JPS6161967B2 - - Google Patents
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- Publication number
- JPS6161967B2 JPS6161967B2 JP51093357A JP9335776A JPS6161967B2 JP S6161967 B2 JPS6161967 B2 JP S6161967B2 JP 51093357 A JP51093357 A JP 51093357A JP 9335776 A JP9335776 A JP 9335776A JP S6161967 B2 JPS6161967 B2 JP S6161967B2
- Authority
- JP
- Japan
- Prior art keywords
- polyamide
- film
- nylon
- stretching
- stretched
- Prior art date
- Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
- Expired
Links
Landscapes
- Manufacture Of Macromolecular Shaped Articles (AREA)
- Shaping By String And By Release Of Stress In Plastics And The Like (AREA)
- Compositions Of Macromolecular Compounds (AREA)
Description
本発明は耐水性、耐湿性が改良された脂肪族系
ポリアミドフイルムを逐次２軸延伸法で製造する
方法に関する。本発明はまた力学的強度の改良さ
れた脂肪族系ポリアミドフイルムを逐次２軸延伸
法で製造することを目的とする。 ナイロン６の延伸フイルムはよく知られてお
り、そのすぐれた透明性、力学的性質、耐寒性、
耐熱性、気体遮断性、耐薬品性などを生かして食
品包装分野を始めとする種々の用途において広く
使用されている。しかし延伸ナイロン６フイルム
の短所の一つは耐水性、耐湿性が不十分なことで
あ。例えば水蒸気透過度が比較的大きいことは包
装用途においては短所となることが多い。また例
えば水中での強度が空気中より低いことや高湿雰
囲気での酸素透過度が乾燥状態に比しはるかに高
いことにみられるように、吸水または吸湿による
物性の低下が大きい。或はロールに巻いたフイル
ムが吸湿または脱湿によつて寸法変化を生じ商品
価値を損なうこともよく知られている。さらにレ
トルト処理のような湿潤状態の高温の熱処理によ
つてフイルムの物性が低下したりすることも実用
上問題となつている。 上記の事情はナイロン66からなるフイルムにつ
いても同様であり、いずれもその有するすぐれた
性能を損なわずに耐水性、耐湿性を改良すること
が望まれている。本発明者らはこの点について鋭
意研究を重ねた結果、ナイロン６系ポリアミドま
たはナイロン66系ポリアミドにある特定の脂肪族
ポリアミドを混合した樹脂よりなるフイルムを逐
次２軸延伸法により得ることができ、そのフイル
ムは耐水性、耐湿性にすぐれていることを見出し
本発明に到達した。 本発明はε―カプロアミド単位を分子鎖中に少
なくとも80モル％以上含有するポリアミド（ナイ
ロン６系ポリアミドと略称することがある）又
は／及びヘキサメチレンアジポアミド単位を少な
くとも80モル％以上含有するポリアミド（ナイロ
ン66系ポリアミドと略称することがある）（Ａ成
分ポリアミド50〜97重量％と吸水率が1.0％以下
の値を有する脂肪族系ポリアミド（Ｂ成分ポリア
ミド）50〜３重量％とから成る重合体混合物で形
成された未延伸フイルムを逐次２軸延伸法により
延伸温度30〜200℃、延伸倍率1.5〜８倍の範囲で
それぞれ選択することにより厚み１〜500μ、延
伸方向の破断強度５Kg／mm2以上の延伸ポリアミド
フイルムを製造する方法に関する。 本発明のＡ成分を構成するポリアミドはナイロ
ン６、ナイロン６を主体とする共重合体（ナイロ
ン６系ポリアミド）またはナイロン66、ナイロン
66を主体とする共重合体（ナイロン66系ポリアミ
