CH351966A - Procédé de préparation d'esters d'estradiol - Google Patents

Procédé de préparation d'esters d'estradiol

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CH351966A
CH351966A CH351966DA CH351966A CH 351966 A CH351966 A CH 351966A CH 351966D A CH351966D A CH 351966DA CH 351966 A CH351966 A CH 351966A
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Muller Georges
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Chimiotherapie Lab Franc
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07JSTEROIDS
    • C07J1/00Normal steroids containing carbon, hydrogen, halogen or oxygen, not substituted in position 17 beta by a carbon atom, e.g. estrane, androstane
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07JSTEROIDS
    • C07J75/00Processes for the preparation of steroids in general

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Description


  Procédé de     préparation    d'esters     d'estradiol       La présente invention a pour objet un procédé  de préparation     d'hexahydrobenzoates        d'estradiol    qui  sont des composés nouveaux.  



  On a pu     constater    que les     3-hexahydrobenzoate,          3,17-dihexahydrobenzoate    et     17-hexahydrobenzoate          d'estradiol    sont des esters nouveaux doués de pro  priétés remarquables.

   Ce sont des     estrogènes    injec  tables à longue durée d'action.     Le    test d'Allen et       Doisy    sur la rate     ovariectomisée    prouve que     ces     esters nouveaux     entraînent    des manifestations     d'estrus     beaucoup plus prolongées que celles observées avec  les     estrogènes    habituellement utilisés.

   C'est     ainsi    que,  par exemple, le     17-hexahydrobenzoate        d'estradiol     provoque une période moyenne     d'estrus    de 11 jours  alors que le     3-benzoate        d'estradiol    n'agit que pen  dant 3 jours à la dose de 10 y.  



       Les    produits préparés selon l'invention trouvent  leur application aussi bien en médecine humaine  qu'en médecine vétérinaire.  



  Selon l'invention, on obtient les nouveaux esters       d'e.stradiol    en faisant réagir, en présence d'un agent  de condensation, un halogénure     d'hexahydrobenzoyle     ou l'anhydride correspondant sur     l'estradiol    ou un  de ses     monoesters.     



  Les     3-hexahydrobenzoate    et     3,17-dihexahydro-          benzoate        d'estradiol,    par exemple, peuvent être obte  nus en faisant réagir en présence d'un agent de  condensation, un     halogénure        d'hexahydrobenzoyle,     tel que le chlorure ou le bromure, sur une solution       d'estradiol    dans un solvant approprié et en isolant  le mono- ou le     diester    formé. Au     lieu    d'un     halo-          génure        d'hexahydrobenzoyle,    on peut également uti  liser l'anhydride correspondant.  



  Pour la     monoestérification    en 3, on opère de  préférence selon     Schotten        Baumann,    le solvant étant  par exemple l'acétone et la base, un hydroxyde alca-    lin, tel que l'hydroxyde de sodium en solution  aqueuse.  



  La     diacylation    en 3-17 peut être     réalisée    en pré  sence d'une base tertiaire telle que la     pyridine,    la       2-méthyl-5-éthyl-pyridine    ou la     diméthylaniline.     Après la réaction, on reprend de préférence par un  solvant non miscible à l'eau     comme    l'éther, le  benzène, etc., lave avec un agent acide pour éli  miner l'excès de base tertiaire puis avec un agent  alcalin pour enlever l'excès d'acide et l'acide qui n'a  pas réagi et finalement à l'eau, le solvant étant dis  tillé après avoir séché la solution ;

   puis on     recris-          tallise    le     diester    dans un solvant approprié.  



  Le     17-hexahydrobenzoate        d'estradiol    peut être  préparé à     partir    du     diester    3-17 par hydrolyse sélec  tive de ce dernier par une base appropriée aqueuse  telle que la soude     ou    un carbonate alcalin, à une  température     variant    entre la température ambiante  et le reflux, dans un solvant du     3,17-dihexahydro-          benzoate,    miscible à l'eau, tel qu'un     alcool    alipha  tique     inférieur,    de préférence l'éthanol ou le métha  nol.  



  L'obtention directe du     17-hexahydrobenzoate          d'estradiol    sans isolement du     3,17-dihexahydro-          benzoate    intermédiaire, peut s'effectuer par action de  l'anhydride     hexahydrobenzoïque    sur     l'estradiol    dans  un solvant approprié non     miscible    à l'eau, tel que  le     chloroforme,    en présence d'acide     para-toluène-          sulfonique,    puis lavage à l'eau, concentration, trai  tement à     l'ammoniaque    et extraction.  



