JPS5871945A - ポリカ−ボネ−ト樹脂組成物 - Google Patents
ポリカ−ボネ−ト樹脂組成物Info
- Publication number
- JPS5871945A JPS5871945A JP17013081A JP17013081A JPS5871945A JP S5871945 A JPS5871945 A JP S5871945A JP 17013081 A JP17013081 A JP 17013081A JP 17013081 A JP17013081 A JP 17013081A JP S5871945 A JPS5871945 A JP S5871945A
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- JP
- Japan
- Prior art keywords
- polycarbonate resin
- weight
- parts
- polycarbonate
- resin composition
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
本発明はポリカーボネート樹脂組成物、更に詳しくは低
温における耐衝撃性と耐ガソリン性の改良されたポリカ
ーボネート樹脂組成物に関する。
温における耐衝撃性と耐ガソリン性の改良されたポリカ
ーボネート樹脂組成物に関する。
ポリカーボネート樹脂は高度の耐衝撃性を具備し、自己
消火性であり、耐熱性が他の樹脂に比して高（、しかも
電気的特性及び寸法安定性が優れていることから、エン
ジニアリンググラスチックとして広（使用されている、 しかし、ポリカーボネート樹脂を成形品として使用する
際（では、成形品の厚さによる衝撃強度依存性が高（、
例えば３２龍厚さく１／８インチ厚さ）のアイゾツトノ
ツチ付衝撃値は延性破壊を示すのに対し、６４鮎厚さく
１／４インチ厚−文）では脱性破壊を示し、厚さが厚い
領域で衝撃強度が低下するという問題がある。この問題
解決のためＫ、例えば特公昭４０−１３６６３号公報に
はポリカーボネートとポリエチレンとのブレンド樹脂が
、特公昭４０−１３６６４号公報にはポリカーボネート
とエチレン−プロピレンブロック共重合体とのブレンド
樹脂が、特公昭４２−１８８２３号公報にはポリヵーボ
ネー出゛チルラバーとのブレンド樹脂が提案されている
。
消火性であり、耐熱性が他の樹脂に比して高（、しかも
電気的特性及び寸法安定性が優れていることから、エン
ジニアリンググラスチックとして広（使用されている、 しかし、ポリカーボネート樹脂を成形品として使用する
際（では、成形品の厚さによる衝撃強度依存性が高（、
例えば３２龍厚さく１／８インチ厚さ）のアイゾツトノ
ツチ付衝撃値は延性破壊を示すのに対し、６４鮎厚さく
１／４インチ厚−文）では脱性破壊を示し、厚さが厚い
領域で衝撃強度が低下するという問題がある。この問題
解決のためＫ、例えば特公昭４０−１３６６３号公報に
はポリカーボネートとポリエチレンとのブレンド樹脂が
、特公昭４０−１３６６４号公報にはポリカーボネート
とエチレン−プロピレンブロック共重合体とのブレンド
樹脂が、特公昭４２−１８８２３号公報にはポリヵーボ
ネー出゛チルラバーとのブレンド樹脂が提案されている
。
しかしながら、いずれのブレンド樹脂も常温での耐衝撃
性は改良されるものの、低温（０℃以下）での耐衝撃性
は不十分であり、その改良が望まれている。
性は改良されるものの、低温（０℃以下）での耐衝撃性
は不十分であり、その改良が望まれている。
また、ポリカーボネート樹脂には耐俗剤性が低いという
欠点があり、このため大型の、或いは複雑な形状の残留
応力の大きい成形品は溶剤の雰囲気に接すると応力き裂
を生ずることがあり、その改良が望まれている。
欠点があり、このため大型の、或いは複雑な形状の残留
