JPS6155140A - ポリフエニレンエ−テル組成物 - Google Patents
ポリフエニレンエ−テル組成物Info
- Publication number
- JPS6155140A JPS6155140A JP17663884A JP17663884A JPS6155140A JP S6155140 A JPS6155140 A JP S6155140A JP 17663884 A JP17663884 A JP 17663884A JP 17663884 A JP17663884 A JP 17663884A JP S6155140 A JPS6155140 A JP S6155140A
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- JP
- Japan
- Prior art keywords
- composition
- polyphenylene ether
- weight
- maleic anhydride
- methylstyrene
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- Pending
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
本発明は、ポリフェニレンエーテル組成物に関し、更に
詳しくは、ポリフェニレンエーテル樹脂とＰ−メチルス
チレン共重合体とからなる組成物に関する。
詳しくは、ポリフェニレンエーテル樹脂とＰ−メチルス
チレン共重合体とからなる組成物に関する。
従来の技術
ポリフェニレンエーテル樹脂は、機棹的性質。
耐熱性に優れた重合体であるが、成形性に劣るという欠
点をもつ。この欠点を補う目的から、種々のスチレン系
重合体を配合してなる組成物が知られている。
点をもつ。この欠点を補う目的から、種々のスチレン系
重合体を配合してなる組成物が知られている。
例エバ、ポリフェニレンエーテル樹脂に、ポリスチレン
やゴム変性ポリスチレンを配合して力る組成物（特公昭
４！ｌ−１７８１２号、特開昭４９−９８８５８号公報
）、ポリフェニレンエーテル樹脂と、実質的にスチレン
であるビニル芳香族化合物と実質的に無水マレイン酸で
あるα、β−不飽和環状無水物との共重合体とからなる
組成物（特開昭５２−１２８９４７号公報）、芳香族ポ
リエーテル樹脂、実質的にスチレンであるビニル芳香族
化合物と実質的に無水マレイ′ン酸であるα、β−不飽
和ジカルボン酸無水物よシなる組成物（特開昭５８−４
２６４８号公報）等が提案されている。
やゴム変性ポリスチレンを配合して力る組成物（特公昭
４！ｌ−１７８１２号、特開昭４９−９８８５８号公報
）、ポリフェニレンエーテル樹脂と、実質的にスチレン
であるビニル芳香族化合物と実質的に無水マレイン酸で
あるα、β−不飽和環状無水物との共重合体とからなる
組成物（特開昭５２−１２８９４７号公報）、芳香族ポ
リエーテル樹脂、実質的にスチレンであるビニル芳香族
化合物と実質的に無水マレイ′ン酸であるα、β−不飽
和ジカルボン酸無水物よシなる組成物（特開昭５８−４
２６４８号公報）等が提案されている。
上記の提案によシ、ポリフェニレンエーテル樹脂の成形
性は成る程度改良されるものの満足できるものではなく
、又ポリフェニレンエーテル樹脂の特長である耐熱性が
大幅に低下するという問題がある。
性は成る程度改良されるものの満足できるものではなく
、又ポリフェニレンエーテル樹脂の特長である耐熱性が
大幅に低下するという問題がある。
本発明は、ポリフェニレンエーテル樹脂の耐熱性の低下
を最少限に抑えつつ、成形性の向上を計ることを目的と
する。
を最少限に抑えつつ、成形性の向上を計ることを目的と
する。
発明の要旨
本発明者らは、本発明の目的を達成するために鋭意検討
