JPS63295252A - 積層フイルム - Google Patents

積層フイルム

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JPS63295252A
JPS63295252A JP62130012A JP13001287A JPS63295252A JP S63295252 A JPS63295252 A JP S63295252A JP 62130012 A JP62130012 A JP 62130012A JP 13001287 A JP13001287 A JP 13001287A JP S63295252 A JPS63295252 A JP S63295252A
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Mitsui Petrochemical Industries Ltd
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  • Laminated Bodies (AREA)
  • Wrappers (AREA)
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Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 〔産業上の利用分野〕 本発明はヒートシール性に優れたポリ４−メチル−１−
ペンテンを基材とした積層フィルムに関する。
〔従来の技術〕
ポリ４−メチル−１−ペンテンはその透明性、耐熱性、
耐薬品性等を活かして、ビーカー、メスシリンダー等の
化学実験用器具、注射器のシリンジ、光学測定用セル、
電子レンジ用トレーあるいは紙にコートしてベーキング
カートン等に使用されている。しかしながらポリ４−メ
チル−１−ペンテンは融点が高く、耐熱性が良好である
反面、ヒートシール性に劣るという欠点を有している。
ヒートシール性を改良する方法としては、ポリエチレン
、ポリプロピレン等ポリ４−メチル−１−ペンテンに比
べて融点が低く、ヒートシール性に優れた樹脂とポリ４
−メチル−１−ペンテンとを貼り合わせる方法が最も一
般的であるが、ポリエチレンやポリプロピレンとポリ４
−メチル−１−ペンテンとは同じポリオレフィンであり
ながう接着性に劣り、単に積層しただけでは全く実用に
供し得す、またポリ４−メチル−１−ペンテ／フィルム
にアンカーコート剤としてウレタン系接着剤等を塗布し
てポリエチレンフィルム等を積層しても、ポリ４−メチ
ル−１−ぺ／テンフイルムハ表面濡れ性に乏しく、積層
フィルムの接着強度が低く、ヒートシール性は左程改良
されないのが勇状であった。
〔発明が解決しようとする問題点〕
かかる状況に鑑み、本発明者は、ポリ４−メチル−１−
ペンテ／フィルムのヒートシール性ヲ改良すべく種々検
討した結果、ポリ４−メチル−１−ヘンテンフイルムト
ポリエチレンフイルムモシくはポリプロピレンフィルム
とを積層する際に、接着層として、特定のプロピレン・
α−オレフィンランダム共重合体を用いることにより、
接着強度が改良され、ヒートシール性に優れた積層フィ
ルムが得られることが分かり、先に特開昭６〇−１４５
８４４として出願した。そしてその後更に検討した結果
、先に特開昭６Ｏ−１６６３ｔｏとして出願したα−オ
レフィン系共重合体を本接着層に用いると、更に接着強
