CH334469A - Procédé de préparation de nouvelles sulfonamides - Google Patents

Procédé de préparation de nouvelles sulfonamides

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CH334469A
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thiadiazol
dec
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chloride
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Robert Jr Vaughan James
Ann Eichler Joyce
Owen Jr Roblin Richard
Bliss Virginia Walker
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American Cyanamid Co
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  • Nitrogen- Or Sulfur-Containing Heterocyclic Ring Compounds With Rings Of Six Or More Members (AREA)

Description


  Procédé de     préparation    de nouvelles     sulfonamides       La présente invention concerne un procédé  de préparation de     2-acylamino-1,3,4-thiadiazol-          5-sulfonamides,    qui sont des agents diurétiques  utiles dans le traitement des affections conges  tives du     coeur    ainsi que dans le traitement des  glaucomes et de l'épilepsie. En tant que médi  caments, ces composés présentent de nombreux  avantages dont les plus importants sont d'être  non toxiques, non mercuriels et d'être     adminis-          trables    par voie orale.

      L'avantage du procédé de la présente in  vention est de permettre la synthèse des     2-acyl-          amino-1,3,4-thiadiazol-5-sulfonamides    à partir  de matières premières facilement accessibles.  



  Les     2-acylamino-1,3,4-thiadiazol-5-sulfon-          amides    correspondent à la formule générale  
EMI0001.0012     
    dans laquelle X représente un groupement       acylamino,    notamment un reste     -NH-acyle    ou,  par exemple un reste     phtaloylamino.    Le groupe  acyle peut être un radical alcoyl-carbonyle  inférieur tel que les radicaux     propionyle,    acé  tyle,     trifluoroacétyle,        butyryle,        chloroacétyle    ou         isovaléryle,    ou encore un radical     aroyle    tel  que, par exemple,

   le radical     benzoyle.       Le procédé selon l'invention consiste à  faire réagir la     2-amino-1,3,4-thiadiazol-5-sul-          fonamide    avec un agent d'acylation.  



  Quand on utilise un anhydride d'acide,  comme ce dernier se présente couramment sous  forme de liquide ou de solide à bas point de  fusion, il peut être commode de le faire réagir  directement avec la     2-amino-1,3,4-thiadiazol-          5-sulfonamide    sans la présence de solvants.  Les     2-acylamino,-1,3,4-thiadiazol-5-sulfon-          amides    se forment facilement sous forme de  solides qui précipitent. Aucun fixateur d'acide  n'est nécessaire pendant la réaction, car il est  facile de     séparer    le produit final des     sous-          produits    acides de la réaction par simple  filtration.  



  Bien qu'il soit possible     d'effectuer    la réac  tion entre l'anhydride d'acide et l'amine pri  maire à température ambiante, cette réaction  est extrêmement lente en raison du fait que  la matière de départ utilisée dans la présente  invention est une base faible, ce qui exige une  certaine chaleur pour amener le groupement  acyle sur la 2-amino-1,3,4-thiadiazol-5-sulfon-      amide. On peut citer une exception à cette règle  générale, à savoir celle de l'anhydride     trifluoro-          acétique    qui, bien que dérivé d'un acide fort,  réagit facilement avec l'amine primaire à la  température ambiante. Généralement cepen  dant, une température d'environ 100-200  C  est- nécessaire pour que la réaction se déroule  jusqu'à l'achèvement.

   II est préférable d'utiliser  une température de 140-1800     C    ou la tempé  rature de     reflux    de l'anhydride si celle-ci est  plus faible.    La réaction, quand on utilise un anhydride  d'acide, est pratiquement achevée en 5 minutes  à une heure environ, l'intervalle d'environ 15  à 30 minutes étant habituellement suffisant. Des  périodes considérablement plus longues peu  vent être nécessaires si l'on conduit la réaction  à température ambiante ; dans le     éas,    par  exemple, du dérivé     trifluoroacétyle,    une période  de trois heures et demie peut être nécessaire.  



