JPH10183079A - 電子部品用接着テープ - Google Patents
電子部品用接着テープInfo
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- JPH10183079A JPH10183079A JP8358155A JP35815596A JPH10183079A JP H10183079 A JPH10183079 A JP H10183079A JP 8358155 A JP8358155 A JP 8358155A JP 35815596 A JP35815596 A JP 35815596A JP H10183079 A JPH10183079 A JP H10183079A
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- H10W72/551—Materials of bond wires
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- H10W72/5522—Materials of bond wires comprising metals or metalloids, e.g. silver comprising gold [Au]
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Landscapes
- Wire Bonding (AREA)
- Die Bonding (AREA)
- Lead Frames For Integrated Circuits (AREA)
- Adhesive Tapes (AREA)
- Adhesives Or Adhesive Processes (AREA)
Abstract
(57)【要約】
【課題】本発明は、比較的低温において接着可能であ
り、リードピンに対する半導体チップ接着の際、半導体
チップへのダメージが最小限で、２回目の熱圧着工程に
おいて１回目の接着部分に軟化を生じることなく、十分
な信頼性を有する電子部品用接着テープを提供する。 【解決手段】基材を介してその両面に、下記式（１）で
表される構造単位を１００〜４０モル％及び下記式
（２）で表される構造単位０〜６０モル％からなる１つ
以上のポリイミドを含有してなり、かつ前記両面の接着
層が互いに異なるガラス転移温度を有することを特徴と
する電子部品用接着テープ。 【化１】 （式中、Ｘは−ＳＯ２−及び／又は−Ｃ（＝Ｏ）−ＯＣ
Ｈ２ＣＨ２Ｏ−Ｃ（＝Ｏ）−を示し、Ａｒは芳香環を有
する特定の構造から選ばれた二価の基、Ｒは炭素数１〜
１０のアルキレン基又はメチレン基がＳｉに結合してい
る−ＣＨ2ＯＣ6Ｈ4−を示し、ｎは１〜２０の整数を示
す。）
り、リードピンに対する半導体チップ接着の際、半導体
チップへのダメージが最小限で、２回目の熱圧着工程に
おいて１回目の接着部分に軟化を生じることなく、十分
な信頼性を有する電子部品用接着テープを提供する。 【解決手段】基材を介してその両面に、下記式（１）で
表される構造単位を１００〜４０モル％及び下記式
（２）で表される構造単位０〜６０モル％からなる１つ
以上のポリイミドを含有してなり、かつ前記両面の接着
層が互いに異なるガラス転移温度を有することを特徴と
する電子部品用接着テープ。 【化１】 （式中、Ｘは−ＳＯ２−及び／又は−Ｃ（＝Ｏ）−ＯＣ
Ｈ２ＣＨ２Ｏ−Ｃ（＝Ｏ）−を示し、Ａｒは芳香環を有
する特定の構造から選ばれた二価の基、Ｒは炭素数１〜
１０のアルキレン基又はメチレン基がＳｉに結合してい
る−ＣＨ2ＯＣ6Ｈ4−を示し、ｎは１〜２０の整数を示
す。）
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、半導体装置を構成する
リードフレーム周辺の部材間、例えば、リードピン、半
導体チップ搭載用基板、放熱板、半導体チップ自信等の
接着に使用するための電子部品用接着テープに関する。
リードフレーム周辺の部材間、例えば、リードピン、半
導体チップ搭載用基板、放熱板、半導体チップ自信等の
接着に使用するための電子部品用接着テープに関する。
【０００２】
【従来の技術】従来、樹脂封止型半導体装置内において
使用される接着テープ等には、リードフレーム固定用接
着テープ、ＴＡＢテープ等があり、例えば、リードフレ
ーム固定用接着テープの場合には、リードフレームのリ
ードピンを固定し、リードフレーム自体及び半導体アセ
ンブリ工程全体の生産歩留まり及び生産性の向上を目的
として使用されており、一般にリードフレームメーカー
でリードフレーム上にテーピングされて半導体メーカー
に持ち込まれ、ＩＣを搭載した後、樹脂封止される。そ
のため、リードフレーム固定用接着テープには、半導体
レベルにおける一般的な信頼性及びテーピング時の作業
性はもとより、テーピング直後の十分な室温接着力及び
半導体装置組み立て工程における加熱に耐え得る十分な
耐熱性等が要求される。
使用される接着テープ等には、リードフレーム固定用接
着テープ、ＴＡＢテープ等があり、例えば、リードフレ
ーム固定用接着テープの場合には、リードフレームのリ
ードピンを固定し、リードフレーム自体及び半導体アセ
ンブリ工程全体の生産歩留まり及び生産性の向上を目的
として使用されており、一般にリードフレームメーカー
でリードフレーム上にテーピングされて半導体メーカー
に持ち込まれ、ＩＣを搭載した後、樹脂封止される。そ
のため、リードフレーム固定用接着テープには、半導体
レベルにおける一般的な信頼性及びテーピング時の作業
性はもとより、テーピング直後の十分な室温接着力及び
半導体装置組み立て工程における加熱に耐え得る十分な
耐熱性等が要求される。
【０００３】従来、このような用途に使用される接着テ
ープとしては、例えば、ポリイミドフィルム等の支持体
上に、ポリアクリロニトリル、ポリアクリル酸エステル
或いはアクリロニトリル−ブタジエン共重合体等の合成
ゴム系樹脂等の単独又は他の樹脂で変性したもの、或い
は他の樹脂又は他の硬化成分と混合したものからなる接
着剤を塗布し、Ｂステージ状態としたものが使用されて
いる。
ープとしては、例えば、ポリイミドフィルム等の支持体
上に、ポリアクリロニトリル、ポリアクリル酸エステル
或いはアクリロニトリル−ブタジエン共重合体等の合成
ゴム系樹脂等の単独又は他の樹脂で変性したもの、或い
は他の樹脂又は他の硬化成分と混合したものからなる接
着剤を塗布し、Ｂステージ状態としたものが使用されて
いる。
【０００４】近年、図１〜図３に示されるような構造の
樹脂封止型半導体装置（半導体パッケージ）が開発され
製造されている。図１においては、リードピン３と金属
放熱板２とが、接着層６によって接続され、半導体チッ
プ１が金属放熱板２上に搭載されており、半導体チップ
１とリードピン３との間のボンディングワイヤー４とと
もに、樹脂５によって封止された構造を有している。図
２においては、リードフレームのリードピン３が半導体
チップ１と、接着層６によって固定されており、ボンデ
ィングワイヤー４とともに、樹脂５によって封止された
構造を有している。また、図３においては、ダイパッド
７の上に半導体チップ１が搭載され、また、電極８が接
着層６によって固定されており、そして、半導体チップ
１と電極８との間及び電極８とリードピン３との間は、
それぞれボンディングワイヤー４によって連結され、そ
れらが樹脂５によって封止された構造を有している。
樹脂封止型半導体装置（半導体パッケージ）が開発され
製造されている。図１においては、リードピン３と金属
放熱板２とが、接着層６によって接続され、半導体チッ
プ１が金属放熱板２上に搭載されており、半導体チップ
１とリードピン３との間のボンディングワイヤー４とと
もに、樹脂５によって封止された構造を有している。図
２においては、リードフレームのリードピン３が半導体
チップ１と、接着層６によって固定されており、ボンデ
ィングワイヤー４とともに、樹脂５によって封止された
構造を有している。また、図３においては、ダイパッド
７の上に半導体チップ１が搭載され、また、電極８が接
着層６によって固定されており、そして、半導体チップ
１と電極８との間及び電極８とリードピン３との間は、
それぞれボンディングワイヤー４によって連結され、そ
れらが樹脂５によって封止された構造を有している。
【０００５】
【発明が解決しようとする課題】上記の図１〜図３に示
される構造の樹脂封止型半導体装置における接着層にお
いて、従来の熱硬化型の接着剤を塗布した接着テープを
使用した場合には、耐熱性が十分でないため、発生ガス
がリードを汚染して接着力の低下を招いたり、パッケー
ジクラックの発生原因になる等の問題がある。また、基
材の両面に分子構造が余りにも異なる樹脂を使用した場
合、熱膨張率が近似した樹脂でなければ加熱時に著しい
歪みを生じ易い。そのため、十分な耐熱性、信頼性等を
有する電子部品用接着剤及びそれを用いた電子部品用接
着テープが望まれている。
される構造の樹脂封止型半導体装置における接着層にお
いて、従来の熱硬化型の接着剤を塗布した接着テープを
使用した場合には、耐熱性が十分でないため、発生ガス
がリードを汚染して接着力の低下を招いたり、パッケー
ジクラックの発生原因になる等の問題がある。また、基
材の両面に分子構造が余りにも異なる樹脂を使用した場
合、熱膨張率が近似した樹脂でなければ加熱時に著しい
歪みを生じ易い。そのため、十分な耐熱性、信頼性等を
有する電子部品用接着剤及びそれを用いた電子部品用接
着テープが望まれている。
【０００６】本発明者等は、先に下記式（１ａ）ないし
式（２ｂ）で表される構造単位からなるポリイミドを含
有する接着剤を用いた接着テープの発明（特願平７−１
５５４７４号、特願平７−２４５１４９号）を行うこと
により、上記した課題を解消させることができた。しか
しながら、これらの接着テープにも問題があった。例え
ば、図２に示す構造の半導体装置において、先ずリード
ピン３に打ち抜いた接着テープを貼り、次に半導体チッ
プ１を接着する。他面に同一ガラス転移温度の接着剤を
使用しているため、半導体チップ１の接着温度で、リー
ドピン３側の接着剤も軟化し、リードピン３が歪む、あ
るいは移動して接触する等により使用できなくなる問題
があった。また、リードピン３側への接着は、リードピ
ン３を加熱することでガラス転移温度より約８０℃高い
温度で接着可能であるが、半導体チップ１に直接加熱で
きないため、前記温度でリードピン３側から加熱して時
間あるいは圧力をかけて半導体チップを接着しなければ
ならなく、半導体チップにダメージを与える可能性があ
った。該問題は、熱可塑性ポリイミド単層接着テープに
おいても同様であった。更に、単層接着テープの場合
は、支持体がないため、加熱工程においてリードピンの
熱膨張による歪みが発生し易く加工が困難になる。半導
体チップを直接接着しない図１あるいは図３の半導体装
置においても、熱圧着工程が２回あり、１回目と同温度
で２回目の工程を行うと接着剤の軟化によるリードピン
の歪みあるいは移動が発生する問題がある。
式（２ｂ）で表される構造単位からなるポリイミドを含
有する接着剤を用いた接着テープの発明（特願平７−１
５５４７４号、特願平７−２４５１４９号）を行うこと
により、上記した課題を解消させることができた。しか
しながら、これらの接着テープにも問題があった。例え
ば、図２に示す構造の半導体装置において、先ずリード
ピン３に打ち抜いた接着テープを貼り、次に半導体チッ
プ１を接着する。他面に同一ガラス転移温度の接着剤を
使用しているため、半導体チップ１の接着温度で、リー
ドピン３側の接着剤も軟化し、リードピン３が歪む、あ
るいは移動して接触する等により使用できなくなる問題
があった。また、リードピン３側への接着は、リードピ
ン３を加熱することでガラス転移温度より約８０℃高い
温度で接着可能であるが、半導体チップ１に直接加熱で
きないため、前記温度でリードピン３側から加熱して時
間あるいは圧力をかけて半導体チップを接着しなければ
ならなく、半導体チップにダメージを与える可能性があ
った。該問題は、熱可塑性ポリイミド単層接着テープに
おいても同様であった。更に、単層接着テープの場合
は、支持体がないため、加熱工程においてリードピンの
熱膨張による歪みが発生し易く加工が困難になる。半導
体チップを直接接着しない図１あるいは図３の半導体装
置においても、熱圧着工程が２回あり、１回目と同温度
で２回目の工程を行うと接着剤の軟化によるリードピン
の歪みあるいは移動が発生する問題がある。
【０００７】本発明は、上記のような問題点を解決する
ことを目的としてなされたものである。すなわち、本発
明の目的は、比較的低温において接着可能であり、リー
ドピンに対する半導体チップ接着の際、半導体チップへ
のダメージが最小限で、２回目の熱圧着工程において１
回目の接着部分に軟化を生じることなく、十分な信頼性
を有する電子部品用接着テープを提供することにある。
ことを目的としてなされたものである。すなわち、本発
明の目的は、比較的低温において接着可能であり、リー
ドピンに対する半導体チップ接着の際、半導体チップへ
のダメージが最小限で、２回目の熱圧着工程において１
回目の接着部分に軟化を生じることなく、十分な信頼性
を有する電子部品用接着テープを提供することにある。
【０００８】
【課題を解決するための手段】本発明は、基材を介して
その両面に、下記式（１ａ）で表される構造単位及び下
記式（１ｂ）で表される構造単位の少なくとも１種を１
００〜４０モル％と、下記式（２ａ）で表される構造単
位及び下記式（２ｂ）で表される構造単位の少なくとも
１種を０〜６０モル％とからなる少なくとも１つ以上の
ポリイミドを含有してなる接着層を設けた接着テープで
あって、前記両面の接着層が互いに異なるガラス転移温
度を有することを特徴とする電子部品用接着テープであ
る。
その両面に、下記式（１ａ）で表される構造単位及び下
記式（１ｂ）で表される構造単位の少なくとも１種を１
００〜４０モル％と、下記式（２ａ）で表される構造単
位及び下記式（２ｂ）で表される構造単位の少なくとも
１種を０〜６０モル％とからなる少なくとも１つ以上の
ポリイミドを含有してなる接着層を設けた接着テープで
あって、前記両面の接着層が互いに異なるガラス転移温
度を有することを特徴とする電子部品用接着テープであ
る。
【化４】 （式中、Ａｒは芳香環を有する下記の構造から選ばれる
二価の基を示す。）
二価の基を示す。）
【化５】 （式中、Ｒ1、Ｒ2、Ｒ3及びＲ4はそれぞれ同じでも異な
っていてもよく、水素原子、炭素数１〜４のアルキル基
または炭素数１〜４のアルコキシ基を示すが、これらの
全ての基が同時に水素原子であることはない。）
っていてもよく、水素原子、炭素数１〜４のアルキル基
または炭素数１〜４のアルコキシ基を示すが、これらの
全ての基が同時に水素原子であることはない。）
【化６】 （式中、Ｒは炭素数１〜１０のアルキレン基またはメチ
レン基がＳｉに結合している−ＣＨ2ＯＣ6Ｈ4−を示
し、ｎは１〜２０の整数を意味する。）
レン基がＳｉに結合している−ＣＨ2ＯＣ6Ｈ4−を示
し、ｎは１〜２０の整数を意味する。）
【０００９】本発明の電子部品用接着テープにおいて、
異なるガラス転移温度（以下、Ｔｇと称す。）を示す接
着層とは、基材の一面に高Ｔｇを示す接着層が、該基材
の他の一面に低Ｔｇを示す接着層が形成されてなるもの
である。また、ガラス転移温度に３０℃以上の差異を有
するものであることが好ましい。また、本発明の電子部
品用接着テープの少なくとも一方の接着層は、粒径１μ
ｍ以下のフィラーを０．１〜５０重量部含むことが好ま
しく、また、接着層の少なくとも一方の面に、剥離性フ
ィルムを設けることも可能である。
異なるガラス転移温度（以下、Ｔｇと称す。）を示す接
着層とは、基材の一面に高Ｔｇを示す接着層が、該基材
の他の一面に低Ｔｇを示す接着層が形成されてなるもの
である。また、ガラス転移温度に３０℃以上の差異を有
するものであることが好ましい。また、本発明の電子部
品用接着テープの少なくとも一方の接着層は、粒径１μ
ｍ以下のフィラーを０．１〜５０重量部含むことが好ま
しく、また、接着層の少なくとも一方の面に、剥離性フ
ィルムを設けることも可能である。
【００１０】
【発明の実施の形態】以下、本発明の実施の形態につい
て詳細に説明する。本発明に使用される基材は、ポリイ
ミド、ポリアミドイミド、ポリフェニレンサルファイ
ド、ポリスルホン等からなる耐熱性樹脂フィルムであ
り、耐熱性に加えて絶縁性を有することが好ましい。該
耐熱性樹脂フィルムのＴｇは３００℃以上が好ましく、
より好ましくは宇部興産社から商品名：ユーピレックス
で市販されているポリイミドフィルムのように明確なガ
ラス転移温度を示さない樹脂が好ましい。基材の厚さは
５〜２００μｍが使用するパッケージの大きさ等によっ
て好ましく選択され、より好ましくは１０〜１００μｍ
のものが使用される。
て詳細に説明する。本発明に使用される基材は、ポリイ
ミド、ポリアミドイミド、ポリフェニレンサルファイ
ド、ポリスルホン等からなる耐熱性樹脂フィルムであ
り、耐熱性に加えて絶縁性を有することが好ましい。該
耐熱性樹脂フィルムのＴｇは３００℃以上が好ましく、
より好ましくは宇部興産社から商品名：ユーピレックス
で市販されているポリイミドフィルムのように明確なガ
ラス転移温度を示さない樹脂が好ましい。基材の厚さは
５〜２００μｍが使用するパッケージの大きさ等によっ
て好ましく選択され、より好ましくは１０〜１００μｍ
のものが使用される。
【００１１】本発明に使用されるポリイミドは、式（１
ａ）で表される構造単位及び式（１ｂ）で表される構造
単位の少なくとも１種を１００〜４０モル％含有するも
のである。この場合、式（１ａ）で表される構造単位及
び式（１ｂ）で表される構造単位の少なくとも１種と
は、式（１ａ）で表される構造単位単独からなるもの、
式（１ｂ）で表される構造単位単独からなるもの及びそ
の両者の構造単位からなるもののいずれをも含むもので
ある。
ａ）で表される構造単位及び式（１ｂ）で表される構造
単位の少なくとも１種を１００〜４０モル％含有するも
のである。この場合、式（１ａ）で表される構造単位及
び式（１ｂ）で表される構造単位の少なくとも１種と
は、式（１ａ）で表される構造単位単独からなるもの、
式（１ｂ）で表される構造単位単独からなるもの及びそ
の両者の構造単位からなるもののいずれをも含むもので
ある。
【化７】 また、本発明に使用されるポリイミドは、式（２ａ）で
表される構造単位及び式（２ｂ）で表される構造単位の
少なくとも１種を０〜６０モル％含有するものである。
この場合、式（２ａ）で表される構造単位及び式（２
ｂ）で表される構造単位の少なくとも１種とは、式（２
ａ）で表される構造単位単独からなるもの、式（２ｂ）
で表される構造単位単独からなるもの及びその両者の構
造単位からなるもののいずれをも含むものである。
表される構造単位及び式（２ｂ）で表される構造単位の
少なくとも１種を０〜６０モル％含有するものである。
この場合、式（２ａ）で表される構造単位及び式（２
ｂ）で表される構造単位の少なくとも１種とは、式（２
ａ）で表される構造単位単独からなるもの、式（２ｂ）
で表される構造単位単独からなるもの及びその両者の構
造単位からなるもののいずれをも含むものである。
【化８】
【００１２】本発明において使用されるポリイミドは、
式（１ａ）及び（１ｂ）で表される構造単位（以下、こ
れを［（１ａ）＋（１ｂ）］と記す。）が多いほどＴｇ
が高くなり、一方、式（２ａ）及び式（２ｂ）で表され
る構造単位（以下、これを［（２ａ）＋（２ｂ）］と記
す。）が多いほどＴｇが低くなる。このため、上記ポリ
イミドは、式（１ａ）ないし（２ｂ）の含有割合を種々
変更してＴｇを制御することにより、接着剤の圧着可能
温度を制御することが可能である。
式（１ａ）及び（１ｂ）で表される構造単位（以下、こ
れを［（１ａ）＋（１ｂ）］と記す。）が多いほどＴｇ
が高くなり、一方、式（２ａ）及び式（２ｂ）で表され
る構造単位（以下、これを［（２ａ）＋（２ｂ）］と記
す。）が多いほどＴｇが低くなる。このため、上記ポリ
イミドは、式（１ａ）ないし（２ｂ）の含有割合を種々
変更してＴｇを制御することにより、接着剤の圧着可能
温度を制御することが可能である。
