JPS6067192A - 感熱記録材料 - Google Patents
感熱記録材料Info
- Publication number
- JPS6067192A JPS6067192A JP58176840A JP17684083A JPS6067192A JP S6067192 A JPS6067192 A JP S6067192A JP 58176840 A JP58176840 A JP 58176840A JP 17684083 A JP17684083 A JP 17684083A JP S6067192 A JPS6067192 A JP S6067192A
- Authority
- JP
- Japan
- Prior art keywords
- recording material
- sensitive recording
- heat
- dye precursor
- thermal recording
- Prior art date
- Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
- Granted
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-
- B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
- B41—PRINTING; LINING MACHINES; TYPEWRITERS; STAMPS
- B41M—PRINTING, DUPLICATING, MARKING, OR COPYING PROCESSES; COLOUR PRINTING
- B41M5/00—Duplicating or marking methods; Sheet materials for use therein
- B41M5/26—Thermography ; Marking by high energetic means, e.g. laser otherwise than by burning, and characterised by the material used
- B41M5/30—Thermography ; Marking by high energetic means, e.g. laser otherwise than by burning, and characterised by the material used using chemical colour formers
- B41M5/337—Additives; Binders
- B41M5/3375—Non-macromolecular compounds
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- Chemical & Material Sciences (AREA)
- Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
- General Chemical & Material Sciences (AREA)
- Physics & Mathematics (AREA)
- Optics & Photonics (AREA)
- Heat Sensitive Colour Forming Recording (AREA)
Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
不発明は、保存安定性及び熱応答性の優れた感熱記録材
料に関するものでめる〇 感熱記録材料は一般に支持体上に電子供与性の通常無色
ないし淡色の染料前駆体と電子受容性の顕色剤を主成分
とする感熱記録層を設けたモ＋７）で、熱ヘッド、熱ペ
ン、レーザー元等で加熱することにより染料前駆体と顕
色剤とが瞬時反応し、記録画像が得られるもので、特公
昭４３−４１６０号、特公昭４５−１４０３９号公報等
圧開示されている。このような感熱記録材料は比較的簡
