BE631291A - - Google Patents

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BE631291A
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C327/00Thiocarboxylic acids

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Hydrogenated Pyridines (AREA)

Description


   <Desc/Clms Page number 1> 
 
 EMI1.1 
 il PROCEDE LOUR LA J:!ODt10!r:tOI :0 'lama 2). J.aXUI DITHI0CXHB0iyLIQtJE3 bzz 

 <Desc/Clms Page number 2> 

 
 EMI2.1 
 On nuit qu'on obtient du d1'h1obln.oa. de bonsils en f  liant r4.g1, . 6090# en présence d'un* solution aqututt d'hydroxyde dé lod1um, de l'.o1d. dîthiobonnulque 4 de 3.'tl" cool éthylique avec du chlore de benzyle 4ci.ne Wood et love Bout, J.

   Amer* oheme $*ce 12t 1011 (1957J7 #  #  41ih1ooaboX1- lates de .d1'hylam1no'thfl. aliphatique* ou tï'CMatiqu<t  <eat obtenue en t1\1.nnt réagir# à température ordinaire, en solution aqueuqop de la -ohlo'thyldi=.th11.m1n..ur 1 '  lo wcdiquM d'ooidttt dithlocarboxyliqu*4 aliphatique% ou )trotMttiquw*J?'Wt Boat et 0*Iit ahuglyt Jfàuero chez# coco ut24025 (195,17- les entera m<5thyliqu< 8 de l'aoidt dithiobonzolque et de l'aoidt dithiolnl1oyliqul ont déjà été préparée à partir d   If po- tanoiques don aoïdes dithïooarboxyliquen par alcoylation 4144 du sulfate de dïmétbyle en solution alcalin. aqueuses les es- ter* éthyliques ont été produit* en ta1aan réa,1r 1  tel* d'argent des acides dithiooarboxyliques avec de l'iodure d'étbl- lt.OBhn et 1. Blooh, J. pr. Oh.2 482g493s494#499#501 (191017. 



  Les enter* alooyliquee des acides 41th1oaoétique, dithîopropio- nique ou dithiophénylacét1Qu. peuvent être obtenue en traitant avec du sultate do di&10011e lea sale magndaïens balogén4s d'a- oïdes dithlocarboxyliques qui et forment par addition do sulfure de carbone sur des sels organo-'naLgne!8iene Z7,Eoubon et ±*Xêtt gobultzet Bar# dtache chez# gooo !1,2461 (191017. Do façon ana- logue ont été obtenue le dith1ophôntlaoétat. et le dithlogensoa- te de carboxyméthyle à partir des sels magné.1.n. halo,en', de$ acides dithiooarboxyliquts par action dtacide chloracétique 4X*Xjaer# Acta ohome Scand.

   Ig le47 (i950)|6|327 (l9j7* &'9e- ter oarboxyméthl11u. de l'acide dïthîobonsolque a aua.1 dijk été préparé à partir du sol alcalin de lucide dithionlque et 

 <Desc/Clms Page number 3> 

 
 EMI3.1 
 de l'acide chloraoetiqus L'B, llolxberg ..uk1y Kend." Jtlnirai,,, Il.:3 goole 2> (194,J7.. i ''-" '   Les   méthodes qui   viennent     d'être     indiquées   ne sont      
 EMI3.2 
 toutefois pas utilisables pour une produotïon à l'¯ohel11 indus- trielle deenters d'acide$ 41tbiooarboxyliqu,. du fait que les acides dith1oo&roxyliqu'8 servant de matières de départ, ou leur.

     salut   ne peuvent en général être   préparés   que de façon peu économique, et que   les   rendements en esters d'acides dithio- 
 EMI3.3 
 carboxyliquo pure ne sont pas satisfaisante, Il   est     également   connu que les   esters     d'acides   dithio- 
 EMI3.4 
 carboxyliqueu aromatiques se forment avec des rendements Modes- tes lors de la réaction d'un hydrocarbure aromatique   avec   du bromure d'étyle et du sulfure de carbone en présence de bromu- 
 EMI3.5 
 re d'aluminium ±"3* enrge eer* dtoh. ohem. Ses  42e 1466 (1927Jj. 



