JPH0641368A - マイカ充填ポリオレフィン組成物 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【目的】曲げ弾性、耐衝撃性等の機械的強度及び耐熱性
に優れたマイカ充填ポリオレフィン組成物を提供する。 【構成】(a) ポリオレフィン100 重量部に、一般式 【化１】 （Ｒ；Ｈ又はＣ₁ 〜Ｃ₆ のアルキル基、Ar；グリシジル
オキシ基を少なくとも１つ有するＣ₁ 〜Ｃ₂₀の芳香族炭
化水素基、ｎ；１〜４）で表されるグリシジル化合物0.
01〜30重量部をグラフト重合してなる変性ポリオレフィ
ンを２重量％以上含有するポリオレフィン系樹脂50〜98
重量％と、(b) マイカ２〜50重量％とを含有するマイカ
充填ポリオレフィン組成物。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【産業上の利用分野】本発明は、マイカ充填ポリオレフ
ィン組成物に関し、特に曲げ弾性、耐衝撃性等の機械的
強度及び耐熱性に優れたマイカ充填ポリオレフィン組成
物に関する。

【０００２】

【従来の技術及び発明が解決しようとする課題】ポリオ
レフィン系樹脂は、機械的強度、成形性、耐薬品性等に
優れており、自動車の内外装部品、家電部品あるいはハ
ウジングなど、様々な工業分野で広く使用されている。

【０００３】このようなポリオレフィン系樹脂の機械的
強度及び耐熱性をさらに向上させることを目的として、
マイカを添加することが一般に行われている。

【０００４】しかしながらポリオレフィンは、無極性分
子であるので、マイカとの親和性が十分でない。そこ
で、このようなポリオレフィン系樹脂とマイカ等の充填
剤との親和性を改良するために、例えば不飽和カルボン
酸又はその無水物をグラフト重合した変性ポリオレフィ
ンをブレンドすることが種々提案されている。

【０００５】特開昭56-55450号は、（イ) ポリオレフィ
ンに不飽和カルボン酸又はその無水物を付加させた変性
ポリオレフィンまたは前記変性ポリオレフィンと未変性
ポリオレフィンとの混合物、（ロ) 無機充填剤、及び
（ハ) 造核剤または造核剤＋熱劣化防止剤からなるポリ
オレフィン組成物を開示している。

【０００６】しかしながら、通常不飽和カルボン酸又は
その無水物による変性ポリオレフィンは、変性時に分子
鎖が切断しやすいために、十分に大きな分子量のものを
得るのが困難であり、このため上記組成物は機械的強度
が必ずしも十分でないという問題がある。またマイカと
の親和性も必ずしも十分とはいえない。

【０００７】したがって本発明の目的は、ポリオレフィ
ン系樹脂とマイカとが良好に接着し、曲げ弾性、耐衝撃
性等の機械的強度及び耐熱性に優れたマイカ充填ポリオ
レフィン組成物を提供することである。

【０００８】

【課題を解決するための手段】上記課題に鑑み鋭意研究
の結果、本発明者らは、アクリルアミド基とエポキシ基
とを有する特定のモノマーをグラフト重合してなる変性
ポリオレフィンを含有するポリオレフィン系樹脂とマイ
カとの組成物は、ポリオレフィン系樹脂とマイカとが良
好に接着し、曲げ弾性、耐衝撃性等の機械的強度及び耐
熱性に優れていることを見出し、本発明に想到した。

【０００９】すなわち、本発明のマイカ充填ポリオレフ
ィン組成物は、(a) 下記一般式

【化２】 （式中、ＲはＨ又は炭素数１〜６のアルキル基であり、
Arはグリシジルオキシ基を少なくとも１つ有する炭素数
６〜20の芳香族炭化水素基であり、ｎは１〜４の整数を
表す。) で表されるグリシジル化合物 0.01 〜30重量部
をポリオレフィン100 重量部にグラフト重合してなる変
性ポリオレフィンを２重量％以上含有するポリオレフィ
ン系樹脂50〜98重量％と、(b) マイカ２〜50重量％とを
含有することを特徴とする。

