JPH0214228A - 分解澱粉及び少なくとも１種の合成熱可塑性ポリマー材料から製造されるポリマー材料 - Google Patents

分解澱粉及び少なくとも１種の合成熱可塑性ポリマー材料から製造されるポリマー材料

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JPH0214228A
JPH0214228A JP1016510A JP1651089A JPH0214228A JP H0214228 A JPH0214228 A JP H0214228A JP 1016510 A JP1016510 A JP 1016510A JP 1651089 A JP1651089 A JP 1651089A JP H0214228 A JPH0214228 A JP H0214228A
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Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 本発明は、分解澱粉及び１種以上の合成熱可塑性ポリマ
ー材料から製造されるポリマー材料に関する。
植物性の製品中にみられ、限定量の水を含む天然澱粉を
、昇温下及び密閉容器内、したがって加圧下で処理して
溶融体を形成することができることが知られている。こ
の方法は、射出成形機又は押出成形機中で好都合に行な
われる。澱粉は、ホッパーを通って、回転及び往復運動
しているスクリュー上に供給される。供給材料は、スク
リューに沿ってチップへ向かって移動する。この工程の
間、バレルの外側を被包する外部ヒーターによってかつ
スクリューの剪断作用によってその温度が上昇する。供
給域から始まり、圧縮域において継続して、粒子状の供
給物が徐々に溶融する０次に、溶融体の均一化が起こる
計量域を通ってスクリューの終端部に移送せしめられる
０次に、チップ部における溶融材料を、射出成形又は押
出成形あるいは熱可塑性溶融体を処理するための他の任
意の公知の方法によって更に処理し、成形物品を得る。
この処理は、ヨーロッパ特許出願筒８４３００　９４０
．８号（公報筒１１８　２４０号）において記載されて
おり、実質的に分解された澱粉を生成する。これが起こ
る理由は、その成分の融点及びガラス転移温度以上に加
熱するために澱粉が吸熱転移を受けるためである。澱粉
粒子の分子構造の溶融及び分解（ｄｉｓｏｒｄｅｒｉｎ
ｇｌが起こる結果として、実質的に分解された澱粉が得
られる。「分解澱粉」という表現は、かかる熱可塑性溶
融体形成によって得られる澱粉を定義している。
得られる分解澱粉は、多くの用途に関して新規なかつ有
用な材料である０重要な特性は、生物的分解性（ｂｉｏ
ｄｅｇｒａｄａｂｉｌｉｔｙｌである。しかしながら、
湿気のある空気中においては、分解澱粉は空気から水を
吸収し、それによってそれ自身の水分含有量を増加させ
る。その結果、かかる分解澱粉から製造された成形物品
がその安定性を極めて速やかに消失し、これが多くの用
途に関して重要な欠点となっている。細長いロッドのよ
うな成形物品は、湿気を含んだ空気の影響下において数
時間のうちに収縮し、その長さが４０％以下になってし
まう可能性がある。
熱可塑性材料は、通常、水又は揮発性物質の非存在下で
処理しなければならない、Ｒ粉は、水の非存在下では融
解しないが、昇温下、即ち約２４０℃において分解する
。したがって、上記の要因のためにかつ澱粉が上記記載
のように水の存在下においてのみ溶融体を生成するため
のみならず、概してその化学構造及びその親水性のため
に、澱粉は、水に不溶性の重合アミノ酸のような疎水性
で水不溶性のポリマー材料と共に熱可塑性成分として用
いることができないと考＾られていた。
ここで、限定量の水を含む澱粉を、上記記載のような密
閉容器内で加熱して分解澱粉の溶融体を生成させると、
同等の粘度値を有する熱可塑性合成材料から製造した溶
融体と同様の流動性を示し、水を含む分解澱粉から製造
された溶融体を、実質的に水不溶性の無水熱可塑性合成