ド）またはこれらの混合物である。 一方Ｂ成分を構成する吸水率が1.0％以下の脂
肪族系ポリアミドの例としてはナイロン11、ナイ
ロン12、ナイロン69、ナイロン610、ナイロン
612、及びこれらナイロンと他のナイロンとの共
重合体があげられる。Ｂ成分のポリアミドの吸水
率は1.0％以下であることが必要で、吸水率が1.0
％を超えると本発明方法で得られたフイルムの耐
水性、耐湿性が低下する。またこれらのポリアミ
ドは脂肪族からなるアミド単位を70〜100モル％
含むものであり結晶性であつても非晶性であつて
もよいが脂肪族アミド以外の成分の割合が多くな
ると脂肪族ポリアミド延伸フイルムの特長である
柔軟性、耐寒性、耐ピンホール性が低下するので
好ましくない。Ｂ成分ポリアミドの配合量は３重
量％以下では耐水性、耐湿性の改良が十分でな
く、一方50重量％を超えて配合してもより以上の
効果の増大は乏しくなる。Ａ成分ポリアミド、Ｂ
成分ポリアミドの分子量は通常1.5〜6.0の範囲の
相対粘度を有するものがよい。また、本発明のＡ
成分ポリアミド、Ｂ成分ポリアミドは極めて相溶
性のよい組合せであつて一般に相溶性の良くない
組合せにおいてしばしばみられるような延伸操作
により本質的に失透したり破断したりすることは
なく、透明性の極めてすぐれた延伸フイルムを逐
次２軸延伸法で得ることができる。さらにＢ成分
ポリアミドとして特定のポリアミド例えばナイロ
ン69、ナイロン12、或はこれらの共重合体を使用
した場合はナイロン６、ナイロン66単独の場合に
比しフイルムの延伸性が改良され最高延伸比の上
昇、逐次二延伸が容易になりナイロン６又はナイ
ロン66単独の延伸フイルムに比し破断強度、衝撃
強度などの機械的強度のすぐれた延伸フイルムが
得られる。 さらに本発明の目的を損なわない限りＡ成分ポ
リアミドとＢ成分ポリアミドとの混合物に必要に
応じて滑剤、酸化防止剤、帯電防止剤、紫外線吸
収剤、顔料、染料などの添加剤或は他のポリマー
などを配合してもよい。 次に本発明のフイルム製造法について述べる。
Ａ成分ポリアミドとＢ成分ポリアミドとを混合す
る方法は特に制限はないが通常はＡ成分ポリアミ
ド、Ｂ成分ポリアミドの粉末又はチツプを固態状
で混合した後溶融押出機などを用いて加熱溶融す
ることによつて均一に混合した組成物を得ること
ができる。本発明方法は上記混合ポリアミド樹脂
から先ず未延伸フイルムを作成しこれをフイルム
面に沿つて一方向に延伸する。未延伸フイルムは
通常Ａ成分ポリアミドとＢ成分ポリアミドとから
なる重合体混合物を押出機を用いて加熱溶融しＴ
ダイ又は円形ダイを通して押出し冷却したロー
ル、液体、又は気体と接触させ固化して得られ
る。この場合の冷却温度は０℃〜80℃の範囲が好
ましい。かくして得られた未延伸フイルムをイン
フレーシヨン法で或いはロール延伸機で或はクリ
ツプで把持してテンター内で一方向に延伸して一
軸延伸フイルムが得られる。かかる一軸延伸フイ
ルムをインフレーシヨン法、テンター法あるいは
ロール延伸法で先の延伸方向と直角方向に延伸す
る。延伸温度はいずれも通常30℃〜200℃、好ま
しくは40℃〜150℃が用いられる。延伸倍率は通
常1.5〜８倍、好ましくは２〜６倍である。かく
して得られた延伸フイルムは必要に応じて延伸温
度以上でＡ成分ポリアミド又はＢ成分ポリアミド
の融点或は軟化点の低い方の温度を超えない温度
に加熱し熱処理してもよい。熱処理時フイルムは
延伸後の寸法に固定するか弛緩した状態に保持さ
れる。熱処理によつて寸法安定性などの物性を改
良することができる。このような方法によりナイ
ロン６あるいはナイロン66において困難であつた
逐次２軸を容易になすことができるようになつた
ことが本発明の特徴である。 かくして得られた延伸フイルムはすぐれた水分
遮断性、高湿度雰囲気下の気体遮断性、湿潤時の
機械的性質、湿度変化に対する寸法安定性を有す
る。本発明方法で得られたフイルムの厚みの範囲
は１〜500μである。また本発明方法で得られた
フイルムは通常延伸された方向において少なくと
も５Kg／mm2以上の破断強度を有するが、特に強靭
なものは１軸延伸フイルムで40Kg／mm2という高い
値を示す。また柔軟性にすぐれている。 このように本発明方法においては従来困難とさ
れて来たナイロン６あるいはナイロン66の逐次２
