BE567412A - - Google Patents

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BE567412A
BE567412A BE567412DA BE567412A BE 567412 A BE567412 A BE 567412A BE 567412D A BE567412D A BE 567412DA BE 567412 A BE567412 A BE 567412A
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Publication of BE567412A publication Critical patent/BE567412A/fr

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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C255/00Carboxylic acid nitriles

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Hydrogenated Pyridines (AREA)

Description


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 EMI1.1 
 

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 EMI2.1 
 



  L*invention concerne un procédé de préper2-tion d'a.lphacY'3.Il:acrylti'hè8 ci  .l,coylmnon.oméa o On 1 suggéré jusqu'ici différsnts procédés pour ls préparation di ÜphQcY?l12'.cryl).tss d'lcoyl:w Dmls un da ces procédé::, on f5.it réagir un dérivé d'un métal alcs.lin d'un cye.nJ3.cét,"te dl alcoyle. avec un éther o.lcoy.oahlororfléthyliqui pour former un 1h-cY2noslph-lcoÀ7métbylscetato que l' on mél;ng8 emults !WCC de l'eau. On obtient un 3l'pha-cy?na-cryl?te d'==isoyl- -brut partiellement polymériséo D3.ns un xuti'z procède, on f=it réagir un cyanicét±3.te d'alcoyie QV.::c le forruldëhyuo, alimente sous forme 

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 EMI3.1 
 d'une solution aqueuse ou lcooliqu'ou sous une forme . dérivée d'un polymère réversible.

   Le composé méthylol résultant sa décompose en'alph-9-cy2nacrylate d1lcoY3' qUi, en présence de 1eau introduite ou présente à l'état de traces 'ou bien formée dans la. réaction, sa tran forme 
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 presque néditmcnt en polymère a. bas poids moléculaire. Ainsi, l'ester brut formé est en réalité séparé presque entièrement sous form3 de polymère. 
 EMI3.3 
 



  Même lorsqu'on fait rés.gir un cynËcétf!t1;; d''&Ïcoyl3 cvëc le form?ldéhyde dans un solvc.nt ornigu.';: et qu3 11 e-::u for- mée est éliminée par un moyen mécanique, per un agent dés- 
 EMI3.4 
 hydratant habituel ou prir distillation zzé.0tropiguc, de le. manier? ha-bituelle, il se forme des polymères. Comme on 'le sait, ce polym'èr--, peut ttrs transformé per craquage en majeure partie en monomère en le chauffant. Mais bien que le   polymère   ait été soigneusement séché à l'e-ide d'agent 
 EMI3.5 
 désbydra-tent ou psr distilla-tioi1 &zéotropiqu, le distillat d'3lpha.-cy&nsciylt= d'elcoyle x- tendonce à sa polymériser à nouveau spont2némellt.

   Il se .produit un: légère polymérisa-tion dans la colonne 'ds dietillation si l'on ne prend pEs deg précautions spéciales. 0ine peut p;.s mintenir certains distillats soue la forme monomère, mtme quelques heures, bien que l'apper,,,il et le récipient aient été chauffés pour éliminer 1humi.dié¯sur les proi8. ,Dens les procédés utilisés jusqu'ici, on   constat';

     un défaut marqué d'uniformité dans les résultats,   ls   produits de certatines opérations restant sous forme   de'monomère   pendant des temps plus courts ou plus longs que   d'autres.   Il n'a pes été   possible' de   prédire 1 durée do vie dtune préparation donnée et cette instabilité est des plus gênante.   -En   outre, lorsqu'on désire polymériser les esters distillés, comme on l'a fait jusqu'ici,   on consista   un comportement irrégulier et les résultats sont   incertains.     Ion   polymères, 
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 comprenant ls homopolymèr2;s et les copolymères, varient 

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 donc qUt;.l1.t a. leurs propriété:: et leurs emplois. 