    Les esters   d'acides   dithiooarboxyliques   peuvent aussi être pré- pares en faisant agir du   sulfure   de carbone,   sur     des   imidoé- 
 EMI3.6 
 thora d'acides thiooarboxyliques 4rJ# Houben et i. 11Y4a41novutoooh# Bort dtsohe chemo Ose# µ1# 2"9 (193 6)7  Zen imidoi. thoeo d'acides thioarboliques util11" corne salières do départ ne peuvent toutefois lire prdp#r44 que dïttîoiltmtntb En outre, ils ont tendance a former des réactions secondaires, dans o-   si   bien   que/la plupart   des   cas   on n'obtient que de mauvais 
 EMI3.7 
 rendements en têtets dtaoîdea d1th1ooaroX111,u...

   Il est   enfin   connu de préparer den esters d'aci-      
 EMI3.8 
 des dithiocarboxiiquen en faisant réagir un iodure de aorpho- lidium de thiooarboxylate de méthyle Peak et '.J. 



  Stansfieldt H. Chemo Soc. 1952,. 4067jou encore un brou=# dq pipéridinïum de thiooarboxylate de carboxymêthyle -1.Ât J*nton et Obr. Podersong Aota chez* Soand. Jl, 1090 (196117 dans do l'alcool éthylique absolu avec de l'acide   sulfhydrique,   la production à l'échelle industrielle d'esters   d'acides   dithio- oarboxyliques d'après ce   procéda   est toutefois peu rentable 
 EMI3.9 
 du fait qu'à partir des morpholides ou pipérdides diacides 

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 EMI4.1 
 carboxyliques on doit d'abord préparer les aorpho11d.. ou pi. péridides diaoideo th1ocarboXf11q1 devant ensuite '1rl trans- formée, dans une phase supplément air , en îod=ee do mopho1i- dium ou bromure))) de p1p6rid1n1ua d'entera diaoidon thi0aa:

  boXJ- ligues utilisée comme   matières   de   départ*   
On a trouvé qu'on, obtient, de   lagon     avantageuse,   
 EMI4.2 
 des entera d'aoides dithiocarboxyliquen de formule générée 
 EMI4.3 
 dans laquelle R1 est un atome d'hydrogèneun   radical     Alcoyle,   
 EMI4.4 
 sycloalcoylet aralqoyle# aryle ou un radical hétéroolo1iqu., - R2 étant un groupe alcoyle ou aryle éventuellement subutîtud par un groupe carboxyle ou oarto-alooscyle en faisant agir sur un anddoohiorure d'acide carboxvlque H,N< di0ub8tltué| 40 for* mule générale 
 EMI4.5 
 
 EMI4.6 
 . (dan< laquelle, ai a, la signification 1'.'0:1.114,.

   R3 et 24 4t*g| de$ radicaux alcoyle 14ftnt1q.. ou 4tlt'ot't pouvant 4.al,- ment former aonjolntement, tyeo l'atome 4'..ot., un h41.IOO,- 01.), 4M< un solvant ou un diluant o:efmique inertie, ente* environ -10 et 500ot de préférence entre 0 et 20000 Io ose 4.8 ohéant en présence d'une base$ un mlreaptan de formule générait 
R2-SH, (R2 ayant la signification mentionnée plus haut)   et,   en même temps ou ultérieurementde l'acide   sulfhydrique,  R1 peut 
 EMI4.7 
 également renfermer deux fois le groupement oarbam1doohlorure. 



  Zen amidochloruren dfacidon carboxyliques 1,1-d1.ub etitudop utilisée comme matières de départ agnt des composée   connue,  pouvant être   préparée   facilement. Comme matières de 

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 EMI5.1 
 départ, appropri4get on oitera les 4"400hloruroa irt y ; ' . , des amides d'acide$ carboxylique# %#xë-dioubotîtu4o Duilrantë.,1 N,N-4iw<thylfoy<M4<, I,H-4iéthylfô***aiât> X-f onylptoll , ;}; dîne, H-formylpipéridln , X-iaKtthyoMd.dw, Midt d'*oi4* !t,Niat<thylpapioniqut, Midi â<* lât N'4i< hylM<ty<t. que, mutât dtaoldt tf,Jf di 4thylbutyaciu#, bMtepyta "Ide dtsoi4o M'-4iM<thyley9lchet9Mi 1.,¯4y.:x. oidi  ,N-di4thyXoyûloh x*nt ai IIUl111', i1116 'R''' 11t.l' 'ry" b . #aide d'acide 'idirlïrwtDiirf 'd : dia< thylb.nioïqu  , briao.,pïiA.r.,Y.l,,i'ci,b'"¯'r . péridînop re,3,dr 4dd< ,3fidait##!*uirErttl t";

