PL217174B1 - Fotochromowe pochodne 4-amino-N-(6-metoksypirydazyn-3-ilo)benzenosulfonamidu i sposób ich otrzymywania - Google Patents

Fotochromowe pochodne 4-amino-N-(6-metoksypirydazyn-3-ilo)benzenosulfonamidu i sposób ich otrzymywania

Info

Publication number
PL217174B1
PL217174B1 PL394762A PL39476211A PL217174B1 PL 217174 B1 PL217174 B1 PL 217174B1 PL 394762 A PL394762 A PL 394762A PL 39476211 A PL39476211 A PL 39476211A PL 217174 B1 PL217174 B1 PL 217174B1
Authority
PL
Poland
Prior art keywords
hydroxyethyl
amino
methoxypyridazin
mixture
aniline
Prior art date
Application number
PL394762A
Other languages
English (en)
Other versions
PL394762A1 (pl
Inventor
Sonia Zielińska
Maria Larkowska
Stanisław Kucharski
Original Assignee
Politechnika Wroclawska
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Politechnika Wroclawska filed Critical Politechnika Wroclawska
Priority to PL394762A priority Critical patent/PL217174B1/pl
Publication of PL394762A1 publication Critical patent/PL394762A1/pl
Publication of PL217174B1 publication Critical patent/PL217174B1/pl

Links

Landscapes

  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)

