JPS5964651A - 難燃性ポリマ−混合物 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 本発明は有機塩素および臭素化付物およびポリテトラフ
ルオロエチレンを含んでもよい、ポリカー日１−ト、ス
チレンポリマーおよび／またはグラフトポリマーおよび
ポリホスフェートからの難燃性ポリマー混合物に関する
。

本発明による難燃性ポリマー混＠物は ａ）その直鎖が式（１） に対応するくり返し構造単位少なくとも８５モルチと式
（２） ％式％（２） 式中−Ｒ−は〇−１情−もしくはｐ−フェニレン基また
は式（２α） 、７？Ｉ　　　　　　　　　　　　　　Ｒ１式中Ｒ１は
水素、塩素もしくは臭素のようなハロゲノおよびＣ５〜
Ｃ°、アルキルを表わし、Ｘは０１〜Ｃ”霞アルキレン
もしくはアルキリデン基、Ｃａ〜Ｃ”、シクロアルキレ
ンもしくはシクロアルキリデン基、単結合、−５−もし
くは式（２ｂ） の基を表わし、式中 ２個のアルキル置換基が互いにｏ−ｌｍ−もしくはｐ−
位をとってもよいか、式（２Ｃ）の基を表わし、 式（１）の単位を含んでいない、 に対応するくり返し単位多くて１５モルチからなるポリ
カーボネート５〜９４距おチ、 ｂ）　スチレンポリマーおよび／またはグラフトポリマ
ー９４〜５虚鎚チ、 Ｃ）式（３）および／または（４ン 式中入はＣ′、〜Ｃ，アルキレンもしくはアルキリデン
基、Ｃ３〜（１’６　シクロアルキレンもＬｉ、Ｊシク
ロアルキリデンノｌｊ、単結合、−５−ＭｌｌまＨＳ　
Ｌｉ、〕Ｖα、Ｋ　のようなアルカリ金属、Ｍｇ、Ｃ’
ａ、／Ｊ（１、Ｙのようなｌ　／　２アルカリ土類金属
、またｔま−Ｒ−ＯＢｆ表わし、Ｙはアルキル、シクロ
アルキル、アリールもしくけアルアルキル＆ｅ表わし、 Ｊ＜は上で明らにしたのと同じでりる、に対し１４、す
るくり返し構造単位多なくとも１モルチと式（５）およ
び／または（６） （） １ モｐ−ｏ−Ｒ−ｏ−）　　　　　　　　　　　　　　　
（５）ｊ、 式中Ｒおよび７１ノは上で明らかにしたのと同じである
か式（３）および（４）に対応する単位を含まない、 に対応するくり返し構造単位多くて９９モルチ、かりな
る枝分れポリホスフェート１〜３５−Ｍチ、ｄ）　芳香
環のみに結付した塩素および／または臭素たりを含み、
２５０℃以上の分解温度を有し、常圧下で少なくとも３
００℃まで沸とうしない、１梅もしくはそれ以上の有機
塩素および／または臭素化付物０〜２０′Ａｉ蓋チ、 ｅ）ポリテトラフルオロエチレン０〜ｒｍｋｔ、％、を
含むことを特徴とする。

α）で示したポリカーボネートは式（１）に対応するく
り返し構造単位多なくとも８５モルチと式（２）に対応
するくり返し、市造多くても１５モルチを有するポリカ
ーボネートか、式（１）に対応するくり返し福造卑位だ
けのポリカー＋Ｉｅネートである。

式（１）に対応する構造単位は２，２−ビス−（３゜５
−ツメチル−４−ヒドロキシフェニル）−プロパンにも
とづいている。式（２）に対応する構造単位は、２つの
水β基がフェノール性である、すべてのほかの芳テト族
ジオールであってよい。しだがって、七゛れらは少なく
とも１１１−の芳香核金持たねばならない９．−ヒのよ
うな′Ａ「・族ジオールのνすには次のものが含まれる
。ヒドロキノン、レゾルシノール、ジヒドロキシジフェ
ニル、ビス−（ヒドロキシフェニル）−アルカン、ビス
−（ヒドロキシフェニル）−シクロアルカン、ビス−（
ヒドロキシフェニル）−スルフィド、ビス−（ヒドロキ
シフェニル）−エーテル、ビス−（ヒドロキシフェニル
）−スルホン、α、α′−ビス−（ヒドロキシフェニル
）−ジイソプロピルベンゼンおよヒソの核アルキル化お
よび核ハロｒン化誘導体。

これらおよびほかの適当な芳香族ジヒドロキシ化付物は
たとえば米国特許第３．０２８．３６５号、第４９９９
．８３５号、第４１４８，１７２号、第ゐ２７１、３６
８号、第２，９９１，２７３号、第３，２７１、３６７
号、第３．７８０．０７８号、第３，０１４．８９１号
、第２，９９９，８４６号、ドイツ特許出顧公開第２，
０６３，０５０号、第２．２ｘｘ、９ｓ７号、第１、５
７０．７０３号、第２，３２９．５’８５号、第４３２
９．６４６号およびモノグラフ「ヘルマン・シュネル（
Ｈｇｒｙｙｈａｎｓ　５ｃｈｎｅＬｌ　）著、「ポリカ
ーボネートの化学と物理（Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ　ａ？Ｌ
ｄ　ｐｈｙｓｉｃｓｏｆ　Ｐｏ１ｙｃａｒｂｏｎａｔｅ
ｓ）、ポリマーレビュー、第８巻、インターサイエンス
・パブリッシャーズ（Ｉｎｔｇｒｓｃｉｅｎｅｅ　ｐｕ
ｂｌｉｓｈｅｒｓ）、ニューヨーク、１９６４年」に記
載されている。

好ましいポリカーボネートにはドイツ特許出願７＋、　
２．９２８．４６４号およびドイツ特許出願公開第２、
９２８．４４３号の方法にしたがって純粋な２゜６−ツ
メチルフエノールから、そしてとくにクレゾールが混入
した市販の２．６−シメチルフエノールから製造できる
ので、粗製ビスフェノールにもとづいたものが含まれる
。それらは式（１）に対応するくり返し構造単位を少な
くとも８５ｉ量チを含まねばならない。

式（１）に対しＬ、するくり返し構造単位を有する好ま
しいコポリカーボネートはこれらの構造単位を少なくと
も９１＝に％含む。式（１）に対応するくり返し侑造阜
位だけを含むポリカーボネートがもつとも好ましい。

