CH380135A - Procédé de préparation de nouveaux dérivés de la phénothiazine - Google Patents

Procédé de préparation de nouveaux dérivés de la phénothiazine

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CH380135A
CH380135A CH5583858A CH5583858A CH380135A CH 380135 A CH380135 A CH 380135A CH 5583858 A CH5583858 A CH 5583858A CH 5583858 A CH5583858 A CH 5583858A CH 380135 A CH380135 A CH 380135A
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CH
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phenothiazine
formula
hydrogen atom
propyl
piperazinyl
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CH5583858A
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Michel Jacob Robert
Georges Robert Jacques
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Rhone Poulenc Sa
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    • C07D279/00Heterocyclic compounds containing six-membered rings having one nitrogen atom and one sulfur atom as the only ring hetero atoms
    • C07D279/101,4-Thiazines; Hydrogenated 1,4-thiazines
    • C07D279/141,4-Thiazines; Hydrogenated 1,4-thiazines condensed with carbocyclic rings or ring systems
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    • C07D279/22[b, e]-condensed with two six-membered rings with carbon atoms directly attached to the ring nitrogen atom
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    • C07D279/28[b, e]-condensed with two six-membered rings with carbon atoms directly attached to the ring nitrogen atom with hydrocarbon radicals, substituted by amino radicals, attached to the ring nitrogen atom with other substituents attached to the ring system
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    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
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Description


  Procédé de préparation de nouveaux dérivés de la phénothiazine    La présente invention a pour objet un procédé de préparation de nouveaux dérivés de la phénothiazine  représentés par la formule suivante:  
EMI0001.0000     
    dans laquelle R représente un atome d'hydrogène ou un radical acétyle, RI un atome d'hydrogène ou un  radical méthyle et X un radical méthanesulfonyle ou diméthylsulfamido.  



  Le procédé selon l'invention, est caractérisé en ce que l'on condense:  a) une phénothiazine de formule:  
EMI0001.0001     
    sur un ester réactif de formule<B>:</B>  
EMI0001.0002     
    ou en ce que l'on condense un ester réactif de formule<B>:</B>  
EMI0001.0003     
      sur une pipérazine de formule :  
EMI0002.0000     
    ou en ce que l'on condense une phénothiazine de  formule<B>:</B>  
EMI0002.0001     
    sur un ester réactif de formule<B>:</B>  Y-CH2-CH2-O-CH2-CH2OR2  Y représentant le reste acide<B>de</B> rester réactif et R.  représentant un atome d'hydrogène, un radical acé  tyle ou un radical tétrahydropyrannyle, et en ce que,  dans ce dernier cas, l'on remplace     R.,    par un atome  d'hydrogène.  



  Ce procédé est de préférence effectué au sein  d'un diluant organique inerte dans les conditions opé  ratoires, tel qu'un hydrocarbure aromatique, de pré  férence benzène, toluène, xylène, en présence d'un  agent de condensation du groupe des métaux alcalins  et de leurs dérivés ou des amines tertiaires.  



  On opère<B>à</B> la température ordinaire ou<B>à</B> une  température supérieure suivant la nature des réactifs  et éventuellement du solvant et de ragent de conden  sation.  



  Lorsque R représente un atome d'hydrogène, il  peut être avantageux de protéger la fonction alcool  en opérant sur le dérivé tétrahydropyrannylé corres  pondant. En fin de réaction on libère la fonction al  cool, par exemple par hydrolyse.  



  Les nouveaux dérivés de la phénothiazine obtenus  par le procédé selon l'invention possèdent d'intéres  santes propriétés pharmacodynamiques ; ils sont en  particulier très actifs comme sédatifs, antiémétiques et  antihistaminiques.  



  Pour l'emploi thérapeutique, les nouveaux dérivés  peuvent être utilisés sous forme de base ou de sels  d'addition avec des acides thérapeutiquement accep  tables, tels que chlorhydrates, sulfates, maléates,     fu-          marates,    tartrates, oxalates, méthanesulfonates,     étha-          nedisulfonates.     