  On peut aussi traiter un     3-acyl-estradiol,    par  exemple le     3-benzoyl-estradiol,    par un     halogénure          d'hexahydrobenzoyle    ou par l'anhydride     hexahydro-          benzoïque    comme indiqué plus haut et hydrolyser  sélectivement le     3,17-diester        formé,    à condition bien  entendu que le groupement     acyloxy    en 3 soit plus  facilement saponifiable que le groupement hexahydro-           benzoyloxy    en 17.

   Les     3-acyl-17-hexahydrobenzoyl-          estradiols    qui constituent des produits intermédiaires  de     cette    forme d'exécution peuvent également être  doués de propriétés     estrogènes    retard intéressantes.  



  Les nouveaux esters peuvent être employés en  solution dans les huiles végétales neutres, addition  nées ou non d'un glycol, ou en solution dans d'autres  solvants     injectables.    Les concentrations, variables, ne  sont limitées que par les solubilisés. On a pu ainsi  préparer des solutions contenant 10 mg de     3,17-di-          hexahydrobenzoate    et 20 mg de 3- et de     17-mono-          hexahydrobenzoate        d'estradiol    par ce d'huile d'olive.

    Il est parfois souhaitable d'ajouter aux solutions  huileuses du     monostéarate    ou du     2-éthyl-hexa-noate          d'aluminium    pour obtenir un gel     thixotropique.    Les  nouveaux esters de     l'estradiol    qu'on obtient selon la  présente invention peuvent aussi être administrés sous  forme de suspensions aqueuses     microcristallines    ou  d'émulsions dans l'eau ou de solutions dans un tiers  solvant en présence d'un agent émulsionnant neutre  et non irritant. Ces préparations sont réalisées par  des procédés connus.  



  Les exemples suivants montrent comment on peut  mettre en     aeuvre    l'invention.    Exemple 1       3-hexahydrobenzoate        d'estradiol     <I>â partir de</I>     l'estradiol     On dissout 7,

  5 g     d'estradiol    dans 50<I>ce</I> d'acé  tone et ajoute à la température ambiante 26     cm3          d'une        solution        acétonique    à     20        %        de        chlorure        d'hexa-          hydrobenzoyle    et 66     cm3    de soude normale.

   Après  une demi-heure de repos, on ajoute 20     cm3    de soude       normale,        puis        10        ce        de        solution        acétonique    à     20        %     de     chlorure        d'hexahydrobenzoyle.    On répète cette  opération après une nouvelle demi-heure de repos  en ajoutant cette fois 10 ce de soude normale et  10 ce de solution     acétonique    de chlorure. On verse  le mélange réactionnel dans 200 ce d'eau, essore et  sèche sous vide.

   On obtient ainsi 8,75 g, soit un     ren-          dement        de        81        %,        de        3-hexahydrobenzoate        d'estradiol     qu'on     recristallise    en éthanol.

   Le produit qui est  nouveau fond à     91-92,)C    sur bloc,     [a120    =     -I-        53o          1o          (c        =    1     %        dans        le        chloroforme).        Il        se        présente        sous     forme de plaquettes incolores solubles dans l'éther,  l'acétone et le chloroforme, peu solubles dans l'alcool  à froid, insolubles dans l'eau.

    
EMI0002.0071     
  
    <I>Analyse <SEP> :</I> <SEP> C25H3403 <SEP> = <SEP> 382,52
<tb>  Calculé: <SEP> C <SEP> 78,5 <SEP> % <SEP> H <SEP> 9,0 <SEP> 'D/o
<tb>  Trouvé<B>:</B> <SEP> C <SEP> 78,6 <SEP> a/o <SEP> H <SEP> 8,9 <SEP> 0/0       Exemple 2       3,17-dihexahydrobenzoate        d'estradiol     <I>à partir de</I>     l'estradiol     On dissout 15g     d'estradiol    dans 150 ce de       pyridine    anhydre et ajoute, à la température de     51),     30 ce de chlorure     d'hexahydrobenzoyle.    On aban  donne 15 heures à la température ambiante et ajoute    600 ce d'eau. Après 15     minutes    de repos, on extrait  par 600 ce de chloroforme.