  Sans cucun dout, les difficultés de préparation des r2lph,.x-cy2n.-,cryl-.-.t--s e-Icoylas, leur instabilité bien connue, leur comport:rn.^.r. cspricieux, irrégulier, imprévisible et les problèmes !.'!PPfJ.r'3ntés ont empêché jusqu'ici pratiquement l'emploi des nlphz-cy2inecryIE;tp- d'a-lcoyie au degré de pureté nécessaire pour préparer des polymères pour moulage par coulée. 
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  Il est nettsm3nt dé8irblb dc disposer d'un procédé pour préparer un e,lphQ.-cYGn'cr-'ßlTb:.J d   slcay3.w monomère sous uns forme très pure, qui p^éae?at:: uns stabilité conven,-.p.L2 pour la transport et les Jll.:ll1ipuh.tions et qui permette le trJneformpt5on n polymère d.ins des conditions pratiques pour donner des produits uniformss st rapraductibl2s avec les propriétés desirsbitss, en particulisr pour le moul.ge p3r coulée. 



  La dmandsressa a trouvé qu'on réMiss un perfectionnement important en tr1itt:-.nt 1:. mélange ré",.ction:.'l6..t. obtenu en cor-densaiit des quantités Ensib19mnt équimoleculire8 d'un cyna.cétate d'aleoyle non tortia-ire et le formv.ldéhyd avec l¯snbydride .¯--.cetiau  ou son équivolent, en chauffant le m.élnbv traite va lr tempérs.tur!: de distiliition et en recueillant le distilla. On a constate des .sme3.iora.tions qVJmt ou rndrm=nt, à la qua.ité et à le- nproductibilité des opérations, 
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 On obtient 1" premisr méiRnsa ré#;ctionnel en faisant rec-gir des quantités an ir7.emnt équimoléculaires de for-. mèldényds; de cys.n.cét-.c^. d' icoyle inférieur tel que les cyenscétt3e de méthyle, étbyle, isopropyle, propyle, ipsobutyl ou sac-butyle ou, si on le désire, un cyanscét=.te d's-lcoylo supérieur.

   Lt! tenpér:.ture de c':'tte réoction est comprise entre 50 et l10 Co 

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 Lo form.lddl1YdC peut tr,.- Ul1' solution squeuse ou sicooliquc, où-bien 02 pi.us "-cr^. un produit g>ziux ou bien on peut l'obtenir à pi rsii, d'un polymère convertible.      
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  LFL réaction du fonnldl1Yd: et du cyewoAcétt d' *icoylc peut être ccélérés p.. l 1... pré:c;.mc=w d:- p±titTs que.ntités, tell'::-- que 0,01 à 0,1 b du poids.. du cy::necétf1te, d'un xgint pic'-lin, bien qu<1 1 préc.nc da c: cú.te1y...ur ne soit p- csenti110. nn ce. out, on p':uL utiliser un bydroxyde d'un mét r.c01in ou uns ?miné tsllr qu". 1" pipéridine, le pyrr01idin/, 1;:; morpholiru., l' éttyl-.rL1il1(, la. dimét.hyl.-minr:, 1 pyridine, 11 eth-:;lloJ.'-lI1in, 1: uiméthyl- éthrmol"min8 ou 1- triétYiFti:ol:unint:. Lac Cét--;8S d'aminés se comportent sus>1 bLn qu- 1E f.mins: Ë11sË-mmp.. 



  L'e-=u est nF bi%u± 11<#m<.nt élilllinéc. Cci peut Ît rù f-it n leirscnt as fournir lli. c#,ucn:: -â' Wru que l'on évacue. 0n peut enlever l' e7ù .p r un procédé h'aitu¯., en ch?uff nt l? mé18n;c -ré:.ctior.:r: 1 av ec un solvùnt ou des solvônts qui formant un Qzéotrops avec 1' #:,u, t,-1 que le bnzèn et/ou un gleool. Or p#u% %ra,itir le znélKnge ré*etionnc-1 evee un ±gsnt désiwdretxnt h:'itu3i t2l qus l'!mhydrite solu'Dle (sulfet; de calcium actif) le Bulft de magnésium ou ls suIf. t.-: ds, sodium ou bien on psut fr-irs le vide au-dessus du mélange ré-ctionnl jv'-c cncufÙ'g'2 pour élimin; : r l' er:u, bien qu(;; c:;s 0.f,Jér:1-;ione ne soient pps eseentielles. 