を行った結果、前記のスチレンと無水マレイン酸との共
重合体に代えて、Ｐ−メチルスチレンと無水マレイン酸
との共重合体を配合したポリフェニレンエーテル樹脂組
成物が、驚くべきことに、耐熱性が高く、成形性が大幅
に改良されることを見出して本発明を完成した。
を行った結果、前記のスチレンと無水マレイン酸との共
重合体に代えて、Ｐ−メチルスチレンと無水マレイン酸
との共重合体を配合したポリフェニレンエーテル樹脂組
成物が、驚くべきことに、耐熱性が高く、成形性が大幅
に改良されることを見出して本発明を完成した。
すなわち、本発明はポリフェニレンエーテル樹脂７０〜
２０重量にと、Ｐ−メチルスチレンと無水マレイン酸と
の共重合体３０〜８０重量Ｘとからなるポリフェニレン
エーテル組成物全要旨とする。
２０重量にと、Ｐ−メチルスチレンと無水マレイン酸と
の共重合体３０〜８０重量Ｘとからなるポリフェニレン
エーテル組成物全要旨とする。
組成物成分
（１） ポリフェニレンエーテル樹脂本発明で用いら
れるポリフェニレンエーテ、ル樹脂（以下、ＰＰＱ
という、）は、下記の一般式で表わされる。
れるポリフェニレンエーテ、ル樹脂（以下、ＰＰＱ
という、）は、下記の一般式で表わされる。
〔但し、Ｒ＊ 、 Ｒ１は同一か異なる炭素数１〜６個
のアルキル基、炭素数６〜８個のアリール基、ハロゲン
原子又は水素原子、ｎは５０〜４００の数を示す。〕 ＰＰＱの具体例としては、ポリ（２，６−シメチルー１
．４−フェニレン）エーテル、ポリ（２，６−ジニチル
ー１．４−）ユニしン）エーテル、ポリ（２−メチル−
６−エチル−１，４−フエニレン）エーテル、ポリ（２
−メチル−６−イツプロビルー１，４−）ユニしン）エ
ーテル、ポリ（２−メチル−１，４−フェニレン）エー
テル、ポリ（２，６−ジクロムー１．４−）ユニしン）
エーテル、ポリ（２−エチル一一６−プロムー１．４−
）ユニしン）エーテル、ｙｔ’１Ｊ（２−フェニル−１
，４−７二二レン）エーテル等が挙げられる。
のアルキル基、炭素数６〜８個のアリール基、ハロゲン
原子又は水素原子、ｎは５０〜４００の数を示す。〕 ＰＰＱの具体例としては、ポリ（２，６−シメチルー１
．４−フェニレン）エーテル、ポリ（２，６−ジニチル
ー１．４−）ユニしン）エーテル、ポリ（２−メチル−
６−エチル−１，４−フエニレン）エーテル、ポリ（２
−メチル−６−イツプロビルー１，４−）ユニしン）エ
ーテル、ポリ（２−メチル−１，４−フェニレン）エー
テル、ポリ（２，６−ジクロムー１．４−）ユニしン）
エーテル、ポリ（２−エチル一一６−プロムー１．４−
）ユニしン）エーテル、ｙｔ’１Ｊ（２−フェニル−１
，４−７二二レン）エーテル等が挙げられる。
これらＰＰＱに、ポリスチレン、ゴム変性ポリスチレン
を３０重量Ｘ程度迄配合したものも使用し得る。ゴム変
性ポリスチレンは、ゴム状重合体の存在下、スチレンを
エマルジョン重合することによって得られる。ゴム状重
合体としては、ポリブタジェン、ブタジェン−スチレン
共重合体等が挙げられる。ゴム変性ポリスチレン中のゴ
ム状重合体の割合は、通常２０重量に迄である。
を３０重量Ｘ程度迄配合したものも使用し得る。ゴム変
性ポリスチレンは、ゴム状重合体の存在下、スチレンを
エマルジョン重合することによって得られる。ゴム状重
合体としては、ポリブタジェン、ブタジェン−スチレン
共重合体等が挙げられる。ゴム変性ポリスチレン中のゴ
ム状重合体の割合は、通常２０重量に迄である。
（２）Ｐ−メチルスチレンと無水マレイン酸との共重合
体 本発明で用いられるＰ−メチルスチレンと無水マレイン
酸との共重合体（以下、ＰＭＥＩＭという。）は、パラ
位が少々くとも８０Ｘ、望ましくは９０％以上、更に望
ましくは９５に以上のメチルスチレンと熱水マレイン酸
との共重合体であシ、共重合体のＰ−メチルスチレンと
