JPS6364511B2 - - Google Patents
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- JPS6364511B2 JPS6364511B2 JP58148063A JP14806383A JPS6364511B2 JP S6364511 B2 JPS6364511 B2 JP S6364511B2 JP 58148063 A JP58148063 A JP 58148063A JP 14806383 A JP14806383 A JP 14806383A JP S6364511 B2 JPS6364511 B2 JP S6364511B2
- Authority
- JP
- Japan
- Prior art keywords
- hydrogen
- hydrogen storage
- elements
- storage material
- release
- Prior art date
- Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
- Expired
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- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
- Y02E60/30—Hydrogen technology
- Y02E60/32—Hydrogen storage
Landscapes
- Solid-Sorbent Or Filter-Aiding Compositions (AREA)
- Hydrogen, Water And Hydrids (AREA)
Description
この発明は、水素の吸蔵・放出に使用される水
素貯蔵用材料に関し、とくに希土類元素（Ｒ）―
ニツケル（Ni）系の水素貯蔵用材料であつて、
水素の吸蔵・放出が良好であるのみならず、とく
に、放出された水素の純度が高く水素の精製機能
が著しいという優れた特徴を有する水素精製特性
に優れた水素貯蔵用材料に関するものである。 一般に、この種の水素貯蔵用材料は、アルミ
ナ、マグネシア、カルシア等の耐火物から作製さ
れたるつぼ中で高周波誘導式やアーク式の溶解炉
によつて溶製される。そして、溶製した材料を粉
砕して一定の大きさ以下の粉末とし、この粉末を
容器に詰めた後容器中に水素を供給して前記水素
を吸蔵させ、必要に応じて適宜放出させるように
している。 このような水素の吸蔵・放出において、水素貯
蔵用材料は水素を選択的に吸蔵し、かつ放出する
ため、吸蔵後放出された水素中には不純物がほと
んど含まれず、放出水素の純度が高いことが期待
される。そこで、本発明者はこのような観点から
水素貯蔵用材料に対する水素の吸蔵・放出実験を
行つたところ、希土類元素（Ｒ）―ニツケル
（Ni）系の水素貯蔵用材料の場合において、放出
水素中にメタン（CH4）が増加する傾向にあるこ
とを確認した。 本発明者は、上記のメタン増加の現象について
さらに原因を種々検討したところ、メタンを構成
する炭素源は水素貯蔵用材料中に含まれる炭素で
あることを確かめた。そして、この水素貯蔵用材
料中の炭素は溶解原料より混入するものであり、
完全になくすことはほとんど不可能である。 この発明は、上述した放出水素中においてメタ
ンが増加するのを防ぐことを目的としてなされた
もので、このようなメタンの生成をなくし、放出
水素中にメタンおよびそ他の不純物がほとんど含
まれず、純度の高い水素が得られる水素精製特性
に優れた水素貯蔵用材料を提供することを目的と
するものである。 すなわち、この発明による水素貯蔵用材料は、
一般式：RNi5-xAxByで表わされ、Ｒは希土類元
素のうちの１種または２種以上の元素、ＡはSi，
Fe，Co，Cu，Ca，Mgのうちの１種または２種
以上の元素、ＢはTi，Zr，Hf，Ｖ，Nb，Taの
うちHfおよび／またはTaを必須とする１種また
は２種以上の元素であり、０＜ｘ≦2.0、０＜ｙ
≦0.5の範囲にあつて、水素の吸蔵および放出水