度が改良されることが分かり、本発明を完成するに至っ
た。
〔問題を解決するだめの手段〕
すなわち、本発明はポリ４−メチル−１−ペンテン四層
の少なくとも片面に、プロピレン含有率１０ないし８５
モル％、１−ブテン含有率６ないし６０モル％及び炭素
数５以上のα−オレフィン含有率が１０ないし８５モル
％及びＸ線回折法による結晶化度が２０％以下のα−オ
レフィン系共重合体Ω層を介して、炭素数２ないし４の
α−オレフィンを主成分とするポリオレフィンΩ層を積
層してなることを特徴とするヒートシール性に優れた積
層フィルムを提供するものである。
〔作　用〕
本発明に用いるポリ４−メチル−１−ペンテ／（８）は
４−メチル−１−ペンテンの単独重合体もしくは４−メ
チル−１−ペンテンと他のα−オレフィン、例、ｔばエ
チレン、プロピレン、１−ブテン、１−ヘキセン、１−
オクテン、１−デセン、１−テトラデセン、１−オクタ
デセン等の炭素数２ないし２０のα−オレフィンとの共
重合体で通常４−メチル−１−ペンテンを８５モル％以
上含ム４−メチルー１−ペンテンを主体とした重合体で
ある。ポリ４−メチル−１−ペンテン囚のメルトフｏ　
−ｖ　−）　（ＭＦＲｓ　、荷重：５ｋｇ、温度：２６
０℃）は好ましくは０．５ないし２００．９／１０−の
範囲のものである。メルトフローレートが０．５＃／Ｉ
ＯＭ未満のものは溶融粘度が高く成形性に劣り、メルト
フローレートが２００９／ＩＧｍを越えるものは溶融粘
度が低く成形性に劣り、また機械的強度も低い傾向にあ
る〇 本発明に用いるα−オレフィン系共重合体０は、プロピ
レン、１−ブテン及び炭素原子数５以上、好ましくは６
ないし１２のα−オレフィン（以下単に該α−オレフィ
ンと略すことがある）から構成され、且つ、プロピレン
含有率が１０ないし８５モル％、好ましくは１５ないし
７０モル％、更には２５ないし５５モル％、１−ブテン
が３ないし６０モル％、好ましくは５ないし５０モル％
、更には１０ないし４０モル％及び該α−オレフィンが
１０ないし８５モル％、好ましくは１５ないし７０モル
％、更には２０ないし６０モル％の範囲、及びＸ線回折
法による結晶化度が２０％以下１好ましくは１５％以下
、更には１０％以下のものである。
前記炭素数が５以上のα−オレフィンとしては、１−ペ
ンテン、３−メチル−１−ブテン、１−ヘキセン、４−
メチル−１−ペンテン、３−メチル−１−ペンテン、１
−ヘプテン、１−オクテン、１−デセン、１−ドデセン
等を例示することができる０ α−オレフィン系共重合体において、プロピレン含有率
が１０モル％未満となっても８５モル％を越えても、ま
た１−ブテン含有率が６モル％未満となっても６０モル
％を越えても、さらに該α−オレフィン含有率が１０モ
ル％未満となっても、８５モル％を越えても、前記ポリ
４−メチル−１−ペンテン四層との接着強度に劣る傾向
にある。
又、Ｘ線回折法による結晶化度が２０％を越えるα−オ
レフィン系共重合体は、前記ポリ４−メチル−１−ペン
テン（ト）層との接着性に劣る傾向にある。
本発明におけるα−オレフィン系共重合体０のＸ線回折
法による結晶化度は、試料を２８０℃×３０ｋｇ／ｃＪ
の条件下で１０分間圧縮成形した後、２３℃に調整した
水冷プレス（圧カニ３０ｋｇ／ｃＪ）で５分間冷却し、
２ｃｍＸ　４ｃＩｎＸ　１　ｍｗの試験片を成形し、か
かる試験片を銅ターゲツトを備えた回転対陰極Ｘ線回折