  Dans les exemples qui suivent, les points de fusion  ont été déterminés au banc Kofler.  



  <I>Exemple<B>1</B></I>  On chauffe pendant<B>6</B> heures<B>à</B> reflux une solu  tion de 6 g de diméthylsulfamido-3     [(pipérazinyl-l")-          3'    propyl]-10 phénothiazine, 2,6g de     chloroéthoxy-          éthanol    et 2,11 g de triéthylamine dans 10 cm3 de  xylène anhydre.  



  Après refroidissement, on épuise la masse réac  tionnelle avec 65 cm3 d'acide sulfurique normal. On  alcalinise la phase aqueuse sulfurique avec 20 cm3    <B>de</B> solution aqueuse saturée<B>de</B> carbonate de potas  sium, on extrait la base libérée avec du chloroforme,  on sèche la solution chloroformique sur carbonate  de potassium anhydre et on l'évapore à sec au     bain-          marie.     



  On dissout le résidu huileux, pesant<B>7 g</B> dans  100 ce du mélange benzène-acétate d'éthyle (7 : 3) ;  on filtre la solution sur une colonne de<B>100 g</B> d'alu  mine pour chromatographie et on élue successivement  avec 700 cm3 du même mélange, 500 cm3 d'acétate  d'éthyle et 300 cm3 du mélange acétate d'éthyle-mé  thanol (20 : 1). Après concentration à sec des diffé  rents éluats, on obtient au total 5,6 g de base purifiée  que l'on transforme en dichlorhydrate dans l'éthanol.

    Après recristallisation dans l'éthanol, on obtient 3,3 g  de dichlorhydrate de diméthylsulfamido-3     [(hydroxy-          éthoxyéthyl-4"    pipérazinyl-1")-3' propyl]-10     phéno-          thiazine,    poudre cristalline jaune pâle fondant avec  décomposition vers 2100.  



  La diméthylsulfamido-3 [(pipérazinyl-1")-3'     pro-          pyl]-10    phénothiazine (P.F. 13211) est obtenue par  hydrolyse de la diméthylsulfamido-3 [(acétyl-4"     pipé-          razinyl-1")-3'    propyl]-10-phénothiazine au moyen  d'acide chlorhydrique 2<B>N</B> pendant<B>10</B> heures<B>à</B> re  flux ; ce dérivé acétylé (oxalate acide, P.F. 190-193-)  est lui-même obtenu par condensation de l'acétyl-1  (chloro-3' propyl)-4 pipérazine sur la     diméthylsulfa-          mido-3    phénothiazine dans le toluène à reflux, en  utilisant comme agent de condensation le     tertiobuty-          late    de sodium.

      <I>Exemple 2</I>  On chauffe pendant<B>6</B> heures<B>à</B> reflux une solu  tion de 6 g de méthanesulfonyl-3 [(pipérazinyl-1")-3'  propyl]-10 phénothiazine, 2,75 g de     chloroéthoxy-          éthanol    et 2,25 g de triéthylamine dans 13 cm3 de  xylène anhydre.  



  Après refroidissement, on dilue la masse réaction  nelle avec 80 cm3 de benzène et on épuise avec  80 cm3 d'eau en 3 fois. On épuise ensuite la  phase organique avec 40 cm' d'acide chlorhydrique  normal<B>;</B> on alcalinise la phase aqueuse chlorhydrique  avec 5 cm3 de lessive de soude (d = 1,33), on extrait  la base libérée avec du benzène, on sèche la solution  benzénique sur carbonate de potassium anhydre et  on l'évapore<B>à</B> sec au bain-marie. On obtient ainsi  4,6 g de base brute que l'on transforme en dimaléate  acide dans l'éthanol.

   Après recristallisation dans  l'éthanol on obtient 3,3 g de dimaléate acide de     mé-          thanesulfonyl-3    [(hydroxyéthoxyéthyl-4"     pipérazinyl-          1")-3'    propyl]-10 phénothiazine, poudre cristalline  jaune pâle fondant<B>à</B>     151-153".     