【００１０】以下本発明を詳細に説明する。本発明にお
いて(a) ポリオレフィン系樹脂とは、アクリルアミド基
とエポキシ基とを有する特定のグリシジル化合物からな
るモノマーをグラフト重合してなる変性ポリオレフィン
を２重量％以上含有するものである。

【００１１】上記グリシジル化合物は、下記一般式(1)
：

【化３】 （式中、ＲはＨ又は炭素数１〜６のアルキル基であり、
Arはグリシジルオキシ基を少なくとも１つ以上有する炭
素数６〜20の芳香族炭化水素基であり、ｎは１〜４の整
数を表す。）で表される。

【００１２】好ましいグリシジル化合物としては、下記
一般式(2) で表されるものが挙げられる。

【化４】 （式中、ＲはＨ又は炭素数１〜６のアルキル基を表
す。）

【００１３】このようなグリシジル化合物は、例えば特
開昭60-130580 号に示される以下のような方法により製
造することができる。

【００１４】まず、フェノール性水酸基を少なくとも１
つ以上有する芳香族炭化水素と、N-メチロールアクリル
アミド又はN-メチロールメタクリルアミド、あるいはN-
メチロールメタクリルアミドのアルキルエーテル誘導体
(以下、これらをN-メチロールアクリルアミド類とい
う）を酸触媒で縮合させることにより、下記一般式(3)

【化５】 （式中、ＲはＨ又は炭素数１〜６のアルキル基であり、
Ar' は水酸基を少なくとも１つ以上有する炭素数６〜20
の芳香族炭化水素基であり、ｎは１〜４の整数を表
す。）で表される化合物を製造する。

【００１５】上記フェノール性水酸基を少なくとも１つ
以上有する芳香族炭化水素としては特に制限はないが、
例えばフェノール、o-クレゾール、m-クレゾール、p-ク
レゾール、2,6-キシレノール、2,4-キシレノール、o-ク
ロルフェノール、m-クロルフェノール、p-クロルフェノ
ール、o-フェニルフェノール、2,6-ジフェニルフェノー
ルなどのフェノール性化合物、ヒドロキノン、カテコー
ル、フロログルシノールなどのポリフェノール性化合
物、1-ナフトール、2-ナフトール、9-ヒドロキシアント
ラセンなどの多環式ヒドロキシ化合物、2,2-ビス(4-ヒ
ドロキシフェニル)プロパン (ビスフェノール-A) 、ビ
ス(4-ヒドロキシフェニル) メタンなどのビスフェノー
ル類等が挙げられる。

【００１６】次に上記一般式(3) で表される化合物の水
酸基をグリシジル化することにより、一般式(1) で表さ
れるグリシジル化合物を得ることができる。このグリシ
ジル化には、一般式(3) で表される化合物とエピハロヒ
ドリンとの付加反応を行った後、苛性アルカリにより脱
ハロゲン化水素を行うのが好ましい。

【００１７】エピハロヒドリンとの付加反応は、相間移
動触媒を用いて行う。上記エピハロヒドリンとしては、
エピクロロヒドリン、エピブロモヒドリン、エピヨード
ヒドリン等を用いることができる。

【００１８】また相間移動触媒としては、例えばテトラ
ブチルアンモニウムブロマイド、トリオクチルメチルア
ンモニウムクロライド、ベンジルトリエチルアンモニウ
ムクロライドなどの第４級アンモニウム塩、テトラフェ
ニルホスホニウムクロライド、トリフェニルメチルホス
ホニウムクロライドなどの第４級ホスホニウム塩などを
用いることができる。

【００１９】上記相間移動触媒の使用量は、一般式(3)
で表される化合物を100 モル％として、0.01〜100 モル
％の範囲で使用するのが好ましい。特に好ましい相間移
動触媒の使用量は、0.05〜10モル％である。また反応時
間及び反応温度は50〜120 ℃で５分〜２時間、より好ま
しくは80〜110 ℃で10〜30分である。