  On t r c. it 1 ulé 1; ny avec 11-'l'mydrià.' cétiqu.:. ,Z# rapport molpin a'nnrydride crcevigur à celui dsf motifs df 1 ' r. lphe -n c ét at e u' alcoylc : t h'-,bi-;u'..11:::m';r.t d'environ 0,1 : 1 à 1,5 : 1. On peut, '.jouter do.vantg^ dl",nl1ydrids ncétiqum drne 1(;' c+e d.: procédé± ci-dessus pu l'eliminction d2 l' G!>U libre n'n Pf± éte f,'it-:.. L' .¯hydrid-: acétique étnt alors utilisé C4 excès p: r r'pport a l'c'u pré- sente. 
 EMI5.3 
 



  A la plie; d':nhydrit1:. puetiqu-, on p:ut utiiisoer l' "'rJ1ydrid propioniqu;< ou dsr mél=7neii d c¯ deux .'1nIY- 

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 dr3dùa Sont efficaces ùus;1 le chlorure d'ac6tyl; et 1 chlorure do propionyln. Un mélange d'anhydride acétique et de chlorur- d '0cétyJ. ist particulièrement efficace,, I.c ChlorUrn d'acétyle étriit utilisé dans lc proportion de i k 0 z p-r rapport à l'anhydride'. 



  On chauffe le mélange. ré;>ctj.oXJl1el, contenant l'anhydruide acétique libre, â une tempéreture à laquelle l'e-cide ,3,cétiquz distille, et on chesse ce dernier. L'*cide acétique et 11 snbydrid:: e.etiqu6 p=uv¯:cm 0tre 61-iruinés'tous les deux par distillation. On poursuit le Ch0ff8g0 du mélange ré*ctionn<1; tel qu'il est modifié' par lr trs.it5.m9nt avEc l'anhydride aoëtiqu?, et on abê1.isf,s 1=;. pression.

   A une tvmpéraruroe du récipient d'-' 160 â 240 C, l'alphe-cyanacrylet3 d'#lcoyls monomèr2 se dég=.g:.. ,t est recuilli6 La présence de p-:,tite2 quantités à'acide poétique (ou d8.a-rll%ydride) dans loe di.tà.ilt s.mbu etubilisc-r les m.ol1omèresu On opére sous d2-- pressions slisnt ds 100 à 1 iman, les préssions préféré>s ét::n-c de. 2 à 40 manz Dans la conduite des opérations ci-dessus, on pst choisir de ré.liaûr .Le milieu optimum en utilisant 11PPBreil que l'on e. chauffeet qui en conséquence est relativement 
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 exempt d'humidité. On peut utiliser aussi de petites que*tités d'un cgnt desséchant tel que le pentoxyde de phosphores pour f?cilitsr l' élà.inirlt.tion de l'humidité des parois de l'6PpBril ou toutc hmnidite ebsorbé3 su cours dsa m:.mip1.l1s.tions du milieu réf.',ctioxll1cl provenent de .la. réaction a-vec le form71débyde.

   On peut ajouter aussi eu méIsngc reoetionnel 8',0 un pgsnt fluidifiant étant donné que ce mélé!.ng ré--.ctiarzx. ¯1. avec 1 polymère 6. tendance à à.evenir trop visqueux. Coimiào ['gent:; pour maintenir le milieu fluide on peut employer le phosphate, tricré-Qylique, le pht7.Ft.t r àibutyliqu ou doctylique, le sébacate dioxtylique, l'éther diméthylique, diétitylique ou dibutyliqus de l'éthy- 

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 lène-glycol ou du diéthylène-glycol ou autres solvants sta- bles, à point d'ébullition élevé, ou un hydrocarbure à point d'ébullition élevé, même si celui-ci n'est pas entièrement miscible cvec la matière première. 



