JPH07330998A - 熱可塑性樹脂組成物 - Google Patents

熱可塑性樹脂組成物

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JPH07330998A
JPH07330998A JP12863294A JP12863294A JPH07330998A JP H07330998 A JPH07330998 A JP H07330998A JP 12863294 A JP12863294 A JP 12863294A JP 12863294 A JP12863294 A JP 12863294A JP H07330998 A JPH07330998 A JP H07330998A
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JP
Japan
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thermoplastic resin
acid
resin composition
modified
resin
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JP12863294A
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Masaru Terao
賢 寺尾
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Sumitomo Bakelite Co Ltd
Original Assignee
Sumitomo Bakelite Co Ltd
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Abstract

(57)【要約】 【構成】 熱可塑性樹脂（Ａ）１００重量部に対し、酸
変性ポリスチレン、酸変性ポリスチレンのグラフト化合
物、酸変性アクリル樹脂、酸変性アクリル樹脂のグラフ
ト化合物の中から選ばれた１種以上の酸変性樹脂（Ｂ）
とフェノール樹脂及びリン、窒素、ホウ素系化合物の中
から選ばれた１種以上のノンハロゲン系難燃性化合物
（Ｃ）との溶融混練物５〜８０重量部を配合し、溶融混
練してなることを特徴とする熱可塑性樹脂組成物。 【効果】 成形品表面へのブリードが無く、加工時や燃
焼時に腐食性ガスや有害ガスの発生もない成形品が得ら
れ、熱可塑性樹脂の特徴を維持したまま難燃性が顕著に
改善された新規な材料である。即ち、難燃性と耐衝撃性
を兼備した難燃性ポリスチレン系樹脂組成物であり、難
燃性と耐熱性を兼備した難燃性ポリフェニレンエーテル
系樹脂組成物であり、難燃性に優れたポリメチルメタク
リレート系樹脂組成物である。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、耐衝撃性及び難燃性良
好な熱可塑性樹脂組成物に関するもので、射出成形等に
より得られる各種成形品あるいは押し出し成形等により
得られる用途に有用なものである。
【０００２】
【従来の技術】一般に熱可塑性樹脂は機械的性質、耐熱
性、電気的性質及び成形性などの点で優れた特性を有し
ており、電気用部品、自動車用部品、精密機械部品等の
一般産業用分野に広く使用されている。しかしながらこ
れらの熱可塑性樹脂は比較的燃焼しやすいという欠点を
有しており、難燃性が要求されるテレビなどの電子、電
機部品及び自動車のエンジンルーム内部品などの用途に
は適用が制限されるという問題がある。従って熱可塑性
樹脂に対して優れた難燃性を賦与することが強く要求さ
れている。このため種々のハロゲン化合物やリン化合物
を添加する方法が数多く提案されているが、従来の難燃