装置（ＲＵ−３００，理学電機■製）を用い、回折角（
２θ）が５度〜３１度迄のＸ線回折曲線を測定した後、
回折角（２θ）が６度と６０度との間でベースラインを
引いて、非晶部と結晶部に分は結晶部を重量％として求
めた値である。
本発明に用いるα−オレフィン系共重合体◎は通常、極
限粘度〔η〕（デカリン溶媒中１３５℃で測定した値）
が０．６ないし６６　ｌ　／Ｅｌ、好ましくは０．５な
いし５Ｃ１ｌ／’ｌ、更には１．０ないし４ｄｌ／９の
範囲にある、上記範囲外のものは、成形加工性に劣る場
合がある。
本発明のα−オレフィン系共重合体（ハ）は、その沸騰
ｎ−へブタン不溶分が５．０重量％の以下であり、かつ
２５℃におけるアセトン可溶分が５．０重量％以下にあ
ることが好ましく、さらには沸騰ｎ−へブタン不溶分４
．０重量％以下であり、かつ２５℃におけるアセトン可
溶分が２．５重量％以下にあることが好ましい。沸騰ｎ
−へブタン不溶分が５重量％を越えると、共重合体の透
明性が低下したり、フィルム成形した場合にフィシュア
イ等の原因となる虞れがある。また、アセトン可溶分が
３．０重量％を越えると、共重合体の表面にべたつきが
生じ、例えば前記ポリ４−メチル−１−ペンテン（３）
層等との接着性能が低下する原因となる虞れがある。な
お、該α−オレフィン系共重合体の沸騰ｎ−へブタン不
溶分及び２５℃におけるアセトン可溶分はそれぞれ次の
方法によって測定したものである。
すなわち、ｎ−へブタン不溶分は、約１龍×１１１１＋
×１１１ＩＩ程度の細片試料及びガラスピーズを円筒ガ
ラスフィルターに入れ、ソックスレー抽出器により１４
時間抽出する方法で算出するものであり、不溶分の重量
％は溶解部分又は不溶分を秤量することによって求めた
。
また、２５℃アセト／可溶分は、試料１５Ｉをｎ−デカ
７２５０ｍ１に溶解（１６０℃、）させ、これを５００
ｒｔｔｌのアセトンに投じ、アセトン不溶ポリマーを析
出させて、濾過によりｐ液を回収し、その後ｐ液に水’
：ｒｏｏｍｔを加え、分液ロートでｎ−デカン層と水−
アセト／層を分離し、ｎ−デカン層を濃縮することによ
り求めた。
本発明に用いる前記特性を有するα−オレフィン系共重
合体◎は、例えば、 ←）マグネシウム化合物、チタン化合物及び電子供与体
からなる高活性固体状チタン触媒成分ａ）を、ハロゲン
化炭化水素（ｂ）で処理することにして得られる固体状
チタン触媒成分、仲）有機アルミニウム化合物成分、及
びＨ珪素化合物からなる電子供与体成分、からなる触媒
を用いて、プロピレン、１−ブテン及び該α−オレフィ
ンをランダム共重合させることによって得られる。かか
る触媒の調整法は特開昭５６−８１１号公報、特開昭５
８−８３００６号公報等に詳しい。又、α−オレフィン
系共重合体０の重合条件等は特開昭６０−１６６３１０
号公報に詳しい。
本発明に用いるポリオレフィン０は、炭素数２ないし４
のα−オレフィンを主成分とするポリオレフィン、スな
ワチエチレン、プロピレン、１−ブテンを主成分とする
結晶性の重合体である。これらポリオレフィンとしては
具体的にはポリエチレン０、ポリプロピレン■及びポリ
１−ブテン０が挙げられるが、これらはいずれも単独重
合体に限らず、それらオレフィンを主成分とする限り、
他の炭素数２ないし２０のα−オレフィンあるいハ酢酸
ビニル、塩化ビニル、アクリル酸、メタアクリル酸、ス
チレン等のビニル化合物との共重合体をも含むものであ
り、又更には無水マレイン酸、マレイン酸、アクリル酸