   Il convient d'ajouter à l'ester fachement distillé un autre adjuvant pour obtenir et maintenir les cyanacry-   le.tes     d'alcoyle   dans un   éte.t     convenble   et aussi un inhi-   biteur   de polymérisation pour préserver l'ester de la poly- mérisetion anionique et/ou par les radicaux libres. Il est désirable d'ajouter sussi un inhibiteur de ce genre au mélange résctionnel avant de le cheuffer pour former le   @   monomère. 



   Les stabilisants utilisables comprennent le   pentoxyde   de phosphore, les acides   carboxyliques   anhydres, tel que les acides scétique, acrylique::, méthacrylique ou itsconique, ainsi que le chlorure stannique, les complexes du trifluo- rure de bore avec les éthers, les acides   carboxyliques,   les cétones et autres composés organiques oxygénés, le chlorure ferrique et autres membres de la classe des acides de Lewis. 



   Les inhibiteurs efficaces comprennent l'hydroquinone et son éther méthylique, le   pyrogellol   et le di-bêta-naphtel. 



   On donne dos détails opératoires dans les   exemples   ci-sprès qui.sont présentés à titre illustratif et non li- mitstif. Ssuf indications contraires, les parties   s'enten-   dent en poids. 



     EXEMPLE   1.- a) Dans un récipient de réaction équipé avec, agitateur, thermomètre et condenseur   à   reflux, on charge 360 parties (12 mols) de parafomaldéhyde et 12,38 parties (12,5   mois)   de cyanscétete de méthyle. On agite le mélange et on chauffe à 80 C. A ce point, on   commence   l'addition d'une solution 

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 du cf-rl:;a.lys'3uro Cette solution consist:1 en 0,3 pe,rtie de piperidina dissout  dsns 2U0 parties d'éther diméthylique du diétbyléiie-glycol. L'addition d.Dl1l'tnde uns heure eu cours de laquelle la. tempér;.turc du m6laiics réactionnsi vgrie de 8H à 8? C et on 1. ma-intisnij da.na C'3t intarv'3.11' grt.cis à un refroidipssment extérieur.

   Le pi3 du uaél=ry est toujours inférieur â 7 On agit?, rrie,ixat:xm.nt le mélange' pcnÁ"'nt une h.?ur', le tsmpersturs étant maintenue à 8500. A ce moment, tout le praformldél1Yde été Qbsorbe pour donner une solution limpide 1Il!'!,is vi8g1),'u::1e. On fiit .le vide ::tu-des2us du xuélxngs ré!?ctionne1 tondis qu' on la maintient à 85.-8'oC, 1 e-u est éliminée sous 150 mmB 0n recueille 1 fi 6'\);' dans un collrctrur refroidi, la- quantité r8prép':mtmt 180 perties (lu mole.). b) On refroidit ls mélange rea-ctionnel à 70 0 t)'ij on ' jout:: 306 p::-rtiGs (3 mols) dl:llhydridc:

   cétiql-1'J sur une période   d'Environ 15   minutes, tandis qu'on   agite   le mélange 
 EMI8.2 
 rectionnl st qu'on le x1LùinÉi#;;it à 90oC On continuß l'agitation p3nd....nt une heuri, 1#. till1JérGtur,;, étant comprise entr- 85 et 90aaa On Q..j OU";;!; environ 5 perti08 d-3 pyrogs-llol. 



  On équipe mint0nnt le récipient de rea-otion avec un t1.fo' pour 11 il'l'GroCtL1.ction d-3 gx,z, une courte colonne sans remplisses', rv2c uns: fS-ue (1'?- cliptilla-tion à prélèvement tot=,1a On ajoute 10 p"rti=e d3 p'l<ntoxyd'9 dG phosphore et 5 parties d'cîd3 phosphorique 100 oon feit passet trli léger courant d's.zot5 sec dans 1  r, up r:,l, On chauffe li mélange yéstionn?! et on abaisse lE! pression dons l"r!'1)p9r.il à. 20 mr,, sl1viron.. On distille l'acide a.cétique et 1onlydr.dv. A environ 1600C coin:àonce le crz.quagg du polymère at le monomère distille d.mi! un récipient récepzcur.