【００１３】本発明に使用するポリイミドは、一般的な
ポリイミドの製造方法を用いることにより得ることがで
きる。すなわち、各繰り返し構造単位に対応するテトラ
カルボン酸無水物と、各繰り返し構造単位に対応するジ
アミンまたはジイソシアナートとから製造ができる。具
体的には、上記ポリイミドは下記式（３ａ）で表される
テトラカルボン酸二無水物、下記式（３ｂ）で表される
化合物と下記式（４）で表される化合物及び下記式
（５）で表されるシロキサン系化合物とを反応させるこ
とにより製造することができる。
ポリイミドの製造方法を用いることにより得ることがで
きる。すなわち、各繰り返し構造単位に対応するテトラ
カルボン酸無水物と、各繰り返し構造単位に対応するジ
アミンまたはジイソシアナートとから製造ができる。具
体的には、上記ポリイミドは下記式（３ａ）で表される
テトラカルボン酸二無水物、下記式（３ｂ）で表される
化合物と下記式（４）で表される化合物及び下記式
（５）で表されるシロキサン系化合物とを反応させるこ
とにより製造することができる。
【化９】 Ｙ−Ａｒ−Ｙ （４） （式中、Ａｒは芳香環を有する前記の構造から選ばれた
二価の基、Ｙはアミノ基またはイソシアナート基を示
す。）
二価の基、Ｙはアミノ基またはイソシアナート基を示
す。）
【化１０】 （式中、Ｒは炭素数１〜１０のアルキレン基またはメチ
レン基がＳｉに結合している−ＣＨ2ＯＣ6Ｈ4−を示
し、ｎは１〜２０の整数を意味する。Ｙはアミノ基また
はイソシアナート基を示す。）
レン基がＳｉに結合している−ＣＨ2ＯＣ6Ｈ4−を示
し、ｎは１〜２０の整数を意味する。Ｙはアミノ基また
はイソシアナート基を示す。）
【００１４】本発明において、ポリイミドの製造原料と
して使用し、得られるポリイミドの基本的な繰り返し構
造単位を構成する上記式（３ａ）及び式（３ｂ）で表さ
れるテトラカルボン酸二無水物は、３，３’，４，４’
−ジフェニルスルホンテトラカルボン酸二無水物及びエ
チレングリコールビストリメリテート二無水物である。
して使用し、得られるポリイミドの基本的な繰り返し構
造単位を構成する上記式（３ａ）及び式（３ｂ）で表さ
れるテトラカルボン酸二無水物は、３，３’，４，４’
−ジフェニルスルホンテトラカルボン酸二無水物及びエ
チレングリコールビストリメリテート二無水物である。
【００１５】また、上記式（４）で表される化合物は、
Ａｒとしては上記したの芳香族環を有する構造から選ば
れた二価の基で示されるものであるが、官能基Ｙがアミ
ノ基であるジアミン類としては、具体的には次のものが
挙げられる。３，３’−ジアミノビフェニル、３，４’
−ジアミノビフェニル、４，４’−ジアミノビフェニ
ル、３，３’−ジアミノジフェニルメタン、３，４’−
ジアミノジフェニルメタン、４，４’−ジアミノジフェ
ニルメタン、２，２−（３，３’−ジアミノジフェニ
ル）プロパン、２，２−（３，４’−ジアミノジフェニ
ル）プロパン、２，２−（４，４’−ジアミノジフェニ
ル）プロパン、２，２−（３，３’−ジアミノジフェニ
ル）ヘキサフルオロプロパン、２，２−（３，４’−ジ
アミノジフェニル）ヘキサフルオロプロパン、２，２−
（４，４’−ジアミノジフェニル）ヘキサフルオロプロ
パン、３，３’−オキシジアニリン、３，４’−オキシ
ジアニリン、４，４’−オキシジアニリン、３，３’−
ジアミノジフェニルスルフィド、３，４’−ジアミノジ
フェニルスルフィド、４，４’−ジアミノジフェニルス
ルフィド、３，３’−ジアミノジフェニルスルホン、
３，４’−ジアミノジフェニルスルホン、４，４’−ジ
アミノジフェニルスルホン、１，３−ビス［１−（３−
アミノフェニル）−１−メチルエチル］ベンゼン、１，
３−ビス［１−（４−アミノフェニル）−１−メチルエ
チル］ベンゼン、１，４−ビス［１−（３−アミノフェ
ニル）−１−メチルエチル］ベンゼン、１，４−ビス
［１−（４−アミノフェニル）−１−メチルエチル］ベ
ンゼン、１，３−ビス（３−アミノフェノキシ）ベンゼ
ン、１，３−ビス（４−アミノフェノキシ）ベンゼン、
１，４−ビス（３−アミノフェノキシ）ベンゼン、１，
４−ビス（４−アミノフェノキシ）ベンゼン、３，３’
−ビス（３−アミノフェノキシ）ジフェニルエーテル、
３，３’−ビス（４−アミノフェノキシ）ジフェニルエ
ーテル、３，４’−ビス（３−アミノフェノキシ）ジフ
ェニルエーテル、３，４’−ビス（４−アミノフェノキ
シ）ジフェニルエーテル、４，４’−ビス（３−アミノ
フェノキシ）ジフェニルエーテル、４，４’−ビス（４
−アミノフェノキシ）ジフェニルエーテル、３，３’−
ビス（３−アミノフェノキシ）ビフェニル、３，３’−
ビス（４−アミノフェノキシ）ビフェニル、３，４’−
ビス（３−アミノフェノキシ）ビフェニル、３，４’−
ビス（４−アミノフェノキシ）ビフェニル、４，４’−
ビス（３−アミノフェノキシ）ビフェニル、４，４’−
ビス（４−アミノフェノキシ）ビフェニル、ビス［４−
（３−アミノフェノキシ）フェニル］スルホン、ビス
［４−（４−アミノフェノキシ）フェニル］スルホン、
２，２−ビス［３−（３−アミノフェノキシ）フェニ
ル］プロパン、２，２−ビス［３−（４−アミノフェノ
キシ）フェニル］プロパン、２，２−ビス［４−（３−
アミノフェノキシ）フェニル］プロパン、２，２−ビス
［４−（４−アミノフェノキシ）フェニル］プロパン、
２，２−ビス［３−（３−アミノフェノキシ）フェニ
ル］ヘキサフルオロプロパン、２，２−ビス［３−（４
−アミノフェノキシ）フェニル］ヘキサフルオロプロパ
ン、２，２−ビス［４−（３−アミノフェノキシ）フェ
ニル］ヘキサフルオロプロパン、２，２−ビス［４−
（４−アミノフェノキシ）フェニル］ヘキサフルオロプ
ロパン、９，９−ビス（３−アミノフェニル）フルオレ
ン、９，９−ビス（４−アミノフェニル）フルオレン、
３，３’−ジアミノ−２，２’，４，４’−テトラメチ
ルジフェニルメタン、３，３’−ジアミノ−２，２’，
４，４’−テトラエチルジフェニルメタン、３，３’−
ジアミノ−２，２’，４，４’−テトラプロピルジフェ
ニルメタン、３，３’−ジアミノ−２，２’，４，４’
−テトライソプロピルジフェニルメタン、３，３’−ジ
アミノ−２，２’，４，４’−テトラブチルジフェニル
メタン、３，４’−ジアミノ−２，３’，４，５’−テ
トラメチルジフェニルメタン、３，４’−ジアミノ−
２，３’，４，５’−テトラエチルジフェニルメタン、
３，４’−ジアミノ−２，３’，４，５’−テトラプロ
ピルジフェニルメタン、３，４’−ジアミノ−２，
３’，４，５’−テトライソプロピルジフェニルメタ
ン、３，４’−ジアミノ−２，３’，４，５’−テトラ
ブチルジフェニルメタン、４，４’−ジアミノ−３，
３’，５，５’−テトラメチルジフェニルメタン、４，
４’−ジアミノ−３，３’，５，５’−テトラエチルジ
フェニルメタン、４，４’−ジアミノ−３，３’，５，
５’−テトラプロピルジフェニルメタン、４，４’−ジ
アミノ−３，３’，５，５’−テトライソプロピルジフ
ェニルメタン、４，４’−ジアミノ−３，３’，５，
５’−テトラブチルジフェニルメタン、４，４’−ジア
ミノ−３，３’−ジエチル−５，５’−ジメチルジフェ
ニルメタン、４，４’−ジアミノ−３，３’−ジメチル
ジフェニルメタン、４，４’−ジアミノ−３，３’−ジ
エチルジフェニルメタン、４，４’−ジアミノ−３，
３’，５，５’−テトラメトキシジフェニルメタン、
４，４’−ジアミノ−３，３’，５，５’−テトラエト
キシジフェニルメタン、４，４’−ジアミノ−３，
３’，５，５’−テトラプロポキシジフェニルメタン、
４，４’−ジアミノ−３，３’，５，５’−テトライソ
プロポキシジフェニルメタン、４，４’−ジアミノ−
３，３’，５，５’−テトラブトキシジフェニルメタ
ン、４，４’−ジアミノ−３，３’−ジメトキシジフェ
ニルメタン、４，４’−ジアミノ−３，３’−ジエトキ
シジフェニルメタン等である。また、式（４）で表され
る化合物において、官能基Ｙがイソシアナート基である
ジイソシアナート類としては、上記に例示したジアミン
類において、「アミノ」を「イソシアナート」と置き変
えたものを挙げることができる。
Ａｒとしては上記したの芳香族環を有する構造から選ば
れた二価の基で示されるものであるが、官能基Ｙがアミ
ノ基であるジアミン類としては、具体的には次のものが
挙げられる。３，３’−ジアミノビフェニル、３，４’
−ジアミノビフェニル、４，４’−ジアミノビフェニ
ル、３，３’−ジアミノジフェニルメタン、３，４’−
ジアミノジフェニルメタン、４，４’−ジアミノジフェ
ニルメタン、２，２−（３，３’−ジアミノジフェニ
ル）プロパン、２，２−（３，４’−ジアミノジフェニ
ル）プロパン、２，２−（４，４’−ジアミノジフェニ
ル）プロパン、２，２−（３，３’−ジアミノジフェニ
ル）ヘキサフルオロプロパン、２，２−（３，４’−ジ
アミノジフェニル）ヘキサフルオロプロパン、２，２−
（４，４’−ジアミノジフェニル）ヘキサフルオロプロ
パン、３，３’−オキシジアニリン、３，４’−オキシ
ジアニリン、４，４’−オキシジアニリン、３，３’−
ジアミノジフェニルスルフィド、３，４’−ジアミノジ
フェニルスルフィド、４，４’−ジアミノジフェニルス
ルフィド、３，３’−ジアミノジフェニルスルホン、
３，４’−ジアミノジフェニルスルホン、４，４’−ジ
アミノジフェニルスルホン、１，３−ビス［１−（３−
アミノフェニル）−１−メチルエチル］ベンゼン、１，
３−ビス［１−（４−アミノフェニル）−１−メチルエ
チル］ベンゼン、１，４−ビス［１−（３−アミノフェ
ニル）−１−メチルエチル］ベンゼン、１，４−ビス
［１−（４−アミノフェニル）−１−メチルエチル］ベ
ンゼン、１，３−ビス（３−アミノフェノキシ）ベンゼ
ン、１，３−ビス（４−アミノフェノキシ）ベンゼン、
１，４−ビス（３−アミノフェノキシ）ベンゼン、１，
４−ビス（４−アミノフェノキシ）ベンゼン、３，３’
−ビス（３−アミノフェノキシ）ジフェニルエーテル、
３，３’−ビス（４−アミノフェノキシ）ジフェニルエ
ーテル、３，４’−ビス（３−アミノフェノキシ）ジフ
ェニルエーテル、３，４’−ビス（４−アミノフェノキ
シ）ジフェニルエーテル、４，４’−ビス（３−アミノ
フェノキシ）ジフェニルエーテル、４，４’−ビス（４
−アミノフェノキシ）ジフェニルエーテル、３，３’−
ビス（３−アミノフェノキシ）ビフェニル、３，３’−
ビス（４−アミノフェノキシ）ビフェニル、３，４’−
ビス（３−アミノフェノキシ）ビフェニル、３，４’−
ビス（４−アミノフェノキシ）ビフェニル、４，４’−
ビス（３−アミノフェノキシ）ビフェニル、４，４’−
ビス（４−アミノフェノキシ）ビフェニル、ビス［４−
（３−アミノフェノキシ）フェニル］スルホン、ビス
［４−（４−アミノフェノキシ）フェニル］スルホン、
２，２−ビス［３−（３−アミノフェノキシ）フェニ
ル］プロパン、２，２−ビス［３−（４−アミノフェノ
キシ）フェニル］プロパン、２，２−ビス［４−（３−
アミノフェノキシ）フェニル］プロパン、２，２−ビス
［４−（４−アミノフェノキシ）フェニル］プロパン、
２，２−ビス［３−（３−アミノフェノキシ）フェニ
ル］ヘキサフルオロプロパン、２，２−ビス［３−（４
−アミノフェノキシ）フェニル］ヘキサフルオロプロパ
ン、２，２−ビス［４−（３−アミノフェノキシ）フェ
ニル］ヘキサフルオロプロパン、２，２−ビス［４−
（４−アミノフェノキシ）フェニル］ヘキサフルオロプ
ロパン、９，９−ビス（３−アミノフェニル）フルオレ
ン、９，９−ビス（４−アミノフェニル）フルオレン、
３，３’−ジアミノ−２，２’，４，４’−テトラメチ
ルジフェニルメタン、３，３’−ジアミノ−２，２’，
４，４’−テトラエチルジフェニルメタン、３，３’−
ジアミノ−２，２’，４，４’−テトラプロピルジフェ
ニルメタン、３，３’−ジアミノ−２，２’，４，４’
−テトライソプロピルジフェニルメタン、３，３’−ジ
アミノ−２，２’，４，４’−テトラブチルジフェニル
メタン、３，４’−ジアミノ−２，３’，４，５’−テ
トラメチルジフェニルメタン、３，４’−ジアミノ−
２，３’，４，５’−テトラエチルジフェニルメタン、
３，４’−ジアミノ−２，３’，４，５’−テトラプロ
ピルジフェニルメタン、３，４’−ジアミノ−２，
３’，４，５’−テトライソプロピルジフェニルメタ
ン、３，４’−ジアミノ−２，３’，４，５’−テトラ
ブチルジフェニルメタン、４，４’−ジアミノ−３，
３’，５，５’−テトラメチルジフェニルメタン、４，
４’−ジアミノ−３，３’，５，５’−テトラエチルジ
フェニルメタン、４，４’−ジアミノ−３，３’，５，
５’−テトラプロピルジフェニルメタン、４，４’−ジ
アミノ−３，３’，５，５’−テトライソプロピルジフ
ェニルメタン、４，４’−ジアミノ−３，３’，５，
５’−テトラブチルジフェニルメタン、４，４’−ジア
ミノ−３，３’−ジエチル−５，５’−ジメチルジフェ
ニルメタン、４，４’−ジアミノ−３，３’−ジメチル
ジフェニルメタン、４，４’−ジアミノ−３，３’−ジ
エチルジフェニルメタン、４，４’−ジアミノ−３，
３’，５，５’−テトラメトキシジフェニルメタン、
４，４’−ジアミノ−３，３’，５，５’−テトラエト
キシジフェニルメタン、４，４’−ジアミノ−３，
３’，５，５’−テトラプロポキシジフェニルメタン、
４，４’−ジアミノ−３，３’，５，５’−テトライソ
プロポキシジフェニルメタン、４，４’−ジアミノ−
３，３’，５，５’−テトラブトキシジフェニルメタ
ン、４，４’−ジアミノ−３，３’−ジメトキシジフェ
ニルメタン、４，４’−ジアミノ−３，３’−ジエトキ
シジフェニルメタン等である。また、式（４）で表され
る化合物において、官能基Ｙがイソシアナート基である
ジイソシアナート類としては、上記に例示したジアミン
類において、「アミノ」を「イソシアナート」と置き変
えたものを挙げることができる。
【００１６】ポリイミドの製造原料として使用する式
（５）で表されるシロキサン系化合物において、官能基
Ｙがアミノ基であるジアミン類としては、ビス（３−ア
ミノプロピル）テトラメチルジシロキサン、ビス（１０
−アミノデカメチレン）テトラメチルジシロキサン、ア
ミノプロピル末端のジメチルシロキサン４量体及び８量
体、ビス（３−アミノフェノキシメチル）テトラメチル
ジシロキサン等が挙げられ、これらを併用することも可
能である。また、式（５）で表される化合物において、
官能基Ｙがイソシアナート基であるジイソシアナート類
としては、上記に例示したジアミン類において、「アミ
ノ」を「イソシアナート」と置き変えたものを挙げるこ
とができる。上記式（４）及び式（５）で表される化合
物において、官能基Ｙがイソシアナート基であるジイソ
シアナート類は、上記に例示した対応するジアミンを常
法に従いホスゲンと反応させることにより容易に製造す
ることができる。
（５）で表されるシロキサン系化合物において、官能基
Ｙがアミノ基であるジアミン類としては、ビス（３−ア
ミノプロピル）テトラメチルジシロキサン、ビス（１０
−アミノデカメチレン）テトラメチルジシロキサン、ア
ミノプロピル末端のジメチルシロキサン４量体及び８量
体、ビス（３−アミノフェノキシメチル）テトラメチル
ジシロキサン等が挙げられ、これらを併用することも可
能である。また、式（５）で表される化合物において、
官能基Ｙがイソシアナート基であるジイソシアナート類
としては、上記に例示したジアミン類において、「アミ
ノ」を「イソシアナート」と置き変えたものを挙げるこ
とができる。上記式（４）及び式（５）で表される化合
物において、官能基Ｙがイソシアナート基であるジイソ
シアナート類は、上記に例示した対応するジアミンを常
法に従いホスゲンと反応させることにより容易に製造す
ることができる。
【００１７】本発明で使用されるポリイミドは、次のよ
うにして製造することができる。原料として、テトラカ
ルボン酸二無水物とジアミンとを使用する場合、これら
を有機溶媒中、必要に応じて、トリブチルアミン、トリ
エチルアミン、亜リン酸トリフェニル等の触媒の存在下
（反応物の２０重量部以下）で、１００℃以上、好まし
くは１８０℃以上に加熱し、直接ポリイミドを得る方
法、テトラカルボン酸二無水物とジアミンとを有機溶媒
中、１００℃以下で反応させることにより、ポリイミド
の前駆体であるポリアミド酸を得た後、必要に応じて、
ｐ−トルエンスルホン酸等の脱水触媒（テトラカルボン
酸二無水物の１〜５倍モル）を加え、加熱してイミド化
反応させることによりポリイミドを得る方法、或いはこ
のポリアミド酸を、無水酢酸、無水プロピオン酸、無水
安息香酸等の酸無水物、ジシクロヘキシルカルボジイミ
ド等のカルボジイミド化合物等の脱水閉環剤と、必要に
応じて、ピリジン、イソキノリン、イミダゾール、トリ
エチルアミン等の閉環触媒（脱水閉環剤及び閉環触媒は
テトラカルボン酸二無水物の２〜１０倍モル）を添加し
て、比較的低温（室温〜１００℃程度）で化学閉環させ
る方法等がある。
うにして製造することができる。原料として、テトラカ
ルボン酸二無水物とジアミンとを使用する場合、これら
を有機溶媒中、必要に応じて、トリブチルアミン、トリ
エチルアミン、亜リン酸トリフェニル等の触媒の存在下
（反応物の２０重量部以下）で、１００℃以上、好まし
くは１８０℃以上に加熱し、直接ポリイミドを得る方
法、テトラカルボン酸二無水物とジアミンとを有機溶媒
中、１００℃以下で反応させることにより、ポリイミド
の前駆体であるポリアミド酸を得た後、必要に応じて、
ｐ−トルエンスルホン酸等の脱水触媒（テトラカルボン
酸二無水物の１〜５倍モル）を加え、加熱してイミド化
反応させることによりポリイミドを得る方法、或いはこ
のポリアミド酸を、無水酢酸、無水プロピオン酸、無水
安息香酸等の酸無水物、ジシクロヘキシルカルボジイミ
ド等のカルボジイミド化合物等の脱水閉環剤と、必要に
応じて、ピリジン、イソキノリン、イミダゾール、トリ
エチルアミン等の閉環触媒（脱水閉環剤及び閉環触媒は
テトラカルボン酸二無水物の２〜１０倍モル）を添加し
て、比較的低温（室温〜１００℃程度）で化学閉環させ
る方法等がある。
【００１８】上記の反応に用いる有機溶媒としては、Ｎ
−メチル−２−ピロリドン、Ｎ，Ｎ−ジメチルアセトア
ミド、Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド、ジメチルスルホ
キシド、スルホラン、ヘキサメチルリン酸トリアミド、
１，３−ジメチル−２−イミダゾリドン等の非プロトン
性極性溶媒、フェノール、クレゾール、キシレノール、
ｐ−クロロフェノール等のフェノール系溶媒等が挙げら
れる。また、必要に応じて、ベンゼン、トルエン、キシ
レン、メチルエチルケトン、アセトン、テトラヒドロフ
ラン、ジオキサン、モノグライム、ジグライム、メチル
セロソルブ、セロソルブアセテート、メタノール、エタ
ノール、イソプロパノール、塩化メチレン、クロロホル
ム、トリクレン、ニトロベンゼン等を上記の溶媒に混合
して使用することも可能である。
−メチル−２−ピロリドン、Ｎ，Ｎ−ジメチルアセトア
ミド、Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド、ジメチルスルホ
キシド、スルホラン、ヘキサメチルリン酸トリアミド、
１，３−ジメチル−２−イミダゾリドン等の非プロトン
性極性溶媒、フェノール、クレゾール、キシレノール、
ｐ−クロロフェノール等のフェノール系溶媒等が挙げら
れる。また、必要に応じて、ベンゼン、トルエン、キシ
レン、メチルエチルケトン、アセトン、テトラヒドロフ
ラン、ジオキサン、モノグライム、ジグライム、メチル
セロソルブ、セロソルブアセテート、メタノール、エタ
ノール、イソプロパノール、塩化メチレン、クロロホル
ム、トリクレン、ニトロベンゼン等を上記の溶媒に混合
して使用することも可能である。
【００１９】また、原料として、テトラカルボン酸二無
水物とジイソシアナートとを使用する場合には、上記し
たポリイミドを直接得る方法に準じて製造することが可
能であり、このときの反応温度は室温以上であり、特に
６０℃以上であることが好ましい。テトラカルボン酸二
無水物とジアミンまたはジイソシアナートとを等モル量
で反応させることにより、高重合度のポリイミドを得る
ことができるが、必要に応じて、いずれか一方を１０モ
ル％以下の範囲で過剰量を用いてポリイミドを製造する
