BE407957A - - Google Patents

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BE407957A
BE407957A BE407957DA BE407957A BE 407957 A BE407957 A BE 407957A BE 407957D A BE407957D A BE 407957DA BE 407957 A BE407957 A BE 407957A
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08GMACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED OTHERWISE THAN BY REACTIONS ONLY INVOLVING UNSATURATED CARBON-TO-CARBON BONDS
    • C08G12/00Condensation polymers of aldehydes or ketones with only compounds containing hydrogen attached to nitrogen
    • C08G12/02Condensation polymers of aldehydes or ketones with only compounds containing hydrogen attached to nitrogen of aldehydes
    • C08G12/04Condensation polymers of aldehydes or ketones with only compounds containing hydrogen attached to nitrogen of aldehydes with acyclic or carbocyclic compounds
    • C08G12/10Condensation polymers of aldehydes or ketones with only compounds containing hydrogen attached to nitrogen of aldehydes with acyclic or carbocyclic compounds with acyclic compounds having the moiety X=C(—N<)2 in which X is O, S or —N
    • C08G12/12Ureas; Thioureas

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Description


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  PROCEDE   POUR   L'OBTENTION   DE   RESINES ARTIFICIELLES. 



   On sait déjà que l'on peut obtenir des mono et des   diméthylolurée   à partir d'urée et de formaldéhyde en solution aqueuse, en présence de faibles quantités d'un alcali et à des températures inférieures à 40  C. En faisant agir des quantités supplémentaires   de     formaldéhyde   sur les premiers produits de réaction, on obtient   des   corps ré- sineux qui, sous l'action de la chaleur, deviennent inso-   lubles   (.   Pollopas ).   Parmi les bases utilisées pour réaliser la condensation, on a proposé l'ammoniaque et l'hexa - 

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 EMI2.1 
 méthylènetetramine.

   
 EMI2.2 
 La présente invention concerne l'obtention de 
 EMI2.3 
 résines artificielles à partir d'urée et d'hexaméthyle- netétram?ne tique les produits obtenus par ce pro- 
 EMI2.4 
 cédé. es deux combinaisons présentent une autre faculté 
 EMI2.5 
 'La réaction qua l'urée et la i:ormld.él1yd.e et ooï¯ul.eâa,; à des produits o-ifférenta.

   Par suite de la facilité 0.0 réaction plus grana.8 de l'urée avec la ÎOTIJ.;.;ld.él1:de qu'arec 1 amine, lorsqu'on met en pré- sence de l'urée, de la formaldéhyde et de l'hex2n6th7j- lsnatétramir1.e, la.fomaldéhyde réagira d'abord aveo l'urée et par suite, en présence dé quantités faibles par rapport a la o i làéhde, T I2e:é tl lérs tër f --.f ïr ou d'ammoniaque, il ne se produit pas (le réaction r¯¯;;ß Iriirée et lrhexaméthylènetétramine. si Gepenar ;, z coté de l'hexaméthylenetétrsmine il existe de la ïo2dldéhia libre, les qualités propres des produits décrits ai - 
 EMI2.6 
 après en souffrent. 
 EMI2.7 
 



  Si on chauffe de l'hexsiB.éthylênetétr{..H.i2.e 0.>1; :.:3 l'uréo présence zu non d'un solvant, il se produit d'abord un vif dégagement d'ammoniaque qui se aainticnt 
 EMI2.8 
 pendant toute la durée de la réaction. Puis les groupes méthylène pénètrent dans la molécule d'urée et il se tonne un corps cristallisant ayant un point de fusion 
 EMI2.9 
 de 5 - 2260 et dont l'analyse révèle qu'il s'agit d'un déth71ènetricarbpmid..e ayant pour formule : 
 EMI2.10 
 liH2.