   La plus grande pc.rtie d3 la convr,inn du polymère en monomère au produit entre 180 et 3050 mas on continu,? le chuffagg jusqu'à une t:111péra.tur..du récipient de 4000 environ., On maintient 

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 la prees10n au-dessous de 20 mm dans cette ph3se, la pres- sion finale étant de 5 mm environ. Le distillet   s'élève   à 1210 parties   (90   de la théorie). On identifie le distil- 
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 jet comme étont 11 a.lpha.-cYl3ngory 1:: t de méthyle.Il forme un polymen lorsqu'on le trait':- par l t 8U. ou l'alcool.

   Per redistillation i 4?-49 C/1,8 mm, (nD6 = 1,43), on obtient un liquide limpide et incolore qui traité dfms une cellule à pgroi de verre avec quelques centièmes pour cen-c d'p-zodi-   isobutyronitril,   donne une feuille coulée limpide comme du   cristal,   blanche comme de l'eau, qui présente une tempé rature de   déformation   à   1-:.     cnaleur   de   15700,/une:   tempéreture de ramollissement Vics.t de   16800   et une résistance aux chocsde   0,7   kgm. 



  EXEMPLE 2.- 
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 On puit l processus décrit dn,--, l'exemple 1, sp-uf que l'on joute 200 pa.rti-B8 de phosphs-te tricrésylique 2u méln5q d'anhydride acétique et ds polymère. Li crsque.ge commence à environ l70 C et vous 20.25 mm dz pression, et on continue à chauffer à 240 C. Le âistillzt est de l'a-1pha-oysnacrylats de méthyle, le. quantité recueillie ét:.n-lu de 136Ô parties (93,5 jo de rendement). Le produit se polymérise en présence d' eu ou d'cicool pour former un polymère à bas poids moléculaire. Il se polymérise sous l' influence d'un initintrur fournissant de r-dic.ux libres pour donner des polymères à poids moléculaire élevé. 



  EXEMPLE 3. -
On suit le processus décrit dens   l'exempta   1, seuf 
 EMI9.4 
 quo li phase d'élimin'tion dus l'esu sous pression réduite est supprimée et qu, à le placi ae 306 parties dlani1Ydride acétique, on ijoutoe 1600 p-irti3;- d'snhydridc !!céti- que et qu'on chauffe le mélange à   85-90 C   pendent une heure. 



   On chasse l'anhydride et l'acide   acétiques   par chauffage 

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 jusque l6OoC. On "baisse la pr8sion à 10 mm, puis progressivement â, 5 mm et on distille le cyunicétoete dz mét1*r1;; monomère jusqu'à une température du récipient de 22500. La cat de 1260 pa-rtias d'ester pur. On   appliqua le   processus des exemples au produit de 
 EMI10.2 
 réaction polymère obtenu sous 1(,-a) ci-doBsuso 0n continue le ch;:uff?'g3 pendant une 11<;\u1'c encore à 90-1000C sous 20 rrn pour éliminer touts l ,eru. On supprime la phase d'addition a'pnhydrid'. acétique. Toutefois, on traits le polymère sv:c, 10 p,.rtj4.:s de p4ntal,.yds d phosphore 5 partzes d'pcida phoephriqu8 â, 100 )1, 5 partie? de pyrogallol et 150 partira d-., phosphate t:dcrésyliqtL.

   On chauffe le meisngs coimns ci-dsssus et on recueille le polymère à 340 C (tempeniure du récipient). Le distilla-c rsprësanto 8'U parties (65 jô de rendement brut) mais il est nttem0n moins stable que los produits ci-daseus ai il est aussi un p3U impur. Il sa forlrae de grnd8s quunti'cés de polymère dpns le condsn=sur e d?n  le réccpter. kprès redisti11tison du produi1i on traite le distillât avec du peroxydë. de benzoyle et on chauffe. L-4 pO.LyI{lèr<>. préeant3. des déf2ute et une certaine co 10 n.>.t iOll. 