【００２０】続いて、苛性アルカリにより脱ハロゲン化
水素を行う。上記苛性アルカリとしては、苛性ソーダ、
苛性カリ、水酸化リチウムなどが使用できる。これらは
固体のままか、もしくは水溶液として用いることができ
る。また脱ハロゲン化水素の触媒としては上述の相間移
動触媒と同様のものを用いることができる。また上記相
間移動触媒以外の触媒としては、クラウンエーテル類、
エチレングリコール、ジエチレングリコール、トリエチ
レングリコール、テトラエチレングリコール、ポリエチ
レングリコール等が挙げられる。

【００２１】上記苛性アルカリの使用量は、一般式(3)
で表される化合物に対して等モル量を使用するのが好ま
しい。より好ましくは、1.1 〜1.5 倍モルを使用する。
また反応時間及び反応温度は20〜90℃で10分〜３時間、
より好ましくは40〜70℃で30分〜２時間である。

【００２２】また上記変性用モノマーにより変性するポ
リオレフィンとしては、エチレン、プロピレン、ブテン
-1、ヘキセン-1、4-メチルペンテン-1等のα−オレフィ
ンの単独重合体、プロピレンとエチレン又は他のα−オ
レフィンとの共重合体、もしくはこれらのα−オレフィ
ンの２種以上の共重合体、あるいはこれらの単独重合体
どうし、共重合体どうし、単独重合体と共重合体とをブ
レンドしたもの等を挙げることができる。これらのうち
ではポリプロピレン、ポリエチレンが代表的である。

【００２３】本発明において用いるポリプロピレンは、
プロピレンのホモポリマーに限らず、エチレン等の他の
α−オレフィンと50モル％以下程度共重合したブロック
コポリマー又はランダムコポリマーを含む。特にプロピ
レン−エチレンランダム共重合体が好ましい。エチレン
とのランダム共重合体の場合、エチレン含有量は0.1〜
５重量％が好ましい。このようなポリプロピレンは通常
0.1 〜100 g/10分のメルトフローレート（MFR 、JISK72
10、荷重2.16kg、230 ℃) を有する。また、非共役ジエ
ンコモノマーを含有するプロピレンランダム共重合体
（以下PPDMと呼ぶ）等を用いてもよい。

【００２４】以上に説明したように、本明細書において
使用する用語「ポリプロピレン」はプロピレンのホモポ
リマーに限定されず、上記したような各共重合体をも含
むものと解すべきである。

【００２５】本発明において用いるポリエチレンは、メ
ルトインデックス（MI、190 ℃、2.16kg荷重)0.01 〜10
0 ｇ/10 分、密度(ASTM D1505)が0.90〜0.98g/cm³ のも
のであり、炭素数４〜20程度のα−オレフィンと20モル
％以下程度他共重合していてもよい。このようなポリエ
チレンとしては、低密度ポリエチレン、線状低密度ポリ
エチレン、高密度ポリエチレン、超高密度ポリエチレン
等が挙げられる。

【００２６】このようなグリシジル化合物によるポリオ
レフィンの変性（グラフト重合）は、溶液法又は溶融混
練法のいずれでも行うことができる。溶融混練法の場
合、ポリオレフィンと上述した変性用のグリシジル化合
物、及び必要に応じて触媒を、押出機や二軸混練機等に
投入し、160 〜300 ℃の温度に加熱して溶融しながら0.
1 〜20分混練する。例えばポリオレフィンとしてポリプ
ロピレンを用いた場合には、180 〜300 ℃、ポリエチレ
ンの場合には160 〜300 ℃で溶融混練を行えばよい。ま
た溶液法の場合、キシレン等の有機溶剤に上記出発物質
を溶解し、100 〜140 ℃の温度で0.1 〜100 時間撹拌し
ながら行う。いずれの場合にも、触媒として通常のラジ
カル重合用触媒を用いることができ、例えば過酸化ベン
ゾイル、過酸化ラウロイル、過酸化ジターシャリーブチ
ル、過酸化アセチル、ターシャリーブチルペルオキシ安
息香酸、過酸化ジクミル、ぺルオキシ安息香酸、ペルオ
キシ酢酸、ターシャリーブチルペルオキシピバレート、
2,5-ジメチル-2,5- ジターシャリーブチルペルオキシヘ
キシン等の過酸化物類や、アゾビスイソブチロニトリル
等のジアゾ化合物類等が好ましい。触媒の添加量は変性
のグリシジル化合物100 重量部に対して0.05〜10重量部
程度である。なお、本発明においては上記グラフト反応
時にフエノール系酸化防止剤を添加することができる。
ただし、ラジカル重合用触媒を添加しない場合には、添
加しない方が好ましい。