   Co-rtH.Ci-1 2* 1IH2 

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 EMI3.1 
 Sous l'action ultérieure de lthxéthyl6na- tétramine, il se forme des produits résineux encore solubles .' ,,;:: 1... j. .. dans   l'eau,   la faible viscosité de leurs'solutions' déce- 
 EMI3.2 
 lant un faible degré de polymérisation, Gett réaction est; en présence de solutions aqueuses,   terminée'on   40 - 50 heures, contrairement aux solutions   colloïdales   des résines de pollopas solubles, la solution aqueuse à 30 % est encore' 
 EMI3.3 
 liquide, tout.à fait claire,' Mme si 1! on pousse trb' loin' . la dilution, il ne se produit auoune.rotion de préciput- tation:

   Ces résines sont très instables et se décomposent par exemple 4 l'état humide   peu à   peu au froid, plus   -vite   
 EMI3.4 
 là chaleur, par dissociation de l'ammoniaque" et de la rnôth,ylamine en carbonate d'ammoniaque, io:t'ma.lé11ye et   méthylènurée.   



   Ces produits de condensation instables ne se 
 EMI3.5 
 transforment pas, lorsqu'on' chauffe ulf.éri.eu.rement, en résines insolubles, contrairement aux produits inter-   médiaires   de la série du pollopas. Cependant ces résines molles peuvent, dans certaines conditions, donner des . 
 EMI3.6 
 résines dures solubles qui servent ùe matiére première pour l'obtention   de   produits insolubles de haute valeur, de la nature du verre. 



   Avant que le produit de condensation ne soit 
 EMI3.7 
 transforué en résine dure soluble. il est recommandé de procéder à une purification, car malgré la longue durée . du chauffage, il subsiste encore dans la solution des matières premières inutilisables. En outrer il s'est formé 

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 des sous-produits indésirables. Ces impuretés pourraient troubler la suite de la réaction. La purifioation se fait   au moyen     de   solutions organiques, telles que :aloool, 
 EMI4.1 
 tétrachlo:céthane; dérivés hydrogénés de la naphtaline, mélanges de 'benzène et'de cétonsmêthyléthylique etc..., qui dissolvent les impuretés.

   Par suite de l'absence de 
 EMI4.2 
 maniabilité et de la viscosité da la masse, cette opér--zioz de lavage qui se poursuit à haute température est   quelque   peu difficile. 



   La masse ainsi purifiée; et encore visqueuse, est 
 EMI4.3 
 alors chauffée pendant assez longtemps â des tempérs.bures dépassent 1000; de préférence de 110 1300. Au lieu lie ce aliauf:Cage, on peut procéder a' un traitement au moyen de produits susceptibles d'enlever 1T eau. Si l'on plc:63 . cet effet un solvent organique approprié, tel que use ltalcool 96 fi, cela présente l'avantage que ltopêt.;..o¯ de nettoyage décrite plus haut peut se poursuivre en même 
 EMI4.4 
 temps. La masse a ainsi perdu son hygroscopioité et foimie un produit commercial susc.eptible d'être pulvérisé, f-Ip4u-e à se transformer, par un traitement ultérieur, en un produit insoluble.

   Par le chauffage, il s'est créé   manifestement   
 EMI4.5 
 une cyslisation, grâce à laquelle une partie ces ¯5rouiJ.iz méthyloi on-IL, ú.iSp:;.:ri.l, par l'élimination d'eau. p-'c..3.-. est encore, à i'êt;:t h111:liëLe, incomplètement aa.il=, .;z n. i as 1... ol't.0. se précipite pas, m'ême si l'on pousse très loin 1. .il",,:.(: aqueuse. Cette solution peut cependant %tre 1= ::lou.ve1:.;": sé - 

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 EMI5.1 
 ohée on pou ae temps ot mW a basso température. cette résine aure solide peut 'être utilisée par exemple comme 
 EMI5.2 
 accélérant de la vulcanisation ou, comme engrais à haute teneur en azote. 
 EMI5.3 
 



  La réaction décrite au début entre l'orée et l'hexaméthylenetëtramine peut aussi 'tr. rrGd'te aa 
 EMI5.4 
 
 EMI5.5 
 présence d'un solvant organique ou en lTalaëxzce- de solvant. L'urée et l'hexaméthylenatétramine peuvent . 
 EMI5.6 
 par exemple être soigneusement mélangées ensemble' ce 
 EMI5.7 
 mélange étant ensuite fondu. La -cempérature de réaction doit 'être maintenue suifiaamment basse pour qu'il ne se produise par de bturet. La mise en oeuvre du procédé 
 EMI5.8 
 par voie de fusion présente des avantages par suite de sa plus grande rapidité; mais l'absence totale d'eau 
 EMI5.9 
 pr6sonta l'inconvënient lue 1Lbc groupes niéthyloi néces- 
 EMI5.10 
 sa--ires ne peuvent se iormer.

