BE351487A - - Google Patents

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BE351487A
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08LCOMPOSITIONS OF MACROMOLECULAR COMPOUNDS
    • C08L61/00Compositions of condensation polymers of aldehydes or ketones; Compositions of derivatives of such polymers
    • C08L61/20Condensation polymers of aldehydes or ketones with only compounds containing hydrogen attached to nitrogen
    • C08L61/22Condensation polymers of aldehydes or ketones with only compounds containing hydrogen attached to nitrogen of aldehydes with acyclic or carbocyclic compounds
    • C08L61/24Condensation polymers of aldehydes or ketones with only compounds containing hydrogen attached to nitrogen of aldehydes with acyclic or carbocyclic compounds with urea or thiourea

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  • Organic Chemistry (AREA)
  • Phenolic Resins Or Amino Resins (AREA)
  • Manufacture Of Macromolecular Shaped Articles (AREA)

Description


   <Desc/Clms Page number 1> 
 



  " Perfectionnements. apportés aux procédés pour la   fabrica-   tion de matières artificielles ". 



   L'invention est relative aux procédés pour la fa- brication de matières propres à être pressées et constituées par des produits de condensation obtenus en partant d'urée, de thiourée ou des dérivés des amides de l'acide carbonique et des aldéhydes ou de leurs polymères, plus spécialement de formaldéhyde, produits qui peuvent aisément être pressés par application de chaleur et de pression, sous forme de masses ou matières artificielles transparentes comme le ver- re et homogènes. 



   On a constaté que les masses artificielles pres- sées obtenues selon les procédés connus jusqu'ici ne sont pas, en pratique, appropriées pour être comprimées pour des raisons inhérentes aux matières mêmes ou résultant techni- quement du pressage. Ces masses présentent l'inconvénient, 

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 ou bien de donner des produits dont   l'homogénâté   et la transparence ne sont pas durables, ou bien de nécessiter, lors du pressage,des températures et des pressions qui ne sont pas applicables pour des raisons économiques. 



   Des expériences approfondies ont montré que la présence de grandes quantités de formaldéhyde devenant li- bre sont la cause que, pour une imbibition éventuelle et une dessiccation subséquente des pièces pressées, il se produit des fissures et des craquelures. Le formaldéhyde qui se forme au cours du chauffage dans la presse, agit comme dissolvant et comme imbibant sur les produits de con- densation et empêche par conséquent la production régulière des dernières polymères dures. Il existe probablement un état d'équilibre entre les masses à polymériser, d'une part, et le formaldéhyde séparable et les masses polymérisées, d'autre part, équilibre qui est déplacé par la présence de formaldéhyde libre, aux dépens de ces dernières.

   Le formal- déhyde vagabondant fait sentir également son influence pré- judiciable dans les pièces   terminées, et   cela de la manière susindiquée, et est cause de la formation de fissures et de craquelures. 



   On a constaté, d'autre part, que les raisons des difficultés techniques éprouvées au cours du pressage doi- vent être cherchées dans le degré élevé de polymérisation que possèdent   déjà,,avent   le pressage, les masses pressées ainsi que les poudres connues jusqu'ici. Les expériences faites dans ce sens ont donné le résultat suivant. 



   Quand on constitue, d'une manière appropriée quelconque, une gelée à l'aide d'une solution de condensa- tion, on distingue, d'une façon générale, deux phases, quand la gelée fraîche passe à son état durci final. Dans la première phase, il se produit surtout la séparation de l'eau, liée physiquement à la gelée constituée en forme de nid d'abeilles. L'eau qui enrobe les différentes micelles 

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 disparait peu à peu, les particules de gel se rapprochent les unes des autres et le gel sèche. Dans cet état le gel séché peut encore être imbibé et il peut être comprimé ai- sément du fait que, par suite de son faible degré de poly- mérisation, il possède une limite d'écoulement ou d'effon- drement très basse.