   d'acide ',-di.itlaJr, m6tba'*n*dbî; i,ar d f tdïie Vif*1 . ao4d$ dai.4r N,!<tthyl'padt<'ebtaMÏ<* que, amîde doacide K,S-di étbyl-0-n iplitot<lut, *aldt dtsotde ,Nlimitiay,atati.cu*, m:ld* d'acide X#U.-4i*dthylîooaioottquoo. waid* dtaolde 1,'limftbylatbxxt,txar* carboxyliqut-2g luaidi d* old  t.lim6thr. ohloro-1 omthraquînout c rbotyliqut'r2  amide d'acide N,M<-dim4thyl<Lnthrâpyï'i!tidia< ortrb4%.u et diamide dtaolde ,',ttcam6tkytirfgtlqur. 



  Cotante morcaptau approprie , on ci tara, par <m<Mapl$ le méthyltercaptans l'éthylmercaptang le prapy3.rsragt., l'acide mercapto-acétiquop le morcapto-aodtate dlithyle et lot 
 EMI5.2 
 thiophénol. 
 EMI5.3 
 



  Avec emploi d'amidochlorure d'acide ',.climdthy.bu byrique, d 6th,plmeraapta.n et d'acide sulfhydrique# la réaction peut étre représentée par l'équation oi-aprëa t 

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 EMI6.1 
 
 EMI6.2 
 Au cours de la réaction, le groupt imino dieubutitué est 84#ào rd'oQU4 gorge de bel 4'aIaon1ua. 0"" pourquoi on utili..,. 



  .avM.ta$u ment dom ami400blo:u.. dérivant 4'am14', 4,..14.. 



  . C&bX1l1U" 1.1w41.ub.ti,ué., dont les atomes dtabote sont d'itub titu<3 par des radicaux &10011e court* ëhiat Pu des r-'1Q'uw méthyle ou êthyloo Il est indiqué de faite agir sur 1'a#i400hlG' d'acide carboxylique .tN-di.ubltitu4 , a des quomtiKe au ao1a1 équiaolair  de morcaptom et d'aaîde .ultb3dr1qu..

   Hait même lors de l'emploi do plue faibles quantité%# la réaction a lieu belon l'équation gueïndiquéto On emploiera toutefois  aval'.. goubement, un exobn de mercaptan et d'ao148 sulfhydrique# pat exemple 1#0 mole par mole d'aaidoôhlofure d'acide carboxylique* Il eet aussi possible d'utiliser un oxobo de meroaptan tel que ce dernier servira en mème temps de solvant ou de diluante 
 EMI6.3 
 Comme solvants ou comme diluante conviennent outré 
 EMI6.4 
 le morcaptan en excès, des liquides organiques qui sont iner- tes dans les oonditiona de la réaction, par exemple l'éther diéthyliquel le chlorure de méthylène, le chloroforme, le td- trahydrofuranne, le dioxanne, le diméthylformamide et la 9- méthylpyrrolidone.

   Lorsque l'amido chlorure d'acide oarboxyli- que n'est d'abord mis en réaction qu'avec le meroaptan, on peut aussi utiliser un alcool, par exemple du méthanol ou de li" thanol, pour la réaction subséquente avec l'acide .u1tb14r,u.. 



  .11,peut être avantageux d'effectuer la réaoUon, ftui -' '.''''-.- 1 ' 1 ', 'v ci découle'avec a épuration d'acide 0410rhydrîqu*i %n> "µ?$$<&&'* .1 1 1 ", 

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 EMI7.1 
 d'un* base, comme la triéthylamine, la trlprôpylaaint  l.ûiir, aethylaniline pu la p1J:14.in., -,. base *et- u't11Ué. 4n vpM//sk quantité inférieure & la quantité normale, en quantité 'qUi-. molaire ou en excès, par exemple à ra.1tSÓÂ. de 1#1 2,5 moles. par mole d'amido chlorure d'acide arboX11iqu.. 



  10 procédé peut être mîn en oeuvre, par exemple, en dissolvant ou en mettant en suspension l'am1docblorur. d'acide carboxylïquo dans un des solvants ou des diluante précitée et en   faisant   couler ensuite dans le mélange, à la température de réaction, le mercaptan, Le solvant ou le   diluant   peuvent ensuite être   emparée   pour être remplacée par   un autre solvant   
 EMI7.2 
 ou un autre diluant, ou bien on introduit l'acide  ulfjaydriqut dans le mélange$ .ana ohangeeent du solvant ou du diluât. 