ことも可能である。
水物とジイソシアナートとを使用する場合には、上記し
たポリイミドを直接得る方法に準じて製造することが可
能であり、このときの反応温度は室温以上であり、特に
６０℃以上であることが好ましい。テトラカルボン酸二
無水物とジアミンまたはジイソシアナートとを等モル量
で反応させることにより、高重合度のポリイミドを得る
ことができるが、必要に応じて、いずれか一方を１０モ
ル％以下の範囲で過剰量を用いてポリイミドを製造する
ことも可能である。
【００２０】本発明に使用される上記ポリイミドの分子
量は、ポリイミドを構成する繰り返し構造単位の種類に
よって成膜性の発現が異なるので、成膜性に応じて適宜
設定することが好ましい。本発明の電子部品用両面接着
テープに使用する場合、接着層にはある程度の成膜性が
必要であり、また、耐熱性も低下するので、あまり低分
子量のものは好ましくない。本発明においては、一般的
には、数平均分子量が４，０００以上であることが必要
である。また、熱可塑性の接着剤として使用する場合、
溶融時の粘性が高すぎると接着性が著しく低化する。こ
の溶融時の粘性を規定する要因の一つとして分子量があ
るが、本発明において使用されるポリイミドは、その数
平均分子量が概ね４００，０００以下のものであり、そ
れ以上になると、粘性の増加が大きく、接着剤としての
使用が困難になる。なお、分子量の測定に用いたＧＰＣ
測定条件は、表１及び表２の後に示した。
量は、ポリイミドを構成する繰り返し構造単位の種類に
よって成膜性の発現が異なるので、成膜性に応じて適宜
設定することが好ましい。本発明の電子部品用両面接着
テープに使用する場合、接着層にはある程度の成膜性が
必要であり、また、耐熱性も低下するので、あまり低分
子量のものは好ましくない。本発明においては、一般的
には、数平均分子量が４，０００以上であることが必要
である。また、熱可塑性の接着剤として使用する場合、
溶融時の粘性が高すぎると接着性が著しく低化する。こ
の溶融時の粘性を規定する要因の一つとして分子量があ
るが、本発明において使用されるポリイミドは、その数
平均分子量が概ね４００，０００以下のものであり、そ
れ以上になると、粘性の増加が大きく、接着剤としての
使用が困難になる。なお、分子量の測定に用いたＧＰＣ
測定条件は、表１及び表２の後に示した。
【００２１】本発明において、基材を介して両面に設け
る接着層には、上記したポリイミドから選ばれるポリイ
ミドを単独で含有してもよいが、Ｔｇを調節するために
それらのポリイミドの２種類以上を適宜混合して含有さ
せることもできる。基材を介して両面に設ける接着層を
形成するポリイミドのＴｇの差は、電子部品への接着時
間・圧力・温度の関係から、３０℃以上の差異を有する
ことが好ましく、より好ましくは４０℃以上である。本
発明の接着テープを構成する両面の接着層はいずれも類
似のポリイミドからなるので、該両面の接着層は殆ど同
じ熱膨張率を有する。従って、本発明の接着テープは常
温から加熱時まで歪みが少なく、加工性が良好である。
本発明の電子部品用接着テープは、上記のとおり、基材
を介してその両面に異なるＴｇを示す接着層が形成され
ているものである。この接着テープにおける接着層は、
従来公知の方法を用いて基材の両面にポリイミドのフィ
ルムを形成することにより得られる。このフィルムの形
成は、例えば、耐熱性フィルムからなる基材の一面にポ
リイミドを含む塗布液を塗工し、これを乾燥させて第１
の接着層を形成し、しかるのち該基材の他の一面に前記
第１の接着層とは異なるＴｇの接着層となるようなポリ
イミドを含む塗布液を塗工、乾燥させて第２の接着層を
形成させる方法があるがその他の形成方法を採用するこ
とも可能である。例えば、基材の両面にＴｇの異なるポ
リイミドを含む塗布液を同時に塗工して乾燥する方法、
あるいはポリイミドを含む接着層フィルムを形成した
後、基材と該フィルムとを熱圧着する方法等が採用でき
る。本発明における電子部品用接着テープの厚さは、適
宜選択されるが、通常１５〜２５０μｍであることが好
ましい。また、基材の両面の接着層の厚さは、最低限度
の接着力を維持するために５μｍ以上であることが好ま
しい。
る接着層には、上記したポリイミドから選ばれるポリイ
ミドを単独で含有してもよいが、Ｔｇを調節するために
それらのポリイミドの２種類以上を適宜混合して含有さ
せることもできる。基材を介して両面に設ける接着層を
形成するポリイミドのＴｇの差は、電子部品への接着時
間・圧力・温度の関係から、３０℃以上の差異を有する
ことが好ましく、より好ましくは４０℃以上である。本
発明の接着テープを構成する両面の接着層はいずれも類
似のポリイミドからなるので、該両面の接着層は殆ど同
じ熱膨張率を有する。従って、本発明の接着テープは常
温から加熱時まで歪みが少なく、加工性が良好である。
本発明の電子部品用接着テープは、上記のとおり、基材
を介してその両面に異なるＴｇを示す接着層が形成され
ているものである。この接着テープにおける接着層は、
従来公知の方法を用いて基材の両面にポリイミドのフィ
ルムを形成することにより得られる。このフィルムの形
成は、例えば、耐熱性フィルムからなる基材の一面にポ
リイミドを含む塗布液を塗工し、これを乾燥させて第１
の接着層を形成し、しかるのち該基材の他の一面に前記
第１の接着層とは異なるＴｇの接着層となるようなポリ
イミドを含む塗布液を塗工、乾燥させて第２の接着層を
形成させる方法があるがその他の形成方法を採用するこ
とも可能である。例えば、基材の両面にＴｇの異なるポ
リイミドを含む塗布液を同時に塗工して乾燥する方法、
あるいはポリイミドを含む接着層フィルムを形成した
後、基材と該フィルムとを熱圧着する方法等が採用でき
る。本発明における電子部品用接着テープの厚さは、適
宜選択されるが、通常１５〜２５０μｍであることが好
ましい。また、基材の両面の接着層の厚さは、最低限度
の接着力を維持するために５μｍ以上であることが好ま
しい。
【００２２】本発明において、接着層を塗工により形成
するには、上記ポリイミドを適当な溶媒に溶解させると
ポリイミドの塗工用ワニスが得られる。本発明に用いら
れるポリイミドを溶解する溶媒としては、Ｎ−メチル−
２−ピロリドン、Ｎ，Ｎ−ジメチルアセトアミド、Ｎ，
Ｎ−ジメチルホルムアミド、ジメチルスルホキシド、ス
ルホラン、ヘキサメチルリン酸トリアミド、１，３−ジ
メチル−２−イミダゾリドン等の非プロトン性極性溶
媒、フェノール、クレゾール、キシレノール、ｐ−クロ
ロフェノール等のフェノール系溶媒、イソホロン、シク
ロヘキサノン、カルビトールアセテート、ジグライム、
ジオキサン、テトラヒドロフラン等の広範な有機溶媒が
挙げられる。更にこれに、メタノール、エタノール、イ
ソプロパノール等のアルコール系溶媒、酢酸メチル、酢
酸エチル、酢酸ブチル等エステル系溶媒、アセトニトリ
ル、ベンゾニトリル等のニトリル系溶媒、ベンゼン、ト
ルエン、キシレン等の芳香族系溶媒、クロロホルム、ジ
クロロメタン等のハロゲン系溶媒等をポリイミドが析出
しない程度に混合して用いることもできる。ポリイミド
溶液の濃度及び粘度は、塗工条件に合わせて適宜変更す
ることが好ましい。本発明において、基材の両面に設け
る接着層には、接着時の特性を制御するために、それぞ
れ粒径１μｍ以下のフィラーを含ませてもよい。フィラ
ーを配合させる場合の含有量は、全固形分の０．１〜５
０重量部以下が好ましく、より好ましくは０．４〜２５
重量部である。フィラー量が５０重量部より多くなると
接着力の低下が著しくなり、一方、０．１重量部未満で
はフィラー添加の効果が得られなくなる。フィラーとし
ては、例えば、シリカ、石英粉、マイカ、アルミナ、ダ
イヤモンド粉、ジルコン粉、炭酸カルシウム、酸化マグ
ネシウム、フッ素樹脂等が用いられる。
するには、上記ポリイミドを適当な溶媒に溶解させると
ポリイミドの塗工用ワニスが得られる。本発明に用いら
れるポリイミドを溶解する溶媒としては、Ｎ−メチル−
２−ピロリドン、Ｎ，Ｎ−ジメチルアセトアミド、Ｎ，
Ｎ−ジメチルホルムアミド、ジメチルスルホキシド、ス
ルホラン、ヘキサメチルリン酸トリアミド、１，３−ジ
メチル−２−イミダゾリドン等の非プロトン性極性溶
媒、フェノール、クレゾール、キシレノール、ｐ−クロ
ロフェノール等のフェノール系溶媒、イソホロン、シク
ロヘキサノン、カルビトールアセテート、ジグライム、
ジオキサン、テトラヒドロフラン等の広範な有機溶媒が
挙げられる。更にこれに、メタノール、エタノール、イ
ソプロパノール等のアルコール系溶媒、酢酸メチル、酢
酸エチル、酢酸ブチル等エステル系溶媒、アセトニトリ
ル、ベンゾニトリル等のニトリル系溶媒、ベンゼン、ト
ルエン、キシレン等の芳香族系溶媒、クロロホルム、ジ
クロロメタン等のハロゲン系溶媒等をポリイミドが析出
しない程度に混合して用いることもできる。ポリイミド
溶液の濃度及び粘度は、塗工条件に合わせて適宜変更す
ることが好ましい。本発明において、基材の両面に設け
る接着層には、接着時の特性を制御するために、それぞ
れ粒径１μｍ以下のフィラーを含ませてもよい。フィラ
ーを配合させる場合の含有量は、全固形分の０．１〜５
０重量部以下が好ましく、より好ましくは０．４〜２５
重量部である。フィラー量が５０重量部より多くなると
接着力の低下が著しくなり、一方、０．１重量部未満で
はフィラー添加の効果が得られなくなる。フィラーとし
ては、例えば、シリカ、石英粉、マイカ、アルミナ、ダ
イヤモンド粉、ジルコン粉、炭酸カルシウム、酸化マグ
ネシウム、フッ素樹脂等が用いられる。
【００２３】本発明においては、接着層の上に膜厚１〜
２００μｍの剥離性のフィルムを保護層として設けるこ
とも可能である。具体的には、ポリエチレン、ポリプロ
ピレン、フッ素系樹脂、ポリエチレンテレフタレート、
ポリイミド等の樹脂フィルム或いは紙、ないしはそれら
の表面にシリコーン系離型剤を用いて離型処理を施した
ものが使用される。
２００μｍの剥離性のフィルムを保護層として設けるこ
とも可能である。具体的には、ポリエチレン、ポリプロ
ピレン、フッ素系樹脂、ポリエチレンテレフタレート、
ポリイミド等の樹脂フィルム或いは紙、ないしはそれら
の表面にシリコーン系離型剤を用いて離型処理を施した
ものが使用される。
【００２４】
【実施例】以下、実施例により本発明を具体的に説明す
る。まず、本発明に用いられるポリイミド及びそれを含
む塗工用ワニスの合成例を示す。 合成例１ 攪拌機を備えたフラスコに、３，４’−ジアミノビフェ
ニル１２．３４ｇ（６７ミリモル）と１，３−ビス（３
−アミノプロピル）−１，１，３，３−テトラメチルジ
シロキサン８．２０ｇ（３３ミリモル）と３，３’，
４，４’−ジフェニルスルホンテトラカルボン酸二無水
物３５．８３ｇ（１００ミリモル）及びＮ−メチル−２
−ピロリドン（以下、「ＮＭＰ」と記す。）３００ｍｌ
を氷温下に導入し、１時間攪拌を続けた。次いで、この
溶液を室温で３時間反応させてポリアミド酸を合成し
た。得られたポリアミド酸に５０ｍｌのトルエンと１．
０ｇのｐ−トルエンスルホン酸を加えて１６０℃に加熱
し、反応の進行に伴ってトルエンと共沸してきた水分を
分離しながら、３時間イミド化反応を行った。その後ト
ルエンを留去し、得られたポリイミドワニスをメタノー
ル中に注いで、得られた沈殿物を分離、粉砕、洗浄及び
乾燥させる工程を経ることにより、上記した式で表され
る各構造単位のモル比が［（１ａ）＋（１ｂ）］：
［（２ａ）＋（２ｂ）］＝６７：３３、［（１ａ）：
（１ｂ）＝１００：０、（２ａ）：（２ｂ）＝１００：
０］で示されるポリイミド５０．０ｇ（収率９５％）を
得た。得られたポリイミドの赤外吸収スペクトルを測定
したところ、１７１８ｃｍ-1及び１７８３ｃｍ-1に典型
的なイミドの吸収が認められた。また、その分子量、Ｔ
ｇ及び熱分解開始温度を測定した。それらの結果を表１
に示す。このポリイミドを、テトラヒドロフラン（以
下、「ＴＨＦ」と記す。）に２５重量％の濃度になるよ
う溶解させることにより、塗工用ワニスを得た。
る。まず、本発明に用いられるポリイミド及びそれを含
む塗工用ワニスの合成例を示す。 合成例１ 攪拌機を備えたフラスコに、３，４’−ジアミノビフェ
ニル１２．３４ｇ（６７ミリモル）と１，３−ビス（３
−アミノプロピル）−１，１，３，３−テトラメチルジ
シロキサン８．２０ｇ（３３ミリモル）と３，３’，
４，４’−ジフェニルスルホンテトラカルボン酸二無水
物３５．８３ｇ（１００ミリモル）及びＮ−メチル−２
−ピロリドン（以下、「ＮＭＰ」と記す。）３００ｍｌ
を氷温下に導入し、１時間攪拌を続けた。次いで、この
溶液を室温で３時間反応させてポリアミド酸を合成し
た。得られたポリアミド酸に５０ｍｌのトルエンと１．
０ｇのｐ−トルエンスルホン酸を加えて１６０℃に加熱
し、反応の進行に伴ってトルエンと共沸してきた水分を
分離しながら、３時間イミド化反応を行った。その後ト
ルエンを留去し、得られたポリイミドワニスをメタノー
ル中に注いで、得られた沈殿物を分離、粉砕、洗浄及び
乾燥させる工程を経ることにより、上記した式で表され
る各構造単位のモル比が［（１ａ）＋（１ｂ）］：
［（２ａ）＋（２ｂ）］＝６７：３３、［（１ａ）：
（１ｂ）＝１００：０、（２ａ）：（２ｂ）＝１００：
０］で示されるポリイミド５０．０ｇ（収率９５％）を
得た。得られたポリイミドの赤外吸収スペクトルを測定
したところ、１７１８ｃｍ-1及び１７８３ｃｍ-1に典型
的なイミドの吸収が認められた。また、その分子量、Ｔ
ｇ及び熱分解開始温度を測定した。それらの結果を表１
に示す。このポリイミドを、テトラヒドロフラン（以
下、「ＴＨＦ」と記す。）に２５重量％の濃度になるよ
う溶解させることにより、塗工用ワニスを得た。
【００２５】合成例２ ４，４’−オキシジアニリン１３．４１ｇ（６７ミリモ
ル）と１，３−ビス（３−アミノプロピル）−１，１，
３，３−テトラメチルジシロキサン８．２０ｇ（３３ミ
リモル）と３，３’，４，４’−ジフェニルスルホンテ
トラカルボン酸二無水物３５．８３ｇ（１００ミリモ
ル）及びＮＭＰ３００ｍｌを用いて、合成例１と同様の
方法で、各構造単位のモル比が［（１ａ）＋（１
ｂ）］：［（２ａ）＋（２ｂ）］＝６７：３３、［（１
ａ）：（１ｂ）＝１００：０、（２ａ）：（２ｂ）＝１
００：０］で示されるポリイミド５１．０ｇ（収率９５
％）を得た。 得られたポリイミドの赤外吸収スペクト
ルを測定したところ、１７１８ｃｍ-1及び１７８３ｃｍ
-1に典型的なイミドの吸収が認められた。また、その分
子量、Ｔｇ及び熱分解開始温度を測定した。それらの結
果を表１に示す。このポリイミドを、ＴＨＦに２５重量
％の濃度になるよう溶解させることにより、塗工用ワニ
スを得た。
ル）と１，３−ビス（３−アミノプロピル）−１，１，
３，３−テトラメチルジシロキサン８．２０ｇ（３３ミ
リモル）と３，３’，４，４’−ジフェニルスルホンテ
トラカルボン酸二無水物３５．８３ｇ（１００ミリモ
ル）及びＮＭＰ３００ｍｌを用いて、合成例１と同様の
方法で、各構造単位のモル比が［（１ａ）＋（１
ｂ）］：［（２ａ）＋（２ｂ）］＝６７：３３、［（１
ａ）：（１ｂ）＝１００：０、（２ａ）：（２ｂ）＝１
００：０］で示されるポリイミド５１．０ｇ（収率９５
％）を得た。 得られたポリイミドの赤外吸収スペクト
ルを測定したところ、１７１８ｃｍ-1及び１７８３ｃｍ
-1に典型的なイミドの吸収が認められた。また、その分
子量、Ｔｇ及び熱分解開始温度を測定した。それらの結
果を表１に示す。このポリイミドを、ＴＨＦに２５重量
％の濃度になるよう溶解させることにより、塗工用ワニ
スを得た。
【００２６】合成例３ ４，４’−ジアミノジフェニルメタン１３．２９ｇ（６
７ミリモル）と１，３−ビス（３−アミノプロピル）−
１，１，３，３−テトラメチルジシロキサン８．２０ｇ
（３３ミリモル）と３，３’，４，４’−ジフェニルス
ルホンテトラカルボン酸二無水物３５．８３ｇ（１００
ミリモル）及びＮＭＰ３００ｍｌを用いて、合成例１と
同様の方法で、各構造単位のモル比が［（１ａ）＋（１
ｂ）］：［（２ａ）＋（２ｂ）］＝６７：３３、［（１
ａ）：（１ｂ）＝１００：０、（２ａ）：（２ｂ）＝１
００：０］で示されるポリイミド５２．０ｇ（収率９７
％）を得た。得られたポリイミドの赤外吸収スペクトル
を測定したところ、１７１８ｃｍ-1及び１７８３ｃｍ-1
に典型的なイミドの吸収が認められた。また、その分子
量、Ｔｇ及び熱分解開始温度を測定した。それらの結果
を表１に示す。このポリイミドを、ＴＨＦに２５重量％
の濃度になるよう溶解させることにより、塗工用ワニス
を得た。
７ミリモル）と１，３−ビス（３−アミノプロピル）−
１，１，３，３−テトラメチルジシロキサン８．２０ｇ
（３３ミリモル）と３，３’，４，４’−ジフェニルス
ルホンテトラカルボン酸二無水物３５．８３ｇ（１００
ミリモル）及びＮＭＰ３００ｍｌを用いて、合成例１と
同様の方法で、各構造単位のモル比が［（１ａ）＋（１
ｂ）］：［（２ａ）＋（２ｂ）］＝６７：３３、［（１
ａ）：（１ｂ）＝１００：０、（２ａ）：（２ｂ）＝１
００：０］で示されるポリイミド５２．０ｇ（収率９７
％）を得た。得られたポリイミドの赤外吸収スペクトル
を測定したところ、１７１８ｃｍ-1及び１７８３ｃｍ-1
に典型的なイミドの吸収が認められた。また、その分子
量、Ｔｇ及び熱分解開始温度を測定した。それらの結果
を表１に示す。このポリイミドを、ＴＨＦに２５重量％
の濃度になるよう溶解させることにより、塗工用ワニス
を得た。
【００２７】合成例４ ４，４’−ジアミノジフェニルスルフィド１４．４９ｇ
（６７ミリモル）と１，３−ビス（３−アミノプロピ
ル）−１，１，３，３−テトラメチルジシロキサン８．
２０ｇ（３３ミリモル）と３，３’，４，４’−ジフェ
ニルスルホンテトラカルボン酸二無水物３５．８３ｇ
（１００ミリモル）及びＮＭＰ３００ｍｌとを用いて、
合成例１と同様の方法で、各構造単位のモル比が［（１
ａ）＋（１ｂ）］：［（２ａ）＋（２ｂ）］＝６７：３
３、［（１ａ）：（１ｂ）＝１００：０、（２ａ）：
（２ｂ）＝１００：０］で示されるポリイミド５１．０
ｇ（収率９３％）を得た。得られたポリイミドの赤外吸
収スペクトルを測定したところ、１７１８ｃｍ-1及び１
７８０ｃｍ-1に典型的なイミドの吸収が認められた。ま
た、その分子量、Ｔｇ及び熱分解開始温度を測定した。
それらの結果を表１に示す。このポリイミドを、ＴＨＦ
に２５重量％の濃度になるよう溶解させることにより、
塗工用ワニスを得た。
（６７ミリモル）と１，３−ビス（３−アミノプロピ
ル）−１，１，３，３−テトラメチルジシロキサン８．
２０ｇ（３３ミリモル）と３，３’，４，４’−ジフェ
ニルスルホンテトラカルボン酸二無水物３５．８３ｇ
（１００ミリモル）及びＮＭＰ３００ｍｌとを用いて、
合成例１と同様の方法で、各構造単位のモル比が［（１
ａ）＋（１ｂ）］：［（２ａ）＋（２ｂ）］＝６７：３
３、［（１ａ）：（１ｂ）＝１００：０、（２ａ）：
（２ｂ）＝１００：０］で示されるポリイミド５１．０
ｇ（収率９３％）を得た。得られたポリイミドの赤外吸
収スペクトルを測定したところ、１７１８ｃｍ-1及び１
７８０ｃｍ-1に典型的なイミドの吸収が認められた。ま
た、その分子量、Ｔｇ及び熱分解開始温度を測定した。
それらの結果を表１に示す。このポリイミドを、ＴＨＦ
に２５重量％の濃度になるよう溶解させることにより、
塗工用ワニスを得た。
【００２８】合成例５ ３，３’−ジアミノジフェニルスルホン１６．６４ｇ
（６７ミリモル）と１，３−ビス（３−アミノプロピ
ル）−１，１，３，３−テトラメチルジシロキサン８．
２０ｇ（３３ミリモル）と３，３’，４，４’−ジフェ
ニルスルホンテトラカルボン酸二無水物３５．８３ｇ
（１００ミリモル）及びＮＭＰ３００ｍｌとを用いて、
合成例１と同様の方法で、各構造単位のモル比が［（１
ａ）＋（１ｂ）］：［（２ａ）＋（２ｂ）］＝６７：３
３、［（１ａ）：（１ｂ）＝１００：０、（２ａ）：
（２ｂ）＝１００：０］で示されるポリイミド５１．５
ｇ（収率９０％）を得た。得られたポリイミドの赤外吸
収スペクトルを測定したところ、１７１５ｃｍ-1及び１
７８３ｃｍ-1に典型的なイミドの吸収が認められた。ま
た、その分子量、Ｔｇ及び熱分解開始温度を測定した。
それらの結果を表１に示す。このポリイミドを、ＴＨＦ