  Lorsque la réaction est terminée, le produit  se laisse facilement précipiter par refroidisse  ment. Le refroidissement s'impose dans le cas  où l'on a utilisé un excès d'anhydride comme  agent d'acylation, étant donné que l'excès d'an  hydride exerce une action dissolvante sur le  produit     acylé.       Quand on utilise un chlorure d'acyle, on  opère de préférence en présence d'un fixateur  d'acide ; comme tel on peut utiliser toute base  facile à trouver sur le marché à condition  qu'elle soit susceptible de réagir avec l'acide  libéré par la réaction, telle que la     pyridine,    la  quinoléine, la     triéthylamine,    la     tripropylamine     et des amines aliphatiques tertiaires semblables.

    Parmi celles de ce groupe on préfère utiliser la       pyridine.    De plus, on peut utiliser avantageu  sement comme fixateur d'acide dans ce procédé  diverses bases minérales telles que les     hy-          droxydes,    carbonates et bicarbonates des mé  taux alcalins. Parmi ce groupe, on préfère uti  liser les hydroxydes alcalins     comme    agents       neutralisants.     



  La     2-acylamino-1,3,4-thiadiazol-5-sulfon-          amide    formée peut être précipitée par tout    moyen convenable. Quand on utilise une base  organique comme fixateur d'acide, on peut  facilement provoquer la précipitation par dilu  tion avec de l'eau. Dans les cas où l'on utilise  une base minérale cependant, et en particulier  quand on emploie un hydroxyde     alcalin,    une  acidification est nécessaire pour provoquer la  précipitation. A cet effet, on peut utiliser tout  acide organique ou minéral courant, par exem  ple les acides acétique, chlorhydrique, sulfu  rique et phosphorique.  



  On purifie de préférence le produit par  recristallisation dans l'eau ou dans des mélanges  aqueux alcooliques. Selon une variante, on  peut le     redissoudre    dans une solution alcaline  telle qu'une solution de soude ou de potasse,  puis le     reprécipiter    par un acide organique ou  minéral tel que les acides acétique, chlor  hydrique, sulfurique et phosphorique.  



  Parmi les chlorures d'acyle que l'on peut  utiliser dans cette réaction figurent ceux conte  nant comme substituants les radicaux alcoyle  inférieurs substitués ou non, aryle ou     aralcoxy.     On peut citer comme exemples le chlorure de       valéryle,    le chlorure     d'isovaléryle,    le chlorure  de     propionyle,    le chlorure d'acétyle, le chlorure       d'isobutyryle,    le chlorure de     n-butyryle,    le  chlorure de     benzoyle,    le chlorure de     chloro-          acétyle,

      le chlorure     d'aminoacétyle    et le chlo  rure de     benzyloxycarbonyle.     



  Par addition du chlorure d'acyle à la       2-amino-1,3,4-thiadiazol-5-sulfonamide,    il se  produit une réaction exothermique. On peut  alors chauffer le mélange réactionnel pendant  environ 15 minutes à environ 3 heures, de  préférence environ 30 minutes à la tempéra  ture de     reflux.    Ce traitement augmente consi  dérablement la vitesse de réaction et n'est pas  nuisible au rendement. Si on le désire cepen  dant, on peut omettre le chauffage, auquel cas  une période un peu plus longue est nécessaire  pour que la réaction aille jusqu'à l'achèvement.  



  Un autre moyen de régler la vitesse de  réaction consiste à maintenir une température  d'environ     15     à     50     C, de préférence environ  250 C.     Evidemment,        ceci    entraîne une vitesse      de réaction plus lente, bien que le rendement  final en produit n'en soit pas affecté. Si on  le désire, on peut maintenir des conditions  extrêmement modérées. Dans ce cas, on main  tient la température à une valeur de l'ordre  de -100 à     -i-100    C, de préférence à environ       0     C. Dans ce cas, la vitesse de réaction est  extrêmement lente, ce qui     exige    un ou deux  jours pour arriver à l'achèvement.

