'à.,' neutralité des eaux ae lavage. On sèche et obtient   40,5g   de produit IV (soit un rendement de 97,5 %). Le produit renferme 
 EMI5.4 
 7, b 'J d'eau. 20 calculé en produit sec)=+ 160 à 170  ( ç = 1;, cüméthylforr.rarnide) . 



   Pour purifier le produit pour l'analyse, on le dissout au reflux dans 7 volumes de   méthyléthylcétone   à 10 % d' eau,pas- se au noir et laisse cristalliser en refroidissant à +5 . Le produit pur, hygroscopique, est obtenu avec un rendement de 30 %. 
 EMI5.5 
 F = supérieure à 50  f0(rapportc3 au produit sec)= + l89 .:!: 1 (c = 1, diméthylf'ormamide).. 

 <Desc/Clms Page number 6> 

 
 EMI6.1 
 analyse :cSH j7Ui'6 = 51b,58 Calculé : N% 16,3 Trouvé : 16,2 
 EMI6.2 
 Bxer:lple 4 : : Préparation de la Il 3,17or-dihydroxy 21-acét- ;:oxy l ,4¯pregnadiène 3 , 20-dione , V.- On ajoute à 15g de produit IV brut, obtenu selon l'exem- ple 3, 75ctn3 d'acide pyruvique, 75 ces d'eau et 75 cm3/d'acide acétique.

   On chauffe à 90 .,sous agitation et sous courant d'azo- te,pendant trente minutes   environ,puis   refroidit à la tempéra- ture ambiante et verse dans 1200 cra3 d'un mélange eau-glace. 



  On essore et lave le produit à l'eau jusqu'à neutralité puis sèche sous vide. On obtient 6,1g de composé V brut, jaune, soit un rendement de 52,2   ;.;. Le   produit est purifié par lavage au . benzène chaud puis par deux recristallisations après passage au noir dans l'acétone aqueuse. Un obtient finalement 2,9g de 
 EMI6.3 
 composé V pur incolore (soit un rendement de 27 ;) . F= 2La.l,4 ,. 



  20 + 115  + 2 (c = 0,5 ;,.dioxane), . max. ;3,5 m M- , = 14400 (éthanol). 



  Exemple 5 : Préparation de la 11 : , 17 c , 21-trihydrox- .... l, 4 d . , "   .. V-- -pregnadiène 3,20-dione, VI.-   3,5Sg   de composé V pur, obtenu selon l'exemple 4, sont   introduits,sous   azote et agitation,dans 14,4   cm3   de méthanol absolu. On refroidit à +5  et sature le mélange d'azote pen- dant un quart d'heure. Un ajoute alors 0,7 cm3 d'une solution de potasse méthanolique à   1@     @   de potasse, solution également refroidie à 5  et saturée d'azote. On laisse la température re- monter à la température ordinaire et   aito   sous azote pendant deux heures. Le composé V se dissout partiellement et le pro- duit   désacétylé   VI précipite lentement.

   Un refroidit et neutra- lise par l'acide acétique aqueux à 50 puis distille 7 cm3 de méthanol et glace. Après essorage et lavage au méthanol gla- 
 EMI6.4 
 cé, on obtient 2,3k de ..1.-déhydrocortisol, VI, incolore (soit 

 <Desc/Clms Page number 7> 

 un rendement de 75 %).  F =     245 .   



   Pour l'analyse,   pn p urifie   par une recristallisation   @   en acétone aqueuse suivi d'une deuxième recristallisation en 
 EMI7.1 
 éthanol absolu. F=-246 ,¯ -*7q0== + 100  + 4 (c= 0,25 5;, dioxane), À max.= 244m yU- ,,6. 14400 (.éthanol). 

**ATTENTION** fin du champ DESC peut contenir debut de CLMS **.

Claims (1)

  1. Analyse : C21H28O5= 360,43 EMI7.2 Calculé : Cr) o5,tj'7 H,.. z, Trouvé : 70,1 7,8 EMI7.3 R8::> 1JI,lJ.!: L'invention a pour objet un procédé d'obtention du.. - déhydrocortisol (prednisolone) remarquable notamment par les caractéristiques suivantes, considérées séparément ou ensemble. EMI7.4 a) On transforme l'acétate de .l.-déhydrocortisone, par action d'un grand excès de chlorhydrate de semicarbazide,en présence de phosphate disodique ou d'un autre agent tampon,en sa 3,20- disemicarbazone, réduit avec saponification simultanée du groupe acétoxyle par un hydrure mixte, réacétyle en 21 la EMI7.5 3,20-disemicarbazone de la 11,/3, 17C±., 1-trihydroxy .,1'- pregnadiène 3,20-dione, libère le 21-acétate de1-d8hydro- cortisol par double échange avec l'acide pyruvique et sa- '* ponifie en - e yarocor lS0 .
    b) On procède selon a) et prépare la disemicarbazone du 21- acétate ae..l-déhydrocortisone par action en a cide acétique à une température inférieure à 50 du chlorhydrate de semi- carbazide en présence de phosphate disodique. EMI7.6 c) On procède selon a) et réduit la disemicarbazo11p' obtenue selon b) par la borohydrure de sodium, de p01.:1 S s' U.:l ou de lithium ou par l'hydrure de liU,hium-alumiuiu.i. d) On procède selon a), h) et c) et acétyle la disemicarbazone <Desc/Clms Page number 8> EMI8.1 de la 11;
    13, 17c, 21-trihydroxyale4¯pregnadiène 3,20-dione obtenue selon c) par l'anhydride acétique en présence de ' pyridine. e) On procède selon a) à d) et libère de sa disemicarbazone l'acétate de déhydrocortisol formé par double échange avec ,,'acide pyruvique. EMI8.2 f) On saponifie l'acétate dE.4 1-déhydrocortisol obtenu selon e) par action de la potasse méthanolique en41-déhydrocorti- dol.
    D'autre part, l'invention a pour objet à titre de pro- duits industriels nouveaux : EMI8.3 1) La 3,20-disemicarbazone de l'acétate q.e 1J..l-déhydrocortisone.
    2) La 3,20-disemicarbazone de la bzz , 17 (X, 1-trih y drox y ... -, 1,4¯ pregnadiène 3,20-dione.
    3) La 3 , 2-ài,seLicarbazone de l'acétate de'.1-déhydrocortisol.
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