素の純化が実現されるようにしたことを特徴とし
ている。 この発明による水素貯蔵用材料は、希土類元素
（Ｒ）―ニツケル（Ni）系のものであるが、この
系の材料において、希土類元素（Ｒ）とニツケル
（Ni）は、CaCu5型の六方晶を形成し、RNi5で表
わされる金属間化合物を形成する。この場合、
LaNi5以外のものは室温付近での水素の吸蔵・放
出圧力が高く、例えばMmNi5では20〜40気圧、
SmNi5では40〜80気圧である。そこで、この発
明による水素貯蔵用材料では、Niの一部を特定
の元素、すなわち、Si，Fe，Co，Cu，Ca，Mg
のうちの１種または２種以上の元素で置換するこ
とによつて、水素の吸蔵・放出圧力を調整し、よ
り実用的な水素貯蔵用材料が得られるようにし
た。そして、この場合における水素の吸蔵・放出
圧力は、上記した置換元素の種類のみならず、そ
の量によつても調整しうるものであるため、置換
元素の種類および量についても規制する必要があ
り、この発明による水素貯蔵用材料では、一般
式：RNi5-xAxByであらわされるうちＡで置換元
素の種類を代用させ、ｘで置換元素の量を特定す
ることとした。 さらに、前述したように、希土類元素（Ｒ）―
ニツケル（Ni）系水素貯蔵用材料を溶製するに
際し、その溶解原料より混入する炭素が水素貯蔵
用材料中に含まれ、この炭素が吸蔵水素と結合し
てメタンを生成するので、この発明の水素貯蔵用
材料では上記炭素を固定するために、炭素と容易
に結合して安定な炭化物を形成する元素である
Ti，Zr，Hf，Ｖ，Nb，TaのうちHfおよび／ま
たはTaを必須とする１種または２種以上の元素
を適量添加することとした。この場合、前記一般
式：RNi5-xAxByであらわされるうちＢで添加元
素の種類を代用させ、ｘで添加量を特定すること
とした。 そこで、一般式：RNi5-xAxByにおいて、Ａは
前述のとおりSi，Fe，Co，Cu，Ca，Mgのうち
の１種または２種以上の元素であり、Ｂは前述の
とおりTi，Zr，Hf，Ｖ，Nb，TaのうちHfおよ
び／またはTaを必須とする１種または２種以上
の元素であるが、置換元素Ａの量は０＜ｘ≦2.0、
より好ましくは0.01≦ｘ≦1.0であり、添加元素
Ｂの量は０＜ｙ≦0.5とした。すなわち、ｘが2.0
を超えると希土類元素（Ｒ）―ニツケル（Ni）
系の基本的な結晶型がくずれ、水素の吸蔵および
放出が困難となるため、０＜ｘ≦2.0とし、より
望ましくは0.01≦Ｘ≦1.0とするのがよく、この
範囲とすることによつて水素の吸蔵・放出圧力を
著しく低下させることができる。また、ｙが大き
くなると、RNi5で表わされる六方晶の金属間化
合物が形成されなくなり、しかも炭化物を形成し
ないフリーな状態の金属が析出して、水素の放出
が非常に困難となるので、０＜ｙ≦0.5とした。 さらに、一般式中におけるＲは前述のように希
土類元素であり、希土類元素の単体および合金
（ミツシユメタル（Mm）を含む合金）からなる
ものである。 さらにまた、この発明による水素貯蔵用材料は
800〜1100℃の範囲で熱処理することがより望ま
しい。すなわち、熱処理を施すことによつて結晶
の均質性を増し、プラトー域の平坦性を良くする
という効果が得られるためであるが、800℃より
も低いと均質化が不十分となり、1100℃よりも高
いと部分的に溶解する危険があるので800〜1100
℃とするのがより望ましい。 以下、実施例について説明する。 表に示す組成の水素貯蔵用材料を高周波誘導方
式の溶解炉内でアルゴン雰囲気中において溶製し
たのち粉砕し、粉末の粒径を１mm以下にそろえた
のちステンレス鋼製容器内に詰めた。次に、前記
容器を排気装置に接続して脱ガスを行つたのち、
当該容器中に水素を加圧供給して前記粉末中に水
素を吸蔵させた。次いで、添付図に示す圧力―組
成等温線でのＩ点（すなわち0.5H／Ｍの点）の
ところまで水素を放出し、その時点での放出水素
中のメタン分析をガスクロマトグラフにより実施
した。なお、吸蔵に使用した水素ガスは工業用４
級水素であり、メタン量は0.2〜0.3ppmのもので
ある、この結果を同じく表に示す。