本発明によって用いることができるポリカーボネートは
公知の方法によって、たとえはドイツ特許出願公開第４
０６＆０５０号、第２，２１１．９５７号、第ス９０１
．６６５号および第２，９０１，６６８号の方法によっ
て製造する。これらのポリカーボネートは１０，０００
〜２００，０００、好ましくは２０．０００〜８０．０
００、より好ｎｕ＜は２へ０００〜６０，０００、もつ
とも好ましくは３０，０００〜４５，０００の分子ｉ＆
ｗ（重１平均）を有する。

本発明によって用いられる芳で、族ポリカーボネートの
必鮒な分子量Ｍｗを調整するために連鎖停止剤を通常の
制用いてもよい。適当な連鎖停止剤にｅまたとえばフェ
ノール、ｏ−１ｍ−１ｐ−クレゾール、２．６−シメチ
ルフエノール、ｐ−ｔ−ブチルフェノールおよびｐ−イ
ンオクチルフェノールのようなフェノール類が含まれる
。

本発明によって用いられるポリカーボネートは枝分れが
あってもよい。枝分れは歩度の、好ましくは０．０５〜
２０モルチ（用いたジフェノールに対して）の三官能も
しくはミ官能性以上の化合物の魯入によって達１ｊ３！
される。３個もしくはそれ以上のフェノール性水酸基を
有する化付物を三官能性化＠　！ｌＶ、＋：Ｉとして用
いるのが好ましい。この種の枝分れポリカーボネートの
製造にｌことえはドイツ特許出願公開第１．５７０．５
３３号、第１．５９６．７６２号、第２．　ｌ　ｌ　６
．９７４号、第２，１１３，３４７号、英国特許第１．
０７９．８２１号↓−よび第１．４７６．１０８号およ
び米国特許第３，５４４，５１４号に記載されている。

本発明に関係するスチレン、４Ｅｊリマーは一般に少な
くともｌＯルＭ％、好ましくは少なくとも４０知魁チ、
よジ好ましくは少なくとも６０沌か係の１種もしくはそ
れ以上のスチレン類からなる、スチレン類、アクリルお
−よびメタクリル化名物およびマレイン酸無水物の単独
Ｎ置体および共重合体である。

用語「スチレン類」はスチレンとその訪導体、たとえば
スチレン、α−メチルスチレン、ｐ−メチルスチレン、
α−クロロスチレンおよびｐ−クロロスチレンを呼ぶも
のと理解される。スチレンとα−メチルスチレンが好筐
しく、スチレンがとくに好ましい。

さらに、アクリル酸とメタクリル酸とそのアルキルエス
テル、たとえはメチル、エチル、プロピル、ブチルおよ
−ぴオクチルエステル、アクリロニトリルおよびメタク
リロニトリルのようなそのニトリルを用いる。アクリロ
ニトリルとメタクリル酸メチルが好ましい。

好ましいスチレンポリマーにはポリスチレン、スチレン
−アクリロニトリル共重合体、とくにアクリロニトリル
金賞１．５〜１５市１１：＊を有するスチレン−アクリ
ロニトリル共重合体、スチレン−メタクリル酸メチル共
重曾体およびスチレン−無水マレイン酸共重合体が含ま
れる。

本文内のグラフトポリマーは、公知の方法によってゴム
、たとえばジエンゴム、エチレン−ゾロピレン−ジエン
ゴム４Ｌ＜＆ニアクリレートゴムに上記のモノマーのう
ちの１椋もしくはそれ以上をグラフト共１！Ｌ会させる
ことによって借られるゴム含有ポリマーで４）る。

用藺「ジエンゴム」は４〜８個の炭素原子を有する共範
ツエン、たとえばゲタツエン、イソプレンおよびクロロ
プレンの単独重合体、その上う々ジエン相互の共届せ体
およびそのようなジエンとほかのモノマー、とくに５０
ル址チまでの上記のモノマーとの共重合体を呼ぶものと
理解される。

この梱のツエンゴムにはたとえばポリブタジェン、ポリ
イソプレン、ブタジェン−スチレン共重合体、ブタジェ
ン−アクリロニトリル共重合体、ブタジェン−メタクリ
ル酸メチル共矩置体およびブタジェン−アクリル酸ブチ
ルエステル共重合体が含まれる。エチレンープロピレン
ージエンゴムニハタとえはジエンとしてヘキツジエンー
１．５−ノルボルナジェンもしくハエチリジエンツルー
？ルネンを含むゴムが含まれる。アクリレートゴムには
たとえはアクリル酸アルキルエステルと適宜４０重餡％
までのｔｌかの１台可能なエチレン型不飽和モノマーと
の橋かけもしくは未橋かけポリマーが含まれる。アクリ
ル酸アルキルエステルには好ましくはＣ，、Ｃ，アルキ
ルエステル、たとえばメチル、エチル、ブチルおよびオ
クチルエステル、とくにブチルエステル類が含まれる。

アク１１し〜トゴムはたとえばドイツ特許出願公開１．
３１．１８．８６１．３号に述べられている。

混合成分として本発明によって用いられる枝分れポリホ
スフェートはたとえばアルカリ土類金践もしくはアルカ
リ金属化合物のような塩基性触媒の存在で芳香族ジオー
ルとリン酸エステルとの反応によって製造する。

芳香族ジオールは一般にリン酸エステルと次のようにＩ
ｙ応させる。リン酸エステルを加え、もしもそれがすで
に液体でなく、固体であるならば溶融させる。芳香族ジ
刊−ルはリン酸エステルに加え、加熱によって溶解させ
る。次に触媒を加える。

次にアルコールもしくｔ」、フェノールの放出は陣、温
において開始し　７７？　リホスフエートを形成する。

放出させるアルコールもしくはフェノールは留去する。

生じ／こ枝分れポリホスフェートが残る。

本方法はもしも数種の芳香族ジオールもしくは数種のリ
ン酸エステル金相いるならば同様に行う。

出発成分の添加の順序り上記のものから異なってもよい
。成分相互の溶解性もまた、有利ではあるが反応に対し
て厳密に必斐ではない。いったん出発成分が溶融すれば
触媒の添加の時間は決定的でなされてよい。適当な反応
速度を維持するために、反応の間に続いて触媒を加える
のもまた有用である。触媒は反応混合物中に溶解させる
必東はないか、完全に溶解させる必’ＩＨないが、この
ことは反応および得られる製品の品質に対して有利でめ
る。