   Le produit résineux obtenu 
 EMI5.11 
 par iusion est par suite différent de ablui que l'on 
 EMI5.12 
 obtiendrait dans une solution aqueuse.. une 
 EMI5.13 
 plus haute teneur en azote et coït bou3l,enât'fi,:. plusieurs heures dans lleal;4 poux:' êtx''.px-..âé'xm.t-.cn dltammoniaqge' transforme en un proçuit,,;-JP;o.apoilâ. vraiserabisbiement au produit -obtenu âà'.s,-:;â.so.a.v2 aclueuge. 'De m'âme, lorsqu'on opre 'aveu! no.'.'pvant'',03?ga-' nique, le produit obtenu Igrdg4e' la.,r,'O'aq,tjO ÏA ,'ezt te4m:- née doit fltrf repris avec7ey:tar.sti'4,,,êy pojf'glçnnej¯ 7 une masse oui puisse 'être traitae oqmme,-,-a' reseoè4, ..iz , 

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 obtenue par chauffage dans une solution aqueuse. 



   D'autres essais -effectuées ont montré que le cours de tout le processus était notablement simplifié si l'ope- ration de 'condensation ammoniacale était exécutée en présence de très petites quantités d'acides ou de sels. 



   En suite de cette addition, la réaction de condensation qui conduit au produit résineux non dur et instable se poursuit.beaucoup plus rapidement. Si l'on opère en solu- tion aqueuse, le processus de   condensation' peu:;     'être     terminé   en 18 - 24 heures. En plus, il ne se forme aucun   sous - produit   nuisible, si bien que le traitement avec un solvent organique précédemment décrit peut être suppri- mé. si l'on opère par voie de   fusion.   la formation des groupes   mêthylol   est, pendant le chauffage ultérieur dans une solution aqueuse, complétée et accélérée.

   De même l'élimination d'eau se fait à des températures plus basses et plus rapidement, si bien que, aussi pendant ces phases au procédé de fabrication, il se forme de petites quantités de sous-produits insolubles dans l'eau. 



   Avec ces additions en-faible quantité d'acides ou de sels, le liquideou la masse fondue esti des le début, ammoniacal et le reste   jusqu'à   la fin du processus de aondensation, car l'acide est aussitôt neutralisé par l'ammoniaque qui se forme et les autres bases azotées présentes. 



   Les additions peuvent   être:   des acides libres, comme l'acide chlorhydrique; de l'acide nitrique, de 

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 l'acide   sulfurique,   de l'acide phosphorique, mais aussi de l'acide acétique, de l'acide formique   etc...Au   lieu des acides libres, on peut aussi employer leurs sels facilement solubles. En particulier, des sels   d'ammoniaque,   et des sels   a'urée,   ainsi que certains sels métalliques conduisent à de bons résultats.

   Il a été   établique,   par exemple, si l'on emploe de l'acide chlorhydrique ou des sels   ammoniacaux   de cet acide, la meilleure proportion est de 1,3 en poids d'acide libre pour 1000   parties   d'urne; pour l'acide nitrique, deux parties en poids; pour l'acide   phosphorique   cinq parties en poids pour 1000 d'urée. Les quantités optima à ajouter doivent,pour chaque acide, 'être   déterminées   par des essais et ne sont pas en relation di- recte avec la   foroe   de   l'acide.   Les proportions indiquées ci-dessus ont donné des résultats   particulièrement   fa- vorables; toutefois, les avantages sont déjà sensibles lorsque les additions sont faites en quantité notablement   moindre.