【００２７】前記ポリオレフィン100 重量部に対する前
記グリシジル化合物の配合割合は、0.01〜30重量部、好
ましくは0.1 〜10重量部である。グリシジル化合物の配
合量が0.01重量部未満では、グラフト率が低くて変性に
よる効果が十分でなく、また30重量部を超えると得られ
る変性ポリオレフィンの分子量が低下する。

【００２８】(a) のポリオレフィン系樹脂において、上
述したような変性ポリオレフィンの割合は、ポリオレフ
ィン系樹脂全体を100 重量％として２重量％以上、好ま
しくは10〜60重量％である。変性ポリオレフィンの割合
が２重量％未満では、マイカとの接着性の向上効果が十
分でなく、このため得られる組成物の機械的強度及び耐
熱性を十分なものとすることができない。

【００２９】ただし、ポリオレフィン系樹脂全体を100
重量％として、グリシジル化合物の含有量は0.01重量％
以上であるのが好ましい。グリシジル化合物の含有量が
0.01重量％未満では得られる組成物の機械的強度及び耐
熱性を十分なものとすることができないため好ましくな
い。

【００３０】なお、ポリオレフィン系樹脂において、変
性ポリオレフィン以外の樹脂成分となる未変性のポリオ
レフィンとしては、上述した変性ポリオレフィンの変性
対象となるものと同様のものを用いることができる。

【００３１】本発明において(b) マイカとは、アルカリ
金属を含有するアルミノ珪酸塩のことであり、樹脂等の
充填剤・強化剤等として一般に用いられているものであ
る。このマイカの平均粒径は５〜500 μｍ程度が好まし
く、またアスペクト比は10〜500 程度が好ましい。さら
にシランカップリング剤等により表面処理を施したもの
が好ましい。

【００３２】上述したような(a) ポリオレフィン系樹脂
と(b) マイカの配合量は、(a) ポリオレフィン系樹脂が
50〜98重量％、好ましくは60〜90重量％、(b) マイカが
２〜50重量％、好ましくは10〜40重量％である。マイカ
の含有量が２重量％未満では(ポリオレフィン系樹脂が9
8重量％を超えると) 、得られる組成物の機械的強度及
び耐熱性の向上硬化が十分でなく、また50重量％を超え
ると (ポリオレフィン系樹脂が50重量％未満では) 、成
形性が低下して成形物の製造が困難となり、また機械的
強度もかえって低下する。

【００３３】本発明のマイカ充填ポリオレフィン組成物
は、さらにその強化又は改質を目的として、エチレン−
プロピレン共重合体ゴム、エチレン−ブテン共重合体ゴ
ムなどのオレフィン系エラストマー等のゴム成分、他の
充填材や強化材、熱安定剤、酸化防止剤、光安定剤、難
燃剤、可塑剤、帯電防止剤、離型剤、発泡剤、造核剤等
を添加することができる。