出発成分は一般に５０〜３００℃、好ましくは１００〜
２５０℃、よシ好止しくは１２５〜２２５℃の温度で溶
融させる。触媒はいったん出発物質が溶融して加えるの
が好ましい。もしも触媒を１００〜２５０℃、好ましく
は１２５〜２２５°Ｇの′ｏｆＡ！で加えるならば反応
の開始および継続のためにとくに有利である。

反応混酸はできるだけ低く保つ。それは一般に１００〜
３５０℃、好ましくは１２５〜３００℃、より好ましく
は１５０〜２５０℃の範囲である。

アルコールの大部分もしくｔよフェノールの大部分（約
９０％）が放出される出発相において、反応γ晶度はで
きるだけ低く、好ましくは１００〜２５０℃、より好−
よしくに１２５〜２２５℃である。

鵞縮合は減圧下で起こるのが有利でめり、なぜならとの
結呆としてアルコールもしくはフェノールは反１５　Ｙ
Ｊｌ＝　＠　ｑ’！ＩＪから急速に除かれる。本方法は
−ＢＫ６００〜０．Ｏｌｎｒｍｌｌ　ｇの圧力下、好１
しくは４００〜０．０２５間〃ｇの圧力下、そしてよｐ
好’ＥＬ＜は２５０〜０．０５順７７　ｇの圧力下で行
う。

アルコールの大部分もしくはフェノールの大部分（約９
０％）は一般に６００〜１０ｍｍ１ｊ　１７下で放出さ
れるが、残りのｍｌＵ　Ｉ　Ｏ〜Ｏ，Ｏｌ　ｎｎｎ１ｌ
　ｇ下で餉゛云される。必を号となるかもしれない圧力
バランスは不活性ガス、たとえはＣ０２もしくは九を用
いて達成し、大気中の酸素は反応系から実質的に排除す
る。反応物質は筐た一般に不活性ガス下で溶融させる。

ポリホスフェート中の放出されたアルコールもしくζ１
フエノールの残留した含鉗は一般に得られるポリホスフ
ェートに対して２％以１、好ましくは１％以丁、より好
ましくは０．５係以下、もつとも好ましくは０．１１飢
チ以下になる。

ハ」いるべき触媒の最少′＆ｔは芳香族ジオールの種類
に依存する。生として式（３）ふよび（４）にもとづい
た芳香族ジオールを用いるとき、比較的多シの触媒を用
いるべきであるが、式（５）および（６）にもとづいた
芳香族ジメールｔ−用いるとき、これらの釦はしはしば
み、らしてもよい。式（３）〜（６）がもとづいている
芳香族ジオールとオスフェートとの反応の間、１．０〜
０．０００１．好ましくは０．５〜０．０００５、より
好飄しくは０．０５〜０．０００５モルのアルカリ賊属
もしくはアルカリ土類金−ヲー級にホスフェ−１−１モ
ルあたジ用いる。表現「アルカリ全編」もしくは「アル
カリ土類金属」は塩基性アルカリもしくはアルカリ土類
金属化は物ｊ中の元素、たとえはＬｉ、Ｎα、人、Ｃ’
　ａおよびＢａに１鉛する。

多銅のアルカリもしくはアルカリ土類金柄を用いるとキ
、’ｊｌ　＆ｉ甘（：１−とくに低い温１都、でアルコ
ールもしくはフェノールのより早い放出込吸のためにご
くわずかに減圧１でｌｊｆ　ｔ！１青ずべきである。

、４’（ＩＪホスンエ−１・はイオン性基を含み、それ
は末端υＪ〕基と塩基性化合物の反応、たとえば触媒と
して用いる゛ノ′ルカリもしくケユアルカリ±肋化付物
との反応によって生成させることかでさ、その結果塩、
たとえは−〇〇７ｎ０、−〇〇］、／　２　Ｍｃｆ）■
ｙ■＝アルカリ金属イオン、〔たとえはＬｉ■、八′α
■、Ｋ■〕、Ｍ″）■アルカリ土類金属イオン（ト）■
　　　　（ト）■ 〔たとえばＣ°α　　、Ｂａ　　〕）が生成する。

本虻明によってＪ〔Ｊいられるポリホスフェートの製造
の＋！Ｊ、　芳含族ジＡ−ルとホスフェートモノマーは
０．６６：１〜Ｚ３　：　ｔモル部の比で用いる。

０．６６：１〜０．９６：１と２．３：１〜１．６：ｌ
の比が好ましいが、０．７５：ｌ〜０．９６：１と２．
２：ｌ〜１．６：１の比がより好ましく、０８：１〜０
．９２：１とＺｌ　：　ｌ〜１．７　：　１（７）比が
もつとも好ましい。

本発明によって用いられるポリホスフェートは式（７）
および／または（８）そして適宜（９）Ｂ ｆ　Ｐ　−０−Ｒ−０−）　　　　　　　　　　　（９
）Ｒ に対に：するポリマーＪ代位からなり、式（１０）％式
％（） に幻応する枝分れ点、式（１１）、（１２八（１３八そ
して適宜式（１４）、（１５）および（１６）１ Ｙ−ＯｆＰ−０−Ｒ−０＋（１１） 暴 Ｂ ぎ Ｅ 夷 １１ に対シテエする末端基を含む。

式（７）および（１６）において、Ｙおよび一１？−は
式（２）お工び（３）で明らかにしたものと同じである
。

たとえｌ’Ｊもしもアルカリ金綱水峻化物を触媒として
用いるか、水分がｊノｊ除されないか、少量のＨ２Ｏが
加えられる。ｔらは式（９）に対応するポリマ一単位お
よび式（１４）、（１５）、（１６）に対応する末端基
が存在するかもしれない。

本発明によって用いられるポリホスフェートは一般に、
ＣノＨ基を含む式（８）、（９）、　（１２）、（１３
）、（１４）、（１５）および（１Ｇ）に対応する構造
単位に加えて、それらと類似であるがＯＨ基のかわシに
イオン性基−０”ｋＩ　ｅ■もしくは一〇箋１８■■Ｏ
υ−を含む構造単位を含む。

７１Ｊｅ（＋）はたとえばＬべ　へｊａ曵　Ｋ■のよう
な■■ アルカリ会議イオンを表わし、Ｍｅ　　　はたとえ■■
　　■■ ハＣ′α　　とＢａ　　　のようなアルカリ土類金属イ
メ“ンを表わす。これらのイオン性基の２は用いる触媒
の鼠に依存する。枝分れポリホスフェートは一般に用い
るのが好ましい址の触媒に対応するイオンｌ’ｌ−基を
官むものが好ましい。しカ・しながら、特別な場合には
イオン性基の含量をとくに測いかとくに低いレベルにす
ることが望ましい。最初の場合・に、ｉｉａ＠′の間に
とくに多量の触媒を用いるが、第２の場合にはとくに夕
景の触媒を用いる。