   L'amélioration   du procédé est déjà ressentie pour 1/10 des quantités indicées. 



   Les résines dures solubles qui viennent d'être décrites peuvent, par l'action de formaldéhyde,   'être   transformées en une résine insoluble, Glaire comme du verre,   (.-.'une   cureté et d'une résistance extraordinaires. 



    L'addition   de formaldéhyde se fait après élimination des éléments insoluble dans l'eau, de préférence en quantité telle que à six   molécules   de l'urée initialement   employée   correspondent trois Molécules de formaldéhyde.   Après   

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 EMI8.1 
 concentration c...O 1['. solution jUG:.:.ú'k. limita de ;;;lu;,:.,:.;é, la phase de durcissement se fait dans une solution îéùè- rersent acide. La gélatinisation qui se produit aux envi- rons de 60  peut, ainsi que l'ejérienoe l'a ciontré ,Étr  poursuivie jusqu'aux environs de 140 , ce qui 82élior sensiblenent le processus du durcisseaent.

   Ce prooeLus est, ce qui est .zout à fei t rrr;,uable, tarainë en 5=1 tOI.l.:.::: o:tr'i}.-:HI:..'J,l.t; cour;: ( S4 '- ha Inuros ), .'lori-: 'lU<1 avec les produits Le condensation de l'urée co:û.u., il nécessite plusieurs senaines, Cela peut s'expliquer à>ar la faible viscosité des solutions employées pour le curcis- se:et.t, solutions lJ.ui ne retiennent que de faibles .u:-",J.- tités (, 6r-:U. 



  20ar l' O'Jt0I:' ion (1. 'u.n pro 6.ui t fin;:1 r ß.r3 et insoluble sous :i..O::::'16 &.oli6.a en utilisant a<#= :;;:"0. :,- ::..- de réaction qui se sont formés s3 présence e.'r3id.es ou de sels, il est reoo2.:.lf:nà.é de calculer les ciu'-:.tités itaoiàes ou :Le sels juste asses-iaibles pour ;:tell::w assurent encore la transformation au produit .ntû :.:é- diaire solide soluble en résine insoluble, Si en ' on l'.jout,, u lébi#t un'3 trop g-.ec.1êI.e 'lu.::ltité ct.¯ . , il est néoegc..ii<3, 1"T.. n.Z de proo66..er -:.. îtopd#'1:.;io-- .- ; ..:...- cissenent, :-9 neutrc-liser un excès éventuel .""-'0';'-'-- libre 
 EMI8.2 
 pour obtenir une résine transparente et;

   insoluble. 
 EMI8.3 
 L' avantase <1e l'eniploi d'additions acides ou câli- 
 EMI8.4 
 nes se fait surtout remarquer dans les qualités de la 
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 résine dure insoluble, Si l'on emploie 1/10 des U,--:1-.J:;' tés It:h 

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 données ci-dessus du   catalyseur,   on ne peut cependant pas encore, pour obtenir une résine résistant à   l'ébul-   
 EMI9.1 
 l1tion et insoluble, supprimer le lavagp décrit ci-4azous "u rnoyon d'un solvant oygnniqua. 



  Le produit final nouveau obtenu après   durcissement   
 EMI9.2 
 est insoluble dans tous les solvants et n'est m8m0 pas attaque par l'eau aux   températures   d'ébullition. Cette dernière propriété ne se retrouve dans aucun des pro- 
 EMI9.3 
 duits ne condensation obtenus jiiscilitici bw partir apurée et ue foimalàéhyde. 



  Loti jjroduitu ru.;iuoux ui out< ù.té ( nlevêp loro au lavage décrit avec des solvants organiques peuvent 'être également mis en réaction avec de la formaldéhyde et don- nent une résine insoluble, mais présentant une ré- 
 EMI9.4 
 sistance notablement; uoindre. 