ポリマーによって生成された溶融体によって処理しうる
ことが見出された。この意味において、２種類の又は溶
融した材料は、特に溶融体を凝固させた後においてその
特性の興味深い組み合わせを示す。
一つの極めて重要な特徴は、かかる熱可塑性合成材料と
配合されたかかる分解澱粉の驚くべき改良された寸法安
定性である０例＾ば、分解澱粉に僅か１ｌｉｉ１％の後
述するような熱可塑性合成ポリマーを配合することによ
って、上述したような細長いロッドに関して、２日後に
４％未満の収縮しか観察されない。
本発明は、水を含む分解澱粉及び少なくとも１種類の実
質的に水不溶性の合成熱可塑性ポリマーを含む溶融体か
ら得られる配合ポリマー材料に関する。
本発明は、溶融状態又は固体状のががる配合ポリマー材
料に関する。
本発明は、更に、かかる配合ポリマー材料から製造され
る成形物品に関する。
本発明は、更に、溶融状態又は固体状のかかる配合ポリ
マー材料を製造する方法並びにかかるポリマー材料から
成形物品を製造する方法に関する。
特に、本発明は、澱粉／水成分を基準として５〜３０重
量％の含水率を有する澱粉を、密閉容量内において昇温
下に（したがって加圧下に）溶融体を生成するのに十分
な長さの時間加熱することによって、変性分解澱粉及び
実質的に水不溶性の合成熱可塑性ポリマーを含むポリマ
ー材料を製造する方法であって、溶融体形成の前又はそ
の間に、該澱粉／水材料を少なくとも１種の実質的に水
不溶性の合成熱可塑性ポリマーと混合することを特徴と
する方法にも関する。
ここで用いる「澱粉」という用語としては、例えば、−
射的に、主としてアミローズ及び／又はアミロペクチン
からなる天然の植物性炭水化物のような実質的に化学的
変性を受けていない澱粉が挙げられる。これらは、種々
の植物、例えば、ジャガイモ、米、りと才力、トウモロ
コシ及びライ麦、大麦及び小麦のような穀物類から抽出
することができる。ジャガイモ、トウモロコシ又は米か
ら製造された澱粉が好ましい、更に、ゼラチン化澱粉又
は加熱澱粉、変性された酸価（ｐＨ）を有する、例えば
、酸を加えてその酸価を約３〜６の範囲に低めている澱
粉のような物理的に変性された澱粉が挙げられる。更に
、ホスフェート基を橋架しているＣａ″２又はＭｇ１イ
オンのような２価のイオンがこの橋架官能基がら全部又
は部分的に脱離している、即ち、ホスフェート橋架部が
全部又は部分的に分解されており、場合によっては脱離
されたイオンが同一の又は異なる単価もしくは多価イオ
ンによって部分的に又は完全に再置換されている澱粉、
例えばジャガイモ澱粉が挙げられる。更に、予め押出さ
れた澱粉が挙げられる。
最近、驚くべきことに、組成物の重量を基準として約５
〜約４０重量％の範囲内の含水率を有する澱粉を、密閉
容量内で昇温下に加熱すると、酸化及び熱分解の特徴で
あるその吸熱変化の直前に［特定の幅狭な吸熱転移」を
受けることが見出された。この特定の吸熱転移は、示差
走査熱量分析（ＤＳＣ）によって測定することができ、
ＤＳＣグイアゲラム上において、酸化及び熱分解の特徴
である吸熱変化の直前の特定の比較的幅狭なピークによ
って示される。このピークは上記の特定の吸熱転移が起
こるとすぐに消滅する。「澱粉」という用語には、かか
る特定の吸熱転移が起こった処理済澱粉も包含される。
水不溶性の熱可塑性材料の例は、ポリエチレン（ＰＥ）
、ポリイソブチレン、ポリプロピレンのようなポリオレ
フィン、ポリ（塩化ビニル）（ｐｖｃ）、ポリ（酢酸ビ
ニル）、ポリスチレンのようなどニルポリマー：ポリア
クリロニトリル（ＰＡＮ）：ポリビニル力ルハゾール（
ＰｖＫ）：実質的に水不溶性のポリ（アクリル酸）エス
テル又はポリ（メタクリル酸）エステル：ポリアセター
ル（ＰＯＭ）：ボリアミド（ＰＡ）、熱可塑性ポリエス
テル、ポリカーボネート、ポリ（アルキレンテレフタレ
ート）のような多縮合物：ボリアリールエーテル：熱可
塑性ポリイミド；並びにポリ（ヒドロキシブチレート）
及び高分子量で実質的に水不溶性のポリ（アルキレンオ
キシド）、例えばエチレンオキシド及びプロピレンオキ