素貯蔵用材料に関し、とくに希土類元素（Ｒ）―
ニツケル（Ni）系の水素貯蔵用材料であつて、
水素の吸蔵・放出が良好であるのみならず、とく
に、放出された水素の純度が高く水素の精製機能
が著しいという優れた特徴を有する水素精製特性
に優れた水素貯蔵用材料に関するものである。 一般に、この種の水素貯蔵用材料は、アルミ
ナ、マグネシア、カルシア等の耐火物から作製さ
れたるつぼ中で高周波誘導式やアーク式の溶解炉
によつて溶製される。そして、溶製した材料を粉
砕して一定の大きさ以下の粉末とし、この粉末を
容器に詰めた後容器中に水素を供給して前記水素
を吸蔵させ、必要に応じて適宜放出させるように
している。 このような水素の吸蔵・放出において、水素貯
蔵用材料は水素を選択的に吸蔵し、かつ放出する
ため、吸蔵後放出された水素中には不純物がほと
んど含まれず、放出水素の純度が高いことが期待
される。そこで、本発明者はこのような観点から
水素貯蔵用材料に対する水素の吸蔵・放出実験を
行つたところ、希土類元素（Ｒ）―ニツケル
（Ni）系の水素貯蔵用材料の場合において、放出
水素中にメタン（CH4）が増加する傾向にあるこ
とを確認した。 本発明者は、上記のメタン増加の現象について
さらに原因を種々検討したところ、メタンを構成
する炭素源は水素貯蔵用材料中に含まれる炭素で
あることを確かめた。そして、この水素貯蔵用材
料中の炭素は溶解原料より混入するものであり、
完全になくすことはほとんど不可能である。 この発明は、上述した放出水素中においてメタ
ンが増加するのを防ぐことを目的としてなされた
もので、このようなメタンの生成をなくし、放出
水素中にメタンおよびそ他の不純物がほとんど含
まれず、純度の高い水素が得られる水素精製特性
に優れた水素貯蔵用材料を提供することを目的と
するものである。 すなわち、この発明による水素貯蔵用材料は、
一般式：RNi5-xAxByで表わされ、Ｒは希土類元
素のうちの１種または２種以上の元素、ＡはSi，
Fe，Co，Cu，Ca，Mgのうちの１種または２種
以上の元素、ＢはTi，Zr，Hf，Ｖ，Nb，Taの
うちHfおよび／またはTaを必須とする１種また
は２種以上の元素であり、０＜ｘ≦2.0、０＜ｙ
≦0.5の範囲にあつて、水素の吸蔵および放出水
素の純化が実現されるようにしたことを特徴とし
ている。 この発明による水素貯蔵用材料は、希土類元素
（Ｒ）―ニツケル（Ni）系のものであるが、この
系の材料において、希土類元素（Ｒ）とニツケル
（Ni）は、CaCu5型の六方晶を形成し、RNi5で表
わされる金属間化合物を形成する。この場合、
LaNi5以外のものは室温付近での水素の吸蔵・放
出圧力が高く、例えばMmNi5では20〜40気圧、
SmNi5では40〜80気圧である。そこで、この発
明による水素貯蔵用材料では、Niの一部を特定
の元素、すなわち、Si，Fe，Co，Cu，Ca，Mg
のうちの１種または２種以上の元素で置換するこ
とによつて、水素の吸蔵・放出圧力を調整し、よ
り実用的な水素貯蔵用材料が得られるようにし
た。そして、この場合における水素の吸蔵・放出
圧力は、上記した置換元素の種類のみならず、そ
の量によつても調整しうるものであるため、置換
元素の種類および量についても規制する必要があ
り、この発明による水素貯蔵用材料では、一般
式：RNi5-xAxByであらわされるうちＡで置換元
素の種類を代用させ、ｘで置換元素の量を特定す
ることとした。 さらに、前述したように、希土類元素（Ｒ）―
ニツケル（Ni）系水素貯蔵用材料を溶製するに
際し、その溶解原料より混入する炭素が水素貯蔵
用材料中に含まれ、この炭素が吸蔵水素と結合し
てメタンを生成するので、この発明の水素貯蔵用
材料では上記炭素を固定するために、炭素と容易
に結合して安定な炭化物を形成する元素である
Ti，Zr，Hf，Ｖ，Nb，TaのうちHfおよび／ま
たはTaを必須とする１種または２種以上の元素
を適量添加することとした。この場合、前記一般
式：RNi5-xAxByであらわされるうちＢで添加元
素の種類を代用させ、ｘで添加量を特定すること
とした。 そこで、一般式：RNi5-xAxByにおいて、Ａは