   Dans le cas où l'on chauffe davantage le gel séché, celui-ci étant libéré de la plus grande partie de l'eau liée physiquement, l'eau liée chimiquement aux. différentes particules de gel disparait également et les particules se réunissent pour former des ensembles plus com- plexes avec séparation d'eau et de formaldéhyde et on ob- tient un produit final polymérisé et dur. Dans cet état, les corps ont une limite d'écoulement très élevée et peu- vent, par conséquent, être   difficilement   comprimés. 



   Ces deux inconvénients, constitution défavorable de la matière et difficultés rencontrées au cours du pres- sage, n'ont pas été envisagés pour la fabrication de masses pressées obtenues par les procédés connus jusqu'ici. Les masses ont été fabriquées,ou bien en ayant recours, d'abord, à un excès très grand de formaldéhyde pour être, ensuite, comprimées directement, ou bien en utilisant des poudres propres à être pressées et qui, en raison de leur mode de fabrication, se trouvent dans leur dernière phase de durcis- sement en ayant, à cause de leur degré élevé de polymérisa- tion, une limite d'écoulement très élevée. Dans la plupart des cas, les deux inconvénients susindiqués se présentent à la fois quand on soumet ces masses à la compression. 



   Les expériences auxquelles il est fait allusion plus haut ont montré que l'on ne peut obtenir par pressage et d'une manière simple des produits parfaits qu'en soumet- tant à la compression les produits de condensation d'urée et de formaldéhyde divisés en plusieurs parties et qui peuvent encore être imbibés, ces produits contenant aussi peu que possible de formaldéhyde séparable. 

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   Pour obtenir des produits de condensation du genre susindiqué, on peut avoir recours à n'importe quel procédé approprié. En tenant compte des constatations ci-dessus, on peut appliquer tous les procédés connus jusqu'ici pour la mise en oeuvre de l'invention, du moment que l'on veille à ce que toutes les causes qui peuvent amener une polymérisa- tion prématurée lors du séchage du gel, soient écartées. 



   Plus spécialement on doit remarquer que le degré élevé de polymérisation des poudres de pressage obtenues jusqu'ici résulte, la plupart du temps, du fait que l'on adjoint à la solution de condensation des quantités   relati-   vement grandes, d'acides pour produire le floconnage de la poudre. Un produit, gélatinisé avec de grandes quantités d'acide, polymérise déjà lors du séchage à faible tempéra- ture, au point d'atteindre presque l'état durci final.C'est pour cette raison, que l'on ne peut utiliser une telle pou- dre pour des buts de pressage aux pressions et températures normales. 



   En principe, la fabrication de produits faiblement polymérisés se fait en procédant à la condensation en ayant recours à des quantités aussi faibles que possible de sub- stances additionnelles (acide, sels acides) accélérant la gélification   étals,   séparation de l'eau contenue dans la mas- se gélatinisée, à des faibles températures et dans des con- ditions telles (par exemple en donnant à la masse une gran- de surface, en séchant dans le vide), que la polymérisation soit arrêtée. Il est également avantageux de diviser les masses avant ou au cours du séchage. 



   Conformément à un mode de réalisation particuliè- rement avantage= de l'invention, on fabrique les produits faiblement polymérisés de manière à laisser gélatiniser la solution de condensation, en soumettant celle-ci à une di- vision mécanique aussi fane que possible, après quoi la poudre est séchée jusqu'à ce que l'eau liée physiquement 

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 soit séparée tout en arrêtant la polymérisation. De préfé- rence on procède, dans ce cas, de façon à projeter en gout- telettes la solution de condensation à l'encontre d'un cou- rant d'air chaud. La poudre sèche qui se sépare, en tombant, de ce courant d'air, peut être comprimée immédiatement.

   On peut évidemment utiliser d'autres procédés et appareils pour la fabrication de cette poudre, par exemple des cylindres   chauffés,   des tambours pour le séchage dans le vide ou au- tres. 