  La méthanesulfonyl-3 [(pipérazinyl-1")-3'     pro-          pyl]-10    phénothiazine de départ (diméthanesulfonate,  P.F. 226-2280) est préparée par hydrolyse de la     mé-          thanesulfonyl-3    [(acétyl-4" pipérazinyl-1")-3'     pro-          pyl]-10        phénothiazine    au moyen d'acide chlorhydri  que 4<B>N</B> pendant<B>10</B> heures<B>à</B> reflux<B>;

  </B> ce dérivé     acé-          tylé    est obtenu par     décarboxylation    entre<B>1700</B> et 2200  sous une pression de<B>1</B> mm de mercure du (méthane-      sulfonyl-3" phénothiazinyl-10") carboxylate     d'(acé-          tyl-4'    pipérazinyl-l')-3 propyle (P.F. 1350 environ),  lui-même obtenu par condensation du chlorure de  l'acide (méthanesulfonyl-3 phénothiazinyl-10) carbo  xylique (P.F. 2000) sur l'acétyl-1 (hydroxy-3'     pro-          pyl)-4    pipérazine.  



  <I>Exemple<B>3</B></I>  6g de diméthylsulfamido-3 [(pipérazinyl-1")-3'  méthyl-2' propyl]-10 phénothiazine (P.F. = 1490) en  solution dans 6 cm3 de toluène, sont chauffés avec  <B>2,4g de</B> carbonate de potassium sec et<B>2,2g</B> de  chloroéthoxyéthanol pendant 5 heures à 1150.  



  Lorsque la réaction est terminée, le mélange réac  tionnel est refroidi puis traité avec 25 cm3 de chloro  forme et 25 cm3 d'eau. Après décantation de la por  tion aqueuse, la solution chloroformique est lavée  plusieurs fois avec de l'acide sulfurique dilué. On réu  nit les portions acides et alcalinise avec une solution  de carbonate de sodium<B>à 10%</B> puis extrait les pro  duits basiques plusieurs fois au chloroforme. Après  lavage à l'eau de la solution chloroformique, celle-ci  est séchée sur carbonate de potassium anhydre<B>;</B> le  solvant est ensuite distillé sous pression réduite, et  on obtient<B>7,5 g</B> de base résineuse brute.  



  La purification de cette base est effectuée succes  sivement par formation du dichlorhydrate au sein de  l'acétone anhydre puis après décomposition de ce sel  au moyen d'une solution aqueuse de carbonate de  sodium, extraction au chloroforme et évaporation du  solvant sous pression réduite, la base obtenue est  transformée en dioxalate acide au sein du méthanol.  Après recristallisation du sel formé dans le méthanol,  on obtient finalement 4,9 g de dioxalate acide de     di-          méthylsulfamido-3    [(hydroxyéthoxyéthyl-4"     pipérazi-          nyl-1")-3'    méthyl-2' propyl] - 10 phénothiazine fondant  <B>à</B>     179-180().     



  <I>Exemple 4</I>  6 g de méthanesulfonyl-3 [(pipérazinyl-1")-3'     mé-          thyl-2'    propyl]-10 phénothiazine (P.F. = 182-1830)  en solution dans<B>6</B>     =3    de toluène, sont chauffés avec  <B>2,6 g</B> de carbonate de potassium sec et<B>2,32 g de</B>  chloroéthoxyéthanol, pendant 8 heures à 115o.  



  Lorsque, la réaction est terminée, le mélange réac  tionnel est refroidi puis traité avec 50 cm3 de chloro  forme et 25 cm3 d'eau. Après décantation de la por-    tion aqueuse, la solution chloroformique est extraite  plusieurs fois avec de l'acide chlorhydrique dilué. On  réunit les portions acides et les alcalinise avec une  solution de, carbonate de sodium<B>à 10%,</B> puis extrait  les produits basiques plusieurs fois au chloroforme.  Après lavage à l'eau de la solution chloroformique,  celle-ci est séchée sur carbonate de potassium anhydre;  le solvant est ensuite distillé sous pression réduite et  on obtient<B>6,7 g</B> de base cristallisée impure.  