単な装置で記録が得られ、保守が容易であること、騒音
の発生がないことなどの利点があり、計測用記録計、フ
ァクシミリ、プリンター、コンピー−ターの端末機、ラ
ベル、乗車券等自動券売機など広範囲の分野に利用され
ている。
料に関するものでめる〇 感熱記録材料は一般に支持体上に電子供与性の通常無色
ないし淡色の染料前駆体と電子受容性の顕色剤を主成分
とする感熱記録層を設けたモ＋７）で、熱ヘッド、熱ペ
ン、レーザー元等で加熱することにより染料前駆体と顕
色剤とが瞬時反応し、記録画像が得られるもので、特公
昭４３−４１６０号、特公昭４５−１４０３９号公報等
圧開示されている。このような感熱記録材料は比較的簡
単な装置で記録が得られ、保守が容易であること、騒音
の発生がないことなどの利点があり、計測用記録計、フ
ァクシミリ、プリンター、コンピー−ターの端末機、ラ
ベル、乗車券等自動券売機など広範囲の分野に利用され
ている。
感熱記録材料に要求される基本的性能としては、十分な
発色画像＃度及び感度をもつこと、経時による発色画像
の劣化がないことなどがめる・まだ、近年、印字記録の
高速化が進められ記録装置自体の高速化と共にそれに対
応できる記録材料、すなわち低い熱エネルギーで高濃度
の発色画像が得られる熱応答性に優れている感熱記録材
料の開発が望まれている。さらに感熱記録材料が広く用
いられるようになるとともに整髪料、ハンドクリームや
皮膚の汗に含まれる油脂類などの油状物の付着による画
像の安定性（耐脂性）等の特性も要求されるよう罠なシ
、熱応答性、保存性を十分溝たすような感熱記録材料が
望まれるようになってきた◎ 従来よシ高濃度の発色画像を得るために各種添加剤を記
録層中に含有はせる方法が知られている。例えば、特公
昭４３−４１６０号には尿素、無水フタル酸、アセトア
ニリド等を、特公昭４８−１９２３１号には蜜ろう、カ
ルナラバろう、パラフィンワックス等の天然及び自戒ワ
ックス類を、特公昭４９−１７７４８号にはサリチル酸
、フタル酸モノベンジルエステル等ヲ添加する方法が開
示されているｏしかしながら熱応答性が悪く十分なＵＫ
が得られなかったり、昼濃度のＩＩｆＩｉ１象が得られ
ても保存性が悪く経時的に劣化する等の欠点があり満足
するものは得られていない〇 本発明者らは熱応答性、画像の保存性に優れた感熱記録
材料を得るため添加剤を種々検討した結果、通常無色な
いし淡色の染料前駆体と加熱時反応して該染料前駆体を
発色せしめる顕色剤を含有する感熱記録材料において、
該感熱記録材料の記録層中に、下記一般式〔すで表わさ
れる化合物と１．１．３−トリス（３−ｔ−ブチル−４
−ヒドロキシ−６−メチルフェニル）ブタンを含有させ
ることＫよシ、諸物件に優れた感熱記録材料を得ること
ができた。
発色画像＃度及び感度をもつこと、経時による発色画像
の劣化がないことなどがめる・まだ、近年、印字記録の
高速化が進められ記録装置自体の高速化と共にそれに対
応できる記録材料、すなわち低い熱エネルギーで高濃度
の発色画像が得られる熱応答性に優れている感熱記録材
料の開発が望まれている。さらに感熱記録材料が広く用
いられるようになるとともに整髪料、ハンドクリームや
皮膚の汗に含まれる油脂類などの油状物の付着による画
像の安定性（耐脂性）等の特性も要求されるよう罠なシ
、熱応答性、保存性を十分溝たすような感熱記録材料が
望まれるようになってきた◎ 従来よシ高濃度の発色画像を得るために各種添加剤を記
録層中に含有はせる方法が知られている。例えば、特公
昭４３−４１６０号には尿素、無水フタル酸、アセトア
ニリド等を、特公昭４８−１９２３１号には蜜ろう、カ
ルナラバろう、パラフィンワックス等の天然及び自戒ワ
ックス類を、特公昭４９−１７７４８号にはサリチル酸
、フタル酸モノベンジルエステル等ヲ添加する方法が開
示されているｏしかしながら熱応答性が悪く十分なＵＫ
が得られなかったり、昼濃度のＩＩｆＩｉ１象が得られ
ても保存性が悪く経時的に劣化する等の欠点があり満足
するものは得られていない〇 本発明者らは熱応答性、画像の保存性に優れた感熱記録
