JPH033600B2 - - Google Patents
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- JPH033600B2 JPH033600B2 JP58176840A JP17684083A JPH033600B2 JP H033600 B2 JPH033600 B2 JP H033600B2 JP 58176840 A JP58176840 A JP 58176840A JP 17684083 A JP17684083 A JP 17684083A JP H033600 B2 JPH033600 B2 JP H033600B2
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- B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
- B41—PRINTING; LINING MACHINES; TYPEWRITERS; STAMPS
- B41M—PRINTING, DUPLICATING, MARKING, OR COPYING PROCESSES; COLOUR PRINTING
- B41M5/00—Duplicating or marking methods; Sheet materials for use therein
- B41M5/26—Thermography ; Marking by high energetic means, e.g. laser otherwise than by burning, and characterised by the material used
- B41M5/30—Thermography ; Marking by high energetic means, e.g. laser otherwise than by burning, and characterised by the material used using chemical colour formers
- B41M5/337—Additives; Binders
- B41M5/3375—Non-macromolecular compounds
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- Chemical & Material Sciences (AREA)
- Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
- General Chemical & Material Sciences (AREA)
- Physics & Mathematics (AREA)
- Optics & Photonics (AREA)
- Heat Sensitive Colour Forming Recording (AREA)
Description
本発明は、保存安定性及び熱応答性の優れた感
熱記録材料に関するものである。 感熱記録材料は一般に支持体上に電子供与性の
通常無色ないし淡色の染料前駆体と電子受容性の
顕色剤を主成分とする感熱記録層を設けたもの
で、熱ヘツド、熱ペン、レーザー光等で加熱する
ことにより染料前駆体と顕色剤とが瞬時反応し、
記録画像が得られるもので、特公昭43−4160号、
特公昭45−14039号公報等に開示されている。こ
のような感熱記録材料は比較的簡単な装置で記録
が得られ、保守が容易であること、騒音の発生が
ないことなどの利点があ有り、計測用記録計、フ
アクシミリ、プリンター、コンピユーターの端末
機、ラベル、乗車券等自動券売機など広範囲の分
野に利用されている。 感熱記録材料に要求される基本的性能として
は、十分な発色画像濃度及び感度をもつこと、経
時による発色画像の劣化がないことなどがある。
また、近年、印字記録の高速化が進められ記録装
置自体の高速化と共にそれに対応できる記録材
料、すなわち低い熱エネルギーで高濃度の発色画
像が得られる熱応答性に優れている感熱記録材料
の開発が望まれている。さらに感熱記録材料が広
く用いられるようになるとともに整髪料、ハンド
