CH385817A - Procédé de préparation de dicarbamates - Google Patents

Procédé de préparation de dicarbamates

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CH385817A
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CH
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radical
isopropyl
butyl
methyl
propyl
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CH1192861A
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Inventor
Milian Berger Frank
John Ludwig Bernard
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Carter Prod Inc
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C271/00Derivatives of carbamic acids, i.e. compounds containing any of the groups, the nitrogen atom not being part of nitro or nitroso groups
    • C07C271/06Esters of carbamic acids
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C333/00Derivatives of thiocarbamic acids, i.e. compounds containing any of the groups, the nitrogen atom not being part of nitro or nitroso groups
    • C07C333/02Monothiocarbamic acids; Derivatives thereof

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  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)

Description


  



  Procédé de préparation de dicarbamates
 La présente invention a pour objet un procédé de préparation de nouveaux dicarbamates de 2, 2  dialcoyl-1,    3-propane-diols N-monosubstitués de formule :
EMI1.1     
 dans laquelle R est un radical méthyle ou éthyle,   R'est    un radical éthyle, n-butyle, sec.-butyle ou isopropyle et X est un radical méthyle, n-butyle, propyle, isopropyle, allyle ou propargyle.



   Ce procédé est caractérisé en ce que l'on fait réagir un monocarbamate de formule :
EMI1.2     
 avec un ester carbamique   d'un    alcool à bas point d'ébullition, tel que   l'uréthane.   



   Le monocarbamate de départ peut être préparé par réaction d'un   2-R-2-R'-1,    3-propane-diol avec du carbonate de   diéthyle,    puis réaction de l'ester cyclique ainsi formé avec une amine de formule NH2X, selon le schéma suivant :
EMI1.3     

EMI1.4     

 Le monocarbamate de départ peut également être préparé par réaction   d'un      2-R-2-R'-1,    3-propanediol avec du phosgène, puis réaction du monoester chloroformique ainsi obtenu avec une amine de formule NH2X, selon le schéma suivant :
EMI1.5     
 
 Les composes obtenus par le procédé selon   l'in-    vention sont des liquides incolores à point   d'ébulli-    tion élevé ou des solides à bas point de fusion.

   Ils sont solubles dans la plupart des solvants organiques mais ne sont que peu solubles dans l'eau à la température ordinaire. Ils sont facilement hydrolyses par les solutions caustiques ou d'acides forts chaudes en donnant le diol correspondant, de l'ammoniaque,
Famine primaire correspondante et de l'anhydride carbonique.



   Ces nouveaux dicarbamates possèdent un pouvoir de relaxation musculaire exceptionnel, de sorte qu'ils sont des médicaments très intéressants contre les spasmes musculaires. Ils possèdent en outre un pouvoir marqué de dépression du système nerveux central et une action hypotensive.



   Les matières de départ sont de préférence choisies de manière que les dicarbamates obtenus soient ceux identifiés dans le tableau ci-après par leurs substituants X, R et   R',    leur formule brute, leur teneur en azote, leur indice de réfraction   (n25)    et leur point de fusion ou leur température d'ébullition sous la pression indiquée entre parenthèses. Le tableau donne en outre pour chaque composé la dose paralysante moyenne   (DPÏO)    et la dose létale moyenne   (DL50)    chez la souris, par voie   intrapéri-    tonale, toutes deux exprimées en mg de composé par kg de souris.



   Tableau 1
 X R R' Formule Analyse N. Calc. N. TrouvÚ n25D P.f., ¯C ou P. Úb., ¯C (mm) DP50 DL50 propyle   méthyle éthyle CltH2204N2 11, 38 11, 37 p.    f. 71, 5-73,   5 165 580    isopropyle    "CllH2204N2 11, 38 11, 08 p.    f.   86-88 130 730    n-butyle   7610, 701, 4682 120-125    (0, 001) 136 570 allyle ¯ ¯ C11H20O4N2 11,45 11,74 p.f. 51-52 180 510 isopropyle ¯ isopropyle C12H24O4N2 10,76 10,98 P.f. 57-58 130 760 n-butyle ¯ ¯ C13H26O4N2 10,21 9,96 p.f. 63-65 160,560 allyle   8511, 201, 4824    120-125 (0, 02) 197 530 mÚthyle ¯ n-butyle C11H22O4N2 11,38 11,30 P. f.   75-77 160 515    propyle       C13H2604N2 10, 21 10, 49 p.    f.

     62-64 114 532    isopropyle   2110, 23p.    f. 60-61 102 840 allyle 2810, 20p. f.   62-63 136 345      propargyle     C13H2204N2 10, 36 10, 29 p.    f.   55-57 136 345    propyle ¯ sec.butyle C13H26O4N2 10,21 10,20 P. f.   61-63 195 620    isopropyle       C13H2604N2 10, 21 10, 47 p.    f.   78-80 90 555    allyle   2810, 151, 4830    120-125 (0, 002) 102 344   propargyle     C13H2204N2 10, 36 10, 10 1,    4862 120-125 (0, 001) 171 510   propyle éthyle éthyle C12H2404N2 10, 76 10, 96 p. f. 83-84 147 760    isopropyle¯ ¯ C12H24O4N2 10,76 10,83 P.f. 91-93 130 1280 allyle ¯ ¯ C12H22O4N2 10,83 10,64 p.f.

