CH382182A - Procédé d'obtention de peptides - Google Patents

Procédé d'obtention de peptides

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CH382182A
CH382182A CH5612258A CH5612258A CH382182A CH 382182 A CH382182 A CH 382182A CH 5612258 A CH5612258 A CH 5612258A CH 5612258 A CH5612258 A CH 5612258A CH 382182 A CH382182 A CH 382182A
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CH
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lysinate
trityl
lysine
hydracid
methyl
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CH5612258A
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Amiard Gaston
Heymes Rene
Goffinet Bernard
Velluz Leon
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Roussel Uclaf
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07KPEPTIDES
    • C07K5/00Peptides containing up to four amino acids in a fully defined sequence; Derivatives thereof
    • C07K5/04Peptides containing up to four amino acids in a fully defined sequence; Derivatives thereof containing only normal peptide links
    • C07K5/06Dipeptides

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Description


  



  Procédé d'obtention de peptides
 La présente invention a pour objet un procédé pour l'obtention des   a-peptides    de la lysine de formule
EMI1.1     
 dans laquelle   Rs représente un    reste d'un aminoacide.



   On connaît l'importance de la lysine dans l'enchaînement peptidique de nombreux produits naturels. Ainsi, les corticotropines (White let   Landmann,   
J. Am. Chem. Soc., 1955,77,1711 : Choh Hao LI,   Geschwind,      Cole,    Raacke, Harris et   Dixon,    Nature, 1955,176,687) ; la biocytine (USP 2 766 254), certains peptides de structures semblables à   1'A.    C. T. H.



     (Boissonnas,      Guttmann,    Waller et Jaquenoud, Experientia, 1956,12,446), la vasopressine la font   inter-    venir.



   Les chercheurs se sont déjà penchés sur les problèmes liés à la synthèse d'a-peptides de la lysine qu'ils ont pu réaliser par blocage sélectif de la fonction aminée en e sous forme carbobenzyloxylée (cf.



  Bergmann, Zervas et Ross, J.   Biol.    Chem., 1955, 111, 245).



   On connaît toutefois les difficultés liées à la pro  tection    d'une amine par   benzyloxy-carbonylation    qui présente l'inconvénient de réactifs devant tre préparés extemporanément et obligeant à manipuler le phosgène. Il était donc intéressant de trouver un nouveau procédé d'obtention des a-peptides de la lysine et   c'est    ce que la titulaire a réalisé par la présente invention.



   Dans le brevet suisse   No    338 197, la titulaire a décrit la préparation des   N-trityl-aminoacides    et leur utilisation pour la préparation de   N-peptides    par la méthode aux anhydrides mixtes. Il a été démontré   ultérieurement, d'ans    le brevet suisse   No    343 407 que les   N-trityl-aminoacides permettaient    un accès aisé aux   N trityl-peptides, en    les faisant réagir sur l'ester d'un   amino-acide    en   présence de dicyclohexyl-    carbodiimide, agent de condensation préconisé en synthèse peptidique par   Sheehan    et Hess (J. Am.



  Chem. Soc., 1955,77,1066) pour d'autres dérivés d'aminoacides, l'ester du peptide   N-tritylé    ainsi obtenu étant ensuite saponifié puis   détritylé    par l'acide acétique aqueux chaud.



   Or, il a maintenant été trouvé qu'un N,   N'-ditri-    tyl-lysinate d'alcoyle peut tre facilement   détritylé    de façon sélective en a, par l'action au reflux d'un mélange acétone-acide chlorhydrique   5N.      L'e-N-trityl-    lysinate d'alcoyle ainsi obtenu, se prte à la condensation peptidique en a, en suivant le procédé décrit dans le brevet suisse   No    338 197 ou celui préconisé dans le brevet suisse   No      343 407. L'a-peptide    du lysinate d'alcoyle   tritylé    ainsi obtenu est saponifié, puis   détritylé    par traitement acide, pour fournir l'a-peptide de la lysine cherché.