に２５重量％の濃度になるよう溶解させることにより、
塗工用ワニスを得た。
（６７ミリモル）と１，３−ビス（３−アミノプロピ
ル）−１，１，３，３−テトラメチルジシロキサン８．
２０ｇ（３３ミリモル）と３，３’，４，４’−ジフェ
ニルスルホンテトラカルボン酸二無水物３５．８３ｇ
（１００ミリモル）及びＮＭＰ３００ｍｌとを用いて、
合成例１と同様の方法で、各構造単位のモル比が［（１
ａ）＋（１ｂ）］：［（２ａ）＋（２ｂ）］＝６７：３
３、［（１ａ）：（１ｂ）＝１００：０、（２ａ）：
（２ｂ）＝１００：０］で示されるポリイミド５１．５
ｇ（収率９０％）を得た。得られたポリイミドの赤外吸
収スペクトルを測定したところ、１７１５ｃｍ-1及び１
７８３ｃｍ-1に典型的なイミドの吸収が認められた。ま
た、その分子量、Ｔｇ及び熱分解開始温度を測定した。
それらの結果を表１に示す。このポリイミドを、ＴＨＦ
に２５重量％の濃度になるよう溶解させることにより、
塗工用ワニスを得た。
【００２９】合成例６ ２，２−ビス（４−アミノフェニル）プロパン１５．１
６ｇ（６７ミリモル）と１，３−ビス（３−アミノプロ
ピル）−１，１，３，３−テトラメチルジシロキサン
８．２０ｇ（３３ミリモル）と３，３’，４，４’−ジ
フェニルスルホンテトラカルボン酸二無水物３５．８３
ｇ（１００ミリモル）及びＮＭＰ３００ｍｌとを用い
て、合成例１と同様の方法で、各構造単位のモル比が
［（１ａ）＋（１ｂ）］：［（２ａ）＋（２ｂ）］＝６
７：３３、［（１ａ）：（１ｂ）＝１００：０、（２
ａ）：（２ｂ）＝１００：０］で示されるポリイミド５
４．０ｇ（収率９７％）を得た。得られたポリイミドの
赤外吸収スペクトルを測定したところ、１７１８ｃｍ-1
及び１７８３ｃｍ-1に典型的なイミドの吸収が認められ
た。また、その分子量、Ｔｇ及び熱分解開始温度を測定
した。それらの結果を表１に示す。このポリイミドを、
ＴＨＦに２５重量％の濃度になるよう溶解させることに
より、塗工用ワニスを得た。
６ｇ（６７ミリモル）と１，３−ビス（３−アミノプロ
ピル）−１，１，３，３−テトラメチルジシロキサン
８．２０ｇ（３３ミリモル）と３，３’，４，４’−ジ
フェニルスルホンテトラカルボン酸二無水物３５．８３
ｇ（１００ミリモル）及びＮＭＰ３００ｍｌとを用い
て、合成例１と同様の方法で、各構造単位のモル比が
［（１ａ）＋（１ｂ）］：［（２ａ）＋（２ｂ）］＝６
７：３３、［（１ａ）：（１ｂ）＝１００：０、（２
ａ）：（２ｂ）＝１００：０］で示されるポリイミド５
４．０ｇ（収率９７％）を得た。得られたポリイミドの
赤外吸収スペクトルを測定したところ、１７１８ｃｍ-1
及び１７８３ｃｍ-1に典型的なイミドの吸収が認められ
た。また、その分子量、Ｔｇ及び熱分解開始温度を測定
した。それらの結果を表１に示す。このポリイミドを、
ＴＨＦに２５重量％の濃度になるよう溶解させることに
より、塗工用ワニスを得た。
【００３０】合成例７ ２，２−ビス（４−アミノフェニル）ヘキサフルオロプ
ロパン２２．４０ｇ（６７ミリモル）と１，３−ビス
（３−アミノプロピル）−１，１，３，３−テトラメチ
ルジシロキサン８．２０ｇ（３３ミリモル）と３，
３’，４，４’−ジフェニルスルホンテトラカルボン酸
二無水物３５．８３ｇ（１００ミリモル）及びＮＭＰ３
００ｍｌとを用いて、合成例１と同様の方法で、各構造
単位のモル比が［（１ａ）＋（１ｂ）］：［（２ａ）＋
（２ｂ）］＝６７：３３、［（１ａ）：（１ｂ）＝１０
０：０、（２ａ）：（２ｂ）＝１００：０］で示される
ポリイミド６０．０ｇ（収率９５％）を得た。得られた
ポリイミドの赤外吸収スペクトルを測定したところ、１
７２１ｃｍ-1及び１７８３ｃｍ-1に典型的なイミドの吸
収が認められた。また、その分子量、Ｔｇ及び熱分解開
始温度を測定した。それらの結果を表１に示す。このポ
リイミドを、ＴＨＦに２５重量％の濃度になるよう溶解
させることにより、塗工用ワニスを得た。
ロパン２２．４０ｇ（６７ミリモル）と１，３−ビス
（３−アミノプロピル）−１，１，３，３−テトラメチ
ルジシロキサン８．２０ｇ（３３ミリモル）と３，
３’，４，４’−ジフェニルスルホンテトラカルボン酸
二無水物３５．８３ｇ（１００ミリモル）及びＮＭＰ３
００ｍｌとを用いて、合成例１と同様の方法で、各構造
単位のモル比が［（１ａ）＋（１ｂ）］：［（２ａ）＋
（２ｂ）］＝６７：３３、［（１ａ）：（１ｂ）＝１０
０：０、（２ａ）：（２ｂ）＝１００：０］で示される
ポリイミド６０．０ｇ（収率９５％）を得た。得られた
ポリイミドの赤外吸収スペクトルを測定したところ、１
７２１ｃｍ-1及び１７８３ｃｍ-1に典型的なイミドの吸
収が認められた。また、その分子量、Ｔｇ及び熱分解開
始温度を測定した。それらの結果を表１に示す。このポ
リイミドを、ＴＨＦに２５重量％の濃度になるよう溶解
させることにより、塗工用ワニスを得た。
【００３１】合成例８ １，４−ビス（４−アミノフェノキシ）ベンゼン１９．
５８ｇ（６７ミリモル）と１，３−ビス（３−アミノプ
ロピル）−１，１，３，３−テトラメチルジシロキサン
８．２０ｇ（３３ミリモル）と３，３’，４，４’−ジ
フェニルスルホンテトラカルボン酸二無水物３５．８３
ｇ（１００ミリモル）及びＮＭＰ３００ｍｌとを用い
て、合成例１と同様の方法で、各構造単位のモル比が
［（１ａ）＋（１ｂ）］：［（２ａ）＋（２ｂ）］＝６
７：３３、［（１ａ）：（１ｂ）＝１００：０、（２
ａ）：（２ｂ）＝１００：０］で示されるポリイミド５
８．０ｇ（収率９７％）を得た。得られたポリイミドの
赤外吸収スペクトルを測定したところ、１７１８ｃｍ-1
及び１７８０ｃｍ-1に典型的なイミドの吸収が認められ
た。また、その分子量、Ｔｇ及び熱分解開始温度を測定
した。それらの結果を表１に示す。このポリイミドを、
ＴＨＦに２５重量％の濃度になるよう溶解させることに
より、塗工用ワニスを得た。
５８ｇ（６７ミリモル）と１，３−ビス（３−アミノプ
ロピル）−１，１，３，３−テトラメチルジシロキサン
８．２０ｇ（３３ミリモル）と３，３’，４，４’−ジ
フェニルスルホンテトラカルボン酸二無水物３５．８３
ｇ（１００ミリモル）及びＮＭＰ３００ｍｌとを用い
て、合成例１と同様の方法で、各構造単位のモル比が
［（１ａ）＋（１ｂ）］：［（２ａ）＋（２ｂ）］＝６
７：３３、［（１ａ）：（１ｂ）＝１００：０、（２
ａ）：（２ｂ）＝１００：０］で示されるポリイミド５
８．０ｇ（収率９７％）を得た。得られたポリイミドの
赤外吸収スペクトルを測定したところ、１７１８ｃｍ-1
及び１７８０ｃｍ-1に典型的なイミドの吸収が認められ
た。また、その分子量、Ｔｇ及び熱分解開始温度を測定
した。それらの結果を表１に示す。このポリイミドを、
ＴＨＦに２５重量％の濃度になるよう溶解させることに
より、塗工用ワニスを得た。
【００３２】合成例９ １，３−ビス（４−アミノフェノキシ）ベンゼン１９．
５８ｇ（６７ミリモル）と１，３−ビス（３−アミノプ
ロピル）−１，１，３，３−テトラメチルジシロキサン
８．２０ｇ（３３ミリモル）と３，３’，４，４’−ジ
フェニルスルホンテトラカルボン酸二無水物３５．８３
ｇ（１００ミリモル）及びＮＭＰ３００ｍｌとを用い
て、合成例１と同様の方法で、各構造単位のモル比が
［（１ａ）＋（１ｂ）］：［（２ａ）＋（２ｂ）］＝６
７：３３、［（１ａ）：（１ｂ）＝１００：０、（２
ａ）：（２ｂ）＝１００：０］で示されるポリイミド５
８．０ｇ（収率９７％）を得た。得られたポリイミドの
赤外吸収スペクトルを測定したところ、１７１８ｃｍ-1
及び１７８０ｃｍ-1に典型的なイミドの吸収が認められ
た。また、その分子量、Ｔｇ及び熱分解開始温度を測定
した。それらの結果を表１に示す。このポリイミドを、
ＴＨＦに２５重量％の濃度になるよう溶解させることに
より、塗工用ワニスを得た。
５８ｇ（６７ミリモル）と１，３−ビス（３−アミノプ
ロピル）−１，１，３，３−テトラメチルジシロキサン
８．２０ｇ（３３ミリモル）と３，３’，４，４’−ジ
フェニルスルホンテトラカルボン酸二無水物３５．８３
ｇ（１００ミリモル）及びＮＭＰ３００ｍｌとを用い
て、合成例１と同様の方法で、各構造単位のモル比が
［（１ａ）＋（１ｂ）］：［（２ａ）＋（２ｂ）］＝６
７：３３、［（１ａ）：（１ｂ）＝１００：０、（２
ａ）：（２ｂ）＝１００：０］で示されるポリイミド５
８．０ｇ（収率９７％）を得た。得られたポリイミドの
赤外吸収スペクトルを測定したところ、１７１８ｃｍ-1
及び１７８０ｃｍ-1に典型的なイミドの吸収が認められ
た。また、その分子量、Ｔｇ及び熱分解開始温度を測定
した。それらの結果を表１に示す。このポリイミドを、
ＴＨＦに２５重量％の濃度になるよう溶解させることに
より、塗工用ワニスを得た。
【００３３】合成例１０ １，３−ビス［１−（４−アミノフェニル）−１−メチ
ルエチル］ベンゼン２３．０８ｇ（６７ミリモル）と
１，３−ビス（３−アミノプロピル）−１，１，３，３
−テトラメチルジシロキサン８．２０ｇ（３３ミリモ
ル）と３，３’，４，４’−ジフェニルスルホンテトラ
カルボン酸二無水物３５．８３ｇ（１００ミリモル）及
びＮＭＰ３００ｍｌとを用いて、合成例１と同様の方法
で、各構造単位のモル比が［（１ａ）＋（１ｂ）］：
［（２ａ）＋（２ｂ）］＝６７：３３、［（１ａ）：
（１ｂ）＝１００：０、（２ａ）：（２ｂ）＝１００：
０］で示されるポリイミド６２．５ｇ（収率９８％）を
得た。得られたポリイミドの赤外吸収スペクトルを測定
したところ、１７１８ｃｍ-1及び１７８３ｃｍ-1に典型
的なイミドの吸収が認められた。また、その分子量、Ｔ
ｇ及び熱分解開始温度を測定した。それらの結果を表１
に示す。このポリイミドを、ＴＨＦに２５重量％の濃度
になるよう溶解させることにより、塗工用ワニスを得
た。
ルエチル］ベンゼン２３．０８ｇ（６７ミリモル）と
１，３−ビス（３−アミノプロピル）−１，１，３，３
−テトラメチルジシロキサン８．２０ｇ（３３ミリモ
ル）と３，３’，４，４’−ジフェニルスルホンテトラ
カルボン酸二無水物３５．８３ｇ（１００ミリモル）及
びＮＭＰ３００ｍｌとを用いて、合成例１と同様の方法
で、各構造単位のモル比が［（１ａ）＋（１ｂ）］：
［（２ａ）＋（２ｂ）］＝６７：３３、［（１ａ）：
（１ｂ）＝１００：０、（２ａ）：（２ｂ）＝１００：
０］で示されるポリイミド６２．５ｇ（収率９８％）を
得た。得られたポリイミドの赤外吸収スペクトルを測定
したところ、１７１８ｃｍ-1及び１７８３ｃｍ-1に典型
的なイミドの吸収が認められた。また、その分子量、Ｔ
ｇ及び熱分解開始温度を測定した。それらの結果を表１
に示す。このポリイミドを、ＴＨＦに２５重量％の濃度
になるよう溶解させることにより、塗工用ワニスを得
た。
【００３４】合成例１１ ４，４’−ビス（４−アミノフェノキシ）ビフェニル２
４．６８ｇ（６７ミリモル）と１，３−ビス（３−アミ
ノプロピル）−１，１，３，３−テトラメチルジシロキ
サン８．２０ｇ（３３ミリモル）と３，３’，４，４’
−ジフェニルスルホンテトラカルボン酸二無水物３５．
８３ｇ（１００ミリモル）及びＮＭＰ３００ｍｌとを用
いて、合成例１と同様の方法で、各構造単位のモル比が
［（１ａ）＋（１ｂ）］：［（２ａ）＋（２ｂ）］＝６
７：３３、［（１ａ）：（１ｂ）＝１００：０、（２
ａ）：（２ｂ）＝１００：０］で示されるポリイミド６
４．０ｇ（収率９８％）を得た。得られたポリイミドの
赤外吸収スペクトルを測定したところ、１７１８ｃｍ-1
及び１７８０ｃｍ-1に典型的なイミドの吸収が認められ
た。また、その分子量、Ｔｇ及び熱分解開始温度を測定
した。それらの結果を表１に示す。このポリイミドを、
ＴＨＦに２５重量％の濃度になるよう溶解させることに
より、塗工用ワニスを得た。
４．６８ｇ（６７ミリモル）と１，３−ビス（３−アミ
ノプロピル）−１，１，３，３−テトラメチルジシロキ
サン８．２０ｇ（３３ミリモル）と３，３’，４，４’
−ジフェニルスルホンテトラカルボン酸二無水物３５．
８３ｇ（１００ミリモル）及びＮＭＰ３００ｍｌとを用
いて、合成例１と同様の方法で、各構造単位のモル比が
［（１ａ）＋（１ｂ）］：［（２ａ）＋（２ｂ）］＝６
７：３３、［（１ａ）：（１ｂ）＝１００：０、（２
ａ）：（２ｂ）＝１００：０］で示されるポリイミド６
４．０ｇ（収率９８％）を得た。得られたポリイミドの
赤外吸収スペクトルを測定したところ、１７１８ｃｍ-1
及び１７８０ｃｍ-1に典型的なイミドの吸収が認められ
た。また、その分子量、Ｔｇ及び熱分解開始温度を測定
した。それらの結果を表１に示す。このポリイミドを、
ＴＨＦに２５重量％の濃度になるよう溶解させることに
より、塗工用ワニスを得た。
【００３５】合成例１２ ４，４’−ビス（４−アミノフェノキシ）ジフェニルエ
ーテル２５．７５ｇ（６７ミリモル）と１，３−ビス
（３−アミノプロピル）−１，１，３，３−テトラメチ
ルジシロキサン８．２０ｇ（３３ミリモル）と３，
３’，４，４’−ジフェニルスルホンテトラカルボン酸
二無水物３５．８３ｇ（１００ミリモル）及びＮＭＰ３
００ｍｌとを用いて、合成例１と同様の方法で、各構造
単位のモル比が［（１ａ）＋（１ｂ）］：［（２ａ）＋
（２ｂ）］＝６７：３３、［（１ａ）：（１ｂ）＝１０
０：０、（２ａ）：（２ｂ）＝１００：０］で示される
ポリイミド６４．０ｇ（収率９７％）を得た。得られた
ポリイミドの赤外吸収スペクトルを測定したところ、１
７１８ｃｍ-1及び１７８３ｃｍ-1に典型的なイミドの吸
収が認められた。また、その分子量、Ｔｇ及び熱分解開
始温度を測定した。それらの結果を表１に示す。このポ
リイミドを、ＴＨＦに２５重量％の濃度になるよう溶解
させることにより、塗工用ワニスを得た。
ーテル２５．７５ｇ（６７ミリモル）と１，３−ビス
（３−アミノプロピル）−１，１，３，３−テトラメチ
ルジシロキサン８．２０ｇ（３３ミリモル）と３，
３’，４，４’−ジフェニルスルホンテトラカルボン酸
二無水物３５．８３ｇ（１００ミリモル）及びＮＭＰ３
００ｍｌとを用いて、合成例１と同様の方法で、各構造
単位のモル比が［（１ａ）＋（１ｂ）］：［（２ａ）＋
（２ｂ）］＝６７：３３、［（１ａ）：（１ｂ）＝１０
０：０、（２ａ）：（２ｂ）＝１００：０］で示される
ポリイミド６４．０ｇ（収率９７％）を得た。得られた
ポリイミドの赤外吸収スペクトルを測定したところ、１
７１８ｃｍ-1及び１７８３ｃｍ-1に典型的なイミドの吸
収が認められた。また、その分子量、Ｔｇ及び熱分解開
始温度を測定した。それらの結果を表１に示す。このポ
リイミドを、ＴＨＦに２５重量％の濃度になるよう溶解
させることにより、塗工用ワニスを得た。
【００３６】合成例１３ ビス［４−（４−アミノフェノキシ）フェニル］スルホ
ン２８．９８ｇ（６７ミリモル）と１，３−ビス（３−
アミノプロピル）−１，１，３，３−テトラメチルジシ
ロキサン８．２０ｇ（３３ミリモル）と３，３’，４，
４’−ジフェニルスルホンテトラカルボン酸二無水物３
５．８３ｇ（１００ミリモル）及びＮＭＰ３００ｍｌと
を用いて、合成例１と同様の方法で、各構造単位のモル
比が［（１ａ）＋（１ｂ）］：［（２ａ）＋（２ｂ）］
＝６７：３３、［（１ａ）：（１ｂ）＝１００：０、
（２ａ）：（２ｂ）＝１００：０］で示されるポリイミ
ド６５．０ｇ（収率９４％）を得た。得られたポリイミ
ドの赤外吸収スペクトルを測定したところ、１７１９ｃ
ｍ-1及び１７８５ｃｍ-1に典型的なイミドの吸収が認め
られた。また、その分子量、Ｔｇ及び熱分解開始温度を
測定した。それらの結果を表１に示す。このポリイミド
を、ＴＨＦに２５重量％の濃度になるよう溶解させるこ
とにより、塗工用ワニスを得た。
ン２８．９８ｇ（６７ミリモル）と１，３−ビス（３−
アミノプロピル）−１，１，３，３−テトラメチルジシ
ロキサン８．２０ｇ（３３ミリモル）と３，３’，４，
４’−ジフェニルスルホンテトラカルボン酸二無水物３
５．８３ｇ（１００ミリモル）及びＮＭＰ３００ｍｌと
を用いて、合成例１と同様の方法で、各構造単位のモル
比が［（１ａ）＋（１ｂ）］：［（２ａ）＋（２ｂ）］
＝６７：３３、［（１ａ）：（１ｂ）＝１００：０、
（２ａ）：（２ｂ）＝１００：０］で示されるポリイミ
ド６５．０ｇ（収率９４％）を得た。得られたポリイミ
ドの赤外吸収スペクトルを測定したところ、１７１９ｃ
ｍ-1及び１７８５ｃｍ-1に典型的なイミドの吸収が認め
られた。また、その分子量、Ｔｇ及び熱分解開始温度を
測定した。それらの結果を表１に示す。このポリイミド
を、ＴＨＦに２５重量％の濃度になるよう溶解させるこ
とにより、塗工用ワニスを得た。
【００３７】合成例１４ ２，２−ビス［４−（４−アミノフェノキシ）フェニ
ル］プロパン２７．５０ｇ（６７ミリモル）と１，３−
ビス（３−アミノプロピル）−１，１，３，３−テトラ
メチルジシロキサン８．２０ｇ（３３ミリモル）と３，
３’，４，４’−ジフェニルスルホンテトラカルボン酸
二無水物３５．８３ｇ（１００ミリモル）及びＮＭＰ３
００ｍｌとを用いて、合成例１と同様の方法で、各構造
単位のモル比が［（１ａ）＋（１ｂ）］：［（２ａ）＋
（２ｂ）］＝６７：３３、［（１ａ）：（１ｂ）＝１０
０：０、（２ａ）：（２ｂ）＝１００：０］で示される
ポリイミド６５．０ｇ（収率９６％）を得た。得られた
ポリイミドの赤外吸収スペクトルを測定したところ、１
７２０ｃｍ-1及び１７８３ｃｍ-1に典型的なイミドの吸
収が認められた。また、その分子量、Ｔｇ及び熱分解開
始温度を測定した。それらの結果を表１に示す。このポ
リイミドを、ＴＨＦに２５重量％の濃度になるよう溶解
させることにより、塗工用ワニスを得た。
ル］プロパン２７．５０ｇ（６７ミリモル）と１，３−
ビス（３−アミノプロピル）−１，１，３，３−テトラ
メチルジシロキサン８．２０ｇ（３３ミリモル）と３，
３’，４，４’−ジフェニルスルホンテトラカルボン酸
二無水物３５．８３ｇ（１００ミリモル）及びＮＭＰ３
００ｍｌとを用いて、合成例１と同様の方法で、各構造
単位のモル比が［（１ａ）＋（１ｂ）］：［（２ａ）＋
（２ｂ）］＝６７：３３、［（１ａ）：（１ｂ）＝１０
０：０、（２ａ）：（２ｂ）＝１００：０］で示される
ポリイミド６５．０ｇ（収率９６％）を得た。得られた
ポリイミドの赤外吸収スペクトルを測定したところ、１
７２０ｃｍ-1及び１７８３ｃｍ-1に典型的なイミドの吸
収が認められた。また、その分子量、Ｔｇ及び熱分解開
始温度を測定した。それらの結果を表１に示す。このポ
リイミドを、ＴＨＦに２５重量％の濃度になるよう溶解
させることにより、塗工用ワニスを得た。
【００３８】合成例１５ ２，２−ビス［４−（４−アミノフェノキシ）フェニ
ル］ヘキサフルオロプロパン３４．７４ｇ（６７ミリモ
ル）と１，３−ビス（３−アミノプロピル）−１，１，
３，３−テトラメチルジシロキサン８．２０ｇ（３３ミ
リモル）と３，３’，４，４’−ジフェニルスルホンテ
トラカルボン酸二無水物３５．８３ｇ（１００ミリモ
ル）及びＮＭＰ３００ｍｌとを用いて、合成例１と同様
の方法で、各構造単位のモル比が［（１ａ）＋（１
ｂ）］：［（２ａ）＋（２ｂ）］＝６７：３３、［（１
ａ）：（１ｂ）＝１００：０、（２ａ）：（２ｂ）＝１
００：０］で示されるポリイミド７４．０ｇ（収率９８
％）を得た。得られたポリイミドの赤外吸収スペクトル
を測定したところ、１７１５ｃｍ-1及び１７８６ｃｍ-1
に典型的なイミドの吸収が認められた。また、その分子
量、Ｔｇ及び熱分解開始温度を測定した。それらの結果
を表１に示す。このポリイミドを、ＴＨＦに２５重量％
の濃度になるよう溶解させることにより、塗工用ワニス
を得た。
ル］ヘキサフルオロプロパン３４．７４ｇ（６７ミリモ
ル）と１，３−ビス（３−アミノプロピル）−１，１，
３，３−テトラメチルジシロキサン８．２０ｇ（３３ミ
リモル）と３，３’，４，４’−ジフェニルスルホンテ
トラカルボン酸二無水物３５．８３ｇ（１００ミリモ
ル）及びＮＭＰ３００ｍｌとを用いて、合成例１と同様
の方法で、各構造単位のモル比が［（１ａ）＋（１
ｂ）］：［（２ａ）＋（２ｂ）］＝６７：３３、［（１
ａ）：（１ｂ）＝１００：０、（２ａ）：（２ｂ）＝１
００：０］で示されるポリイミド７４．０ｇ（収率９８
％）を得た。得られたポリイミドの赤外吸収スペクトル
を測定したところ、１７１５ｃｍ-1及び１７８６ｃｍ-1
に典型的なイミドの吸収が認められた。また、その分子
量、Ｔｇ及び熱分解開始温度を測定した。それらの結果
