CH377366A - Procédé de préparation d'une lactone polycyclique - Google Patents

Procédé de préparation d'une lactone polycyclique

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CH377366A
CH377366A CH5213157A CH5213157A CH377366A CH 377366 A CH377366 A CH 377366A CH 5213157 A CH5213157 A CH 5213157A CH 5213157 A CH5213157 A CH 5213157A CH 377366 A CH377366 A CH 377366A
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lactone
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Muller Georges
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Roussel Uclaf
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Description


  Procédé de préparation d'une     lactone    polycyclique    La présente invention a pour objet un     procédé    de  préparation de la     lactone    de l'acide     réserpique    ou       isoréserpique,    sous ses formes     optiquement    actives et  racémiques, au     départ    du     18[1-acétoxy-11,17a-dimé-          thoxy-    3     -,oxo-16(3    -     méthoxycarbonyl-    2,3 -     séco    -     20a-          yohimbane,

      accessible par synthèse et décrit dans  le brevet français No<B>1199218.</B> La     lactone    de l'acide       réserpique    peut être facilement     transformée    en réser  pine     selon    le procédé de     Dorfman    et     Coll.        (Helv.          Chim.    Acta., 1954, 37, 59).  



  La synthèse de la     réserpine        décrite    par Wood  ward (J. Am.     Chem.        Soc.,    1956, 76, 2023 et 2257)  aboutit au départ du composé racémique de formule  1 à     1'0-acétylisoréserpate    de méthyle racémique qu'il  dédouble et transforme en     lactone        iscoréserpique    par  saponification et     lactonisation.    Cette     lactone        isoréser-          pique    est ensuite     isomérisée    en     lactone    de l'acide     ré-       <RTI  

   ID="0001.0037">   serpique    d'où l'on passe à la réserpine par les mé  thodes décrites dans la     littérature.     



  Le procédé selon l'invention, dont les étapes fi  gurent au     schéma    annexé, est caractérisé par le fait  qu'on saponifie par l'action d'alcalis le 18(3-acétoxy       11,17a-diméthoxy-3-oxo-16(3-méthoxycarbonyl-2,3-          séco-20a-yohimbane,    soit sous ses formes     optique-          ment    actives, soit sous forme racémique,     lactonise    le       180-hydroxy-11,17a-diméthoxy-3-oxo-16(3-carboxy-          2,

  3-séco-20a-yohimbane    résultant en     lactone    corres  pondante qu'on cyclise par l'action de     l'oxychlorure     de phosphore en base quaternaire dont on réduit la  double     liaison    en 3,4 avec formation de la     lactone    de  l'acide     réserpique    ou     isoréserpique,    soit     optiquement     actives, soit racémiques.

   Par rapport au procédé de  Woodward, on gagne en opérant selon l'invention,  deux étapes ce qui constitue un avantage fort appré  ciable en fin de synthèse, car la synthèse de Wood-         ward    après cyclisation en     milieu        alcalin    n'aboutit pas,  directement au     lactame        racémique    de formule 1.

   Il  se produit en effet une saponification incomplète de  l'acétyle et même celle de l'ester méthylique, quoi  que en faible     proportion.    Pour suivre la voie de  Woodward, on est alors     obligé    de     reméthyler    par le       diazométhane    et     réacétyler    par le mélange     pyridine-          anhydride    acétique.

   En outre, la     lactonisation    du  composé de formule II     s'effectue    avec de     meilleurs     rendements que     celle    de l'acide     isoréserpique    et ne  nécessite pas l'emploi du     dicyclohexylcarbodümide     qui est un réactif coûteux. Enfin, la base quaternaire  de formule IV peut être ensuite réduite en     milieu     acide par la poudre de zinc     ce    qui permet d'éviter,  si on le désire, le recours aux hydrures,     mixtes    qui  fournissent la     lactone        isoréserpique    et économisent  encore une étape.  



  Pour la mise en pratique du procédé, on peut tra  vailler comme suit: on saponifie le composé de for  mule I par l'action des alcalis aqueux ou     hydroal-          cooliques    à chaud sans isolement préalable, extrait,  après     acidification.,    par un solvant .non miscible à  l'eau et purifie l'extrait évaporé à sec par     recristal-          lisation.    On peut également     faire    cristalliser le pro  duit du mélange réactionnel acidifié.

   Le produit de  formule II     ainsi    obtenu est     lactonisé    par l'anhydre  acétique en     présence    d'acide acétique et d'acétate de  lithium ou d'un autre     acétate    alcalin et la     lactone    de  formule III est     cyclisée    en base quaternaire de for  mule IV par action de     l'oxychlorure    de phosphore  que l'on réduit     directement    sans     isolement    préalable  par le zinc et l'acide acétique en     lactone    de l'acide       réserpique    que l'on purifie par     cristallisation.     