剤は優れた難燃性を賦与するものの、熱可塑性樹脂が本
来有する優れた機械的性質、電気的性質及び加工性など
を低下させる点で満足できない。又、ハロゲン化合物は
燃焼した際、有害ガスを発生する及び環境破壊の問題も
有している。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】本発明は特性の低下を
ほとんどまねくことなくノンハロゲンで難燃性の向上し
た熱可塑性樹脂を提供することにある。
【０００４】
【課題を解決するための手段】本発明者らは熱可塑性樹
脂のノンハロ難燃化について検討した結果、熱可塑性樹
脂と難燃性良好なフェノール樹脂を単純にブレンドする
方法では、難燃性は改善されるが耐衝撃性、耐熱性など
の特性低下を招くという欠点が生じることが分かった。
又、リン、窒素、ホウ素系化合物を単純にブレンドする
方法では、難燃性の改善効果が不十分であり、その上ブ
リードが発生する、耐衝撃性、耐熱性などの特性低下を
招くという欠点を生じることが分かった。そこで更に鋭
意検討した結果、酸変性樹脂（Ｂ）とノンハロゲン系難
燃性化合物（Ｃ）とを溶融混練することにより、フェノ
ール樹脂の脆さをカバーし、リン、窒素、ホウ素系化合
物のブリードを改善し、従来の欠点であった耐衝撃性、
機械特性などの低下が改善されることを見いだし本発明
を完成させるに至った。即ち本発明は、熱可塑性樹脂
（Ａ）１００重量部に対して酸変性樹脂（Ｂ）とノンハ
ロゲン系難燃性化合物（Ｃ）との溶融混練物５〜８０重
量部を配合し、溶融混練してなることを特徴とする熱可
塑性樹脂組成物に関するものであり、好ましくは酸変性
樹脂（Ｂ）、ノンハロゲン系難燃性化合物（Ｃ）とを予
め溶融混練した後、熱可塑性樹脂に配合し、溶融混練し
てなることを特徴とする熱可塑性樹脂組成物に関するも
のである。更には熱可塑性樹脂（Ａ）１００重量部に対
し、２０〜８０重量％の酸変性樹脂（Ｂ）と８０〜２０
重量％のノンハロゲン系難燃性化合物（Ｃ）との溶融混
練物５〜８０重量部及び無機水和物（Ｄ）３０〜１６０
重量部配合し溶融混練してなることを特徴とする熱可塑
性樹脂組成物に関するものである。
【０００５】本発明の（Ａ）成分として用いられる熱可
塑性樹脂は特に限定されるものでなく市販されているも
のである。これらの中でもポリスチレン系樹脂、ポリフ
ェニレンエーテル系樹脂、アクリル系樹脂が好ましい。
ポリスチレン系樹脂は特に限定するものでなく市販され
ているものである。例えばポリスチレン系樹脂はスチレ
ン並びにα−メチルスチレンの様なα−置換スチレン、
ビニルトルエン等のスチレン誘導体の重合体、また、こ
れらの単量体を主とし、これに共重合可能な単量体、例
えばアクリロニトリル、ブタジエン、イソプレン等を一
種以上を共重合したも及びその水素添加物が挙げられ
る。ポリフェニレンエーテル系樹脂は特に限定するもの
でなく市販されているものである。例えば、ポリ（２，
６−ジメチルフェニレン−１，４−エーテル）、ポリ
（２，６−ジエチルフェニレン−１，４−エーテル）、
ポリ（２−メチル−６−エチルフェニレン−１，４−エ
ーテル）樹脂等、例えばスチレン比を変えた変性ポリフ
ェニレンエーテル系樹脂等が挙げられる。アクリル系樹
脂は、周知のメタクリル酸メチルを主体とした重合体で
あり、共重合体成分として、（メタ）アクリル酸エステ
ル、（メタ）アクリル酸等が挙げられ、これらの二元共
重合体、三元共重合体等が挙げられる。
【０００６】本発明の（Ｂ）成分である酸変性樹脂は比
較的低分子量でかつ脆い樹脂であるフェノール樹脂を熱
可塑性樹脂に配合した際に低下する耐衝撃性、機械特性
を改善する働きを有し、又、更にリン、窒素、ホウ素系
化合物を熱可塑性樹脂に配合した際に生ずるブリード、