クリームや皮膚の汗に含まれる油脂類などの油状
物の付着による画像の安定性（耐脂性）等の特性
も要求されるようになり、熱応答性、保存性を十
分満たすような感熱記録材料が望まれるようにな
つてきた。 従来より高濃度の発色画像を得るために各種添
加剤を記録剤層中に含有させる方法が知られてい
る。例えば、特公昭43−4160号には尿素、無水フ
タル酸、アセトアニリド等を、特公昭48−19231
号には蜜ろう、カルナウバろう、パラフインワツ
クス等の天然及び合成ワツクス類を、特公昭49−
17748号にはサリチル酸、フタル酸モノベンジル
エステル等を添加する方法が開示されている。し
かしながら熱応答性が悪く十分な濃度が得られな
かつたり、高濃度の画像が得られても保存性が悪
く経時的に劣化する等の欠点があり満足するもの
は得られていない。 本発明者らは熱応答性、画像の保存性に優れた
感熱記録材料を得るため添加剤を種々検討した結
果、通常無色ないし淡色の染料前駆体と加熱時反
応して該染料前駆体を発色せしめる顕色剤を含有
する感熱記録材料において、該感熱記録材料を記
録層中に、下記一般式〔〕で表わされる化合物
と１，１，３−トリス（３−ｔ−ブチル−４−ヒ
ドロキシ−６−メチルフエニル）ブタンを含有さ
せることにより、諸特性に優れた感熱記録材料を
得ることができた。 （但し、Ｒはアラルキル基を示す。） 本発明に用いられる１，１，３−トリス（３−
ｔ−ブチル−４−ヒドロキシ−６−メチルフエニ
ル）ブタンは、すでに特願昭57−112106号に示し
たように、発色画像の保存性を向上させるが、熱
応答性が不十分であつた。しかし、上記一般式
〔〕で示される化合物と共に記録層中に含有さ
せることにより熱応答性が著しく向上し、高濃度
の発色画像が得られると共に保存性もさらに向上
し、併用による相乗効果があることを見出した。 本発明に用いられる上記一般式〔〕で示され
る化合物としては、例えば、フタル酸ジベンジル
エステル、イソフタル酸ジベンジルエステル、テ
レフタル酸ジベンジルエステル、テレフタル酸ジ
フエネチルエステル等があげられる。 本発明に用いられる上記一般式〔〕で示され
る化合物と１，１，３−トリス（３−ｔ−ブチル
−４−ヒドロキシ−６−メチルフエニル）ブタン
との混合比は重量比で0.1：１〜３：１の範囲で、
好ましくは0.3：０〜２：１の範囲である。 本発明の感熱記録材料に用いられる主な成分を
具体的に説明するが、本発明の要旨を越えない限
り、本発明を限定するものではない。 染料前駆体としては、トリフエニルメタン系、
フルオラン系、ジフエニルメタン系、チアジン
系、スピロピラン系化合物などが挙げられる。例
えば、クリスタルバイオレツトラクトン、３−ジ
エチルアミノ−７−メチルフルオラン、３−ジエ
チルアミノ−６−クロロ−７−メチルフルオラ
ン、３−ジエチルアミノ−６−メチル−７−クロ
ロフルオラン、３−ジエチルアミノ−７−アニリ
ノフルオラン、３−ジエチルアミノ−７−（２−
クロロアニリノ）フルオラン、３−ジブチルアミ
ノ−７−（２−クロロアニリノ）フルオラン、３
−ジエチルアミノ−７−（３−クロロアニリノ）
フルオラン、３−ジエチルアミノ−６−メチル−
７−アニリノフルオラン、３−（Ｎ−エチル−Ｐ
−トルイジノ）−６−メチル−７−アニリノフル
オラン、３−（Ｎ−メチルシタロヘキシルアミノ）
−３−メチル−７−アニリノフルオラン、３−ピ
ペリジノ−３−メチル−７−アニリノフルオラン
等がある。 顕色剤としては、一般に感熱紙に使用される酸
性物質が使用でき、例えば、フエノール、ｐ−ｔ
−ブチルフエノール、ｐ−フエニルフエノール、
ナフトール、ｐ−ヒドロキシアセトフエノン、
２，2′−ジヒドロキシジフエノール、４，4′−イ
ソプロピリデン（２−ｔ−ブチルフエノール）、
４，4′−イソプロピリデンジフエノール、４，
4′−シクロヘキシリデンジフエノール、ノボラツ
ク型フエノール樹脂、安息香酸、ｐ−ｔ−ブチル
安息香酸、ｐ−ヒドロキシ安息香酸、ｐ−ヒドロ
キシ安息香酸ベンジルエステル、ｐ−ヒドロキシ
安息香酸メチルエステルなどが挙げられる。 バインダーとしては、デンプン類、ヒドロキシ
エチルセルロース、メチルセルロース、カルボキ
シメチルセルロース、ゼラチン、カゼイン、ポリ