応力の大きい成形品は溶剤の雰囲気に接すると応力き裂
を生ずることがあり、その改良が望まれている。
本発明者らは、寒冷雰囲気中においても高い衝撃性を有
し、且つ耐ガソリン性にすぐれた成形品を与えるポリカ
ーボネート樹脂組成物を得るべく鋭意研究した結果、ポ
リカーボネートｍ脂に特定割合のブチルラバーとアクリ
ル系弾性重合体を配合せしめることが有効であることを
見い出し、本発明に到達したものである。
し、且つ耐ガソリン性にすぐれた成形品を与えるポリカ
ーボネート樹脂組成物を得るべく鋭意研究した結果、ポ
リカーボネートｍ脂に特定割合のブチルラバーとアクリ
ル系弾性重合体を配合せしめることが有効であることを
見い出し、本発明に到達したものである。
すなわち、本発明はボリカーボ坏−ト樹脂因１００重量
部当り、ブチルラバー（Ｂｉ ０．５〜１０重量部とア
クリル系弾性重合体（ＣＩ ０．５〜１０重量部を配合
せしめてなることを特徴とするポリカーボネート樹脂組
成物である。
部当り、ブチルラバー（Ｂｉ ０．５〜１０重量部とア
クリル系弾性重合体（ＣＩ ０．５〜１０重量部を配合
せしめてなることを特徴とするポリカーボネート樹脂組
成物である。
本発明のポリカーボネート樹脂組成物は引張強度、耐熱
性等ポリカーボネート樹脂の特性を保持して、１／４イ
ンチ厚さの衝撃強度、特に低温での強度および耐ガソリ
ン性が大幅に改良されているので、低温での耐衝撃性と
耐ガソリン性が要求される用途、例えばバンパー等の自
動車部品などに広（使用できる。本発明の特徴である寒
冷雰囲気中における高い耐衝撃性と耐カッリン性はブチ
ルラバーとアクリル系弾性重合体とを組合せて配合する
ことによって始めて得られるものであって、これら成分
を単独で配合しても本発明の目的とする特性は得られな
い、従って、本発明のポリカーボネート樹脂組成物の優
れた特性は、ポリカーボネート樹脂 ブチルラバーおよ
びアクリル系弾性重合体の相互作用によって達成される
と推考されるが、その作用機構は詳らかで１ｃい。
性等ポリカーボネート樹脂の特性を保持して、１／４イ
ンチ厚さの衝撃強度、特に低温での強度および耐ガソリ
ン性が大幅に改良されているので、低温での耐衝撃性と
耐ガソリン性が要求される用途、例えばバンパー等の自
動車部品などに広（使用できる。本発明の特徴である寒
冷雰囲気中における高い耐衝撃性と耐カッリン性はブチ
ルラバーとアクリル系弾性重合体とを組合せて配合する
ことによって始めて得られるものであって、これら成分
を単独で配合しても本発明の目的とする特性は得られな
い、従って、本発明のポリカーボネート樹脂組成物の優
れた特性は、ポリカーボネート樹脂 ブチルラバーおよ
びアクリル系弾性重合体の相互作用によって達成される
と推考されるが、その作用機構は詳らかで１ｃい。
本発明に用いられる囚成分のポリカーボネート樹脂は、
通常酸受容体および分子量調整剤の存在下での２価フェ
ノールとホスゲン等のカーボネート前駆体との反応、或
いは２価フェノールとジフェニルカーボネート等のカー
ボネート前駆体とのエステル交換反応によって製造され
る。ここで使用しうる２価フェノールはビスフェノール
類が好ましく、と＜ ｖＣ２，２−ビス（４−ヒドロキ
シツボニル）プロパン（以下ビスフェノールＡと称す）
が好ましい。また、ビスフェノールＡの一部または全部
を他の２価フェノールで置換してもよい。ビスフェノー
ルＡ以外の２価フェノールとは、例えばハイドロキノン
。
通常酸受容体および分子量調整剤の存在下での２価フェ
ノールとホスゲン等のカーボネート前駆体との反応、或
いは２価フェノールとジフェニルカーボネート等のカー
ボネート前駆体とのエステル交換反応によって製造され
る。ここで使用しうる２価フェノールはビスフェノール
類が好ましく、と＜ ｖＣ２，２−ビス（４−ヒドロキ
シツボニル）プロパン（以下ビスフェノールＡと称す）
が好ましい。また、ビスフェノールＡの一部または全部