耐衝撃性及び耐熱性の低下などを改善する働きも持つ大
変重要な成分である。本発明で用いられる酸変性樹脂は
特に限定されるものでなく市販されているものであり、
末端カルボン酸基含有ポリスチレン、無水マレイン酸変
性ポリスチレン、無水マレイン酸変性アクリル系樹脂−
ポリメチルメタクリレートグラフト共重合体、無水マレ
イン酸変性アクリル系樹脂−ポリスチレングラフト共重
合体等が挙げられる。
【０００７】本発明の（Ｃ）成分として用いられるフェ
ノール樹脂は特に限定するものでなく市販されているも
のであり、例えば、フェーノール類とホルマリンとをホ
ルムアルデヒド／フェノール類のモル比が、０．５〜
１．０となるような配合比率で反応釜に仕込み、更にシ
ュウ酸、塩酸、硫酸、トルエンスルフォン酸等の触媒を
加えた後加熱し、適当な時間還流反応を行った後、分離
した水を除去するため真空脱水あるいは静置脱水し、更
に残っている水と未反応のフェノール類を除去する方法
により得ることができる。これらの樹脂あるいは複数の
原料成分を用いることにより得られる共縮合フェノール
樹脂は、単独あるいは二種以上組み合わせて用いられ
る。本発明の（Ｃ）成分として用いられるリン、窒素、
ホウ素系化合物は、特に限定するものでなく一般に市販
されているものであり、具体例としては、リン酸エステ
ル、芳香族リン酸エステル等のリン系化合物等が挙げら
れ、又、カルボン酸無水物基と反応する官能基を有する
リン、窒素系化合物は、特に限定するものでなく一般に
市販されているものであり、官能基としては、例えばア
ミノ基、イソシアネート基、オキサゾリン基を有するも
のが好適に使用される。化合物の具体例としては、ポリ
リン酸、ポリリン酸アンモニウム、アミノ基又は水酸基
含有リン酸エステル等のリン系化合物、メラミンあるい
はメラミンシアヌレート化合物、メラミンリン酸塩、メ
ラミンボレート等のメラミン系誘導体、グアニジンある
いはスルファミン酸グアニジン、リン酸グアニジン等の
グアニジン系誘導体等が挙げられる。これらのノンハロ
ゲン系難燃性化合物は、単独あるいは２種以上組み合わ
せて用いられる。
【０００８】本発明の（Ｄ）成分として用いられる無機
水和物は特に限定されるものではなく市販されているも
のである。例えば、水酸化マグネシウム、水酸化アルミ
ニウム、水酸化カルシウムなどが挙げられる。熱可塑性
樹脂（Ａ）１００重量部に対し、２０〜８０重量％の酸
変性樹脂（Ｂ）と８０〜２０重量％のノンハロゲン系難
燃性化合物（Ｃ）との溶融混練物５〜８０重量部及び無
機水和物（Ｄ）３０〜１６０重量部配合することが好ま
しい。添加量が３０重量部未満では難燃効果がなく、１
６０重量部を超えると成形加工性が悪くなる。
【０００９】本発明の熱可塑性樹脂組成物は、（Ａ）成
分の熱可塑性樹脂、（Ｂ）成分の酸変性樹脂と（Ｃ）成
分のノンハロゲン系難燃性化合物を一括投入し加圧ニー
ダーやバンバリーミキサー等で１５０〜３００℃、１０
〜３０分間溶融混練する方法、又は（Ｂ）成分のエポキ
シ変性樹脂と（Ｃ）成分のノンハロゲン系難燃性化合物
を予め１００〜３００℃、１０〜３０分間溶融混練した
後、（Ａ）成分の熱可塑性樹脂を添加し更に溶融混練す
る方法により得られるが、後者の方が（Ｂ）成分の酸変
性樹脂と（Ｃ）成分のノンハロゲン系難燃性化合物が選
択的に混ざり合う為より好ましい。本発明の熱可塑性樹
脂組成物において（Ａ）成分の熱可塑性樹脂１００重量
部に対し（Ｂ）成分の酸変性樹脂と（Ｃ）成分のノンハ
ロゲン系難燃性化合物との溶融混練物を５〜８０重量部
の範囲で配合しなければならない。（Ｂ）成分の酸変性
樹脂と（Ｃ）成分のノンハロゲン系難燃性化合物との溶
融混練物が５重量部を下回ると難燃性の改善効果が不十
分となり、８０重量部を上回るとそれぞれの熱可塑性樹