  Ze meroaptan et lucide eumiydrique peuvent ouest tire mis en réaction en mine tempe avec l'im14ooblorure 4'taim de oarboxylique   dissous   eu en   suspension   dans le   solvant   ou le   diluant    
Un mode opératoire particulièrement avantageux con- 
 EMI7.3 
 siste à laisser se former dans le récipient de t4aotion mine les amîdoohlortwoo décidée oarboxyU.q\1...

   H,H -dis\ib8tituéS| : '' à partir d'un amide décide carboxylique NfMisubstitue tt ' de pbo8gbn.. \- En général, la réaction est terminée au bout de Si- heures* Pour isoler l'ester d'acide dithiooarboxylique# on di- lue, par exemple, le mélange réactionnel avec de l'eau et c- reprend l'huile rouge qui se forme avec de   l'éther   diéthyli- que, du benzène ou du toluène.

   la solution   est   lavée avec de 
 EMI7.4 
 l'eau, aeottee sur du sulfate de sodium anhydre et souaiae à une   distillation   fractionnée   sous   dépression* Le mélange ré-   aotionnel   peut   toutefois     aussi   être traité par distillation fractionnée sous   dépression     sans   séparation   des     constituants   hydrosolubles, 

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 EMI8.1 
 è* esters décidée dithiooarboxyliquee pouvant être obtenue avec de bons r.nde#ent.

   et à l'état très pur par 10 .procède suivant la présente invention #ont utilisables pU' 
 EMI8.2 
 exemple, pour la fabrication de colorante* 
 EMI8.3 
 les parties indiquées dan 1#4 exemple  uivato oo*tl 
 EMI8.4 
 saut indication contraire, des parties en poids, le$ parties en volume se rapportent aux parties en poids comme le litre au kilogramme. 
 EMI8.5 
 



  On fait couler, entre 0 et 10*Cp 10 k 15 parties dans une suspension do 25 parties de piperid doohlorure d'acide bonzolque dans 10 parties de chlorure de Méthylène, puis on brasse le Mélange r,..ci1onnll pendant use demi-heurt' 20000 On ajoute 20 pastis de J"m'tbllP7Jo11 . et, en refroidissant , 8 Parties de pyridinst puis on înjoote entre 0 et 1000 pendant 2 heur.., de l'acide suif hydrique  On abandonne le mélange r6actionnel pendant encore quelques heu- -res, après quoi on le verbe dans environ 200 partie d'eau. 



  Zthuile rouge qui n'est séparés est reprise avec de l'ether .''''dj.e'the-.aoluti'on ê'b44f,.....1 lavée avec de l'eau, 8" .,990"-' ulate'e. codium anhydre, et eomaiee a une die :11iatià fraot'ionaée sous déprijeslont On obtient i±f9 par.' : ,"tië...'e .'tpbÍniÓae\ d.'6tv1e sous forme d'un liquide rouge (p<eb. '$'6"0/0.!M: Hg), Nn utilisant h la place du chlorure de méthylène de l'ether d4thyliquel la i'pESric11doohloru.r. d'acide benaoïnue mie en suspension dans l'éther, es liquéfie lors de l'addi- tion de l'4tnl1meraptan.

   On sépare l'éther d1éth111que, on reprend le résidu avec du dl#éthylformamide, puis on continue, à travailler comme décrit au premier alinéa* On obtient 1605 partie. de dîthlobonzoate d'éthyle d'un mlsie degré de pureté En reprenant le réeldu qui reste après la séparation de l'éther dïéthylique non pas avec du diméthyltorngmide, maie aveo de 

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 EMI9.1 
 l'alcool éthylique et en oontinuant à Opérer oomae décria p1 haut, en obtient 15,5 parti$$ de dîthiobeanotte d'éthyle. te pip't14i40ohlofurl d'acide b,nlol,1.1' ustli4d Of'" teatiere de départ a été préparé comme cuit t '!Bt9 partî#o dé pipèridide d'acide bonnolque #ont dissoutet dans 100 piu?ti*  " de toluènes on injecte dans la 1011.1t101\, '2"O.. go 11"':' :

   de phoupgbnoë Au. bout de 24 h*Urouo on ollorl part .uoo10A 1. produit qui et*%$ .épar4, on le lare avec as 1'4thtr 4S.'tbt- l1qui abiol'4 et on le abote dans l'8uioQ&'t1a. On obtient 21#5 parties depipérididochlorurt d'acide btnlotqu8  Ou forât de cristaux incolores d'un point de tU8ioD ooappiw wntM 1? *" ' et 140*0# V , EXaiPLS 2 '#';' ## ,,,; * ; .-; A une solution de 27,4 partira de pipidooMLoMM' , d'acide p-méthoxybonzolquop dans 40 parties de ohlor\U1' 48.. méthylène, on fait couler, entre 0 et 10'0, 10 partie* 4'4tb1- mercaptan.