無水マレイン酸の割合は、Ｐ−メチルスチレン６０〜９
９重量％、望ましくは８０〜９５重量に、無水マレイン
酸４０〜１重量Ｘ、望ましくは２０〜５重量Ｘである。
体 本発明で用いられるＰ−メチルスチレンと無水マレイン
酸との共重合体（以下、ＰＭＥＩＭという。）は、パラ
位が少々くとも８０Ｘ、望ましくは９０％以上、更に望
ましくは９５に以上のメチルスチレンと熱水マレイン酸
との共重合体であシ、共重合体のＰ−メチルスチレンと
無水マレイン酸の割合は、Ｐ−メチルスチレン６０〜９
９重量％、望ましくは８０〜９５重量に、無水マレイン
酸４０〜１重量Ｘ、望ましくは２０〜５重量Ｘである。
ＰＭＳＭは、分子量が重量平均分子量（ＵＷ）で約１．
０００〜約１００万、望ましくは約１万〜約３０万であ
シ、分子量分布（ｆｌｙ／立ｎ）が１．５〜４．０であ
る。
０００〜約１００万、望ましくは約１万〜約３０万であ
シ、分子量分布（ｆｌｙ／立ｎ）が１．５〜４．０であ
る。
このようなＰＭＥＩＭは、Ｐ−メチルスチレンと無水マ
レイン酸を、加熱下に混合攪拌することによって得られ
るが、好物性の共重合体を得るには、炭化水素、ケトン
等の溶媒中で、ラジカル発生剤の存在下、又は不存在下
共重合する方法が望ましい。
レイン酸を、加熱下に混合攪拌することによって得られ
るが、好物性の共重合体を得るには、炭化水素、ケトン
等の溶媒中で、ラジカル発生剤の存在下、又は不存在下
共重合する方法が望ましい。
組成物
本発明の組成物は、ＰＰ０７０〜２０重量に、望ましく
は６０〜３０重量Ｘと、ＰＭ８Ｍ３０〜８０重量ｘ１望
ましくは４０〜７０重量Ｘとからなる。ＰＰＱが２０重
重量未満及びＰＭＳＭが３０重重量未満では本発明の目
的は達成し得々い。
は６０〜３０重量Ｘと、ＰＭ８Ｍ３０〜８０重量ｘ１望
ましくは４０〜７０重量Ｘとからなる。ＰＰＱが２０重
重量未満及びＰＭＳＭが３０重重量未満では本発明の目
的は達成し得々い。
本発明の組成物は、上記の配合物から々るが、上記の配
合物１００重量部に対して、１０重量部迄、望ましくは
０．１〜５重量部の酸無水物を配合させると、得られる
組成物の成形性が一層向上し、望ましい。酸無水物とし
ては、無水コハク酸、無水安息香酸、無水マレイン酸等
が挙げられる。
合物１００重量部に対して、１０重量部迄、望ましくは
０．１〜５重量部の酸無水物を配合させると、得られる
組成物の成形性が一層向上し、望ましい。酸無水物とし
ては、無水コハク酸、無水安息香酸、無水マレイン酸等
が挙げられる。
本発明の組成物は、ＰＰＱとＰＭＥＩＭ 、更に任意成
分である酸無水物を上記の配合割合で混合することによ
って得られるが、両者婚しく王者を均等に分散させ、好
物性を持った組成物にするには、ブラベンダー、押出機
、バンバリーミキサ−、ミキシングロール等の混線機を
用いた溶融混練、又は両者若しくは王者を溶解し得る溶
媒を用いた溶液混練による方法が望ましい。
分である酸無水物を上記の配合割合で混合することによ
って得られるが、両者婚しく王者を均等に分散させ、好
物性を持った組成物にするには、ブラベンダー、押出機
、バンバリーミキサ−、ミキシングロール等の混線機を
用いた溶融混練、又は両者若しくは王者を溶解し得る溶
媒を用いた溶液混練による方法が望ましい。
本発明の組成物は、種々の添加剤、例えば、熱安定剤、
紫外線吸収剤、核剤、帯電防止剤。
紫外線吸収剤、核剤、帯電防止剤。
着色剤等や種々の充填剤、例えば無機充填剤。
で
可凰剤等を配合することができる。これら添加剤等は、
組成物の調製時に、又は調製後に混合してもよい。
組成物の調製時に、又は調製後に混合してもよい。
発明の効果
本発明の組成物は、既に提案されているＰＰＱと、スチ
レンと無水マレイン酸と共重合体とからなる組成物に比
べ、耐熱性が大幅に向上し、又成形性の改良に卓越した
効果を示す。特に、 ゛酸無水物を配合して得られた