材料を得るため添加剤を種々検討した結果、通常無色な
いし淡色の染料前駆体と加熱時反応して該染料前駆体を
発色せしめる顕色剤を含有する感熱記録材料において、
該感熱記録材料の記録層中に、下記一般式〔すで表わさ
れる化合物と１．１．３−トリス（３−ｔ−ブチル−４
−ヒドロキシ−６−メチルフェニル）ブタンを含有させ
ることＫよシ、諸物件に優れた感熱記録材料を得ること
ができた。
（但し、Ｒはアラルキル基を示す０）
本発明に用いられる１、１．３−）リス（３−ｔ−ブチ
ル−４−ヒドロキシ−６−メチルフェニル）ブタンは、
すでに特願昭５７−１１２１０６号に示したように、発
色画像の保存性を向上させるが、熱応答性が不十分でめ
った。しかし、上記一般式（１）で示される化合物と共
に記録層中に含有させることにより熱応答性が著しく向
上し、高濃度の発色画像が得られると共に保存性もさら
に向上し、併用による相乗効果があることを見出した。
ル−４−ヒドロキシ−６−メチルフェニル）ブタンは、
すでに特願昭５７−１１２１０６号に示したように、発
色画像の保存性を向上させるが、熱応答性が不十分でめ
った。しかし、上記一般式（１）で示される化合物と共
に記録層中に含有させることにより熱応答性が著しく向
上し、高濃度の発色画像が得られると共に保存性もさら
に向上し、併用による相乗効果があることを見出した。
不発明に用いられる上記一般式〔すで示される化合物と
しては、例えば、フタル酸ジベンジルエステル、イソフ
タル酸ジベンジルエステル、テレフタル酸ジベンジルエ
ステル、テレフタル酸ジフエネチルエステル等がめげら
れる０本発明に用いられる上記一般式（１）で示される
化合物と１．１．３−トリス（３−ｔ−ブチル−４−ヒ
ドロキシ−６−メチルフェニル）ブタンとの混合比は重
量比で０．１：１〜３：１の範囲で、好筐しくけ０．３
Ｌ１〜２：１の範囲でるる。
しては、例えば、フタル酸ジベンジルエステル、イソフ
タル酸ジベンジルエステル、テレフタル酸ジベンジルエ
ステル、テレフタル酸ジフエネチルエステル等がめげら
れる０本発明に用いられる上記一般式（１）で示される
化合物と１．１．３−トリス（３−ｔ−ブチル−４−ヒ
ドロキシ−６−メチルフェニル）ブタンとの混合比は重
量比で０．１：１〜３：１の範囲で、好筐しくけ０．３
Ｌ１〜２：１の範囲でるる。
不発明の感熱記録材料に用いられる主な成分を具体的に
説明するが、不発明の要旨を越えない限り、不発明を雨
足するものではない０染料前駆体としては、トリフェニ
ルメタン系、フルオラン系、ジフェニルメタン系−チア
ジン系、スピロピラン系化合物などが挙げられる。
説明するが、不発明の要旨を越えない限り、不発明を雨
足するものではない０染料前駆体としては、トリフェニ
ルメタン系、フルオラン系、ジフェニルメタン系−チア
ジン系、スピロピラン系化合物などが挙げられる。
例えば、クリスタルバイオレットラクトン、３−ジエチ
ルアミノ−ツーメチルフルオラン、３−ジエチルアミノ
−６−クロロ−７−メチルフルオラン、３−ジエチルア
ミノ−６−メチル−７−クロロフルオラン、３−ジエチ
ルアミノ−７−アニリノフルオラン、３−ジエチルアミ
ノ−７−（２−／ ＯＯアニリノ）フルオラン、３−ジ
ブチルアミノ−７−（２−クロロアニリノ）フルオラン
、３−ジエチルアミノー７−（３−クロロアニリノ）フ
ルオラン、３−ジエチルアミノ−６−メチル−７−アニ
リノフルオラン、３−（Ｎ−エチル−ｐ−４ルイジノ）
−６−メチル−７−アニリノフルオラン、３−（Ｎ−メ
チルシタ口へキシルアミノ）−３−メチル−７−アニリ
ノフルオラン、３−ピペリジノ−３＝メチル−７−アニ
リノフルオラン等がある。
ルアミノ−ツーメチルフルオラン、３−ジエチルアミノ
−６−クロロ−７−メチルフルオラン、３−ジエチルア
ミノ−６−メチル−７−クロロフルオラン、３−ジエチ
ルアミノ−７−アニリノフルオラン、３−ジエチルアミ
ノ−７−（２−／ ＯＯアニリノ）フルオラン、３−ジ
ブチルアミノ−７−（２−クロロアニリノ）フルオラン
、３−ジエチルアミノー７−（３−クロロアニリノ）フ
ルオラン、３−ジエチルアミノ−６−メチル−７−アニ