ビニルアルコール、変性ポリビニルアルコール、
スチレン−無水マレイン酸共重合体、エチレン・
無水マレイン酸共重合体などの水溶性バインダ
ー、スチレン・ブタジエン共重合体、アクリロニ
トリル−ブタジエン共重合体、アクリル酸メチル
−ブタジエン共重合体などのラテツクス系水不溶
性バインダーなどが挙げられる。 顔料としては、ケイソウ土、タルク、カオリ
ン、焼成カオリン、炭酸カルシウム、炭酸マグネ
シウム、酸化チタン、酸化亜鉛、酸化ケイ素、水
酸化アルミニウム、尿素−ホルマリン樹脂などが
挙げられる。 その他に、ヘツド摩耗防止、ステイツキング防
止などの目的でステアリン酸亜鉛、ステアリン酸
カルシウム等の高級脂肪酸金属塩、パラフイン、
酸化パラフイン、ポリエチレン、酸化ポリエチレ
ン、ステアリン酸アミド、カスターワツクス等の
ワツクス類を、また、ジオクチルスルホコハク酸
ナトリウム等の分散剤、ベンゾフエノン系、ベン
ゾトリアゾール系などの紫外線吸収剤、さらに界
面活性剤、蛍光染料などが挙げられる。 本発明による感熱記録材料に用いられる支持体
としては紙が主として用いられるが、各種不織
布、プラスチツクフイルム、合成紙、金属箔等あ
るいはこれらを組合わせた複合シートを任意に用
いることができる。 以下、実施例を示し、本発明を更に詳細に説明
するが、本発明はこの実施例のみに限定されるも
のではない。 実施例 １ ３−ジエチルアミノ−６−メチル−７−アニリ
ノフルオラン20ｇを２％ポリビニルアルコール水
溶液60ｇと共にボールミルで24時間分散した。一
方、ｐ−ヒドロキシ安息香酸ベンジル50ｇ、１，
１，３−トリス（３−ｔ−ブチル−４−ヒドロキ
シ−６−メチルフエニル）ブタン20ｇ、テレフタ
ル酸ジベンジルエステル20ｇを２％ポリビニルア
ルコール水溶液270ｇと共にボールミルで24時間
分散した。これらの分散液を混合し、炭酸カルシ
ウムの50％分散液100ｇを加え、さらにステアリ
ン酸亜鉛の20％分散液50ｇ、12％ポリビニルアル
コール水溶液250ｇ、水160ｇを加えて混合かくは
んして塗液とした。 次にこの塗液を坪量50ｇ／m2の原紙に染料前駆
体の量が0.5ｇ／m2となるように塗布乾燥し、ス
ーパーカレンダーで処理して感熱記録材料を得
た。 実施例 ２ 実施例１のテレフタル酸ジベンジルエステルの
かわりにイソフタル酸ジベンジルエステルを用い
た以外は実施例１と同様にして感熱記録材料を得
た。 比較例 １ 実施例１の１，１，３−トリス（３−ｔ−ブチ
ル−４−ヒドロキシ−６−メチルフエニル）ブタ
ンとテレフタル酸ジベンジルエステルを除いた以
外は実施例１と同様にして感熱記録材料を得た。 比較例 ２ 実施例１のテレフタル酸ジベンジルエステルを
除いた以外は実施例１と同様にして感熱記録材料
を得た。 比較例 ３ 実施例１の１，１，３−トリス（３−ｔ−ブチ
ル−４−ヒドロキシ−６−メチルフエニル）ブタ
ンを除いた以外は実施例１と同様にして感熱記録
材料を得た。 実施例１、２及び比較例１、２、３で得た感熱
記録材料について以下に記す試験を行ない評価し
た。 試 験 感熱フアクシミリ試験機を用いて印加パルス巾
1.8ミリ秒、印加電圧16.00ボルトの条件で印字
し、発色画像を得たのち、次に示す保存試験を行
つた。結果を表１に示した。なお、発色画像の濃
度はマクベス濃度計RD514を用いて測定した。 (a) 発色画像濃度を測定した。 (b) 耐熱性試験；60℃の環境下に24時間保存した
のち画像濃度を測定し、画像残存率を求めた。 画像残存率（％）＝試験後の画像濃度／試験前の画像
濃度×100 (c) 耐湿熱性試験；40℃、相対湿度90％の環境下
に24時間保存したのち画像濃度を測定し、画像
残存率を求めた。 (d) 耐脂性試験；画像部を指の腹で強く押しつけ
たのち室温に２日間放置し、画像濃度を測定し
画像残存率を求めた。
熱記録材料に関するものである。 感熱記録材料は一般に支持体上に電子供与性の
通常無色ないし淡色の染料前駆体と電子受容性の
顕色剤を主成分とする感熱記録層を設けたもの
で、熱ヘツド、熱ペン、レーザー光等で加熱する
ことにより染料前駆体と顕色剤とが瞬時反応し、
記録画像が得られるもので、特公昭43−4160号、