   L'utilisation de   l'e-trityl-lysinate    d'alcoyle obtenu en un seul stade au départ du N,   N'-ditrityllysinate    d'alcoyle correspondant représente un progrès industriel puisque   l'e-carbobenzyloxy-lysinate de méhyle,    par exemple, nécessite cinq stades de préparation au départ du   N, N'-décarbobenzyloxylysinate de méthyle      (Bergmann,    Zervas et Ross, loc. cit.) et rien ne pouvait, dans l'état actuel de nos connaissances sur la tritylation, laisser prévoir une   détritylation    sélective en a dans les conditions de l'expérience.



   L'invention a pour objet un procédé   d'obten-    tion des a-peptides de la lysine, qui est caractérisé par le fait qu'on traite un lysinate d'alcoyle inférieur au sein d'un solvant et en présence   d'un    agent alcalin de fixation des hydracides, par un halogénure de tri tyle, isole le N,   N'ditrityl-lysinate    d'alcoyle,   détrityle    ce dernier, sélectivement en a par l'action d'un hydracide en présence d'un solvant, à une température supérieure à la température ambiante, isole le dérivé de   lysine-e-N-tritylé    correspondant que   l'on    fait réagir avec un aminoacide substitué, saponifie, isole, l'a  lysylpeptide-e-N-tritylé    et   détrityle    ce dernier en milieu acide.



   Comme hydracide, on emploie de préférence l'acide chlorhydrique et comme solvant   l'acétone.   



   Selon un mode préféré d'exécution du procédé de l'invention, le lysinate d'alcoyle inférieur utilisé étant le lysinate de méthyle, on ditrityle en chloroforme, puis détrityle sélectivement en a par l'acide chlorhydrique 5 N en acétone en présence de   triéthyl-    amine. On fait ensuite réagir   l'e-N-trityl-lysinate    de méthyle en chloroforme avec un N-trityl-aminoacide ou peptide en présence de   dicyclohexyl-carbodiimide,    saponifie, isole l'a-peptide   tritylé    de la lysine obtenu et chauffe ce dernier au reflux de l'acide acétique aqueux en vue de sa   détritylation.   



   Les différents produits intermédiaires peuvent servir dans la synthèse de différents a-peptides de la lysine.



   Les exemples suivants illustrent l'invention sans toutefois la limiter. Le mode opératoire décrit peut   tre    évidemment employé au départ des aminoacides racémiques ou des énantiomorphes. On peut modifier la nature des solvants, des agents de condensation, les températures et durées de réaction sans sortir pour cela du cadre de l'invention. Les points de fusion ont été déterminés sur bloc de Maquenne. Les schémas réactionnels figurent sur le dessin ci-joint.



   Exemple   1      I.    Préparation du   N, N'-ditrityl-lysinate de methyle    a) Préparation du N, N'-ditrityl-DL-lysinate de
 méthyle
 (Formule   II,    Ri   =-CH3)   
 On met en suspension 4,7 g de dichlorhydrate de   DL-lysinate    de méthyle de formule I dans   100 cm3    de chloroforme, refroidit à   Oo    C et ajoute 20 cm3 de triéthylamine puis 14 g de chlorure de trityle. On agite pendant deux heures à la température ambiante, lave à   1'eau,    sèche sur sulfate de magnésium et   éva-    pore à sec sous vide.

   Le résidu est repris dans 10   cmS    d'éther ; on ajoute 75 cm3 de méthanol, refroidit pendant une heure à   Oo    C, essore et lave le précipité au méthanol. On obtient ainsi 11,2 g (87 %) de N,   N'-ditrityl-DI-lysinate de méthyle,    F.   149-150  C.   



  Le produit qui n'a pas encore été décrit, se présente sous forme de petits prismes incolores, solubles dans le benzène et le chloroforme, solubles à chaud dans l'acétone, peu solubles dans l'alcool et dans   l'éther.   