  Dans l'exemple suivant, les points de fusion sont  des points de fusion instantanée déterminée sur bloc  de     Maquenne.         Exemple  <I>Préparation du</I>     18(3-hydroxy-11,17a-diméthoxy-3-oxo-          16(1-carboxy-2,3-séco-20a-yohimbafze   <I>(formule II).</I>  



  4 g de     18(3-acétoxy-11,17a-diméthoxy-3-oxo-16(3-          méthoxycarbonyl-2,3-séco-20a-yohimbane    de formule  I, F.     184     C, = + 310 (c = 0,5 % éthanol)  sont dissous dans
EMI0002.0006  
   un mélange de  - Méthanol absolu . . . . . 84     em@     - Eau . . . . . . . . . 2.4     em@,     - Soude 10 N . . . . . . . 12 ce   On fait bouillir à reflux pendant une heure, acidi  fie à pH 1 avec de l'acide chlorhydrique 10 N, con  centre sous vide jusqu'à trouble commençant. Après  avoir glacé on essore, lave à l'eau et sèche. On ob  tient ainsi 3,11 g de composé de formule II, soit un  rendement de 89 %. Le produit est recristallisé en  méthanol aqueux. F. 150  C,
EMI0002.0009  
   = + 34  (c =  0,5 %, éthanol).

   Le produit est très peu soluble dans  l'eau, soluble dans les alcalis et le méthanol aqueux.  Analyse<B>:</B>     C.,HfsO6NY    = 416,46  Calculé: C 63,44% H<B>6,78%</B> O<B>23,05%</B> N<B>6,73%</B>  Trouvé : 63,3 6,80 23,4 6,8  Ce composé n'est pas décrit dans la littérature.  On peut appliquer le même procédé à     l'énantio-          morphe    du composé de     formule    I et obtient ainsi le  composé lévogyre de formule II qui fournit, selon  le schéma figurant à la fin de cette description,     l'é-          nantiomorphe    de la réserpine naturelle.     Le    procédé  s'applique également de toute évidence au composé  racémique de formule I.  



  <I>Préparation de la</I>     lactone   <I>du 18(1-hydroxy-11,17a-</I>       diméthoxy-3-oxo-16(3-carboxy-2,3-séco-20a-yohirnba-          ne   <I>(formule III).</I>  



  3 g de composé de formule II,
EMI0002.0020  
   _ +     34o,     obtenu selon le procédé décrit à l'exemple 1, sont       chauffés    pendant deux heures en     récipient    bouché  avec 30     cm3    d'anhydride acétique, 30     em3    d'acide  acétique et 1,5 g d'acétate de     lithium.    On laisse re  froidir, ajoute de l'eau et laisse cristalliser. On essore,  lave à l'eau et sèche. On obtient 1,57 g de     lactone    de  formule III. Les eaux mères de cristallisation du pro  duit sont     extraites    par le     chlorure    de méthylène.

    L'extrait est lavé à la soude, à l'eau, séché sur sul  fate de magnésium et évaporé à sec. Après     recris-          tallisation    en acétone aqueuse, on récupère 610 mg  de     lactone    de formule II, ce qui porte le rendement  global de l'opération à<B>76%.</B> La     lactone    de formule  III se présente en     cristaux    incolores, F.     175c,    C,  
EMI0002.0036  
   = -     831,    (c = 0,25 % éthanol) soluble en  chloroforme, acétone, acétate d'éthyle, peu soluble en  alcool.  



  Analyse:     Cz.3H,605N#,    = 398,44  Calculé:<B>C66,31% H6,58% 020,08% N7,03%</B>  Trouvé : 66,1 6,7 19,7 6,8    Ce composé n'est pas décrit dans la littérature.  On peut appliquer le même procédé à l'énantio  morphe du composé de formule II et obtient     ainsi    la       lactone    dextrogyre de formule III, F.     175,,    C,  
EMI0002.0042  
   = + 86  (c = 0,25%, éthanol) fournissant,  selon le schéma figurant à la fin de     cette    descrip  tion, l'énantiomorphe de la réserpine naturelle.  



  Le procédé s'applique également de toute évi  dence au composé de     formule    II racémique. L'opé  ration peut également être effectuée en absence  d'acide acétique.  