【００３４】上述したような本発明のマイカ充填ポリオ
レフィン組成物は、上記各成分を一軸押出機、二軸押出
機、バンバリーミキサー、混練ロール、ブラベンダー、
ニーダー等の混練機を用いて、160 〜300 ℃、好ましく
は160 〜260 ℃で加熱溶融状態で混練することによって
得ることができる。例えばポリオレフィンとしてポリプ
ロピレンを用いた場合180 〜300 ℃、好ましくは180 〜
260 ℃で混練すればよく、ポリエチレンの場合160 〜30
0 ℃、好ましくは160 〜260 ℃で混練すればよい。

【００３５】

【作用】(a) アクリルアミド基とエポキシ基とを有する
特定のモノマーによる変性ポリオレフィンを２重量％以
上含有するポリオレフィン系樹脂と、(b) マイカとを含
有してなる本発明のマイカ充填ポリオレフィン組成物
は、曲げ弾性、耐衝撃性等の機械的強度及び耐熱性が大
幅に向上している。

【００３６】このような効果が得られる理由は必ずしも
明らかでないが、ポリオレフィン系樹脂中の変性ポリオ
レフィンとして、アクリルアミド基とエポキシ基とを有
する特定のモノマーにより変性したものを用いているた
めであると考えられる。

【００３７】

【実施例】本発明を以下の実施例によりさらに詳細に説
明する。なお、各実施例及び比較例の原料用樹脂として
は、以下のものを用いた。 [1] ポリプロピレン ・ＨＰＰ：プロピレンホモポリマー〔メルトフローレー
ト（MFR 、230 ℃、2.16kg荷重) ９ｇ／10分〕 ・ＢＰＰ：プロピレン−エチレンブロック共重合体〔メ
ルトフローレート（MFR、230 ℃、2.16kg荷重) ９ｇ／1
0分、エチレン含有量7.5 重量％〕 [2] ポリエチレン ・ＨＤＰＥ：高密度ポリエチレン〔メルトインデックス
（MI、190 ℃、2.16kg荷重)8.0ｇ／10分、密度0.961/cm
³ 〕 [3] マイカ：〔200HK 、クラレ（株）製〕 [4] 変性用モノマー ・ＡＸＥ：下記一般式で表されるグリシジル化合物〔鐘
淵化学工業（株）製〕

【化６】 ・ＭＡＨ：無水マレイン酸 [5] ラジカル発生剤 ・ＰＯＸ：パーヘキシン2-5B〔日本油脂（株）製〕

【００３８】変性ポリプロピレンの合成例１ ホモポリプロピレン（メルトフローレート（MFR 、230
℃、2.16kg荷重)1.5ｇ/10 分)100重量部と、ＡＸＥ２重
量部と、ラジカル発生剤0.1 重量部とを、ドライブレン
ドし、その後押出機 (30mmφ) で、200 ℃、80rpm にて
混練を行い、変性ポリプロピレン（CMPP) を得た。

【００３９】このようにして得られた変性ポリプロピレ
ンのメルトフローレートは24.0ｇ/10 分であり、ＡＸＥ
のグラフト率は、1.8 重量％であった。

【００４０】なお、ＡＸＥのグラフト率については、変
性ポリプロピレンのＩＲスペクトル(変性ポリプロピレ
ンを沸騰キシレンに溶解し、不溶分を除去した後、メタ
ノールにより溶解成分を沈澱させ、これを50μｍ程度の
厚さにプレスたものに対して測定) において、ＡＸＥの
Ｃ＝Ｏ結合の伸縮のピーク（1648cm^-1) と、アイソタク
ティックＰＰに特有のピークの一つ（840 cm^-1) との比
を求めそれをグラフト率とした。

【００４１】変性ポリプロピレンの合成例２ 1,9-デカジエンを0.4 モル％共重合体させたプロピレン
-非共役ジエンランダム共重合体100 重量部と、ＡＸＥ
２重量部と、ラジカル発生剤0.1 重量部とを、ドライブ
レンドし、その後押出機 (30mmφ) で、200 ℃、80rpm
にて混練を行い、変性ポリプロピレン（CMPP) を得
た。

