JPH0616899A - エンジニアリングレジンープロピレンポリマーグラフト組成物 - Google Patents

エンジニアリングレジンープロピレンポリマーグラフト組成物

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JPH0616899A
JPH0616899A JP5090155A JP9015593A JPH0616899A JP H0616899 A JPH0616899 A JP H0616899A JP 5090155 A JP5090155 A JP 5090155A JP 9015593 A JP9015593 A JP 9015593A JP H0616899 A JPH0616899 A JP H0616899A
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propylene
styrene
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Kelvin T Okamoto
ティー オカモト ケルヴィン
Kyle D Eastenson
ディー イーステンソン カイル
Suhas C Guyaniyogi
シー グヤニヨギ スハス
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Abstract

(57)【要約】 【構成】 （ａ）ポリフェニレンエーテル樹脂又はポリ
アミド樹脂あるいはポリエステル樹脂；（ｂ）グリシジ
ル成分と共重合したスチレン系ポリマーとグリシジル成
分−スチレン系グラフトプロピレンポリマー物質；場合
により（ｃ）（1)１つ又はそれ以上のモノアルケニル芳
香族炭化水素ー共役ジエンブロックコポリマー、その水
素化生成物又はそれらの化合物、及び場合による（２）
オレフィンコポリマーゴム、を含む樹脂組成物、及びさ
らにプロピレンポリマー物質を含む樹脂組成物。 【効果】 この組成物は離層に対する高い耐性を示して
エンジニアリングレジンとプロピレンポリマー物質との
間の改良された相容性を示す。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】本発明は（ａ）ポリフェニレンエーテル樹
脂、ポリアミド樹脂及びポリエステル樹脂からなる群か
ら選ばれる熱可塑性ポリマー樹脂；（ｂ）グリシジル及
びスチレン系モノマーでグラフトされたプロピレンポリ
マー物質及びグリシジルモノマーと共重合したスチレン
系ポリマー；場合により（ｃ）(1) １つ又はそれ以上の
モノアルケニル芳香族炭化水素ー共役ジエンブロックコ
ポリマー、その水素化生成物又はそれらの混合物を(2)
オレフィンコポリマーゴムとともに又はその存在なく、
並びに場合により（ｄ）プロピレンポリマー物質を含む
エンジニアリングレジン組成物に関する。ポリフェニレ
ンエーテル樹脂（またポリフェニレンオキシドとして知
られる）、ポリアミド樹脂（またナイロンと称される）
及びポリエステル樹脂は該技術において非常に高い熱変
形温度、高い強靱性及び高温における高い強度をもつエ
ンジニアリングプラスチックとして認められている。し
かし、これらのエンジニアリングレジンは不十分な衝撃
強さ、高い溶融強度及び高いガラス転移温度による不十
分な加工性、並びに不十分な耐薬品性のような欠点をも
ち、それによりそれらの適用分野が制限される。その性
質を改良する試みにおいて、ポリフェニレンエーテル樹
脂が他の樹脂とブレンドされた。例えば、U.S.特許 3,3
83,435 はポリフェニレンエーテル樹脂及びポリスチレ
ン又はゴム変性スチレン樹脂（ゴム成分は高不飽和ゴム
例えばポリブタジエンである）を含む組成物を開示して
いる。U.S.特許 3,658,945 及び3,943,191 は組成物
スチレン樹脂を開示している。これらの特許において、
衝撃強さを高める試みにおいて、ＥＰＤＭゴムがU.S.特
許 3,383,435 中に使用された高不飽和ゴムを置換す
る。しかし、有意な改良が達成されなかった。
【０００２】ポリフェニレンエーテル樹脂及びＥＰＤＭ
変性スチレン樹脂を追加成分とともに含む他の組成物が
開示された。U.S.特許 4,172,826 はポリフェニレンエ
ーテル樹脂、ＥＰＤＭ変性スチレン樹脂、水素化Ａ−Ｂ
−Ａブロックコポリマー及び場合により充填剤を含む組
成物を開示している。U.S.特許 4,483,958 中に開示さ
れた組成物はポリフェニレンエーテル樹脂、ＥＰＤＭ変
性スチレン樹脂、無機充填剤並びにスチレンー共役ジオ
レフィンコポリマー及びスチレンポリマーグラフトポリ
オレフィンから選ばれる熱可塑性エラストマーを含む。
ポリオレフィンとポリフェニレンエーテル樹脂との種々
のブレンド組成物がポリフェニレンエーテル樹脂の性質
例えば衝撃強さ、耐薬品性及び溶融加工性を改良する試
みにおいて作られた。例えば、ゴワン（Gowan)に対する
U.S.特許 3,361,851 は少量のポリプロピレンがポリフ
ェニレンエーテル樹脂中に分散されるポリフェニレンエ
ーテル樹脂及びポリプロピレンを含む組成物を開示して
いる。該文献は混合できるポリプロピレンの量が全組成
物の１０％以下に制限されること並びに１０％を越える
ポリプロピレンの量の組み合わせがそのような組成物の
成形の間の相分離及び成形品の離層を生じることを教示
している。
【０００３】多量のポリプロピレンを、エラストマーブ
ロックコポリマー及び、場合によりポリスチレンが存在
すれば、ポリフェニレンエーテル樹脂組成物中に混合で
きることもまた開示された。この種の組成物はU.S.特許
4,166,055； 4,764,559 及び 4,383,082 並びにＥＰ
Ａ 263678 中に記載されている。これらの特許はポリオ
レフィンとポリフェニレンエーテルとの間の改良された
相容性及び改良された衝撃強さを教示している。しか
し、曲げ弾性率及び熱変形温度における実質的な低下が
ある。デル・ジュダイス（Del Giudice)ほかに対するU.
S.特許 4,713,416 は（ａ）ポリフェニレンエーテル樹
脂、（ｂ）ポリフェニレンエーテル樹脂と不相容性であ
るポリスチレン以外の熱可塑性コポリマー例えば結晶性
オレフィンポリマー、ポリカーボネート、芳香族ポリエ
ステル及びポリアミド、並びに（ｃ）相容性促進剤の組
成物を開示している。不相容性熱可塑性コポリマーが結
晶性オレフィンポリマーであるとき、該文献は（ａ）ビ
ニル芳香族モノマー及び結晶性オレフィンからなるブロ
ックコポリマー又は（ｂ）ビニル芳香族モノマーを（Ｃ
2 〜Ｃ6）オレフィンの結晶性ポリマー上にグラフトす
ることにより得られる生成物の使用を教示している。１
９９１年１０月１０日に発行された欧州特許出願 44908
7 A2 は（ａ）ポリフェニレンエーテル樹脂、スチレン
樹脂又はそれらの混合物、（ｂ）スチレン系グラフトプ
ロピレンポリマー物質、（ｃ）１つ又はそれ以上のモノ
アルケニル芳香族炭化水素ー共役ジエンブロックコポリ
マー、その水素化生成物又はそれらの混合物、及び場合
により（ｄ）プロピレンポリマー物質のブレンド組成物
を開示している。
【０００４】U.S. 4,914,153 はポリフェニレンエーテ
ル自体が無水マレイン酸、メタクリル酸グリシジル及び
アクリル酸グリシジルから選ばれる反応物で変性され；
さらにスチレン並びに無水マレイン酸、メタクリル酸グ
リシジル及びアクリル酸グリシジルから選ばれる変性剤
で変性されたポリオレフィン；並びに本発明に関連しな
い広く開示された種類の化合物から選ばれる結合剤を含
む変性ポリフェニレンエーテル組成物を開示している。
該文献はポリオレフィンの変性に使用されたポリオレフ
ィン変性剤及びビニル又はビニリデン化合物に対する広
い濃度範囲、０．０１〜５０重量％を開示している（６
欄、１０〜１２行）。さらに、ポリオレフィン変性剤と
ビニル又はビニリデン化合物との間の比が１〜９０重量
％の範囲内にあると述べられている。該特許の実施例、
殊に「参照例」５、６及び７を参照すると結合したスチ
レンの量は５．５％であり、結合したメタクリル酸グリ
シジルは０．７％であった。参照例４は変性ポリプロピ
レンの製法を記載し、該物質がメチルエチルケトンで抽
出されたことを述べている。従って、生じる生成物が本
発明とは、殊に共重合したスチレン系ポリマー成分が存
在しないことで異なる。該文献はまた組成物の性能特性
例えば変性ポリプロピレンとのポリフェニレンエーテル
ブレンドの引張強さを含む（表１及び２）。引張強さの
レベルは本発明において達成されるより実質的に小さ
い。変性ポリプロピレンとブレンドされたポリエステル
樹脂例えばポリブチレンテレフタレートのブレンドがU.