塩基結合物質の添加もまたイオン性基の含量に影ｉｆを
およｅｆシ、上記の合音を減少させる。七のような塩基
結合物質にはたとえばジメチル硫酸、ジエチル硫酸のよ
うなジアルキル硫酸、トルエンスルホン酸のよりな弔＋
′＆酸が含まれる。これらの化＠′物は一般に重縮合の
末ル（近くに必費な一ケボリマー溶融物に加える。その
抜、縮合が終了する前にこれらの物質とイオン性基との
對、テ応の時＋１４１を与える。

ポリホスフェート中の式（７）〜（１６）に対応する異
なった構造単位の量の比はポリオスフエート甘酸の間に
芳香族ソオール：ホスフエートの特定のモル比に―節す
ることによって影＃を受ける。

これらの比はポリホスフェートの使用のそれぞれの目的
に幻してきわめて亜歎である。したがって、芳香族ソオ
ール：ホスフエートのモル比が０゜６６＝１〜１．４９
：１の場合には式（７）および（１１）に対応する構造
単位か一般に式（８）および（１３）に対応する構造単
位に対して優勢であるが、芳香族ジオール：ホスフェー
トのモル比が１．５１〜２３：１のＳｇには式（８ンお
よび（１３）に対応する構造単位が式（７）および（ｘ
ｉ）に対応する構造単位に対して優勢である。

芳香族ジオール：ホスフェートの好ましいモル比０．６
６：１〜０．９６二ｌの場合には（式（７）、（８）、
（１１）、（１２）および（１３）に対応する構造単位
のなかで、式（７）および（１１）に対応する構造単位
だけが実際上ポリホスフェート中に得られ、芳香族ジオ
ール：ホスフェートの好ましいモル比２．５：１〜λ０
３：ｌの場合には、式（８）および（１３）に対応する
構造単位だけが実際上ポリホスフェート中に侍られる。

最初の場合には、これｔユポリホスフエート中ニ実際上
芳香族ジオールフェノール性ＯＥ基がないことを意味す
る（たとえば芳香族ジオールの０Ｒ＝０．２％、好まし
くは＝ｏ、１％）。

第二の場合には、これはポリホスフェート中に実際上可
能なＡｕ１の芳香族ジオールフェノール性基があること
を意味する。利用の目的によって一方もしくは他方が有
利になる。

重縮合は反応媒体の溶融粘度を連続的に測定することに
よって追跡することができる。

本発明によって用いられる枝分れポリホス７工−トは２
０℃において粘稠であるか、多少６ｊ却性の側脂であっ
てよい。そのときそれらは２０℃以下のガラス転移温度
を櫓する。それらは−また２０℃以上のガラス転移温度
Ｔｇを４１する剛直な熱可粘性樹脂であるのが好ましい
。４０℃以上のガラス転移温ｈｉ’ｒｔを有するものが
とくに好ましく、６０℃以上、とくに７０℃以上のガラ
ス転移温度を壱するものがもつとも好ましい。

本弁明で用いられるポリホスフェートは一般に１、６０
０〜１５，０００、好ましくは２．３００〜５（１，０
００、より好”ましくは３，２００〜２５．０００、も
つとも好ましくは５．０００〜２０．０００のみかけの
分子ｆ４　Ｊｉ　１４）　（ビスフェノールＡポリカー
ポネ−１−をｙｒｔ　＊とじてグルクロマトグラフィー
によって測定）。

用いられるポリポスフェートの平均重縮曾度Ｐは一般に
ポリホスフェート中のホスフェート基を基準にして３〜
３０の範囲である。４〜２５の重縮９度Ｐが好ましいが
、７〜２００重縮曾丸がとくに好ましい。

用いられるポリホスフェートの相対粘度は一般に１．０
１〜１，２０、好ましくは１．０２〜１．１８、より好
ましくは１．０３〜１．１５の範囲である（Ｃ’Ｅ、Ｃ
１，、Ｃ＝　０．５　ｆ　／　ｔテ測定）。

式（３）および（４）に対応するホス７工−ＨＴｔ位が
もとづいており、基−Ｒ−もまたもとづいていてよい芳
香族ジオールＬ１前文中で除かれていない限り、たとえ
ば次のものでめる。

ビス−（３，５−ジメチルフェニル−４−ヒドロキシフ
ェニル）−メタン、 １．１−ビス−（３，５−ジメチルフェニル−４−ヒド
ロキシフェニル）−エタン、 ２．２−ビス−（３，５−ジメチルフェニル−４−ヒド
ロキシフェニル）　−プロパン、２．２−ビス−（３，
５−ジメチルフェニル−４−ヒドロキシフェニル）−ブ
タン、 ２・、４−ビス−（３，５−ジメチルフェニル−４−ヒ
ドロキシフェニル−２−メチルブタン、３．３−ビス−
（３，５−ジメチルフェニル−４−ヒドロキシフェニル
）−ペンタン、 １．１−ビス−（３，５−ジメチルフェニル−４−ヒド
ロキシフェニル）−シクロペンクン１．１−ビス−（３
，５−ツメチルフェニル−４−ヒドロキシフェニル）−
シクロヘキサン、ビス−（３、５−ジメチルフェニル）
−４−ヒドロキシフェニル）、 ビス−（３，５−ツメチルフェニル−４−ヒドロキシフ
ェニル）　−スルフィド、 α、α′−ビス−（３、５−ジメチルフェニル−４−ヒ
ドロキシフェニル）−ｐ−ジイソプロピルベンゼン。

次の芳香族ジオールが好捷しい。

ビス−（３、５−ジメチル−４−ヒト０ロキシフエニル
）−メタン、 ２．２−ビス−（３，５−ジメチル−４−ヒト９０キシ
フエニル）−プロ、Ｊ？ン。

これらのなかで、２．２−ビス−（３，５−ツメｆルー
４−ヒドロキシフエニルプロノ９ン７５＝ト＜に好まし
い。

式（５）および（６）に対しするホスフェート単位７５
１もとづいており、基−Ｒ−もまた一般にもとづいてい
てよい芳香族ジオールは、前文によって除カムれていな
い限り、たとえば次のものが含まｔしる。