を他の２価フェノールで置換してもよい。ビスフェノー
ルＡ以外の２価フェノールとは、例えばハイドロキノン
。
４．４゛−ジヒドロキシジフェニル、ビス（４−ヒドロ
キシフェニル）アルカン、ビス（４−ヒドロキシフェニ
ル）シクロアルカン、ビス（４−ヒドロキシフェニル）
スルフイツト、ビス（４−ヒドロキシフェニル）スルホ
ン、ビス（４−ヒドロキシフェニル）スルホキシド、ビ
ス（４−ヒトロキシフエτ−ル）ケトン、ビス（４−ヒ
ドロキシフェニル）エーテルの如き化合物またはビス（
３，Ｓ−ジブロモ−４−ヒドロキシフェニル）プロパン
の如きハロゲン化ビスフェノール類である。ポリカーボ
ネート樹脂はこれら２価フェノールのホモポリマーまた
は２種以上のコポリマー或いはこれらのブレンド物であ
ってもよい。また、ポリカーボネート樹脂はその一部が
分岐されていてもよく、例えば多官能性芳 ５− 香族化合物を２価フェノールおよび／またはカーボネー
ト前駆体と反応させた熱可塑性ランダム分岐ポリカーボ
ネートも含む。
キシフェニル）アルカン、ビス（４−ヒドロキシフェニ
ル）シクロアルカン、ビス（４−ヒドロキシフェニル）
スルフイツト、ビス（４−ヒドロキシフェニル）スルホ
ン、ビス（４−ヒドロキシフェニル）スルホキシド、ビ
ス（４−ヒトロキシフエτ−ル）ケトン、ビス（４−ヒ
ドロキシフェニル）エーテルの如き化合物またはビス（
３，Ｓ−ジブロモ−４−ヒドロキシフェニル）プロパン
の如きハロゲン化ビスフェノール類である。ポリカーボ
ネート樹脂はこれら２価フェノールのホモポリマーまた
は２種以上のコポリマー或いはこれらのブレンド物であ
ってもよい。また、ポリカーボネート樹脂はその一部が
分岐されていてもよく、例えば多官能性芳 ５− 香族化合物を２価フェノールおよび／またはカーボネー
ト前駆体と反応させた熱可塑性ランダム分岐ポリカーボ
ネートも含む。
本発明に用いられるｉＢｌ成分のブチルラバーとしては
、例えばイソブチレンと１〜７重量係世襲ングレンを塩
化アルミニウムの如きフリーデル・クラフッ型の金属ハ
ロゲン化合物の存在−ドに低温例えば約−１００℃で共
重合させて得られる低不飽和度の合成コムがあげられる
。
、例えばイソブチレンと１〜７重量係世襲ングレンを塩
化アルミニウムの如きフリーデル・クラフッ型の金属ハ
ロゲン化合物の存在−ドに低温例えば約−１００℃で共
重合させて得られる低不飽和度の合成コムがあげられる
。
本発明に用いられる（Ｃ）成分のアクリル系弾性重合体
は、メタクリル酸エステルまたはアクリル酸エステルを
主要成分とする、スチレン、ブタジェン、アクリロニト
リル等の如き共重合上ツマ−との共重合体であって、例
えばアクリル酸エステル（例えば２−エチルへキシルア
クリレート、ｎ−ブチルアクリレート等）３５〜６０重
量部、ブタジェン５〜２０重量部、メチルメタクリレー
トθ〜１０Ｍ倉部及び架橋剤（例えばエチレンジメタク
リレート等）０６〜１．３重量部を乳化１合させて得ら
れるゴムラテックス ６− に凝集剤を加先て平均粒径な０１３〜０２０μに調整し
たラテックス状ゴム６５重量部に対して、第１グラフト
成分としてメチレノ５〜１５重景部、メチルメタクリレ
ート５〜１０重量部。
は、メタクリル酸エステルまたはアクリル酸エステルを
主要成分とする、スチレン、ブタジェン、アクリロニト
リル等の如き共重合上ツマ−との共重合体であって、例
えばアクリル酸エステル（例えば２−エチルへキシルア
クリレート、ｎ−ブチルアクリレート等）３５〜６０重
量部、ブタジェン５〜２０重量部、メチルメタクリレー
トθ〜１０Ｍ倉部及び架橋剤（例えばエチレンジメタク
リレート等）０６〜１．３重量部を乳化１合させて得ら
れるゴムラテックス ６− に凝集剤を加先て平均粒径な０１３〜０２０μに調整し
たラテックス状ゴム６５重量部に対して、第１グラフト
成分としてメチレノ５〜１５重景部、メチルメタクリレ