S. 5,004,782中に開示されている。しかし、ポリプロピ
レンに対する変性剤は不飽和カルボン酸又はその無水物
（殊に無水フタル酸、２欄、３０〜３６行）に限定さ
れ、本発明中に存在しない他のブレンド成分もまた必要
とされる。
【０００５】他の型の変性ポリプロピレンがU.S. 4,95
7,974 中に例えばポリエステル（１２欄、５７〜５９
行）、ポリアミド又はナイロン（１３欄、２〜４行）及
びポリカーポネート（１３欄、６行）とのブレンドに有
用であると開示されている。その文献中のポリプロピレ
ンに対して不可欠な変性剤はメタクリル酸エステル例え
ばメタクリル酸メチルのグラフトコポリマーであり、メ
タクリル酸グリシジルを含め、エステルと共重合できる
アクリル系又はスチレン系モノマーを含むことができる
（７欄、６８行）。（ａ）(i) ポリフェニレンエーテル
樹脂、(ii)ポリアミド樹脂又は(iii) ポリエステル樹脂
からなる群から選ばれる樹脂物質；（ｂ）スチレン系ポ
リマー及びグリシジル成分でグラフトされ、さらに前記
グリシジル成分と共重合した前記スチレン系ポリマーを
分離成分として含むプロピレンポリマー物質；場合によ
り（ｃ）(1) (i) モノアルケニル芳香族炭化水素ー共役
ジエンブロックコポリマー、(ii)成分(i) の水素化生成
物又は(iii) 成分(i) と(ii)の混合物の少なくとも１
つ；及び(2) 場合によりオレフィンコポリマーゴムを含
む少なくとも１つのゴムポリマー成分；並びに、場合に
より（ｄ）プロピレンポリマー物質を含む組成物が優れ
た曲げ及び引張強さ並びに曲げ弾性率、表面外観並びに
改良された相容性を示すことが見いだされた。
【０００６】本発明の１態様は、重量で（ａ）ポリフェ
ニレンエーテル樹脂、ポリアミド樹脂及びポリエステル
樹脂からなる群から選ばれる熱可塑性ポリマー樹脂１０
〜９０％、（ｂ）メタクリル酸グリシジル共重合スチレ
ン系ポリマー自体を含むメタクリル酸グリシジル及びス
チレン系ポリマーグラフトプロピレンポリマー物質１０
〜９０％、及び（ｃ）(1) １つ又はそれ以上のモノアル
ケニル芳香族炭化水素ー共役ジエンブロックコポリマ
ー、その水素化生成物又はそれらの混合物の少なくとも
１つ約０〜１００％、及び(2) オレフィンコポリマーゴ
ム０〜約１００％を含む少なくとも１つのゴムポリマー
成分約１〜約２５％を含み、（ａ）＋（ｂ）＋（ｃ）の
全量が１００％である組成物を提供する。本発明の他の
態様は、重量で（ａ）ポリフェニレンエーテル樹脂、ポ
リアミド樹脂及びポリエステル樹脂からなる群から選ば
れる熱可塑性ポリマー樹脂１０〜９０％、（ｂ）メタク
リル酸グリシジル共重合スチレン系ポリマー自体を含む
メタクリル酸グリシジル及びスチレン系ポリマーグラフ
トプロピレンポリマー物質１０〜９０％、及び（ｃ）
(1) １つ又はそれ以上のモノアルケニル芳香族炭化水素
ー共役ジエンブロックコポリマー、その水素化生成物又
はそれらの混合物の少なくとも１つ約０〜１００％、及
び(2) オレフィンコポリマーゴム０〜約１００％を含む
少なくとも１つのゴムポリマー成分１〜約２５％を含
み、メタクリル酸グリシジル−ｃｏ−スチレン系ポリマ
ーでグラフトされたプロピレンポリマー物質の量（そう
でなければ使用される）の約９０％までがスチレン系ポ
リマー物質でグラフトされたプロピレンポリマー物質で
置換され、また（ａ）＋（ｂ）＋（ｃ）の全量が１００
％である組成物を提供する。本発明の他の態様は随意成
分（ｄ）プロピレンポリマー物質を１〜７０％含み、
（ａ）＋（ｂ）＋（ｃ）＋（ｄ）の全量は１００％であ
る。
【０００７】本発明の組成物は成形品例えば自動車部
品、アプリアンス及びモーターハウジングの製造に有用
であり、組成物の離層に対する耐性により示されるエン
ジニアリングレジンとプロピレンポリマーとの間の改良
された相容性を示す。別様に示さなければ百分率及び部
はすべて本明細書中で重量による。成分（ａ）のポリフ
ェニレンエーテル樹脂は式：
【０００８】
【化１】
【０００９】〔式中、１単位の酸素エーテル原子は次の
隣接単位のベンゼン核に連結し、ｎは５０より大きい正
の整数であり、Ｒ1 、Ｒ2 、Ｒ3 及びＲ4 は互いに同一
か又は異なり、水素、ハロゲン、炭化水素基、ハロ炭化
水素基又はベンゼン核とハロゲン原子との間に少なくと
も２つの炭素原子を含むハロヒドロカルボキシル基であ
る〕の繰り返し構造単位をもつものから選ばれるホモー
又はコーポリマーである。上記構造式に相当するポリフ
ェニレンエーテル樹脂の製造はU.S.特許 3,306,874、3,
306,875、3,257,357 及び3,257,358 中に記載されてい
る。
【００１０】本発明における使用に適するポリエステル
はよく知られ、広く入手できる。それらはポリマー鎖中
に不置換又は置換芳香族環を含む鎖単位をもつ。芳香族
環上のそのような置換基の例はハロゲン例えば塩素又は
臭素、及び（Ｃ1 〜Ｃ4 ）アルキル例えばメチル、エチ
ル、プロピル又はブチルである。適当なポリエステルは
例えば芳香族ジカルボン酸、それらのエステル又はそれ
らのエステル形成誘導体とヒドロキシ化合物とを常法で
反応させることにより製造できる。芳香族ジカルボン酸
の例はナフタレンジカルボン酸、テレフタル酸及びイソ
フタル酸並びにこれらの混合物である。芳香族ジカルボ
ン酸又はそれらの誘導体は他のジカルボン酸により一
部、好ましくは１０モル％までの量を置換されることが
できる。脂肪族又は脂環式ジカルボン酸例えばアジピン
酸、アゼライン酸、セバシン酸及びシクロヘキサンジカ
ルボン酸をこゝに例として挙げることができる。好まし
く使用されるジヒドロキシ化合物は２〜６個の炭素原子
のグリコール、殊にエチレングリコール、ブタンー１，
４ージオール、ブテ−２−エン−１，４−ジオール、ヘ
キサン−１，６−ジオール、ヘキサン−１，４−ジオー
ル、シクロヘキサン−１，４−ジオール、１，４−ジ−
（ヒドロキシメチル）−シクロヘキサン、２，２−ジ−
（４’−ヒドロキシフェニル）−プロパン及びネオペン
チルグリコール又はこれらの混合物である。
【００１１】好ましいポリエステルは２〜６個の炭素原
子のアルカンジオールから誘導されるポリアルキレンテ
レフタレートである。ポリエチレンテレフタレート及び
ポリブチレンテレフタレートが殊に好ましい。ポリエス
テルの相対粘度は一般にフェノール／ｏ−ジクロロベン
ゼン混合物（重量比３：２）中の０．５重量％濃度溶液
中で２５℃で測定して１．２〜１．８である。成分
（Ａ）の場合におけるように、新規成形材料中の成分
（Ｂ）の量は特別の制限をうけないが、しかし、（Ａ）
〜（Ｄ）を基にして５重量％以上、好ましくは１０〜８
９重量％のポリエステルが同様に使用される。殊に好ま
しい成形材料は１５〜７０重量％、非常に好ましくは２
５〜６０重量％の熱可塑性ポリエステルを含む。百分率
はすべて成分（Ａ）〜（Ｄ）の全重量を基にする。
【００１２】本発明における使用に適するポリアミドは
よく知られ、広く入手できる。基本的にはそれらはアミ
ノとカルボン酸基との間に少なくとも２つの炭素原子を
もつモノアミノモノカルボン酸又はそれらのラクタムの
重合により、あるいはアミノ基の間に少なくとも２つの
炭素原子をもつジアミンとジカルボン酸との実質的に等
モル部の重合により；あるいは前記のモノアミノカルボ
ン酸又はそのラクタムを実質的に等モル部のジアミン及
びジカルボン酸とともに重合させることにより得ること
ができる。ジカルボン酸はその官能性誘導体例えば酸ク
ロリドのエステルの形態で使用できる。「実質的に等モ
ル」部（ジアミン及びジカルボン酸の）という語は厳密
な等モル部及びそれからのわずかな離脱の両方を含める
ために使用され、それは生じるポリアミドの粘度を安定
化する普通の方法に含まれる。ポリアミドの製造に有用
である前記モノアミノモノカルボン酸又はそれらのラク
タムの例にはアミノとカルボン酸基との間に２〜１６個
の炭素原子をもつ化合物が含まれ、前記炭素原子はラク
タムの場合に−ＣＯ−ＮＨ−基とともに環を形成する。
アミノーカルボン酸及びラクタムの特定の例として６−
アミノカプロン酸、ブチロラクタム、ピバロラクタム、
カプロラクタム、カプリルラクタム、エナントラクタ
ム、ウンデカノラクタム、ドデカノラクタム並びに３−
および４−アミノ安息香酸を挙げることができる。
【００１３】ポリアミドの製造における使用に適するジ
アミンにはアルキル、アリール及びアルキルアリールジ
アミンが含まれる。そのようなジアミンには、例えば一
般式： Ｈ2 Ｎ（ＣＨ2 ）n ＮＨ2 （式中、ｎは２〜１６の整数である）により表されるも
の、例えばトリメチレンジアミン、テトラメチレンジア
ミン、ペンタメチレンジアミン、オクタメチレンジアミ
ン及び、殊にヘキサメチレンジアミン、並びにトリメチ
ルヘキサメチレンジアミン、ｍ−フェニレンジアミン、
ｍ−キシレンジアミンなどが含まれる。
【００１４】ジカルボン酸は芳香族例えばイソフタル酸
及びテレフタル酸、並びに脂肪族であることができ、脂
肪族ジカルボン酸は式： ＨＯＯＣ−Ｙ−ＣＯＯＨ （式中、Ｙは少なくとも２個の炭素原子をもつ二価脂肪
族基を表す）のものであり、そのような酸の例はセバシ
ン酸、オクタデカン二酸、スベリン酸、グルタル酸、ピ
メリン酸及びアジピン酸である。ポリアミド又はナイロ
ン（これがしばしば称される）の典型的な例には、例え
ば ポリピロリドン （ナイロン４） ポリカプロラクタム （ナイロン６） ポリカプリルラクタム （ナイロン８） ポリヘキサメチレンアジパミド （ナイロン６，６） ポリウンデカノラクタム （ナイロン１１） ポリドデカノラクタム （ナイロン１２） ポリヘキサメチレンアゼライアミド （ナイロン６，９） ポリヘキサメチレンセバカミド （ナイロン６，１０） ポリヘキサメチレンイソフタルアミド （ナイロン６，Ｉ） ポリヘキサメチレンテレフタルアミド （ナイロン６，Ｔ） ヘキサメチレンジアミンと ｎ−ドデカン二酸とのポリアミド （ナイロン６，１２） 並びにテレフタル酸及び（又は）イソフタル酸とトリメ
チルヘキサメチレンジアミンから生じるポリアミド、ア
ジピン酸とｍ−キシリレンジアミンから生じるポリアミ
ド、アジピン酸、アゼライン酸と２，２−ビス（ｐ−ア
ミノシクロヘキシル）プロパンから生じるポリアミド、
及びテレフタル酸と４，４’−ジアミノージシクロヘキ
シルメタンから生じるポリアミドが含まれる。前記ポリ
アミドのコポリマー又はそのプレポリマーもまた本発明
の実施における使用に適する。そのようなコポリアミド
には次のコポリマーが含まれる：
【００１５】 ヘキサメチレンアジパミド／ カプロラクタム （ナイロン６，６／６） ヘキサメチレンアジパミド／ ヘキサメチレンーイソフタルアミド （ナイロン６，６／６，Ｉ） ヘキサメチレンアジパミド／ ヘキサメチレンーテレフタルアミド （ナイロン６，６／６，Ｔ） ヘキサメチレンアジパミド／ ヘキサメチレンーアゼライアミド （ナイロン６，６／６，９） ヘキサメチレンアジパミド／ヘキサメチレン ーアゼライアミド／カプロラクタム （ナイロン６，６／６，９／６） 前記ポリアミドの２つ又はそれ以上の混合物及び（又
は）コポリマー又はそれらのプレポリマーのそれぞれも
また本発明の範囲内にある。殊に好ましいポリアミドは
ポリアミド６；６，６；１１；１２及び少なくとも１つ
の結晶性ポリアミド例えば６；６，６の混合物、並びに
少なくとも１つの非晶質ポリアミド例えば６，Ｉ；６，
Ｉ，Ｔ；最も好ましくはポリアミド６，６である。
【００１６】この中及び特許請求の範囲中の「ポリアミ
ド」という語の使用は強化又は超耐衝撃性ポリアミドを
含める意図であることを理解すべきである。超耐衝撃性
ポリアミド又は超耐衝撃性ナイロンはそれらがより普通
に知られているように、商業的に例えば、とりわけＥ．
Ｉ．デュポン（E,I,duPont) 〔ザイテル（Zytel)（登録
商標）ＳＴ樹脂〕、ウイルソン・ファイバーフィル（Wi
lson Fiberfill) （ＮＹ樹脂）、バディッシュ（Badisc
he) 〔ウルトラミド（ULTRAMID) （登録商標）樹脂〕、
アライド(Allied)〔カーピオン（CARPION)（登録商標）
樹脂〕及びセラニーズ(Celanese)（７０００シリーズ樹
脂）から入手でき、あるいは、とりわけエプステイン(E
pstein) −U.S.特許 4,174,358；ノバル(Noval) −U.S.