ヒドロキノン、 レゾルシノール、 ジヒドロキシソフェニル ビス−（ヒドロキシフェニル）　−アルカン、ビス−（
ヒト９０キシフエニル）−シクロアルカン、ビス−（ヒ
ドロキシフェニル）−スルフィド、α、α′−ビスー　
（４−ヒドロキシフェニル）−ジイソプロピルベンゼン
。

および式（１）の範囲に入らない限り、その核アルキル
化化合物。式（２）に対応するこれらおよびほかの適当
な芳香族ジオールは米国特許第３．０２８．３６５号、
第２．９９９．８３５号、第３．１４８．１７２号、第
３．２７１．３６８号、第２，９９１，２７３号、鶴亀
２７１、３６７号、第３．７８０．０８７号、第３．Ｏ
１４、８９１号、第ス９９９．８４６号、ドイツ特許出
願公開第４０６３，０５０号、第２．２１１．９５７号
、第１．５７０．７０３号、第２，３２９，５８５号お
よび第２，３２９，６８６号ならびにモノグラフ「ヘル
マン・シュネル著、ポリカーボネートの化学と物理、ポ
リマーレビュー、＊ｌＬインターサイエンス・パブリツ
シャーズ、ニューヨーク、１９６４年」およびはかの場
所に記載されている。

これらの芳香族ジオールのなかで、式（１７）式中Ｘは
式（３）で明らかにしたものと同じであり、 Ｒ１はＢもしくはｃ’ｎ３１ｒ、表わす、に対しｉ、、
するもの、式（１８）、　１　、１　、　’３　、４　
、６−ベンタメテルー３−（３，５−ジメチル−４−ヒ
ドロキシフェニル）　−インダン−５−オールに対応す
るものが好ましい。

式（１７）に対応するそのような好ましい芳香族ジオー
ルにはたとえば次のものが含まれる。

２．２−ビス−（４−ヒドロキシフェニル）−フロノ七
ン ２．２−ビス−（４−ヒドロキシフェニル）−ブタン、 ２．４−ビス−（４−ヒドロキシフェニル）−２−メチ
ルブタン、 １．１−ビス−（４−ヒドロキシフェニル）−シクロヘ
キサン、 ビス−（４−ヒドロキシフェニル）、 ビ２、−　（４−ヒドロキシフェニル）−スルフィド、
α、α′−ビス−（４−ヒドロキシフェニル）−ｐ−ジ
イソプロピルベンゼン、 ２−（３−メチル−４−ヒドロキシフェニル）−２−（
４−１ニトロキシフエニル）　−プロノぐン、２．２−
ビス−（３−メチル−４−ヒドロキシフェニル）−プロ
ノぞン、 ２−（３，５−ジメチル−４−ヒドロキシフェニル）−
２−（４−ヒドロキシフェニル）−プロパン、 ２−　（３−メチル−４−ヒドロキシフェニル）　−２
−（３，５−ジメチル−４−ヒドロキシフェニル）−プ
ロパン。

式（１７）に対応する芳香族ソメールの々かで、Ｒ１が
少なくとも部分的にＣ１ｌ、を表わすが、とくにもしも
２個のメチル基が１８のフェノール性ＯＢ基に対して〇
−位あるものがとくに好ましく、式（１８）に対応する
芳香族ジオールも−またとくに好ましい。

用いられるポリホスフェート中のれ↓造４を位（５）２
よひ（６）に対する構造単位（３）および（４）の比は
少なくとも１：９９モルチ、好１しくけ少なくとも３０
ニア０モルチ、よジ好ましくは少なくとも６〇二４０モ
ルチ、もつとも好’ＥＬ＜は少なくとも８５：１５モル
チ、とくに１００：０モルチである。

ドイツＩｆ＃謔゛（出願公開第２．９２８４６４号およ
び第７．９２８．４４３号の方法によって純粋な２．６
−ソメテルフエノールおよびとくにクレゾールが混入し
ている市販の２．６−シメチルフエノールから製迅でき
るので、粗製ビスフェノールにもとづいたポリホスフェ
ートかもつども好ましい。

本光明によって用いられる。１ヒリホスフエートの矩′
１造に対して装求されるリン酸エステルは式（１９）％
式％（１９） 式中Ｙは１１１」じで４りっても異なってもよいアルキ
ル、シクロ、アルキル、アリールもしくはアルアルキル
基を表わす、 に対応する。

基Ｙはアルキルを表わし、たとえばハロケ゛ンによって
置換されていてもよいシクロアルキル、アリールおよび
アルキルアリール基を含む。

アルキル基の例には次のものが含まれる。メチノペエヂ
ル、プロピル、ブチル、ペンチル、ヘキシル、ヘプチル
、オクチル、ノニル、デシル、ウンデシル、ドデシルお
よびそれらの異性体、たとえばネオペンチル、３１５．
５−トリメチルヘキシル、３−メチルヘキシル、２−エ
チルヘキシル、２．５．５−ト’）ｌチルヘキシル、ま
たシクロヘキシル、２−クロロエチルおよび２．３−ジ
ブロモプロぎル アリールおよびアルキルアリール基の例にはフェニル、
０−１ｍ−１ｐ−メチルフェニル、２゜６−ツメチルフ
ェニル、２，４−ツメチルフェニル、２．４．６−ドリ
メチルフエニル、２−および４−イソゾロビルフェニル
、ノニルフェニル、４−６−ブチルフェニル、４−クロ
ロフェニル、ジフェニル、２．４＋５−ｌ−リクロロフ
ェニル、４−ブロモフェニル、２，４．６−ドリプロモ
フエニル、ナフチルおよびベンジルが含まれる。