   Pour la fabrication de masses qui donnent lieu, lors du durcissement, à une production nulle ou aussi faible que possible de formaldéhyde libre, on peut avoir recours à n'importe quel procédé approprié, du moment que le but final est atteint. Des produits convenables sont obtenus quand les masses divisées sont lavées avant le pressage avec de l'am-   moniaque   ou d'autres substances propres à lier le formaldé- hyde. Dans bien des cas, on parvient à séparer en tout ou en partie le formaldéhyde libre par aération simple ou mul- tiple de la presse au cours du pressage.

   L'effet nuisible du formaldéhyde libre peut également être combattu en adjoi- gnant aux poudres de pressage, à l'état sec, des sels d'am-   monium.   On peut également y ajouter des sels qui accélèrent la polymérisation même en présence de formaldéhyde libre. 



   Les poudres fabriquées conformément à l'invention peuvent être imbibées quelque peu au contact de l'eau et deviennent malléables dans le moule un peu au delà de   100 C.   



  Elles peuvent être comprimées, sous toute forme déterminée dans une presse chaude à une pression d'environ 150   kg/cm ,   en reproduisant tous les détails du moule avec une netteté extraordinaire. 



   Ces propriétés ont une valeur technique très gran- de, puisque c'est seulement de la façon susindiquée que l'on parvient à rendre utilisables les produits de condensation   .d'urée   et de formaldéhyde dans la diversité des cas où, jus- 

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 qu'ici, on avait recours   à   des articles en verre. 



   Le pressage des masses obtenues d'après le nouveau procédé est fait, d'une façon générale, de la manière   habi-   tuelle. On peut également réchauffer à une   température éle-   vée, avant le pressage, la poudre qui est encore un peu imbi- bable. On peut éventuellement polymériser seulement en par- tie les masses dans la presse et poursuivre le traitement jusqu'à la fin en continuant l'apport de chaleur quand les produits sont dégagés de la presse. Ce réchauffage peut, le cas échéant, se faire également sous pression. Dans ce der- nier cas le traitement présente, en outre, l'avantage que l'on peut laisser les poudres que pendant peu de temps seule ment dans la presse jusqu'à ce que le produit ait la forme voulue, de sorte que la durée d'utilisation des moules est très faible. 



   Dans le cas où la masse de condensation est mélan- gée à des matières de remplissage, par exemple des matières fibreuses, on obtient encore une augmentation plus   conséquen   te de la surface et, par suite, une séparation plus rapide de l'eau liée physiquement tout en arrêtant autant que   poss   Taie la polymérisation. Si, en Même temps, on choisit de ma-   @ière   telle les matières de remplissage, on obtient des mas- ses pressées qui se laissent aisément comprimer et qui don- nent lieu   à   des produits qui satisfont à toutes les exigen- ces. 



  Exemples. 



   1. La masse de condensation est séchée à des faibles températures dans le vide et cela avec ou sans agitation jusqu'à ce que la constance en poids soit atteinte. La masse peut être comprimée immédiatement.. 



   2. 100 kg. de masse de condensation sont traités par environ 10 kg. d'ammoniaque concentré jusqu'à atteindre une légère réaction   alcaline, en   vue d'écarter le formaldéhyde libre et séparable; ce produit est lavé à l'eau pour séparer 

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 le hexaméthylène-tétramine formé et est séché, ensuite, de la façon indiquée sub 1. 



   3. La masse de condensation est amenée doucement à la gélification par chauffage jusqu'à 60  C. en présence de toute la quantité d'eau. Elle est ensuite transformée en une poudre fine par broyage, laminage ou analogue, cette poudre étant séchée comme sub 1 et 2 à des températures aussi fai- bles que possible. 



   4. Une solution de condensation est projetée à l'ai- de d'appareils pulvérisateurs à l'encontre d'un courant d'au chaud. Les fines gouttelettes sèchent très rapidement par suite de leur grande surface. La poudre obtenue peut être immédiatement comprimée.. 



   5. On adjoint aux poudres de pressage obtenues comme indiqué dans les exemples ci-dessus, environ 0,5-2% de sul- fate   d'ammonium   en vue d'accélérer la polymérisation. 