      Les produits préparés par le procédé de  l'invention sont des composés cristallins blancs  à intervalle de fusion relativement élevé à savoir  d'environ 220-290 C. Ils sont très légèrement  solubles dans l'eau ou les acides, très peu  solubles dans les solvants organiques et solubles  dans les bases organiques et minérales.  



  On va maintenant donner quelques exem  ples particuliers illustrant le procédé de l'in  vention. Toutes les parties sont en poids sauf  indications contraires.    <I>Exemple 1</I>  On     chauffe    à     125o    C 19,5     cm3    (0,15 mole)  d'anhydride     propionique    et on ajoute par portion  et en agitant pendant 20 minutes 10 g (0,055  mole) de 2 -     amino    -1,3,4     -thiadiazol-    5 -     sulfon-          amide.    On     chauffe    alors le mélange réactionnel  à     140c)

      C pendant 30 minutes et on le     refroidit.     Le produit (la     2-propionylamino-1,3,4-thiadia-          zol-5-sulfonamide)    qui se sépare est filtré et     re-          cristallisé    dans 45     cm3    d'eau chaude. Ce produit  a un point de     fusion    de 247-2480 C (avec dé  composition) ; il est soluble dans les alcalis  dilués et les acides dilués, il a un     pKar    égal  à 7,1 et un     pKa2    égal à 8,3.  



  En procédant de la manière décrite dans  l'exemple 1 et en     utilisant    les anhydrides énu  mérés dans le tableau I, on peut préparer  d'autres     2-acylamino-1,3,4-thiadiazol-5-sulfon-          amides    dont les points de     fusion    sont indiqués  dans le tableau qui suit.

    
EMI0003.0027     
  
    TABLEAU <SEP> I
<tb>  Agent <SEP> d'acylation <SEP> Point <SEP> de <SEP> fusion <SEP> du <SEP> produit <SEP> acylé
<tb>  Anhydride
<tb>  acétique <SEP> . <SEP> . <SEP> <B>.......</B> <SEP> . <SEP> . <SEP> . <SEP> . <SEP> . <SEP> 2590 <SEP> C <SEP> (avec <SEP> décomposition)
<tb>  trifluoracétique <SEP> . <SEP> . <SEP> . <SEP> . <SEP> . <SEP> . <SEP> . <SEP> . <SEP> 220-221o <SEP> C <SEP> (avec <SEP> décomposition)
<tb>  phtalique <SEP> . <SEP> . <SEP> . <SEP> . <SEP> . <SEP> . <SEP> . <SEP> . <SEP> . <SEP> . <SEP> . <SEP> 275-2770 <SEP> C <SEP> (avec <SEP> décomposition)
<tb>  n-butyrique <SEP> . <SEP> . <SEP> . <SEP> . <SEP> . <SEP> . <SEP> . <SEP> . <SEP> . <SEP> . <SEP> :

   <SEP> . <SEP> 260-262 <SEP> C <SEP> (avec <SEP> décomposition)
<tb>  chloracétique <SEP> . <SEP> . <SEP> . <SEP> . <SEP> . <SEP> . <SEP> . <SEP> . <SEP> . <SEP> . <SEP> 236-2400 <SEP> C <SEP> (avec <SEP> décomposition)
<tb>  isovalérique <SEP> . <SEP> . <SEP> . <SEP> . <SEP> . <SEP> . <SEP> . <SEP> . <SEP> . <SEP> . <SEP> 246-248 <SEP> C <SEP> (avec <SEP> décomposition)
<tb>  benzoïque <SEP> . <SEP> . <SEP> . <SEP> . <SEP> . <SEP> . <SEP> . <SEP> . <SEP> . <SEP> . <SEP> . <SEP> .