  Analyse :   C45H4402N =    644,82
Calculé : C 83,81 % H 6,88 %   0      4, 96    %
 N 4,34 %
Trouvé : C 83,6 % H 6,8 %   0    5,5 %
 N 4,4 % b)   Preparation dzs N, N'-ditrityl-L-lysinate de rnethyle   
 (Formule   II,    Ri   =-CH3)   
 On opère comme décrit dans l'alinéa a), mais au départ du dichlorhydrate du L-lysinate de méthyle et obtient, avec un rendement de 90 %, le   N,      N'-ditri-      tyl-L-lysinate    de méthyle.



  II. Preparation de   l'E-N-trityl-lysinate de méthyle    a) Préparation de   l'e-N-trityl-DL-lysinate    de méthyle
 (Formule III, Ri   =-CHg)   
 On introduit 10 g de N, N'-ditrityl-DL-lysinate de méthyle (formule   II,    RI   =-CH3)    obtenu dans le stade I alinéa a), dans un mélange de 60 cm   d'acé-    tone et 15   cm3 d'acide chlorhydrique    5 N, porte au reflux pendant une heure, évapore à sec sous vide à une température inférieure à 500 C et reprend dans 50   cm3    de chloroforme. La solution obtenue est séchée sur sulfate de magnésium, concentrée à 10   cm    et additionnée de 100 cm3 d'éther.

   Le précipité (6,5 g de dichlorhydrate   e-N-trityl-DL-lysinate    de méthyle brut   F.    vers 140    C)    est essoré, mis en suspension dans l'éther et traité par une solution saturée de bicarbonate de sodium. On sépare la phase éthérée, la filtre et l'évapore à sec sous vide pour obtenir   l'E-N-trityl-DL-lysinate    de méthyle de formule III   (Ri      =-CH3)    avec un rendemnt de 50 %.



   Il se présente sous forme d'une huile incolore, soluble dans l'alcool, l'éther, l'acétone, le benzène et le chloroforme, insoluble dans l'eau. Il n'a pas encore été décrit. b)   Préparation de l'E-N-trityl-L-lysinate de methyle   
 (Formule III, Ri   =-CH3)   
 On opère comme décrit dans l'alinéa précédent au départ du N,   N'-ditrityl-L-lysinate    de méthyle (formule   II,    Ri   =-CH3)    obtenu comme décrit dans l'exemple 2 et obtient   l'E-N-trityl-L-lysinate    de méthyle de formule III   (R1=-CH3) avec    un rendement de 50   %.    Le produit se présente sous forme d'une huile incolore. Il n'a pas encore été décrit.



  III. Préparation de l'a-glycyl-L-lysine
 (Formule V,   Rg      =-CH=NH*, Rs =    OH) a) Obtention de   l'a-trityl-glycyl-e-trityl-L-lysine    (Formule IV, R   =-CH=NH-C      (C6HÏ) 3, R3 = OH)   
 On dissout 3,5 g   d's-N-trityl-L-lysinate    de méthyle (Formule III,   R1=-CH3), préparé    dans le stade II alinéa b), dans 50 cm3 de chloroforme, ajoute une solution préalablement agitée, lavée à 1'eau et séchée de 3,5 g de sel de   diéthylamine    de la
N-trityl-glycine dans 25 cm3 de chloroforme, 25   cm3    d'eau et 9,3   cm3    d'acide chlorhydrique N et concentre l'ensemble à un volume de   50    cm3.



   On ajoute 2,2 g de   dicyclohexylcarbodiimide    et abandonne deux heures à la température ambiante.



  Après addition de 0,5   cm3    d'acide acétique et repos de quinze minutes, on filtre, lave à   l'eau    sèche sur sulfate de magnésium et évapore à sec sous vide.



  On reprend le résidu dans 20   cm3 d'éther, ajoute    1 cm3 de   diéthylamine,    glace, filtre et évapore à sec sous vide. Le résidu huileux est repris dans 40   cm3      d'éthanol,    on chauffe au reflux et ajoute 20   cm3    d'hydroxyde de sodium N. On chauffe encore trois minutes au reflux, glace, essore et lave à   l'eau    glacée.



  Le précipité est remis en solution dans 30   cins    de chloroforme : on acidifie par 3 cm3 d'acide acétique, lave la solution   chloroformique    à l'eau, la sèche sur sulfate de magnésium, et l'évapore à sec sous vide.