軸延伸が容易にできるようになつたという効果の
他本発明方法で得られたフイルムはすぐれた透明
性機械的性質、耐熱性、耐寒性、耐薬品性、気体
遮断性、水分遮断性、柔軟性と改良された耐水
性、耐湿性とを併せ有する今まで知られていなか
つたフイルムであり、食品、機械部品、油脂類な
どの包装用フイルム及びテープ、電線やパイプの
被覆、金銀糸などの用途に用いられる工業用フイ
ルムとして極めて有用なものである。 以下実施例をあげて本発明を詳細に説明するが
実施例中の測定項目は下記の方法で測定した。 (1) 吸水率（％） ASTM Ｄ―570に準じて測定し、20℃、
24Hrの値で示した。 (2) 相対粘度（ηrel） 溶媒として96％濃硫酸を用い、ポリマー濃度
１ｇ／100ml硫酸溶液の温度25℃でのオストワ
ルド粘度計による落下時間を測定し、溶媒のみ
の場合の落下時間との比で表わした。 (3) 透湿度（ｇ／m2／25μ／24Hr） JIS Ｚ―0208に準じて測定した。 (4) 破断強度（Kg／mm2）、破断伸度（％） ASTM Ｄ―882に準じて測定した。 実施例 １ Ａ成分ポリアミドＢを表１に示すような割合で
混合しＴ―ダイを有する口径60mmの押出機を用い
て270℃の温度で溶融押出しし、30℃に冷却した
ロールで冷却して、厚さ約120μの未延伸フイル
ムを得た。続いてこのフイルムを直径110mmの異
なつた周速で回転するロール群よりなる縦延伸機
に導き60℃で3.0倍及び5.0倍一軸延伸した。
ポリアミドフイルムを逐次２軸延伸法で製造する
方法に関する。本発明はまた力学的強度の改良さ
れた脂肪族系ポリアミドフイルムを逐次２軸延伸
法で製造することを目的とする。 ナイロン６の延伸フイルムはよく知られてお
り、そのすぐれた透明性、力学的性質、耐寒性、
耐熱性、気体遮断性、耐薬品性などを生かして食
品包装分野を始めとする種々の用途において広く
使用されている。しかし延伸ナイロン６フイルム
の短所の一つは耐水性、耐湿性が不十分なことで
あ。例えば水蒸気透過度が比較的大きいことは包
装用途においては短所となることが多い。また例
えば水中での強度が空気中より低いことや高湿雰
囲気での酸素透過度が乾燥状態に比しはるかに高
いことにみられるように、吸水または吸湿による
物性の低下が大きい。或はロールに巻いたフイル
ムが吸湿または脱湿によつて寸法変化を生じ商品
価値を損なうこともよく知られている。さらにレ
トルト処理のような湿潤状態の高温の熱処理によ
つてフイルムの物性が低下したりすることも実用
上問題となつている。 上記の事情はナイロン66からなるフイルムにつ
いても同様であり、いずれもその有するすぐれた
性能を損なわずに耐水性、耐湿性を改良すること
が望まれている。本発明者らはこの点について鋭
意研究を重ねた結果、ナイロン６系ポリアミドま
たはナイロン66系ポリアミドにある特定の脂肪族
ポリアミドを混合した樹脂よりなるフイルムを逐
次２軸延伸法により得ることができ、そのフイル
ムは耐水性、耐湿性にすぐれていることを見出し
本発明に到達した。 本発明はε―カプロアミド単位を分子鎖中に少
なくとも80モル％以上含有するポリアミド（ナイ
ロン６系ポリアミドと略称することがある）又
は／及びヘキサメチレンアジポアミド単位を少な
くとも80モル％以上含有するポリアミド（ナイロ
ン66系ポリアミドと略称することがある）（Ａ成
分ポリアミド50〜97重量％と吸水率が1.0％以下
の値を有する脂肪族系ポリアミド（Ｂ成分ポリア
ミド）50〜３重量％とから成る重合体混合物で形
成された未延伸フイルムを逐次２軸延伸法により
延伸温度30〜200℃、延伸倍率1.5〜８倍の範囲で
それぞれ選択することにより厚み１〜500μ、延
伸方向の破断強度５Kg／mm2以上の延伸ポリアミド
フイルムを製造する方法に関する。 本発明のＡ成分を構成するポリアミドはナイロ
ン６、ナイロン６を主体とする共重合体（ナイロ
ン６系ポリアミド）またはナイロン66、ナイロン
66を主体とする共重合体（ナイロン66系ポリアミ
ド）またはこれらの混合物である。 一方Ｂ成分を構成する吸水率が1.0％以下の脂
肪族系ポリアミドの例としてはナイロン11、ナイ
ロン12、ナイロン69、ナイロン610、ナイロン