シドのポリマー、並びにこれらのコポリマーが挙げられ
る。
更に、公知の異なる種類の実質的に水不溶性の熱可塑性
コポリマー、例えば、エチレン／酢酸とニル−コポリマ
ー（ＥＶＡＩ：エチレン／ビニルアルコール−コポリマ
ー（ＥＶＡＬＩ：エチレン／アクリル酸−コポリマー（
ＥＡＡＩ；エチレン／アクリル酸エチル−コポリマー（
ＥＥＡＩ：エチレン／アクリル酸メチル−コポリマー（
ＥＭＡＩ：ＡＢＳ−コポリマー：スチレン／アクリロニ
トリル−コポリマー（ＳＡＮ）並びにこれらの混合物が
挙げられる。
これらの中で、９５〜２１０℃、好ましくは９５〜１９
０℃の範囲内の所定処理温度を有するものが好ましい。
これらの中で、更に、エーテル、酸又はエステル基のよ
うな極性基を有するポリマーが好ましい。かかるポリマ
ーとしては、例えば、エチレン、プロピレン又はイソブ
チレンのコポリマー例＾ば、エチレン／酢酸ビニル−コ
ポリマー（ＥＶＡ）、エチレン／ビニルアルコール−コ
ポリマー、エチレン／アクリル酸−コポリマー（ＥＡＡ
）、エチレン／アクリル酸エチル−コポリマー（ＥＥＡ
）、エチレン／メタクリレート−コポリマー（ＨＭＡ）
、スチレン／アクリロニトリル−コポリマー（ＳＡＮ）
、ポリアセタール（ＰＯＭ）及び上記記載のようなこれ
らの混合物が挙げられる。
合成ポリマーに対する水含有分解澱粉の比は、０．１：
９９．９〜９９．９：Ｏ，ｌであってよい、しかしなが
ら、分解澱粉が最終的な材料の特性に大きく寄与するこ
とが好ましい、したがって、分解澱粉が全組成物の少な
くとも５０重量％、より好ましくは７０〜９９．５重量
％存在する、即ち、合成ポリマーが全組成物の５０重量
％以下、より好ましくは３０〜０．５重量％の濃度で存
在することが好ましい。
合成ポリマー０．５〜１５重量％及び水含有分解澱粉９
９．５〜８５重量％の混合物は、得られる材料の特性に
おいて大きな改良を示す、ある用途においては、澱粉／
水成分に対する合成ポリマーの比０．５：９９．５〜５
：９９．５重量％、特に０．５：９９．５〜２：９８重
量％が好ましい。
合成ポリマーは、処理のために、通常の公知の添加量を
含んでいてもよい。
澱粉を、好ましくは分解澱粉と同等の粒径に粒化されて
いる合成ポリマーと混合させる前に分解及び粒化するこ
とが好ましい、しかしながら、天然澱粉又は予め押出し
、粒化又は粉化させた澱粉を粉化又は粒化されたプラス
チック材料と共に、任意の所望の混合物中又は順番で処
理することができる。
実質的に分解された澱粉／水組成物又は粒状物は、好ま
しくは、澱粉／水成分の約１０〜２０重量％、好ましく
は１２〜１９重量％、特に好ましくは１４〜１８重量％
の範囲の含水率を有すここでの含水率は、全組成物中の
澱粉／水成分を基準とするものであり、実質的に水不溶
性の合成熱可塑性ポリマーの重量をも含む全組成物の重
量を基準とするものではない。澱粉／水成分が溶融体生
成の間に所定の含水率を有することが重要である。
「実質的に水不溶性の合成熱可塑性ポリマー」としては
、ポリマーは、好ましくは室温においてポリマー１００
ｇあたり最大で５％の割合、より好ましくは最大で約２
％の割合で水を溶解すると理解される。
澱粉を分解するためには、押出機のスクリュー／バレル
内において分解を行なうのに十分な長さの時間加熱して
分解を行なうことが好適である。温度は、用いる澱粉の
種類に依存して、好ましくは１０５〜約１９０℃、より
好ましくは１３０〜約１９０℃の範囲内である。この分
解のために、澱粉材料を好ましくは密閉容量内で加熱す
る。密閉容量は、密閉容器であっても、又は、射出成形
機又は押出機のスクリュー内において発生するような、
非溶融供給材料の村上作用によって生成する容量であっ
てもよい、この意味において、射出成形機又は押出機の
スクリュー及びバレルは密閉容器であると理解すべきで
ある。密閉容器内で発生する圧は、用いる温度における
水の蒸気圧に相当するが、もちろん、圧を加λても、及
び／又は、圧が、スクリュー／バレル内で通常発生する
ように発生してもよい、加太る及び／又は発生する圧は
、好ましくは、押出法において発生する圧の範囲内であ