   Il vaut la peine de faire ressortir que les qualités propres et le rendement, en ce qui concerne tant les pro- 
 EMI9.5 
 d\.\.1 tu :1.Il1,\I:J.'m6a:1.I.:1.:r,'I,H.) ..olu.blo; il'-I.U 1(iii proGn5ç bi  '-;;U[I.U;; :ln... solubles, dépendent complèteruieilt des proportions des deux éléments   (le   la   combinaison initiale..11   a été constaté que les résultats les meilleurs sont obtenus en   employant   six molécules d'urée pour huit.groupes méthylène, ou un peu plus. 



   Si   l'on   emploie de plus grandes quantités   d'hexs.-   
 EMI9.6 
 wéthylénetÉtr .ùiine, celle-ci n'est pas omplèteent uti- l1zéi ut on en rotrouvo ctiz brt,!0(3"j u.;,üu 10 produit inî'.l. Si, 'ii= cou braire, on 'iploie moins c.'hexméthylnetétrE'mino,   c'est   au détriment de la transparence et   (le   la pureté du 

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 EMI10.1 
 produit; en outre on ne peut éviter lu àomation de belles. 



  Lorsqu'on met en oeuvre le procédé en E.0lü',;:c0a aqueuse, on peut ps-rtir non plus d'hexPEléthjlenetë-cra- minet mais de .oL:.ldéz;ûe et el' #aIJonique  '<.,llS 1;.:.. },1::o- portion (,C3 6/4. Un (xcè.z de fomaldéhyde doit ici '!'r .¯ soigneusement évité, sinon cte serait au détriment ae la résistance à l'ébullition du produit final insoluble. 



  Si l'on interrompt le processus du durciss.=:t 
 EMI10.2 
 avant l'obtention du produit final insoluble, la masse 
 EMI10.3 
 est encore cassante et peut %tre facilement pulvérisée et réutilisée pour un autre emploi. On peut éventuelleuent le. prosweL é=,4i n-ne 1>iosne à oh. wi :o1 t uoulu, .01:.. V"O une actière de roeiplizst,je, pour forcer des pièces olé2. 



  Les solutions des produits intermédiaires :'iZ:"ßI=, 
 EMI10.4 
 elles aussi, être employées conne solutions résineuses 
 EMI10.5 
 pour obtenir des résines artificielles insolubles .-r. des Ratières poreuses ou fibreuses ou sur è.e2 2U.r::;?O:':- de toute nature pour fomer des .L'..YW::t.iaLllmc...Li..,. uCi j;-c-",:", d'il.':; 'J'; :7t:.,rJ .."0.., ."'coëlér'"..' 1" plu.' .0.'..:3.¯'.. i '" c;.urci&S6i.ieût, 0:'1.. 1)G";":, <iéz le 6-éb::" se se-'Y-r ..t , ¯¯:"...L gr 2c:e ;ccx tvoa d'acide. Il est d'autre e par t évident =.c-e les asse:, G. 't0us las stades de leur fabrication, peuvent %tre mélangées aveo des matières de rampli3s;e ou calo- rantes et qus l'on peut Qinsi obtenir des 83:, ,r,:, ds ,o- 
 EMI10.6 
 loratioa C tonte :=¯.

   Lï ?. 

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 EMI11.1 
 Le prooéaé peut être mis en oeuvre par exemple de l'une des   façons   suivantes. 
 EMI11.2 
 



  .:,r.'[..' 1 i : 36 parties en poids d'urée et le,67 en poids à.'he::'1IJéthylènet6tl'[1lifu? sont chauffées au reflux avec 60 11nrti ao a.'anu j,;GuT', on quo If. F&ol,ii;3.oia 11:.t'I.ÍL10rJ. tn   un   trouble   laiteux,   ce qui, le plus souvent, exige une durée   (le   chauffage de 40 à 50 heures. Puis on évapore 
 EMI11.3 
 jllC111 , que la solution ne tombe plus en gouttes d'une baguette de verre,   atteignant   une   température   d'environ 
 EMI11.4 
 110Q c.