脂の有する特性が低下する。このように本発明の熱可塑
性樹脂組成物は、（Ａ）成分の熱可塑性樹脂の特性の低
下をほとんど招くこと無く難燃性を向上する効果を有し
ているが、その理由として、（Ｂ）成分の酸変性樹脂と
（Ｃ）成分のノンハロゲン系難燃性化合物とを溶融混練
することにより得られる生成物は（Ａ）成分の熱可塑性
樹脂と（Ｃ）成分のノンハロゲン系難燃性化合物の両方
に親和性を有しているため、熱可塑性樹脂中に難燃性良
好な（Ｃ）成分のノンハロゲン系難燃性化合物がミクロ
分散することが可能になったためと考えられる。
【００１０】本発明の熱可塑性樹脂組成物には、更に用
途、目的に応じて他の配合剤、例えばタルク、マイカ、
炭酸カルシウム、ワラスナイトのような無機充填剤、カ
ップリング剤あるいはガラス繊維、カーボン繊維等のよ
うな補強剤、難燃助剤、制電剤、安定剤、顔料、離型
剤、エラストマー等の耐衝撃改良剤等を配合することが
できる。本発明の熱可塑性樹脂組成物は通常の熱可塑性
樹脂成形品に用いられている加工方法、例えば射出成形
や押出成形等により、容易に成形品に加工される。
【００１１】
【実施例】以下実施例により、本発明を説明するが、こ
れは単なる例示であり、本発明はこれに限定されるもの
ではない。表１〜表９に示した配合のものを常法により
混練混合した組成物より試験片を作成し、下記の評価を
行い、その結果を表１〜表９に示した。引張試験はＡＳ
ＴＭ−Ｄ６３８、熱変形温度はＡＳＴＭ−Ｄ６４８
（４．６ｋｇｆ／ｃｍ2）、アイゾット衝撃試験はＪＩ
Ｓ Ｋ６８７１、酸素指数はＡＳＴＭ−Ｄ２８６３、燃
焼試験はUnderwriters Laboratories 社の安全標準ＵＬ
９４（○：燃焼時間１０秒以内 △：１０秒以上燃焼
×：全焼）によって測定した結果である。 （実施例及び比較例）（Ａ）成分のポリスチレン系樹脂
としては、ポリスチレン［ＰＳ：昭和電工（株）製 エ
スブライト５００Ａ］、ＡＢＳ樹脂［ＡＢＳ：三菱レイ
ヨン（株）製ダイヤペットＡＢＳ ＲＳＥ−７］を使用
し、ポリフェニレンエーテル系樹脂としては、［ＰＰＥ
：旭化成工業(株)製 ザイロン Ｘ００６１］又はユ
ピエース ＡＶ４０［ＰＰＥ：三菱瓦斯化学(株)製
ユピエース ＡＶ４０］を使用し、アクリル系樹脂とし
てはポリメチルメタクリレート［ＰＭＭＡ：デルペット
５６０Ｆ 旭化成工業(株)製］を使用した。（Ｂ）成分
としては、無水マレイン酸変性ポリスチレン［ＭＡＨ−
ＰＳ：三洋化成(株)製］、無水マレイン酸変性アクリル
−スチレングラフト共重合体［ＧＰ−４００：レゼダＧ
Ｐ−４００ 東亜合成化学(株)製］を使用した。（Ｃ）
成分としては、ストレートフェノールノボラック樹脂
［ＰＮ；住友デュレズ(株)製 スミライトレジン ＰＲ
−５１４７０］、縮合リン酸エステル［ＰＸ−２０１
大八化学(株)製］、ほう酸、リン酸メラミン［ＭＰＰ−
Ａ (株)三和ケミカル製］を使用した。（Ｄ）成分とし
ては、水酸化マグネシウム、水酸化アルミニウムを使用
した。
【００１２】 表 １ 実 施 例 １ ２ ３ ４ 配合（重量部） ＰＳ １００ １００ ＡＢＳ １００ １００ ＰＮ ２１ ２０ １０ ＭＡＨ−ＰＳ ９ １０ ＧＰ−４００ １０ ２０ ＰＸ−２０１ １５ ほう酸 ２０ ＭＰＰ−Ａ ２０ 水酸化マグネシウム １００ 水酸化アルミニウム １００ 特性 引張強度（Kg／cm2） 250 400 240 390 引張伸度（％） 40 52 38 50 アイゾット衝撃試験 （Kg・cm／cm） 8.6 30 8.6 29 ＵＬ９４ １回目着火 ○ ○ ○ ○ ２回目着火 ○ ○ ○ ○ 溶融液滴 無 無 無 無