りそれ自体公知なものである。即ち、０〜１５０ｘ　ｌ
　Ｏ’　Ｎ７ｍ２、好ましくは０〜７５×１０　ＳＮ／
ｒｎ２、最も好ましくは０〜５０×１０１１Ｎ／ｍ２で
ある。得られた分解澱粉は粒化され、合成ポリマーと混
合されて、スクリューバレルに供給される分解澱粉／合
成ポリマー出発物質の粒状混合物が得られる。
スクリュー内において、粒状混合物が、通常は約８０〜
２００℃、好ましくは約１２０〜１９０°Ｃ１特に好ま
しくは約１３０〜１９０℃の範囲の温度に加熱される。
溶融体が生成する最小圧は、かかる温度において発生ず
る水の蒸気圧に相当する。工程は、上記で説明したよう
な密閉容量内で、即ち押出又は射出成形法において発生
しそれ自体公知な圧の範囲、例えば０〜１５０ｘ　１０
’　Ｎ７ｍ２、好ましくは０〜７５　Ｘ　Ｉ　Ｏ’　Ｎ
７ｍ２、最も好ましくは０〜５０ＸｌＯ’Ｎ／ｍ”の圧
力下で行なわれる。
押出によって成形物品を成形する場合は、圧は上記記載
のものが好ましい０本発明による分解澱粉組成物を、例
えば射出成形する場合には、射出成形において用いられ
ている通常の射出圧、即ち、３００ｘｌＯ’　Ｎ７ｍ”
　〜３，０ＯＯｘ１０　＠Ｎｅｔｓ２、好ましくは７０
０Ｘ　ｌ　Ｏ’　Ｎ／ｍ２〜２．２００ｘ　１０’　Ｎ
／ｍ２の圧が加えられる。
本発明の澱粉材料は、増量剤、充填剤、滑剤、可塑化剤
及び／又は着色剤のような添加剤を含んでいてもよく、
また、これらを混合してもよい。
添加剤は、分解工程の前に加えてもよく、又はこの工程
の後、即ち、分解澱粉の固体状粒子と混合してもよい、
これは主として分解澱粉の所期の用途に依存するもので
ある。　かかる添加剤は異なるｆＩ類の増量剤であって
よく、例えば、ヒマワリ蛋白、大豆蛋白、綿実蛋白、落
花生蛋白、菜種蛋白のような植物性蛋白：血液蛋白、卵
蛋白、アクリル化蛋白；水溶性多糖類、例λば、アルキ
ルセルロース、ヒドロキシアルキルセルロース、ヒドロ
キシアルキルアルキルセルロース、例えばメチルセルロ
ース、ヒドロキシメチルセルロース、ヒドロキシエチル
セルロース、ヒドロキシプロピルセルロース、ヒドロキ
シエチルメチルセルロース、ヒドロキシプロピルメチル
セルロース、ヒドロキシブチルメチルセルロース；セル
ロースエステル及びヒドロキシアルキルセルロースエス
テル、例えばセルロースアセチルフタレート（ＣＡＰ）
、ヒドロキシプロピルメチルセルロースフタレート（Ｈ
ＰＭＣＰ）、カルボキシアルキルセルロース、カルボキ
シアルキルアルキルセルロース、カルボキシアルキルセ
ルロースエステル、例えばカルボキシメチルセルロース
及びそのアルカリ金属塩；水溶性合成ポリマー、例えば
ポリアクリル酸及びその塩並びに実質的に水溶性のポリ
（アクリル酸）エステル、ポリメタクリル酸及びその塩
並びに実質的に水溶性のポリメタクリル酸エステル、実
質的に水溶性のポリビニルアセテート、ポリビニルアル
コール、ポリビニルアセテートツクレート（ＰＶＡＰ）
、ポリビニルピロリドン、ポリクロトン酸、フタレート
化ゼラチン、コハク酸ゼラチン、架橋ゼラチン、シェラ
ツク、澱粉の水溶性化学誘導体、例えばジエチルアミノ
エチル基のような所望の場合には４級化されていてもよ
い第３級又は第４級アミノ基を有するアクリレート及び
／又はメタクリレートのカチオン変性ポリマー；並びに
他の同様のポリマーである。
かかる増量剤は、場合によって、好ましくは全成分の重
量を基準として５０重量％以下、より好ましくは３〜１
０重量％の範囲内の任意の所望の量で加えることができ
る。
更なる添加剤は、好ましくは全成分の重量を基準として
約０．０２〜３重量％、より好ましくは０．０２〜１重
量％の範囲の濃度の、マグネシウム、アルミニウム、珪
素、チタン等の酸化物のような無機充填剤である。
添加剤の更なる例は、全成分の重量を基準として０．５
〜１５重量％、好ましくは０５〜５重量％の範囲の濃度
で加えられる、ポリエチレングツコール、ポリプロピレ
ングリコール、ポリエチレン−プロピレングリコールの
ような低分子量ポリアルキレンオキシドをはじめとする