Description

Przedmiotem wynalazku są fotochromowe pochodne 4-amino-N-(6-metoksypirydazyn-3-ilo)benzenosulfonamidu oraz sposób ich otrzymywania znajdujące zastosowanie w optycznym przetwarzaniu informacji, holografii i optyce nieliniowej.
Z polskiego opisu patentowego nr 190968 znane są chromoforowe monomery metakrylowe oraz sposób ich otrzymywania, który polega na tym, że N-podstawione ugrupowaniem heteroaromatycznym w grupie sulfonamidowej 4-aminobenzenosulfonamidy, z ugrupowaniem tiazol-2-ylowym, pirymidyn-2-ylowym, 2,6-dimetylopirymidyn-4-ylowym lub 5-metyloizoksazol-3-ylowym, poddaje się reakcji diazowania, korzystnie w środowisku stężonego kwasu octowego, po czym otrzymane sole diazoniowe poddaje się reakcji sprzęgania z N-alkilo-N-(metakryloiloksy)etyloaniliną, w której grupą alkilową jest CH3-, C2H5- lub C4H9-, korzystnie w środowisku mieszaniny stężonego kwasu octowego z 2-metoksy- lub 2-etoksyetanolem, w obecności octanu sodowego i w temperaturze od 0 do 5°C, a otrzymane chromoforowe monomery metakrylowe oczyszcza się przez krystalizację z mieszaniny dimetyloformamidu i wody. Związki wytwarzane tym sposobem są opisane jako reaktywne barwniki azowe, wykazujące własności nieliniowo optyczne i znajdujące zastosowanie do wytwarzania barwników polimerowych oraz polimerowych materiałów nieliniowo optycznych. Z kolei w polskim zgłoszeniu patentowym nr P 386749 opisano chromofor nitrotiazolowy, 2-{2-[metylo({4-[(E)-2-(5-nitro-1,3-tiazol-2-ylo)diazen-1-ylo]fenylo})amino]etoksy}etanol oraz sposób jego wytwarzania polegający na tym, że w pierwszym etapie otrzymuje się sól diazoniową 2-amino-5-nitrotiazolu poprzez reakcję diazowania stałego 2-amino-5-nitrotiazolu z kwasem nitrozylosiarkowym w mieszaninie kwasu propionowego i octowego, a następnie sól tę sprzęga się z 2-{2-[metylo(fenylo)amino]etoksy)etanolem. Surowy produkt reakcji w postaci 2-{2-[metylo((4-[(E)-2-(5-nitro-1,3-tiazol-2-ylo)diazen-1-ylo]fenylo})amino]etoksy}etanolu po wytrąceniu z mieszaniny poreakcyjnej i wysuszeniu, oczyszcza się za pomocą chromatografii kolumnowej.
Z publikacji R. Janik. S. Kucharski, A. Kubaińska, B. Łyko. Polish Journal of Chemistry. 75 (2001) 241 - 252 znane są fotoczułe monomery metakrylowe, otrzymywane na drodze sprzęgania soli diazoniowych wytworzonych z sulfatiazolu, sulfametoksazolu, sulfadiazyny, kwasu 4-aminobenzoesowego oraz 4-nitroaniliny z N-alkilo-N-[2-(metakroiloksy)etylo]anilinami. Związki te ulegają odwracalnej izomeryzacji trans-cis pod wpływem absorpcji promieniowania elekromagnetycznego z wydajnością dla przemiany trans-cis wynoszącą około 50%.
Nie są znane fotochromowe pochodne 4-amino-N-(6-metoksypirydazyn-3-ilo)benzenosulfonamidu stanowiące przedmiot wynalazku.
Wynalazek dotyczy fotochromowych pochodnych 4-amino-N-(6-metoksypirydazyn-3-ilo)benzenosulfonamidu o wzorze ogólnym 1, w którym R oznacza grupę N-(2-hydroksyetylo)metyloaminową, N-etylo-N-(2-hydroksyetylo)aminową lub bis[N-(2-hydroksyetylo)]aminową.
Wynalazek zapewnia także sposób otrzymywania fotochromowych pochodnych 4-amino-N-(6-metoksypirydazyn-3-ilo)benzenosulfonamidu o wzorze ogólnym 1, w którym R oznacza grupę N-(2-hydroksyetylo)-N-metyloaminową, N-etylo-N-(2-hydroksyetylo)aminową lub bis[N-(2-hydroksyetylo)]aminową charakteryzujący się tym, że 4-amino-N-(6-metoksypirydazyn-3-ilo)benzenosulfonamid poddaje się reakcji diazowania azotanem (III) sodu w mieszaninie stężonego kwasu solnego, wody i lodowatego kwasu octowego, a następnie powstałą sól diazoniową w postaci chlorku 4-[(6-metoksypirydazyn-3-ilo)sulfamoilo]benzenodiazoniowego sprzęga się z aniliną.
Korzystnie anilinę wybiera się spośród N-(2-hydroksyetylo)-N-metyloaniliny, N-etylo-N-(2-hydroksyetylo)aniliny lub bis(N-(2-hydroksyetylo))aniliny.