を表１に示す。このポリイミドを、ＴＨＦに２５重量％
の濃度になるよう溶解させることにより、塗工用ワニス
を得た。
【００３９】合成例１６ ９，９−ビス（４−アミノフェノキシ）フルオレン２
３．３５ｇ（６７ミリモル）と１，３−ビス（３−アミ
ノプロピル）−１，１，３，３−テトラメチルジシロキ
サン８．２０ｇ（３３ミリモル）と３，３’，４，４’
−ジフェニルスルホンテトラカルボン酸二無水物３５．
８３ｇ（１００ミリモル）及びＮＭＰ３００ｍｌとを用
いて、合成例１と同様の方法で、各構造単位のモル比が
［（１ａ）＋（１ｂ）］：［（２ａ）＋（２ｂ）］＝６
７：３３、［（１ａ）：（１ｂ）＝１００：０、（２
ａ）：（２ｂ）＝１００：０］で示されるポリイミド６
０．５ｇ（収率９５％）を得た。得られたポリイミドの
赤外吸収スペクトルを測定したところ、１７２０ｃｍ-1
及び１７８０ｃｍ-1に典型的なイミドの吸収が認められ
た。また、その分子量、Ｔｇ及び熱分解開始温度を測定
した。それらの結果を表１に示す。このポリイミドを、
ＴＨＦに２５重量％の濃度になるよう溶解させることに
より、塗工用ワニスを得た。
３．３５ｇ（６７ミリモル）と１，３−ビス（３−アミ
ノプロピル）−１，１，３，３−テトラメチルジシロキ
サン８．２０ｇ（３３ミリモル）と３，３’，４，４’
−ジフェニルスルホンテトラカルボン酸二無水物３５．
８３ｇ（１００ミリモル）及びＮＭＰ３００ｍｌとを用
いて、合成例１と同様の方法で、各構造単位のモル比が
［（１ａ）＋（１ｂ）］：［（２ａ）＋（２ｂ）］＝６
７：３３、［（１ａ）：（１ｂ）＝１００：０、（２
ａ）：（２ｂ）＝１００：０］で示されるポリイミド６
０．５ｇ（収率９５％）を得た。得られたポリイミドの
赤外吸収スペクトルを測定したところ、１７２０ｃｍ-1
及び１７８０ｃｍ-1に典型的なイミドの吸収が認められ
た。また、その分子量、Ｔｇ及び熱分解開始温度を測定
した。それらの結果を表１に示す。このポリイミドを、
ＴＨＦに２５重量％の濃度になるよう溶解させることに
より、塗工用ワニスを得た。
【００４０】合成例１７ ３，４’−ジアミノビフェニル１３．８２ｇ（７５ミリ
モル）と１，３−ビス（３−アミノプロピル）−１，
１，３，３−テトラメチルジシロキサン６．２１ｇ（２
５ミリモル）とエチレングリコールビストリメリテート
二無水物４１．０３ｇ（１００ミリモル）及びＮＭＰ３
００ｍｌとを用いて、合成例１と同様の方法で、各構造
単位のモル比が［（１ａ）＋（１ｂ）］：［（２ａ）＋
（２ｂ）］＝７５：２５、［（１ａ）：（１ｂ）＝０：
１００、（２ａ）：（２ｂ）＝０：１００］で示される
ポリイミド５４．０ｇ（収率９４％）を得た。得られた
ポリイミドの赤外吸収スペクトルを測定したところ、１
７１８ｃｍ-1及び１７８３ｃｍ-1に典型的なイミドの吸
収が認められた。また、その分子量、Ｔｇ及び熱分解開
始温度を測定した。それらの結果を表１に示す。このポ
リイミドを、ＴＨＦに２５重量％の濃度になるよう溶解
させることにより、塗工用ワニスを得た。
モル）と１，３−ビス（３−アミノプロピル）−１，
１，３，３−テトラメチルジシロキサン６．２１ｇ（２
５ミリモル）とエチレングリコールビストリメリテート
二無水物４１．０３ｇ（１００ミリモル）及びＮＭＰ３
００ｍｌとを用いて、合成例１と同様の方法で、各構造
単位のモル比が［（１ａ）＋（１ｂ）］：［（２ａ）＋
（２ｂ）］＝７５：２５、［（１ａ）：（１ｂ）＝０：
１００、（２ａ）：（２ｂ）＝０：１００］で示される
ポリイミド５４．０ｇ（収率９４％）を得た。得られた
ポリイミドの赤外吸収スペクトルを測定したところ、１
７１８ｃｍ-1及び１７８３ｃｍ-1に典型的なイミドの吸
収が認められた。また、その分子量、Ｔｇ及び熱分解開
始温度を測定した。それらの結果を表１に示す。このポ
リイミドを、ＴＨＦに２５重量％の濃度になるよう溶解
させることにより、塗工用ワニスを得た。
【００４１】合成例１８ ４，４’−オキシジアニリン１５．０２ｇ（７５ミリモ
ル）と１，３−ビス（３−アミノプロピル）−１，１，
３，３−テトラメチルジシロキサン６．２１ｇ（２５ミ
リモル）とエチレングリコールビストリメリテート二無
水物４１．０３ｇ（１００ミリモル）及びＮＭＰ３００
ｍｌとを用いて、合成例１と同様の方法で、各構造単位
のモル比が［（１ａ）＋（１ｂ）］：［（２ａ）＋（２
ｂ）］＝７５：２５、［（１ａ）：（１ｂ）＝０：１０
０、（２ａ）：（２ｂ）＝０：１００］で示されるポリ
イミド５２．０ｇ（収率８９％）を得た。得られたポリ
イミドの赤外吸収スペクトルを測定したところ、１７１
８ｃｍ-1及び１７８３ｃｍ-1に典型的なイミドの吸収が
認められた。また、その分子量、Ｔｇ及び熱分解開始温
度を測定した。それらの結果を表１に示す。このポリイ
ミドを、ＴＨＦに２５重量％の濃度になるよう溶解させ
ることにより、塗工用ワニスを得た。
ル）と１，３−ビス（３−アミノプロピル）−１，１，
３，３−テトラメチルジシロキサン６．２１ｇ（２５ミ
リモル）とエチレングリコールビストリメリテート二無
水物４１．０３ｇ（１００ミリモル）及びＮＭＰ３００
ｍｌとを用いて、合成例１と同様の方法で、各構造単位
のモル比が［（１ａ）＋（１ｂ）］：［（２ａ）＋（２
ｂ）］＝７５：２５、［（１ａ）：（１ｂ）＝０：１０
０、（２ａ）：（２ｂ）＝０：１００］で示されるポリ
イミド５２．０ｇ（収率８９％）を得た。得られたポリ
イミドの赤外吸収スペクトルを測定したところ、１７１
８ｃｍ-1及び１７８３ｃｍ-1に典型的なイミドの吸収が
認められた。また、その分子量、Ｔｇ及び熱分解開始温
度を測定した。それらの結果を表１に示す。このポリイ
ミドを、ＴＨＦに２５重量％の濃度になるよう溶解させ
ることにより、塗工用ワニスを得た。
【００４２】合成例１９ ４，４’−ジアミノジフェニルメタン１４．８７ｇ（７
５ミリモル）と１，３−ビス（３−アミノプロピル）−
１，１，３，３−テトラメチルジシロキサン６．２１ｇ
（２５ミリモル）とエチレングリコールビストリメリテ
ート二無水物４１．０３ｇ（１００ミリモル）及びＮＭ
Ｐ３００ｍｌとを用いて、合成例１と同様の方法で、各
構造単位のモル比が［（１ａ）＋（１ｂ）］：［（２
ａ）＋（２ｂ）］＝７５：２５、［（１ａ）：（１ｂ）
＝０：１００、（２ａ）：（２ｂ）＝０：１００］で示
されるポリイミド５５．０ｇ（収率９４％）を得た。得
られたポリイミドの赤外吸収スペクトルを測定したとこ
ろ、１７１８ｃｍ-1及び１７８３ｃｍ-1に典型的なイミ
ドの吸収が認められた。また、その分子量、Ｔｇ及び熱
分解開始温度を測定した。それらの結果を表１に示す。
このポリイミドを、ＴＨＦに２５重量％の濃度になるよ
う溶解させることにより、塗工用ワニスを得た。
５ミリモル）と１，３−ビス（３−アミノプロピル）−
１，１，３，３−テトラメチルジシロキサン６．２１ｇ
（２５ミリモル）とエチレングリコールビストリメリテ
ート二無水物４１．０３ｇ（１００ミリモル）及びＮＭ
Ｐ３００ｍｌとを用いて、合成例１と同様の方法で、各
構造単位のモル比が［（１ａ）＋（１ｂ）］：［（２
ａ）＋（２ｂ）］＝７５：２５、［（１ａ）：（１ｂ）
＝０：１００、（２ａ）：（２ｂ）＝０：１００］で示
されるポリイミド５５．０ｇ（収率９４％）を得た。得
られたポリイミドの赤外吸収スペクトルを測定したとこ
ろ、１７１８ｃｍ-1及び１７８３ｃｍ-1に典型的なイミ
ドの吸収が認められた。また、その分子量、Ｔｇ及び熱
分解開始温度を測定した。それらの結果を表１に示す。
このポリイミドを、ＴＨＦに２５重量％の濃度になるよ
う溶解させることにより、塗工用ワニスを得た。
【００４３】合成例２０ ４，４’−ジアミノジフェニルスルフィド１６．２２ｇ
（７５ミリモル）と１，３−ビス（３−アミノプロピ
ル）−１，１，３，３−テトラメチルジシロキサン６．
２１ｇ（２５ミリモル）とエチレングリコールビストリ
メリテート二無水物４１．０３ｇ（１００ミリモル）及
びＮＭＰ３００ｍｌとを用いて、合成例１と同様の方法
で、各構造単位のモル比が［（１ａ）＋（１ｂ）］：
［（２ａ）＋（２ｂ）］＝７５：２５、［（１ａ）：
（１ｂ）＝０：１００、（２ａ）：（２ｂ）＝０：１０
０］で示されるポリイミド５４．０ｇ（収率９０％）を
得た。得られたポリイミドの赤外吸収スペクトルを測定
したところ、１７１８ｃｍ-1及び１７８０ｃｍ-1に典型
的なイミドの吸収が認められた。また、その分子量、Ｔ
ｇ及び熱分解開始温度を測定した。それらの結果を表１
に示す。このポリイミドを、ＴＨＦに２５重量％の濃度
になるよう溶解させることにより、塗工用ワニスを得
た。
（７５ミリモル）と１，３−ビス（３−アミノプロピ
ル）−１，１，３，３−テトラメチルジシロキサン６．
２１ｇ（２５ミリモル）とエチレングリコールビストリ
メリテート二無水物４１．０３ｇ（１００ミリモル）及
びＮＭＰ３００ｍｌとを用いて、合成例１と同様の方法
で、各構造単位のモル比が［（１ａ）＋（１ｂ）］：
［（２ａ）＋（２ｂ）］＝７５：２５、［（１ａ）：
（１ｂ）＝０：１００、（２ａ）：（２ｂ）＝０：１０
０］で示されるポリイミド５４．０ｇ（収率９０％）を
得た。得られたポリイミドの赤外吸収スペクトルを測定
したところ、１７１８ｃｍ-1及び１７８０ｃｍ-1に典型
的なイミドの吸収が認められた。また、その分子量、Ｔ
ｇ及び熱分解開始温度を測定した。それらの結果を表１
に示す。このポリイミドを、ＴＨＦに２５重量％の濃度
になるよう溶解させることにより、塗工用ワニスを得
た。
【００４４】合成例２１ ３，３’−ジアミノジフェニルスルホン１８．６３ｇ
（７５ミリモル）と１，３−ビス（３−アミノプロピ
ル）−１，１，３，３−テトラメチルジシロキサン６．
２１ｇ（２５ミリモル）とエチレングリコールビストリ
メリテート二無水物４１．０３ｇ（１００ミリモル）及
びＮＭＰ３００ｍｌとを用いて、合成例１と同様の方法
で、各構造単位のモル比が［（１ａ）＋（１ｂ）］：
［（２ａ）＋（２ｂ）］＝７５：２５、［（１ａ）：
（１ｂ）＝０：１００、（２ａ）：（２ｂ）＝０：１０
０］で示されるポリイミド５５．５ｇ（収率８９％）を
得た。得られたポリイミドの赤外吸収スペクトルを測定
したところ、１７１５ｃｍ-1及び１７８３ｃｍ-1に典型
的なイミドの吸収が認められた。また、その分子量、Ｔ
ｇ及び熱分解開始温度を測定した。それらの結果を表１
に示す。このポリイミドを、ＴＨＦに２５重量％の濃度
になるよう溶解させることにより、塗工用ワニスを得
た。
（７５ミリモル）と１，３−ビス（３−アミノプロピ
ル）−１，１，３，３−テトラメチルジシロキサン６．
２１ｇ（２５ミリモル）とエチレングリコールビストリ
メリテート二無水物４１．０３ｇ（１００ミリモル）及
びＮＭＰ３００ｍｌとを用いて、合成例１と同様の方法
で、各構造単位のモル比が［（１ａ）＋（１ｂ）］：
［（２ａ）＋（２ｂ）］＝７５：２５、［（１ａ）：
（１ｂ）＝０：１００、（２ａ）：（２ｂ）＝０：１０
０］で示されるポリイミド５５．５ｇ（収率８９％）を
得た。得られたポリイミドの赤外吸収スペクトルを測定
したところ、１７１５ｃｍ-1及び１７８３ｃｍ-1に典型
的なイミドの吸収が認められた。また、その分子量、Ｔ
ｇ及び熱分解開始温度を測定した。それらの結果を表１
に示す。このポリイミドを、ＴＨＦに２５重量％の濃度
になるよう溶解させることにより、塗工用ワニスを得
た。
【００４５】合成例２２ ２，２−ビス（４−アミノフェニル）プロパン１６．９
７ｇ（７５ミリモル）と１，３−ビス（３−アミノプロ
ピル）−１，１，３，３−テトラメチルジシロキサン
６．２１ｇ（２５ミリモル）とエチレングリコールビス
トリメリテート二無水物４１．０３ｇ（１００ミリモ
ル）及びＮＭＰ３００ｍｌとを用いて、合成例１と同様
の方法で、各構造単位のモル比が［（１ａ）＋（１
ｂ）］：［（２ａ）＋（２ｂ）］＝７５：２５、［（１
ａ）：（１ｂ）＝０：１００、（２ａ）：（２ｂ）＝
０：１００］で示されるポリイミド５７．０ｇ（収率９
４％）を得た。得られたポリイミドの赤外吸収スペクト
ルを測定したところ、１７１８ｃｍ-1及び１７８３ｃｍ
-1に典型的なイミドの吸収が認められた。また、その分
子量、Ｔｇ及び熱分解開始温度を測定した。それらの結
果を表１に示す。このポリイミドを、ＴＨＦに２５重量
％の濃度になるよう溶解させることにより、塗工用ワニ
スを得た。
７ｇ（７５ミリモル）と１，３−ビス（３−アミノプロ
ピル）−１，１，３，３−テトラメチルジシロキサン
６．２１ｇ（２５ミリモル）とエチレングリコールビス
トリメリテート二無水物４１．０３ｇ（１００ミリモ
ル）及びＮＭＰ３００ｍｌとを用いて、合成例１と同様
の方法で、各構造単位のモル比が［（１ａ）＋（１
ｂ）］：［（２ａ）＋（２ｂ）］＝７５：２５、［（１
ａ）：（１ｂ）＝０：１００、（２ａ）：（２ｂ）＝
０：１００］で示されるポリイミド５７．０ｇ（収率９
４％）を得た。得られたポリイミドの赤外吸収スペクト
ルを測定したところ、１７１８ｃｍ-1及び１７８３ｃｍ
-1に典型的なイミドの吸収が認められた。また、その分
子量、Ｔｇ及び熱分解開始温度を測定した。それらの結
果を表１に示す。このポリイミドを、ＴＨＦに２５重量
％の濃度になるよう溶解させることにより、塗工用ワニ
スを得た。
【００４６】合成例２３ ２，２−ビス（４−アミノフェニル）ヘキサフルオロプ
ロパン２５．０７ｇ（７５ミリモル）と１，３−ビス
（３−アミノプロピル）−１，１，３，３−テトラメチ
ルジシロキサン６．２１ｇ（２５ミリモル）とエチレン
グリコールビストリメリテート二無水物４１．０３ｇ
（１００ミリモル）及びＮＭＰ３００ｍｌとを用いて、
合成例１と同様の方法で、各構造単位のモル比が［（１
ａ）＋（１ｂ）］：［（２ａ）＋（２ｂ）］＝７５：２
５、［（１ａ）：（１ｂ）＝０：１００、（２ａ）：
（２ｂ）＝０：１００］で示されるポリイミド６７．０
ｇ（収率９８％）を得た。得られたポリイミドの赤外吸
収スペクトルを測定したところ、１７２１ｃｍ-1及び１
７８３ｃｍ-1に典型的なイミドの吸収が認められた。ま
た、その分子量、Ｔｇ及び熱分解開始温度を測定した。
それらの結果を表１に示す。このポリイミドを、ＴＨＦ
に２５重量％の濃度になるよう溶解させることにより、
塗工用ワニスを得た。
ロパン２５．０７ｇ（７５ミリモル）と１，３−ビス
（３−アミノプロピル）−１，１，３，３−テトラメチ
ルジシロキサン６．２１ｇ（２５ミリモル）とエチレン
グリコールビストリメリテート二無水物４１．０３ｇ
（１００ミリモル）及びＮＭＰ３００ｍｌとを用いて、
合成例１と同様の方法で、各構造単位のモル比が［（１
ａ）＋（１ｂ）］：［（２ａ）＋（２ｂ）］＝７５：２
５、［（１ａ）：（１ｂ）＝０：１００、（２ａ）：
（２ｂ）＝０：１００］で示されるポリイミド６７．０
ｇ（収率９８％）を得た。得られたポリイミドの赤外吸
収スペクトルを測定したところ、１７２１ｃｍ-1及び１
７８３ｃｍ-1に典型的なイミドの吸収が認められた。ま
た、その分子量、Ｔｇ及び熱分解開始温度を測定した。
それらの結果を表１に示す。このポリイミドを、ＴＨＦ
に２５重量％の濃度になるよう溶解させることにより、
塗工用ワニスを得た。
【００４７】合成例２４ １，４−ビス（４−アミノフェノキシ）ベンゼン２１．
９２ｇ（７５ミリモル）と１，３−ビス（３−アミノプ
ロピル）−１，１，３，３−テトラメチルジシロキサン
６．２１ｇ（２５ミリモル）とエチレングリコールビス
トリメリテート二無水物４１．０３ｇ（１００ミリモ
ル）及びＮＭＰ３００ｍｌとを用いて、合成例１と同様
の方法で、各構造単位のモル比が［（１ａ）＋（１
ｂ）］：［（２ａ）＋（２ｂ）］＝７５：２５、［（１
ａ）：（１ｂ）＝０：１００、（２ａ）：（２ｂ）＝
０：１００］で示されるポリイミド６２．０ｇ（収率９
５％）を得た。得られたポリイミドの赤外吸収スペクト
ルを測定したところ、１７１８ｃｍ-1及び１７８０ｃｍ
-1に典型的なイミドの吸収が認められた。また、その分
子量、Ｔｇ及び熱分解開始温度を測定した。それらの結
果を表１に示す。このポリイミドを、ＴＨＦに２５重量
％の濃度になるよう溶解させることにより、塗工用ワニ
スを得た。
９２ｇ（７５ミリモル）と１，３−ビス（３−アミノプ
ロピル）−１，１，３，３−テトラメチルジシロキサン
６．２１ｇ（２５ミリモル）とエチレングリコールビス
トリメリテート二無水物４１．０３ｇ（１００ミリモ
ル）及びＮＭＰ３００ｍｌとを用いて、合成例１と同様
の方法で、各構造単位のモル比が［（１ａ）＋（１
ｂ）］：［（２ａ）＋（２ｂ）］＝７５：２５、［（１
ａ）：（１ｂ）＝０：１００、（２ａ）：（２ｂ）＝
０：１００］で示されるポリイミド６２．０ｇ（収率９
５％）を得た。得られたポリイミドの赤外吸収スペクト
ルを測定したところ、１７１８ｃｍ-1及び１７８０ｃｍ
-1に典型的なイミドの吸収が認められた。また、その分
子量、Ｔｇ及び熱分解開始温度を測定した。それらの結
果を表１に示す。このポリイミドを、ＴＨＦに２５重量
％の濃度になるよう溶解させることにより、塗工用ワニ
スを得た。
【００４８】合成例２５ １，３−ビス（４−アミノフェノキシ）ベンゼン２１．
９２ｇ（７５ミリモル）と１，３−ビス（３−アミノプ
ロピル）−１，１，３，３−テトラメチルジシロキサン
６．２１ｇ（２５ミリモル）とエチレングリコールビス
トリメリテート二無水物４１．０３ｇ（１００ミリモ
ル）及びＮＭＰ３００ｍｌとを用いて、合成例１と同様
の方法で、各構造単位のモル比が［（１ａ）＋（１
ｂ）］：［（２ａ）＋（２ｂ）］＝７５：２５、［（１
ａ）：（１ｂ）＝０：１００、（２ａ）：（２ｂ）＝
０：１００］で示されるポリイミド６４．０ｇ（収率９
７％）を得た。得られたポリイミドの赤外吸収スペクト
ルを測定したところ、１７１８ｃｍ-1及び１７８０ｃｍ
-1に典型的なイミドの吸収が認められた。また、その分
子量、Ｔｇ及び熱分解開始温度を測定した。それらの結
果を表２に示す。このポリイミドを、ＴＨＦに２５重量
％の濃度になるよう溶解させることにより、塗工用ワニ
スを得た。
９２ｇ（７５ミリモル）と１，３−ビス（３−アミノプ
ロピル）−１，１，３，３−テトラメチルジシロキサン
６．２１ｇ（２５ミリモル）とエチレングリコールビス
トリメリテート二無水物４１．０３ｇ（１００ミリモ
ル）及びＮＭＰ３００ｍｌとを用いて、合成例１と同様
の方法で、各構造単位のモル比が［（１ａ）＋（１
ｂ）］：［（２ａ）＋（２ｂ）］＝７５：２５、［（１
ａ）：（１ｂ）＝０：１００、（２ａ）：（２ｂ）＝
０：１００］で示されるポリイミド６４．０ｇ（収率９
７％）を得た。得られたポリイミドの赤外吸収スペクト
ルを測定したところ、１７１８ｃｍ-1及び１７８０ｃｍ
-1に典型的なイミドの吸収が認められた。また、その分
子量、Ｔｇ及び熱分解開始温度を測定した。それらの結
果を表２に示す。このポリイミドを、ＴＨＦに２５重量
％の濃度になるよう溶解させることにより、塗工用ワニ
スを得た。
【００４９】合成例２６ １，３−ビス［１−（４−アミノフェニル）−１−メチ
ルエチル］ベンゼン２５．８４ｇ（７５ミリモル）と
１，３−ビス（３−アミノプロピル）−１，１，３，３
−テトラメチルジシロキサン６．２１ｇ（２５ミリモ
ル）とエチレングリコールビストリメリテート二無水物
４１．０３ｇ（１００ミリモル）及びＮＭＰ３００ｍｌ
とを用いて、合成例１と同様の方法で、各構造単位のモ
ル比が［（１ａ）＋（１ｂ）］：［（２ａ）＋（２
ｂ）］＝７５：２５、［（１ａ）：（１ｂ）＝０：１０
０、（２ａ）：（２ｂ）＝０：１００］で示されるポリ
イミド６７．０ｇ（収率９６％）を得た。得られたポリ
イミドの赤外吸収スペクトルを測定したところ、１７１
８ｃｍ-1及び１７８３ｃｍ-1に典型的なイミドの吸収が
認められた。また、その分子量、Ｔｇ及び熱分解開始温
度を測定した。それらの結果を表２に示す。このポリイ
ミドを、ＴＨＦに２５重量％の濃度になるよう溶解させ
ることにより、塗工用ワニスを得た。
ルエチル］ベンゼン２５．８４ｇ（７５ミリモル）と
１，３−ビス（３−アミノプロピル）−１，１，３，３
−テトラメチルジシロキサン６．２１ｇ（２５ミリモ
ル）とエチレングリコールビストリメリテート二無水物
４１．０３ｇ（１００ミリモル）及びＮＭＰ３００ｍｌ
とを用いて、合成例１と同様の方法で、各構造単位のモ
ル比が［（１ａ）＋（１ｂ）］：［（２ａ）＋（２
ｂ）］＝７５：２５、［（１ａ）：（１ｂ）＝０：１０