可塑化剤：グリセロール、グリセロールモノアセテート
、ジアセテート又はトリアセテートのような低分子量の
有機可塑化剤：プロピレングリコール、ソルビトール、
ジエチルスルホコハク酸ナトリウム、クエン酸トリエチ
ル、クエン酸トリブチル等である。
着色剤の例としては、公知のアゾ染料、有機又は無機顔
料あるいは天然の着色剤が挙げられる。
酸化物がそれ自体公知である、鉄又はチタンの酸化物の
ような無機顔料が好ましく、全成分の重量を基準として
０．００１〜ｌＯ重量％、好ましくは０，５〜３重量％
の範囲の濃度で加久られる。
可塑化剤及び含水量の合計は、全成分の重量を基準とし
て２５重量％を超えないことが好ましく、２０重量％を
超人ないことが最も好ましい。
更に、好ましくはその水素化形態の動物性又は植物性脂
肪のような化合物、特に室温において固体のものを加＾
て澱粉材料の流動性を改良させることができる。これら
の脂肪は、好ましくは５０℃以上の融点を有する＊Ｃ＋
ａ−１ＣＩ４Ｃ＋ｓ−及びＣＩｓ−脂肪酸によるトリグ
リセリドが好ましい。
これらの脂肪は、増量剤又は可塑化剤を加えることなく
単独で加えることができる。
これらの脂肪は、有利には、単独で又はモノ及び／又は
ジグリセリドあるいはホスファチド、特にレシチンと共
に加えることができる。モノ及びジグリセリドは、好ま
しくは上記のタイプの脂肪、即ちＣ１□−１ＣＩ４−１
ＣＩ６−及びＣＩ８−脂肪酸を有するものから誘導され
る。
脂肪モノ−、ジグリセリド及び／又はレシチンの使用総
量は、全組成物の５重量％以下、好ましくは約０．５〜
２重量％の範囲内である。
上記記載の材料は、制御された含水率及び圧力条件下に
おいて密閉容器内で加熱することにパ可塑性溶融体を形
成する。かかる溶融体は、例λは射出成形、吹込成形、
押出及び共押出（ロッド、パイプおよびフィルム押出）
、圧縮成形を用いて通常の熱可塑性材料と全く同様に処
理して公知の物品を製造することができる。これらの物
品としては、瓶、シート、フィルム、包装材料、バイブ
、ロッド、積層品、サック、袋部材。
医薬カプセル、粒状物又は粉末が挙げられる。
かかる変性澱粉を活性成分用のキャリア材料として用い
ることができ、また、薬剤及び／又は殺虫剤のような農
学的に活性な化合物のような活性成分と混合し、これら
の成分をその後に解離させる用途に用いることができる
。１！４られた押出材料を粒化又は微粉末に加工するこ
とができる。
以下の実施例によって本発明を更に説明する。
相対的な割合の天然ジャガイモ澱粉、滑剤／１ｌｉｌ型
剤（水素化脂肪）及び溶融流動促進剤（レシチン）及び
２酸化チタンをパウダーミキサー中でｌＯ分間混合し、
天然ジャガイモ澱粉８０．６部、重量比６５：３１：４
重量％のＣ１８：　Ｃ＋ｅ：　ＣＩ４脂肪酸の水素化ト
リグリセリド１部、レシチン０．７部、２酸化チタン０
．７部及び水１７部からなる自由流動粉末の形態の組成
物を得た０次に、この材料を押出機のホッパー内に供給
した。スクリューバレル中で粉末を溶融させた。バレル
内の温度を測定すると１７５℃であり、平均全滞留時間
は１２分（加熱時間約１０分、溶融状態において約２分
）であり、発生した圧は押出機のバレルの容量内に存在
する湿気の蒸気圧に等しかった０次に、溶融体を押出し
、平均直径２〜３闘の粒状物に切断した。生成物は、硬
質で、微泡構造を有する白色のものであった。含水率は
１２％であったが、溶融体を押出機ノズルから放出する
際に水を除去することができた。
次に、得られた粒状物質を、含水率１７％に調節した。
（ｂｌ酸洗　ジャガイモ澱　の　解澱　　状物の逍 天然ジャガイモ澱粉６００ｇを０．２Ｍ−ＨＣ２７００
ｃｍ”中に懸濁し、１０分間攪拌した。懸濁液を濾過し
、澱粉をン戸紙上でそれぞれ２００ｃ１ｍ３の０．２Ｍ
−ＨＣｊ２で３回洗浄した。
澱粉を０．２Ｍ−ＨＣ４２５００ｃｍ”中に再懸濁し、
１０分間再撹拌し、濾過し、それぞれ２００ｃｍ”の０
．２Ｍ−ＨＣＥで３回洗浄した。
Ｈ（ｌで処理した後、過剰の酸を、濾紙上で以下の方法
によって脱イオン水で洗浄することによって除去した。
即ち、澱粉をそれぞれ２０００ｍ”の脱イオン水で２回