ート５〜１０重量部。
アクリロニトリル０〜１０重量部および架橋剤（例えば
エチレンジメタクリレート、ジビニルベンゼン等）０１
〜０３重量部よりなる混合モノマー２０〜２５重量部を
グラフト重合させ、更に第２グラフト成分としてメチル
メタクリレート１０〜１５重量部および架橋剤（例えば
エチレンジメタクリレート、ジビニルベンゼン等）０１
〜０３重量部よりなる混合モノマー１０〜１５重量部を
グラフト重合させることによって製造されたグラフト共
重合体をあげることができる。かかるアクリル系弾性重
合体の具体例としては呉羽化字工業■から製品名ＨＩＡ
−１５として市販されているものが例示される、本発
明において、これらの配合比はポリカーボネート樹脂（
４）１００重葉部に対して、ブチルラバーＣＢ）並びに
アクリル系弾性重合体（Ｃ）はそれぞれ０５〜１０重量
部であり、更に好ましくはそれぞれ１〜５重量部である
。１． （ｎ） 、（Ｃ）成分の配合量が上述の範囲よ
り少ないと本発明の樹脂組成物のような特性が得られず
、上述の範囲より多いと層剥離な生にて成形品の外観な
損なったり、耐熱性が低下し、たりするので好ましくな
い。
エチレンジメタクリレート、ジビニルベンゼン等）０１
〜０３重量部よりなる混合モノマー２０〜２５重量部を
グラフト重合させ、更に第２グラフト成分としてメチル
メタクリレート１０〜１５重量部および架橋剤（例えば
エチレンジメタクリレート、ジビニルベンゼン等）０１
〜０３重量部よりなる混合モノマー１０〜１５重量部を
グラフト重合させることによって製造されたグラフト共
重合体をあげることができる。かかるアクリル系弾性重
合体の具体例としては呉羽化字工業■から製品名ＨＩＡ
−１５として市販されているものが例示される、本発
明において、これらの配合比はポリカーボネート樹脂（
４）１００重葉部に対して、ブチルラバーＣＢ）並びに
アクリル系弾性重合体（Ｃ）はそれぞれ０５〜１０重量
部であり、更に好ましくはそれぞれ１〜５重量部である
。１． （ｎ） 、（Ｃ）成分の配合量が上述の範囲よ
り少ないと本発明の樹脂組成物のような特性が得られず
、上述の範囲より多いと層剥離な生にて成形品の外観な
損なったり、耐熱性が低下し、たりするので好ましくな
い。
本発明のポリカーボネート樹脂組成物の調製は任意の方
法で行なうことができる。その方法としては、例えばポ
リカーボネ−ト樹脂（Ａ）にブチルラバー（Ｂ）とアク
リル系弾性重合体（Ｃ’ｌを加え、Ｖ型ブレングー、ス
ーパーミキサー等を用いて混合する方法或いは押出機、
コニーダーなどを用いた溶融状態で混合する方法、（Ｂ
）成分と（Ｃ）成分をあらかじめ混練ロール、バンバリ
ーミキサ−にて混合し、これをポリカーボネート樹脂（
４）に直接または溶融状態で混合する方法などがある。
法で行なうことができる。その方法としては、例えばポ
リカーボネ−ト樹脂（Ａ）にブチルラバー（Ｂ）とアク
リル系弾性重合体（Ｃ’ｌを加え、Ｖ型ブレングー、ス
ーパーミキサー等を用いて混合する方法或いは押出機、
コニーダーなどを用いた溶融状態で混合する方法、（Ｂ
）成分と（Ｃ）成分をあらかじめ混練ロール、バンバリ
ーミキサ−にて混合し、これをポリカーボネート樹脂（
４）に直接または溶融状態で混合する方法などがある。
本発明のポリカーボネート樹脂組成物には、更にその改
質を目的として他の添加剤、例えばガラス繊維、カーボ
ン繊維の如き強化剤、熱安定剤、酸化防止剤７発泡剤、
光安定剤、＊燃剤。
質を目的として他の添加剤、例えばガラス繊維、カーボ
ン繊維の如き強化剤、熱安定剤、酸化防止剤７発泡剤、
光安定剤、＊燃剤。
可塑剤、離型剤、帯電防止剤、充填剤などを添加するこ
とかできる。また、例えばポリスチレン、ポリメチルメ
タクリレート、ＡＳｖｊ４脂ＡＢＳ樹脂、ポリエステル
、ポリフェニレンオキサイド等の他の樹脂を混合するこ
とができる。
とかできる。また、例えばポリスチレン、ポリメチルメ