等の不飽和カルボン酸あるいはその誘導体でグラフト変
性されたグラフト共重合体でもよい。またこれらのポリ
オレフィン０は混合物であってもよい。
前記ポリエチレン０の具体例としては、例えば高圧法低
密度ポリエチレン（所謂ＬＤＰＥ）、エチレン・プロピ
レン共重合体、エチレン−１−ブテン共ｉ４合体、エチ
レン−４−メチル−１−ペンテン共重合体、エチレン−
１−ヘキセン共重合体、高密度ポリエチレン（所謂ＨＤ
Ｐ１１ｉ：）、エチレン−酢酸ビニル共重合体、エチレ
ン−アクリル酸共重合体等が挙げられる。これらの中で
は、ＬＤＰＥ。
エチレン・α−オレフィン共重合体、エチレン・酢酸ビ
ニル共重合体等が透明性、低温ヒートシール性に優れる
ので好ましく、とりわけ密度がα９１０ｆｘいり、０．
９６０及び融点（Ｔｍ：ＡＳＴＭＤ　３４１８）が１０
０ないし１３５℃の範囲のものが好ましい。
問、ポリエチレン０のメルトフローレート（ＭＦＲｓ：
ＡＳＴＭ　　Ｄ　　１２３８．Ｅ）はとくに限定はされ
ないが、成形性の点から通常０．０１ないし３０Ｉ／１
０ｉ１更には０．１ないし１０ＥＩ／１０７７！Ｉｍの
範囲のものが好ましい。
前記ポリプロピレン■の具体例としては、例えばボＩＪ
　７’ロピレン（プロピレンホモポリマー）、プロピレ
ン・エチレンランダム共重合体、プロピレン・エチレン
・１−ブテンランダム共重合体及びプロピレン・１−ブ
テンランダム共重合体等のプロピレンランダムコポリマ
ー（プロピレン含有量が通常９０モル％以上、好ましく
は９５モル％以上）、プロピレン・エチレンブロック共
重合体（エチレン含有量が通常５ないし６０モル％）等
が挙げられる。これらの中ではホモポリマー、ランダム
コポリマーが透明性に優れるので好ましく、とくに融点
（Ｔｍ：ＡＳＴＭ　Ｄ　　３４１８）が１３０ないＬ１
４０℃のランダムコポリマーがヒートシール性に優れる
ので好ましい。同、ポリプロピレン■のＭＦＲ２はとく
に限定はされないが、成形性の点から通常０．５ないし
３０．５１／１０訓、更には０．５ないし１０．９／１
０１１’１ＪｌｌＩの範囲のものが好ましい。
前記ポリ１−ブテン０の具体例としては、例えば１−ブ
テン単独重合体、１−ブテン・エチレン共重合体−１−
ブテン・プロピレン共重合体、１−ブテン・４−メチル
−１−ペンテン共重合体が挙げられる。間ポリ１−ブテ
ン０のメルトフローレート（ＭＦＲｓ　：ＡＳＴＭ　Ｄ
　　１２３８．Ｅ）はとくに限定はされないが、成形性
の点から通常０．０１ないし１００．９／１０１ｍ、更
には０．０３ないし３０ｇ／１０ｒｎＩｍの範囲のもの
が好ましい。
本発明の積層フィルムは、前記ポリ４−メチル−１−ペ
ンテン（３）層の少なくとも片面に、前記α−オレフィ
ン系共重合体０層を介して前記ポリオレフィンΩ層を積
層してなる積層フィルムである。
本発明の積層フィルムを製造する方法は種々公知の方法
、例えば予めポリ４−メチル−１−ペンテン囚フィルム
を成形した後、α−オレフィン系共重合体（ハ）及びポ
リオレフィン０を押出コーティングする方法、予めポリ
４−メチル−１−ペンテン（８）フィルムを成形した後
別途成形したポリオレフィン（ｑフィルムをα−オレフ
ィン系共重合体（ハ）を用いて押出ラミネートする方法
、あるいはポリ４−メチル−１−ペンテン（８）、α−
オレフィン系共重合体■及びポリオレフィン０を少なく
とも三層構造を有する多層構造を有する多層ダイを用い