すでに示した基Ｙのなかで、アリール基、とくにハロゲ
ンを含葦ないアリール基が好ましい。

これらのなかで、フェニル、０−１ｍ−１ｐ−メチルフ
エニルおよび２ｍＧ−−／″メチルフエニル基とくに好
ましい。

式（１９）に対応するリン酸エステルにはたとえは次の
ものが含まれる。

ビス−（フェニル）−メチルホスフェート、ビス−（エ
チル）−フェニルホスフェート、ビス−（エチル）−２
，６−シメチルフエニルホスフエート ビス−　（フェニル）−エチルホスフェート、ｌＪス−
（２−クロロエチル）−ホスーｙニー）、ビｘ−（フェ
ニル）−２−クロロエチルホスフェート、 ビス−　（ブチル）−フェニルホスフェート、ビス−　
（フェニル）−１ナルホスフエート、ビス−　（ネオペ
ンチル）−フェニルホスフェート、ビ，＜−（４−メチ
ルフェニル）　−２−エチルへキシルホスフェート、 ビス−　（２−エチルヘキシル）−フェニルホスフェー
ト、 ビス−　（２−エチルヘキシル）−４−メチルフェニル
ホスフェート、 ビス−　（フェニル）　−２−エチルへキシルホスフェ
ート、 トリス−　（オクチル）　−ホスフェート、ビス−　（
フェニル）　−オクチルホスフェート、ビス−オクチル
）−−フェニルホスフェート、ビス−　（３，５．５−
トリメチルヘキシル）−フェニルホスフェート、 ビス−Ｈ，５，５−トリメチルヘキシル）−４−メチル
ンエニルホスフエート、 ビス−（フェニル）−イソデシルボスフェート、ビス−
（ドブ′シル）−４−メチルフェニルホスフェート、 ビス−（ドデシル）−フェニルホスフェート、トリス−
（フェニル）　−ホスフェート、トリス−（２−メチル
フェニル）−ホスフェート、トリス−（４−メチルフェ
ニルン　−ホスフェート、ビス−（２−メチルフェニル
）−フェニルホスフェート、 ビス−（４−メチルフェニル）−フェニルホスフェート
、 ビス−（フェニル）−２−メチルフェニルホスフェート
、 ビス＝　（フェニル）−４−メチルフェニルホスフェー
ト、 トリス−（イソプロピルフェニル）−ホスフェート、 ビス−（イソプロピルフェニル）−フェニルホスフェー
ト、 ビス−（フェニル）−イソプロピルフェニルホスフェー
ト、 トリス−（ノニルフェニル）　−ホスフェート、トリス
−（２、６−ジメチルフェニル）−ホスフェート、 ビス−（２、６−ジメチルフェニル）　−フェニルホス
フェート、 ビス−（フェニル）−２，６−ジメチルフェニルホスフ
ェート、 ビス−（２，６−ジメチルフェニル）−４−ｔ−メチル
フェニルホスフェート、 ビス−（２、６−ジメチルフェニル）−４−メチルフェ
ニルホスフェート、 ビス−（２、６−ジメチルフェニル）−３−メチルフェ
ニルホスフェート、 ビス−（２、６−ジメチルフェニル）−４−イソプロピ
ルフェニルホスフェート、 ビス−（２、６−ジメチルフェニル）−２−イソプロピ
ルフェニルホスフェート。

式（１９）に対応する好ましいリン酸エステルはトリア
リールエステルである。とくに好ましい式（１９）に対
応うるリン酸エステルは３個の同じアリール基を市する
か、少なくとも２個の２，６−ジメチルフェニル基を廟
する、たとえばトリス−（フェニル）−ホスフェート、
トリス−（２−メチルフェニル）−ホスフェート、トリ
ス−（４−メ’ＩＦ−ルフェニル）−ポスフェート、ト
リス−（インプロピルフェニル）−ホスフェート、 トリス−（２、６−ジメチルフェニル）−ホスフェート
、 ビス−（２、６−ジメチルフェニル）−フェニルホスフ
ェート、 ビス−（２、６−ジメチルフェニル）−２−、＞１チル
フエニルホスフエート、 ビス−（２，６−ジメチルフェニル）−４−メチルフェ
ニルホスフェート、 ビス−（２，６−ジメチルフェニル）−インゾロビルフ
ェニルホスフェート のようなトリアリールエステルである。

トリフェニルホスフェートおよびトリー　（２゜６−ジ
メチルフェニル）−ホスフェートがトくに好捷しいトリ
アリールエステルである。

塩基として作用する壱機もしくは無機アルカリもしくは
アルカリ土類金へ化付物は本発明によって用いるポリホ
スフェートの製造に対して触媒として用いる。そのよう
な化合物にはたとえば次のものが含壮れる。金属、たと
えばＬｉ１八α、Ｋ。

Ｃａ、たとえばＬｉ１ｉ、　ＩＶａｌｌ、　ＫＭ、　Ｃ
αＨ２のような水素化物、たとえばＬｉ、０．八α、Ｏ
，Ｘ２Ｏ。

Ｃ゛αｏ、ｉ３αＯのような酸化物、たとえばＬｉ０１
１゜７′ｖａ０１１ＳＫＯ１ｉ、　Ｂａ（０１１）、、
５ｒ（ＯＢ）、、Ｃ’ａ（ＯＲ）。

のような水酸化物、たとえはＡ’　ａ’Ｂ１１４のよう
な金總ポウ水素化給！、たとえばＬｉ−１Ｎα−および
に−アミドのようなフルカリ金机のアミド、たとえばＬ
ｉ５ＩＶα、ＫもしくはＣａのメチラート、エチラート
、プロピラード、ブチラード、シクロヘキサノラードの
ようなアルカリおよびアルカリ土類金九のアルコラード
、たとえはノエノール、０−１′ｎＬ−１ｐ−クレゾー
ル、２．６−シメチルフエノールのＬｉ−１ｌＶａ−１
入−塩のようなフェノラート、たとえは２，２−ビス−
（４−ヒドロキシフェニル）　−プロパン４Ｌ＜Ｈ２，
２−ビス−（３゜５−　Ｊ　メチル−４−ヒドロキシフ
ェニル）−プロパンのＬｉ−１ＩＶα−およびに−塩の
ような芳香族ジヒドロキシ化付物のビス−アルカリ金属
塩。

アルカリ金り化付物が好ましく、これらのなかでＡαお
よびに化合物が好ましい。これらのなかで水「ン化物、
アルコラード、フェノラートおよびビスフェノラートが
とくに好ましい。Ｎａフェノラートがもつとも好筐しい
。

本発明によつ１、芳香環と結付した塩素もしくは臭素の
みを自み、２５０℃以上の分解温度を有し、常圧で少な
くとも３００℃まで沸とうしない化付物を肩機塩素およ
び／または臭素化合物として用いる。