タクリレート、ＡＳｖｊ４脂ＡＢＳ樹脂、ポリエステル
、ポリフェニレンオキサイド等の他の樹脂を混合するこ
とができる。
以下に本発明を実施例を以って説明する。同、爽施例甲
の部は重量部を意味する１、また評価は以下の方法で行
なった。
の部は重量部を意味する１、また評価は以下の方法で行
なった。
予め乾燥したペレットを射出成形機を用いて、開帳試験
片（ＡＳＴＭＤ６３８タイプエダンベル）に成形した。
片（ＡＳＴＭＤ６３８タイプエダンベル）に成形した。
開帳試験片は温度２３℃、湿度５０チで２４時間処理し
たのち、引張試験機（新興■製ニア０Ｍ５００Ｄ型）に
て２３℃で引張降伏強度を測定した。引張降伏強度が高
い程引張強度がよいことを表わす。
たのち、引張試験機（新興■製ニア０Ｍ５００Ｄ型）に
て２３℃で引張降伏強度を測定した。引張降伏強度が高
い程引張強度がよいことを表わす。
予め乾燥したペレットを射出成形機を用いて６４＆ｉａ
Ｘ Ｉ Ｚ ７１ＥｌｌＸ ６．３５１ＩＩｌＯ：）衝
撃試験片に成 ９− 形した。該試験片は０．２５１１１１ Ｈのノツチを付
けたのち、θ℃、−１０℃、−２０℃の恒温器中に１時
間放置した。その後試験片な恒温器からとり出し、直ち
にアイゾツト衝撃試験機（東洋精機■製）にて衝撃強朋
を測定した。衝撃強度が大きい程、耐衝撃性のよいこと
を表わす。
Ｘ Ｉ Ｚ ７１ＥｌｌＸ ６．３５１ＩＩｌＯ：）衝
撃試験片に成 ９− 形した。該試験片は０．２５１１１１ Ｈのノツチを付
けたのち、θ℃、−１０℃、−２０℃の恒温器中に１時
間放置した。その後試験片な恒温器からとり出し、直ち
にアイゾツト衝撃試験機（東洋精機■製）にて衝撃強朋
を測定した。衝撃強度が大きい程、耐衝撃性のよいこと
を表わす。
３耐溶剤性評価法：
予め乾燥したペレットを射出成形機を用いて、１２７關
Ｘ １２．７１ｍＸ ６．３５ｍの曲げ試験片に成形し
た。曲げ試験片は温度２３℃、湿度５０チで２４時間処
理したのち、引張試験機（新興■製ｉ ＴＯＭ ５００
Ｄ型）にて２３０℃で曲げ強度（＆）を測定した。ま
た、曲げ試験片は温度２３℃、湿［５０％にて処理した
のち、ガソリン（丸吾石油■レギュラーガソリン）中に
１５秒間役し、そのままの状態で上記と同様にして曲げ
強［（ｂＪを測定した。耐溶剤性はｇｉ度保持率（ｃ）
−〔（１・）／（ａ）Ｊ ｘ １ｏ ｏにて評価した。
Ｘ １２．７１ｍＸ ６．３５ｍの曲げ試験片に成形し
た。曲げ試験片は温度２３℃、湿度５０チで２４時間処
理したのち、引張試験機（新興■製ｉ ＴＯＭ ５００
Ｄ型）にて２３０℃で曲げ強度（＆）を測定した。ま
た、曲げ試験片は温度２３℃、湿［５０％にて処理した
のち、ガソリン（丸吾石油■レギュラーガソリン）中に
１５秒間役し、そのままの状態で上記と同様にして曲げ
強［（ｂＪを測定した。耐溶剤性はｇｉ度保持率（ｃ）
−〔（１・）／（ａ）Ｊ ｘ １ｏ ｏにて評価した。
保持率は大きい程、Ｗ［溶剤性のよいことを表わす、。
１０−
実施例１〜４及び比較例１〜４
予め戦慄したポリカーボネート樹脂（舎人化成■製；パ
ンライトＬ−１２２５）１００部Ｋ、ブチルラバー（日
本合成ゴム■製； ＩＩＲ−０６５）とアクリル系弾性
重合体（呉羽化学工業■ｉ ＨＩＡ−１５）をそれぞれ
第１表に示す量ずつ加え、ｖｇブレンダーを用いて混合
し、３０顛φ押出機（中央機械■ｇ；ｖｓｘ−ａｏ）で
押出しベレット化した。得られたペレットは前記の方法
で射出成形し、引張強度、耐衝撃性、耐沼剤性を評価（
−た。その結果を第１表に示す。
ンライトＬ−１２２５）１００部Ｋ、ブチルラバー（日
本合成ゴム■製； ＩＩＲ−０６５）とアクリル系弾性
重合体（呉羽化学工業■ｉ ＨＩＡ−１５）をそれぞれ
第１表に示す量ずつ加え、ｖｇブレンダーを用いて混合
し、３０顛φ押出機（中央機械■ｇ；ｖｓｘ−ａｏ）で
押出しベレット化した。得られたペレットは前記の方法