  On reprend le résidu dans 20   cm3    d'éther, glace, essore et lave à l'éther pour obtenir 4,3 g (63 %)   d'a-tritylwglycyl-E-trityl-L-lysine,    de formule IV,   (R2=      ¯ CH2-NH-C (CGH) 3, R3    = OH). F.   130     C, [a]   20 =      + Z20 2    (c =   2    %, chloroforme). Ce produit, qui n'a pas encore été décrit, se présente sous forme de petites aiguilles incolores, solubles dans   l'alcool,    l'acétone et le chloroforme, peu solubles dans le benzène, insolubles dans   l'eau    et   l'éther.   



  Analyse :   C4GH45N3O=    687,84
Calculé : C 80,32 % H 6,59 % O 6,98 %
 N 6,11 %
Trouvé : C 79,7 % H 6,8 %   0    6,8 %
 N 5,8 % b) Obtention du   monochlorhydrate    d'a-glycyl-L
 lysine
 (Formule V,   R2 =-CH-NHg, Rs = OH   
 On chauffe 2 g d'a-trityl-glycyl-e-trityl-L-lysine, obtenus selon l'alinéa précédent (formule IV,   R2=      -CH-NH-C      (CGH5)    3,   R3    = OH), pendant cinq minutes au reflux d'un mélange composé de 10   cm    d'acide acétique, 10   cm3 d'eau    et 3 cm d'acide chlorhydrique N. On glace, filtre et évapore le filtrat à sec.

   Le résidu est repris dans 10 cm3 de méthanol ; on ajoute 20 ce   d'éthanol,    essore le précipité qui est lavé à   l'éthanol    puis à l'éther et séché sous vide pour fournir 0,55 g (80 %) de monochlorhydrate   d'a-glycyl-L-lysine,      [a]      D    (ramené au peptide-base)   =      -13 2 (c=2%, acide chlorhydrique    0,5 N). Le produit se présente sous forme d'une poudre blanche très hygroscopique, soluble dans   1'eau,    insoluble dans   l'alcool,    l'éther, l'acétone, le benzène et le chloroforme, assez soluble dans le méthanol.



   Exemple 2
 Préparation   de l'a-L-lysyl-L-lysine   
 (Formule V, R.,   =-CH (NHg)-(CHg) 4-NH, 7       R3 = OH)    a)   Obtention du sel de diéthylamine de la N, N'-   
 ditrityl-L-lysine
 On introduit 3,2 g de N,   N'-ditrityl-L-lysinate    de méthyle (formule   II,      R,      =-CH3)    préparé selon l'exemple 1, dans un mélange de 25 cm3 de   propy-    lène glycol et 5 cm3 de xylène et porte au reflux pendant trois minutes jusqu'à dissolution totale. On ajoute   20      cm3    d'une solution à 20 % de potasse dans le propylène glycol et 5 cm3 de xylène et poursuit le reflux pendant cinq minutes.

   On additionne de 100   cm3    d'eau glacée, refroidit à   00    C et neutralise par 5   cm3    d'acide acétique. Le précipité obtenu est extrait par 50,20 et 20 cm3 de chloroforme ; on lave la solution   chloroformique    à l'eau, la sèche sur sulfate de magnésium et l'additionne de 2 cm3 de di  éthylamine.    On évapore à sec et reprend dans 30 cm3 d'éther, essore et lave à l'éther pour obtenir 2,65 g (75 %) de sel de diéthylamine de la   N, N'-ditrityl-L-    lysine, F. environ   150a C,    [a]   2D = + 230 +    1   =    2 %, chloroforme).

   Ce produit qui n'a pas encore été décrit, se présente sous forme de petits prismes inco  lores, insolubles dans l'eau et l'éther, solubles à    chaud dans l'acétone, le benzène, la   méthyléthylcétone,    solubles dans l'alcool et le chloroforme. Le produit pour analyse est recristallisé dans la   méthyléthylcétone.   