用いるのが好ましい塩素および臭素化合物にはたとえば
、次のものが含まれる。

１）たとえばオクタクロロソフェニル、デカクロロソフ
ェニル、オクタブロモジフェニルおよびデカプロ七ソフ
ェニルのような塩素化および臭素化ジフェニル。

２）たとえばオクタ−およびデカクロロジフェニルエー
テルおよびオクタ−およびデカブロモジフェニルエーテ
ルのような塩素化および臭素化ジフェニルエーテル。

３）塩素化および臭素化フタル酸無水物およびたとえば
フタルイミドおよびビスフタルイミドのようなぞの靜渚
５体、たとえばテトラクロロ−およびテトラブロモフタ
ル酸炒水物、テトラクロロおよびテトラブロモフタルイ
ミド、Ａ−メチルテトラクロロ−およびＡ−メチルテト
ラブロモ７タルイミド、Ｎ、ＩＶ’−エチレン−ビス−
テトラクロロおよび＃、Ａ”−エチレン−ビス−テトラ
ブロモフタルイミド。

４）たとえば２．２−ビス−（３，５−ジクロロ−４−
ヒドロキシフェニル）−プロパンおよび２．２−ビス−
（３，５−ジブロモ−４−ヒドロキシフェニル）−プロ
パンのような塩素化および！、素化ビスフェノール。

５）平均重縮合度２〜２０を有する２、２−ビス−（３
，３７ジクロロー４−ヒドロキシフェニル）−プロパン
−オリゴカーボネートおよび２゜２−ビス−（３，５−
ジブロモ−４−ヒドロキシフェニル）−ゾロノぐンーオ
リゴカーポネ−）。

６）塩素化および臭素化ポリスチレン。

７）塩素化および臭素化ポリフェニレンオキシド。

臭素化化合物は塩素化化付物よりも好ましい。

ｙ素化化０物のなかで、デカクロロジフェニルエーテル
、Ｎ、ＪＶ’−エチレン−ビス−テトラブロモフタルイ
ミドおよび２．２−ビス−（３，５−ジブロモ−４−ヒ
ドロキシフェニル）−プロノぐンーオリゴカーボネート
がとくに好ましい。

本発明によって、標準的なポリテトラフルオロエチレン
を用いることができ、粉末の細かく粉砕した形が有利で
ある。

本発明による難燃性ポリマー混合物は技術的に有利な種
々の性質を有している。したがって、それらは筒い難燃
性、燃焼の間の低い滴下の傾向および、たとえば成形品
中の変色やすぢとして反映される溶融物の変色やｉｆス
の放出の傾向が低いという事実から餡められるように高
い加工安定性を示す。さらに、それらは溶融物がすぐれ
た流動性を、そして成形品が接せ線上で高い’＊ｉ’を
示す。

それらはまたすぐれた強度、成形品の高い表面の品質お
よび低い静電帯電性を示す。ポリホスフェートの齢が多
い場せでさえ、熱安定性を強制すべきである。

これらの性質はある程度上に示したポリホスフェートが
用いるポリカーボネート、スチレンポリマーおよびグラ
フトポリマーと相容性であるとい９事実によって左右さ
れる。したがって、たとえば２，２−ビス−（３，５−
ジメチル−４−ヒドロキシフェニル）−プロノぐンにも
とづいタポリホスフエ−１・は同、じ化付物にもとづい
たポリカーボネート、ポリスチレンもしくはスチレン−
アクリロニトリル共重合体との混合物で埋−相の性質を
示す。

・ト発明の鵡ｉζ５　ＬＩ　、パリマー混合物は成形品
、板、フィルム、＃＆維、コーティングなどに加工する
ことができる。それらは充てん剤および強化材、たとえ
ば鉱物およびガラス繊維、カーボンブラック、染料およ
び顔料、安定剤、滑剤および離型剤と混合して用いるの
が有効である。そねらは高い熱費に性を伴った難燃性、
加水分解安定性、を面の品知および箪気絶鉱性が１灸で
ある分野でとくに有利″″Ｃある。したがって、たとえ
ば、それらはたとえはハウジングやノ・ウジング部品の
ような電気によって操作される装置の部材と電流が流れ
る部品に対する絶縁体の製造およびたとえば被榎物、ダ
ツシュボード、エンジン室の部材のような自動車の部材
の製造に対してイｊ利に利用することができる。

実施例 実施例１　用いるポリマーと臭素化合物α）ＭＰＣ ２，２−ビス−（３，５−ジメチル−４−ヒドロキシフ
ェニル）−プロパン−ポリカーボネートη、、（＝　１
．３０１　　（ＣＭ、Ｃｌ、中、Ｃ繁５ｔ／ｌ）、ガラ
ス転移温度Ｔｇ＝２０３℃（１）ＴＡによって測定）。

６）　　Ｍｐｔ’　　Ｉ ＭｐＣに対するのと同じイリカーボネート、ηｒａｌ　
＝　”−６１＜ＣＭ、ＣＬ、中、ｃ−５ｒ／ｌ）、ガラ
ス転移温度Ｔ（１−２０６℃を実施例５のためにクロロ
ベンゼン溶液によってＭＰＯと混合し、蒸発押出しによ
ってＭｐＣＩ／ＭＰＯ混曾物と混合物た。

ｃ）ＮＰＣ粗製 ２．２−ビス−（３１５−ジメチル−４−ヒドロキシフ
ェニル）−プロパンｑｓｉ［ｒ％、２，６−シメチルフ
エノール０．１重ｆｍ％以下および未同定化付物４．９
重量％を含む粗製ビスフェノール（ドイツ特許出願公開
第２．９２８．４６４号、実施例１によって得られた粗
製ビスフェノール）からのポリカーがネート、ｌ□１　
＝　１．２９８　　（Ｃ’Ｈ，Ｃｌ！中、ｃ＝５ｒ／ｌ
）、ガラス転移温度ＴＱ＝２０２℃。

ｄ）ＩＩＩＰｓ　Ｃ高耐衝撃性ポリスチレン）ポリブタ
ジェン３５１量チとポリスチレン６５重量−のエマルジ
ョングラフトポリマー。

ｇ）ＡＢＳ ポリブタジェン２５市↑］１チと９０：１０亀量部のス
チレン−アクリロニトリル共電置体７５’１ｌｉｌ俤ノ
エマルソヨングラフトボリマー。

ｆ）アクリレート 次の組成の芯−さや構造を肩するグラフトポリマー。ア
クリル酸７１−ブチル：メタンジオール−１，３−ジア
クリル酸エステル：マレイン酸ジアリル：メタクリル酸
メチル＝７９．２　：　０．４　：　０．４：　２０．
０゜ （１）ＳＡｉＡ スチレン−無水マレイン酸共重曾体、８９：１１’］ｉ
ｉ部、ガラス転移温度Ｔｇ＝１２８℃。