、α−オレフィン系共重合体０を中間層として共押出し
成形する方法等が挙げられるが、共押出し成形法が操作
が簡便でしかもより層間接着力に優れた積層フィルムが
得られるので好ましい。共押出し成形法としてはフラッ
ト・ダイを用いるＴ−ダイ法とサーキュラ−・ダイを用
いるインフレーション法とがある。フラット・ダイはブ
ラック・ボックスを使用したシングル・マニフォールド
形式あるいはマルチ・マニフォールド形式のいずれを用
いても良い。インフレーション法に用いるダイについて
もいずれも公知のダイを用いることがで。
きる。
本発明の積層フィルムの各層の厚さは、とくに限定はさ
れないが、通常ポリ４−メチル−１−ペンテン（３）層
が１０ないし１００μ、好ましくは１０ないし５０μ、
通常α−オレフィン系共重合体（ハ）層が５ないし５０
μ、好ましくは１０ないし３０１、通常ポリオレフィン
０のヒートシール層が１０ないし１００μ、好ましくは
１０ないし５０μの範囲である。
本発明の積層フィルムは、ポリ４−メチル−１−ペンテ
ン囚層／α−オレフィン系共重合体ｅＩ１層／ポリオレ
フィンΩ層を構成要件とする限り、とくに限定はされず
、ポリ４−メチル−１−ペンテン（３）層の両面にα−
オレフィン系共重合体０層を介してポリオレフィン（ｑ
のヒートシール層を積層していてもよいし、更には、耐
ガス透過性等を付与する為に、ポリ塩化ビニリデン系樹
脂、ポリビニルアルコール、エチレン・酢酸ビニル共重
合体鹸化物、ポリアミド、ポリエステルあるいは紙、ア
ルミニウム箔等を積層してもよい。
本発明の積層フィルムを構成するポリ４−メチル−１−
ペンテン四層、α−オレフィン系共重合体０層およびポ
リオレフィン０のヒートシール層のいずれかの層あるい
は全層に、耐候安定剤、耐熱安定剤、帯電防止剤、防曇
剤、抗ブロツキング剤、スリップ剤、滑剤、顔料、染料
、流滴剤、核剤等の通常ポリオレフィンに添加して使用
される各種配合剤を本発明の目的を損わない範囲で添加
してもよいし、ヒートシール層となるポリオレフィン（
０層には、更にヒートシール性を改良する目的で、低結
晶性もしくは非品性のエチレン・プロピレン共重合体、
エチレン・１−ブテン共重合体等ノエチレン・α−オレ
フィン共重合体、エチレン・酢酸ビニル共重合体等を添
加してもよい。
〔発明の効果〕
本発明の積層フィルムはポリ４−メチル−１−ペンテン
の耐熱性、透明性、表面光沢、撥水性等を有り、且つヒ
ートシール性が改良されているので、その特性を活かし
て、各種食品（例えば野菜、菓子、肉類）及びパン類、
水産物等の包装材として好適である。
〔実施例〕
次に実施例を挙げて本発明を更に詳しく説明するが、本
発明はその要旨を越えない限りこれらの例に何ら制約さ
れるものではない。
実施例１ 密度：　０．８３５．９／ｃｊ及びＭＦＲｓ　：　２６
．５’／　Ｉ　Ｑｍの４−メチル−１−ペンテン−１−
デセン共重合体（以下４ＭＰ−１と略す）、プロピレン
含有率＝３６モル％、１−ブテン含有率：１４モル％、
４−メチルペンテン−１含有率＝５０モル％、ガラス転
移点（Ｔｇ）：５℃、密度（Ｄ）＝０．８６０ｇ／−１
ＭＦＲ＝０．８８．９／１０訓及びＸ線による結晶化度
：１．２％のプロピレン−１−ブテン−４−メチル−１
−ペンテン共重合体（以下ＰＢＭ−■と略す）及びＴｍ
：１０５℃の高圧法ポリエチレン（以下ＬＤＰＥ−［と
略す）をＰＢＭ−１を中間層として、各々４０ｍｍ９；
６押出機（シリンダ一温度：２７０℃）、４０龍グ押出
