CH302799A - Procédé de préparation d'un 1-nitrophényl-2-acylamido-propanediol-1,3. - Google Patents

Procédé de préparation d'un 1-nitrophényl-2-acylamido-propanediol-1,3.

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CH302799A
CH302799A CH302799DA CH302799A CH 302799 A CH302799 A CH 302799A CH 302799D A CH302799D A CH 302799DA CH 302799 A CH302799 A CH 302799A
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Description


  Procédé de préparation     d'un        1-nitrophényl-2-acylamido-propanediol-1,3.       Dans le brevet     suisse    N  295837, on a dé  crit     im        nouveau    procédé de préparation du       trans-1-p-nitrophényl-2-dichlor        acétamido-pro-          panediol-1,3.     



  Le présent brevet a pour objet     im    procédé  de préparation     d'-un    autre     1-nitrophényl-2-acyl-          amido-propanediol-1,3,    c'est-à-dire du     trans-1-          p-nitrophényl-2-acétamido-propanediol-1,3    qui  est une substance connue dont toutes les  formes optiques (D, L et DL) servent de  produits intermédiaires pour la préparation  d'antibiotiques du     type    du     chloramphénicol.     



  Le procédé selon l'invention est caractérisé  en ce que l'on fait réagir le     trans-1-phényl-2-          acétamido-propanediol-1,3    avec     un    halogénure  d'acide de formule  
EMI0001.0020     
    où X est un atome tétravalent de poids ato  mique inférieur à 34, et Hal représente un  atome d'halogène, pour obtenir un composé  hétérocyclique de formule  
EMI0001.0021     
    en ce que l'on soumet ce composé à une nitra  tion, le groupe nitro entrant dans la.

   position  para du noyau     phénylique,    et en ce que l'on       soumet        ensuite    le composé cyclique     nitré    à  -une hydrolyse modérée     pour    obtenir, par  scission du noyau     hétérocyclique,    le     trans-1-p-          nitrophényl-2-acétamido-propanediol-1,3.     



  Ce procédé offre un avantage commercial  par rapport aux procédés antérieurs qui con  sistaient à protéger les groupes     hydroxyle    du       diol    de départ par acylation individuelle de  ces groupes à l'aide d'un     halogénure    ou de  l'anhydride d'un acide carboxylique tel que  l'acide acétique, avant de soumettre le com  posé     O,O,N-triacylé    à la nitration.  



  Dans le procédé selon l'invention, on uti  lise comme     halogénure    d'acide soit un     dihalo-          génure    de l'acide carbonique, où X est un  atome de carbone, soit un halogénure de     thio-          nyle        (dihalogénure    de l'acide sulfureux), où  X est un atome de soufre. Comme composé  hétérocyclique intermédiaire, on obtient donc  soit un carbonate cyclique, soit. un     sulfite     cyclique du     1-phényl-2-acétamido-propanediol-          1,3,    lequel est ensuite soumis à la nitration.

    De préférence, on     utilise    comme     halogénure     d'acide de formule générale  
EMI0001.0045     
    le phosgène     (COCl2)    ou le chlorure de     thio-          nyle        (SOC12).         La réaction entre l'halogénure d'acide et  le     trans-1-phényl-2-acétamido-propanediol-1,3     s'effectue d'habitude à une température infé  rieure à 50  C.

   Lorsqu'on     utilise    un     halogé-          nure    de     thionyle,    on obtient les meilleurs  résultats à une température comprise entre 20  et 35  C environ, alors que la température  optimum pour la réaction avec les     halogénures     de carbonyle est inférieure à 20  C environ,  et- comprise de préférence entre -10 et  +10  C. Les quantités relatives des réactifs  peuvent varier entre     des    limites assez larges.

    Toutefois, pour des raisons économiques, ainsi  que pour la facilité de purification des pro  duits, on utilise     généralement    un excès     d'halo-          génure.        Dans    le cas des     halogénures    de     thio-          nyle,    une des manières les plus commodes  d'effectuer la réaction consiste à utiliser assez  d'halogénure de     thionyle    pour qu'il fonctionne  en tant que milieu réactionnel ou solvant.

   A  titre d'autres     solvants    pouvant être utilisés  pour la réaction entre     l'halogénure    d'acide et  le     trans-1-phényl-2-acétamido-propanediol-1,3,     on peut citer     des    solvants organiques inertes  tels que le chloroforme, le     dichlorure    de mé  thylène, etc.

   Dans le cas des halogénures de  carbonyle, le solvant préféré polir la réaction  est une amine organique tertiaire telle que la       pyridine,    la     N-éthylpipéridine,    la     diméthyl-          aniline,    la     N-méthylmorpholine,    la     triéthyl-          amine,    etc.  