【００１３】 表 ２ 実 施 例 ５ ６ ７ ８ 配合（重量部） ＰＰＥ １００ １００ ＰＰＥ １００ １００ ＰＮ ２１ ２０ １０ ＭＡＨ−ＰＳ ９ １０ ＧＰ−４００ １０ ２０ ＰＸ−２０１ １５ ほう酸 ２０ ＭＰＰ−Ａ ２０ 水酸化マグネシウム １００ 水酸化アルミニウム １００ 特性 熱変形温度（℃） 110 100 105 100 引張強度（Kg／cm2） 460 440 455 440 ＵＬ９４ １回目着火 ○ ○ ○ ○ ２回目着火 ○ ○ ○ ○ 溶融液滴 無 無 無 無
【００１４】 表 ３ 実 施 例 ９ 10 11 12 配合（重量部） ＰＭＭＡ １００ １００ １００ １００ ＰＮ ２１ ２０ １０ ＧＰ−４００ ９ １０ ２０ ２０ ＰＸ−２０１ １５ ほう酸 ２０ ＭＰＰ−Ａ ２０ 水酸化マグネシウム １００ 水酸化アルミニウム １００ 特性 引張強度（Kg／cm2） 690 655 650 680 ＵＬ９４ １回目着火 ○ ○ ○ ○ ２回目着火 ○ ○ ○ ○ 溶融液滴 無 無 無 無
【００１５】 表 ４ 比 較 例 １ ２ ３ ４ 配合（重量部） ＰＳ １００ １００ ＡＢＳ １００ １００ ＰＮ ３０ ＰＸ−２０１ ３０ 水酸化マグネシウム １００ １００ 水酸化アルミニウム １００ １００ 特性 引張強度（Kg／cm2） 255 410 120 220 引張伸度（％） 45 55 10 29 アイゾット衝撃試験 （Kg・cm／cm） 9.0 32 4.2 14 ＵＬ９４ １回目着火 × × ○ ○ ２回目着火 × × ○ × 溶融液滴 有 有 無 有
【００１６】
【００１７】 表 ６ 比 較 例 ８ ９ 10 11 配合（重量部） ＰＰＥ １００ １００ ＰＰＥ １００ １００ ＰＮ ３０ ＰＸ−２０１ ３０ 水酸化マグネシウム １００ １００ 水酸化アルミニウム １００ １００ 特性 熱変形温度（℃） 110 98 82 66 引張強度（Kg／cm2） 455 435 310 305 ＵＬ９４ １回目着火 × × ○ ○ ２回目着火 × × ○ × 溶融液滴 有 有 無 有
【００１８】
【００１９】 表 ８ 比 較 例 15 16 17 18 配合（重量部） ＰＭＭＡ １００ １００ １００ １００ ＰＮ ３０ ２７ ＧＰ−４００ ３ ＰＸ−２０１ ３０ 水酸化マグネシウム １００ １００ 水酸化アルミニウム １００ １００ 特性 引張強度（Kg／cm2） 680 355 450 380 ＵＬ９４ １回目着火 × ○ ○ ○ ２回目着火 × ○ × ○ 溶融液滴 有 無 有 無
【００２０】
【００２１】表から明らかなように、本発明の熱可塑性
樹脂組成物は、成形品表面へのブリードが無く、加工時
や燃焼時に腐食性ガスや有害ガスの発生もない成形品が
得られ、熱可塑性樹脂の特徴を維持したまま難燃性が顕
著に改善された新規な材料である。即ち、難燃性と耐衝
撃性を兼備した難燃性ポリスチレン系樹脂組成物であ
り、難燃性と耐熱性を兼備した難燃性ポリフェニレンエ
ーテル系樹脂組成物であり、難燃性に優れたポリメチル
メタクリレート系樹脂組成物である。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.6 識別記号 庁内整理番号 ＦＩ 技術表示箇所 Ｃ０８Ｌ 33/04 ＬＪＡ 61/06 ＬＭＹ 71/12 ＬＱＰ

Claims (10)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 熱可塑性樹脂（Ａ）１００重量部に対
    し、酸変性ポリスチレン、酸変性ポリスチレンのグラフ
    ト化合物、酸変性アクリル樹脂、酸変性アクリル樹脂の
    グラフト化合物の中から選ばれた１種以上の酸変性樹脂
    （Ｂ）とフェノール樹脂及びリン、窒素、ホウ素系化合
    物の中から選ばれた１種以上のノンハロゲン系難燃性化