Korzystnie reakcję diazowania prowadzi się w mieszaninie stężonego kwasu solnego, wody i lodowatego kwasu octowego zawierającej od 6 do 10% objętościowych stężonego kwasu solnego oraz od 50 do 60% objętościowych lodowatego kwasu octowego.
Korzystnie w reakcji diazowania wykorzystuje się od 1,05 do 1,3 mola azotanu (III) sodu na 1 mol 4-amino-N-(6-metoksypirydazyn-3-ilo)benzenosulfonamidu.
Korzystnie reakcję sprzęgania prowadzi się przy stosunku molowym soli diazoniowej w postaci chlorku 4-[(6-metoksypirydazyn-3-ilo)sulfamoilo]benzenodiazoniowego do N-(2-hydroksyetylo)-N-metyloaniliny, N-etylo-N-(2-hydroksyetylo)aniliny lub bis[N-(2-hydroksyetylo)]aniliny mieszczącym się w zakresie od 4:5 do 5:4.
Korzystnie mieszaninę po sprzęganiu zobojętnia się octanem sodu, octanem potasu lub węglanem sodu.
PL 217 174 B1
Korzystnie otrzymane produkty reakcji sprzęgania po wydzieleniu i wysuszeniu oczyszcza się przez krystalizację z mieszaniny wodno - N,N-dimetyloformamidowej.
Korzystnie otrzymane produkty reakcji sprzęgania po wydzieleniu i wysuszeniu oczyszcza się przez krystalizację z mieszaniny wodno - tetrahydrofuranowej.
Korzystnie otrzymane produkty reakcji sprzęgania po wydzieleniu i wysuszeniu oczyszcza się przez krystalizację z mieszaniny wodno - pirydynowej.
Przedmiot wynalazku przedstawiony jest w przykładach wytwarzania chromoforowych pochodnych 4-amino-N-(6-metoksypirydazyn-3-ilo)benzenosulfonamidu.
P r z y k ł a d 1
Sposób wytwarzania 4-[(E)-[4-[2-hydroksyetylo(metylo)amino]fenylo]azo]-N-(6-metoksypirydazyn-3-ilo)benzenosulfonamidu o wzorze ogólnym 1, w którym R oznacza grupę N-(2-hydroksyetylo)-N-metyloaminową.
W zlewce umieszcza się 2,80 g (10 mmol) 4-amino-N-(6-metoksypirydazyn-3-ilo)benzeno3 sulfonamidu, 3 cm stężonego kwasu solnego i mieszając ogrzewa się do temperatury 50 - 60°C w celu uzyskania jednolitej dyspersji chlorku [4-[(6-metoksypirydazyn-3-ilo)sulfamoilo]fenylo]amoniowego. Po ochłodzeniu mieszaniny dodaje się 22 cm3 wody destylowanej, 25 cm3 lodowatego kwasu octowego i dokładnie miesza. Całość chłodzi się w łaźni lodowej do temperatury około 0°C i do zimnej mieszani3 ny wkrapla się wodny roztwór azotanu (III) sodu [0,72 g (10,5 mmol) NaNO2 w 5 cm3 wody destylowanej, utrzymując temperaturę układu poniżej 6°C. Po wkropleniu całość miesza się jeszcze przez 30 minut w temperaturze nieprzekraczającej 6°C, a następnie wlewa powoli roztwór 1,89 g (12,5 mmol) 3
N-(2-hydroksyetylo)-N-metyloaniliny w 5 cm3 metanolu. Zawartość zlewki miesza się przez kolejne 60 minut, a następnie zobojętnia wodnym roztworem octanu sodu i pozostawia w chłodziarce na 20 godzin w celu skoagulowania powstałego osadu barwnika. Po tym czasie osad odsącza się, przemywa kilkakrotnie ciepłą wodą destylowaną i suszy w temperaturze 45°C. Wysuszony produkt oczyszcza się przez krystalizację z mieszaniny wodno - N,N-dimetyloformamidowej. Wydajność produktu otrzymanego tym sposobem wynosi 78%.
1H NMR (rozpuszczalnik: DMSO-d6, wzorzec: TMS): 3,08 ppm, s, 3H (CH3N); 3,54 ppm, d, 2H (NCH2); 3,58 ppm, d, 2H (CH2O); 3,83 ppm, s, 3H (OCH3); 4,86 ppm. b.s., 1H (OH); 6,84 ppm, d, 2H (protony w pierścieniu fenylenowym w pozycji orto do grupy aminowej); 7,36 ppm, d, 2H (protony w pierścieniu 6-metoksypirydazyn-3-ilowym); 7,75 ppm, d, 2H (protony w pierścieniu fenylenowym w pozycji meta do grupy aminowej); 7,86 ppm, d, 2H (protony w pierścieniu fenylenowym w pozycji orto do grupy SO2); 7,95 ppm. d, 2H (protony w pierścieniu fenylenowym w pozycji meta do grupy SO2).
P r z y k ł a d 2
Sposób wytwarzania 4-[(E)-[4-[etylo(2-hydroksyetylo)amino]fenylo]azo]-N-(6-metoksypirydazyn-3-ilo)benzenosulfonamidu o wzorze ogólnym 1, w którym R oznacza grupę N-etylo-N-(2-hydroksyetylo)aminową.