特許 4,474,927；ローラ(Roura) −U.S.特許 4,346,19
4；及びジョフリオン(Joffrion)−U.S.特許 4,251,644
を含む多くのU.S.特許に従って製造することができ、そ
れらが参照される。これらの超耐衝撃性ナイロンは１つ
又はそれ以上のポリアミドと１つ又はそれ以上のポリマ
ー又はコポリマーエラストマー強化剤とのブレンドによ
り製造される。適当な強化剤は前記U.S.特許並びにケイ
ウッド(Caywood, Jr.)−U.S.特許 3,884,882及びスイガ
ー(Swiger)−U.S.特許 4,147,740並びにガルシ(Galucc
i) ほか，「エポキシ変性ポリエチレンの製造及び反応
(Preparation andReactions of Epoxy-Modified Polyet
hylene)」，Ｊ．ＡＰＰＬ．ＰＯＬＹ．ＳＣＩ．，Ｖ．
２７，ｐｐ．４２５〜４３７（１９８２）中に開示さ
れ、それらが参照される。典型的には、これらのエラス
トマーポリマー及びコポリマーは直鎖又は枝分かれ並び
にグラフトポリマー及びコポリマー（コアーシェルグラ
フトコポリマーを含む）であることができ、ポリアミド
マトリックスと相互作用又はそれに付着してポリアミド
の強靱性を高めることができる官能性及び（又は）活性
又は高い極性基をもつモノマーを共重合により又はプレ
フォームしたポリマー上のグラフト化により中に取り込
んでもつと特徴づけられる。
【００１７】本発明の成分（ａ）は、ブレンドの個々の
最終用途に望まれる性質のバランスにより、全組成物を
基にして約１０〜約９０重量％、好ましくは約２０〜約
８５％、最も好ましくは約３０〜約８０％の量で存在す
る。成分（ａ）が全組成物の約３０〜約６５％例えば約
３５〜約６０％に相当する有用な組成物もまた製造でき
る。本発明の成分（ｂ）はスチレン系ポリマーと共重合
したグリシジル成分が存在するスチレン系ーグリシジル
成分グラフトプロピレンポリマー物質である。この明細
書中に用いたスチレン系グラフトプロピレンポリマー物
質はスチレン系グラフト化モノマー（又は成分）がスチ
レン、アルキルがメチル又はエチルであるアルキル環置
換スチレン、アルキル環置換スチレンが５〜９５％の量
で存在するそれらの組み合わせ、あるいはスチレン又は
アルキル環置換スチレンと５〜４０％のαーメチルスチ
レン又はαーメチルスチレン誘導体との組み合わせから
なる群から選ばれるグラフトプロピレンポリマー物質を
意味する。好ましいグラフト化モノマーはスチレン及び
スチレンとαーメチルスチレンとの混合物である。スチ
レン系モノマーと組み合わせて共重合させるグリシジル
成分はアクリル酸グリシジル、メタクリル酸グリシジ
ル、イタコン酸グリシジル、アリルグリシジルエーテ
ル、２−メタリルグリシジルエーテル及びｐ−スチリル
グリシジルエーテルからなる群から選ばれ；メタクリル
酸グリシジル（ＧＭＡ）が好ましい。
【００１８】成分（ｂ）のプロピレンポリマー物質幹は
（ｉ）プロピレンのホモポリマー、（ｉｉ）プロピレン
とエチレン及び（Ｃ4 〜Ｃ10）αーオレフィンから選ば
れるオレフィンとのランダムコポリマー、〔ただし、オ
レフィンがエチレンであるとき最大重合エチレン含量は
約１０％、好ましくは約４％であり、オレフィンが（Ｃ
4 〜Ｃ10）αーオレフィンであるときその最大重合含量
は約２０％、好ましくは約１６％である〕、（ｉｉｉ）
プロピレンとエチレン及び（Ｃ4 〜Ｃ8 ）αーオレフィ
ンからなる群から選ばれる２つのαーオレフィンとのラ
ンダムターポリマー、〔ただし、最大重合（Ｃ4 〜
Ｃ8 ）αーオレフィン含量は約２０％、好ましくは約１
６％であり、エチレンが前記αーオレフィンの１つであ
るとき最大重合エチレン含量は約５％、好ましくは約４
％である〕、（ｉｖ）エチレンープロピレンコポリマー
ゴム又は約２〜８％のジエン含量をもつエチレンープロ
ピレン非共役ジエンモノマーゴム約５〜３０％で耐衝撃
性改良された（ｉ）のホモポリマー又は（ｉｉ）のラン
ダムコポリマーからなる群から選ばれる。（ｉｖ）のエ
チレン含量は約２０〜約７０％である。（Ｃ4 〜Ｃ10）
αーオレフィンには線状又は枝分かれ（Ｃ4 〜Ｃ10）α
ーオレフィン例えば１−ブテン、１−ペンテン、４−メ
チル−１−ペンテン、３−メチル−１−ブテン、１−ヘ
キセン、３，４−ジメチル−１−ブテン、１−ヘプテ
ン、３−メチル−１−ヘキセン、１−オクテンなどが含
まれる。
【００１９】グラフトプロピレンポリマー物質の適当な
粒状形態には粉末、フレーク、グラニュレート、球状、
立方体などが含まれる。少なくとも約０．０７の細孔体
積分率をもつプロピレンポリマー物質から製造された球
状粒子形態が好ましい。グラフトプロピレンポリマー物
質の製造に最も好ましいものは（１）約０．４〜７ｍｍ
の重量平均直径、（２）少なくとも０．１ｍ2 ／ｇの表
面積、及び（３）少なくとも約０．０７の細孔体積分率
（ただし、粒子中の細孔の４０％以上が１ミクロンより
大きい直径をもつ）をもつプロピレンポリマー物質であ
る。そのようなプロピレンポリマー物質はハイモント・
イタリア（HIMONT Italia, S.r.l.)から商業的に入手で
きる。スチレンモノマー、アルキル環置換スチレンモノ
マー又はメチルスチレン誘導体（αーメチルスチレンを
除く）は単独であるいは互いに又はαーメチルスチレン
と組み合わせて用いてプロピレンポリマー物質幹上にグ
ラフトすることができる。αーメチルスチレン及びその
誘導体を除いて、すべて単独で用いたときに容易に単独
重合し、αーメチルスチレンを含めて２つ又はそれ以上
が存在するとき互いにグラフト共重合する。本発明の好
ましいスチレン系ーグリシジルグラフトプロピレンポリ
マー物質はポリプロピレン上又は耐衝撃性改良ポリプロ
ピレン幹上にスチレン又はスチレン及びメチルスチレン
誘導体モノマー並びにメタクリル酸グリシジルのグラフ
トしたコポリマーである。
【００２０】グラフト化モノマー、スチレン系プラスグ
リシジル成分はプロピレンポリマー物質にプロピレンポ
リマー物質１００部（ｐｐｈ）あたり約５０〜約２００
重量部；好ましくは約６０〜約１５０ｐｐｈ；最も好ま
しくは約７０〜約１２０ｐｐｈ；例えば約７５〜約１０
０ｐｐｈの濃度で添加される。グラフト化の間に添加さ
れるグリシジル成分の量は添加全グラフト化モノマーす
なわちスチレン系プラスグリシジル成分の百分率として
示される。添加グリシジル成分の有用な濃度は前記合計
の約０．１〜約２０重量％；好ましくは約０．２〜約１
０重量％；最も好ましくは約０．３〜約８重量％であ
る。
【００２１】スチレン系及びグリシジル成分がプロピレ
ンポリマー物質にグラフトされ、それと共重合される反
応の結果、グリシジル成分と共重合したスチレン系ポリ
マー（例えばメタクリル酸グリシジルと共重合したポリ
スチレン、ＰＳ−ｃｏ−ＧＭＡ）もまた（ｂ）の分離組
成要素として生じる。より少ない（微少）量のスチレン
系ポリマー及び非グラフトプロピレンポリマー物質もま
た存在する。グラフトしたプロピレンポリマー物質の組
成要素としてのグリシジル成分と共重合したスチレン系
ポリマーの量は全グラフト化モノマーの約３５〜約９５
重量％；好ましくは約４５〜約８０重量％；最も好まし
くは約５０〜約７５重量％である。本発明のスチレン系
ーグリシジルグラフトプロピレンポリマー物質はプロピ
レンポリマー物質上の遊離基部位におけるグラフト化モ
ノマーの遊離基開始グラフト重合により製造される。遊
離基部位は照射により、又は遊離基発生化学物質によ
り、例えば適当な有機過酸化物との反応により、生成さ
せることができる。スチレン系モノマーによるプロピレ
ンポリマー物質のグラフト化を行う一般的方法はU.S.4,
990,558 中に記載され、その方法はこゝに有用であ
り、こゝに参照される。
【００２２】遊離基部位が照射により生成される方法に
よれば、好ましくは粒状形態におけるプロピレンポリマ
ー物質が約１０〜８５℃の範囲内の温度で高エネルギー
電離放射線で照射されてプロピレンポリマー物質中に遊
離基部位を生じる。照射されたプロピレンポリマー物質
は次いで実質的に非酸化性の雰囲気中例えば不活性ガス
下に保持される間に、約１００℃までの温度で少なくと
も約３分間、プロピレンポリマー物質とグラフト化モノ
マーの全重量を基にして約５〜８０％の使用される個々
のグラフト化モノマーで処理される。プロピレンポリマ
ー物質が選択時間、同時に又は随意順序で順次モノマー
にさらされた後、生じたグラフトされたプロピレンポリ
マー物質が、なお実質的に非酸化性の環境中に維持され
る間に処理されてその中の実質的にすべての残留遊離基
を不活性化され、未反応グラフト化モノマーが前記物質
から除去される。生じるグラフトコポリマーの遊離基不
活性化は、好ましくは加熱により行われるが、しかし、
それは遊離基トラップとして機能する添加物例えばメチ
ルメルカプタンの使用により行うことができる。典型的
な不活性化温度は少なくとも１１０℃、好ましくは少な
くとも１２０℃であろう。不活性化温度における少なく
とも２０分間の加熱が一般に十分である。
【００２３】未反応グラフト化モノマーはグラフトコポ
リマーからラジカル不活性化の前又は後、あるいは不活
性化と同時に除去される。除去が不活性化の前又はその