０、（２ａ）：（２ｂ）＝０：１００］で示されるポリ
イミド６７．０ｇ（収率９６％）を得た。得られたポリ
イミドの赤外吸収スペクトルを測定したところ、１７１
８ｃｍ-1及び１７８３ｃｍ-1に典型的なイミドの吸収が
認められた。また、その分子量、Ｔｇ及び熱分解開始温
度を測定した。それらの結果を表２に示す。このポリイ
ミドを、ＴＨＦに２５重量％の濃度になるよう溶解させ
ることにより、塗工用ワニスを得た。
【００５０】合成例２７ ４，４’−ビス（４−アミノフェノキシ）ビフェニル２
７．６３ｇ（７５ミリモル）と１，３−ビス（３−アミ
ノプロピル）−１，１，３，３−テトラメチルジシロキ
サン６．２１ｇ（２５ミリモル）とエチレングリコール
ビストリメリテート二無水物４１．０３ｇ（１００ミリ
モル）及びＮＭＰ３００ｍｌとを用いて、合成例１と同
様の方法で、各構造単位のモル比が［（１ａ）＋（１
ｂ）］：［（２ａ）＋（２ｂ）］＝７５：２５、［（１
ａ）：（１ｂ）＝０：１００、（２ａ）：（２ｂ）＝
０：１００］で示されるポリイミド６９．５ｇ（収率９
８％）を得た。得られたポリイミドの赤外吸収スペクト
ルを測定したところ、１７１８ｃｍ-1及び１７８０ｃｍ
-1に典型的なイミドの吸収が認められた。また、その分
子量、Ｔｇ及び熱分解開始温度を測定した。それらの結
果を表２に示す。このポリイミドを、ＴＨＦに２５重量
％の濃度になるよう溶解させることにより、塗工用ワニ
スを得た。
７．６３ｇ（７５ミリモル）と１，３−ビス（３−アミ
ノプロピル）−１，１，３，３−テトラメチルジシロキ
サン６．２１ｇ（２５ミリモル）とエチレングリコール
ビストリメリテート二無水物４１．０３ｇ（１００ミリ
モル）及びＮＭＰ３００ｍｌとを用いて、合成例１と同
様の方法で、各構造単位のモル比が［（１ａ）＋（１
ｂ）］：［（２ａ）＋（２ｂ）］＝７５：２５、［（１
ａ）：（１ｂ）＝０：１００、（２ａ）：（２ｂ）＝
０：１００］で示されるポリイミド６９．５ｇ（収率９
８％）を得た。得られたポリイミドの赤外吸収スペクト
ルを測定したところ、１７１８ｃｍ-1及び１７８０ｃｍ
-1に典型的なイミドの吸収が認められた。また、その分
子量、Ｔｇ及び熱分解開始温度を測定した。それらの結
果を表２に示す。このポリイミドを、ＴＨＦに２５重量
％の濃度になるよう溶解させることにより、塗工用ワニ
スを得た。
【００５１】合成例２８ ４，４’−ビス（４−アミノフェノキシ）ジフェニルエ
ーテル２８．８２ｇ（７５ミリモル）と１，３−ビス
（３−アミノプロピル）−１，１，３，３−テトラメチ
ルジシロキサン６．２１ｇ（２５ミリモル）とエチレン
グリコールビストリメリテート二無水物４１．０３ｇ
（１００ミリモル）及びＮＭＰ３００ｍｌとを用いて、
合成例１と同様の方法で、各構造単位のモル比が［（１
ａ）＋（１ｂ）］：［（２ａ）＋（２ｂ）］＝７５：２
５、［（１ａ）：（１ｂ）＝０：１００、（２ａ）：
（２ｂ）＝０：１００］で示されるポリイミド７０．０
ｇ（収率９７％）を得た。得られたポリイミドの赤外吸
収スペクトルを測定したところ、１７１８ｃｍ-1及び１
７８３ｃｍ-1に典型的なイミドの吸収が認められた。ま
た、その分子量、Ｔｇ及び熱分解開始温度を測定した。
それらの結果を表２に示す。このポリイミドを、ＴＨＦ
に２５重量％の濃度になるよう溶解させることにより、
塗工用ワニスを得た。
ーテル２８．８２ｇ（７５ミリモル）と１，３−ビス
（３−アミノプロピル）−１，１，３，３−テトラメチ
ルジシロキサン６．２１ｇ（２５ミリモル）とエチレン
グリコールビストリメリテート二無水物４１．０３ｇ
（１００ミリモル）及びＮＭＰ３００ｍｌとを用いて、
合成例１と同様の方法で、各構造単位のモル比が［（１
ａ）＋（１ｂ）］：［（２ａ）＋（２ｂ）］＝７５：２
５、［（１ａ）：（１ｂ）＝０：１００、（２ａ）：
（２ｂ）＝０：１００］で示されるポリイミド７０．０
ｇ（収率９７％）を得た。得られたポリイミドの赤外吸
収スペクトルを測定したところ、１７１８ｃｍ-1及び１
７８３ｃｍ-1に典型的なイミドの吸収が認められた。ま
た、その分子量、Ｔｇ及び熱分解開始温度を測定した。
それらの結果を表２に示す。このポリイミドを、ＴＨＦ
に２５重量％の濃度になるよう溶解させることにより、
塗工用ワニスを得た。
【００５２】合成例２９ ビス［４−（４−アミノフェノキシ）フェニル］スルホ
ン３２．０８ｇ（７５ミリモル）と１，３−ビス（３−
アミノプロピル）−１，１，３，３−テトラメチルジシ
ロキサン６．２１ｇ（２５ミリモル）とエチレングリコ
ールビストリメリテート二無水物４１．０３ｇ（１００
ミリモル）及びＮＭＰ３００ｍｌとを用いて、合成例１
と同様の方法で、各構造単位のモル比が［（１ａ）＋
（１ｂ）］：［（２ａ）＋（２ｂ）］＝７５：２５、
［（１ａ）：（１ｂ）＝０：１００、（２ａ）：（２
ｂ）＝０：１００］で示されるポリイミド７４．０ｇ
（収率９７％）を得た。得られたポリイミドの赤外吸収
スペクトルを測定したところ、１７１９ｃｍ-1及び１７
８５ｃｍ-1に典型的なイミドの吸収が認められた。ま
た、その分子量、Ｔｇ及び熱分解開始温度を測定した。
それらの結果を表２に示す。このポリイミドを、ＴＨＦ
に２５重量％の濃度になるよう溶解させることにより、
塗工用ワニスを得た。
ン３２．０８ｇ（７５ミリモル）と１，３−ビス（３−
アミノプロピル）−１，１，３，３−テトラメチルジシ
ロキサン６．２１ｇ（２５ミリモル）とエチレングリコ
ールビストリメリテート二無水物４１．０３ｇ（１００
ミリモル）及びＮＭＰ３００ｍｌとを用いて、合成例１
と同様の方法で、各構造単位のモル比が［（１ａ）＋
（１ｂ）］：［（２ａ）＋（２ｂ）］＝７５：２５、
［（１ａ）：（１ｂ）＝０：１００、（２ａ）：（２
ｂ）＝０：１００］で示されるポリイミド７４．０ｇ
（収率９７％）を得た。得られたポリイミドの赤外吸収
スペクトルを測定したところ、１７１９ｃｍ-1及び１７
８５ｃｍ-1に典型的なイミドの吸収が認められた。ま
た、その分子量、Ｔｇ及び熱分解開始温度を測定した。
それらの結果を表２に示す。このポリイミドを、ＴＨＦ
に２５重量％の濃度になるよう溶解させることにより、
塗工用ワニスを得た。
【００５３】合成例３０ ２，２−ビス［４−（４−アミノフェノキシ）フェニ
ル］プロパン３０．７８ｇ（７５ミリモル）と１，３−
ビス（３−アミノプロピル）−１，１，３，３−テトラ
メチルジシロキサン６．２１ｇ（２５ミリモル）とエチ
レングリコールビストリメリテート二無水物４１．０３
ｇ（１００ミリモル）及びＮＭＰ３００ｍｌとを用い
て、合成例１と同様の方法で、各構造単位のモル比が
［（１ａ）＋（１ｂ）］：［（２ａ）＋（２ｂ）］＝７
５：２５、［（１ａ）：（１ｂ）＝０：１００、（２
ａ）：（２ｂ）＝０：１００］で示されるポリイミド７
３．０ｇ（収率９８％）を得た。得られたポリイミドの
赤外吸収スペクトルを測定したところ、１７２０ｃｍ-1
及び１７８３ｃｍ-1に典型的なイミドの吸収が認められ
た。また、その分子量、Ｔｇ及び熱分解開始温度を測定
した。それらの結果を表２に示す。このポリイミドを、
ＴＨＦに２５重量％の濃度になるよう溶解させることに
より、塗工用ワニスを得た。
ル］プロパン３０．７８ｇ（７５ミリモル）と１，３−
ビス（３−アミノプロピル）−１，１，３，３−テトラ
メチルジシロキサン６．２１ｇ（２５ミリモル）とエチ
レングリコールビストリメリテート二無水物４１．０３
ｇ（１００ミリモル）及びＮＭＰ３００ｍｌとを用い
て、合成例１と同様の方法で、各構造単位のモル比が
［（１ａ）＋（１ｂ）］：［（２ａ）＋（２ｂ）］＝７
５：２５、［（１ａ）：（１ｂ）＝０：１００、（２
ａ）：（２ｂ）＝０：１００］で示されるポリイミド７
３．０ｇ（収率９８％）を得た。得られたポリイミドの
赤外吸収スペクトルを測定したところ、１７２０ｃｍ-1
及び１７８３ｃｍ-1に典型的なイミドの吸収が認められ
た。また、その分子量、Ｔｇ及び熱分解開始温度を測定
した。それらの結果を表２に示す。このポリイミドを、
ＴＨＦに２５重量％の濃度になるよう溶解させることに
より、塗工用ワニスを得た。
【００５４】合成例３１ ２，２−ビス［４−（４−アミノフェノキシ）フェニ
ル］ヘキサフルオロプロパン３８．８９ｇ（７５ミリモ
ル）と１，３−ビス（３−アミノプロピル）−１，１，
３，３−テトラメチルジシロキサン６．２１ｇ（２５ミ
リモル）とエチレングリコールビストリメリテート二無
水物４１．０３ｇ（１００ミリモル）及びＮＭＰ３００
ｍｌとを用いて、合成例１と同様の方法で、各構造単位
のモル比が［（１ａ）＋（１ｂ）］：［（２ａ）＋（２
ｂ）］＝７５：２５、［（１ａ）：（１ｂ）＝０：１０
０、（２ａ）：（２ｂ）＝０：１００］で示されるポリ
イミド８０．０ｇ（収率９７％）を得た。得られたポリ
イミドの赤外吸収スペクトルを測定したところ、１７１
５ｃｍ-1及び１７８６ｃｍ-1に典型的なイミドの吸収が
認められた。また、その分子量、Ｔｇ及び熱分解開始温
度を測定した。それらの結果を表２に示す。このポリイ
ミドを、ＴＨＦに２５重量％の濃度になるよう溶解させ
ることにより、塗工用ワニスを得た。
ル］ヘキサフルオロプロパン３８．８９ｇ（７５ミリモ
ル）と１，３−ビス（３−アミノプロピル）−１，１，
３，３−テトラメチルジシロキサン６．２１ｇ（２５ミ
リモル）とエチレングリコールビストリメリテート二無
水物４１．０３ｇ（１００ミリモル）及びＮＭＰ３００
ｍｌとを用いて、合成例１と同様の方法で、各構造単位
のモル比が［（１ａ）＋（１ｂ）］：［（２ａ）＋（２
ｂ）］＝７５：２５、［（１ａ）：（１ｂ）＝０：１０
０、（２ａ）：（２ｂ）＝０：１００］で示されるポリ
イミド８０．０ｇ（収率９７％）を得た。得られたポリ
イミドの赤外吸収スペクトルを測定したところ、１７１
５ｃｍ-1及び１７８６ｃｍ-1に典型的なイミドの吸収が
認められた。また、その分子量、Ｔｇ及び熱分解開始温
度を測定した。それらの結果を表２に示す。このポリイ
ミドを、ＴＨＦに２５重量％の濃度になるよう溶解させ
ることにより、塗工用ワニスを得た。
【００５５】合成例３２ ９，９−ビス（４−アミノフェノキシ）フルオレン２
６．１４ｇ（７５ミリモル）と１，３−ビス（３−アミ
ノプロピル）−１，１，３，３−テトラメチルジシロキ
サン６．２１ｇ（２５ミリモル）とエチレングリコール
ビストリメリテート二無水物４１．０３ｇ（１００ミリ
モル）及びＮＭＰ３００ｍｌとを用いて、合成例１と同
様の方法で、各構造単位のモル比が［（１ａ）＋（１
ｂ）］：［（２ａ）＋（２ｂ）］＝７５：２５、［（１
ａ）：（１ｂ）＝０：１００、（２ａ）：（２ｂ）＝
０：１００］で示されるポリイミド６６．０ｇ（収率９
５％）を得た。得られたポリイミドの赤外吸収スペクト
ルを測定したところ、１７２０ｃｍ-1及び１７８０ｃｍ
-1に典型的なイミドの吸収が認められた。また、その分
子量、Ｔｇ及び熱分解開始温度を測定した。それらの結
果を表２に示す。このポリイミドを、ＴＨＦに２５重量
％の濃度になるよう溶解させることにより、塗工用ワニ
スを得た。
６．１４ｇ（７５ミリモル）と１，３−ビス（３−アミ
ノプロピル）−１，１，３，３−テトラメチルジシロキ
サン６．２１ｇ（２５ミリモル）とエチレングリコール
ビストリメリテート二無水物４１．０３ｇ（１００ミリ
モル）及びＮＭＰ３００ｍｌとを用いて、合成例１と同
様の方法で、各構造単位のモル比が［（１ａ）＋（１
ｂ）］：［（２ａ）＋（２ｂ）］＝７５：２５、［（１
ａ）：（１ｂ）＝０：１００、（２ａ）：（２ｂ）＝
０：１００］で示されるポリイミド６６．０ｇ（収率９
５％）を得た。得られたポリイミドの赤外吸収スペクト
ルを測定したところ、１７２０ｃｍ-1及び１７８０ｃｍ
-1に典型的なイミドの吸収が認められた。また、その分
子量、Ｔｇ及び熱分解開始温度を測定した。それらの結
果を表２に示す。このポリイミドを、ＴＨＦに２５重量
％の濃度になるよう溶解させることにより、塗工用ワニ
スを得た。
【００５６】合成例３３ ２，２−ビス［４−（４−アミノフェノキシ）フェニ
ル］プロパン２０．５３ｇ（５０ミリモル）と１，３−
ビス（３−アミノプロピル）−１，１，３，３−テトラ
メチルジシロキサン１２．４３ｇ（５０ミリモル）と
３，３’，４，４’−ジフェニルスルホンテトラカルボ
ン酸二無水物３５．８３ｇ（１００ミリモル）及びＮＭ
Ｐ３００ｍｌとを用いて、合成例１と同様の方法で、各
構造単位のモル比が［（１ａ）＋（１ｂ）］：［（２
ａ）＋（２ｂ）］＝５０：５０、［（１ａ）：（１ｂ）
＝１００：０、（２ａ）：（２ｂ）＝１００：０］で示
されるポリイミド６１．０ｇ（収率９３％）を得た。得
られたポリイミドの赤外吸収スペクトルを測定したとこ
ろ、１７１５ｃｍ-1及び１７８６ｃｍ-1に典型的なイミ
ドの吸収が認められた。また、その分子量、Ｔｇ及び熱
分解開始温度を測定した。それらの結果を表２に示す。
このポリイミドを、ＴＨＦに２５重量％の濃度になるよ
う溶解させることにより、塗工用ワニスを得た。
ル］プロパン２０．５３ｇ（５０ミリモル）と１，３−
ビス（３−アミノプロピル）−１，１，３，３−テトラ
メチルジシロキサン１２．４３ｇ（５０ミリモル）と
３，３’，４，４’−ジフェニルスルホンテトラカルボ
ン酸二無水物３５．８３ｇ（１００ミリモル）及びＮＭ
Ｐ３００ｍｌとを用いて、合成例１と同様の方法で、各
構造単位のモル比が［（１ａ）＋（１ｂ）］：［（２
ａ）＋（２ｂ）］＝５０：５０、［（１ａ）：（１ｂ）
＝１００：０、（２ａ）：（２ｂ）＝１００：０］で示
されるポリイミド６１．０ｇ（収率９３％）を得た。得
られたポリイミドの赤外吸収スペクトルを測定したとこ
ろ、１７１５ｃｍ-1及び１７８６ｃｍ-1に典型的なイミ
ドの吸収が認められた。また、その分子量、Ｔｇ及び熱
分解開始温度を測定した。それらの結果を表２に示す。
このポリイミドを、ＴＨＦに２５重量％の濃度になるよ
う溶解させることにより、塗工用ワニスを得た。
【００５７】合成例３４ ２，２−ビス［４−（４−アミノフェノキシ）フェニ
ル］プロパン３０．７９ｇ（７５ミリモル）と１，３−
ビス（３−アミノプロピル）−１，１，３，３−テトラ
メチルジシロキサン６．２１ｇ（２５ミリモル）と３，
３’，４，４’−ジフェニルスルホンテトラカルボン酸
二無水物３５．８３ｇ（１００ミリモル）及びＮＭＰ３
００ｍｌとを用いて、合成例１と同様の方法で、各構造
単位のモル比が［（１ａ）＋（１ｂ）］：［（２ａ）＋
（２ｂ）］＝７５：２５、［（１ａ）：（１ｂ）＝１０
０：０、（２ａ）：（２ｂ）＝１００：０］で示される
ポリイミド６５．０ｇ（収率９４％）を得た。得られた
ポリイミドの赤外吸収スペクトルを測定したところ、１
７２０ｃｍ-1及び１７８３ｃｍ-1に典型的なイミドの吸
収が認められた。また、その分子量、Ｔｇ及び熱分解開
始温度を測定した。それらの結果を表２に示す。このポ
リイミドを、ＴＨＦに２５重量％の濃度になるよう溶解
させることにより、塗工用ワニスを得た。
ル］プロパン３０．７９ｇ（７５ミリモル）と１，３−
ビス（３−アミノプロピル）−１，１，３，３−テトラ
メチルジシロキサン６．２１ｇ（２５ミリモル）と３，
３’，４，４’−ジフェニルスルホンテトラカルボン酸
二無水物３５．８３ｇ（１００ミリモル）及びＮＭＰ３
００ｍｌとを用いて、合成例１と同様の方法で、各構造
単位のモル比が［（１ａ）＋（１ｂ）］：［（２ａ）＋
（２ｂ）］＝７５：２５、［（１ａ）：（１ｂ）＝１０
０：０、（２ａ）：（２ｂ）＝１００：０］で示される
ポリイミド６５．０ｇ（収率９４％）を得た。得られた
ポリイミドの赤外吸収スペクトルを測定したところ、１
７２０ｃｍ-1及び１７８３ｃｍ-1に典型的なイミドの吸
収が認められた。また、その分子量、Ｔｇ及び熱分解開
始温度を測定した。それらの結果を表２に示す。このポ
リイミドを、ＴＨＦに２５重量％の濃度になるよう溶解
させることにより、塗工用ワニスを得た。
【００５８】合成例３５ ２，２−ビス［４−（４−アミノフェノキシ）フェニ
ル］プロパン３２．８４ｇ（８０ミリモル）と１，３−
ビス（３−アミノプロピル）−１，１，３，３−テトラ
メチルジシロキサン４．９７ｇ（２０ミリモル）と３，
３’，４，４’−ジフェニルスルホンテトラカルボン酸
二無水物３５．８３ｇ（１００ミリモル）及びＮＭＰ３
００ｍｌとを用いて、合成例１と同様の方法で、各構造
単位のモル比が［（１ａ）＋（１ｂ）］：［（２ａ）＋
（２ｂ）］＝８０：２０、［（１ａ）：（１ｂ）＝１０
０：０、（２ａ）：（２ｂ）＝１００：０］で示される
ポリイミド６８．０ｇ（収率９７％）を得た。得られた
ポリイミドの赤外吸収スペクトルを測定したところ、１
７２０ｃｍ-1及び１７８３ｃｍ-1に典型的なイミドの吸
収が認められた。また、その分子量、Ｔｇ及び熱分解開
始温度を測定した。それらの結果を表２に示す。このポ
リイミドを、ＴＨＦに２５重量％の濃度になるよう溶解
させることにより、塗工用ワニスを得た。
ル］プロパン３２．８４ｇ（８０ミリモル）と１，３−
ビス（３−アミノプロピル）−１，１，３，３−テトラ
メチルジシロキサン４．９７ｇ（２０ミリモル）と３，
３’，４，４’−ジフェニルスルホンテトラカルボン酸
二無水物３５．８３ｇ（１００ミリモル）及びＮＭＰ３
００ｍｌとを用いて、合成例１と同様の方法で、各構造
単位のモル比が［（１ａ）＋（１ｂ）］：［（２ａ）＋
（２ｂ）］＝８０：２０、［（１ａ）：（１ｂ）＝１０
０：０、（２ａ）：（２ｂ）＝１００：０］で示される
ポリイミド６８．０ｇ（収率９７％）を得た。得られた
ポリイミドの赤外吸収スペクトルを測定したところ、１
７２０ｃｍ-1及び１７８３ｃｍ-1に典型的なイミドの吸
収が認められた。また、その分子量、Ｔｇ及び熱分解開
始温度を測定した。それらの結果を表２に示す。このポ
リイミドを、ＴＨＦに２５重量％の濃度になるよう溶解
させることにより、塗工用ワニスを得た。
【００５９】合成例３６ ２，２−ビス［４−（４−アミノフェノキシ）フェニ
ル］プロパン３６．９５ｇ（９０ミリモル）と１，３−
ビス（３−アミノプロピル）−１，１，３，３−テトラ
メチルジシロキサン２．４９ｇ（１０ミリモル）と３，
３’，４，４’−ジフェニルスルホンテトラカルボン酸
二無水物３５．８３ｇ（１００ミリモル）及びＮＭＰ３
００ｍｌとを用いて、合成例１と同様の方法で、各構造
単位のモル比が［（１ａ）＋（１ｂ）］：［（２ａ）＋
（２ｂ）］＝９０：１０、［（１ａ）：（１ｂ）＝１０
０：０、（２ａ）：（２ｂ）＝１００：０］で示される
ポリイミド６９．０ｇ（収率９７％）を得た。得られた
ポリイミドの赤外吸収スペクトルを測定したところ、１
７２０ｃｍ-1及び１７８３ｃｍ-1に典型的なイミドの吸
収が認められた。また、その分子量、Ｔｇ及び熱分解開
始温度を測定した。それらの結果を表２に示す。このポ
リイミドを、ＴＨＦに２５重量％の濃度になるよう溶解
させることにより、塗工用ワニスを得た。
ル］プロパン３６．９５ｇ（９０ミリモル）と１，３−
ビス（３−アミノプロピル）−１，１，３，３−テトラ
メチルジシロキサン２．４９ｇ（１０ミリモル）と３，
３’，４，４’−ジフェニルスルホンテトラカルボン酸
二無水物３５．８３ｇ（１００ミリモル）及びＮＭＰ３
００ｍｌとを用いて、合成例１と同様の方法で、各構造
単位のモル比が［（１ａ）＋（１ｂ）］：［（２ａ）＋
（２ｂ）］＝９０：１０、［（１ａ）：（１ｂ）＝１０
０：０、（２ａ）：（２ｂ）＝１００：０］で示される
ポリイミド６９．０ｇ（収率９７％）を得た。得られた
ポリイミドの赤外吸収スペクトルを測定したところ、１
７２０ｃｍ-1及び１７８３ｃｍ-1に典型的なイミドの吸
収が認められた。また、その分子量、Ｔｇ及び熱分解開
始温度を測定した。それらの結果を表２に示す。このポ
リイミドを、ＴＨＦに２５重量％の濃度になるよう溶解
させることにより、塗工用ワニスを得た。
【００６０】合成例３７ ２，２−ビス［４−（４−アミノフェノキシ）フェニ
ル］プロパン３０．７９ｇ（７５ミリモル）と１，３−
ビス（３−アミノプロピル）−１，１，３，３−テトラ
メチルジシロキサン６．２１ｇ（２５ミリモル）と３，
３’，４，４’−ジフェニルスルホンテトラカルボン酸
二無水物１７．９１ｇ（５０ミリモル）とエチレングリ
コールビストリメリテート二無水物２０．５３ｇ（５０
ミリモル）及びＮＭＰ３００ｍｌとを用いて、合成例１
と同様の方法で、各構造単位のモル比が［（１ａ）＋