     Analyse : C48Hj302N3    = 703,92
Calculé : C 81,89 % H 7,59 % N 5,97 %
Trouvé : C 82,0 % H 7,5 % N 5,8 % b)   Préparafion    de   l'a-L-lysyl-L-lysine   
 (Formule V,   R2 =-CH (NH2)-(CH2) 4-NH5"   
 R3 = OH)
 On dissout 3,6 g du sel de   diéthylamine    de N, N'  ditrityl-L-lysine,    obtenus selon l'alinéa précédent et 2,5 g de dichlorhydrate   d'E-N-trityl-L-lysinate    de   mé-    thyle préparés selon l'exemple 1, dans 25 cm3 de chlorure de méthylène,   ajoute 0,    7 cm3 de   triéthyl-    amine puis 1,15 g de dicyclohexylcarbodiimide et abandonne trois heures à la température ambiante.



  On additionne de 0,5 cm3 d'acide acétique, laisse reposer quinze minutes, filtre, lave le filtrat à l'eau, le sèche sur sulfate de magnésium et l'évapore à sec sous vide. Le résidu est repris dans 20 cm3 d'éther.



  On ajoute 40 cm3   d'alcool,    chauffe au reflux et introduit dans le mélange, progressivement, 15   cm3    de soude N. On élimine l'éther sous vide, chauffe le résidu aqueux pendant trois minutes au reflux, glace, ajoute 50 cm3 d'eau, 3   cm3    d'acide acétique et extrait au chloroforme. Les extraits chloroformiques sont lavés à l'eau,   sèches    sur sulfate de magnésium et évaporés à sec sous vide. Le résidu est traité pendant cinq minutes au reflux de 20 cm3 d'acide acétique à 50 % ; on glace, filtre et évapore le filtrat à sec sous vide. Le résidu huileux obtenu est traité au reflux d'une solution de 3,6 g d'acide   Bavianique    dans 25   cm3    d'alcool à 80 %.

   On laisse refroidir et essore le diflavianate de   l'a-lysyl-Llysine.   



   Le produit se présente sous forme de prismes oranges, F.   210     C.


Claims (1)

  1. Analyse : C3SH38019N8SS = 902,82 Calculé : C 42, 57 % H 4,24 % N 12,41 % S 7,10 % Trouvé : C 42,6 % H 4,3 % N 12,0 % S 7,4 % REVENDICATION Procédé d'obtention d'a-peptides de la lysine de formule EMI3.1 dans laquelle R2 représente un reste d'un aminoacide caractérisé en ce qu'on traite un lysinate d'alcoyle inférieur au sein d'un solvant et en présence d'un agent alcalin de fixation des hydracides, par un halogrenure de trityle, isole le N, N-ditrityl-lysinate d'alcoyle, détrityle ce dernier sélectivement en a par l'action d'un hydracide en présence d'un solvant, à une température supérieure à la température am biante,
    isole le dérivé de lysine E-N-tritylé correspondant que l'on fait réagir avec un amino-acide substitué, saponifie, isole l'a-lysyl-peptide-e-N-tritylé et détrityle ce dernier en milieu acide.
    SOUS-REVENDICATIONS 1. Procédé suivant la revendication, caractérisé en ce qu'on emploie le lysinate de méthyle comme matière première.
    2. Procédé suivant la revendication, caractérisé en ce que la détritylation du N, N'-ditrityl-lysinate d'alcoyle, ou de l'a-lysyl-peptide-E-N-trityle a lieu à une température voisine de la température de reflux.
    3. Procédé suivant la revendication, caractérisé en ce que l'hydracide est l'acide chlorhydrique.
    4. Procédé suivant la revendication, caractérisé en ce que le mélange d'hydracide et de solvant contient de l'acétone.
    5. Procédé suivant la revendication, caractérisé en ce que le solvant utilisé pour la ditritylation de la lysine est le chloroforme, l'agent de fixation des hydracides étant la triéthylamine.
CH5612258A 1957-02-22 1958-02-20 Procédé d'obtention de peptides CH382182A (fr)

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