  La réaction avec les     halogénures    de carbo  nyle,     c'est-à-dire    dans le cas où X est un  atome de carbone, peut également être effec  tuée en présence d'eau. Le mode préféré con  siste toutefois à effectuer la réaction dans des       conditions        anhydres,        comme    il est décrit     ci-          dessus.    Quand on opère en présence d'eau, on  utilise un     mélange    réactionnel à deux phases,

    dont l'une est formée par un des solvants       organiques        inertes    susmentionnés et l'autre est  une phase aqueuse contenant     une    matière fai  blement alcaline telle que le carbonate de cal  cium, l'hydroxyde de calcium, le carbonate de  magnésium, le bicarbonate de sodium,     etc.,     propre à neutraliser l'acide     halohydrique     formé au cours de la réaction.

      La nitration du composé hétérocyclique  peut être effectuée au moyen d'acide nitrique  fumant, d'acide nitrique à 100     11/o    ou d'un mé  lange d'acide nitrique concentré et d'acide  sulfurique, le groupe nitro entrant dans la  position para du noyau     phénylique.    De pré  férence, la température est maintenue au  cours de la nitration     au-dessous    de 10  C en  viron, et avantageusement au-dessous de       -101,    C.  



  Le composé cyclique nitré obtenu est trans  formé par hydrolyse modérée en le     trans-1-          p    -     nitrophényl-    2 -     acétamido-propanediol-1,3.     D'ordinaire, on effectue cette hydrolyse mo  dérée au sein d'un mélange formé d'eau et  d'un solvant organique miscible à l'eau tel que  le méthanol, l'éthanol,     l'isopropanol,    l'acétone,  la     méthyléthyl-cétone,    etc., en présence d'un  agent hydrolysant acide ou alcalin.

   On peut  citer à titre d'agents     hydrolysants    les  hydroxydes des métaux alcalins comme  l'hydroxyde de sodium, l'hydroxyde de potas  sium, les     hydroxydes    d'ammonium quater  naires tels que l'hydroxyde de     triméthylammo-          nium    et l'hydroxyde de     triéthylammoniiun,    et  les acides minéraux tels que l'acide chlor  hydrique, l'acide bromhydrique et l'acide sul  furique.

   On maintient la température au cours  de l'hydrolyse généralement au-dessous de  50  C environ, bien que, si on le veut, on       puisse    chauffer le mélange réactionnel à       l'ébullition    pendant quelques     instants,    par  exemple 10 minutes ou moins. Un chauffage  prolongé provoquerait la transformation du       trans-1-p-nitrophényl-2-acétamido-propanediol-          1,3    désiré en     trans-1-p-nitrophényl-2-amino-          propanediol-1,3,    ce qui doit être évité.

   D'une  manière générale, l'hydrolyse désirée se pro  duit très rapidement et     est    habituellement  terminée en quelques minutes à une     demi-          heure,    à des températures comprises entre 20  et 50  C. Lors de l'hydrolyse, il s'effectue une       scission    du noyau hétérocyclique entre l'atome  X et les deux atomes d'oxygène voisins. Les  exemples suivants illustrent le procédé selon  l'invention.

        <I>Exemple 1:</I>  On fait passer     lentement    10 g de phosgène  en l'espace de deux heures dans une solution  de 12 g de     (dl)-trans-1-phényl-2-acétamido-          propanediol-1,3        dans    65     cins    de     pyridine     sèche. On maintient la température au cours  de l'addition au voisinage de 5  C. L'addition  terminée, on verse le mélange     réactionnel    sur  de la glace et on recueille sous forme de so  lide blanc le carbonate cyclique du (dl)     -trans-          1-phényl-2-acétamido-propanediol-1,3.    On lave  le produit à l'eau et on le sèche.

   Il a pour  formule  
EMI0003.0010     
    On ajoute par petites portions, en agitant,  10 g de ce carbonate cyclique à 30     cors    d'acide  nitrique fumant. On maintient la température  au cours de l'addition entre -15 et - 20  C  en ajoutant de petites portions     d'anhydride     carbonique solide.

   L'addition     terminée,    on  verse le mélange réactionnel     sur    de la glace  et on recueille le produit solide     blanc.    On fait  recristalliser le produit au sein du méthanol,  de manière à obtenir le carbonate cyclique pur  du     (dl)-trans-1-p-nitrophényl    - 2 -     acétamido        -          propanediol-1,3.     



  On dissout 5 g de ce carbonate cyclique  nitré dans 75     cins    d'éthanol. On ajoute 2,5     cins     d'acide chlorhydrique concentré et on aban  donne le mélange au repos à. la température  ambiante pendant 15 minutes. On neutralise  le mélange     réactionnel    au moyen d'une solu  tion     d'hydroxyde    de sodium, on filtre et on  évapore le filtrat sous vide jusqu'à siccité.  On reprend le résidu au moyen d'acétate  d'éthyle, on filtre la solution et on distille  l'acétate d'éthyle.