   On sépare ensuite presque ooapletement du mélangé le chlorure de méthylène noua pression rédiiitop à une tempéra- turc inférieure à 2500, On ajoute au résidu 20 partit  de di- ;I m éthyltormamide et, en rotroidîneants 5 parties de pyridines puis on introduit dane le mélange, à température ordinaire, pendant 2 heures, de l'acide .Ùfh1driqu.. On abandonne le mélange rédactionnel ¯ pendant quelques bourse, pule on le soumet 
 EMI9.2 
 au traitement ultérieur décrit au premier alinéa de l'exemple 
 EMI9.3 
 1, On obtient 16 parties de p-méthoxyditblobensoate 4"thyle 
 EMI9.4 
 tous forme d'un liquide rouge d'un point d'ébullition compris 
 EMI9.5 
 entre 143 et 145*0/0,2 mu Hg. 



  Ze p1p'ri41doohlorur, d'acide p.a4thoX1'nlolqu, u- tillod comml watlire de départ a été préparé selon la recette indiquée à l'exemple 1 pour le pip'141400hlo:. 4'ao1de ben- soequoè On obtient 24#5 parties de pip'ri41doohloe 4.&0:\'4e p- éthoxyb n8Olque noue forme de cristaux 1noclor.., d'un point de fusion de 6500* 

 <Desc/Clms Page number 10> 

 EXEMPLE 3 
 EMI10.1 
 On fait vêtait$ coma. 44011' . l'exemple il tf 4 partie  de pyrrelididoehioruye d'aaide butyrique "'0 15 parties dldthyu4romptan et de l"01d..u1th141qu.. ou ototient 9,5 parties de dithiobutyrate 4"tu11. sous forât 4tU. liquida jaune orangé d'un point d'4bu111t101\ de 76-0/11 Ma Si@ Le Plrrolid1doohlorur.

   d'acide butyrique utilisé 00=0 matière de départ z été préparé ocme nuit t 11#5 par'* tîeo de pyrrolidide d'acide NeN-diméthylbutyrique sont dit m" tes dans 700   parties   de toluène? on introduit dans la solution à 20 C 20 parties de phosgène. Au bout de 5   heurte,   on   sépare   
 EMI10.2 
 par succion le produit qui a'eet forme, on le lave avoo de l'éther dithylique absolu et on le sèche dans l'exeioo<tteut On obtient 18,5 partie. de   pyrrolididoohlorure   d'acide butyri- que nous forme de cristaux   incolores,   d'un point de fusion de 82-85 C. 



    EXEMPLE   
On fait réagir, comme   décrit   à l'exemple 1,   25 par-   
 EMI10.3 
 fiée de pipérididoohlorure d'aoide oyolohexanevarboxylique avec 10 parties d'éthylmercuptan et de l'acide suif hydrique. On obtient lot5 parties de dithiocycloboxantearboxylate d'étblle soue forme d'un liquide jaune orangé d'un point d'ébullition compris entre 80 et 8500/0$2 sus Es$ Le pïpérididochlorure d'acide oyolohexaneoarboxyli'!-' que utilisé comme matière de départ a été préparé selon la recette indiquée à l'exemple  1 pour   le pipérididoohlorure d'a- 
 EMI10.4 
 oide bonsotque.

   On obtient ? parties de pipériridoohlorure 4'.0148 0101oh.xan.oarbaxy11ut nous forme de cristaux inaclë*   et$   d'un point de fusion   comprît   entre 96 et 100 C, 
EXEMPLE 5 
 EMI10.5 
 On introduit, entre 0 4t 10* 90 partît  do phes- gène dans une solution de 15 partit. d'amide d'acide SMia" thylben%ozque dans 100 partira en volume d'éther didthyliquo 

 <Desc/Clms Page number 11> 

 
 EMI11.1 
 absolu.