  <I>Préparation de la</I>     laetone   <I>de l'acide</I>     réserpique   <I>(for-</I>  <I>mule V).</I>  



  3 grammes de     laetone    lévogyre de formule III  
EMI0002.0048  
   _ -     83%        obtenus    selon l'exemple 2., sont trai  tés au reflux pendant deux heures avec 90     cm3          d'oxychlorure    de phosphore. On chasse     l'oxychlorure     de phosphore en excès par distillation à sec. Le ré  sidu formé par la base     quaternaire    de formule IV  est repris par 180     cm3    d'acide acétique et on porte  au reflux après addition de 15 g de poudre de zinc  et de 10     cm3    d'eau.

   Après quarante minutes d'ébulli  tion, on refroidit, essore le zinc qu'on lave à l'acé  tone, réunit les liqueurs de lavage au filtrat acétique,  évapore à sec, reprend le résidu au chloroforme, lave  l'extrait     chloroformique    à l'eau puis à l'ammoniaque,  sèche sur sulfate de magnésium, filtre et évapore à  sec sous vide. Après recristallisation dans l'acétone,  on aboutit à 1,32 g de     lactone,    soit un rendement de  52 % de l'acide     réserpique,    rigoureusement identique  au produit obtenu à     partir    de la réserpine naturelle  et montrant les     constantes    décrites dans la littérature.  



  En opérant selon les mêmes conditions avec     l'é-          nantiomorphe    dextrogyre de     formule    III on obtient       l'énantiomorphe    de la     lactone    de l'acide     réserpique.     Bien entendu,

   on     peut    également effectuer la réduc  tion par le     borohydrure    d'un métal     alcalin    mais on  obtient alors la     lactone        isoréserpique    que l'on fait       isomériser    en réserpine par traitement à l'acide     piva-          lique    selon les procédés connus.

Claims (1)

  1. REVENDICATION Procédé de préparation de la laetone de l'acide réserpique ou isoréserpique sous ses formes optique- ment actives et racémiques, caractérisé en ce qu'on saponifie par l'action d'alcalis le 18@-acétoxy-11,17a diméthoxy-3-oxo-16@-méthoxycarbonyl-2,3-séco-20a- yohimbane, soit sous ses formes optiquement actives, soit sous forme racémique, lactonise le 18@-hydroxy 11,17a-diméthoxy-3-oxo-16(p-carboxy-2,
    3-séco-20a- yohimbane résultant en lactone correspondante qu'on cyclise par l'action de l'oxychlorure de phosphore en base quaternaire dont on réduit la double liaison en 3,4 avec formation de la lactone de l'acide réserpique ou isoréserpique, soit optiquement actives, soit racé miques. SOUS-REVENDICATIONS 1.
    Procédé suivant la revendication, caractérisé en ce que la saponification du 18p-acétoxy-11,17a diméthoxy-3-oxo-16(3-méthoxycarbonyl-2,3-séco-20a- yohimbane en 18(3-hydroxy-11,17at-diméthoxy-3-oxo- 16p-carboxy-2.,3-séco-20a-yohimbane est effectuée par la soude ou la potasse méthanolique ou éthano- lique ou par les alcalis aqueux. 2.
    Procédé suivant la revendication, caractérisé en ce qu'on effectue la lactonisation du 18(3-hydroxy 11,17a-diméthoxy-3-oxo-16(3-carboxy-2,3-séco-20a- yohimbane par l'action de l'anhydride acétique en présence d'acide acétique et d'acétate d'un métal al calin ou avec l'anhydride acétique seul et un acétate d'un métal alcalin. 3.
    Procédé suivant la revendication, caractérisé en ce que la cyclisation de la lactone du 18(3-hydroxy- 11,17a-diméthoxy-3-oxo-16(i-carboxy-2,3 séca-20a- yohimbane est réalisée par l'oxychlorure de phos phore à chaud. 4.
    Procédé suivant la revendication et la sous- revendication 3, caractérisé en ce qu'on réduit le chlorhydrate de la lactone du 18(3-hydroxy-11,17a- diméthoxy-16 (3-carboxy-3,4-déhydro-20 a-yohimbane en lactone réserpique par l'action du zinc en présence d'acide acétique. 5.
    Procédé suivant la revendication et la sous- revendication 3, caractérisé en ce qu'on réduit le chlorhydrate de la lactone du 18[3-hydroxy-11,17a- diméthoxy-16@-carboxy-3,4-déhydro-20a-yohimbane par un hydrure double en lactone isoréserpique que l'on transforme en lactone réserpique.
CH5213157A 1957-01-15 1957-10-30 Procédé de préparation d'une lactone polycyclique CH377366A (fr)

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