   On fait cristalliser     l'huilé          résiduelle    au sein d'eau et on fait     recristalli-          ser    au sein d'un mélange d'acétate d'éthyle et  d'éther de pétrole, de manière à obtenir le         (dl)        -trans-1-p-nitrophényl    - 2 -     acétamido    -     pro-          panediol-1,3;    point de fusion: 166-167  C.  



  <I>Exemple 2:</I>  On ajoute par petites portions 15 g de  <B>(dl)</B>     -trans-1-phényl-2-acétamido-propanediol-          1,3,    en agitant, à 35     cms    de chlorure de     thio-          nyle,    à la température ambiante, on aban  donne le mélange réactionnel à la température  ambiante pendant une heure, puis on étend  au moyen d'éther pour précipiter le sulfite  cyclique désiré du     (dl)-trans-1-phényl-2-acét-          amido-propanediol-1,3.    Ce composé a pour  formule  
EMI0003.0040     
    On ajoute par     petites        portions,    en     agitant,     14,

  5 g de ce sulfite cyclique à 65     cins    d'acide       nitrique    à     100        %,    à -     25         C.        On        maintient        la     température au cours de l'addition vers  - 20  C par addition     d'anhydride        carbonique     solide.

       L'addition.        terminée,    on verse le mé  lange réactionnel sur de la glace     pilée,    on  recueille le     sulfite    cyclique blanc insoluble de  (dl)     -trans-1-p-nitrophényl    - 2 -     acétamido    -     pro-          panediol-1,3    et on le purifie par     recristalli-          sation    au sein d'éthanol; point de fusion:  165-167  C avec décomposition.  



  On dissout 6 g de ce sulfite cyclique nitré  dans 125     em3    d'éthanol. On ajoute 10     cm3     d'acide chlorhydrique concentré et on aban  donne le mélange réactionnel au repos à la       température    ambiante pendant 20 minutes.  On     neutralise    la solution au moyen d'une     solu-          tion        aqueuse        d'hydroxyde        de        sodium   <B>à</B>     10        %     et on     chasse    l'éthanol par distillation sous  vide.

   On épuise le résidu aqueux au moyen  d'acétate d'éthyle, on mélange les extraits et  on chasse l'acétate d'éthyle par     distillation.     On reprend le résidu au moyen d'un mélange  d'acétate d'éthyle et d'éther de pétrole et on      le fait recristalliser au     sein.    de ce mélange, de  manière à obtenir le (dl)     -trans-1-p-nitrophé-          nyl-2-acétamido-propanediol-1,3;    point de fu  sion: 166-l67  C.

Claims (1)

  1. REVENDICATION Procédé de préparation du tr ans-1-p-nitro- phényl-2-acétamido-propanediol-1,3, caracté risé en ce que l'on fait réagir le trans-1-phé- riyl-2=acétamido-propanediol-1,3 avec un halo- génure d'acide de formule EMI0004.0012 où X est un atome tétravalent de poids ato mique inférieur à 34, et Hal représente un atome d'halogène, pour obtenir un composé hétérocyclique de formule EMI0004.0013 en ce que l'on sommet ce composé à une nitra tion,
    le groupe nitro entrant dans la position para du noyau phénylique, et en ce que l'on soumet ensuite le composé cyclique nitré à une hydrolyse modérée pour obtenir, par scission du noyau hétérocyclique, le trans-1-p- nitrophényl-2-acétamido-propanediol-1,3. SOUS-REVENDICATIONS 1. Procédé selon la revendication, caracté risé en ce que ledit halogénure d'acide utilisé est le phosgène. 2. Procédé selon la revendication, caracté risé en ce que ledit halogénure d'acide utilisé est le chlorure de thionyle. 3.
    Procédé selon la revendication, caracté risé en ce que l'on effectue la. réaction du propanediol de départ avec l'halogénure d'acide à une température inférieure à 50 C. 4. Procédé selon la revendication, caracté risé en ce que l'on effectue la nitration à une température inférieure à 10 C. 5. Procédé selon la revendication, caracté risé en ce que l'on effectue l'hydrolyse modé rée du composé cyclique nitré à l'aide d'un agent hydrolysant acide. 6. Procédé selon la, revendication, caracté risé en ce que l'on effectue l'hydrolyse modé rée du composé cyclique nitré à l'aide d'un agent hydrolysant alcalin.
CH302799D 1950-12-12 1951-06-11 Procédé de préparation d'un 1-nitrophényl-2-acylamido-propanediol-1,3. CH302799A (fr)

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