   On procède alors à plusieurs reprises un traitement avec chaque fois 50 parties en poids de tétraQhloréthano ou de tétraline en mélangeant soi- gneusement à chd, juoqu'à ce que les matières pre-   mières   non encore   transformées   et les autres éléments allant dans la solution soient élimines. La résine restante, qui, à froid, se présente sous forme d'un liquide épais, est chauffée à une température de 110- o   130   jusqu'à obtention   d'une   perte en poids   (le   10 % environ. La masse .se   solidifie   peu   à   pou et   Montra   
 EMI11.5 
 finalement, G .. chaleur, une structure mousseuse ev visqueuse.

   En refroidissant, elle se laisse   réduire   facilement en poudre et peut se conserver longtemps sans changement sous forme sèche. 



   Le produit'obtenu est   pulvérisé;   dissous aussi rapidement que possible dans 240 parties d'eau bouillante 

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 EMI12.1 
 et aussitôt 7.'Gi 0'! Ci::. c nOUV8[,,-1l. Une 'petit-? i:.' : G .'..0:¯ ,; 1?. nasse ( environ 5 1 10 f tu Lléttly1ène-llr69) 1;,...i<=. non .zssoa te-.. ltJ?rdE ..1 tratzoz, le. scsse vL ü v=ei.;¯,: -, "'''e tapératu:u ::.érieure G. 0"0  0. J'ue -, ,.' O. - tanoe sirupeuse. On ajoute alors E4 parties ::l 7011;....," Qrune Bolution e zonl2.1déldG 4 40 ? st on .si11 nOUeal sous vièd.'!, jnsgnià ce lue la nassa 20:' t T.-.c- tible de couler, puis, après 0dt..:;.t;i0l1 ae 1 }?:":"', .. 



  VOllli6 (..'solde fornique à 10 jj, elle est por:.t ..1. - sinise, tion dns un ; our a. 60  C. on oütil1 . lor p.ocuT û uoulé completeseiit trriùsparenz, ui, i vr ollé- vation progressive de l. température jusïatç. 12C-1.òâ J., en 24: heures, peut 'être faollesent éturoi. Le produit est ro,ntea.nt iil30luble. 



  EXEMPLE 2 : 
 EMI12.2 
 6 parties en poids d'urée son? hie:: nél ..jbs avec la, 6'7 par tiez en poids d.'h6:;&Eiëthylnetétr.i:.:. t ensuite ch2.ui:f:ées à une température Ú.e 90 -128  ju.;:..}...' ce que la masse initialement fondue prenne une consis- tance visqueuse et que le dégagement d'ammoniaque cesse. 



  La masse est alors reprise à chaud,   avec   80 parties en 
 EMI12.3 
 poiâs d'eau, chrJf:2ée à reflux pendsnt 4 à 6 leure::; et évaporée cur un bn c.'eau jusqua constanos OE,ù oeaia.. 



  Il subsist'? um i3":'w'= hY:!:i:'OSC01)j lUG c..." 'ú:-:1a'-: ..icll ,,',;:i est refroidie et traitée zroiz xois vea ùhii,5e 0- uo pc-rties 6"".(1 701llille 1'é-1 ool à 96 .Jo Une :r::.':. ution. relti- Tenent faible va. dans la. solution, tnïidis eue le 1::11A.s t:Y'1 

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 EMI13.1 
 grande P,,lt4Le de la masse uenielire sous forme d'une résine épaisse.

   Le résidu est broyé avec de l'acétone pour ulininer uOJ.lplÈtteJl8nt l'alcool =t la résine se trsnsfortje lô uiiH naàè pulvêzuluto..pr: évaportion de   l'acétone,   ce produit est, en vue de son durcisse- ment, comme décrit dans l'exemple 1, purifié de ses éléments non solubles   dans     l'eau   et ensuite durci. 
 EMI13.2 
 i±LdôZLE5   . 59,9   parties   en   poids d'urée,   Si,12   parties   d'hexa-   
 EMI13.3 
 aëthylenetétrsmine, 100 parties d'eau et 0,25 partie de nitrate   d'urée   sont chauffées à reflux pendant environ 20 heures.