   L'extrait     chloroformi-          que    est lavé à l'acide chlorhydrique dilué, à l'eau,  au bicarbonate de sodium et à l'eau, séché sur sul  fate de magnésium et évaporé à sec sous vide. Le  résidu est repris dans 400 ce d'acétone chaude d'où  il cristallise par refroidissement. On obtient ainsi  25,9 g soit un rendement de 95 '0 /0, de     3,17-dihexa-          hydrobenzoate        d'estradiol.    On le recristallise dans  l'acétone.

   Le produit qui n'a pas encore été décrit       fond    à     182-183        C        sur        bloc,        [a]20        =        -f-        331>        (c        =        0,5        %     dans le chloroforme). Il se présente sous forme de  prismes allongés incolores solubles dans le chloro  forme, peu solubles à froid dans l'alcool, l'éther et       l'acétone,    insolubles dans l'eau.

    
EMI0002.0099     
  
    <I>Analyse:</I> <SEP> G;_H,4O-1 <SEP> = <SEP> 492,67
<tb>  Calculé. <SEP> C <SEP> 78,0 <SEP> % <SEP> H <SEP> 9,0 <SEP> % <SEP> 013,0%
<tb>  Trouvé<B>:</B> <SEP> C <SEP> 78,1 <SEP> 1% <SEP> H <SEP> 8,9 <SEP> % <SEP> 013,3()/o       Le     3,17-dihexahydrobenzoate        d'estradiol    ainsi obtenu  peut être transformé en     17-hexahydrobenzoate        d'es-          tradiol    en opérant     comme    suit  On dissout 12 g de     3,17-dibexahydrobenzoate          d'estradiol    ainsi obtenu dans 700 ce d'éthanol,

    ajoute 40 ce de soude normale et     porte    au     reflux     pendant 4 heures. Après refroidissement, on élimine  l'alcool par distillation, ajoute 800 ce d'eau et aci  difie à pH 2 par l'acide chlorhydrique     concentré.    On  extrait au     chloroforme,    lave les extraits     chlorofor-          miques    réunis à l'eau, au bicarbonate de sodium  puis à nouveau à l'eau, les sèche sur sulfate de ma  gnésium et les évapore à sec.

   On obtient ainsi 6,6 g,       soit        un        rendement        de        71%        d'une        résine        qui        est     cristallisée dans le benzène par adjonction d'éther de  pétrole.

   Le produit qui est nouveau fond à 1740 C       sur        bloc,        [a]        D        =        -h        450             1 0     (c        =    1     %        dans        le        chlo-          roforme)    et     fournit    dans le méthanol un     solvat     F = 100  C.

   Il se présente sous forme de petits cris  taux incolores solubles dans l'éther, l'acétone, le  benzène et le chloroforme, peu soluble dans le  méthanol froid, insoluble dans l'eau. La cristallisa  tion dans le méthanol aqueux     fournit    une autre forme  cristalline F = 154-155 C.

    
EMI0002.0141     
  
    <I>Analyse:</I> <SEP> C,5H3,03 <SEP> = <SEP> 382,52
<tb>  Calculé<B>:</B> <SEP> C <SEP> 78,5 <SEP> % <SEP> H <SEP> 9,0 <SEP> % <SEP> 012,5%
<tb>  Trouvé <SEP> : <SEP> C <SEP> 78,6 <SEP> % <SEP> 1-18,9,0/0 <SEP> 012,6%       Exemple 3       17-hexahydrobenzoate        d'estradiol     <I>à partir de</I>     l'estradiol     On dissout 1 g     d'estradiol    dans 20 ce de chlo  roforme, ajoute 4 ce d'anhydride     hexahydrobenzoï-          que    et 200 mg d'acide     para-toluène-sulfonique    et  abandonne la solution pendant 72 heures à la tem  pérature ambiante.

   On lave à l'eau, sèche sur sul  fate de magnésium et concentre à     petit    volume sous  vide. Le concentras est chauffé au bain-marie pen  dant 4 heures avec 50<I>ce</I> d'ammoniaque. On refroi-      dit, extrait à l'éther, lave l'extrait éthéré à l'eau, le  sèche sur sulfate de magnésium et l'amène à sec sous  vide. Le résidu est cristallisé en benzène-éther de  pétrole et fournit le     17-hexahydrobenzoate        d'estradiol          avec        un        rendement        de        601%.     