特公昭45−14039号公報等に開示されている。こ
のような感熱記録材料は比較的簡単な装置で記録
が得られ、保守が容易であること、騒音の発生が
ないことなどの利点があ有り、計測用記録計、フ
アクシミリ、プリンター、コンピユーターの端末
機、ラベル、乗車券等自動券売機など広範囲の分
野に利用されている。 感熱記録材料に要求される基本的性能として
は、十分な発色画像濃度及び感度をもつこと、経
時による発色画像の劣化がないことなどがある。
また、近年、印字記録の高速化が進められ記録装
置自体の高速化と共にそれに対応できる記録材
料、すなわち低い熱エネルギーで高濃度の発色画
像が得られる熱応答性に優れている感熱記録材料
の開発が望まれている。さらに感熱記録材料が広
く用いられるようになるとともに整髪料、ハンド
クリームや皮膚の汗に含まれる油脂類などの油状
物の付着による画像の安定性（耐脂性）等の特性
も要求されるようになり、熱応答性、保存性を十
分満たすような感熱記録材料が望まれるようにな
つてきた。 従来より高濃度の発色画像を得るために各種添
加剤を記録剤層中に含有させる方法が知られてい
る。例えば、特公昭43−4160号には尿素、無水フ
タル酸、アセトアニリド等を、特公昭48−19231
号には蜜ろう、カルナウバろう、パラフインワツ
クス等の天然及び合成ワツクス類を、特公昭49−
17748号にはサリチル酸、フタル酸モノベンジル
エステル等を添加する方法が開示されている。し
かしながら熱応答性が悪く十分な濃度が得られな
かつたり、高濃度の画像が得られても保存性が悪
く経時的に劣化する等の欠点があり満足するもの
は得られていない。 本発明者らは熱応答性、画像の保存性に優れた
感熱記録材料を得るため添加剤を種々検討した結
果、通常無色ないし淡色の染料前駆体と加熱時反
応して該染料前駆体を発色せしめる顕色剤を含有
する感熱記録材料において、該感熱記録材料を記
録層中に、下記一般式〔〕で表わされる化合物
と１，１，３−トリス（３−ｔ−ブチル−４−ヒ
ドロキシ−６−メチルフエニル）ブタンを含有さ
せることにより、諸特性に優れた感熱記録材料を
得ることができた。 （但し、Ｒはアラルキル基を示す。） 本発明に用いられる１，１，３−トリス（３−
ｔ−ブチル−４−ヒドロキシ−６−メチルフエニ
ル）ブタンは、すでに特願昭57−112106号に示し
たように、発色画像の保存性を向上させるが、熱
応答性が不十分であつた。しかし、上記一般式
〔〕で示される化合物と共に記録層中に含有さ
せることにより熱応答性が著しく向上し、高濃度
の発色画像が得られると共に保存性もさらに向上
し、併用による相乗効果があることを見出した。 本発明に用いられる上記一般式〔〕で示され
る化合物としては、例えば、フタル酸ジベンジル
エステル、イソフタル酸ジベンジルエステル、テ
レフタル酸ジベンジルエステル、テレフタル酸ジ
フエネチルエステル等があげられる。 本発明に用いられる上記一般式〔〕で示され
る化合物と１，１，３−トリス（３−ｔ−ブチル
−４−ヒドロキシ−６−メチルフエニル）ブタン
との混合比は重量比で0.1：１〜３：１の範囲で、
好ましくは0.3：０〜２：１の範囲である。 本発明の感熱記録材料に用いられる主な成分を
具体的に説明するが、本発明の要旨を越えない限
り、本発明を限定するものではない。 染料前駆体としては、トリフエニルメタン系、
フルオラン系、ジフエニルメタン系、チアジン
系、スピロピラン系化合物などが挙げられる。例
えば、クリスタルバイオレツトラクトン、３−ジ
エチルアミノ−７−メチルフルオラン、３−ジエ
チルアミノ−６−クロロ−７−メチルフルオラ
ン、３−ジエチルアミノ−６−メチル−７−クロ
ロフルオラン、３−ジエチルアミノ−７−アニリ
ノフルオラン、３−ジエチルアミノ−７−（２−
クロロアニリノ）フルオラン、３−ジブチルアミ
ノ−７−（２−クロロアニリノ）フルオラン、３
−ジエチルアミノ−７−（３−クロロアニリノ）
フルオラン、３−ジエチルアミノ−６−メチル−
７−アニリノフルオラン、３−（Ｎ−エチル−Ｐ
−トルイジノ）−６−メチル−７−アニリノフル
オラン、３−（Ｎ−メチルシタロヘキシルアミノ）
−３−メチル−７−アニリノフルオラン、３−ピ