（１ｂ）］：［（２ａ）＋（２ｂ）］＝７５：２５、
［（１ａ）：（１ｂ）＝５０：５０、（２ａ）：（２
ｂ）＝５０：５０］で示されるポリイミド６８．５ｇ
（収率９５％）を得た。得られたポリイミドの赤外吸収
スペクトルを測定したところ、１７１５ｃｍ-1及び１７
８６ｃｍ-1に典型的なイミドの吸収が認められた。ま
た、その分子量、Ｔｇ及び熱分解開始温度を測定した。
それらの結果を表２に示す。このポリイミドを、ＴＨＦ
に２５重量％の濃度になるよう溶解させることにより、
塗工用ワニスを得た。
ル］プロパン３０．７９ｇ（７５ミリモル）と１，３−
ビス（３−アミノプロピル）−１，１，３，３−テトラ
メチルジシロキサン６．２１ｇ（２５ミリモル）と３，
３’，４，４’−ジフェニルスルホンテトラカルボン酸
二無水物１７．９１ｇ（５０ミリモル）とエチレングリ
コールビストリメリテート二無水物２０．５３ｇ（５０
ミリモル）及びＮＭＰ３００ｍｌとを用いて、合成例１
と同様の方法で、各構造単位のモル比が［（１ａ）＋
（１ｂ）］：［（２ａ）＋（２ｂ）］＝７５：２５、
［（１ａ）：（１ｂ）＝５０：５０、（２ａ）：（２
ｂ）＝５０：５０］で示されるポリイミド６８．５ｇ
（収率９５％）を得た。得られたポリイミドの赤外吸収
スペクトルを測定したところ、１７１５ｃｍ-1及び１７
８６ｃｍ-1に典型的なイミドの吸収が認められた。ま
た、その分子量、Ｔｇ及び熱分解開始温度を測定した。
それらの結果を表２に示す。このポリイミドを、ＴＨＦ
に２５重量％の濃度になるよう溶解させることにより、
塗工用ワニスを得た。
【００６１】合成例３８ ２，２−ビス［４−（４−アミノフェノキシ）フェニ
ル］プロパン３０．７９ｇ（７５ミリモル）と１，３−
ビス（３−アミノプロピル）−１，１，３，３−テトラ
メチルジシロキサン６．２１ｇ（２５ミリモル）と３，
３’，４，４’−ジフェニルスルホンテトラカルボン酸
二無水物８．９６ｇ（２５ミリモル）とエチレングリコ
ールビストリメリテート二無水物３０．７７ｇ（７５ミ
リモル）及びＮＭＰ３００ｍｌとを用いて、合成例１と
同様の方法で、各構造単位のモル比が［（１ａ）＋（１
ｂ）］：［（２ａ）＋（２ｂ）］＝７５：２５、［（１
ａ）：（１ｂ）＝２５：７５、（２ａ）：（２ｂ）＝２
５：７５］で示されるポリイミド６９．５ｇ（収率９５
％）を得た。得られたポリイミドの赤外吸収スペクトル
を測定したところ、１７１５ｃｍ-1及び１７８６ｃｍ-1
に典型的なイミドの吸収が認められた。また、その分子
量、Ｔｇ及び熱分解開始温度を測定した。それらの結果
を表２に示す。このポリイミドを、ＴＨＦに２５重量％
の濃度になるよう溶解させることにより、塗工用ワニス
を得た。
ル］プロパン３０．７９ｇ（７５ミリモル）と１，３−
ビス（３−アミノプロピル）−１，１，３，３−テトラ
メチルジシロキサン６．２１ｇ（２５ミリモル）と３，
３’，４，４’−ジフェニルスルホンテトラカルボン酸
二無水物８．９６ｇ（２５ミリモル）とエチレングリコ
ールビストリメリテート二無水物３０．７７ｇ（７５ミ
リモル）及びＮＭＰ３００ｍｌとを用いて、合成例１と
同様の方法で、各構造単位のモル比が［（１ａ）＋（１
ｂ）］：［（２ａ）＋（２ｂ）］＝７５：２５、［（１
ａ）：（１ｂ）＝２５：７５、（２ａ）：（２ｂ）＝２
５：７５］で示されるポリイミド６９．５ｇ（収率９５
％）を得た。得られたポリイミドの赤外吸収スペクトル
を測定したところ、１７１５ｃｍ-1及び１７８６ｃｍ-1
に典型的なイミドの吸収が認められた。また、その分子
量、Ｔｇ及び熱分解開始温度を測定した。それらの結果
を表２に示す。このポリイミドを、ＴＨＦに２５重量％
の濃度になるよう溶解させることにより、塗工用ワニス
を得た。
【００６２】合成例３９ ２，２−ビス［４−（４−アミノフェノキシ）フェニ
ル］プロパン３０．７９ｇ（７５ミリモル）と１，３−
ビス（３−アミノプロピル）−１，１，３，３−テトラ
メチルジシロキサン６．２１ｇ（２５ミリモル）と３，
３’，４，４’−ジフェニルスルホンテトラカルボン酸
二無水物２６．８７ｇ（７５ミリモル）とエチレングリ
コールビストリメリテート二無水物１０．２６ｇ（２５
ミリモル）及びＮＭＰ３００ｍｌとを用いて、合成例１
と同様の方法で、各構造単位のモル比が［（１ａ）＋
（１ｂ）］：［（２ａ）＋（２ｂ）］＝７５：２５、
［（１ａ）：（１ｂ）＝７５：２５、（２ａ）：（２
ｂ）＝７５：２５］で示されるポリイミド６６．０ｇ
（収率９４％）を得た。得られたポリイミドの赤外吸収
スペクトルを測定したところ、１７１５ｃｍ-1及び１７
８６ｃｍ-1に典型的なイミドの吸収が認められた。ま
た、その分子量、Ｔｇ及び熱分解開始温度を測定した。
それらの結果を表２に示す。このポリイミドを、ＴＨＦ
に２５重量％の濃度になるよう溶解させることにより、
塗工用ワニスを得た。
ル］プロパン３０．７９ｇ（７５ミリモル）と１，３−
ビス（３−アミノプロピル）−１，１，３，３−テトラ
メチルジシロキサン６．２１ｇ（２５ミリモル）と３，
３’，４，４’−ジフェニルスルホンテトラカルボン酸
二無水物２６．８７ｇ（７５ミリモル）とエチレングリ
コールビストリメリテート二無水物１０．２６ｇ（２５
ミリモル）及びＮＭＰ３００ｍｌとを用いて、合成例１
と同様の方法で、各構造単位のモル比が［（１ａ）＋
（１ｂ）］：［（２ａ）＋（２ｂ）］＝７５：２５、
［（１ａ）：（１ｂ）＝７５：２５、（２ａ）：（２
ｂ）＝７５：２５］で示されるポリイミド６６．０ｇ
（収率９４％）を得た。得られたポリイミドの赤外吸収
スペクトルを測定したところ、１７１５ｃｍ-1及び１７
８６ｃｍ-1に典型的なイミドの吸収が認められた。ま
た、その分子量、Ｔｇ及び熱分解開始温度を測定した。
それらの結果を表２に示す。このポリイミドを、ＴＨＦ
に２５重量％の濃度になるよう溶解させることにより、
塗工用ワニスを得た。
【００６３】合成例４０ ２，２−ビス［４−（４−アミノフェノキシ）フェニ
ル］プロパン３０．７９ｇ（７５ミリモル）と１，３−
ビス［（アミノフェノキシ）メチル］−１，１，３，３
−テトラメチルジシロキサン９．４２ｇ（２５ミリモ
ル）と３，３’，４，４’−ジフェニルスルホンテトラ
カルボン酸二無水物３５．８３ｇ（１００ミリモル）及
びＮＭＰ３００ｍｌとを用いて、合成例１と同様の方法
で、各構造単位のモル比が［（１ａ）＋（１ｂ）］：
［（２ａ）＋（２ｂ）］＝７５：２５、［（１ａ）：
（１ｂ）＝１００：０、（２ａ）：（２ｂ）＝１００：
０］で示されるポリイミド６９．０ｇ（収率９５％）を
得た。得られたポリイミドの赤外吸収スペクトルを測定
したところ、１７２０ｃｍ-1及び１７８３ｃｍ-1に典型
的なイミドの吸収が認められた。また、その分子量、Ｔ
ｇ及び熱分解開始温度を測定した。それらの結果を表２
に示す。このポリイミドを、ＴＨＦに２５重量％の濃度
になるよう溶解させることにより、塗工用ワニスを得
た。
ル］プロパン３０．７９ｇ（７５ミリモル）と１，３−
ビス［（アミノフェノキシ）メチル］−１，１，３，３
−テトラメチルジシロキサン９．４２ｇ（２５ミリモ
ル）と３，３’，４，４’−ジフェニルスルホンテトラ
カルボン酸二無水物３５．８３ｇ（１００ミリモル）及
びＮＭＰ３００ｍｌとを用いて、合成例１と同様の方法
で、各構造単位のモル比が［（１ａ）＋（１ｂ）］：
［（２ａ）＋（２ｂ）］＝７５：２５、［（１ａ）：
（１ｂ）＝１００：０、（２ａ）：（２ｂ）＝１００：
０］で示されるポリイミド６９．０ｇ（収率９５％）を
得た。得られたポリイミドの赤外吸収スペクトルを測定
したところ、１７２０ｃｍ-1及び１７８３ｃｍ-1に典型
的なイミドの吸収が認められた。また、その分子量、Ｔ
ｇ及び熱分解開始温度を測定した。それらの結果を表２
に示す。このポリイミドを、ＴＨＦに２５重量％の濃度
になるよう溶解させることにより、塗工用ワニスを得
た。
【００６４】合成例４１ ２，２−ビス［４−（４−アミノフェノキシ）フェニ
ル］プロパン３０．７９ｇ（７５ミリモル）と下記一般
式（５）で示されるアミノプロピル末端のジメチルシロ
キサン４量体（Ｙ＝ＮＨ2、Ｒ＝プロピレン、ｎ＝３）
１０．７２ｇ（２５ミリモル）と
ル］プロパン３０．７９ｇ（７５ミリモル）と下記一般
式（５）で示されるアミノプロピル末端のジメチルシロ
キサン４量体（Ｙ＝ＮＨ2、Ｒ＝プロピレン、ｎ＝３）
１０．７２ｇ（２５ミリモル）と
【化１１】 ３，３’，４，４’−ジフェニルスルホンテトラカルボ
ン酸二無水物３５．８３ｇ（１００ミリモル）及びＮＭ
Ｐ３００ｍｌとを用いて、合成例１と同様の方法で、各
構造単位のモル比が［（１ａ）＋（１ｂ）］：［（２
ａ）＋（２ｂ）］＝７５：２５、［（１ａ）：（１ｂ）
＝１００：０、（２ａ）：（２ｂ）＝１００：０］で示
されるポリイミド６７．０ｇ（収率９１％）を得た。得
られたポリイミドの赤外吸収スペクトルを測定したとこ
ろ、１７１２ｃｍ-1及び１７８３ｃｍ-1に典型的なイミ
ドの吸収が認められた。また、その分子量、Ｔｇ及び熱
分解開始温度を測定した。それらの結果を表２に示す。
このポリイミドを、ＴＨＦに２５重量％の濃度になるよ
う溶解させることにより、塗工用ワニスを得た。
ン酸二無水物３５．８３ｇ（１００ミリモル）及びＮＭ
Ｐ３００ｍｌとを用いて、合成例１と同様の方法で、各
構造単位のモル比が［（１ａ）＋（１ｂ）］：［（２
ａ）＋（２ｂ）］＝７５：２５、［（１ａ）：（１ｂ）
＝１００：０、（２ａ）：（２ｂ）＝１００：０］で示
されるポリイミド６７．０ｇ（収率９１％）を得た。得
られたポリイミドの赤外吸収スペクトルを測定したとこ
ろ、１７１２ｃｍ-1及び１７８３ｃｍ-1に典型的なイミ
ドの吸収が認められた。また、その分子量、Ｔｇ及び熱
分解開始温度を測定した。それらの結果を表２に示す。
このポリイミドを、ＴＨＦに２５重量％の濃度になるよ
う溶解させることにより、塗工用ワニスを得た。
【００６５】合成例４２ ４，４’−ジアミノ−３，３’，５，５’−テトラエチ
ルジフェニルメタン３１．０４ｇ（１００ミリモル）と
３，３’，４，４’−ジフェニルスルホンテトラカルボ
ン酸二無水物３５．８３ｇ（１００ミリモル）及びＮＭ
Ｐ３００ｍｌとを用いて、合成例１と同様の方法で、各
構造単位のモル比が［（１ａ）＋（１ｂ）］：［（２
ａ）＋（２ｂ）］＝１００：０、［（１ａ）：（１ｂ）
＝１００：０、（２ａ）：（２ｂ）＝０：０］で示され
るポリイミド５８．８ｇ（収率９３％）を得た。得られ
たポリイミドの赤外吸収スペクトルを測定したところ、
１７２０ｃｍ-1及び１７８０ｃｍ-1に典型的なイミドの
吸収が認められた。また、その分子量、Ｔｇ及び熱分解
開始温度を測定した。それらの結果を表２に示す。この
ポリイミドを、ＴＨＦに２５重量％の濃度になるよう溶
解させることにより、塗工用ワニスを得た。
ルジフェニルメタン３１．０４ｇ（１００ミリモル）と
３，３’，４，４’−ジフェニルスルホンテトラカルボ
ン酸二無水物３５．８３ｇ（１００ミリモル）及びＮＭ
Ｐ３００ｍｌとを用いて、合成例１と同様の方法で、各
構造単位のモル比が［（１ａ）＋（１ｂ）］：［（２
ａ）＋（２ｂ）］＝１００：０、［（１ａ）：（１ｂ）
＝１００：０、（２ａ）：（２ｂ）＝０：０］で示され
るポリイミド５８．８ｇ（収率９３％）を得た。得られ
たポリイミドの赤外吸収スペクトルを測定したところ、
１７２０ｃｍ-1及び１７８０ｃｍ-1に典型的なイミドの
吸収が認められた。また、その分子量、Ｔｇ及び熱分解
開始温度を測定した。それらの結果を表２に示す。この
ポリイミドを、ＴＨＦに２５重量％の濃度になるよう溶
解させることにより、塗工用ワニスを得た。
【００６６】合成例４３ ４，４’−ジアミノ−３，３’，５，５’−テトラエチ
ルジフェニルメタン１５．５２ｇ（５０ミリモル）と
３，３’，４，４’−ジフェニルスルホンテトラカルボ
ン酸二無水物１３．３４ｇ（３７．５ミリモル）とエチ
レングリコールビストリメリテート二無水物５．１３ｇ
（１２．５ミリモル）及びＮＭＰ３００ｍｌとを用い
て、合成例１と同様の方法で、各構造単位のモル比が
［（１ａ）＋（１ｂ）］：［（２ａ）＋（２ｂ）］＝１
００：０、［（１ａ）：（１ｂ）＝７５：２５、（２
ａ）：（２ｂ）＝０：０］で示されるポリイミド２９．
６ｇ（収率９２％）を得た。得られたポリイミドの赤外
吸収スペクトルを測定したところ、１７２０ｃｍ-1及び
１７８０ｃｍ-1に典型的なイミドの吸収が認められた。
また、その分子量、Ｔｇ及び熱分解開始温度を測定し
た。それらの結果を表２に示す。このポリイミドを、Ｔ
ＨＦに２５重量％の濃度になるよう溶解させることによ
り、塗工用ワニスを得た。
ルジフェニルメタン１５．５２ｇ（５０ミリモル）と
３，３’，４，４’−ジフェニルスルホンテトラカルボ
ン酸二無水物１３．３４ｇ（３７．５ミリモル）とエチ
レングリコールビストリメリテート二無水物５．１３ｇ
（１２．５ミリモル）及びＮＭＰ３００ｍｌとを用い
て、合成例１と同様の方法で、各構造単位のモル比が
［（１ａ）＋（１ｂ）］：［（２ａ）＋（２ｂ）］＝１
００：０、［（１ａ）：（１ｂ）＝７５：２５、（２
ａ）：（２ｂ）＝０：０］で示されるポリイミド２９．
６ｇ（収率９２％）を得た。得られたポリイミドの赤外
吸収スペクトルを測定したところ、１７２０ｃｍ-1及び
１７８０ｃｍ-1に典型的なイミドの吸収が認められた。
また、その分子量、Ｔｇ及び熱分解開始温度を測定し
た。それらの結果を表２に示す。このポリイミドを、Ｔ
ＨＦに２５重量％の濃度になるよう溶解させることによ
り、塗工用ワニスを得た。
【００６７】合成例４４ ４，４’−ジアミノ−３，３’，５，５’−テトラエチ
ルジフェニルメタン１５．５２ｇ（５０ミリモル）と
３，３’，４，４’−ジフェニルスルホンテトラカルボ
ン酸二無水物８．８９ｇ（２５ミリモル）とエチレング
リコールビストリメリテート二無水物１０．２６ｇ（２
５ミリモル）及びＮＭＰ３００ｍｌとを用いて、合成例
１と同様の方法で、各構造単位のモル比が［（１ａ）＋
（１ｂ）］：［（２ａ）＋（２ｂ）］＝１００：０、
［（１ａ）：（１ｂ）＝５０：５０、（２ａ）：（２
ｂ）＝０：０］で示されるポリイミド２９．６ｇ（収率
９２％）を得た。得られたポリイミドの赤外吸収スペク
トルを測定したところ、１７２０ｃｍ-1 及び１７８０ｃ
ｍ-1に典型的なイミドの吸収が認められた。また、その
分子量、Ｔｇ及び熱分解開始温度を測定した。それらの
結果を表２に示す。このポリイミドを、ＴＨＦに２５重
量％の濃度になるよう溶解させることにより、塗工用ワ
ニスを得た。
ルジフェニルメタン１５．５２ｇ（５０ミリモル）と
３，３’，４，４’−ジフェニルスルホンテトラカルボ
ン酸二無水物８．８９ｇ（２５ミリモル）とエチレング
リコールビストリメリテート二無水物１０．２６ｇ（２
５ミリモル）及びＮＭＰ３００ｍｌとを用いて、合成例
１と同様の方法で、各構造単位のモル比が［（１ａ）＋
（１ｂ）］：［（２ａ）＋（２ｂ）］＝１００：０、
［（１ａ）：（１ｂ）＝５０：５０、（２ａ）：（２
ｂ）＝０：０］で示されるポリイミド２９．６ｇ（収率
９２％）を得た。得られたポリイミドの赤外吸収スペク
トルを測定したところ、１７２０ｃｍ-1 及び１７８０ｃ
ｍ-1に典型的なイミドの吸収が認められた。また、その
分子量、Ｔｇ及び熱分解開始温度を測定した。それらの
結果を表２に示す。このポリイミドを、ＴＨＦに２５重
量％の濃度になるよう溶解させることにより、塗工用ワ
ニスを得た。
【００６８】合成例４５ ４，４’−ジアミノ−３，３’，５，５’−テトラエチ
ルジフェニルメタン７．７６ｇ（２５ミリモル）とビス
（３−アミノプロピル）テトラメチルジシロキサン６．
２１ｇ（２５ミリモル）と３，３’，４，４’−ジフェ
ニルスルホンテトラカルボン酸二無水物１７．９１ｇ
（５０ミリモル）及びＮＭＰ３００ｍｌとを用いて、合
成例１と同様の方法で、各構造単位のモル比が［（１
ａ）＋（１ｂ）］：［（２ａ）＋（２ｂ）］＝５０：５
０、［（１ａ）：（１ｂ）＝１００：０、（２ａ）：
（２ｂ）＝１００：０］で示されるポリイミド２７．４
ｇ（収率９１％）を得た。得られたポリイミドの赤外吸
収スペクトルを測定したところ、１７２０ｃｍ-1及び１
７８０ｃｍ-1に典型的なイミドの吸収が認められた。ま
た、その分子量、Ｔｇ及び熱分解開始温度を測定した。
それらの結果を表２に示す。このポリイミドを、ＴＨＦ
に２５重量％の濃度になるよう溶解させることにより、
塗工用ワニスを得た。
ルジフェニルメタン７．７６ｇ（２５ミリモル）とビス
（３−アミノプロピル）テトラメチルジシロキサン６．
２１ｇ（２５ミリモル）と３，３’，４，４’−ジフェ
ニルスルホンテトラカルボン酸二無水物１７．９１ｇ
（５０ミリモル）及びＮＭＰ３００ｍｌとを用いて、合
成例１と同様の方法で、各構造単位のモル比が［（１
ａ）＋（１ｂ）］：［（２ａ）＋（２ｂ）］＝５０：５
０、［（１ａ）：（１ｂ）＝１００：０、（２ａ）：
（２ｂ）＝１００：０］で示されるポリイミド２７．４
ｇ（収率９１％）を得た。得られたポリイミドの赤外吸
収スペクトルを測定したところ、１７２０ｃｍ-1及び１
７８０ｃｍ-1に典型的なイミドの吸収が認められた。ま
た、その分子量、Ｔｇ及び熱分解開始温度を測定した。
それらの結果を表２に示す。このポリイミドを、ＴＨＦ
に２５重量％の濃度になるよう溶解させることにより、
塗工用ワニスを得た。
【００６９】合成例４６ ４，４’−ジアミノ−３，３’，５，５’−テトラエチ
ルジフェニルメタン１１．６４ｇ（３７．５ミリモル）
とビス（３−アミノプロピル）テトラメチルジシロキサ
ン３．１１ｇ（１２．５ミリモル）と３，３’，４，
４’−ジフェニルスルホンテトラカルボン酸二無水物１
７．９１ｇ（５０ミリモル）及びＮＭＰ３００ｍｌとを
用いて、合成例１と同様の方法で、各構造単位のモル比
が［（１ａ）＋（１ｂ）］：［（２ａ）＋（２ｂ）］＝
７５：２５、［（１ａ）：（１ｂ）＝１００：０、（２
ａ）：（２ｂ）＝１００：０］で示されるポリイミド２
９．６ｇ（収率９２％）を得た。得られたポリイミドの
赤外吸収スペクトルを測定したところ、１７２０ｃｍ-1
及び１７８０ｃｍ-1に典型的なイミドの吸収が認められ
た。また、その分子量、Ｔｇ及び熱分解開始温度を測定
した。それらの結果を表２に示す。このポリイミドを、
ＴＨＦに２５重量％の濃度になるよう溶解させることに
より、塗工用ワニスを得た。
ルジフェニルメタン１１．６４ｇ（３７．５ミリモル）
とビス（３−アミノプロピル）テトラメチルジシロキサ
ン３．１１ｇ（１２．５ミリモル）と３，３’，４，
４’−ジフェニルスルホンテトラカルボン酸二無水物１
７．９１ｇ（５０ミリモル）及びＮＭＰ３００ｍｌとを
用いて、合成例１と同様の方法で、各構造単位のモル比
が［（１ａ）＋（１ｂ）］：［（２ａ）＋（２ｂ）］＝
７５：２５、［（１ａ）：（１ｂ）＝１００：０、（２
ａ）：（２ｂ）＝１００：０］で示されるポリイミド２
９．６ｇ（収率９２％）を得た。得られたポリイミドの
赤外吸収スペクトルを測定したところ、１７２０ｃｍ-1
及び１７８０ｃｍ-1に典型的なイミドの吸収が認められ
た。また、その分子量、Ｔｇ及び熱分解開始温度を測定
した。それらの結果を表２に示す。このポリイミドを、
ＴＨＦに２５重量％の濃度になるよう溶解させることに
より、塗工用ワニスを得た。
【００７０】合成例４７ ４，４’−ジアミノ−３，３’，５，５’−テトラメチ
ルジフェニルメタン１２．７２ｇ（５０ミリモル）とエ
チレングリコールビストリメリテート二無水物２０．５
１ｇ（５０ミリモル）及びＮＭＰ３００ｍｌとを用い
て、合成例１と同様の方法で、各構造単位のモル比が
［（１ａ）＋（１ｂ）］：［（２ａ）＋（２ｂ）］＝１
００：０、［（１ａ）：（１ｂ）＝０：１００、（２
ａ）：（２ｂ）＝０：０］で示されるポリイミド２９．
５ｇ（収率９４％）を得た。得られたポリイミドの赤外
吸収スペクトルを測定したところ、１７２０ｃｍ-1及び
１７８０ｃｍ-1に典型的なイミドの吸収が認められた。
また、その分子量、Ｔｇ及び熱分解開始温度を測定し
た。それらの結果を表２に示す。このポリイミドを、Ｔ
ＨＦに２５重量％の濃度になるよう溶解させることによ
り、塗工用ワニスを得た。
ルジフェニルメタン１２．７２ｇ（５０ミリモル）とエ
チレングリコールビストリメリテート二無水物２０．５
１ｇ（５０ミリモル）及びＮＭＰ３００ｍｌとを用い
て、合成例１と同様の方法で、各構造単位のモル比が