前述のとおりSi，Fe，Co，Cu，Ca，Mgのうち
の１種または２種以上の元素であり、Ｂは前述の
とおりTi，Zr，Hf，Ｖ，Nb，TaのうちHfおよ
び／またはTaを必須とする１種または２種以上
の元素であるが、置換元素Ａの量は０＜ｘ≦2.0、
より好ましくは0.01≦ｘ≦1.0であり、添加元素
Ｂの量は０＜ｙ≦0.5とした。すなわち、ｘが2.0
を超えると希土類元素（Ｒ）―ニツケル（Ni）
系の基本的な結晶型がくずれ、水素の吸蔵および
放出が困難となるため、０＜ｘ≦2.0とし、より
望ましくは0.01≦Ｘ≦1.0とするのがよく、この
範囲とすることによつて水素の吸蔵・放出圧力を
著しく低下させることができる。また、ｙが大き
くなると、RNi5で表わされる六方晶の金属間化
合物が形成されなくなり、しかも炭化物を形成し
ないフリーな状態の金属が析出して、水素の放出
が非常に困難となるので、０＜ｙ≦0.5とした。 さらに、一般式中におけるＲは前述のように希
土類元素であり、希土類元素の単体および合金
（ミツシユメタル（Mm）を含む合金）からなる
ものである。 さらにまた、この発明による水素貯蔵用材料は
800〜1100℃の範囲で熱処理することがより望ま
しい。すなわち、熱処理を施すことによつて結晶
の均質性を増し、プラトー域の平坦性を良くする
という効果が得られるためであるが、800℃より
も低いと均質化が不十分となり、1100℃よりも高
いと部分的に溶解する危険があるので800〜1100
℃とするのがより望ましい。 以下、実施例について説明する。 表に示す組成の水素貯蔵用材料を高周波誘導方
式の溶解炉内でアルゴン雰囲気中において溶製し
たのち粉砕し、粉末の粒径を１mm以下にそろえた
のちステンレス鋼製容器内に詰めた。次に、前記
容器を排気装置に接続して脱ガスを行つたのち、
当該容器中に水素を加圧供給して前記粉末中に水
素を吸蔵させた。次いで、添付図に示す圧力―組
成等温線でのＩ点（すなわち0.5H／Ｍの点）の
ところまで水素を放出し、その時点での放出水素
中のメタン分析をガスクロマトグラフにより実施
した。なお、吸蔵に使用した水素ガスは工業用４
級水素であり、メタン量は0.2〜0.3ppmのもので
ある、この結果を同じく表に示す。
【表】
表に示すように、炭化物形成元素を含有しない
比較材（No.１〜３）ではいずれも放出水素中のメ
タン含有量が多く、水素純度の著しい向上が得ら
れなかつたのに対し、炭化物形成元素を含有する
本発明材（No.４〜12）ではいずれも放出水素中の
メタン含有量が少なく、ガスクロマトグラフの検
出下限（0.1ppm）以下であり、吸蔵水素の著し
い純化が実現され、この場合全体として水素純度
は99.9999％以上となつた。 以上説明してきたように、この発明による水素
貯蔵用材料は、一般式：RNi5-xAxByで表わさ
れ、Ｒは希土類元素のうち１種または２種以上の
元素、ＡはSi，Fe，Co，Cu，Ca，Mgのうちの
１種または２種以上の元素、ＢはTi，Zr，Hf，
Ｖ，Nb，TaのうちHfおよび／またはTaを必須
とする１種または２種以上の元素であり、０＜ｘ
≦2.0，０＜ｙ≦0.5の範囲にあるものであるか
ら、水素貯蔵用材料に要求される特性、例えば、
活性化が容易であつて水素吸蔵量が大であるこ
と、室温付近で適当な水素の吸蔵・放出平衡圧を
有していること、水素吸蔵放出反応が可逆的であ
りかつ反応速度が大きいこと、原料入手が容易で
かつ安価であること、などの諸要求特性を十分に
満足するものであると同時に、とくに、当該材料
の溶製時に溶解原料より炭素が混入したとして
も、前記炭素と容易に結合して安定な炭化物を形
成する元素を適量含有しているため、上記混入炭
素を固定することができるので、放出水素中にメ
タンガス等の炭化水素系のガスが含有されるのを
防ぐことが可能であり、放出水素の純度を著しく
高めることができる優れた水素精製機能を有し、
水素貯蔵用材料に期待される水素の純度向上を確
実に実現することが可能であるという工業的価値
大なる非常に優れた効果を有する水素精製特性に
優れた水素貯蔵用材料である。