612、及びこれらナイロンと他のナイロンとの共
重合体があげられる。Ｂ成分のポリアミドの吸水
率は1.0％以下であることが必要で、吸水率が1.0
％を超えると本発明方法で得られたフイルムの耐
水性、耐湿性が低下する。またこれらのポリアミ
ドは脂肪族からなるアミド単位を70〜100モル％
含むものであり結晶性であつても非晶性であつて
もよいが脂肪族アミド以外の成分の割合が多くな
ると脂肪族ポリアミド延伸フイルムの特長である
柔軟性、耐寒性、耐ピンホール性が低下するので
好ましくない。Ｂ成分ポリアミドの配合量は３重
量％以下では耐水性、耐湿性の改良が十分でな
く、一方50重量％を超えて配合してもより以上の
効果の増大は乏しくなる。Ａ成分ポリアミド、Ｂ
成分ポリアミドの分子量は通常1.5〜6.0の範囲の
相対粘度を有するものがよい。また、本発明のＡ
成分ポリアミド、Ｂ成分ポリアミドは極めて相溶
性のよい組合せであつて一般に相溶性の良くない
組合せにおいてしばしばみられるような延伸操作
により本質的に失透したり破断したりすることは
なく、透明性の極めてすぐれた延伸フイルムを逐
次２軸延伸法で得ることができる。さらにＢ成分
ポリアミドとして特定のポリアミド例えばナイロ
ン69、ナイロン12、或はこれらの共重合体を使用
した場合はナイロン６、ナイロン66単独の場合に
比しフイルムの延伸性が改良され最高延伸比の上
昇、逐次二延伸が容易になりナイロン６又はナイ
ロン66単独の延伸フイルムに比し破断強度、衝撃
強度などの機械的強度のすぐれた延伸フイルムが
得られる。 さらに本発明の目的を損なわない限りＡ成分ポ
リアミドとＢ成分ポリアミドとの混合物に必要に
応じて滑剤、酸化防止剤、帯電防止剤、紫外線吸
収剤、顔料、染料などの添加剤或は他のポリマー
などを配合してもよい。 次に本発明のフイルム製造法について述べる。
Ａ成分ポリアミドとＢ成分ポリアミドとを混合す
る方法は特に制限はないが通常はＡ成分ポリアミ
ド、Ｂ成分ポリアミドの粉末又はチツプを固態状
で混合した後溶融押出機などを用いて加熱溶融す
ることによつて均一に混合した組成物を得ること
ができる。本発明方法は上記混合ポリアミド樹脂
から先ず未延伸フイルムを作成しこれをフイルム
面に沿つて一方向に延伸する。未延伸フイルムは
通常Ａ成分ポリアミドとＢ成分ポリアミドとから
なる重合体混合物を押出機を用いて加熱溶融しＴ
ダイ又は円形ダイを通して押出し冷却したロー
ル、液体、又は気体と接触させ固化して得られ
る。この場合の冷却温度は０℃〜80℃の範囲が好
ましい。かくして得られた未延伸フイルムをイン
フレーシヨン法で或いはロール延伸機で或はクリ
ツプで把持してテンター内で一方向に延伸して一
軸延伸フイルムが得られる。かかる一軸延伸フイ
ルムをインフレーシヨン法、テンター法あるいは
ロール延伸法で先の延伸方向と直角方向に延伸す
る。延伸温度はいずれも通常30℃〜200℃、好ま
しくは40℃〜150℃が用いられる。延伸倍率は通
常1.5〜８倍、好ましくは２〜６倍である。かく
して得られた延伸フイルムは必要に応じて延伸温
度以上でＡ成分ポリアミド又はＢ成分ポリアミド
の融点或は軟化点の低い方の温度を超えない温度
に加熱し熱処理してもよい。熱処理時フイルムは
延伸後の寸法に固定するか弛緩した状態に保持さ
れる。熱処理によつて寸法安定性などの物性を改
良することができる。このような方法によりナイ
ロン６あるいはナイロン66において困難であつた
逐次２軸を容易になすことができるようになつた
ことが本発明の特徴である。 かくして得られた延伸フイルムはすぐれた水分
遮断性、高湿度雰囲気下の気体遮断性、湿潤時の
機械的性質、湿度変化に対する寸法安定性を有す
る。本発明方法で得られたフイルムの厚みの範囲
は１〜500μである。また本発明方法で得られた
フイルムは通常延伸された方向において少なくと
も５Kg／mm2以上の破断強度を有するが、特に強靭
なものは１軸延伸フイルムで40Kg／mm2という高い
値を示す。また柔軟性にすぐれている。 このように本発明方法においては従来困難とさ
れて来たナイロン６あるいはナイロン66の逐次２
軸延伸が容易にできるようになつたという効果の
他本発明方法で得られたフイルムはすぐれた透明
性機械的性質、耐熱性、耐寒性、耐薬品性、気体