  Exemple 4       3-benzoate-17-hexahydrobenzoate        d'estradiol     <I>à partir du</I>     3-benzoate        d'estradiol     On refroidit, à     011C,    une solution de 3,2g de       3-benzoate        d'estradiol    d'ans 32     cm3    de     pyridine    an  hydre puis ajoute 2,7     cm3    de chlorure     d'hexahydro-          benzoyle    et abandonne 16 heures à la température  ambiante.

   Après addition de 30     cm3    d'eau, on extrait  par 90     cm3    de chloroforme.     Les    extraits     chlorofor-          miques    sont lavés à l'acide chlorhydrique N, au bicar  bonate de sodium puis à l'eau, séchés sur sulfate de  magnésium et évaporés à sec sous vide.

   On dissout  le résidu dans l'acétone à chaud et obtient, après  refroidissement de la solution, filtration et essorage,  3,5 g (86 0/0) d'aiguilles incolores, F =     206     C,  [a] 20 = +     301,      1 (c =1 0/0, chloroforme).     Le    pro  duit qui est nouveau est insoluble dans l'eau, l'alcool,  soluble dans 100 volumes d'acétone à chaud et très  soluble dans le chloroforme.

    
EMI0003.0028     
  
    <I>Analyse:</I> <SEP> C32H3304 <SEP> = <SEP> 486,6
<tb>  Calculé<B>:</B> <SEP> C <SEP> 79,0 <SEP> % <SEP> H <SEP> 7,9 <SEP> '% <SEP> 013,2%
<tb>  Trouvé: <SEP> C <SEP> 79,0 <SEP> % <SEP> H <SEP> 7,9 <SEP> % <SEP> 013,6%       Le     3-benzoate-17-hexahydrobenzoate        d'estradiol,     après hydrolyse dans les conditions de l'exemple 2,  deuxième partie, fournit le     17-hexahydrobenzoate          d'estradiol,    F = 154-1550 C identique à un échan  tillon authentique de ce produit.

Claims (1)

  1. REVENDICATION Procédé de préparation d'hexahydrobenzoates d'estradiol, caractérisé en ce qu'on fait réagir, en présence d'un agent de condensation, un halogénure d'hexahydrobenzoyle ou l'anhydride correspondant sur l'estradiol ou un de ses monoesters. SOUS-REVENDICATIONS 1.
    Procédé suivant la revendication pour la pré paration du 3-hexahydrobenzoate d'estradiol, carac térisé en ce qu'on emploie comme agent de conden sation un hydroxyde alcalin et on fait réagir une quantité sensiblement équimoléculaire de chlorure d'hexahydrobenzoyle sur l'estradiol. 2.
    Procédé suivant la revendication pour la pré paration du 3,17-dihexahydrobenzoate d'estradiol, caractérisé en ce qu'on emploie comme agent de condensation une base tertiaire, telle que la pyridine, et on fait réagir un excédent de chlorure d'hexa- hydrobenzoyle sur l'estradiol. 3.
    Procédé suivant la revendication pour la pré paration du 3-benzoate-17-hexahydrobenzoate d'es- tradiol, caractérisé en ce qu'on fait réagir du chlorure d'hexahydrobenzoyle sur le 3-benzoate d'estradiol. 4.
    Procédé suivant la revendication pour la pré paration du 17-hexahydrobenzoate d'estradiol, carac térisé en ce qu'on emploie comme agent de conden sation l'acide para-toluène-sulfonique et on fait réagir l'anhydride hexahydrobenzoïque sur l'estradiol, après quoi on traite le produit d'estérification par l'am moniaque. 5.
    Procédé suivant la revendication et Ia sous- revendication 2, caractérisé en ce qu'on hydrolyse le 3,17-dihexahydrobenzoate d'estradiol par une solu tion aqueuse d'hydroxyde de sodium en vue de l'ob tention du 17-hexahydrobenzoate. 6.
    Procédé suivant la revendication et la sous- revendication 3, caractérisé en ce qu'on hydrolyse le 3-benzoate-17-hexahydrobenzoate d'estradiol par une solution aqueuse d'hydroxyde de sodium en vue de l'obtention du 17-hexahydrobenzoate.
CH351966D 1955-01-25 1956-01-18 Procédé de préparation d'esters d'estradiol CH351966A (fr)

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