間に行われるならば、実質的に非酸化性の環境が維持さ
れる。遊離基部位を有機化合物により生成させる方法に
おいて、有機化合物、好ましくは有機過酸化物は処理の
間に使用される温度で約１〜２４０分の分解半減期をも
つ遊離基重合開始剤である。適当な有機過酸化物には過
酸化アシル例えば過酸化ベンゾイル及び過酸化ジベンゾ
イル；過酸化物ジアルキル及びアラルキル例えばジ−ｔ
−ブチルペルオキシド、ジクミルペルオキシド、クミル
ブチルペルオキシド、１，１−ジ−ｔ−ブチルペルオキ
シ−３，５，５−トリメチルーシクロヘキサン、２，５
−ジメチル−２，５−ジ−ｔ−ブチルペルオキシヘキサ
ン及びビス（α−ｔ−ブチルペルオキシイソプロピルベ
ンゼン）；ペルオキシエステル例えばｔ−ブチルペルオ
キシピバラート、ｔ−ブチルペルベンゾエート、２，５
−ジメチルヘキシル２，５−ジ（ペルベンゾエート）、
ｔ−ブチルージ（ペルフタレート）、ｔ−ブチルペルオ
キシ−２−エチルヘキサノアート；並びに１，１−ジメ
チルー３−ヒドロキシブチルペルオキシ−２−エチルヘ
キサノアート；及びペルオキシカーボネート例えばジ
（２−エチルヘキシル）ペルオキシジカーボネート、ジ
（ｎ−プロピル）ペルオキシジカーボネート及びジ（４
−ｔ−ブチルシクロヘキシル）ペルオキシジカーボネー
トが含まれる。過酸化物はニート又は希釈媒中で使用で
き、０．１〜６．０ｐｐｈ、好ましくは０．２〜３．０
ｐｐｈの活性濃度をもつ。殊に好ましいものは商標ルパ
ソル(Lupersol)ＰＭＳの下で市販される鉱油中の５０重
量％分散体としてのｔ−ブチルペルオクトエートであ
る。
【００２４】この方法によれば、プロピレンポリマー物
質は好ましくは粒状形態で、約６０〜１２５℃の温度
で、０．１〜６．０ｐｐｈの前記遊離基重合開始剤で処
理される。ポリマー物質は全添加レベルモノマーで４．
５ｐｐｈ毎分を越えない添加速度で、開始剤による処理
の時間に一致するか又はその後の時間にわたりグラフト
化モノマーで処理される。換言すれば、モノマー及び開
始剤を、加熱されたプロピレンポリマー物質に同時に添
加することができ、あるいはモノマーを（１）開始剤の
添加が終わった後、（２）開始剤の添加を始めたがしか
しまだ終わらない後、又は（３）開始剤添加の完結に続
く遅延時間又は保持時間後に添加することができる。プ
ロピレンポリマー物質がグラフトされた後、生じたグラ
フトプロピレンポリマー物質はなお実質的に非酸化性の
環境中に保持される間に、好ましくは少なくとも１２０
℃の温度で少なくとも２０分間加熱することにより処理
され、未反応開始剤を分解され、その中の残留遊離基を
不活性化される。未反応グラフト化モノマーは前記物質
からラジカル不活性化の前又は後に、あるいは不活性化
と同時に除去される。
【００２５】本発明による成分（ｃ）は線状又は枝分か
れＡ−Ｂ又はＡ−Ｂ−Ａ型あるいはラジアル（Ａ−Ｂ）
n 〔式中、ｎ＝３〜２０であり、Ａはモノアルケニル芳
香族炭化水素ポリマーブロックであり、Ｂは共役ジエン
ポリマーブロックである〕の１つ又はそれ以上のモノア
ルケニル芳香族炭化水素ー共役ジエンブロックコポリマ
ー及びその水素化生成物又はそれらの混合物から選ばれ
る。典型的なモノアルケニル芳香族炭化水素モノマーは
スチレン、（Ｃ1 〜Ｃ4 ）線状又は枝分かれアルキル環
置換スチレン及びビニルトルエンである。適当な共役ジ
エンはブタジエン及びイソプレンである。モノアルケニ
ル芳香族炭化水素ー共役ジエンブロックコポリマーは４
５，０００〜２６０，０００の数平均分子量をもち、モ
ノアルケニル芳香族炭化水素ー共役ジエンブロックコポ
リマー中のモノアルケニル芳香族炭化水素モノマーの割
合は５〜５０％、好ましくは１５〜４０％、より好まし
くは２５〜４０％の範囲内である。混合物が望まれると
き、種々の量及び型の２つ又はそれ以上のブロックコポ
リマー又はその水素化生成物を使用できる。混合物が使
用されるとき、それは好ましくは約３：１〜約１：３、
より好ましくは約２：１〜約１：２の比で使用される。
【００２６】本発明の組成物中に使用されるモノアルケ
ニル芳香族炭化水素ー共役ジエンブロックコポリマー及
びその水素化誘導体は商業的に入手できる。線状ブロッ
クコポリマーが好ましい。ブロックコポリマーはU.S.特
許 3,459,830 及び 3,994,856 中の方法により合成す
ることができる。共役ジエンブロックの水素化法もまた
該技術において知られている。使用できる水素化触媒に
は貴金属触媒例えば白金、ニッケル触媒及び銅ークロム
触媒が含まれる。水素化法の特定例はU.S.特許 4,188,4
32 中に記載されている。本発明の成分（ｃ）中に使用
できるゴム状ポリマーはまた、成分の少なくとも２０
％、好ましくは少なくとも約５０％が少なくとも１つの
モノアルケニル芳香族炭化水素ー共役ジエンブロックコ
ポリマーであれば、２つ又はそれ以上の型のポリマーゴ
ムを含むことができる。殊に好ましいゴム成分は約２０
〜７０％、より好ましくは約５０〜７０％のモノアルケ
ニル芳香族炭化水素ー共役ジエンブロックコポリマー及
び８０〜３０％のＥＰＭ又はＥＰＤＭオレフィンコポリ
マーゴムを含むものである。プロックコポリマー及びオ
レフィンコポリマーゴムの代わりにブチルゴム又はプタ
ジエンースチレンのランダムコポリマー（ＳＢＲ）を含
むゴム成分を組成物中に使用できる。本発明の好ましい
組成物中に使用されるエチレンープロピレンモノマーゴ
ムは典型的には約２５／７５〜約７５／２５、好ましく
は約４０／６０〜約６０／４０の範囲内のエチレン／プ
ロピレン重量パーセント比、及び約２．０〜６．０、好
ましくは約２．５〜約４．０ｄｌ／ｇの範囲内の固有粘
度をもつエラストマーである。
【００２７】成分（ｃ）が本発明の組成物中に存在する
とき、それは達成すべき性質により、全組成物を基にし
て１〜約２０重量％；好ましくは約２〜約１５重量％；
最も好ましくは約４〜約１２重量％の量で使用される。
成分（ｄ）として本発明において有用なプロピレンポリ
マー物質にはプロピレンの結晶性ホモポリマー、プロピ
レンと他のαーオレフィン（類）又はジエンモノマーと
のランダムコポリマー、プロピレンとエチレン、他のα
ーオレフィン及びジエンモノマーからなる群から選ばれ
る２つの異なるモノマーとのランダムターポリマー（た
だし、少なくとも１つの異なるモノマーはエチレン又は
他のαーオレフィンである）、及び耐衝撃性改良プロピ
レンポリマーが含まれる。これらのポリマー物質は一般
に約１５％又はより大きい結晶化度（Ｘ線回折による）
をもつ。
【００２８】プロピレンのランダムコポリマーの製造に
有用な他のαーオレフィンにはエチレン及び（Ｃ4 〜Ｃ
10）αーオレフィンが含まれる。エチレンが他のαーオ
レフィンであるとき、エチレン含量は約１０％、好まし
くは約４％以下であり、他のαーオレフィンが（Ｃ4 〜
Ｃ10）αーオレフィンであるとき、その含量は約２０
％、好ましくは約１６％以下である。プロピレンのラン
ダムコポリマーのジエンモノマーは（Ｃ4 〜Ｃ10）線状
ジエン例えばブタジエン及びデカジエンであることがで
き、コポリマーは約５％、好ましくは約４％までのジエ
ン含量をもち；ブタジエンが好ましい。プロピレン及び
エチレンと他のαーオレフィンとの、又はプロピレンと
２つの異なる他のαーオレフィンとのランダムターポリ
マー中の他のαーオレフィンは（Ｃ4 〜Ｃ10）αーオレ
フィンであることができる。プロピレン／エチレン／他
のαーオレフィンランダムターポリマーは５％、好まし
くは３％の最大エチレン含量及び２０％、好ましくは１
６％の最大（Ｃ4 〜Ｃ10）αーオレフィン含量をもつ。
プロピレン／２つの異なる他のαーオレフィンターポリ
マー中の他のαーオレフィンの全含量は２５％、好まし
くは１９％である。プロピレン及びエチレン又は他のα
ーオレフィンとジエンモノマーとのランダムターポリマ
ーは５％までのジエンモノマー例えば５−エチリデン−
２−ノルボルネン及びジシクロペンタジエンを含む。
【００２９】プロピレンのランダム又はターポリマーの
製造に有用な（Ｃ4 〜Ｃ10）αーオレフィンは線状又は
枝分かれ、例えば１−ブテン、１−ペンテン、４−メチ
ルペンテン−１、３−メチル−１−ブテン、１−ヘキセ
ン、３，４−ジメチル−１−ブテン及び１−オクテン、
であることができる。耐衝撃性改良プロピレンポリマー
は、２０〜７０％のエチレン含量、及びＥＰＤＭの場合
に２〜８％のジエン含量をもつエチレンープロピレンコ
ポリマーゴム（ＥＰＲ）又はエチレンープロピレン非共
役ジエンモノマーゴム（ＥＰＤＭ）１０〜６０％で耐衝
撃性改良されたプロピレンのホモポリマーあるいはプロ
ピレンのエチレン又は前記（Ｃ4 〜Ｃ10）αーオレフィ
ンとのターポリマーを含む。典型的な非共役ジエンには
１，４−ヘキサジエン、５−エチリデン−２−ノルボル
ネン及びジシクロペンタジエンが含まれる。耐衝撃性改
良プロピレンポリマーは初めにプロピレン又はプロピレ
ンのランダムコポリマーを重合し、次いでプロピレン及
びエチレンをジエンモノマーとともに又はその存在な
く、プロピレンのホモポリマー又はプロピレンのランダ
ムコポリマーの存在下に重合することにより製造でき
る。耐衝撃性改良プロピレンポリマーは単独反応器又は