機（シリンダ一温度：２５０℃）及び４層ｍｍダ押出機
（シリンダ一温度＝２５０°Ｃ）で溶融後、三層Ｔダイ
フィルム成形機のコートハンガーダイ（ダイ温度：２６
０℃）より押出し冷却して、４ＭＤ−１：３０μ、ＰＢ
Ｍ−１：２０μ及びＬＤＰＥｉ：３０μからなる共押出
三層フィルムを得た。
次いで以下の方法により物性の評価を行った。
接着強度（，９／１５＋１） ｉ５＋ｏ＋幅の試験片を切り取りクロスヘッド速度２０
０　／ｍｊｓで各樹脂層間で剥離した際の強度で示した
。
ヒートシール部剥離強度（，９／１５＋ｉ＋）：ポリオ
レフインＯ層を重ね合せ１２０℃あるいは１７０℃の温
度で２ｋｇ／ｄの圧力で１秒間−幅１０顛のシルバーで
ヒートシー ルした後放冷する。これから１５１１罵幅の試験片を切
り取り、クロスヘッド速 度２００ｖｕａ７＝でヒートシール部を剥離した際の強
度で示した。
ヒートシール面は内層フィルム同志で ある。
結果を第１表に示す。
実施例２ 実施例１の中間層であるＰＢＭ−１の代わりにプロピレ
ン含有率＝４６モル％、１−ブテン含有率：１８モル％
、４−メチルペンテン−１含１：６６モル％、Ｔｇ：２
３℃、Ｄ：０．Ｂ４７９／ｃｒＡ、ＭＦＲ：　１．２ｇ
／ｌｏ＝及びＸ線による結晶化度４．３％のプロピレン
−１−ブテン−４−、、’−Ｆ−ルー１−ペンテン共重
合体（ＰＢＭ−１１）を用いる以外は実施例１と同様に
行った。結果を第１表に示す。
実施例３ 実施例１の中間層であるＰＢＭ−１の代わりにプロピレ
ン含有率：４４モル％、１−ブテン含有ｉ：　２８モル
％、４−メチルペンテン−１含ｉｌｔ：２８モル％、Ｔ
ｇ：１７０℃、Ｄ：０．８５１．！７／−１ＭＦＲ：　
１．５５’／１０訓及びＸ線による結晶化度６．６％の
プロピレン・１−ブテン・４−メチル−１−ペンテン共
重合体（ＰＢＭ−ＩＩＩ　）を用いる以外は実施例１と
同様に行なった。結果を第１表に示す。
実施例４ 実施例１のＬＤＰＫ−１の代りに、密度：０．９１　ｆ
７／ｃＪ１ＭＦＲ：　５．！７／　１　（ＣＭＩ及びＴ
ｍ：１４０℃のプロピレン−エチレンランダム共重合体
（以下ＰＰ−１と略す）を用い、ＰＰ−１の押出機のシ
リンダ一温度を２７０℃にする以外は実施例１と同様に
行った。結果を第１表に示す。
比較例１ 実施例１の中間層であるＰＢＭ−１の代わりにプロピレ
ン含有率＝７１モル％、融点：１１０°ＱＭＦＲニア、
０ｇ／ＩＱ＋ｍのプロピレン・１−ブテンランダム共重
合体（以下ＰＢＲ−１と略す）を用いる以外は実施例１
と同様に行なった。

Claims (1)

    【特許請求の範囲】
  1. （１）ポリ４−メチル−１−ペンテン（）Ａ層の少なく
    とも片面に、プロピレン含有率１０ないし８５モル％、
    １−ブテン含有率３ないし６０モル％及び炭素数５以上
    のα−オレフィン含有率が１０ないし８５モル％及びＸ
    線回折法による結晶化度が２０％以下のα−オレフィン
    系共重合体（Ｂ）層を介して、炭素数２ないし４のα−
    オレフィンを主成分とするポリオレフィン（Ｃ）層を積
    層してなることを特徴とする積層フィルム。
JP62130012A 1987-05-28 1987-05-28 積層フイルム Expired - Lifetime JPH0729405B2 (ja)

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