  E!.!EiE.LE .4.On mélange bzz punies s ( 3 g 15 mole) de oy-?n9-cet?.te de raé ;ny.lv et 92 prtis da prforffi1dhyd. On sgits le mélang- et on chauffe à 950C pendant 4peurep. On ,-,joute 110 parties d'ëth-7r dimethyliqu3 <11..1. triétl1y lènc glycol et on continua le chfuffgc p3ni;.nt L1ài=# heur= à 85-9500. On soumet 1  méisng? sous pr:: ion réduit:. et on distille 11 :::"'U Is- du récipient 6t:-nt portés à 11000/1,r,o mm. On refroidit 1," rn:lng, à ?environ 75 0 et m le traite avec 100 I)!r1:p d'.<m'ydrid3 acétique et 2 psrtiens d chlorur- ul2cétylc,. On -'gite l3 melonge résultant et on chauffe à sooe p5'naùnt une demi-heure. Un ajouts 5 

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 parties de pyrog=llol et 5 parties de pntoÀyd9 de phosphore.

   On chauffe le mélange sous pr:s: ion réduite avec dietills-tion da l'acide acétique d-3 l'rdrid0 acétique c-c fi.n.slemvnt de léh3r diméthyliqui du triéthyléns glycol. un continue le c1wuff>:lg-! du mél'mg0 avec dégomment du produit désiré trnàis que le t"l!J.!Ja!.'2Ul' du rné3rye et !Jorté:' à. z23000 et que In prass3ton est abaissée d 4U â 2 mm environ. La. quantité de e.lpl1±--CY:J..n6cry .L::t-,- d-;., mètùyle recusillis dns un récipient r,froidi représents environ 89 jb de 1 théorie. 



  On obtient un po.LynLer,. limpide comma de 1" <:.?U, dur, va partir d, cc produit lorsqu'on le tr::ito 3vec 1'*zodiiEobutyr2t7 diméthyliqu3 eu qu¯ -L'on chauffe. EXEMPLE5.- 
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 On mélnge 1446 psrtiss en poids de cyrnzcét:tv d'éthyle et 373 p3rti3e d3 prfOl1mqldehyd. On chuffe ce méicnga à 79 0 et on. lui ajouts lem;?m'-nt, en une h:t1.l' une solution de 1,8"partie da pipéridins t.Yn 200 partira, alétnar dimëtïlyligue du diétijylem glycol. On porte 14 t':If1j,Jér;:;tu:re. du méisnge réactionnel â 8800, nive.,-u auquel on 1W n::,inti.nt p =n3;-nt une heUr.; et demie. A c .ùl0rD.tU'lt 1 on f'j :mte, u0 parties d'éther dime-t-nyliqu du àiétoyiènz glycol. On sb:iiase le pression tout en chauffent à 105oC et sous une pression de 165 mm, en recueilJ.811 11 e"!u.

   On refroidit 1 lIléJ..nng.; à 85 0 et on ajoute 360martie8 (l'6.nrdr'id', 3cétiqu. avec 12 parties de cnlorure d' 7clétyle. On 2gite le rnéleng:< pentiqnt une demiheure. A ce momi--Lit, il est nésiraule d'ajouter dsvntage dl,-gcnt rendant le mé12ns fluide, la quantité souhaitable étant de: 50 partie; de phopphite tricré;yliaus3. On ajoute aussi, comme stabiiixunts et couwe inhibiteur: , 30 parties de p.;:ntoxyd"; de phosphore, 10 p,j:rt1e.: d'acide phosphorique 100 % et 9 partiel d' .,yrog3l1ol. On chauffe enDuite le mélange, les produits voÚtils étant évocués et condensés. 



  Après une fraction de t$t3 pl' 8èùnt pair der t'mpératures 

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 dans le 1-écipizn*t de 82 à 17000 cbns 12.guOIIO sont compris   l'acide   acétique,   l'anhydride   acétique et l'éther diméthy- 
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 liqun du diéthylene-glycol, 1'a.lphs-cyana-crylo.te d'éthyle distille. Entre 170 et 240 0/5-20 mm (t';lllpéra.ture du récipient) on nfùcueille 1176 pe-rties de cet ester. Ce produit présente un point d'ébullition d.1 50-54  /1,8 mu et on peut le redistil1fr pour obtenir un produit incolore pur. Le produit, brut 61i le produit NdistiJ..Lé donnent tous les deux des   polymères   durs, solides, lorsqu'on les   traits   avec un 
 EMI12.3 
 initiateur de poYlllér1s.tion.