リノフルオラン、３−（Ｎ−エチル−ｐ−４ルイジノ）
−６−メチル−７−アニリノフルオラン、３−（Ｎ−メ
チルシタ口へキシルアミノ）−３−メチル−７−アニリ
ノフルオラン、３−ピペリジノ−３＝メチル−７−アニ
リノフルオラン等がある。
顕色剤としては、一般に感熱紙に使用される酸性物質が
使用でさ、例えは、フェノール、Ｐ−ｔ−ブチルフェノ
ール、ｐ−フェニルフェノ−ル、ナフトール、ｐ−ヒド
ロキシアセトフェノン、２．２’−ジヒドロキシジフェ
ノール、４゜４Ｉ−イソプロピリデン（２−ｔ−ブチル
フェノールＬ４，４’−イソプロピリデンジフェノール
、４．４’−シクロヘキシリデンジフェノール、ノボラ
ック型フェノール樹脂、安息香酸、ｐ−１−ブチル安息
香酸、ｐ−ヒドロキシ安息香酸、ｐ−に−トロキシ安息
香酸ベンジルニスｆＡ（、ｐ−ヒドロキシ安息香酸メチ
ルエステルなどが挙げられる。
使用でさ、例えは、フェノール、Ｐ−ｔ−ブチルフェノ
ール、ｐ−フェニルフェノ−ル、ナフトール、ｐ−ヒド
ロキシアセトフェノン、２．２’−ジヒドロキシジフェ
ノール、４゜４Ｉ−イソプロピリデン（２−ｔ−ブチル
フェノールＬ４，４’−イソプロピリデンジフェノール
、４．４’−シクロヘキシリデンジフェノール、ノボラ
ック型フェノール樹脂、安息香酸、ｐ−１−ブチル安息
香酸、ｐ−ヒドロキシ安息香酸、ｐ−に−トロキシ安息
香酸ベンジルニスｆＡ（、ｐ−ヒドロキシ安息香酸メチ
ルエステルなどが挙げられる。
バインダーとしてハミデングン類、ヒドロキシエチルセ
ルロース、メチルセルロース、カルボキシメチルセルロ
ース、ゼラチン、カゼイン、ポリビニルアルコール、変
性ポリビニルアルコール、スチレン−無水マレインｅ共
’Ｍ＠体、エチレン・無水マレイン酸共重合体などの水
溶性バイ：ｙｆ−、スチレン・ブタジェン共重合体、ア
クリロニトリル−ブタジェン共Ｘ自体、アクリル酸メチ
ル−ブタジェン共重合体などのラテックス系水溶性バイ
ンダーなどが挙げられる。
ルロース、メチルセルロース、カルボキシメチルセルロ
ース、ゼラチン、カゼイン、ポリビニルアルコール、変
性ポリビニルアルコール、スチレン−無水マレインｅ共
’Ｍ＠体、エチレン・無水マレイン酸共重合体などの水
溶性バイ：ｙｆ−、スチレン・ブタジェン共重合体、ア
クリロニトリル−ブタジェン共Ｘ自体、アクリル酸メチ
ル−ブタジェン共重合体などのラテックス系水溶性バイ
ンダーなどが挙げられる。
顔料としては、ケイソウ土、タルク、カオリン、焼成カ
オリン、炭酸カルシウム、炭酸マグネシウム、酸化チタ
ン、酸化亜鉛、酸化ケイ素、水酸化アルミニウム、尿素
−ホルマリンＩＱＩ 脂すどが挙げられる。
オリン、炭酸カルシウム、炭酸マグネシウム、酸化チタ
ン、酸化亜鉛、酸化ケイ素、水酸化アルミニウム、尿素
−ホルマリンＩＱＩ 脂すどが挙げられる。
ソ１７）他Ｋ、ヘッド摩耗防止、スティッキング防止な
どの目的でステアリン酸亜鉛、ステアリン酸カルシウム
等の高級脂肪酸金属塩、パラフィン、酸化パラフィン、
ポリエチレン、酸化ポリエチレン、ステアリン酸アミド
、カスターワックス等のワックス類を、また、ジオクチ
ルスルホコハク酸ナトリウム等の分散剤、ベンゾフェノ
ン系、ベンゾトリアゾール系などの紫外線吸収剤、さら
に界面活性剤、螢光染料などが挙けられる。
どの目的でステアリン酸亜鉛、ステアリン酸カルシウム
等の高級脂肪酸金属塩、パラフィン、酸化パラフィン、
ポリエチレン、酸化ポリエチレン、ステアリン酸アミド
、カスターワックス等のワックス類を、また、ジオクチ
ルスルホコハク酸ナトリウム等の分散剤、ベンゾフェノ
ン系、ベンゾトリアゾール系などの紫外線吸収剤、さら
に界面活性剤、螢光染料などが挙けられる。
不発明による感熱記録材に用いられる支持体としては紙
が主として用いられるが、各種不織布、プラスチックフ
ィルム、合成紙、金属箔等あるいはこれらを組合わせた
複台シートｒ任意に用いることがでさる〇 以下、実施例を示し、本発明を更に詳細に説明するが、
本発明はこの実施例のみに限定されるものではない。