比較材（No.１〜３）ではいずれも放出水素中のメ
タン含有量が多く、水素純度の著しい向上が得ら
れなかつたのに対し、炭化物形成元素を含有する
本発明材（No.４〜12）ではいずれも放出水素中の
メタン含有量が少なく、ガスクロマトグラフの検
出下限（0.1ppm）以下であり、吸蔵水素の著し
い純化が実現され、この場合全体として水素純度
は99.9999％以上となつた。 以上説明してきたように、この発明による水素
貯蔵用材料は、一般式：RNi5-xAxByで表わさ
れ、Ｒは希土類元素のうち１種または２種以上の
元素、ＡはSi，Fe，Co，Cu，Ca，Mgのうちの
１種または２種以上の元素、ＢはTi，Zr，Hf，
Ｖ，Nb，TaのうちHfおよび／またはTaを必須
とする１種または２種以上の元素であり、０＜ｘ
≦2.0，０＜ｙ≦0.5の範囲にあるものであるか
ら、水素貯蔵用材料に要求される特性、例えば、
活性化が容易であつて水素吸蔵量が大であるこ
と、室温付近で適当な水素の吸蔵・放出平衡圧を
有していること、水素吸蔵放出反応が可逆的であ
りかつ反応速度が大きいこと、原料入手が容易で
かつ安価であること、などの諸要求特性を十分に
満足するものであると同時に、とくに、当該材料
の溶製時に溶解原料より炭素が混入したとして
も、前記炭素と容易に結合して安定な炭化物を形
成する元素を適量含有しているため、上記混入炭
素を固定することができるので、放出水素中にメ
タンガス等の炭化水素系のガスが含有されるのを
防ぐことが可能であり、放出水素の純度を著しく
高めることができる優れた水素精製機能を有し、
水素貯蔵用材料に期待される水素の純度向上を確
実に実現することが可能であるという工業的価値
大なる非常に優れた効果を有する水素精製特性に
優れた水素貯蔵用材料である。
添付図は水素貯蔵用材料の圧力―組成等温線図
である。
である。
Claims (1)
- １ 一般式：RNi5-xAxByで表わされ、Ｒは希土
類元素のうちの１種または２種以上の元素、Ａは
Si，Fe，Co，Cu，Ca，Mgのうちの１種または
２種以上の元素、ＢはTi，Zr，Hf，Ｖ，Nb，
TaのうちHfおよび／またはTaを必須とする１
種また２種以上の元素であり、０＜ｘ≦2.0、０
＜ｙ≦0.5の範囲にあることを特徴とする水素精
製特性に優れた水素貯蔵用材料。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP58148063A JPS6043451A (ja) | 1983-08-15 | 1983-08-15 | 水素精製特性に優れた水素貯蔵用材料 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP58148063A JPS6043451A (ja) | 1983-08-15 | 1983-08-15 | 水素精製特性に優れた水素貯蔵用材料 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS6043451A JPS6043451A (ja) | 1985-03-08 |
| JPS6364511B2 true JPS6364511B2 (ja) | 1988-12-12 |
Family
ID=15444357
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP58148063A Granted JPS6043451A (ja) | 1983-08-15 | 1983-08-15 | 水素精製特性に優れた水素貯蔵用材料 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS6043451A (ja) |
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH03124903U (ja) * | 1990-03-30 | 1991-12-18 | ||
| JPH04317816A (ja) * | 1991-04-18 | 1992-11-09 | Kobe Steel Ltd | 上部旋回式作業機械 |