    REVENDICATIONS.   



   1. Procédé pour la fabrication de masses, voire de poudres, propres à être pressées et constituées par des pro- duits de condensation obtenus en partant d'urée, de thiourée ou des dérivés des amides de l'acide carbonique et des aldé- hydes ou de leurs polymères, plus spécialement de   formaldé-   hyde, caractérisé par le fait que l'on a recours, pour le pressage, à des produits du genre en question divisés en parties encore   imbibables   et qui contiennent aussi peu que possible de formaldéhyde séparable. 



   2. Procédé tel que revendiqué sub 1, caractérisé par le fait que les produits de condensation divisés sont lavés, avant le pressage, à l'ammoniaque ou à l'aide d'autres mo- yens propres à lier le formaldéhyde. 



   3. Procédé tel que revendiqué sub 1 et 2, caracté- risé par le fait que la presse, au cours du pressage, est aérée une ou plusieurs fois. 

**ATTENTION** fin du champ DESC peut contenir debut de CLMS **.

Claims (1)

  1. 4. Procédé tel que revendiqué sub 1 à 3, caractéri- <Desc/Clms Page number 8> sé par le fait que l'on adjoint, aux produits à presser, des sels d'ammonium ou autres moyens propres accélérer la polymérisation même en l'absence de formaldéhyde libre.
    5. Procédé pour la fabrication de produits de con- densation tels que revendiqués sub 1, caractérisé par le fait que l'on procède à la condensation en présence de quan- tités aussi faibles que possible de substances auxiliaires accélérant la gélification (acides, sels acides) et que l'on sépare l'eau, contenue dans la masse gélatinisée, à des fai- bles températures et dans des conditions telles (grande sur- face, vide), que la polymérisation soit arrêtée.
    6. Procédé tel que revendiqué sub 5, caractérisé par le fait que l'on fait gélatiniser la solution de con- densation mise sous forme aussi finement divisée que possi- ble (à l'aide de moyens mécaniques) et à des températures aussi faibles que possible, après quoi la poudre gélatini- sée est séchée jusqu'à séparation de l'eau liée physique- ment en arrêtant la polymérisation.
    7. Procédé tel que revendiqué sub 6, caractérisé par le fait que la solution de condensation est projetée sous forme de gouttelettes à l'encontre d'un courant d'air chaud..
    8. Procédé tel que revendiqué sub 6, caractérisé par le fait que l'on a recours à des cylindres chauffés, des tambours de chauffage dans le vide ou analogues.
    9. Procédé tel que revendiqué sub 5-8, caractérisé par le fait que la poudre gélatinisée est séchée préalable- ment au pressage jusqu'à atteindre un état dans lequel une faible imbibition peut encore se produire.
    10. Procédé tel que revendiqué sub 9, caractérisé qui par le fait que la poudre/est encore faiblement imbibable, est soumise, avant le pressage et pendant peu de temps, à l'action de températures élevées.
    11. Procédé tel que revendiqué sub 1 à 10, caractéri- <Desc/Clms Page number 9> EMI9.1 C b"c a / sa paf le fait quiTMp* solution de condensation, avant la gélifisation, des matières fibreuses ou autres matières de remplissage.
    12. Procédé pour le traitement de poudres obtenues selon les revendication 1 à 11, caractérisé par le fait que ces poudres sont comprimées jusqu'à obtenir des articles de forme déterminée, en les soumettant à l'action de la cha- leur et de la pression.
    13. Procédé tel que revendiqué sub 12, caractérisé par le fait que les articles moulés pendant peu de temps dans la presse, sont durcis hors de celle-ci jusqu'à l'état final.
    14. Masses comprimées et poudres constituées par des produits de condensation d'urée et de formaldéhyde, caracté- risées par le fait qu'ils sont à l'état dans lequel elles sont encore faiblement imbibables.
    15. Les produits et articles obtenus ou constitués à l'aide des procédés susindiquéa,
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