【００４２】このようにして得られた変性ポリプロピレ
ンのメルトフローレートは19ｇ/10分であり、ＡＸＥの
グラフト率は1.8 重量％であった。

【００４３】変性ポリプロピレンの合成例３ ホモポリプロピレン（メルトフローレート（MFR 、230
℃、2.16kg荷重) 1.5g /10 分)100重量部と、無水マレ
イン酸１重量部と、ラジカル発生剤0.1 重量部とを、ド
ライブレンドし、その後ラボプラストミルで、200 ℃、
80rpm にて５分間混練を行い、変性ポリプロピレン（CM
PP) を得た。

【００４４】このようにして得られた変性ポリプロピレ
ンのメルトフローレートは41ｇ/10分であり、無水マレ
イン酸のグラフト率は 0.2重量％であった。

【００４５】変性ポリエチレンの合成例１ 高密度ポリエチレン（メルトインデックス（MI、190
℃、2.16kg荷重)8.0ｇ/10 分、密度0.961 g/cm³ ) 100
重量部と、ＡＸＥ２重量部と、ラジカル発生剤0.1 重量
部とを、ドライブレンドし、その後押出機 (30mmφ)
で、200 ℃、80rpmにて混練を行い、変性ポリエチレン
（CMPE) を得た。

【００４６】このようにして得られた変性ポリエチレン
のメルトインデックスは4.5 ｇ/10分であり、ＡＸＥの
グラフト率は、1.9 重量％であった。

【００４７】なお、ＡＸＥのグラフト率については、変
性ポリエチレンのＩＲスペクトル (変性ポリエチレンを
沸騰キシレンに溶解し、不溶分を除去した後、メタノー
ルにより溶解成分を沈澱させ、これを50μｍ程度の厚さ
にプレスたものに対して測定) において、ＡＸＥのＣ＝
Ｏ結合の伸縮のピーク（1648cm^-1) と、サンプルの厚み
との比を求め、あらかじめ作成しておいた検量線により
算出した。

【００４８】実施例１〜９及び比較例１〜５ プロピレン−エチレンブロック共重合体(BPP) 又はホモ
ポリプロピレン(HPP)と、変性ポリプロピレン（CMPP
、CMPP又はCMPP) とを第１表に示す割合でヘンシ
ェルミキサーで混合した後、44mmφの二軸押出機を用い
230℃、250rpmにて混練を行い、その間にマイカを第１
表に示す割合で供給し、マイカ充填ポリプロピレン組成
物を得た。なお、比較例１はホモポリプロピレン(HPP)
単独の場合の例である。

【００４９】得られたマイカ充填ポリプロピレン組成物
に対して、曲げ弾性率、引張り強度、アイゾット衝撃強
度、熱変形温度を測定した。結果を第２表に示す。

【００５０】実施例10〜11及び比較例６〜７ ポリエチレン（HDPE) と、変性ポリエチレン（CMPE)
とを第１表に示す割合でヘンシェルミキサーで混合した
後、44mmφの二軸押出機を用い 230℃、250rpmにて混練
を行い、その間にマイカを第１表に示す割合で供給し、
マイカ充填ポリエチレン組成物を得た。

【００５１】得られたマイカ充填ポリエチレン組成物に
対して、オルゼン剛性、引張り強度、アイゾット衝撃強
度、ビカット軟化点を測定した。結果を第２表に示す。

【００５２】 第 １ 表組成 (重量部) 実施例１ 実施例２ 実施例３ 実施例４ 実施例５ ＢＰＰ 80 70 60 50 60 ＣＭＰＰ 10 10 10 10 20 マイカ 10 20 30 40 20

【００５３】 第 １ 表 （続 き） 組成 (重量部) 実施例６ 実施例７ 実施例８ 実施例９ ＢＰＰ 50 40 70 − ＨＰＰ − − − 70 ＣＭＰＰ 30 40 − 10 ＣＭＰＰ − − 10 − マイカ 20 20 20 20