   84-85 205 330 isopropyle ¯ isopropyle C13H26O4N2 10,21 10,23 P.f. 72-74 120 730   m6thyle-21 n-butyle C12H2404N2 10, 76 10, 78 p.    f.   74-76 170 509    propargyle ¯ ¯ C14H24O4N2 9,85 9,71 P f.   61-64 153 510   
 Dans l'exemple qui suit, les parties sont exprimées en poids.



   Exemple
Préparation du   N-propargyl-dicarbamate de 2-méthyl-   
 2-sec.   butyl-1, 3-propane-diol   
 On distille pour éliminer toutes les traces d'eau résiduelle un mélange de 22, 7 parties de N-propargyl-carbamate de   2-méthyl-2-sec.-butyl-3-hydroxy-    propyle, 10, 7 parties   d'uréthane    et   200    parties de xylène. On laisse refroidir le mélange et on ajoute 1 partie d'isopropylate d'aluminium. On distille le mélange jusqu'à élimination de sensiblement la quantité théorique d'Úthanol sous la forme de son azéotrope avec le xylène. Le xylène est chassé par distillation sous pression réduite et 100 parties d'eau sont ajoutées. On distille   l'eau    sous pression réduite et le résidu est dissous dans 150 parties d'isopropanol.

   La matière insoluble est séparée par filtration et   l'isopropanol    éliminé par distillation. Après refroidissement, on obtient 15 parties de produit purifié ayant les constantes physiques indiquées dans le tableau   I.   



   Le   N-propargyl-carbamate    de   2-méthyl-2-sec.    butyl-3-hydroxy-propyle de départ peut être préparé comme suit :
 On ajoute en agitant une solution refroidie à   10    % de 1 mole de phosgène dans du toluène à une solution refroidie de 1 mole de   2-méthyl-2-sec.    butyl1, 3-propane-diol et de 2 moles de   diméthylaniline,    également dissoutes dans du toluène, à une vitesse telle que la température du mélange soit maintenue à environ   250    C. On laisse séjourner le mélange à cette température pendant plusieurs heures, puis on le refroidit et on l'extrait par une solution froide d'acide chlorhydrique à 5 % pour éliminer la diméthylaniline.

   La couche   toluénique    est desséchée à l'aide d'un agent déshydratant approprié et le chlorocarbonate de   2-méthyl-2-sec.    butyl-3-hydroxy-propyle ainsi obtenu est utilisé dans la réaction suivante sous la forme de sa solution dans le toluène anhydre.



   On traite 0, 1 mole de chlorocarbonate de 2-méthyl-2-sec. butyl-3-hydroxy-propyle, préparé comme décrit ci-dessus, par 0, 2 mole de propargylamine anhydre. On laisse la réaction se dérouler à la température ambiante, la solution est refroidie, extraite par de l'acide chlorhydrique étendu et la couche organique est concentrée par évaporation du solvant. Le résidu, constitué par du monocarbamate brut, est purifié par distillation sous pression réduite, et la fraction distillant à   123-126       C    sous 0, 04 mm est recueillie. nD =1, 4790. Rendement environ 65 % du rendement théorique.


Claims (1)

  1. REVENDICATION Procédé de préparation de dicarbamates de formule : EMI3.1 dans laquelle R est un radical méthyle ou éthyle, R'est un radical éthyle, n-butyle, sec.-butyle ou isopropyle et X est un radical méthyle, n-butyle, propyle, isopropyle, allyle ou propargyle, caractérisé en ce que l'on fait réagir un monocarbamate de formule : EMI3.2 avec un ester carbamique d'un alcool à bas point d'ébullition.
    SOUS-REVENDICATIONS 1. Procédé selon la revendication, caractérisé en ce que R est un radical méthyle, R'est un radical éthyle et X est un radical propyle, isopropyle, n-butyle ou allyle.
    2. Procédé selon la revendication, caractérisé en ce que R est un radical méthyle et X est un radical propargyle.
    3. Procédé selon la revendication, caractérisé en ce que R est un radical méthyle, R'est un radical isopropyle et X est un radical isopropyle, n-butyle ou allyle.
    4. Procédé selon la revendication, caractérisé en ce que R est un radical méthyle, R'est un radical n-butyle et X est un radical méthyle, propyle, isopropyle, allyle ou propargyle.
    5. Procédé selon la revendication, caractérisé en ce que R est un radical méthyle, R'est un radical sec. butyle et X est un radical propyle, isopropyle, allyle ou propargyle.
    6. Procédé selon la revendication, caractérisé en ce que R est un radical éthyle, R'est un radical éthyle et X est un radical propyle, isopropyle ou allyle.
    7. Procédé selon la revendication, caractérisé en ce que R est un radical éthyle, R'est un radical isopropyle et X est un radical isopropyle.
    8. Procédé selon la revendication, caractérisé en ce que R est un radical éthyle, R'est un radical n-butyle et X est un radical méthyle ou propargyle.
CH1192861A 1957-04-24 1959-11-12 Procédé de préparation de dicarbamates CH385817A (fr)

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