   <SEP> 277-279  <SEP> C <SEP> (avec <SEP> décomposition)       <I>Exemple 2</I>    On met en suspension 3,60 g (0,02 mole)  de     2-amino-1,3,4-thiadiazol-5-sulfonamide    dans  12     cm3    de     pyridine    et on ajoute goutte à goutte  en agitant 2,40 g (0,02 mole) de chlorure       d'isovaléryle.    Une réaction exothermique se  produit et la totalité de la matière solide se  dissout. On chauffe alors le mélange réaction  nel à     100(l    C pendant encore 30 minutes et  on le verse sur de la glace pilée pour précipiter  le produit.

   On cristallise ce solide d'abord dans  400     cm3,    puis dans 300     cm3    d'eau chaude,    ce qui donne la     2-isovalérylamino-1,3,4-thia-          diazol-5-sulfonamide    fondant à 246-248 C  avec décomposition et ayant un     pKal    égal à 7,2  et un     pKa,    égal à 8,6. Cette matière est soluble  dans les alcalis dilués et insoluble     dans    les  acides     dilués.     



  En procédant de la manière décrite dans  l'exemple 2 et en     utilisant    les chlorures d'acyle  énumérés dans le tableau II, on peut préparer  d'autres     2-acylamino-1,3,4-thiadiazol-5-sulfon-          amides    dont les propriétés sont indiquées dans  le tableau qui suit.

      
EMI0004.0001     
  
    TABLEAU <SEP> II
<tb>  Point <SEP> de <SEP> fusion <SEP> Autres <SEP> propriétés <SEP> physiques
<tb>  Agent <SEP> d'acylation <SEP> du <SEP> produit <SEP> acylé <SEP> du <SEP> produit <SEP> acylé
<tb>  Chlorure <SEP> de
<tb>  propionyle <SEP> . <SEP> . <SEP> . <SEP> . <SEP> . <SEP> . <SEP> . <SEP> . <SEP> . <SEP> 147-148 <SEP> C <SEP> (avec <SEP> déc.) <SEP> soluble <SEP> dans <SEP> de <SEP> l'alcali
<tb>  dilué;

   <SEP> insoluble <SEP> dans <SEP> de
<tb>  l'acide <SEP> dilué <SEP> ;
<tb>  <I>pKat=</I> <SEP> 7,1
<tb>  <I>pKd2 <SEP> =</I> <SEP> 8,3
<tb>  acétyle <SEP> . <SEP> . <SEP> . <SEP> . <SEP> . <SEP> . <SEP> . <SEP> . <SEP> . <SEP> . <SEP> . <SEP> . <SEP> 259o <SEP> C <SEP> (déc.)
<tb>  isobutyryle <SEP> . <SEP> . <SEP> . <SEP> . <SEP> . <SEP> . <SEP> . <SEP> . <SEP> . <SEP> 280-283o <SEP> C <SEP> (déc.) <SEP> <I>pKdl <SEP> = <SEP> 7,1</I>
<tb>  <I>pKa2 <SEP> =</I> <SEP> 8,6
<tb>  n-butyryle <SEP> . <SEP> . <SEP> . <SEP> . <SEP> . <SEP> . <SEP> . <SEP> . <SEP> . <SEP> . <SEP> 260-262o <SEP> C <SEP> (déc.)
<tb>  benzoyle <SEP> . <SEP> . <SEP> . <SEP> . <SEP> . <SEP> . <SEP> . <SEP> . <SEP> . <SEP> . <SEP> . <SEP> 277-279 <SEP> C <SEP> (déc.)
<tb>  carbobenzoxy <SEP> ....... <SEP> 230-234o <SEP> C <SEP> (déc.)
<tb>  carbobenzoxyglycyle <SEP> . <SEP> .