ペリジノ−３−メチル−７−アニリノフルオラン
等がある。 顕色剤としては、一般に感熱紙に使用される酸
性物質が使用でき、例えば、フエノール、ｐ−ｔ
−ブチルフエノール、ｐ−フエニルフエノール、
ナフトール、ｐ−ヒドロキシアセトフエノン、
２，2′−ジヒドロキシジフエノール、４，4′−イ
ソプロピリデン（２−ｔ−ブチルフエノール）、
４，4′−イソプロピリデンジフエノール、４，
4′−シクロヘキシリデンジフエノール、ノボラツ
ク型フエノール樹脂、安息香酸、ｐ−ｔ−ブチル
安息香酸、ｐ−ヒドロキシ安息香酸、ｐ−ヒドロ
キシ安息香酸ベンジルエステル、ｐ−ヒドロキシ
安息香酸メチルエステルなどが挙げられる。 バインダーとしては、デンプン類、ヒドロキシ
エチルセルロース、メチルセルロース、カルボキ
シメチルセルロース、ゼラチン、カゼイン、ポリ
ビニルアルコール、変性ポリビニルアルコール、
スチレン−無水マレイン酸共重合体、エチレン・
無水マレイン酸共重合体などの水溶性バインダ
ー、スチレン・ブタジエン共重合体、アクリロニ
トリル−ブタジエン共重合体、アクリル酸メチル
−ブタジエン共重合体などのラテツクス系水不溶
性バインダーなどが挙げられる。 顔料としては、ケイソウ土、タルク、カオリ
ン、焼成カオリン、炭酸カルシウム、炭酸マグネ
シウム、酸化チタン、酸化亜鉛、酸化ケイ素、水
酸化アルミニウム、尿素−ホルマリン樹脂などが
挙げられる。 その他に、ヘツド摩耗防止、ステイツキング防
止などの目的でステアリン酸亜鉛、ステアリン酸
カルシウム等の高級脂肪酸金属塩、パラフイン、
酸化パラフイン、ポリエチレン、酸化ポリエチレ
ン、ステアリン酸アミド、カスターワツクス等の
ワツクス類を、また、ジオクチルスルホコハク酸
ナトリウム等の分散剤、ベンゾフエノン系、ベン
ゾトリアゾール系などの紫外線吸収剤、さらに界
面活性剤、蛍光染料などが挙げられる。 本発明による感熱記録材料に用いられる支持体
としては紙が主として用いられるが、各種不織
布、プラスチツクフイルム、合成紙、金属箔等あ
るいはこれらを組合わせた複合シートを任意に用
いることができる。 以下、実施例を示し、本発明を更に詳細に説明
するが、本発明はこの実施例のみに限定されるも
のではない。 実施例 １ ３−ジエチルアミノ−６−メチル−７−アニリ
ノフルオラン20ｇを２％ポリビニルアルコール水
溶液60ｇと共にボールミルで24時間分散した。一
方、ｐ−ヒドロキシ安息香酸ベンジル50ｇ、１，
１，３−トリス（３−ｔ−ブチル−４−ヒドロキ
シ−６−メチルフエニル）ブタン20ｇ、テレフタ
ル酸ジベンジルエステル20ｇを２％ポリビニルア
ルコール水溶液270ｇと共にボールミルで24時間
分散した。これらの分散液を混合し、炭酸カルシ
ウムの50％分散液100ｇを加え、さらにステアリ
ン酸亜鉛の20％分散液50ｇ、12％ポリビニルアル
コール水溶液250ｇ、水160ｇを加えて混合かくは
んして塗液とした。 次にこの塗液を坪量50ｇ／m2の原紙に染料前駆
体の量が0.5ｇ／m2となるように塗布乾燥し、ス
ーパーカレンダーで処理して感熱記録材料を得
た。 実施例 ２ 実施例１のテレフタル酸ジベンジルエステルの
かわりにイソフタル酸ジベンジルエステルを用い
た以外は実施例１と同様にして感熱記録材料を得
た。 比較例 １ 実施例１の１，１，３−トリス（３−ｔ−ブチ
ル−４−ヒドロキシ−６−メチルフエニル）ブタ
ンとテレフタル酸ジベンジルエステルを除いた以
外は実施例１と同様にして感熱記録材料を得た。 比較例 ２ 実施例１のテレフタル酸ジベンジルエステルを
除いた以外は実施例１と同様にして感熱記録材料
を得た。 比較例 ３ 実施例１の１，１，３−トリス（３−ｔ−ブチ
ル−４−ヒドロキシ−６−メチルフエニル）ブタ
ンを除いた以外は実施例１と同様にして感熱記録
材料を得た。 実施例１、２及び比較例１、２、３で得た感熱
記録材料について以下に記す試験を行ない評価し
た。 試 験 感熱フアクシミリ試験機を用いて印加パルス巾
1.8ミリ秒、印加電圧16.00ボルトの条件で印字
し、発色画像を得たのち、次に示す保存試験を行
つた。結果を表１に示した。なお、発色画像の濃
度はマクベス濃度計RD514を用いて測定した。 (a) 発色画像濃度を測定した。 (b) 耐熱性試験；60℃の環境下に24時間保存した