    合物（Ｃ）との溶融混練物５〜８０重量部を配合し、溶
    融混練してなることを特徴とする熱可塑性樹脂組成物。
  2. 【請求項２】 熱可塑性樹脂（Ａ）１００重量部に対
    し、２０〜８０重量％の酸変性樹脂（Ｂ）と８０〜２０
    重量％のノンハロゲン系難燃性化合物（Ｃ）との溶融混
    練物５〜８０重量部及び無機水和物（Ｄ）３０〜１６０
    重量部配合し溶融混練してなることを特徴とする請求項
    １記載の熱可塑性樹脂組成物。
  3. 【請求項３】 熱可塑性樹脂（Ａ）がポリスチレン系樹
    脂、ポリフェニレンエーテル系樹脂、アクリル系樹脂で
    ある請求項１又は２記載の熱可塑性樹脂組成物。
  4. 【請求項４】 酸変性樹脂（Ｂ）が無水マレイン酸変性
    ポリスチレン、無水マレイン酸変性アクリロニトリル−
    ブタジエン−スチレン共重合体、無水マレイン酸変性ポ
    リスチレンのグラフト化合物、無水マレイン酸変性アク
    リロニトリル−ブタジエン−スチレン共重合体のグラフ
    ト化合物、無水マレイン酸変性アクリル系樹脂、無水マ
    レイン酸変性アクリル系樹脂のグラフト化合物である請
    求項１、２又は３記載の熱可塑性樹脂組成物。
  5. 【請求項５】 ノンハロゲン系難燃性化合物（Ｃ）の必
    須成分としてフェノールノボラック樹脂を用いることを
    特徴とする請求項１、２、３又は４記載の熱可塑性樹脂
    組成物。
  6. 【請求項６】 ノンハロゲン系難燃性化合物（Ｃ）の必
    須成分としてカルボン酸無水物基と反応し得る官能基を
    有するリン、窒素系化合物の中から選ばれた１種以上の
    化合物を用いることを特徴とする請求項１、２、３又は
    ４記載の熱可塑性樹脂組成物。
  7. 【請求項７】 ノンハロゲン系難燃性化合物（Ｃ）の必
    須成分としてアミノ基、イソシネート基、オキサゾリン
    基、水酸基の中から選ばれた官能基を有するリン酸エス
    テル及び／又はポリリン酸塩を用いることを特徴とする
    請求項１、２、３又は４記載の熱可塑性樹脂組成物。
  8. 【請求項８】 ノンハロゲン系難燃性化合物（Ｃ）の必
    須成分としてメラミン、メラミン系誘導体、グアニジ
    ン、グアニジン系誘導体の中から選ばれた少なくとも１
    種以上の化合物を用いることを特徴とする請求項１、
    ２、３又は４記載の熱可塑性樹脂組成物。
  9. 【請求項９】 ノンハロゲン系難燃性化合物（Ｃ）の必
    須成分としてリン酸メラミンを用いることを特徴とする
    請求項１、２、３又は４記載の熱可塑性樹脂組成物。
  10. 【請求項１０】 無機水和物（Ｄ）が、水酸化マグネシ
    ウム、水酸化アルミニウム又は水酸化カルシウムである
    請求項１、２、３、４、５、６、７、８又は９記載の熱
    可塑性樹脂組成物。
JP12863294A 1994-06-10 1994-06-10 熱可塑性樹脂組成物 Pending JPH07330998A (ja)

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Cited By (4)

* Cited by examiner, † Cited by third party
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US6310129B1 (en) * 1997-10-02 2001-10-30 Rebaseproducts Inc. Processing and use of carbide lime
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