   On abandonne le mélange reaotionnel pendant 2 heures température ordinaire, puis on sépare l'éther didthyltque f par distillation sous dépressiont On ajoute au rê8:Ldut .. 0*10, 
 EMI11.2 
 en refroidissant convenablement aussi rapidement que possible 
 EMI11.3 
 50 parties en volume d'ethylmeroaptan, l'amidochlorure dtaolde N,N-dimèthylbencoïque ne dissolvant alors* On fait arriver goutte à goutte, à Ooop 5 parties de pyridine, puis on intro. duit, entre 0 et 10*0, pendant heure, de l'acide eulfbvdrï  que.

   On ajoute ensuite encore 3 parties de pyridine et on lu. joate, entre 0 et 10000 pendant encore 1 heure, de l'&01d. eulfhydrique dans le mélange  On abandonne le mélange rlao- tionnel pendant 2 e heure. , température ordinaire, on adpa. re par distillation Itexoke dtdthylmercaptan et on ameute de l'eau au résidu, On reprend l'huile séparée Mfoc de l'éther diêthylïquo# on lave la solution éthérée avec de l'eau, on 
 EMI11.4 
 la sèche sur du sulfate de sodium anhydre et on la soumet à 
 EMI11.5 
 une distillation fractionnée.

   On obtient 14 parties de 41tb10-f> 
 EMI11.6 
 benzoate d'éthyle bous forme d'un liquide rouge d'un point 
 EMI11.7 
 d'ébullition compris entre 98 et 9900/011 ma Ego marna. , 
 EMI11.8 
 On introduit 20 parties de phosgène, entre 0 et 10*0  
 EMI11.9 
 dans une solution de 11,5 parties d'amide d'acide N,N"diMethyl . butyrique dan. 100 parties en volume d'éther diethylique aboo,, lu* On abandonne le mélange réactionnel pendant 2 heures t. température ordinaire, puis on fait passer à travers le Ad. 
 EMI11.10 
 lange de l'azote pour chasser le phosgène en excès.

   On fait 
 EMI11.11 
 arriver ensuite, goutte 4 goutte, à 0000 19 parties d"thfl- meroaptan et on brasse le mélange jusqu'à, ce que ltwddoohlo. rure d'acide N.N-dimthylbutyrique se soit sépare sous forae d'huile* On élimine l'éther dïdthylîque par décantation ou distillation, on ajoute au résidu# à 0001 30 parties Ou volu. me de diméthylformamide et 5 parties en volume de pyridine, 

 <Desc/Clms Page number 12> 

 
 EMI12.1 
 puis on introduit, entre 0 et 10000 pendant 1 heure, de l'aoi"- de sulfhydrique, On abandonne le mélange reaotionnel pendant encore 2 heures à température   ordinaire,   puis on le soummt au traitement ultérieur   décrit   à l'exemple 1.

   On obtient 9,5 parties de dithiobutyrate d'éthyle   sous   forme d'un liquide jaune orange d'un point d'ébullition de   76*0/11   mm Hg, 
EXEMPLE 7 
On ajoute 10 parties en volume   d'éthylmeroaptan   et 2 parties en volume de pyridine à un mélange de 18,5   parties   
 EMI12.2 
 de pipérididochlorure d'acide carboxylique-2 et 50 parties en volume de puis on intgoo duit dans le mélange, à Osot pendant 1 heure do 1.' 1.014..u1t.. hydrique. On verso le mélange reaetionnel Sans de l'eau et on reprend avec de l'éther diéthylique l'eater 'th111qUI 4'a.

   Cid  anthraquinone dithiocarboxylique-2 qui s'est séparé sous forme d'une huile rouge Ma solution ét114114. de l'ester est peu   .table.   Il   ,-en   sépare, avec disparition   de   la   couleur   rou- 
 EMI12.3 
 sep un précipité incolore d'un point de fusion oompris entre 1.56 et 1?8 Ô, - Le piperididoohiorure d'aoide anthraquinone obOX1. 



  - . iiq,ue-2 utilisé pomme matière de départ a été préparé selon la recette indiquée a-l'exemple 1 pour le pipérididochlorure d'acide bentotquo# On obtient 34 parties de pipé1414ocblo:. d'acide anthraquinone carboxylique-2 moue forme de erietaux inoolorea, d'un point de fusion de 156 à 160*Co ËXES. 