  Après recristallisation dans l'acétate d'éthyle, on  obtient finalement 6 g de méthanesulfonyl-3     [(hy-          droxyéthoxyéthyl-4"    pipérazinyl-1")-3' méthyl-2'     pro-          pyl]-10    phénothiazine fondant à 125o.  



  On décrit ci-dessous comment les dérivés de la  phénothiazine obtenus par le procédé selon l'inven  tion peuvent être acylés :  On dissout 0,4 g de méthanesulfonyl-3     [(hydroxy-          éthoxyéthyl-4"    pipérazinyl-1")-3' propyl]-10     phéno-          thiazine,    préparée comme décrit dans l'exemple 2,  dans 4 cm3 de pyridine. On ajoute 0,5 cm3 d'anhy  dride acétique et on chauffe<B>à</B> reflux 2 heures. On  concentre sous vide puis on reprend avec 15 cm3  de chloroforme. On lave avec 10 cm3 de solution  aqueuse<B>à 10%</B> de bicarbonate de sodium puis avec  10 cm3 d'eau. On sèche sur sulfate de sodium, chasse  le solvant et sèche sous vide.

   On reprend le résidu  dissous dans 5 cm3 d'éthanol avec une solution de  0,2 g d'acide maléique dans 3 cm3 d'éthanol. On ob  tient 0,3 g de dimaléate acide de méthanesulfonyl-3  [(acétoxyéthoxyéthyl-4" pipérazinyl-1")-3' propyl]-10  phénothiazine, fondant à 1360.  



  On dissout 0,4 g de diméthylsulfamido-3     [(hy-          droxyéthoxyéthyl-4"    pipérazinyl-1")-3' propyl]-10  phénothiazine, préparée comme décrit dans l'exemple  1, dans 4 cm3 de pyridine. On ajoute 0,5 cm' d'anhy  dride acétique et on chauffe<B>à</B> reflux pendant deux  heures. On concentre sous vide puis on reprend avec  15 cm3 de chloroforme. On lave avec 10 cm3 de so  lution aqueuse<B>à 10 %</B> de bicarbonate de sodium  puis avec 10 cm3 d'eau. On sèche sur sulfate de  sodium, chasse le solvant et sèche sous vide. On  reprend le résidu dissous dans 5 cm3 d'éthanol avec  une solution de 0,2 g d'acide maléique dans 3 cm3  d'éthanol.

   On obtient 0,5 g de dimaléate acide de  diméthylsulfamido-3 [(acétoxyéthoxyéthyl-4"     pipéra-          zinyl-1")-3    propyl]-10 phénothiazine fondant à 168o.

Claims (1)

  1. <B>REVENDICATION</B> Procédé de préparation des dérivés de la phénothiazine de formule: EMI0003.0025 dans laquelle R représente un atome d'hydrogène ou un radical acétyle, RI un atome & hydrogène ou un radi- cal méthyle et X un radical méthanesulfonyle ou diméthylsulfamido, caractérisé en ce que l'on condense une phénothiazine de formule: EMI0004.0000 sur un ester réactif<B>de</B> formule<B>-</B> EMI0004.0001 ou en ce que l'on condense un ester réactif de formule<B>:</B> EMI0004.0002 sur une pipérazine de formule.
    EMI0004.0003 ou en ce que l'on condense une phénothiazine de for mule<B>:</B> EMI0004.0004 sur un ester réactif de formule<B>:</B> Y-CH2-CH2-O-CH2-CH2OR2 Y représntant le reste acide de l'ester réactif et R, représentant un atome d'hydrogène, un radical acé tyle ou un radical tétrahydropyrannyle, et en ce que, dans ce dernier cas, l'on remplac R2 par un atome d'hydrogène. SOUS-REVENDICATION Procédé selon la revendication, caractérisé en ce que l'on fait supplémentairement réagir un dérivé de la phénothiazine dans la formule duquel R représente un atome d'hydrogène, avec un agent d'acétylation.
CH5583858A 1956-12-27 1958-02-13 Procédé de préparation de nouveaux dérivés de la phénothiazine CH380135A (fr)

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