   Buis la nasse est évaporée et; dès que le point d'ébullition ae la solution est monté à 120 , versée dans des   récipients   en tôle et chauffée pendant   12   à 14 Heures dans un four à 115 - 120 . Elle est ensuite dissoute dans l'eau, séparée par filtration des éléments non dissous et évaporée dans le vide   jusqu'il   limite de coulée. On ajoute dors 30 parties en volume de formal- 
 EMI13.4 
 Cté';,TC1G' à 40 % et, upus un zour à aes températures à 60 - 135 ,   on   obtient le produit final insoluble et transparent. 
 EMI13.5 
 



  .L r 11': 60 parties en poids   d'urée,     31;la   parties d'hexa- 
 EMI13.6 
 JlLé;tt:lè:netétr3ú1ine \:j't 0,1 partie v..G; chlorure c.i.tSliJl1lonium. oont pondues ensemble et Maintenues a. une température de   90'-   1280 jusqu'à ce que la masse fondue, initialement en forme de liquide   clair,   prenne   peu à   peu un aspect vis- 

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 EMI14.1 
 =ytk8i2=iv Celle-ci est alors traitée COrJU3 iéni,15 L. -.- l'ex5ffiple 2. Ls produit obtenu l2oas tii? :9  r,c>=i =zéi ' ¯ii;.'. 0 4 t;v.

   E? d". .\ celles 'u produit obtenu CE' -¯.^. 1'5::3..:' t o. laG3..û.v T .:i .r 3 : 60 ù-ci>.ibi d'urée, 51,1 -râtea S l' :::.e::: .........:;. 8::. tètrsnine, 110 caü el' [.10001 1?oJ.J;l:''l'cl.;; ::;:;::... 1 . , , ,,l gw;xli.i<#z l.''a 11 :1." te d'urce io#it oh;n±±é. ' .;"'1:. ... 



  12 Ileu.rez C¯."s2:. îZ1-. bcÉn C T3.il.G. Il ::.e p::oL;.i.:' -:; . ¯0:"':- d.éSage:.1911t ci' cL1i:0ia1ue et ::.près y'fBZ.î,'ttG':: 't: U.i ;: 3v...:.i =. cléjz. ./ se précipitsr une masse résineuse. L'.1 1-és#czion sependant n'est complète gnt au bout ie 12 11,:n1:.L:. -."-7:'i On refroidit ilors, ce qui ranc. solii- 1 -. yv...J.:. l1G'.t". 5t IJ2L':et V ç, la 20111":;:'0:;1 à'Étr#i 6:::J..;.:"" - 2; l8Lient. La solinion. ::Wlcool lro,--!i ,ue 3 r=c;,#1 .,y utilisée.

   Li r6iG est dissoute S 120 c#' s¯¯::w¯ â.le.u '3t COl::'09r:'jrée jusqu'à ce Ç:.U<3 le l'2:.tg t'lool propylique ait :s13=-ru, puis chauffée . la. :::1:¯¯..' j,,:"J' .; '-"""'1 f 0 1,-,,,, résine isztc.;2 ':"" 11""" .: "'''r'' - .... jusqu'à 1SOO , résine restant .-0....::. fo.:' ßî.2;'ß:tW puis c:t1.9.?' 1'-- nO">iVGI:'1 ^. i1'' uii o':', - .' - ez ensuite (LeVi3J.1.i:e solide : ce résultat d3"".; Ou: ;---. ':..- 7 heures. Le tr#:itr=1snt se poursuit da la :...:::.11:: ,1..' 0 :'-¯l..l' 
 EMI14.2 
 quée ;. .ts 1. r e;"^-.-:.:pl 3.