遮断性、水分遮断性、柔軟性と改良された耐水
性、耐湿性とを併せ有する今まで知られていなか
つたフイルムであり、食品、機械部品、油脂類な
どの包装用フイルム及びテープ、電線やパイプの
被覆、金銀糸などの用途に用いられる工業用フイ
ルムとして極めて有用なものである。 以下実施例をあげて本発明を詳細に説明するが
実施例中の測定項目は下記の方法で測定した。 (1) 吸水率（％） ASTM Ｄ―570に準じて測定し、20℃、
24Hrの値で示した。 (2) 相対粘度（ηrel） 溶媒として96％濃硫酸を用い、ポリマー濃度
１ｇ／100ml硫酸溶液の温度25℃でのオストワ
ルド粘度計による落下時間を測定し、溶媒のみ
の場合の落下時間との比で表わした。 (3) 透湿度（ｇ／m2／25μ／24Hr） JIS Ｚ―0208に準じて測定した。 (4) 破断強度（Kg／mm2）、破断伸度（％） ASTM Ｄ―882に準じて測定した。 実施例 １ Ａ成分ポリアミドＢを表１に示すような割合で
混合しＴ―ダイを有する口径60mmの押出機を用い
て270℃の温度で溶融押出しし、30℃に冷却した
ロールで冷却して、厚さ約120μの未延伸フイル
ムを得た。続いてこのフイルムを直径110mmの異
なつた周速で回転するロール群よりなる縦延伸機
に導き60℃で3.0倍及び5.0倍一軸延伸した。
【表】
次いでこれらの縦延伸フイルムを95℃に調整さ
れたテンター内に導き、横方向に3.5倍延伸し、
テンターの最終ゾーンで200℃で15秒間熱固定し
た。 一方比較のためにナイロン―６、ナイロン―66
を単独で同じ方法で溶融押出しした後、延伸しよ
うとしたが、テンター内でフイルムの破断が生じ
横延伸が不能であつた。そこで溶融押出後の未延
伸フイルムを95℃に加熱されたテンター内で互い
に直角をなす２方向に夫々3.0倍づつ同時２軸延
伸し200℃で15秒間定長下に熱固定した。これ以
上延伸倍率をあげるとフイルムの破断が生じた。 これらの二軸延伸フイルムについて透湿度及び
機械的性質を測定したところ、本発明方法で得ら
れたフイルムはナイロン６及びナイロン66単独の
場合に比べて低い透湿度を示し、すぐれた防湿性
を示した。又ナイロン６やナイロン66では今まで
得られなかつた高い破断強度を示し、機械的性質
のすぐれたフイルムが得られた。 これらのデータを次表に示す。
れたテンター内に導き、横方向に3.5倍延伸し、
テンターの最終ゾーンで200℃で15秒間熱固定し
た。 一方比較のためにナイロン―６、ナイロン―66
を単独で同じ方法で溶融押出しした後、延伸しよ
うとしたが、テンター内でフイルムの破断が生じ
横延伸が不能であつた。そこで溶融押出後の未延
伸フイルムを95℃に加熱されたテンター内で互い
に直角をなす２方向に夫々3.0倍づつ同時２軸延
伸し200℃で15秒間定長下に熱固定した。これ以
上延伸倍率をあげるとフイルムの破断が生じた。 これらの二軸延伸フイルムについて透湿度及び
機械的性質を測定したところ、本発明方法で得ら
れたフイルムはナイロン６及びナイロン66単独の
場合に比べて低い透湿度を示し、すぐれた防湿性
を示した。又ナイロン６やナイロン66では今まで
得られなかつた高い破断強度を示し、機械的性質
のすぐれたフイルムが得られた。 これらのデータを次表に示す。
Claims (1)
- １ ε―カプロアミド単位を分子鎖中に80モル％
以上含有するポリアミド又は／及びヘキサメチレ
ンアジポアミド単位を80モル％以上含有するポリ
アミド（Ａ成分ポリアミド）50〜97重量％と吸水
率が1.0％以下の値を有する脂肪族系ポリアミド
（Ｂ成分ポリアミド）50〜３重量％とから成る重
合体混合物で形成された未延伸フイルムを逐次２
軸延伸法により延伸温度30〜200℃、延伸倍率1.5
〜８倍の範囲でそれぞれ選択することにより延伸
し、厚み１〜500μ、各延伸方向の破断強度５
Kg／mm2以上の延伸フイルムを得ることを特徴とす
る延伸ポリアミドフイルムの製造法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP9335776A JPS5318667A (en) | 1976-08-04 | 1976-08-04 | Stretching polyamid film |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP9335776A JPS5318667A (en) | 1976-08-04 | 1976-08-04 | Stretching polyamid film |