【００５４】 第 １ 表 （続 き）組成 (重量部) 比較例１ 比較例２ 比較例３ 比較例４ 比較例５ ＢＰＰ 100 90 80 70 70 ＣＭＰＰ − − − − 10 マイカ − 10 20 30 20

【００５５】 第 １ 表 （続 き） 組成 (重量部) 実施例10 実施例11 比較例６ 比較例７ ＨＤＰＥ 70 60 100 80 ＣＭＰＥ 10 20 − − マイカ 20 20 − 20

【００５６】 第 ２ 表 組成物の物性 実施例１ 実施例２ 実施例３ 実施例４ 実施例５ 曲げ弾性率⁽¹⁾ 23100 33400 45100 48900 34200 （kgf/cm² ) 引張り強度⁽²⁾ 337 363 383 394 376 （kgf/cm² ) Izod衝撃強度⁽³⁾ 5.9 3.9 3.4 3.0 4.0 （kgf ・cm/cm) 熱変形温度⁽⁴⁾ (℃) 75 88 109 115 89

【００５７】 第 ２ 表 ( 続 き ) 組成物の物性 実施例６ 実施例７ 実施例８ 実施例９ 曲げ弾性率⁽¹⁾ 34900 34800 30900 35600 （kgf/cm² ) 引張り強度⁽²⁾ 380 372 342 412 （kgf/cm² ) Izod衝撃強度⁽³⁾ 4.0 3.8 4.6 2.9 （kgf ・cm/cm) 熱変形温度⁽⁴⁾ (℃) 88 88 87 96

【００５８】 第 ２ 表 ( 続 き ) 組成物の物性 比較例１ 比較例２ 比較例３ 比較例４ 比較例５ 曲げ弾性率⁽¹⁾ 12900 20100 29300 41500 20900 （kgf/cm² ) 引張り強度⁽²⁾ 282 305 341 365 310 （kgf/cm² ) Izod衝撃強度⁽³⁾ 6.8 4.8 2.6 2.4 3.3 （kgf ・cm/cm) 熱変形温度⁽⁴⁾ (℃) 60 69 80 99 71

【００５９】 第 ２ 表 ( 続 き ) 組成物の物性 実施例10 実施例11 比較例６ 比較例７ オルゼン剛性⁽⁵⁾ 29800 30000 12500 26300 （kgf/cm² ) 引張り強度⁽²⁾ 383 396 345 360 （kgf/cm² ) Izod衝撃強度⁽³⁾ 5.8 6.4 9.0 2.8 （kgf ・cm/cm) ビカット軟化点⁽⁶⁾ (℃) 130 130 128 129

【００６０】(1) 曲げ弾性率：JIS K7203 により測定。 (2) 引張り強度：JIS K7113 により測定。 (3) アイゾット衝撃強度：JIS K7110 により23℃、ノッ
チ付きで測定。 (4) 熱変形温度：JIS K7207 により18.6kg荷重にて測
定。 (5) オルゼン剛性：JIS K7203 により測定。 (6) ビカット軟化点：JIS K706により測定。

【００６１】第２表から明らかなように、実施例１〜９
のマイカ充填ポリプロピレン組成物は、対応する各比較
例のものよりも曲げ弾性率、引張り強度及びアイゾット
衝撃強度が良好であり、熱変形温度が高かった。また実
施例10、11のマイカ充填ポリエチレン組成物はオルゼン
剛性、引張り強度、アイゾット衝撃強度の高いものであ
った。

【００６２】

【発明の効果】以上に詳述したように本発明のマイカ充
填ポリオレフィン組成物は、(a) アクリルアミド基とエ
ポキシ基とを有する特定のグリシジル化合物による変性
ポリオレフィンを２重量％以上含有するポリオレフィン
系樹脂と、(b) マイカとを含有してなるので、ポリオレ
フィン系樹脂の機械的強度及び耐熱性が大幅に向上して
いる。

【００６３】このような本発明のマイカ充填ポリオレフ
ィン組成物はエンジニアリングプラスチック材料とし
て、特に自動車や家庭電気製品の部品に使用するのに好
適である。