が主として用いられるが、各種不織布、プラスチックフ
ィルム、合成紙、金属箔等あるいはこれらを組合わせた
複台シートｒ任意に用いることがでさる〇 以下、実施例を示し、本発明を更に詳細に説明するが、
本発明はこの実施例のみに限定されるものではない。
実施例１
３−ジエチルアミノ−６−メチル−７−アニリノフルオ
ラン２０Ｉを２％ポリビニルアルコール水溶液６０９と
共にボールミルで２４時間分散した〇一方、ｐ−ヒドロ
キシ安息香酸ベンジル５０９．１，１．３−）リス（３
−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシ−６−メｆ−ルフェニル
）ブタン２０Ｆ、テレフタル酸ジベンジルエステ＃２０
ｇｔ２％ポリビニルアルコール水溶液２７０ｇと共に
ボールミルで２４時間分散した。
ラン２０Ｉを２％ポリビニルアルコール水溶液６０９と
共にボールミルで２４時間分散した〇一方、ｐ−ヒドロ
キシ安息香酸ベンジル５０９．１，１．３−）リス（３
−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシ−６−メｆ−ルフェニル
）ブタン２０Ｆ、テレフタル酸ジベンジルエステ＃２０
ｇｔ２％ポリビニルアルコール水溶液２７０ｇと共に
ボールミルで２４時間分散した。
これらの分散液を混自し、炭酸カルシウムの５０％分散
液１００９を加え、さらにステアリン酸亜鉛の２０％分
赦分散５ｏｐ、ｘｚ％ポリビニルアルコール水浴ｇ、２
５０ ＃、水１６０Ｉを加えて混自かくはんして塗液と
した〇 次にこの塗液を坪量５０１１／／の原紙に染料前駆体の
量が０．５１１／Ｉ１１’となるように塗布乾燥し、ス
ーパーカレンダーで処理して感熱記録材料を得た。
液１００９を加え、さらにステアリン酸亜鉛の２０％分
赦分散５ｏｐ、ｘｚ％ポリビニルアルコール水浴ｇ、２
５０ ＃、水１６０Ｉを加えて混自かくはんして塗液と
した〇 次にこの塗液を坪量５０１１／／の原紙に染料前駆体の
量が０．５１１／Ｉ１１’となるように塗布乾燥し、ス
ーパーカレンダーで処理して感熱記録材料を得た。
実施例２
実施例１のテレフタル酸ジベンジルエステルのかわりに
イソフタル酸ジベンジルエステルを用いた以外は実施例
１と同様にして感熱記録材料を得た。
イソフタル酸ジベンジルエステルを用いた以外は実施例
１と同様にして感熱記録材料を得た。
比較例１
実施例１の１．１．３−）リス（３−ｔ−ブチル−４−
ヒドロ中シー６−メチルフェニル）ブタンとテレフタル
酸ジペンジルエステルヲ除いた以外は実施例１と同様に
して感熱記録材料を得た＠ 比較例２ 実施例１のテレフタル酸ジベンジルエステルを除いた以
外は実施例１と同様にして感熱ｉ（ル録材料を得た。
ヒドロ中シー６−メチルフェニル）ブタンとテレフタル
酸ジペンジルエステルヲ除いた以外は実施例１と同様に
して感熱記録材料を得た＠ 比較例２ 実施例１のテレフタル酸ジベンジルエステルを除いた以
外は実施例１と同様にして感熱ｉ（ル録材料を得た。
比較例３
実施例１の１．１．３−）リス（３−ｔ−ブチル−４−
ヒドロキシ−６−メｆルフエニル）ブタンを除いた以外
は実施例１と同様にして感熱記録材料を得た。
ヒドロキシ−６−メｆルフエニル）ブタンを除いた以外
は実施例１と同様にして感熱記録材料を得た。
実施例１，２及び北壁例１．２．３で得た感熱記録材料
について以下に記す試験を行ない評価した。
について以下に記す試験を行ない評価した。
試 験
感熱ファクシミリ試験機を用いて印加パルス巾１．８ミ
リ秒、印加電圧１６．００ボルトの条件で印字し、発色
画像を侍だの５１次に示す保存試験【行った。結果を表
１に示した０な２、発色画隊の濃度はマクベス＃度計Ｒ
Ｄ５１４會用いて測定した。
リ秒、印加電圧１６．００ボルトの条件で印字し、発色
画像を侍だの５１次に示す保存試験【行った。結果を表
１に示した０な２、発色画隊の濃度はマクベス＃度計Ｒ
Ｄ５１４會用いて測定した。
ａ）発色画像濃度を測定した・
ｂ）耐熱性試験； ６０’Ｃの環境下［２４時間保存し
たのちの画像濃度を測定し、画像残、σ率をめた◎ Ｃ）耐湿熱性試験； ４０ｔ、相対湿度９０％の環境下