組成物は、成形性の改良効果が一層顕著である。
レンと無水マレイン酸と共重合体とからなる組成物に比
べ、耐熱性が大幅に向上し、又成形性の改良に卓越した
効果を示す。特に、 ゛酸無水物を配合して得られた
組成物は、成形性の改良効果が一層顕著である。
本発明の組成物は、上記のような優れた特性を示し、自
動車、電気器具等の種々の工業製品の成形用材料に用い
ることができ、それら成形品の通常のプラスチックス成
形法にょ夛容易に成形することができる。
動車、電気器具等の種々の工業製品の成形用材料に用い
ることができ、それら成形品の通常のプラスチックス成
形法にょ夛容易に成形することができる。
実施例
以下、本発明を実施例にょシ詳細に説明する。
々お、例におけるＸ及び部は重量基準である。
実施例１
ＰＭＳＭの合成
攪拌機を設けた重合容器に、純度９７．ＯＸのＰ−メチ
ルスチレン（残シは薦−メチルスチレン）１００部を入
れ、１００’Ｃに加熱した。
ルスチレン（残シは薦−メチルスチレン）１００部を入
れ、１００’Ｃに加熱した。
これに無水マレイン酸５部、アゾビスイソブチロニトリ
ル０．２部とメチルエチルケトン２０部を、攪拌下８時
間掛けて連続的に添加すると共に、１００℃に維持して
共重合を行った。
ル０．２部とメチルエチルケトン２０部を、攪拌下８時
間掛けて連続的に添加すると共に、１００℃に維持して
共重合を行った。
無水マレイン酸の添加終了後、更に２時間、同温度で攪
拌を継続した。次いで、メチルエチルケトン２００部を
加えて冷却し、全溶液を２０倍容量のメタノール中に入
れて、重合体を分離した。重合体を乾燥して、無水マレ
イン酸部分８Ｘ、重量平均分子量２２４，０００ 数平
均分子量９８． ＯＯＯ（ＰＡＷ／１１２ｎ ＝ ２．
２９）のＰＭＥＩＭを合成した。
拌を継続した。次いで、メチルエチルケトン２００部を
加えて冷却し、全溶液を２０倍容量のメタノール中に入
れて、重合体を分離した。重合体を乾燥して、無水マレ
イン酸部分８Ｘ、重量平均分子量２２４，０００ 数平
均分子量９８． ＯＯＯ（ＰＡＷ／１１２ｎ ＝ ２．
２９）のＰＭＥＩＭを合成した。
組成物の調製
上記で得られたＰＭＳＭ７０部とポ！Ｊ （２，６−シ
メチルー１．４−）ユニレン）エーテル、〔ゼネラルエ
レクトリック社製、固有粘度＝Ｏ，ａＳ（クロロホルム
溶液、３０℃〕、ガラス転移温度２１０℃〕！１０部を
、東洋精機製作所■製うボプラストミルにて、２５０℃
、１００ｒ。
メチルー１．４−）ユニレン）エーテル、〔ゼネラルエ
レクトリック社製、固有粘度＝Ｏ，ａＳ（クロロホルム
溶液、３０℃〕、ガラス転移温度２１０℃〕！１０部を
、東洋精機製作所■製うボプラストミルにて、２５０℃
、１００ｒ。
Ｐ＊ Ｔｎ＊ の条件で４分間混線し、組成物を得た。
得られた組成物から熱プレスにて試験片を成形し、下記
の試験法によシ物性を測定して、その結果を第１表に示
した。
の試験法によシ物性を測定して、その結果を第１表に示
した。
Ｍ７Ｒ（メル）７０−Ｖイ）） ：ＡＥＩ’ｒＭ
］）−１２３８（２３０ｔｌ：、２１６０ｐ荷重） 曲げ弾性率： １８７Ｍ Ｉ）−７９０引張降伏強度：
１８７Ｍ Ｄ−４５８衝撃強度（引張衝撃破壊強度）
： （！ｕａｔｏｍ ５ｃｌｅｎｔｉｆ１ｃ工ｎｓｔ
ｒｕｍｅｎｔａ社製 Ｍ Ｉ ｎ １−Ｍａｗ試験機を用い て測定 ヒカ：、／ ） 軟化点： Ａ８’ｒＭ Ｄ−１５２
５（５Ｋｆ荷重） ＰＭ８Ｍとｐｐ□の配合割合を変えた以外は、実施例１
と同様にして組成物を調製した。それらの物性を測定し
て、第１表に示した。
］）−１２３８（２３０ｔｌ：、２１６０ｐ荷重） 曲げ弾性率： １８７Ｍ Ｉ）−７９０引張降伏強度：
１８７Ｍ Ｄ−４５８衝撃強度（引張衝撃破壊強度）
： （！ｕａｔｏｍ ５ｃｌｅｎｔｉｆ１ｃ工ｎｓｔ
ｒｕｍｅｎｔａ社製 Ｍ Ｉ ｎ １−Ｍａｗ試験機を用い て測定 ヒカ：、／ ） 軟化点： Ａ８’ｒＭ Ｄ−１５２