   Le polymère posséda une teilla pérature de déformation à la chÜoúr de 105 01 une tempéra.ture de ramollisaeiaent Vicat de 12800, et une rési8tnce eyx chocs de 0$73 kgm. 



  A le, plc.ce du cypna.céta.te d' éthyle ci-de>suB, on peut employer d'autres cYQ,n.cét<1.tIH1 d'alcoyie inférieurs dans lesquels le groupe alcoyle eet primaire ou seconda-ire.   EXEMPLE 6.-    
 EMI12.4 
 On mélange 598 parties de cy.nacétate de buty19 et 126 parties de pargtformqldéhyda. On 'orlauffe ce mélange à. 



  8500 et on le troeite avec une solution de 2 parties de pipéridine d>*n#v 80 parties d'éther di.alé"tby liQUI3 du diéthylene-glycol. On geite le mélange résultant et on Io chauffe à 85-90 0 penda-nt h<#ur>< 0n fij Dut ensuit? 160 parties dOéther'dimétr.LiqU9 du diétllène-glycol et on continue le cmuffa.ge sous prepsion réduite. L'eau aa dégage rapidement et la. t&mpéra.turs du récipient est portée à environ 11.0 0 sous 170'-175 Ima de preséiîori. un élimine environ 70 pa.rti9s d'e9.u. Au mélange on c joute L6ù parties', d'anhydride ecét1qiE>'et 2 partiex, de cnlorure d'ncétyle et on maintient le mélange à 90-100 0 pendant une heure. On refroidit elors le mélange eu-deasous de 9000 et on ajouta du phosphate trir,rgeyliquet (100 pour faciliter la fluidi8t;j.on du mélange.

   On pjoute supei b .parties de pyrog5llol, 10 

 <Desc/Clms Page number 13> 

 parties de pentoxyde de phosphore et 6 parties d'acide phosphorique 100%. On   cheuffe   maintenant le   mélange.   On recueille une première   fra.ction     jusqu'à.     18000   et le produit 
 EMI13.1 
 désiré, à savoir T.'elphe-cyt3nacrylate de butyl, est obtenu à une température du récipient de 240 C/3 mm. On soumet le produit à   le.   distillation   fractionnes   et on recueille 
 EMI13.2 
 à. 69-7200/l16 mm de l'alpha-cy:n:?crylt de butyle pur evec un rendement de 78   . Il   présente un indice de réfraction nD25 = 1,4410.

   On verse un échantillon dens le méthanol et on le   transforme   en un polymère pulvérulent   blanc.   On traite un autre échantillon avec 0,2%   d'ezodi-   
 EMI13.3 
 ieobutyronitrile et on ChRllffa à ±boC, il eso transformé en un polymère solide. Il présents une tempérsture de ramollissement Vicat de 109 C. 



   Comme équivalent as l'anhydride acétique, on   citera   
 EMI13.4 
 l'anhydride propioxiiqu-. Da 3nm:,, on psut renforcer l'action de l'euredride acétique en ajoutent un h¯.toeraure d'acyle tsi que chlorure d'acé.yles Le tr2itE.meni du ruéha2 rèà.c.tionnel, de. préférence une fois que l'eau a éte éliminée, cvee l'anhydride ecétique eméliore de fcgon m1:!rquée la- qualité de l'ulphr:-cy"na.crylate d'e.lcoyie finl et au>.s,1 sccroit 1::