洗浄した後、脱イオン水５００　ｃｍ”中に懸濁した。
この（過剰の酸を除去するための）脱イオン水による洗
浄工程を２回繰返してＨＣｊ２を含まない澱粉を得た。
これは、洗浄水に硝酸銀を加λることによって制御され
た。
洗浄水中に塩化銀の沈殿がそれ以上生じない時点で洗浄
が完了した。洗浄された澱粉を濾紙上で圧縮し、含水率
約１７．０％に平衡化するまで調節された室（２５℃、
４０％ＲＨ）内で乾燥した。
澱粉の酸洗浄の前後に単価及び２価イオンに関する分析
を行なった結果、ホスフェート基を橋架するＣａ”イオ
ンが実質的に除去されたことが示された。
（ｃ）　　　　　　　びＡ　ポリマーの　Ａ物の　　成
形 上記（ａｔ　で得られた粒状物及び上記（ｂｌ　で得ら
れた粒状物を、下表１に示した重量比で合成ポリマーと
混合して射出成形し、それらの寸法安定性を測定するの
に好適な試験片を製造した。試験片を、Ｋｌｏｅｃｋｎ
ｅｒ　ＦＭ６０射出成形機を用いて、バレルの終端部に
おける射出成形温度１６５℃、サイクル時間約１５秒で
射出成形した。射出成形圧は約１６００ｂａｒであり、
背圧は約７５ｂａｒであった。
ｄ　！　　び試 １％硫酸水溶液を用いて高い相対湿度（１０％ＲＨ近く
）を保持した耐候試験機内に、室温で（スクリーン上に
敷接して）配置した。各配合材料について３つの試験片
を用いて寸法安定性に関する平均値を得た。
成形型から得られた試験片を、ＮＩＫＯＮプロファイル
プロジェクタ−Ｖ１２上で測定することのできる最適長
さに近い約８７〜９０關の長さに切断した。
所定長さに切断した後、試料をまず含水率１４％に平衡
化し、ＮＩＫＯＮ　ＶｌＺ上に配置し、それらの幅及び
長さを測定した。
次に試料を耐候試験機内に配置し、室温において高い相
対湿度に曝した。未配合澱粉の対照試料を同一条件下に
配置した。）、２及び３日後に、３片のそれぞれについ
て寸法を測定し記録した。
測定された長さを表１に示す。
幅に関して、ポリマー含有率１％については４％以下、
ポリマー含有率５％については４％未満の僅かな膨張が
概して観察された。
図１．２．３及び４は、本実施例にしたがって示された
条件下で３日間保存して得られた結果を示す。
図１は、未処理澱粉、ポリエチレン１％及びポリエチレ
ン５％を含む配合澱粉に関して、実施例！　＋ｄｌ　に
したがって３日間保存した際の比較試験結果を示す。
図２は、未処理澱粉、ポリアセクール１％及びポリアセ
タール５％を含む配合澱粉に関して、実施例１（ｄ）に
したがって３日間保存した際の比較試験結果を示す。
図３は、未処理澱粉、ＥＡＡ　（エチレン／アクリル酸
−コポリマー）１％及びＥＡＡ　（エチレン／アクリル
酸−コポリマー）５％を含む配合澱粉に関して、実施例
１　（ｄｌにしたがって保存した際の比較試験結果を示
す。
図４は、未処理澱粉、ＥＶＡ　（エチレン／酢酸ビニル
−コポリマー）１％及びＥＶＡ　（エチレン／酢酸ビニ
ル−コポリマー）５％を含む配合澱粉に関して、実施例
１　（ｄ）にしたがって保存した際の比較試験結果を示
す。
表 ”　ＥＡＡ＝；エチレン／アクリル酸−コポリマー（ア
クリル酸コモノマー９％） ”ＥＶＡ＝エチレン／酢酸ビニル−コポリマ＝（酢酸ビ
ニルコモノマー１０％） 衷ＪｉＪ粗ヱ 実施例１　（ａｌ　で得られた粒状物及び実施例１（ｂ
）で得られた粒状物に、それぞれポリエチレン、ポリス
チレン、ポリアセクール、エチレン／アクリル酸−コポ
リマー（アクリル酸コモノマー９％）及びエチレン／酢
酸ビニル−コポリマー（酢酸ビニルコモノマーｌＯ％）
の各ポリマーを、それぞれについて２５．５０．７５及
び９０重量％の比で加えた。実施例１（ｄ）にしたがっ
て高湿度空気に曝した後の寸法変化は僅かであった。
【図面の簡単な説明】
図１は、未処理澱粉、ポリエチレン１％及びポリエチレ
ン５％を含む配合澱粉に関して、実施例１（ｄ）にした
がって３日間保存した際の比較試験結果を示す図： 図２は、未処理澱粉、ポリアセクール１％及びポリアセ
タール５％を含む配合澱粉に関して、実施例１　（ｄｌ
　にしたがって３日間保存した際の比較試験結果を示す