W zlewce umieszcza się 3,50 g (12,5 mmol) 4-amino-N-(6-metoksypirydazyn-3-ilo)benzeno3 sulfonamidu, 8,75 cm3 stężonego kwasu solnego i mieszając ogrzewa się do temperatury 50 - 60°C w celu uzyskania jednolitej dyspersji chlorku [4-[(6-metoksypirydazyn-3-ilo)sulfamoilo]fenylo]33 amoniowego. Po ochłodzeniu mieszaniny dodaje się 26,25 cm3 wody destylowanej, 52,5 cm3 lodowatego kwasu octowego i dokładnie miesza. Całość chłodzi się w łaźni lodowej do temperatury około
0°C i do zimnej mieszaniny wkrapla się wodny roztwór azotanu (III) sodu [1,12 g (16,25 mmol) NaNO2 3 w 7 cm3 wody destylowanej], utrzymując temperaturę układu poniżej 6°C. Po wkropleniu całość miesza się jeszcze przez 30 minut w temperaturze nieprzekraczającej 6°C, a następnie wlewa powoli 3 roztwór 1,65 g (10 mmol) N-etylo-N-(2-hydroksyetylo)aniliny w 5 cm3 metanolu. Zawartość zlewki miesza się przez kolejne 60 minut, a następnie zobojętnia wodnym roztworem octanu potasu i pozostawia w chłodziarce na 20 godzin w celu skoagulowania powstałego osadu barwnika. Po tym czasie osad odsącza się, przemywa kilkakrotnie ciepłą wodą destylowaną i suszy w temperaturze 45°C. Wysuszony produkt oczyszcza się przez krystalizację z mieszaniny wodno - tetrahydrofuranowej. Wydajność produktu otrzymanego tym sposobem wynosi 73%.
1H NMR (rozpuszczalnik: DMSO-d6, wzorzec: TMS): 1,09 ppm, t, 3H (CH3C); 3,49 ppm, m, 4H (CH2NCH2); 3,58 ppm, d, 2H (CH2O); 3,87 ppm, s, 3H (OCH3); 4,88 ppm, b.s., 1H (OH); 6,85 ppm, d, 2H (protony w pierścieniu fenylenowym w pozycji orto do grupy aminowej); 7,37 ppm, d, 2H (protony w pierścieniu 6-metoksypirydazyn-3-ilowym); 7,75 ppm, d, 2H (protony w pierścieniu fenylenowym w pozycji meta do grupy aminowej); 7,85 ppm, d, 2H (protony w pierścieniu fenylenowym w pozy4
PL 217 174 B1 cji orto do grupy SO2); 7,96 ppm, d, 2H (protony w pierścieniu fenylenowym w pozycji meta do grupy SO2).
P r z y k ł a d 3
Sposób wytwarzania 4-[(E)-[4-[bis(2-hydroksyetylo)amino]fenylo]azo]-N-(6-metoksypirydazyn-3-ilo)benzenosulfonamidu o wzorze ogólnym 1, w którym R oznacza grupę bis[N-(2-hydroksyetylo)]aminową.
W zlewce umieszcza się 2,80 g (10 mmol) 4-amino-N-(6-metoksypirydazyn-3-ilo)benzenosulfo3 namidu, 4,8 cm1 2 3 4 5 6 7 8 stężonego kwasu solnego i mieszając ogrzewa się do temperatury 50 - 60°C w celu uzyskania jednolitej dyspersji chlorku [4-[(6-metoksypirydazyn-3-ilo)sulfamoilo]fenylo]amoniowego. Po 33 ochłodzeniu mieszaniny dodaje się 22,2 cm3 wody destylowanej, 33 cm3 lodowatego kwasu octowego i dokładnie miesza. Całość chłodzi się w łaźni lodowej do temperatury około 0°C i do zimnej mieszani3 ny wkrapla się wodny roztwór azotanu (III) sodu [0,76 g (11 mmol) NaNO2 w 5 cm3 wody destylowanej], utrzymując temperaturę układu poniżej 6°C. Po wkropleniu całość miesza się jeszcze przez 30 minut w temperaturze nieprzekraczającej 6°C, a następnie wlewa powoli roztwór 1,81 g (10 mmol) 3 bis[N-(2-hydroksyetylo)]aniliny w 5 cm3 metanolu. Zawartość zlewki miesza się przez kolejne 60 minut, a następnie zobojętnia wodnym roztworem octanu potasu i pozostawia w chłodziarce na 20 godzin w celu skoagulowania powstałego osadu barwnika. Po tym czasie osad odsącza się, przemywa kilkakrotnie ciepłą wodą destylowaną i suszy w temperaturze 45°C. Wysuszony produkt oczyszcza się przez krystalizację z mieszaniny wodno - pirydynowej. Wydajność produktu otrzymanego tym sposobem wynosi 72%.
1H NMR (rozpuszczalnik: DMSO-d6, wzorzec: TMS): 3,58 ppm, m, 8H (CH2CH2); 3,83 ppm, s, 3H (OCH3); 4,86 ppm, b.s., 2H (OH); 6,85 ppm, d, 2H (protony w pierścieniu fenylenowym w pozycji orto do grupy aminowej); 7,37 ppm, d, 2H (protony w pierścieniu 6-metoksypirydazyn-3-ilowym); 7,75 ppm, d, 2H (protony w pierścieniu fenylenowym w pozycji meta do grupy aminowej); 7,85 ppm, d, 2H (protony w pierścieniu fenylenowym w pozycji orto do grupy SO2); 7,96 ppm, d, 2H (protony w pierścieniu fenylenowym w pozycji meta do grupy SO2).