   rinà±.u1;;nt en nlphacyenec1et d'r:lcoy1e pur. 0n t observé que des gue lqtte manière qu'on enlève, soignausememnt et   complètement     11 eau   du milieu   réectionnel   pur les procédés habituels de sépara- 
 EMI13.5 
 tion mécanique, diatill=t3.ar1 ozéotropiqu" ou ebsorption sur des egentq de'sG6ch'ntE, on constate toujours In présence de l'eau dans les derniers St<:!d'28 i 1  on :n'<!pp11qur pk8 une   phe-se     tlle   que l'addition d'anhydride ecétique ou de produits   équivalent::.   Une   explication   possible de ceci est 
 EMI13.6 
 la préf:'nc,-" de groupes nydraxy.Lc:4. terminaux dans le polymère qui se forme au coure, à? 1-1 réaction du cy'r,nt1cétl:'t-te et du forrae.1débyde et qui fournit à nouv';

  i'U de l'c'-u lorsque le polymère est craqué pour donner le monomèrs.En outre,   la.   

 <Desc/Clms Page number 14> 

 
 EMI14.1 
 nntu'rT! de/ polymère peut tre- qusique peu différente lorsque 1'a.nliydride acétique est présent. Tous les groupes I-Zrdro- jlyles terminoux réagissent et on obtient uniqusmsnt des produits acryliques et lorsque 1F; pal.ymérc scrylique est cxagué en monomère, il sa forme un ecide et ceci n pour effet de stabiliser le produit fim.la

Claims (1)

  1. RESUME EMI14.2 Procédé de préperation dle.Lphe,.-cy,-.,nacrylu,tes d'aicoyle inférieurs, caractérisé pa.r les points suivante, sépeçrément ou en combinsiaona : 1) On. fait rësgir des proportions moléculaires sensielement ëquivc-lentes d'un cyx.e-cst.t d ¯p.ycoy.l eliphe-tigtie inférieur, non tertis.ire, et le forns.ldé.Yyd et on trsite le mélange ré,-rctiozmel evec un aashydride de le, classe comprenant les anhydrides acétique en propionique et on ohcguffe le mélange résument à .ôQ¯2OpC sous pression réduite, et on distille à partir du erleuffé un sipha.-cys.na-cr.'3. ta d'alcoyle, inférieur non tertisirej; 2) L'anhydride est 1 sxzY ydrid ac6tiquct;
    ) On fait réagir le cynns.côts.ta d'alcoyle inférieur non ter biair2 et le formsidéhyde sn présence d'un cetalysoeur alcalin en quentités compri2es entre 0,01 )1 et Oel zoo du poids de cya.rs.cétte d's.lcoyle, on élimine 1 scu provm nant du milieu rés.ctiflz.l, on n.joute eu mélange résultent de l'anhydride ?.oetique dans une proportion comprise entre 01 et 1,5 mol d'anhydride p*i< mol de aynacét:;.te d ys.7.¯ coylû, on chauffs pour di:-til,3.:r ,1 cid.s acétique. et l'anhydride cétigur9 on continua l? chauffage à une. température du récipient de .6Cio¯249oC, scaus prseion réduite, tout en d.ati.3.Rnt leelphe-eyenecrylete cl Filcoy7.d 4) La. température de réaction, est comprime entre 60 et 1.1000P on ?.jout 9prbp, .3.ruinf;
    t.oax de l'oeiu nu mél 3.nge <Desc/Clms Page number 15> EMI15.1 résultnt de 1'anhydride 8ctiqu dans la proportion de 0,1-1,5 mol d'onhydride par mol de cyr..nr.cét:;te d'alcoyle utiliré et ussi du chlorure d'=cétyle dans le proportion de 1 à 20 rspporté â l'nhydride; 5) Applicetïon à le prepE.rtion de llnlphe-cyanacrylete' de métbyle à psrtir du cyqnecétate de métbyls et du forifiS.1dehyds.
    6) Application à lEt prépers-tion ds 1'a.lph-cy-macryle.ts d'éthyle â, p-rtir du cyonscétcte ct,' étnyla et du forma.ldé'iyde.
    7) Applice-tion à lp préparation de 1' .lph--cyxncrylt2 de 'eutyle â partir du cYCn!:cét5te de b".tyï =. r--t du forme-1- débyde.
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