で射出成形し、引張強度、耐衝撃性、耐沼剤性を評価（
−た。その結果を第１表に示す。
第１表から、本発明の樹脂組成物は低温での耐衝撃性に
優れていることが判る。
優れていることが判る。
１３−
Claims (1)
- ポリカーボネート樹脂囚１００重量部当り、ブチルラバ
ー＠０５〜１０重量部とアクリル系弾性重合体（Ｃ）
０．５〜１０重量部を配合せしめてなることを特徴とす
るポリカーボネート樹脂組成物。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP17013081A JPS5871945A (ja) | 1981-10-26 | 1981-10-26 | ポリカ−ボネ−ト樹脂組成物 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP17013081A JPS5871945A (ja) | 1981-10-26 | 1981-10-26 | ポリカ−ボネ−ト樹脂組成物 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS5871945A true JPS5871945A (ja) | 1983-04-28 |
| JPH0114942B2 JPH0114942B2 (ja) | 1989-03-15 |
Family
ID=15899201
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP17013081A Granted JPS5871945A (ja) | 1981-10-26 | 1981-10-26 | ポリカ−ボネ−ト樹脂組成物 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS5871945A (ja) |
Cited By (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS6234953A (ja) * | 1985-08-07 | 1987-02-14 | Idemitsu Petrochem Co Ltd | ポリカ−ボネ−ト樹脂組成物 |
| JPS6284152A (ja) * | 1985-10-08 | 1987-04-17 | Idemitsu Petrochem Co Ltd | ポリカ−ボネ−ト樹脂組成物 |
| JPS62295950A (ja) * | 1986-06-17 | 1987-12-23 | Idemitsu Petrochem Co Ltd | ポリカ−ボネ−ト樹脂組成物 |
-
1981
- 1981-10-26 JP JP17013081A patent/JPS5871945A/ja active Granted
Cited By (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS6234953A (ja) * | 1985-08-07 | 1987-02-14 | Idemitsu Petrochem Co Ltd | ポリカ−ボネ−ト樹脂組成物 |
| JPS6284152A (ja) * | 1985-10-08 | 1987-04-17 | Idemitsu Petrochem Co Ltd | ポリカ−ボネ−ト樹脂組成物 |
| JPS62295950A (ja) * | 1986-06-17 | 1987-12-23 | Idemitsu Petrochem Co Ltd | ポリカ−ボネ−ト樹脂組成物 |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH0114942B2 (ja) | 1989-03-15 |
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