Families Citing this family (10)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS60135540A (ja) * | 1983-12-23 | 1985-07-18 | Agency Of Ind Science & Technol | 水素化しうる合金 |
| FI76597C (sv) * | 1986-11-12 | 1988-11-10 | Partek Ab | Förfarande vid utläggning av mineralullbanas primärbana med hjälp av p endeltransportör på en mottagartransportör och arrangemang vid sådan p endeltransportör |
| JPS6475640A (en) * | 1987-09-18 | 1989-03-22 | Sanyo Electric Co | Thin film for hydrogen occlusion alloy |
| JPH02111837A (ja) * | 1988-10-18 | 1990-04-24 | Agency Of Ind Science & Technol | 水素吸蔵電極 |
| JPH0382734A (ja) * | 1989-08-25 | 1991-04-08 | Nippon Yakin Kogyo Co Ltd | 希土類金属系水素吸蔵合金 |
| JPH03247735A (ja) * | 1990-02-23 | 1991-11-05 | Nippon Yakin Kogyo Co Ltd | 希土類金属―ニッケル系水素吸蔵合金および水素吸蔵用材料 |
| JPH0491169U (ja) * | 1990-12-18 | 1992-08-07 | ||
| JP5401941B2 (ja) * | 1997-06-17 | 2014-01-29 | 株式会社Ｇｓユアサ | 水素吸蔵合金及び二次電池 |
| JP3861788B2 (ja) * | 2002-09-30 | 2006-12-20 | 株式会社ユアサ開発 | 水素吸蔵合金粉末、水素吸蔵合金電極およびそれを用いたニッケル水素蓄電池。 |
| CN104294087B (zh) * | 2014-09-09 | 2016-04-27 | 上海纳米技术及应用国家工程研究中心有限公司 | 超晶格贮氢合金的制备方法 |
Family Cites Families (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS5841333B2 (ja) * | 1981-02-26 | 1983-09-12 | 工業技術院長 | 水素の吸蔵用合金 |
| JPS5839218B2 (ja) * | 1981-06-23 | 1983-08-29 | 工業技術院長 | 希土類金属四元系水素吸蔵用合金 |
| JPS5824498B2 (ja) * | 1981-06-29 | 1983-05-21 | 工業技術院長 | バナジウム含有水素吸蔵用合金 |
-
1983
- 1983-08-15 JP JP58148063A patent/JPS6043451A/ja active Granted
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH03124903U (ja) * | 1990-03-30 | 1991-12-18 | ||
| JPH04317816A (ja) * | 1991-04-18 | 1992-11-09 | Kobe Steel Ltd | 上部旋回式作業機械 |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS6043451A (ja) | 1985-03-08 |
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