図。 図３は、未処理澱粉、ＥＡＡ　（エチレン／アクリル酸
−コポリマー）１％及びＥＡＡ　（エチレン／アクリル
酸−コポリマー）５％を含む配合澱粉に関して、実施例
１（ｄ）にしたがって保存した際の比較試験結果を示す
図であり： 図４は、未処理澱粉、ＥＶＡ　（エチレン／酢酸ビニル
−コポリマー）１％及びＥＶＡ　（エチレン／酢酸ビニ
ル−コポリマー）５％を含む配合澱粉に関して、実施例
１（ｄ）にしたがって保存した際の比較試験結果を示す
図である。

Claims (24)

    【特許請求の範囲】
  1. （１）水を含む分解澱粉及び少なくとも１種の実質的に
    水不溶性の合成熱可塑性ポリマーを含む溶融体から得ら
    れる配合ポリマー材料。
  2. （２）熱可塑性ポリマーが、ポリオレフィン、ビニルポ
    リマー、ポリアセタール（ＰＯＭ）；多縮合物、熱可塑
    性ポリエステル、ポリカーボネート、ポリ（アルキレン
    テレフタレート）；ポリアリールエーテル：熱可塑性ポ
    リイミド；ポリヒドロキシブチレート（ＰＨＢ）及び高
    分子量の実質的に水不溶性のポリアルキレンオキシド又
    はこれらのコポリマーから成る群より選択される請求項
    １記載のポリマー材料。
  3. （３）熱可塑性ポリマーが、ポリエチレン （ＰＥ）、ポリイソブチレン、ポリプロピレン、ポリ（
    塩化ビニル）（ＰＶＣ）、ポリ（酢酸ビニル）、ポリス
    チレン、ポリアクリロニトリル（ＰＡＮ）、ポリビニル
    カルバゾール（ＰＶＫ）、ポリアミド（ＰＡ）、実質的
    に水不溶性のポリ（アクリル酸エステル）及び実質的に
    水不溶性のポリ（メタクリル酸エステル）並びにこれら
    のコポリマー及びこれらの混合物から成る群より選択さ
    れる請求項２記載のポリマー材料。
  4. （４）熱可塑性ポリマーが、エチレン／酢酸ビニル−コ
    ポリマー（ＥＶＡ）、エチレン／ビニルアルコール−コ
    ポリマー（ＥＶＡＬ）、エチレン／アクリル酸−コポリ
    マー（ＥＡＡ）、エチレン／アクリル酸エチル−コポリ
    マー（ＥＥＡ）、エチレン／アクリル酸メチル−コポリ
    マー （ＥＭＡ）、ＡＢＳ−コポリマー、スチレン／アクリロ
    ニトリル−コポリマー（ＳＡＮ）、ポリアセタール及び
    これらの混合物から成る群より選択される請求項２記載
    のポリマー材料。
  5. （５）合成ポリマーに対する水含有分解澱粉の比が０．
    １：９９．９〜９９．９：０．１であり、好ましくは、
    水含有澱粉が全組成物の少なくとも５０重量％、より好
    ましくは７０〜９９重量％の範囲の量存在する請求項１
    〜４のいずれか一に記載のポリマー材料。
  6. （６）澱粉／水成分に対する合成ポリマーの比が、０．
    ５：９９．５重量％〜５：９５重量％、好ましくは０．
    ５：９９．５重量％〜２：９８重量％である請求項１〜
    ４のいずれか一に記載のポリマー材料。
  7. （７）該澱粉が、主としてアミロース及び／又はアミロ
    ペクチンからなる天然の植物性の、好ましくはジャガイ
    モ、米、タピオカ、トウモロコシ、ライ麦、大麦、小麦
    の炭水化物である実質的に化学的変性されていない澱粉
    ；物理的に変性された澱粉：変性された酸価（ｐＨ）を
    有する澱粉：ホスフェート基を橋架している２価のイオ
    ンがこの橋架官能基から除去されており、場合によって
    は、除去されたイオンが、同一の又は異なる単価もしく
    は多価イオンによって部分的又は全体的に再置換されて
    いる澱粉及び／又は予め押出された澱粉から選択される
    請求項１〜６のいずれか一に記載のポリマー材料。
  8. （８）少なくとも１種の合成ポリマーと混合された該澱
    粉が、分解のために、密閉容量内において、分解を行な
    うのに十分な長さの時間、約１０５〜１９０℃、好まし
    くは１３０〜１９０℃の範囲内の温度に加熱されている