  25 parties de dimethylamidochlorure d'acide pnltro. benzoïque sont dissoutes dans 25 parties de chlorure de ffléthjt- 1 lènei on ajoute ensuite à 0'0, 15 parties d'ethylaeroaptan On fait arriver 40 parties de H-méthylpyrrolidone et 8 parties de pyridine, puis on injecte à 000, pendant 2 heures, de l'aoi- de   suif hydrique.   On abandonne le mélange réactionnel pendant encore 3 heures à 0  , et on le soumet au traitement ultérieur 

 <Desc/Clms Page number 13> 

 
 EMI13.1 
 440vît à l'.x..,l' 1.

   On obtient J1" pari", de f-si***!****" bon4omte d'éthyle  ou fora  4'ua liquide JOUI' tOD04 4#tu point d'ébullition eoapyit entM 1'0 et 153*0/0,2 M S|* ï.'Meeh!.efUM $ *e -4 ilttr#04 ..8dque utilité 00.....t1';' de départ a été" p 4p*và ..1.. 1& recette décrit* à Ilexemple 5 à partir do t3o4 putt*# 418*Wa d'.o1..,W-4im4thJl nitro-4- b.J110!qU8 a$ de 20 ptittta 40 phowgWt On obtient 25 parties 4'aa14oqhlo ddaoide V#V*  41='thJl nitro-4 bonnotqus mou fenM de ori..aus M$l$9?  qui et 4'00Ilpo.ln1 &1.&-411' de 9000# A =# suspension de 19,6 parties 4* piridi4c<t' rure d'acide propionique dans 75 parties dm voiMM 4'<<th< d14tbrliqu. absolu# on ajoute? à 0001 15 parties *a V03.tm d t 'thr11l1eoaptan, puis on b]*Me$ le mélange jueqa'à Uqtlât*4>0 tion.

   On sépare l'éther, on ajoute au résidu, à Ooof 3 0 partit* an volume de dimêthyltormmide et 8 partie* en .01..de pyridinw, puis on introduit dans 10 .1a218" , <6*C putJad.' 5 heur  , de l'acide aulthydriqu*4 On ohautte *n uit* la < lange réactionnel à 1500 et on l'abandonne à cette t ap4r tttru pendant 2 à 3 heures  Apre  la poet-trititomont décrit l'exemple ig on obtient 11#5 parties de 41th1oppiOD&t. 
 EMI13.2 
 d'éthyle nous forme d'un liquide jaune orangé 4'un point 
 EMI13.3 
 d'ébullition de 7500/22 au Es, te pipdrîdidgohlorure 4'&Q1de ptop1on1,u. uii1i.4 ooame matière de départ a été prépara eoame suit s 14ol parti*  de pipèridide d'acide propionique sont dionoutes dans 700 parties de toluène on injecte dan< la édition, entre 95 et >0600 20 parties de phosgène.

   On .b40nn. 1..'l&na' pen- dant 5 heure* on sépare par succion le produit forae, on le lave avec de l'éther dlithylique Absolu et on le abohe 4aDa.' liexa1ooat,ur. On obtient 18 palliée de pip'r1414ooh10' d'aoïde propionique sous forme de cristaux ïnoolotoop d'un 

 <Desc/Clms Page number 14> 

 
 EMI14.1 
 Polut de fusion doawr4 entre et et "'0, ima, 12 On 44outet à 0'0, le ,.,,.. en YOIUI 4t4'hrlltr..p- tu à une I tJt Iòa de toit petite d'mette W,K-di.Btethyleyal6&ex<Mteemrboxyliqut dm  79 parties en ,o1\111' ."\ber di4thyli%M tbwol, on brMat l, .41an. jMq<A' et que lUaidoohlorur  it *Dit l1qu4f14.

   On sépare l'4tb.r. on ajoute au résidât à 0* 10 partloo en volume de 41m'h11tOfm.. aide fi a p.11.. en volume de pyrîdïntl on introduit dans 1...l.nre, . 0*0# pendant > hturto 4* l'a014..ultb14:1qUt et CA l'.nn4onn. pendant =oort M à 3 heur.. , 19*0* On wowt taaùt. au tiultement ultérieur décrit à l'exemple lt On ob- tlent 12t5 parties de 01clohexaned1thiocarboxylatt dtîtliylt #tous forme d'un liquida jaune orangé d'un point d' ébul111110n de 140*9/22 xm Eg  L'as1doOhlorurt d'acide !tl-d1méthylolaloh.xanl oarboxylique utilisé comml matière de départ a été préparé **Ion la recette indiquée à l'exemple 4 pour le pipér:1.d:

  1.4o- chlorure d'acide beazolqiue à partie de 15e5 parties d'amide 4'ao1de ayolchexanocarboxylîque et de 20 parties de pho..n'4 On obtient 19 parties d'amidochlorwe d'acide 01clohexan oar- boxyliquo nous forme de cristaux incolore* qui ne décomposant au-delà de 8000. 