に２４時間保存したのち画像濃度を測定し、画像残存率
をめた。
たのちの画像濃度を測定し、画像残、σ率をめた◎ Ｃ）耐湿熱性試験； ４０ｔ、相対湿度９０％の環境下
に２４時間保存したのち画像濃度を測定し、画像残存率
をめた。
ｄ）耐脂性試験； 画像部を指の腹で強く押しつけたの
ち室温に２日間放置し、ＩＩ！Ｉｉ慮溌度を測定し画像
残存率をめた。
ち室温に２日間放置し、ＩＩ！Ｉｉ慮溌度を測定し画像
残存率をめた。
表−１
表−１より添加剤として１．１．ａ−トリス（３−ｔ−
ブチル−４−ヒドロキシ−６−メチルフェニル）ブタン
を単独で６≦加した場合、保存性は良いが熱応答性が不
十分でめシ、発色濃度が不足している０また、テレフタ
ル酸ジベンジルエステルを単独で添カロした場合、発色
濃［は良いが、保存性の面で不十分である０しかしなが
ら両者を同時に６５加した場合、熱応答性が改良され、
発色濃度は相乗的に向上していることがわかる０また、
保存性も同様に相乗的な効果で向上していることがわか
る０イソフタル酸ジベンジルエステルヲ用いた場合にも
まったく同様なことがいえる。
ブチル−４−ヒドロキシ−６−メチルフェニル）ブタン
を単独で６≦加した場合、保存性は良いが熱応答性が不
十分でめシ、発色濃度が不足している０また、テレフタ
ル酸ジベンジルエステルを単独で添カロした場合、発色
濃［は良いが、保存性の面で不十分である０しかしなが
ら両者を同時に６５加した場合、熱応答性が改良され、
発色濃度は相乗的に向上していることがわかる０また、
保存性も同様に相乗的な効果で向上していることがわか
る０イソフタル酸ジベンジルエステルヲ用いた場合にも
まったく同様なことがいえる。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 り通常無色ないし淡色の染料前駆体と、加熱時反応して
該染料前駆体を発色せしめる顕色剤を含有する感熱記録
材料において、該感熱記録材料の記録層中に、下記一般
式〔りで表わされる化合物と１．１．３−）リス（３−
１−ブチル−４−ヒドロキシ−６−メチルフェニル）ブ
タンを含有することを特徴とする感熱記録材料。 （但し、几はアラルキル基を示す。）
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP58176840A JPS6067192A (ja) | 1983-09-22 | 1983-09-22 | 感熱記録材料 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP58176840A JPS6067192A (ja) | 1983-09-22 | 1983-09-22 | 感熱記録材料 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS6067192A true JPS6067192A (ja) | 1985-04-17 |
| JPH033600B2 JPH033600B2 (ja) | 1991-01-18 |
Family
ID=16020747
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP58176840A Granted JPS6067192A (ja) | 1983-09-22 | 1983-09-22 | 感熱記録材料 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS6067192A (ja) |
-
1983
- 1983-09-22 JP JP58176840A patent/JPS6067192A/ja active Granted
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH033600B2 (ja) | 1991-01-18 |
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