    請求項１〜７のいずれか一に記載のポリマー材料。
  9. （９）０〜１５０×１０＾５Ｎ／ｍ＾２、好ましくは０
    〜７５×１０＾５Ｎ／ｍ＾２、特に好ましくは０〜５０
    ×１０＾５Ｎ／ｍ＾２の範囲の分解圧が与えられた請求
    項１〜８のいずれか一に記載のポリマー材料。
  10. （１０）澱粉が、澱粉／水組成物の重量を基準として、
    約１０〜２０重量％、好ましくは１２〜１９重量％、特
    に好ましくは１４〜１８重量％の範囲の含水率を有する
    請求項１〜９のいずれか一に記載のポリマー材料。
  11. （１１）澱粉／合成ポリマー混合物が、増量剤、充填剤
    、滑剤、可塑化剤及び／又は着色剤を含む請求項１〜１
    ０のいずれか一に記載のポリマー材料。
  12. （１２）全成分の重量を基準として、５０％以下、好ま
    しくは３〜１０％の範囲内の少なくとも１種の増量剤又
    は数種の増量剤の混合物が加えられている請求項１１記
    載のポリマー材料。
  13. （１３）少なくとも１種の有機充填剤又はかかる数種の
    充填剤の混合物が、全組成物の約０．０２〜３重量％、
    好ましくは０．０２〜１重量％の濃度で加えられている
    請求項１１又は１２記載のポリマー材料。
  14. （１４）全成分の約０．５〜１５重量％、好ましくは０
    ．５〜５重量％の範囲の可塑化剤が加えられている請求
    項１１〜１３のいずれか一に記載のポリマー材料。
  15. （１５）着色剤が、全成分の約０．００１〜１０重量％
    、好ましくは０．５〜３重量％の濃度で加えられている
    請求項１１〜１４のいずれか一に記載のポリマー材料。
  16. （１６）可塑化剤が加えられており、可塑化剤及び水の
    含有量の合計が、全成分の２５重量％以下、好ましくは
    ２０重量％以下である請求項１１〜１５のいずれか一に
    記載のポリマー材料。
  17. （１７）配合澱粉が、薬剤及び／又は農学的に活性な化
    合物から選択される少なくとも１種の活性成分を含む請
    求項１〜１６のいずれか一に記載のポリマー材料。
  18. （１８）請求項１〜１７のいずれかによって得られる溶
    融体の形態のポリマー材料。
  19. （１９）請求項１８によって得られる材料を冷却するこ
    とによって得られる凝固分解配合澱粉。
  20. （２０）澱粉／水成分を基準として５〜３０重量％の含
    水率を有する澱粉を密閉容量内で昇温下に（したがって
    加圧下に）、溶融体を生成するのに十分な長さの時間加
    熱することによって、変性された分解澱粉及び実質的に
    水不溶性の合成熱可塑性ポリマーを含む請求項１〜１８
    のいずれか一に記載のポリマー材料を製造する方法であ
    って、溶融体生成の前又はその間に、該澱粉／水材料を
    少なくとも１種の実質的に水不溶性の合成熱可塑性ポリ
    マーを混合することを特徴とする方法。
  21. （２１）請求項１〜１９のいずれか一に記載の変性澱粉
    ／合成ポリマー混合物の、活性成分用キャリア材料、好
    ましくは薬剤及び／又は農学的に活性な物質用のキャリ
    ア材料としての使用。
  22. （２２）請求項１〜１８のいずれか一に記載の分解澱粉
    ／合成ポリマー混合物組成物を、制御された含水率及び
    圧力条件下で成形する方法であって、該成形方法が、射
    出成形、吹込成形、押出及び共押出、圧縮成形又は真空
    成形から成る群より選択される少なくとも一の手段であ
    る方法。
  23. （２３）請求項１〜１８のいずれか一に記載の組成物か
    ら製造される成形物品。
  24. （２４）瓶、シート、フィルム、包装材料、パイプ、ロ
    ッド、積層品、サック、袋部材又は医薬カプセル、粒状
    物又は粉末として成形されている請求項２３記載の物品
    。
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