［（１ａ）＋（１ｂ）］：［（２ａ）＋（２ｂ）］＝１
００：０、［（１ａ）：（１ｂ）＝０：１００、（２
ａ）：（２ｂ）＝０：０］で示されるポリイミド２９．
５ｇ（収率９４％）を得た。得られたポリイミドの赤外
吸収スペクトルを測定したところ、１７２０ｃｍ-1及び
１７８０ｃｍ-1に典型的なイミドの吸収が認められた。
また、その分子量、Ｔｇ及び熱分解開始温度を測定し
た。それらの結果を表２に示す。このポリイミドを、Ｔ
ＨＦに２５重量％の濃度になるよう溶解させることによ
り、塗工用ワニスを得た。
【００７１】合成例４８ ４，４’−ジアミノ−３，３’，５，５’−テトラエチ
ルジフェニルメタン１５．５２ｇ（５０ミリモル）とエ
チレングリコールビストリメリテート二無水物２０．５
１ｇ（５０ミリモル）及びＮＭＰ３００ｍｌとを用い
て、合成例１と同様の方法で、各構造単位のモル比が
［（１ａ）＋（１ｂ）］：［（２ａ）＋（２ｂ）］＝１
００：０、［（１ａ）：（１ｂ）＝０：１００、（２
ａ）：（２ｂ）＝０：０］で示されるポリイミド３１．
８ｇ（収率９３％）を得た。得られたポリイミドの赤外
吸収スペクトルを測定したところ、１７２０ｃｍ-1及び
１７８０ｃｍ-1に典型的なイミドの吸収が認められた。
また、その分子量、Ｔｇ及び熱分解開始温度を測定し
た。それらの結果を表２に示す。このポリイミドを、Ｔ
ＨＦに２５重量％の濃度になるよう溶解させることによ
り、塗工用ワニスを得た。
ルジフェニルメタン１５．５２ｇ（５０ミリモル）とエ
チレングリコールビストリメリテート二無水物２０．５
１ｇ（５０ミリモル）及びＮＭＰ３００ｍｌとを用い
て、合成例１と同様の方法で、各構造単位のモル比が
［（１ａ）＋（１ｂ）］：［（２ａ）＋（２ｂ）］＝１
００：０、［（１ａ）：（１ｂ）＝０：１００、（２
ａ）：（２ｂ）＝０：０］で示されるポリイミド３１．
８ｇ（収率９３％）を得た。得られたポリイミドの赤外
吸収スペクトルを測定したところ、１７２０ｃｍ-1及び
１７８０ｃｍ-1に典型的なイミドの吸収が認められた。
また、その分子量、Ｔｇ及び熱分解開始温度を測定し
た。それらの結果を表２に示す。このポリイミドを、Ｔ
ＨＦに２５重量％の濃度になるよう溶解させることによ
り、塗工用ワニスを得た。
【００７１】
【表１】
【００７２】
【表２】
【００７３】表１及び表２において、ポリイミドの分子
量測定は、ＴＨＦを溶離液とし、カラムはＳｈｏｄｅｘ
８０Ｍ×２を使用して行った。分子量値は、ＧＰＣによ
る数平均分子量であり、ポリスチレン換算によるもので
ある。Ｔｇは示差熱分析（窒素中、１０℃／分で昇温）
により測定し、また、熱分解開始温度は、熱重量分析
（窒素中、１０℃／分で昇温）により測定したものであ
る。
量測定は、ＴＨＦを溶離液とし、カラムはＳｈｏｄｅｘ
８０Ｍ×２を使用して行った。分子量値は、ＧＰＣによ
る数平均分子量であり、ポリスチレン換算によるもので
ある。Ｔｇは示差熱分析（窒素中、１０℃／分で昇温）
により測定し、また、熱分解開始温度は、熱重量分析
（窒素中、１０℃／分で昇温）により測定したものであ
る。
【００７４】実施例１ 上記合成例４２で得られたポリイミドを含む塗工用ワニ
スを塗布液とし、基材である膜厚５０μｍのポリイミド
フィルム上に、バーコーターを用いて乾燥時の層厚が２
５μｍになるように塗布し、その塗布層を熱風循環型乾
燥機にて１５０℃で５分間乾燥させて基材の一面に接着
層を形成させた。次いで、基材の他の一面に合成例２で
得られたポリイミドを含む塗工用ワニス（合成例４２の
ポリイミドとはＴｇが異なる。）を塗布液とし、乾燥時
の層厚が２５μｍになるように塗布し、その塗布層を熱
風循環型乾燥機にて１５０℃で１０分間乾燥させること
により、基材の両面にＴｇの異なるポリイミドの接着層
を形成した総厚１００μｍの接着テープを作製した。
スを塗布液とし、基材である膜厚５０μｍのポリイミド
フィルム上に、バーコーターを用いて乾燥時の層厚が２
５μｍになるように塗布し、その塗布層を熱風循環型乾
燥機にて１５０℃で５分間乾燥させて基材の一面に接着
層を形成させた。次いで、基材の他の一面に合成例２で
得られたポリイミドを含む塗工用ワニス（合成例４２の
ポリイミドとはＴｇが異なる。）を塗布液とし、乾燥時
の層厚が２５μｍになるように塗布し、その塗布層を熱
風循環型乾燥機にて１５０℃で１０分間乾燥させること
により、基材の両面にＴｇの異なるポリイミドの接着層
を形成した総厚１００μｍの接着テープを作製した。
【００７５】実施例２〜４０ 合成例１〜４８で得られたポリイミドを使用して、実施
例１と全く同様にして、実施例２〜４０の本発明による
接着テープを作製した。なお、実施例３７の低Ｔｇ接着
層及び実施例３８の高Ｔｇ接着層には、粒径０．０５μ
ｍのアルミナフィラー（昭和電工社製）１０重量％を配
合した。また、実施例３９の低Ｔｇ接着層及び実施例４
０の高Ｔｇ接着層には０．０７μｍのシリカフィラー
（荒川化学社製）１０重量％を配合した。
例１と全く同様にして、実施例２〜４０の本発明による
接着テープを作製した。なお、実施例３７の低Ｔｇ接着
層及び実施例３８の高Ｔｇ接着層には、粒径０．０５μ
ｍのアルミナフィラー（昭和電工社製）１０重量％を配
合した。また、実施例３９の低Ｔｇ接着層及び実施例４
０の高Ｔｇ接着層には０．０７μｍのシリカフィラー
（荒川化学社製）１０重量％を配合した。
【００７６】各実施例１〜４０に使用した接着層の塗工
用ワニス、フィラーの種類と添加量及び形成された接着
層の接着温度を、それぞれ表３及び表４に示す。なお、
表３及び表４に示す高Ｔｇ接着層及び低Ｔｇ接着層のＴ
ｇは、表１及び表２に記載された対応する合成例のＴｇ
に相当する。
用ワニス、フィラーの種類と添加量及び形成された接着
層の接着温度を、それぞれ表３及び表４に示す。なお、
表３及び表４に示す高Ｔｇ接着層及び低Ｔｇ接着層のＴ
ｇは、表１及び表２に記載された対応する合成例のＴｇ
に相当する。
【００７７】比較例１ 合成例１０で得られたポリイミドを含む塗工用ワニスを
塗布液とし、実施例１と同様にして基材の両面に同Ｔｇ
のポリイミド接着層を形成した比較用の接着テープを作
製した。
塗布液とし、実施例１と同様にして基材の両面に同Ｔｇ
のポリイミド接着層を形成した比較用の接着テープを作
製した。
【００７８】比較例２ ポリイミド系ワニス（ラークＴＰＩ、三井東圧化学社
製）のＮ−メチル−２−ピロリドン２０重量％溶液を用
意した。この溶液を実施例１で使用した５０μｍのポリ
イミドフィルムの一面に乾燥時の接着層の膜厚が２５μ
ｍになるように塗布し、熱風循環型乾燥機中にて１５０
℃で１時間乾燥させ、更に同じ溶液を該ポリイミドフィ
ルムの他の一面に乾燥時の接着層の膜厚が２５μｍにな
るように塗布し熱風循環型乾燥機中にて１５０℃で１時
間乾燥させた後、更に２５０℃で１時間乾燥させ、比較
用の接着テープを作製した。なお、比較例１及び比較例
２についても実施例に示したと同様に塗工用ワニス、フ
ィラー添加量及び接着層の接着温度を表５に示した。
製）のＮ−メチル−２−ピロリドン２０重量％溶液を用
意した。この溶液を実施例１で使用した５０μｍのポリ
イミドフィルムの一面に乾燥時の接着層の膜厚が２５μ
ｍになるように塗布し、熱風循環型乾燥機中にて１５０
℃で１時間乾燥させ、更に同じ溶液を該ポリイミドフィ
ルムの他の一面に乾燥時の接着層の膜厚が２５μｍにな
るように塗布し熱風循環型乾燥機中にて１５０℃で１時
間乾燥させた後、更に２５０℃で１時間乾燥させ、比較
用の接着テープを作製した。なお、比較例１及び比較例
２についても実施例に示したと同様に塗工用ワニス、フ
ィラー添加量及び接着層の接着温度を表５に示した。
【００７９】
【表３】
【００８０】
【表４】
【００８１】
【表５】
【００８２】上記各実施例及び比較例で得られた接着テ
ープを評価するために、以下の作業を行った。 （リードフレームの組み立て）図２に示す半導体パッケ
ージに用いられるリードフレームを、次に示す手順で組
み立てた。 （ａ）接着テープの打ち抜き 金型による接着テープの短冊状打ち抜き。 （ｂ）リードフレーム組み立て 短冊状に打ち抜いた接着テープをリードフレームに位置
合わせし、加熱したホットプレート上で加熱加圧して、
リードフレームと接着テープの高Ｔｇ接着層側を貼り合
わせる（４ｋｇｆ／ｃｍ2／１秒）ことによりリードフ
レームを組み立てた。この時の接着温度は、高Ｔｇ接着
層の接着温度として表３、表４及び表５に示した。
ープを評価するために、以下の作業を行った。 （リードフレームの組み立て）図２に示す半導体パッケ
ージに用いられるリードフレームを、次に示す手順で組
み立てた。 （ａ）接着テープの打ち抜き 金型による接着テープの短冊状打ち抜き。 （ｂ）リードフレーム組み立て 短冊状に打ち抜いた接着テープをリードフレームに位置
合わせし、加熱したホットプレート上で加熱加圧して、
リードフレームと接着テープの高Ｔｇ接着層側を貼り合
わせる（４ｋｇｆ／ｃｍ2／１秒）ことによりリードフ
レームを組み立てた。この時の接着温度は、高Ｔｇ接着
層の接着温度として表３、表４及び表５に示した。
【００８３】（半導体パッケージの組み立て）次に、上
記で得られたリードフレームを使用し、以下の手順で半
導体パッケージを組み立てた。リードフレーム組み立て
時に接着条件が異なるのは、各接着テープの特性が異な
るためである。ここでは、各接着テープに最適の接着条
件を選定し、それに基づいて接着させた。 （ｃ）ダイボンディング 前記（ｂ）で得られたリードフレームに貼り合わせた接
着テープの低Ｔｇ接着層に半導体チップを貼り合わせ
た。貼り合わせはホットプレート上で加熱加圧して（４
ｋｇｆ／ｃｍ2／１秒）行った。この時の接着温度は、
低Ｔｇ接着層の接着温度として表３、表４及び表５に示
した。 （ｄ）ワイヤーボンディング ワイヤーボンダーにより、金線で半導体チップ上のワイ
ヤーパッドとインナーリード線端部の銀メッキ部分とを
配線する。 （ｅ）モールディング エポキシ系モールド剤でトランスファーモールドする。 （ｆ）仕上げ工程 ホーミング、ダムカット及びアウターリード部のメッキ
等の工程を含め、パッケージに仕上げる。
記で得られたリードフレームを使用し、以下の手順で半
導体パッケージを組み立てた。リードフレーム組み立て
時に接着条件が異なるのは、各接着テープの特性が異な
るためである。ここでは、各接着テープに最適の接着条
件を選定し、それに基づいて接着させた。 （ｃ）ダイボンディング 前記（ｂ）で得られたリードフレームに貼り合わせた接
着テープの低Ｔｇ接着層に半導体チップを貼り合わせ
た。貼り合わせはホットプレート上で加熱加圧して（４
ｋｇｆ／ｃｍ2／１秒）行った。この時の接着温度は、
低Ｔｇ接着層の接着温度として表３、表４及び表５に示
した。 （ｄ）ワイヤーボンディング ワイヤーボンダーにより、金線で半導体チップ上のワイ
ヤーパッドとインナーリード線端部の銀メッキ部分とを
配線する。 （ｅ）モールディング エポキシ系モールド剤でトランスファーモールドする。 （ｆ）仕上げ工程 ホーミング、ダムカット及びアウターリード部のメッキ
等の工程を含め、パッケージに仕上げる。
【００８４】（接着テープ及び半導体パッケージ（ｎ＝
１０）の評価結果） （Ａ）接着力 銅板にリードフレーム組み立て時の条件で接着テープを
貼着（テーピング）した後、その１０ｍｍ幅のテープの
室温における９０°ピール強度を測定した。その結果、
実施例１〜４０の接着テープの強度は、３５〜５０ｇ／
１０ｍｍであるのに対し、比較例１のものは３５〜５０
ｇ／１０ｍｍであり問題はなかったが、比較例２のもの
は１０〜４０ｇ／１０ｍｍで変動幅が大きかった。 （Ｂ）リードの埋没状態 リードフレームの組み立ての際の接着テープにリードピ
ンが埋め込まる状態を観察した。実施例１〜４０の接着
テープでは、高Ｔｇ側に埋め込まれたリードピンは、
（ｂ）のリードフレーム製造時の貼着状態のままであっ
たが、比較例１、２のものは（ｃ）の半導体チップ貼り
合わせ時に、リードピンが歪んだり移動してその平坦性
を損なっているものがあった。 （Ｃ）半導体パッケージの評価 前述のようにして得られたパッケージに対して、ＰＣＢ
Ｔ試験（Ｐｒｅｓｓｕｒｅ Ｃｏｏｋｅｒ Ｂｉａｓｅ
ｄ Ｔｅｓｔ）を行った。この試験条件は、５ボルトに
印加し、１２１℃、２ａｔｍ、１００％ＲＨにおいて実
施し、電気的信頼性テストを行った。その結果、実施例
１〜４０のものは、１０００時間経過でもショートが生
じなかった。これに対し、比較例１と２には第１回目の
接着層が軟化したためリードピンの移動による接触でシ
ョートの発生したものがあった。
１０）の評価結果） （Ａ）接着力 銅板にリードフレーム組み立て時の条件で接着テープを
貼着（テーピング）した後、その１０ｍｍ幅のテープの
室温における９０°ピール強度を測定した。その結果、
実施例１〜４０の接着テープの強度は、３５〜５０ｇ／
１０ｍｍであるのに対し、比較例１のものは３５〜５０
ｇ／１０ｍｍであり問題はなかったが、比較例２のもの
は１０〜４０ｇ／１０ｍｍで変動幅が大きかった。 （Ｂ）リードの埋没状態 リードフレームの組み立ての際の接着テープにリードピ
ンが埋め込まる状態を観察した。実施例１〜４０の接着
テープでは、高Ｔｇ側に埋め込まれたリードピンは、
（ｂ）のリードフレーム製造時の貼着状態のままであっ
たが、比較例１、２のものは（ｃ）の半導体チップ貼り
合わせ時に、リードピンが歪んだり移動してその平坦性
を損なっているものがあった。 （Ｃ）半導体パッケージの評価 前述のようにして得られたパッケージに対して、ＰＣＢ
Ｔ試験（Ｐｒｅｓｓｕｒｅ Ｃｏｏｋｅｒ Ｂｉａｓｅ
ｄ Ｔｅｓｔ）を行った。この試験条件は、５ボルトに
印加し、１２１℃、２ａｔｍ、１００％ＲＨにおいて実
施し、電気的信頼性テストを行った。その結果、実施例
１〜４０のものは、１０００時間経過でもショートが生
じなかった。これに対し、比較例１と２には第１回目の
接着層が軟化したためリードピンの移動による接触でシ
ョートの発生したものがあった。
【００８５】以上の結果から、本発明の接着テープを用
いた場合には、良好な半導体パッケージを作製すること
ができるのに対し、比較例の接着テープを用いた場合
は、リードが埋め込まれてしまったり、電気的信頼性試
験でショートが発生する、接着力の変動幅が大きい等の
問題があり、電子部品作製に適していないことは明らか
である。
いた場合には、良好な半導体パッケージを作製すること
ができるのに対し、比較例の接着テープを用いた場合
は、リードが埋め込まれてしまったり、電気的信頼性試
験でショートが発生する、接着力の変動幅が大きい等の
問題があり、電子部品作製に適していないことは明らか
である。
【００８６】
【発明の効果】本発明の電子部品用接着テープは、上記
した試験結果に見られるように、十分な耐熱性及び接着
性を有しているから、電子部品の接着に極めて信頼性の
高い良好なものであり、例えば、リードフレーム固定
用、ＴＡＢ用、半導体装置を構成するリードフレーム周
辺の部材間、すなわち、リードピン、半導体チップ搭載
用基板、放熱板、半導体チップ自身等の接着に好適に使
用することができる。
した試験結果に見られるように、十分な耐熱性及び接着
性を有しているから、電子部品の接着に極めて信頼性の
高い良好なものであり、例えば、リードフレーム固定
用、ＴＡＢ用、半導体装置を構成するリードフレーム周
辺の部材間、すなわち、リードピン、半導体チップ搭載
用基板、放熱板、半導体チップ自身等の接着に好適に使
用することができる。
【図１】 本発明または従来の接着テープを使用した樹
脂封止型半導体装置の一例の断面図である。
脂封止型半導体装置の一例の断面図である。
【図２】 本発明または従来の接着テープを使用した樹
脂封止型半導体装置の他の一例の断面図である。
脂封止型半導体装置の他の一例の断面図である。
【図３】 本発明または従来の接着テープを使用した樹
脂封止型半導体装置のさらに他の一例の断面図である。
脂封止型半導体装置のさらに他の一例の断面図である。
１…半導体チップ、２…プレーン（金属放熱板）、３…
リードピン、４…ボンディングワイヤー、５…樹脂、６
…接着層、７…ダイパッド、８…電極
リードピン、４…ボンディングワイヤー、５…樹脂、６
…接着層、７…ダイパッド、８…電極
Claims (4)
- 【請求項１】 基材を介してその両面に、下記式（１
ａ）で表される構造単位及び下記式（１ｂ）で表される
構造単位の少なくとも１種を１００〜４０モル％と、下
記式（２ａ）で表される構造単位及び下記式（２ｂ）で
表される構造単位の少なくとも１種を０〜６０モル％と
からなる少なくとも１つ以上のポリイミドを含有してな
る接着層を設けた接着テープであって、前記両面の接着
層が互いに異なるガラス転移温度を有することを特徴と
する電子部品用接着テープ。 【化１】 （式中、Ａｒは芳香環を有する下記の構造から選ばれる
二価の基を示す。） 【化２】 （式中、Ｒ1、Ｒ2、Ｒ3及びＲ4はそれぞれ同じでも異な
っていてもよく、水素原子、炭素数１〜４のアルキル基
または炭素数１〜４のアルコキシ基を示すが、これらの
全ての基が同時に水素原子であることはない。） 【化３】 （式中、Ｒは炭素数１〜１０のアルキレン基またはメチ
レン基がＳｉに結合している−ＣＨ2ＯＣ6Ｈ4−を示
し、ｎは１〜２０の整数を意味する。） - 【請求項２】 基材の両面に設けられた接着層が、ガラ
ス転移温度に３０℃以上の差異を有するものであること
を特徴とする請求項１に記載の電子部品用接着テープ。 - 【請求項３】 少なくともー方の接着層が、粒径１μｍ
以下のフィラーを０．１〜５０重量部含むことを特徴と
する請求項１または２に記載の電子部品用接着テープ。 - 【請求項４】 接着層の少なくとも一方の面に、剥離性
フィルムを設けることを特徴とする請求項１〜３のいず
れか１項に記載の電子部品用接着テープ。
Priority Applications (4)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP8358155A JPH10183079A (ja) | 1996-12-26 | 1996-12-26 | 電子部品用接着テープ |
| TW86119347A TW384304B (en) | 1996-12-26 | 1997-12-19 | Adhesive tape for electronic parts |
| US08/998,019 US6045886A (en) | 1996-12-26 | 1997-12-24 | Adhesive tape for electronic parts |
| KR1019970073902A KR100337423B1 (ko) | 1996-12-26 | 1997-12-26 | 전자부품용접착테이프 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP8358155A JPH10183079A (ja) | 1996-12-26 | 1996-12-26 | 電子部品用接着テープ |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH10183079A true JPH10183079A (ja) | 1998-07-07 |
Family
ID=18457832
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP8358155A Pending JPH10183079A (ja) | 1996-12-26 | 1996-12-26 | 電子部品用接着テープ |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH10183079A (ja) |
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- 1996-12-26 JP JP8358155A patent/JPH10183079A/ja active Pending
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|---|---|---|---|
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