Claims (12)

1. Fotochromowe pochodne 4-amino-N-(6-metoksypirydazyn-3-ilo)benzenosulfonamidu o wzorze ogólnym 1, w którym R oznacza grupę N-(2-hydroksyetylo)-N-metyloaminową, N-etylo-N-(2-hydroksyetylo)aminową lub bis[N-(2-hydroksyetylo)]aminową.
2. Sposób otrzymywania fotochromowych pochodnych 4-amino-N-(6-metoksypirydazyn-3-ilo)benzenosulfonamidu o wzorze ogólnym 1, w którym R oznacza grupę N-(2-hydroksyetylo)-N-metyloaminową, N-etylo-N-(2-hydroksyetylo)aminową lub bis[N-(2-hydroksyetylo)]aminową, znamienny tym, że 4-amino-N-(6-metoksypirydazyn-3-ilo)benzenosulfonamid poddaje się reakcji diazowania azotanem (III) sodu w mieszaninie stężonego kwasu solnego, wody i lodowatego kwasu octowego, a następnie powstałą sól diazoniową w postaci chlorku 4-[(6-metoksypirydazyn-3-ilo)sulfamoilo]benzenodiazoniowego sprzęga się aniliną.
3. Sposób według zastrz. 2, znamienny tym, że anilinę wybiera się spośród N-(2-hydroksyetylo)-N-metyloaniliny, N-etylo-N-(2-hydroksyetylo)aniliny lub bis(N-(2-hydroksyetylo))aniliny.
4. Sposób według zastrz. 2, znamienny tym, że reakcję diazowania prowadzi się w mieszaninie stężonego kwasu solnego, wody i lodowatego kwasu octowego zawierającej od 6 do 10% objętościowych stężonego kwasu solnego oraz od 50 do 60% objętościowych lodowatego kwasu octowego.
5. Sposób według zastrz. 2, znamienny tym, że w reakcji diazowania wykorzystuje się od 1,05 do 1,3 mola azotanu (III) sodu na 1 mol 4-amino-N-(6-metoksypirydazyn-3-ilo)benzenosulfonamidu.
6. Sposób według zastrz. 2, znamienny tym, że reakcję sprzęgania prowadzi się przy stosunku molowym soli diazoniowej w postaci chlorku 4-[(6-metoksypirydazyn-3-ilo)sulfamoilo]benzenodiazoniowego do N-(2-hydroksyetylo)-N-metyloaniliny N-etylo-N-(2-hydroksyetylo)aniliny lub bis[N-(2-hydroksyetylo)]aniliny mieszczącym się w zakresie od 4:5 do 5:4.
7. Sposób według zastrz. 2, znamienny tym, że mieszaninę po sprzęganiu zobojętnia się octanem sodu.
8. Sposób według zastrz. 2, znamienny tym, że mieszaninę po sprzęganiu zobojętnia się octanem potasu.
PL 217 174 B1
9. Sposób według zastrz. 2, znamienny tym, że mieszaninę po sprzęganiu zobojętnia się węglanem sodu.
10. Sposób według zastrz. 2, znamienny tym, że otrzymane produkty reakcji sprzęgania po wydzieleniu i wysuszeniu oczyszcza się przez krystalizację z mieszaniny wodno - N,N-dimetyloformamidowej.
11. Sposób według zastrz. 2, znamienny tym, że otrzymane produkty reakcji sprzęgania po wydzieleniu i wysuszeniu oczyszcza się przez krystalizację z mieszaniny wodno - tetrahydrofuranowej.
12. Sposób według zastrz. 2, znamienny tym, że otrzymane produkty reakcji sprzęgania po wydzieleniu i wysuszeniu oczyszcza się przez krystalizację z mieszaniny wodno - pirydynowej.
PL394762A 2011-05-04 2011-05-04 Fotochromowe pochodne 4-amino-N-(6-metoksypirydazyn-3-ilo)benzenosulfonamidu i sposób ich otrzymywania PL217174B1 (pl)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
PL394762A PL217174B1 (pl) 2011-05-04 2011-05-04 Fotochromowe pochodne 4-amino-N-(6-metoksypirydazyn-3-ilo)benzenosulfonamidu i sposób ich otrzymywania

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
PL394762A PL217174B1 (pl) 2011-05-04 2011-05-04 Fotochromowe pochodne 4-amino-N-(6-metoksypirydazyn-3-ilo)benzenosulfonamidu i sposób ich otrzymywania