一連の反応器中で製造できる。あるいはプロピレンホモ
ポリマー又はランダムコポリマーとαーオレフィン
（類）又はジエン、及びＥＰＲ又はＥＰＤＭを別個に製
造し、次いで溶融混練により混合することができる。
【００３０】好ましいプロピレンポリマー物質は結晶性
プロピレンホモポリマー及びエチレン・プロピレンゴム
耐衝撃性改良ポリプロピレンホモポリマーである。使用
されるとき、プロピレンポリマー物質は全組成物の約１
〜約７０％、好ましくは約５〜約５５％；より好ましく
は約１０〜約４５％の量で存在する。本発明の組成物は
普通の混合装置、すなわち一軸又は二軸スクリュー押出
機、バンバリーミキサー又は任意の他の普通の溶融配合
装置中で成分を機械的にブレンドすることにより製造さ
れる。組成物の成分を混合する順序は臨界的ではない。
普通の充填剤、補強剤、熱及び光安定剤、着色剤、添加
剤並びに加工助剤を組成物中に有効量包含させることが
できる。本発明は以下に示す本発明の実施例に関連して
より詳細に示される。
【００３１】
【実施例】グラフトポリプロピレンの製造 ６．８ｄｇ／分のメルトフローレートをもつ結晶性ポリ
プロピレン（ＰＰ）ホモポリマーをグラフト化の「幹」
ポリマーとして用いた。 グラフト a PP-g-PS PP-g-P(S-co-GPM) ───────────────────────────────── 反応温度、℃ 112 〜 115 115 〜 120 スチレン装填、pph 85 80.8 ＧＰＭ装填 b、pph − 4.2 モノマーフィード速度、pph/分 1 1 活性開始剤c 、pph 1.5〜 2.0 1.9 ───────────────────────────────── ａ PS＝ポリスチレン；GMA ＝メタクリル酸グリシジ
ル。pph ＝部樹脂１００部。 ｂ 示した量は添加した８５pph （GMA ＋スチレン）を
基にして約５．０重量％である。また追加のグラフトを
０．５重量％及び１．０重量％で製造した。 ｃ ルパソルＰＭＳ；９０：１モノマー：開始剤モル比
に相当する。
【００３２】ブレンド配合物の製造（表１） ブレンド成分（１５００ｇ）をハーケ（ Haake）システ
ム９０ミキシング二軸スクリュー押出機中の押し出しの
前に容器中で手動混合し、ふりまぜた。温度プロフィー
ル：２１８℃フィードゾーン、２８８℃ミキシングゾー
ン、３０２℃ダイ、スクリュー速度１２５〜１５０ｒｐ
ｍ。試料成形 表１，３：バッテンフェルド(Battenfeld)ブランド射出
成形機、５−ｏｚバレル、７０トン型締圧、１００℃で
２〜４時間前乾燥したペレット使用。バレル温度２８８
℃、金型冷却水８２℃（整定値）。 表２，４：バッテンフェルドブランド射出成形機、１．
５−ｏｚバレル、２５トン型締圧、バレル温度２３２℃
（表４に対しては２８８℃）、金型冷却水６０℃。
【００３３】試料型／試験 表中に示した物理的性質は次の方法により測定した： 引張強さ ＡＳＴＭ Ｄ−６３８ 引張伸び ＡＳＴＭ Ｄ−６３８ 曲げ弾性率 ＡＳＴＭ Ｄ−７９０ 曲げ強さ ＡＳＴＭ Ｄ−７９０ ＨＤＴ ＡＳＴＭ Ｄ−６４８ ノッチ付アイゾット ＡＳＴＭ Ｄ−２５６ さらに、以下が示される： アイゾット：１／８”アイゾット試験片使用ノッチ付、
ノッチなし、ダブルゲートノッチなしは適切ゲートＡＳ
ＴＭタイプＩ引張試験片の中心からカットした（５−ｏ
ｚバッテンフェルド）。アイゾット試験片は１．５−ｏ
ｚバッテンフェルド使用ノッチ付及びノッチなし試験に
対して直接成形した。ノッチは成形後カットした。ノッ
チなしは１０ lb ハンマーを用いて試験し；ノッチ付、
ダブルゲートノッチなしは２ lb ハンマーを用いて試験
した。 曲げ：１／８”曲げ試験片を成形；試験速度０．５ｉｎ
／分（１２．７ｍｍ／分）。 引張：ＡＳＴＭタイプＩ試験片；シングル又はダブルゲ
ート；伸長速度２ｉｎ／分（５０．８ｍｍ／分）。
【００３４】ポリマー確認 ＰＰＥ：ポリフェニレンエーテル〔三菱ガス化学、日本
及びスポラナ（Spolana)、チェコスロバキア〕。 ＰＢＴ：ポリブチレンテレフタレート〔ピビター（Pibi
ter)Ｎ１００，モンテジペ(Montedipe) 〕。 ＰＥＴ：ポリエチレンテレフタレート〔リサイクルペレ
ット、スター・プラスチックス(Star Plastics) 〕。 ナイロン６：ポリカプロラクタム。 ＨＩＰＳ：耐衝撃性ポリスチレン、ポリスチレンーポリ
ブタジエングラフトコポリマー〔ダウ( Dow)４７８ＨＩ
ＰＳ、ダウ・ケミカル(Dow Chemical Co.)。 クレイトン（Kraton) ：スチレンブロックコポリマー；
グレードＧ１６５０＝スチレンーエチレン／ブチレンー
スチレントリブロック（水素化スチレン／ヘキサジエン
／トリブロック）；グレードＧ１７０１＝スチレンーエ
チレン／プロピレンジブロック（水素化スチレン／イソ
プレンジブロック）〔シェル・ケミカル（Shell Chemic
al Co.) 。
【００３５】実施例１ ブレンドを表１中に示した配合により製造した；濃度は
重量パーセントである。配合物は、耐衝撃性改良剤とし
て用いたポリマー、クレイトンブロックコポリマー及び
ダウ４７８耐衝撃性ポリスチレン（ＨＩＰＳ）を包含し
た。比較組成物Ａ及びＢはまた、ブレンドポリマーをＡ
においてＨＩＰＳに限定し、Ｂにおいてポリスチレング
ラフトポリプロピレン、ＰＰ−ｇ−ＰＳ（このグラフト
ポリプロピレンはポリスチレンもまた含むと思われる）
であった配合物を包含した。ブレンド８３−１は０．５
重量％のメタクリル酸グリシジル（ＧＭＡ）をグラフト
化の間に用いた（前記のように全グラフト化モノマー、
スチレン及びＧＭＡを基にした重量％ＧＭＡ）本発明の
ポリプロピレングラフト、ＰＰ−ｇ−Ｐ（Ｓ−ｃｏ−Ｇ
ＭＡ）、を包含した。評価したＧＭＡの他の濃度は１．
０重量％及び０．５重量％であった。さらに、ＰＰ−ｇ
−ＰＳをＰＰ−ｇ−Ｐ（Ｓ−ｃｏ−ＧＭＡ）の５０％
（８３−２）及び９０％（８３−３）の代わりに用いて
０．５重量％の呼称ＧＭＡレベルを得たグラフトポリプ
ロピレンの混合物を評価した。本発明のＧＭＡ含有グラ
フトコポリマーを用いて得ることができる望ましい性質
の全体のバランスに加えて、試験したＰＰＥとのブレン
ドが、試験後離層が全くないことを示したことが殊に注
目される。
【００３６】
【表１】 表１ 試料８３− A B 1 2 3 配合（重量％）(a) ダウ４７８ＨＩＰＳ 56.16 - - - - ＰＰＥ 37.44 35.34 35.34 35.34 35.34 PP-g-PS - 53.00 - 26.50 47.70 PP-g-P(S-co-GMA)(0.5%) - - 53.00 - - PP-g-P(S-co-GMA)(1.0%) - - - 26.50 - PP-g-P(S-co-GMA)(5.0%) - - - - 5.30 物理的性質 引張伸び、% ーシングルゲート 51 46 29 32 47 ーダブルゲート 6.3 4.9 4.9 4.9 NA 引張強さ、MPa ーシングルゲート 52.8 38.1 38.2 38.1 38.7 ーダブルゲート 40.0 22.7 23.6 23.5 NA ー％保留 56 61 62 62 NA 曲げ強さ、MPa 84.0 61.3 64.7 64.6 63.3 曲げ弾性率、MPa 2290 1700 1830 1800 1760 ノッチ付アイゾット、J/m 272 230 187 176 224 ノッチなしアイゾット、J/m NB NB NB NB NB ダブルゲートノッチなし アイゾット、J/m 112 75 48 53 69 ────────────────────────────────── （ａ）各ブレンドはイルガノックス(Irganox) １０１
０、フェノール系安定剤〔チバ・ガイギー（Ciba Geig
y)]−０．２０重量％及びＰ−ＥＰＱ、ホスホニット系
安定剤〔サンドズ（Sandoz) 及びチバ・ガイギー〕で安
定化し；Ａ：クレイトンＧ１６５０−６．００重量％を
除き、クレイトンＧ１６５０−３．７５重量％、クレイ
トンＧ１７０１−７．５０重量％で耐衝撃性改良した。 （ｂ）ＮＡ＝入手できず；ＮＢ＝破断なし。
【００３７】実施例２ ポリスチレンのみで、及びポリスチレンとメタクリル酸
グリシジル（ＧＭＡ）でグラフトしたポリプロピレンの
試料をブレンドせず評価した。性質は表２中に要約され
る。
【００３８】
【表２】 表２ 試料７９−３− A 1 2 3 配合（重量％）(a) PP-g-PS 99.82 - - - PP-g-P(S-co-GMA)(0.5%GMA) - 99.82 - - PP-g-P(S-co-GMA)(1.0%GMA) - - 99.82 - PP-g-P(S-co-GMA)(5.0%GMA) - - - 99.82 物理的性質 引張伸び ーシングルゲート 7.5 7.4 8.1 9.5 ーダブルゲート 2.9 2.8 2.6 3.3 引張強さ ーシングルゲート 43.7 43.3 45.1 44.8 ーダブルゲート 22.8 21.6 20.5 23.4 ー％保留 52 50 45 52 曲げ強さ 77.2 77.5 74.9 77.3 曲げ弾性率 2430 2370 2390 2310 ノッチ付アイゾット （アイゾット試験片）、J/m 9.6 9.1 12.3 11.7 ノッチなしアイゾット、J/m 53 64 80 91 ダブルゲートノッチなし アイゾット、J/m 30 27 23 36 ───────────────────────────────── （ａ）各ポリマーはイルガノックス１０１０ー０．１０