５（５Ｋｆ荷重） ＰＭ８Ｍとｐｐ□の配合割合を変えた以外は、実施例１
と同様にして組成物を調製した。それらの物性を測定し
て、第１表に示した。
比較例３
実施例１で用いたＰＰＱの物性を測定して、第１表に示
した。
した。
比較例４．５
実施例１で得られたＰＭＳＭに代えて、スチレン−無水
マレイン酸共重合体（セキスイ社製、メイラ−クー２３
２．無水マレイン酸含有ｆ８に。
マレイン酸共重合体（セキスイ社製、メイラ−クー２３
２．無水マレイン酸含有ｆ８に。
ｉｖｙ ２２２．Ｇｏｏ ） （ＥＩＭＡ）を用いた以
外は、実施例１又は実施例２と同様にして組成物を調製
した。
外は、実施例１又は実施例２と同様にして組成物を調製
した。
それら組成物の物性を測定して、第１表に示し実施例５
実施例１と同様にして無水マレイン酸部分１５ Ｘ、
ＭＹ ９９，０００、Ｍｎ ５９．ＱＱＱのＰＭＳＭを
合成した。
ＭＹ ９９，０００、Ｍｎ ５９．ＱＱＱのＰＭＳＭを
合成した。
このＰＭＳＭを用いた以外は、実施例１と同様にして組
成物を調製し、その物性を第１表に示実施例６．７ 実施例１で用いたＰＰＱに代えて、ゴム変性ポリスチレ
ン（ブタジェン系ゴム成分約１０Ｘ）を約２ＯＮ配合し
たＰＰＱ （ゼネラルエレクトリック社製、ＰＰＯ５３
４Ｊ 、ガラス転移温度２００℃）を用い、ＰＭ８Ｍと
ＰＰＱの配合割合を第２表に示すようにした以外は、実
施例１と同様にして、組成物を調製した。それらの物性
を測定して、第２表に示した。
成物を調製し、その物性を第１表に示実施例６．７ 実施例１で用いたＰＰＱに代えて、ゴム変性ポリスチレ
ン（ブタジェン系ゴム成分約１０Ｘ）を約２ＯＮ配合し
たＰＰＱ （ゼネラルエレクトリック社製、ＰＰＯ５３
４Ｊ 、ガラス転移温度２００℃）を用い、ＰＭ８Ｍと
ＰＰＱの配合割合を第２表に示すようにした以外は、実
施例１と同様にして、組成物を調製した。それらの物性
を測定して、第２表に示した。
実施例６又は７で用いたＰＭＳＭに代えて、比較例４で
用いた８ＭＡを用いた以外は、実施例６又は７と同様に
して、組成物を調製した。それらの物性を測定して、第
２表に示した。
用いた８ＭＡを用いた以外は、実施例６又は７と同様に
して、組成物を調製した。それらの物性を測定して、第
２表に示した。
比較例８
実施例６で用いたＰＰＱの物性を測定して、第２表に示
した。
した。
実施例日
実施例１における組成物の調製時において、ＰＭＳＭと
ＰＰ０１００部当シ、１部の無水コハク酸を加えて組成
物を調製した。得られた組成物の物性を測定して、第３
表に示した。
ＰＰ０１００部当シ、１部の無水コハク酸を加えて組成
物を調製した。得られた組成物の物性を測定して、第３
表に示した。
実施例９〜１１．比較例９〜１０
ＰＭ８ＭとＰＰＱの配合割合を変えた以外は、実施例８
と同様にして組成物を調製した。それら組成物の物性を
測定して、第３表に示した。
と同様にして組成物を調製した。それら組成物の物性を
測定して、第３表に示した。
比較例１１．１２
Claims (1)
- ポリフェニレンエーテル樹脂７０〜２０重量％と、Ｐ−
メチルスチレンと無水マレイン酸との共重合体３０〜８
０重量％とからなるポリフェニレンエーテル組成物。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP17663884A JPS6155140A (ja) | 1984-08-27 | 1984-08-27 | ポリフエニレンエ−テル組成物 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP17663884A JPS6155140A (ja) | 1984-08-27 | 1984-08-27 | ポリフエニレンエ−テル組成物 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS6155140A true JPS6155140A (ja) | 1986-03-19 |