   <SEP> 215-216o <SEP> C <SEP> (déc.)
<tb>  chloroacétyle <SEP> <B>......</B> <SEP> .. <SEP> 236-240 <SEP> C <SEP> (déc.)       <I>Exemple 3</I>    On dissout 3,60 g (0,02 mole) de     2-amino-          1,3,4-thiadiazol-5-sulfonamide    dans 8     cm3    de  soude 2,5N (0,02 mole) et on refroidit la  solution à une température comprise entre  00 et -100 C. On ajoute alors simultanément  en refroidissant et en agitant 2,81g (0,02 mole)  de chlorure de     benzoyle    et 4     cm3    (0,02 mole)  de soude 5 N. Après environ 15 minutes, on  supprime le bain de refroidissement et on pour  suit l'agitation à la température ambiante pen  dant 45 minutes.

   On extrait alors le mélange  réactionnel par l'éther et on     l'acidifie    par  l'acide chlorhydrique pour précipiter la     2-ben-          zoylamino-1,3,4-thiadiazol-5-sulfonamide    sous  forme d'un solide blanc lourd ayant un point  de     fusion    de     245-2530C    (décomposition). On  purifie le composé par recristallisation dans un  grand volume d'eau ; point de     fusion    277  2790 C (décomposition).

      En procédant de la manière décrite dans  l'exemple 3 et en utilisant les     chlorures    d'acyle  énumérés dans le tableau<B>111,</B> on peut préparer    d'autres     2-acylamino-1,3,4-thiadiazol-5-sulfon-          amides    dont les points de fusion sont indiqués  dans le tableau qui suit.

    
EMI0004.0016     
  
    TABLEAU <SEP> <B>111</B>
<tb>  Point <SEP> de <SEP> fusion
<tb>  Agent <SEP> d'acylation <SEP> du <SEP> produit <SEP> acylé
<tb>  Chlorure <SEP> de
<tb>  benzoyle <SEP> 277-279 <SEP> C <SEP> (déc.)
<tb>  carbobenzoxy <SEP> . <SEP> . <SEP> 230-234o <SEP> C <SEP> (déc.)
<tb>  acétyle <SEP> . <SEP> . <SEP> . <SEP> . <SEP> . <SEP> . <SEP> . <SEP> . <SEP> . <SEP> . <SEP> . <SEP> . <SEP> 259o <SEP> C <SEP> (déc.)
<tb>  chloracétyle <SEP> . <SEP> <B>......</B> <SEP> 236-240  <SEP> C <SEP> (déc.)
<tb>  isovaléryle <SEP> <B>.....</B> <SEP> . <SEP> . <SEP> . <SEP> 246-248o <SEP> C <SEP> (déc.)
<tb>  propionyle <SEP> <B>-----</B> <SEP> . <SEP> . <SEP> . <SEP> 147-148 <SEP> C <SEP> (déc.)
<tb>  isobutyryle <SEP> . <SEP> . <SEP> . <SEP> . <SEP> . <SEP> . <SEP> 280-283 <SEP> C <SEP> (déc.)
<tb>  n-butyryle <SEP> <B>.......</B> <SEP> .

   <SEP> 260-262 <SEP> C <SEP> (déc.)
<tb>  carbobenzoxyglycyle <SEP> . <SEP> 215-216 <SEP> C <SEP> (déc.)

Claims (1)

  1. REVENDICATION Procédé de préparation de 2-acylamino- 1,3,4-thiadiazol-5-sulfonamides, caractérisé en ce qu'on fait réagir la 2-amino-1,3,4-thiadiazol- 5-sulfonamide avec un agent d'acylation. SOUS-REVENDICATIONS 1. Procédé suivant la revendication, carac térisé en ce qu'on effectue l'acylation avec un anhydride d'acide à une température de 1000 à 200o C et de préférence de 140,) à 1800 C en l'absence de solvant. 2.
    Procédé suivant la revendication, carac térisé en ce qu'on effectue l'acylation avec un chlorure d'acyle en présence d'un fixateur d'acide.
CH334469D 1954-05-13 1955-05-12 Procédé de préparation de nouvelles sulfonamides CH334469A (fr)

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