重量％及びＰ−ＥＰＱー０．０８重量％で安定化した。
【００３９】実施例３ ポリスチレンーＧＭＡでグラフトしたポリプロピレン
（０．５重量％ＧＭＡ添加）５９．４重量％をポリフェ
ニレンエーテル３９．６重量％とブレンドした；耐衝撃
性改良剤は包含されなかった。組成物はイルガノックス
１０１０及びＰ−ＥＰＱ各０．５重量％で安定化した。
試料調製はレイストリッツ（Leistritz)ブランド、３４
ｍｍ−共回転、噛み合い、二軸押出機を用いて前記と同
様の温度条件を用いて行った。得られた性質は表３中に
要約される。
【００４０】
【表３】 表３ 性質 引張伸び、% 15 引張強さ、MPa 61 曲げ強さ、MPa 69 曲げ弾性率、MPa 2750 ノッチ付アイゾット、J/m 64 ノッチなしアイゾット、J/m 790 熱変形温度、℃ （0.45MPa)/(1.82MPa) 139/120
【００４１】実施例４ ポリスチレンーＧＭＡでグラフトしたポリプロピレンを
表４中に示した配合によりＰＰＥ及び衝撃安定剤とブレ
ンドした。試料はハーケ押出機を用いて前記のように調
製した。成形は１．５ｏｚ、２０トンバッテンフェルド
射出成形機を用いて２８８℃のバレル温度及び６０℃に
整定した冷却水で行った。試験後の試料の検査はブレン
ドの離層が、グラフト化の間に加えた０．５％程度の少
ないＧＭＡでも著しく減少したことを示した。ＧＭＡの
ない参照組成物７３−ＢはＰＰＥとブレンドしたときに
多層構造を生じた。１％より高いＧＭＡレベルで性能の
低下が認められた。
【００４２】
【表４】 表４ 試料７３ A B 1 2 3 4 ──────────────────────────────────── 配合 、重量％(a) ＰＰＥ 37.44 33.84 33.84 33.84 33.84 33.84 ダウ４７８ＨＩＰＳ 56.16 - - - - - PP-g-PS - 50.76 - - - - PP-g-P(S-co-GMA)(5.0%) - - 50.76 - - - PP-g-P(S-co-GMA)(2.0%) - - - 50.76 - - PP-g-P(S-co-GMA)(1.0%) - - - 50.76 - PP-g-P(S-co-GMA)(0.5%) - - - - - 50.76 物理的性質 (b) 引張伸び ーシングルゲート 66 280 11 8 11 33 ーダブルゲート 1.8 1.5 1.8 1.6 1.2 1.4 引張強さ ーシングルゲート 50.8 38.1 31.1 35.1 38.9 41.7 ーダブルゲート 35.6 23.4 22.9 22.6 21.6 22.7 ー％保留 70 61 74 64 56 54 曲げ強さ 86.1 66.3 54.5 60.0 67.0 69.4 曲げ弾性率 2230 1870 1700 1770 1890 1910 ノッチ付アイゾット、J/m 160 304 144 166 219 262 ノッチなしアイゾット、J/m NB NB 935 1070 1255 NB ダブルゲートノッチなし アイゾット、J/m 91 80 96 69 69 75 ──────────────────────────────────── （ａ）各ブレンドは、クレイトンＧ１６５２−６．０重
量％を含む参照コンパウンドＡを除きクレイトンＧ１６
５１−７．５０重量％、クレイトンＧ１７０１−７．５
０重量％を含有する。ブレンドはすべてイルガノックス
１０１０及びＰ−ＥＰＱ各０．２０重量％を含む。 （ｂ）ＮＢ＝破断なし。
【００４３】実施例５ スチレン及びメタクリル酸グリシジル（ＧＭＡ）モノマ
ーでグラフトしたポリプロピレンをポリブチレンテレフ
タレート（ＰＢＴ）とブレンドした。ＰＢＴ６０重量％
及び８０重量％のブレンドを、前記のように５、２、１
及び０．５重量％のＧＭＡ濃度で評価した。ブレンドを
ハーケ押出機を用いて前記のように調製した。材料を、
バッテンフェルド機中の成形の前に１００℃で２時間乾
燥した。成形品は試験の前に４８時間、５０％湿度及び
７３°Ｆで状態調節した。ＰＢＴブレンド（表５）は成
形品中に離層のないことに基づく優れた相容性及び優れ
た表面外観を示した。ウェルドライン強さ値は５％ＧＭ
Ａを基にしたブレンドで最高であった。弾性率及び強度
特性は６０重量％ＰＢＴブレンドにおいて２重量％まで
ＧＭＡレベルの増加とともに増加し、８０重量％ＰＢＴ
ブレンドにおいて５重量％ＧＰＭまで増加し続けた。９
０重量％又は１０重量％ＰＢＴ並びにスチレン及びＧＭ
Ａでグラフトしたポリプロピレン、前記ＰＰ−ｇ−Ｐ
（Ｓ−ｃｏ−ＧＭＡ）、を含む追加のブレンドを調製し
た。比較ブレンド組成物はＰＢＴ及び非グラフトポリプ
ロピレン（ＰＰ）ホモポリマー又は単にスチレンでグラ
フトしたポリプロピレン（ＰＰ−ｇ−ＰＳ）を用いて調
製した。配合及び結果は表６中に要約される。リサイク
ルポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）ブレンド（表
７）をスチレン及び５重量％ＧＭＡでグラフトしたポリ
プロピレン（ＰＰ）を用いて調製し；リサイクルＰＥＴ
及び非グラフトＰＰホモポリマーを含む比較ブレンドも
また調製した。離層は不相容性の最も明瞭な徴候の１つ
である。試験試料の破壊及び外面の検査を用いてブレン
ドの相容性を定性的に比較できる。非グラフトＰＰブレ
ンドはすべて離層を示す特有の剥離効果をもち、一方ス
チレン／ＧＭＡグラフトＰＰブレンドの破斷表面は滑ら
かで、離層の出現がなかった。試料調製は前記のように
行った。
【００４４】
【表５】 表５ 試料 A 1 2 3 4 ──────────────────────────────────── 配合 (a) 、ｇ ＰＢＴ 998.0 598.8 798.4 598.8 798.4 PP-g-P(S-co-GMA) -5% GMA - 399.2 199.6 - - -2% GMA - - - 399.2 199.6 -1% GMA - - - - - -0.5% GMA - - - - -性質 曲げ弾性率(MPa) 2665 2556 2704 2593 2646 曲げ強さ(MPa) 100.5 92.4 97.1 95.0 95.8 ノッチ付アイゾット、J/m 37 23 27 21 25 引張強さ ーシングルゲート(MPa) 60.5 55.1 57.9 55.3 56.8 ージュアルゲート(MPa) 60.7 23.7 36.2 21.6 25.3 ーウェルドライン保留(%) 100 43 63 39 45 ───────────────────────────────────
【表６】 （表５の続き） 試料 5 6 7 8 ──────────────────────────────配合 (a) 、ｇ ＰＢＴ 598.8 798.4 598.8 798.4 PP-g-P(S-co-GMA) -5% GMA - - - - -2% GMA - - - - -1% GMA 399.2 199.6 - - -0.5% GMA - - 399.2 199.6 性質 曲げ弾性率(MPa) 2490 2641 2501 2651 曲げ強さ(MPa) 91.1 95.8 91.2 96.8 ノッチ付アイゾット、J/m 22 26 23 26 引張強さ ーシングルゲート(MPa) 54.0 57.3 54.1 57.0 ージュアルゲート(MPa) 20.5 25.0 20.3 25.3 ーウェルドライン保留(%) 38 44 37 44 ────────────────────────────── （ａ）試料はすべてＰ−ＥＰＱ及びイルガノックス１０
１０各１ｇで安定化した。ＰＢＴ＝ピビターＮ１００。
【００４５】
【表７】 表 ６ 試料８７− 1 2 3 4 5 6 ──────────────────────────────────── 配合 (a) 、重量％ ＰＢＴ 90 10 90 10 90 10 ＰＰホモポリマー 10 90 - - - - PP-g-PS (b) - - 10 90 - - PP-g-P(S-co-GMA)(c) - - - - 10 90性質 引張強さ シングルゲート(MPa) 47.4 34.6 54.4 46.2 56.1 46.7 ジュアルゲート(MPa) 34.9 20.3 43.8 22.7 46.7 18.8 ウェルドライン保留(%) 74 59 81 49 83 40 曲げ強さ(MPa) 86.2 55.5 92.9 79.4 95.2 77.6 曲げ弾性率(MPa) 2485 1675 2639 2420 2684 2267 ノッチ付アイゾット(J/m) 29.9 31.0 23.0 13.4 29.4 12.8 ウェルドライン アイゾット(J/m) 75.3 66.8 63.5 26.2 67.3 30.4 ──────────────────────────────────── （ａ）ポリブチレンテレフタレート（ＰＢＴ）、ピビタ
ーＮ１００（モンテジペ）；各試料はＰ−ＥＰＱ（０．