Related Child Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP9729685A Division JPS6169432A (ja) | 1985-05-07 | 1985-05-07 | 延伸ポリアミドフイルム |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS5318667A JPS5318667A (en) | 1978-02-21 |
| JPS6161967B2 true JPS6161967B2 (ja) | 1986-12-27 |
Family
ID=14080017
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP9335776A Granted JPS5318667A (en) | 1976-08-04 | 1976-08-04 | Stretching polyamid film |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS5318667A (ja) |
Families Citing this family (9)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS5780448A (en) * | 1980-11-10 | 1982-05-20 | Asahi Chem Ind Co Ltd | Glass fiber-reinforced polyamide resin composition |
| JPS5780449A (en) * | 1980-11-10 | 1982-05-20 | Asahi Chem Ind Co Ltd | Polyamide resin composition |
| JPS57168940A (en) * | 1981-04-13 | 1982-10-18 | Toray Ind Inc | Underhood component for automobile use |
| JPS57212252A (en) * | 1981-06-25 | 1982-12-27 | Ube Ind Ltd | Polyamide composition resistant to calcium chloride |
| JPS5874748A (ja) * | 1981-10-29 | 1983-05-06 | Toray Ind Inc | ポリアミド樹脂組成物 |
| JPS58146714A (ja) * | 1982-02-19 | 1983-09-01 | Musashi Seimitsu Kogyo Kk | ボ−ルジヨイントの製造方法 |
| JPS63289064A (ja) * | 1988-04-13 | 1988-11-25 | Toray Ind Inc | 自動車用オイルパン |
| JPS63289063A (ja) * | 1988-04-13 | 1988-11-25 | Toray Ind Inc | 自動車用シリンダーヘッドカバー |
| EP4011937A1 (en) * | 2020-12-11 | 2022-06-15 | Arkema France | Polyamide composition useful for the manufacture of film for food packaging |
-
1976
- 1976-08-04 JP JP9335776A patent/JPS5318667A/ja active Granted
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS5318667A (en) | 1978-02-21 |
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