  EXEMPLE 1A À une suspension de 24#5 partît$ de pipdridtdo- chlorure d'aide bensoïque dans 100 parties d'éther dîêthle lique, on ajoute, à 0*0, 1J parties 4'&oid..'toapto.ao'i,UI. puis on brasse le mélange pendant 24 bout# à 20009 On #épart l'éther diéthylique, on ajoute 30 parties de dimithtltormal1- de et 20 parties de pyrîdint, puis on injecte dum le ..1.. 



  1 060# pendant 4 à 5 heurts, d','a014e aulfhydriqst. On aban- donne le mélange pendant encore qgtlque  bouton à teaperatu es ordinaire, puis on le verso dans de l'eau. On reprend Io 

 <Desc/Clms Page number 15> 

 
 EMI15.1 
 produit sépare avec 40 l'éther didthylique, on lave la tolu- tion éthérée avec de   l'eau,   on la sèche sur du sulfate de so- dium anhydre et on la concentre. On obtient 16,4 parties de 
 EMI15.2 
 dithiobenzoate de oarboxymethyle sous forme d'aiguilles rouges d'un point de fusion de 123-125 C, 
 EMI15.3 
 EXEMPLE ,12, une suspension de 25 parties de piperididoohioyure d'aoido benzoïque dans 75 partiel dtdhor diethylique, on ajoute, à 0*01 15 p'-ytien de thiophenol, puis on brasse le Mélange, entre 15 et 20*os jusqu'à liquéfaction.

   On sépare l'éther dïdthyliques on ajoute au résidu 30 parties de dime- thylformau4ide et 6 parties de pyridine, puis on introduit dans le mélange, à 0 C, pendant 4   à 5   heures, l'acide   eulfhydrique.   



    On   abandonne le mélange pendant encore quelques heures à température ordinaire, puis on le verse dans   200   parties d'eau et 100 parties d'éther   diéthylique,     On   sépare la solution éthérée, on la lave plusieurs fois avec de la lessive de soude 1N et de   l'eau,   on la sèche sur du sulfate de sodium anhydre et on la   concentre.   On obtient 14   partie    de   dithiobenzoate   de phényle   noue   forma d'aiguilles rouges d'un point de fusion de 60 à 62 c, 
 EMI15.4 
 v.sIxOATIONS 
1.-   Procédé   pour la produotion d'esters d'acides   dithiooarboxyliques   de formule générale 
 EMI15.5 
 
 EMI15.6 
 de,ne laquelle R1 est un atome d'hydrogène,

   un radical alcoyle, 01010alo011e, aralooyle, ou aryle, ou encore un radical hete- rooyolique, Ra étant un radical alcoyle ou aryle éventuellement substitué par un groupe carboxyle ou   oarbo-alooxyle,   caracté-        riflé   en ce qu'on fait réagir aur un   amidochlorure     d'acide   car* 

**ATTENTION** fin du champ DESC peut contenir debut de CLMS **.

Claims (1)

  1. EMI15.7 boxylique N.!:-d1uuijtituê, de formule général. <Desc/Clms Page number 16> EMI16.1
    (dans laquelle R1 a la signification précitée, R3 et R4 Wésignant des radicaux alcoyle identiques ou différents pou. vant également forme? conjointement avec l'atome d'asote, un hét1rocycle), dans un solvant ou un diluant organique inerte à une température comprise entre environ -10 et +50 C, de préférence entre 0 et 20 c, le cas échéant en présence d'une base$ un mercaptan de formule générale R2- SH (où R2 a la signification précitée) et, en même temps ou ul- térieurement,
    de l'acide sulfhydrique 2.- Procéda suivant la revendication 1, caractéri- sé en ce qu'on laisse sa former l'amidochlorure d'acide car. voxylique N,N-disubstué dans le récipient de réaction môme à partir d'un amide d'acide carboxylique N,N-disubstitué et à partir de phosgène.
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