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【手続補正書】

【提出日】平成４年３月２７日

【手続補正１】

【補正対象書類名】明細書

【補正対象項目名】００２１

【補正方法】変更

【補正内容】

【００２１】上記苛性アルカリの使用量は、一般式
（３）で表される化合物に対して等モル量以上を使用す
るのが好ましい。より好ましくは、１．１〜１．５倍モ
ルを使用する。また反応時間及び反応温度は２０〜９０
℃で１０分〜３時間、より好ましくは４０〜７０℃で３
０分〜２時間である。

【手続補正２】

【補正対象書類名】明細書

【補正対象項目名】００２５

【補正方法】変更

【補正内容】

【００２５】本発明において用いるポリエチレンは、メ
ルトインデックス（ＭＩ、１９０℃、２．１６ｋｇ荷
重）０．０１〜１００ｇ／１０分、密度（ＡＳＴＭ Ｄ
１５０５）が０．９０〜０．９８ｇ／ｃｍ^３のものであ
り、炭素数４〜２０程度のα−オレフィンと２０モル％
以下程度他共重合していてもよい。このようなポリエチ
レンとしては、低密度ポリエチレン、線状低密度ポリエ
チレン、高密度ポリエチレン、超高分子量ポリエチレン
等が挙げられる。

【手続補正３】

【補正対象書類名】明細書

【補正対象項目名】００３７

【補正方法】変更

【補正内容】

【００３７】

【実施例】本発明を以下の実施例によりさらに詳細に説
明する。なお、各実施例及び比較例の原料用樹脂として
は、以下のものを用いた。 ［１］ポリプロピレン ＨＰＰ：プロピレンホモポリマー〔メルトフローレート
（ＭＦＲ、２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）９ｇ／１０
分〕 ＢＰＰ：プロピレン−エチレンブロック共重合体〔メル
トフローレート（ＭＦＲ、２３０℃、２．１６ｋｇ荷
重）９ｇ／１０分、エチレン含有量７．５重量％〕 ［２］ポリエチレン ＨＤＰＥ：高密度ポリエチレン〔メルトインデックス
（ＭＩ、１９０℃、２．１６ｋｇ荷重）８．０ｇ／１０
分、密度０．９６１ｇ／ｃｍ^３〕 ［３］タルク：〔ＬＭＲ−１００、富士タルク（株）
製〕 ［４］変性用モノマー ・ＡＸＥ：下記一般式で表されるグリシジル化合物〔鐘
淵化学工業（株）製〕

【化６】 ・ＭＡＨ：無水マレイン酸 ［５］ラジカル発生剤 ・ＰＯＸ：パーヘキシン２−５Ｂ〔日本油脂（株）製〕

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 朽木 栄治 埼玉県入間郡大井町西鶴ケ岡１−３−１ 東燃株式会社総合研究所内 (72)発明者 藤田 祐二 埼玉県入間郡大井町西鶴ケ岡１−３−１ 東燃株式会社総合研究所内

Claims (2)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】 (a) 下記一般式 【化１】 （式中、ＲはＨ又は炭素数１〜６のアルキル基であり、
   Arはグリシジルオキシ基を少なくとも１つ有する炭素数
   ６〜20の芳香族炭化水素基であり、ｎは１〜４の整数を
   表す。) で表されるグリシジル化合物 0.01 〜30重量部
   をポリオレフィン100 重量部にグラフト重合してなる変
   性ポリオレフィンを２重量％以上含有するポリオレフィ
   ン系樹脂50〜98重量％と、(b) マイカ２〜50重量％とを
   含有することを特徴とするマイカ充填ポリオレフィン組
   成物。
2. 【請求項２】 請求項１に記載のマイカ充填ポリオレフ
   ィン組成物において、前記(a) ポリオレフィン系樹脂全
   体に対する前記グリシジル化合物の含有率が0.01重量％
   以上であることを特徴とするマイカ充填ポリオレフィン
   組成物。