のち画像濃度を測定し、画像残存率を求めた。 画像残存率（％）＝試験後の画像濃度／試験前の画像
濃度×100 (c) 耐湿熱性試験；40℃、相対湿度90％の環境下
に24時間保存したのち画像濃度を測定し、画像
残存率を求めた。 (d) 耐脂性試験；画像部を指の腹で強く押しつけ
たのち室温に２日間放置し、画像濃度を測定し
画像残存率を求めた。
【表】
表−１より添加剤として１，１，３−トリス
（３−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシ−６−メチル
フエニル）ブタンを単独で添加した場合、保存性
は良いが熱応答性が不十分であり、発色濃度が不
足している。また、テレフタル酸ジベンジルエス
テルを単独で添加した場合、発色濃度は良いが、
保存性の面で不十分である。しかしながら両者を
同時に添加した場合、熱応答性が改良され、発色
濃度は相乗的に向上していることがわかる。ま
た、保存性も同様に相乗的な効果で向上している
ことがわからる。イソフタル酸ジベンジルエステ
ルを用いた場合にもまつたく同様なことがいえ
る。
（３−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシ−６−メチル
フエニル）ブタンを単独で添加した場合、保存性
は良いが熱応答性が不十分であり、発色濃度が不
足している。また、テレフタル酸ジベンジルエス
テルを単独で添加した場合、発色濃度は良いが、
保存性の面で不十分である。しかしながら両者を
同時に添加した場合、熱応答性が改良され、発色
濃度は相乗的に向上していることがわかる。ま
た、保存性も同様に相乗的な効果で向上している
ことがわからる。イソフタル酸ジベンジルエステ
ルを用いた場合にもまつたく同様なことがいえ
る。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 １ 通常無色ないし淡色の染料前駆体と、加熱時
反応して該染料前駆体を発色せしめる顕色剤を含
有する感熱記録材料において、該感熱記録材料の
記録層中に、下記一般式〔〕で表わされる化合
物と１，１，３−トリス（３−ｔ−ブチル−４−
ヒドロキシ−６−メチルフエニル）ブタンを含有
することを特徴とする感熱記録材料。 （但し、Ｒはアラルキル基を示す。）
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP58176840A JPS6067192A (ja) | 1983-09-22 | 1983-09-22 | 感熱記録材料 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP58176840A JPS6067192A (ja) | 1983-09-22 | 1983-09-22 | 感熱記録材料 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS6067192A JPS6067192A (ja) | 1985-04-17 |
| JPH033600B2 true JPH033600B2 (ja) | 1991-01-18 |
Family
ID=16020747
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP58176840A Granted JPS6067192A (ja) | 1983-09-22 | 1983-09-22 | 感熱記録材料 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS6067192A (ja) |
-
1983
- 1983-09-22 JP JP58176840A patent/JPS6067192A/ja active Granted
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS6067192A (ja) | 1985-04-17 |
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