ｈ）ＰＳＴ ポリスチレン、ガラス転移温度７’　ｇ　＝１０１　℃
１ｉ）ＳＡＩＶ スチレン−アクリロニトリル共重付体、９０：１０重輩
チ、ガラス転移温Ｉｊ＝１０７℃。

ｊ）ｐＴＦＥ ホリブ°トランルオロエチレン。

ｋンＪｆ　Ｐ　０ ２．２−ビス−（３，５−ジメチル−４−ヒドロキシフ
ェニル）　−ゾロノぐントトリノエニルホスフエート　
（比０．９１：ｌ）からＲαフェノラートを触媒として
製造した、２．２−ビス−（３，５−ノメチル−４−ヒ
ドロキシフェニル）−プロパン−ポリホスフェート、η
、、１−１．０７　　（ＣＭ、Ｃ’　１２中、Ｃ＝５ｆ
／ｌ）、ガラス転移温度ｌ″ｇ＝８４℃。

ｅ）ＭｐＯ夏 Ｍ　Ｐ　Ｕと同じように製造したビス−（３，５−ツメ
チル−４−ヒドロキシフェニル）−メタン−ポリホスフ
ェート、ｌ□（＝　１．０８　　（”Ｂｔ　ＣＬｔ中、
５９／ｌ）、ガラス転移温＃Ｔｇ＝７１′Ｃ６ｍ）ＭＰ
ＯＩ ＭｐＯと同じようにを（潰した１、１，３，４゜５−ペ
ンタメチル−３−（３，５−ジメチル−４−ヒドロキシ
フェニル）−インダン−５−オール７０モルチと２．２
−ビス−（３，５−ジメチル−４−ヒドロキシフェニル
）−プロパン３０モルチのコポリホスフェート、η、、
１＝　１．０９　　ＣＣ’Ｅｔｃ”ｔ、中、ｓｒ／ｌ）
、ガラス転移温度１′ｇ＝１１５℃。

ｎ）ｌ）ＢＤｐＥ デカプロモノフェニルエーテル 実施例２〜６ 実施例２〜６０表に示すポリマーアロイを双軸押出機に
よって溶融温［２６０〜ＳＯＯ℃で製造した。表かられ
かるように、難燃性アロイを得る。

実施例７〜１３ ポリポスフェートとポリスチレン樹脂およびＭＰＣとの
相容性。

実施例７〜１３に対する表中の相容性試験の結果は、難
燃性ポリマー混付物の製造に対して本発明により用いる
ポリホスフェートがポリスチレンａｔ　７１■およびポ
リカーボネートと相容性があシ、そＩしらが単−相ボリ
マー混付物を生ずることを示す。

４２４− ドイツ連邦共和国デー５０９０レー フエルクーゼン３ビンターベル ク２５ ０発　明　者　ウド・ルドルフ ドイツ連邦共和国デー４１５０クレ ーフエルト・シャイブラーシュ トラーセ１０１ ０発　明　者　ヨゼフ・ビューカース ドイツ連邦共和国デー４１５０クレ ーフエルト１クナインシユトラ ーセ５８アー ０発　明　者　ベルナー・ノウフエルトネドイツ連邦共
和国デー４１５０レー フエルト・シャイブラーシュト ラーセ９５ ０発　明　者　ディーター・フライターフドイツ連邦共
和国デー４１５０クレ ーフェルト１ハーゼンハイデＩＯ ４２５−

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １、ａ）その１Ｉ８１鎖が式（１） に対応するくり返し構造単位少なくとも８５モルチと式
   （２） 式中二Ｂ−は０−ｌｍ−もしくはｐ−フェニレン茫また
   は式（２α） の基を表わし、 Ｒ１は水素、塩素もしくは臭素のようなハロゲンおよび
   ０１〜Ｃ８アルキルを表わし、ＸはＣ１〜Ｃ＠アルキレ
   ンもしくはアルキリデン基、０３〜Ｃ゛６　シクロアル
   キレンもしくはシクロアルキリデン基、単結合、−５−
   もしくは式　（２ｂン Ｃ′Ｂｓ の基を表わし、式中 ２個のアルキル＃挨基は互いに０−ｌｍ−もしくはｐ−
   位をとってよいか、式（２Ｃ）の基を表わし、 式（１）の単位を含んでいない、 に対応するくり返し単位多くて１５モル係からなる、ポ
   リカーボネート５〜９４　’ｌｊ　ｉｇ％　。 ｂ）スチレンポリマーおよび／またはグラフトポリマー
   ９４〜５月ｌ址転 Ｃ）武（３） Δノ および／または式（４） 式中ＸはＣ゛、〜ｃ°、アルキレンもしくはアルキリデ
   ン基、ｃ′６〜ｃ６シクロアルキレンモしくにシクロア
   ルキリデン基、単結曾、−Ｓ−Ｍは〃、アルカリ金属も
   しくは１　／　２アルカリ土類金属、Ｙもしくは−Ｒ−
   ＯＲを表わし、Ｙはアルキル、アリール、シクロアルキ
   ルもしくはアルアルキル基を表わし、 Ｒは上で明らかにしたのと同じものでめる、に対応する
   くり返し構造単位少なくとも１モルチと式（５）および
   ／または式（６） １ −Ｅ−Ｐ−ｏ−Ｒ−ｏ−）（５） １ ｆＰ−０−Ｒ−ｏ−）（６） 式中ＲおよびＭは上で明らかにしたのとＰＩじであるが
   、式（３）および（４）に対応する単位を含まない、 に対応するくり返し棉造単位多くて９９モルチからなる
   枝分れポリホスフェート１〜３５ｉ°Ｉ％、ｄ）芳香片
   のみに結合した塩素および／またはＪＡ素だけを含み、
   ２５０℃以上の分軸温度を有し、常圧下で少なくとも３
   ００℃まで沸とうしない、１　ｌｌ’！もしくはそれ以
   上の有機塩素あよひ／址たけ臭素化置物Ｏ〜２０￥１１
   知チ、 ｅ）ポリテトラフルオロエチレン０〜１’Ａ１１ｔ％、
   を含むことを特徴とする、難燃性ポリマー混合物。 ２　成形品に対するコーティングとしての９許請求の岬
   囲第１項記載のｓ’ｆ　ＩＪママ−合物の利用。 ３、成形品の製造に対する特許訂・求の範囲第１項記載
   のポリマー混合物の利用。