Family
ID=16017077
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP17663884A Pending JPS6155140A (ja) | 1984-08-27 | 1984-08-27 | ポリフエニレンエ−テル組成物 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS6155140A (ja) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US6165309A (en) * | 1998-02-04 | 2000-12-26 | General Electric Co. | Method for improving the adhesion of metal films to polyphenylene ether resins |
Citations (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS52128947A (en) * | 1976-03-29 | 1977-10-28 | Gen Electric | Polyphenylene ether compositions |
| JPS5842648A (ja) * | 1981-09-09 | 1983-03-12 | Asahi Chem Ind Co Ltd | 良流動性耐熱樹脂組成物 |
| JPS58120662A (ja) * | 1982-01-04 | 1983-07-18 | モンサント・カンパニ− | 重合体組成物 |
| JPS5927942A (ja) * | 1982-08-09 | 1984-02-14 | Asahi Chem Ind Co Ltd | 耐熱性の良好な熱可塑性重合体組成物 |
-
1984
- 1984-08-27 JP JP17663884A patent/JPS6155140A/ja active Pending
Patent Citations (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS52128947A (en) * | 1976-03-29 | 1977-10-28 | Gen Electric | Polyphenylene ether compositions |
| JPS5842648A (ja) * | 1981-09-09 | 1983-03-12 | Asahi Chem Ind Co Ltd | 良流動性耐熱樹脂組成物 |
| JPS58120662A (ja) * | 1982-01-04 | 1983-07-18 | モンサント・カンパニ− | 重合体組成物 |
| JPS5927942A (ja) * | 1982-08-09 | 1984-02-14 | Asahi Chem Ind Co Ltd | 耐熱性の良好な熱可塑性重合体組成物 |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US6165309A (en) * | 1998-02-04 | 2000-12-26 | General Electric Co. | Method for improving the adhesion of metal films to polyphenylene ether resins |
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