Claims (1)

  1. R É S U M É ----------- 1- procédé pour l'obtention d'une résine dure solu- blet' caractérisé par le fait que lion prépare 4 la cha- EMI15.1 leur, à. partir d'urée et d'hAxl:Jmétl1ylnatétramine, en présence ou non alun solvant, une résine molle qui, après élimination du liquide est, par séparation de l'eau, transformée en une résine dure soluble. EMI15.2
    2- Ilocles d'exécution de ce procédé, comportant en- semble ou séparément les caractéristiques suivantes: a) le produit de condensation en forme de résine molle est ohtenu par ébullition de la solution aqueuse pendant 40 - 50 heures. b) la résine molle solubla est, avant l'élimi- nation de l'eau, en vue de la séparation des sous-pro- duits et des impuretés, traitée par un solvant organique, EMI15.3 tel ue : alcool, tétraohioréthane, tétraline ou mélange u benzène et de cétone néthyléthylique, dans lequel 1 ré8ine siollg n'est pu ello-m?ili1o uolubio, o) l'urée et l'hexamêthylenetétrsmine sont mises en réaction avec addition de quantités très faibles d'acide au de sel. d) le sel employé est un sel métallique;
    e) ce sel est un sel d'ammonium ou d'urée de l'acide chlorhydrique, nitrique, sulfurique, phosphoriqu EMI15.4 aâét%1<zue, îornigue, etc..... f) le produit de condensation en forme de résine molle est obtenu par ébullition dans une solution aqueuse <Desc/Clms Page number 16> EMI16.1 en présence de faibles qu?mtités d'acide ou âe sel, pendant 18 à 24 heures. EMI16.2 une nasse fondue d'urée et à'hexariéthi>lè;ae- tétranine bien mélangées est chauée jusqut. ce :¯::
    .e l'on obtiente une masse visqueuse qui est chauffée à ébullition avec de l'eau et, après élimination de celle-ci, transformée en une résine soluble dure. h) l'élimination de l'eau est obtenue au moyen d'un agent extracteur de l'eau. EMI16.3 i} le lavage est fait avec un solent org-lique, tel que l'alcool, qui provoque en m'orne temps l'extr ctio@ de l'eau. EMI16.4
    1161:Lmin.:--tîon de l'eau est obtenue pa-' chauffage a des températures de 110 - 1400. k) l'urée et l'hemp-méth7lbnet6tramine sont eEiployéss en proportion tells gue à 6 noibouiss cL'urée cor-spont 8 srot:p*s 1:1P.',;31'..'e.
    5 - - Procède pour l'obtention de résinez ç¯.-r---¯ ciell"J3 :!.J::zo:Lub108, car&cté:..'icé par le i':" U9 1?' ré-51=e îure obtenu'3 par le procédé décrit i.'-1r };. ::: - graphes précédents est durcie avec de le. ::or,.::::.1èi.é:1J '-- da 1,-. nsnie.re connue en a3.7.a-rê:e.
    4 - Liodes d'exécution du procédé C-U,;-V 3, c¯ r - térisés par le± points suivants pris G:ase;:'1b1., ou -b!?'-.- réasnt ; a) 'Y'.:Tt le durcissaient, la ré::::in.-; ",-u.::.'." ';:0- EMI16.5 1-abl e;t t"[.it,; É li ù...u t :"'p::...1 pi,c ¯.¯-u-.'",¯u.. ,.¯... <Desc/Clms Page number 17> éléments non solubles dans l'eau; b) le durcissement commence à 60 et se pour- suit en montant progressivement jusqu'à environ 130 ; o) la formaldéhyde est employée dans la pro- portion de trois molécules pour six molécules de l'urée employée initialement ;
    d) la quantité d'acide mise initialement est juste suffisante pour que le processus du durcissement puisse être conduit jusqu'au bout sans nouvelle addition d'acide., e) le durcissement est interrompu et la masse cassante obtenue est pulvérisée de maniera à pouvoir 'être pressée sous forme de pièces moulées. o - Emploi do la résine dure soluble obtenue par le procédé décrit aux paragraphes 1 et 8.
    pour l'imprégna- tion de matières poreuses ou fibreuses, ou pour l'obten- tion de revêtements, un durcissement étant produit après l'imprégnation ou. le revêtement.
    6 - Procédé pour l'obtention de masses plastiques caractérisé par le fait que la résine artificielle ob- tenue par le procédé décrit dans les paragraphes 1,2,3, 4 est mélangée, dans un stade quelconque de sa fabri- cation, avec des matières de remplissage ou odorantes.
    7 - Produits obtenus à l'aide de l'un des procèdes décrits ci-dessus.
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