Publications (2)

Publication Number Publication Date
PL394762A1 PL394762A1 (pl) 2011-12-05
PL217174B1 true PL217174B1 (pl) 2014-06-30

Family

ID=45374323

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
PL394762A PL217174B1 (pl) 2011-05-04 2011-05-04 Fotochromowe pochodne 4-amino-N-(6-metoksypirydazyn-3-ilo)benzenosulfonamidu i sposób ich otrzymywania

Country Status (1)

Country Link
PL (1) PL217174B1 (pl)

Also Published As

Publication number Publication date
PL394762A1 (pl) 2011-12-05

Similar Documents

Publication Publication Date Title
Yen et al. Synthesis and absorption spectra of hetarylazo dyes derived from coupler 4-aryl-3-cyano-2-aminothiophenes
CN101337925B (zh) 偶氮化合物或其盐
Geng et al. From heterocyclic hydrazone to hydrazone-azomethine dyes: Solvent and pH induced hydrazone and azo-keto transformation for a family of pyrazolone-based heterocyclic dyes
Seferoğlu et al. The synthesis, spectroscopic properties and crystal structure of novel, bis-hetarylazo disperse dyes
US4594420A (en) Perylene-3,4,9,10-tetracarboxylic acid monoanhydride monoimide and monoimidazolide compounds, processes for their preparation and their use
US4908435A (en) Aromatic disazo compounds having strong infra-red absorption
KR101521141B1 (ko) 아조 화합물 또는 그 염
PL217174B1 (pl) Fotochromowe pochodne 4-amino-N-(6-metoksypirydazyn-3-ilo)benzenosulfonamidu i sposób ich otrzymywania
PL214521B1 (pl) Fotochromowa azowa pochodna 4-amino-N-(6-metoksypirydazy
CN111896536A (zh) 一种苯并噻唑类偶氮酸碱指示剂及其合成方法
JPS5839182B2 (ja) 芳香族アミンのジアゾ化法
PL234948B1 (pl) 4-[(E)-[4-[N-metylo-N-[2-(etoksy)-etylo]amino]fenylo]azo]-N- -(4,6-dimetylopirymidyn-2-ylo)benzenosulfonoamid i sposób jego wytwarzania
PL223228B1 (pl) Fotochromowa pochodna N-(5-metylo-1,3,4-tiadiazol-2-ilo)-4-[(E)-fenyloazo]benzenosulfonamidu i sposób jej wytwarzania
PL216934B1 (pl) Fotochromowe pochodne N-(2,6-dimetoksypirymidyn-4-ilo)benzenosulfonamidu i sposób ich otrzymywania
RS20181114A1 (sr) Nove azo-azometinske boje iz 3-cijano-6-hidroksi-4-metil-2-piridona
PL218758B1 (pl) Fotochromowe barwniki N-(5-metylo-1,3,4-tiadiazol-2-ilo)-4-[(E)-fenyloazo]- benzenosulfonamidowe i sposób ich wytwarzania
PL221865B1 (pl) Pochodne kwasu 3-[(E)-fenyloazo]benzoesowego i sposób ich wytwarzania
JPH03294265A (ja) フタルイミド誘導体
PL229885B1 (pl) Barwniki 4-[(E)-fenyloazo]-N-(2-pirydylo)benzenosulfonamidowe i sposób ich otrzymywania
PL214511B1 (pl) Chromoforowe pochodne [(2S)-1-fenylopirolidyn-2-ylo]metanolu i sposób ich wytwarzania
PL214071B1 (pl) Fotochromowa pochodna N-[4-[(E)-fenyloazo]fenylo]sulfonylobenzamidu i sposób jej otrzymywania
PL221864B1 (pl) Pochodne kwasu 5-[(E)-fenyloazo]benzeno-1,3-dikarboksylowego i sposób ich wytwarzania
PL213884B1 (pl) Azobenzenowe pochodne fenolu, zawierające pierścień heterocykliczny oraz sposób ich wytwarzania
RS20160746A1 (sr) Nove azo boje iz 3-amido-4-hidroksi-4-metil-2-piridona
PL216933B1 (pl) Chromoforowa pochodna 4-amino-N-(2,6-dimetoksypirymidyn-4-ilo)benzenosulfonamidu i sposób jej wytwarzania

Legal Events

Date Code Title Description
LAPS Decisions on the lapse of the protection rights

Effective date: 20140504