０８ｐｐｈ）、イルガノックス１０１０（０．０７ｐｐ
ｈ）及びＤＳＴＤＰ（０．２５ｐｐｈ）で安定化した。 （ｂ）グラフト化条件：１１２℃、１．５ｐｐｈルパソ
ルＰＭＳ、８５ｐｐｈスチレン、 １ｐｐｈ／分。 （Ｃ）グラフト化条件：１２０℃、１．９ｐｐｈルパソ
ルＰＭＳ、８０．８ｐｐｈスチレン／４．２ｐｐｈＧＭ
Ａ、 １ｐｐｈ／分。
【００４６】
【表８】 表 ７ 試料 A B C D E ──────────────────────────────────── 配合 (a) 、ｇ リサイクルＰＥＴ 998.0 - - 249.5 499.0 ポリプロピレン - 998.0 - 748.5 499.0 PP-g-P(S-co-GMA)5%GMA - - 998.0 - -性質 曲げ弾性率(MPa) 2814 1300 2305 1791 1840 曲げ強さ(MPa) 103.5 44.2 73.7 60.0 63.8 ノッチ付アイゾット(J/m) 26 20 11 19 32 引張強さ シングルゲート(MPa) 48.3 32.7 42.7 34.8 42.0 ジュアルゲート(MPa) 67.4 31.2 25.1 12.5 7.5 ウェルドライン保留(%) 140 96 59 36 18 熱変形温度、 264psi( ℃） 67 53 71 63 68 ────────────────────────────────────
【表９】 （表７の続き） 試料 F 1 2 3 ──────────────────────────────配合 (a) 、ｇ リサイクルＰＥＴ 748.5 249.5 499.0 748.5 ポリプロピレン 249.5 - - PP-g-P(S-co-GMA)5%GMA - 748.5 499.0 249.5 性質 曲げ弾性率(MPa) 2166 2414 2455 2490 曲げ強さ(MPa) 73.9 76.2 85.7 94.0 ノッチ付アイゾット(J/m) 25 18 10 27 引張強さ シングルゲート(MPa) 47.5 47.1 52.7 60.1 ジュアルゲート(MPa) 10.5 16.1 18.4 35.0 ウェルドライン保留(%) 22 34 35 58 熱変形温度、 264psi( ℃） 69 69 68 66 ────────────────────────────── （ａ）各試料はＰ−ＥＰＱ及びイルガノックス１０１０
各１ｇで安定化した。ＰＥＴ＝市販リサイクル品。
【００４７】実施例６ スチレン及びメタクリル酸グリシジル（ＧＭＡ）モノマ
ーでグラフトしたポリプロピレンをナイロン６とブレン
ドした。ＧＭＡのレベルは添加全スチレン及びＧＭＡモ
ノマーを基にして０．５、１．０、２．０及び５．０重
量％であった。２５％ナイロン／７５％グラフトポリプ
ロピレン（ＰＰ）のブレンドを評価して０．５、１．０
及び２．０重量％のＧＭＡ濃度の効果を比較した。５．
０重量％ＧＭＡをグラフト化の間に添加したポリプロピ
レングラフトを２５／７５、５０／５０、７５／２５の
ナイロン／ＰＰグラフトブレンド比及び１００％ＰＰグ
ラフト中で評価した。結果は表８中に示される。ナイロ
ン６は前記のようにハーケ押出機で行った混合の前に、
１００°Ｆで一夜乾燥した。ブレンドは前記のように
１．５−ｏｚバッテンフェルド機で射出成形する前に１
００℃で少なくとも２時間乾燥した。成形品は試験前に
５０％湿度、７３°Ｆで４８時間状態調節した。０．５
重量％ＧＭＡグラフトは２５ナイロン／７５グラフトポ
リプロピレンのブレンドにおいて高レベルのＧＭＡに等
しいか又はそれより優れた性質を有した。５重量％ＧＭ
Ａグラフトを用いた２５、５０及び７５重量％のナイロ
ン６を含むブレンドは相容性になった。グラフトブレン
ドは変色しなかた。
【００４８】
【表１０】 表 ８ 試料 A 1 2 3 ──────────────────────────────配合 (a) 、ｇ ナイロン６(b) 998.0 249.5 499.0 748.5 PP-g-P(S-co-GMA) -5% GMA - 748.5 499.0 249.5 -2% GMA - - - - -1% GMA - - - - -0.5% GMA - - - - 性質 曲げ弾性率(MPa) 2675 2434 2456 2424 曲げ強さ(MPa) 112.4 87.1 94.9 99.1 ノッチ付アイゾット(J/m) 48 11 32 34 引張強さ シングルゲート(MPa) 82.9 49.7 60.5 66.9 ジュアルゲート(MPa) 80.8 17.0 19.9 31.5 ウェルドライン保留(%) 98 34 33 47 ──────────────────────────────
【表１１】 （表８の続き） 試料 4 5 6 7 ──────────────────────────────配合 (a) 、ｇ ナイロン６(b) - 200.0 200.0 200.0 PP-g-P(S-co-GMA) -5% GMA 998.0 - - - -2% GMA - 600.0 - - -1% GMA - - 600.0 - -0.5% GMA - - - 600.0 性質 曲げ弾性率(MPa) 2490 2467 2404 2458 曲げ強さ(MPa) 79.2 87.9 87.1 89.1 ノッチ付アイゾット(J/m) 13 22 21 20 引張強さ シングルゲート(MPa) 47.2 52.9 52.7 52.9 ジュアルゲート(MPa) 25.1 17.7 16.9 17.4 ウェルドライン保留(%) 53 33 32 33 ────────────────────────────── （ａ）試料Ａ、１〜４はイルガノックス１０１０及びＰ
−ＥＰＱ各１．０ｇで安定化し；試料５〜７は各０．８
ｇで安定化した。 （ｂ）エニケム(Enichem) ３０３ＨＶ。
【００４９】実施例７ ＰＰＥブレンドで行った抽出試験はグラフトプロピレン
ポリマー物質中のＧＭＡの存在の結果、不溶性部分中の
ＰＰＥ含量が実質的に増加した。ブレンドはクレイトン
Ｇ１６５０及びＧ１７０２各７．５重量％を含み、イル
ガノックス１０１０及びＰ−ＥＰＱ各０．２０重量％で
安定化された。ＧＭＡ含有ポリマーのグラフト化は０．
５重量％ルパソルＰＭＳ遊離基発生剤を用いて１００℃
で行い；モノマーを３０重量％スチレン及び５重量％Ｇ
ＭＡの混合物として添加した。クロロホルムによる抽出
の前にペレットをフリーザーミルを用いて微粉に転化し
た。ＰＰＥ及びＰＰ含量はフーリエ変換赤外分析（ＦＴ
ＩＲ）に基づく相対吸収値として示される。結果は表９
中に要約される。
【００５０】
【表１２】 表９ 試料１３− 1 2 ────────────────────────── 配合、重量％ ＰＰＥ 56.10 56.10 PP-g-PS 28.00 - PP-g-P(S-co-GMA) - 28.00 クロロホルム抽出 (a) 溶性（理論／測定） 84.3/78.5 81.2/67.7 不溶性ＰＰ 0.056 0.040 不溶性ＰＰＥ 0.01 0.07 ────────────────────────── （ａ） 理論値はＰＰ及びグラフト化ＰＰの算出量を除
外する。
【００５１】上記実施例中に示されたように、スチレン
系ーグリシジルをグラフトしたプロピレンポリマー物質
が使用される組成物は良好な性質の総合バランス及び外
観をもつ。開示した本発明の他の特徴、利点及び態様
は、前記開示を読んだ後当業者に容易に明らかになるで
あろう。この点で、本発明の特定態様がかなり詳細に記
載されたけれども、これらの態様の変更及び改変を、記
載し、特許請求した発明の精神及び範囲から逸脱するこ
となく行うことができる。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.5 識別記号 庁内整理番号 ＦＩ 技術表示箇所 Ｃ０８Ｌ 77/00 ＬＱＳ 9286−4Ｊ (72)発明者 カイル ディー イーステンソン アメリカ合衆国 デラウェア州 19711 ニューアーク クリスティアナ ミル ド ライヴ 231 (72)発明者 スハス シー グヤニヨギ アメリカ合衆国 デラウェア州 19701 ベアー ポンダローザ ドライヴ 516

Claims (24)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 重量基準で（ａ）(i) ポリフェニレンエ
    ーテル樹脂、(ii)ポリアミド樹脂又は(iii) ポリエステ
    ル樹脂からなる群から選ばれる樹脂物質約１０〜約９０
    ％；（ｂ）スチレン系ポリマー及びグリシジル成分でグ
    ラフトされ、さらに前記グリシジル成分と共重合した前
    記スチレン系ポリマーを分離成分として含むプロピレン
    ポリマー物質（前記プロピレンポリマー物質のグラフト
    化の間に添加されたスチレン系及びグリシジル成分モノ
    マーの全濃度は前記プロピレンポリマー１００重量部あ
    たり約５０〜約２００重量部であり、前記グリシジル成
    分モノマーは前記グラフト化の間に前記全モノマー濃度
    の約０．１〜約２０．０重量％の濃度で存在する）約１
    ０〜約９０％；場合により（ｃ）(1) (i) モノアルケニ
    ル芳香族炭化水素ー共役ジエンブロックコポリマー、(i
    i)成分(i) の水素化生成物又は(iii) 成分(i) と(ii)の
    混合物の少なくとも１つ約０〜１００％；及び(2) オレ
    フィンコポリマーゴム約１００〜０％を含む少なくとも
    １つのゴムポリマー成分約１〜約２５％を含み、（ａ）
    ＋（ｂ）＋（ｃ）の全量が１００％である組成物。
  2. 【請求項２】 成分（ａ）が約２０〜約８５％の量で存
    在する、請求項１に記載の組成物。
  3. 【請求項３】 成分（ａ）が約２０〜約８５％の量で存
    在するポリフェニレンエーテル樹脂である、請求項１に
    記載の組成物。
  4. 【請求項４】 成分（ａ）が約２０〜約８５％の量で存
    在するポリアミド樹脂である、請求項１に記載の組成
    物。
  5. 【請求項５】 成分（ａ）が約２０〜約８５％の量で存
    在するポリエステル樹脂である、請求項１に記載の組成
    物。
  6. 【請求項６】 グリシジル成分がアクリル酸グリシジ
    ル、メタクリル酸グリシジル、イタコン酸グリシジル、
    アリルグリシジルエーテル、２−メタリルグリシジルエ
    ーテル及びｐ−スチリルグリシジルエーテルからなる群
    から選ばれる、請求項１に記載の組成物。
  7. 【請求項７】 成分（ｂ）のグリシジル成分及びスチレ
    ン系ポリマーグラフトプロピレンポリマー物質がポリプ
    ロピレン幹上のメタクリル酸グリシジル及びスチレンの
    グラフトコポリマー、エチレンープロピレンランダムコ
    ポリマー幹上のメタクリル酸グリシジル及びスチレンの
    グラフトコポリマー、エチレンープロピレンゴムで耐衝
    撃性改良されたポリプロピレン幹上のメタクリル酸グリ
    シジル及びスチレンのグラフトコポリマー、エチレンー
    プロピレンゴムで耐衝撃性改良されたポリプロピレン幹
    上のメタクリル酸グリシジル及びスチレン／αーメチル
    スチレンのグラフトコポリマー、エチレンープロピレン
    ランダムコポリマー幹上のメタクリル酸グリシジル及び
    スチレン／αーメチルスチレンのグラフトコポリマー、
    並びにポリプロピレン幹上のメタクリル酸グリシジル及
    びスチレン／αーメチルスチレンのグラフトコポリマー
    からなる群から選ばれる、請求項１に記載の組成物。
  8. 【請求項８】 グラフト化の間の全メタクリル酸グリシ
    ジル及びスチレン系モノマーが約５０〜約２００部毎１
    ００部であり、前記メタクリル酸グリシジルが前記全モ
    ノマー含量の約０．１〜約２０重量％の濃度で存在す
    る、請求項７に記載の組成物。
  9. 【請求項９】 成分（ｃ）が１つ又はそれ以上の線状又
    は枝分かれＡ−Ｂ、Ａ−Ｂ−Ａ又はラジアル（Ａ−Ｂ）
    n 型のモノアルケニル芳香族炭化水素ー共役ジエンブロ
    ックコポリマー、その水素化生成物又はそれらの混合物
    （式中、Ａはモノアルケニル芳香族炭化水素ポリマーブ
    ロックであり、Ｂは共役ジエンポリマーブロックであ
    り、ｎ＝３〜２０である）である、請求項１に記載の組
    成物。
  10. 【請求項１０】 成分（ｃ）がＡ−Ｂ−Ａ型あるいはＡ
    −Ｂ−Ａ型とＡ−Ｂ型の、又は２つのＡ−Ｂ−Ａ型の水
    素化モノアルケニル芳香族炭化水素ー共役ジエンの５０
    ／５０混合物である、請求項９に記載の組成物。
  11. 【請求項１１】 成分（ｃ）のオレフィンコポリマーゴ
    ムが約１〜約２５％の量で存在し、エチレンープロピレ
    ンモノマーゴム又はエチレンープロピレンージエンモノ
    マーゴムを含む混合物である、請求項１に記載の組成
    物。
  12. 【請求項１２】 随意成分として、（ｄ）プロピレンポ
    リマー物質１〜７０％を含み、（ａ）＋（ｂ）＋（ｃ）
    ＋（ｄ）が１００％である、請求項１に記載の組成物。
  13. 【請求項１３】 成分（ｄ）がプロピレンホモポリマ
    ー、プロピレンと他のαーオレフィンとのランダムコポ
    リマー、プロピレンとエチレン、他のαーオレフィン及
    びジエンモノマーから選ばれる２つの異なるモノマーと
    のランダムターポリマー（ただし、少なくとも１つの異
    なるモノマーはエチレン又は他のαーオレフィンであ
    る）、並びに耐衝撃性改良プロピレンのホモポリマー又
    はプロピレンのランダムコポリマーからなる群から選ば
    れるプロピレンポリマー物質であり、前記成分（ｄ）が
    約５〜約５５％の量で存在する、請求項１２に記載の組
    成物。
  14. 【請求項１４】 成分（ｄ）のプロピレンポリマー物質
    がプロピレンホモポリマーである、請求項１３に記載の
    組成物。
  15. 【請求項１５】 重量で、成分（ａ）が約２０〜約６０
    ％の量で存在し、成分（ｂ）が約１０〜約２５％の量で
    存在し、成分（ｃ）が約４〜約１２％の量で存在し、成
    分（ｄ）が約５〜約５５％の量で存在する、請求項１２
    に記載の組成物。
  16. 【請求項１６】 成分（ａ）がポリフェニレンエーテル
    樹脂であり、成分（ｂ）がメタクリル酸グリシジル−ｃ
    ｏ−スチレン系ポリマーグラフトプロピレンポリマー物
    質及びメタクリル酸グリシジル共重合スチレン系ポリマ
    ーであり、成分（ｃ）が１つ又はそれ以上のモノアルケ
    ニル芳香族炭化水素ー共役ジエンブロックコポリマー、
    その水素化生成物又はそれらの混合物であり、成分
    （ｄ）が結晶性プロピレンホモポリマーである、請求項
    １２に記載の組成物。
  17. 【請求項１７】 成分（ａ）がポリアミド樹脂であり、
    成分（ｂ）がメタクリル酸グリシジル−ｃｏ−スチレン
    系ポリマーグラフトプロピレンポリマー物質及びメタク
    リル酸グリシジル共重合スチレン系ポリマーであり、成
    分（ｃ）が１つ又はそれ以上のモノアルケニル芳香族炭
    化水素ー共役ジエンブロックコポリマー、その水素化生
    成物又はそれらの混合物であり、成分（ｄ）が結晶性プ
    ロピレンホモポリマーである、請求項１２に記載の組成
    物。
  18. 【請求項１８】 成分（ａ）がポリエステル樹脂であ
    り、成分（ｂ）がメタクリル酸グリシジル−ｃｏ−スチ
    レン系ポリマーグラフトプロピレンポリマー物質及びメ
    タクリル酸グリシジル共重合スチレン系ポリマーであ
    り、成分（ｃ）が１つ又はそれ以上のモノアルケニル芳
    香族炭化水素ー共役ジエンブロックコポリマー、その水
    素化生成物又はそれらの混合物であり、成分（ｄ）が結
    晶性プロピレンホモポリマーである、請求項１２に記載
    の組成物。
  19. 【請求項１９】 成分（ｃ）が約２〜約１５％の量で存
    在する、請求項１に記載の組成物。
  20. 【請求項２０】 成分（ａ）が約２０〜約６０％の量で
    存在し、成分（ｂ）が約３０〜約６５％の量で存在し、
    成分（ｃ）が約２〜約１５％の量で存在する、請求項１
    に記載の組成物。
  21. 【請求項２１】 成分（ａ）がポリフェニレンエーテル
    樹脂であり、成分（ｂ）がメタクリル酸グリシジル−ｃ
    ｏ−スチレン系ポリマーグラフトプロピレンポリマー物
    質及びメタクリル酸グリシジル共重合スチレン系ポリマ
    ーであり、成分（ｃ）が１つ又はそれ以上のモノアルケ
    ニル芳香族炭化水素ー共役ジエンブロックコポリマー、
    その水素化生成物又はそれらの混合物である、請求項１
    に記載の組成物。
  22. 【請求項２２】 成分（ａ）がポリアミド樹脂であり、
    成分（ｂ）がメタクリル酸グリシジル−ｃｏ−スチレン
    系ポリマーグラフトプロピレンポリマー物質及びメタク
    リル酸グリシジル共重合スチレン系ポリマーであり、成
    分（ｃ）が１つ又はそれ以上のモノアルケニル芳香族炭
    化水素ー共役ジエンブロックコポリマー、その水素化生
    成物又はそれらの混合物である、請求項１に記載の組成
    物。
  23. 【請求項２３】 成分（ａ）がポリエステル樹脂であ
    り、成分（ｂ）がメタクリル酸グリシジル−ｃｏ−スチ
    レン系ポリマーグラフトプロピレンポリマー物質及びメ
    タクリル酸グリシジル共重合スチレン系ポリマーであ
    り、成分（ｃ）が１つ又はそれ以上のモノアルケニル芳
    香族炭化水素ー共役ジエンブロックコポリマー、その水
    素化生成物又はそれらの混合物でである、請求項１に記
    載の組成物。
  24. 【請求項２４】 成分（ｂ）のグリシジル成分及びスチ
    レン系ポリマーでグラフトされたプロピレンポリマー物
    質の量の約９０％までが約５〜約７０％のスチレン系モ
    ノマー含量をもつスチレン系ポリマーでグラフトされた
    プロピレンポリマー物質で置換される、請求項１に記載
    の組成物。
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